Exciton-phonon Coupling Controls Exciton-polaron Formation and Hot Carrier Relaxation in Rigid Dion-Jacobson Type Two-Dimensional Perovskites
本研究结合超快光谱与电子结构计算,揭示刚性Dion-Jacobson型二维钙钛矿中激子的极化子特性,发现定向配体修饰可调控激子-声子耦合等过程,为定制性能的混合半导体开发提供依据。
2023-05-02 cond-mat.mtrl-sci
Exciton-carrier coupling in a metal halide perovskite nanocrystal assembly probed by two-dimensional coherent spectroscopy
本研究利用二维相干光谱,表征了无配体甲脒铅溴钙钛矿纳米晶组件中激子与自由载流子态的耦合,揭示了Fano干涉、耦合激发态及超快载流子热化,证实了100飞秒以下尺度的相干耦合。
2023-09-08 cond-mat.mtrl-sci
Excitons and carriers in transient absorption and time-resolved ARPES spectroscopy: an abinitio approach
我提出了一个完全从头算方案来模拟强束缚激子存在下的瞬态光谱信号。使用LiF作为原型材料,我表明该方案能够在时间分辨ARPES和瞬态吸收实验中捕获激子特征。该方法是完全通用的,可以成为在广泛的材料中模拟泵和探针实验的参考方案。
2022-02-03 cond-mat.mtrl-sci
Carrier-Specific Femtosecond XUV Transient Absorption of PbI2 Reveals Ultrafast Nonradiative Recombination
利用桌面高次谐波极紫外(XUV)瞬态吸收光谱和超快电子衍射测量了PbI 2中的飞秒载流子复合。从45 eV到62 eV的XUV吸收测量从碘4d芯能级到导带态密度的跃迁。在400 nm处的光激发为空穴和电子产生单独且不同的瞬态吸收信号,通过半导体的2.4 eV带隙在能量上分离。导带的形状和因此XUV吸收光谱是温度依赖性的,并且非辐射复合在皮秒内将初始电子激发转换为热激发。超快电子衍射(UED)被用来测量晶格温度,并确认复合机制。XUV和UED结果支持二级复合模型,速率常数为2.5 × 10 -9 cm 3/s。
2018-03-02 cond-mat.mtrl-sci
Coulomb potential screening via charged carriers and charge-neutral dipoles/excitons in two-dimensional case
Max Planck Institute of Microstructure Physics(马克斯·普朗克微结构物理研究所);The University of Hong Kong(香港大学);Hong Kong University of Science and Technology(香港科技大学)
本文提出基于线性响应理论的解析解,统一描述二维和三维系统中载流子与电荷中性偶极子的库仑屏蔽势,并成功应用于估算二维半导体激子结合能变化,与实验和计算结果高度一致。
2024-08-12 cond-mat.mtrl-sci
Simultaneous Observation of Carrier-Specific Redistribution and Coherent Lattice Dynamics in 2H-MoTe$_{2}$ with Femtosecond Core-Level Spectroscopy
利用飞秒极紫外(XUV)瞬态吸收光谱同时研究了层状2 H-MoTe $_{2}$半导体纳米薄膜的带内和带间载流子弛豫以及光致结构动力学.通过查询的价电子结构,通过本地化的Te 4 $\textit{d}$(39-46 eV)和Mo 4 $\textit{p}$(35-38 eV)的核心水平,光激发的空穴分布的弛豫被直接实时观察。我们得到了15 $\pm$ 5 fs和380 $\pm$ 90 fs的空穴热化和冷却时间,分别为1.5 $\pm$ 0.1 ps的电子-空穴复合时间。此外,通过XUV吸收光谱中的振荡,可以看到相干面外A $_{1g}$(5.1 THz)和面内E $_{1g}$(3.7 THz)晶格振动的激发。通过比较Bethe-Salpeter方程模拟,光谱变化被映射到实空间激发态位移的晶格沿占主导地位的A $_{1g}$坐标。通过直接和同时探测激发载流子分布动力学和伴随的飞秒晶格位移在2 H-MoTe $_{2}$在一个单一的实验中,我们的工作提供了一个基准,了解光激发纳米材料中的电子和结构动力学之间的相互作用。
2020-10-14 cond-mat.mtrl-sci
Exciton formation assisted by longitudinal optical phonons in monolayer transition metal dichalcogenides
我们研究了一种机制,通过该机制,通过LO(纵向光学)声子辅助散射过程后,单层过渡金属二硫属化物的光激发产生激子。激子的形成时间计算作为激子的质心波矢量,电子和空穴的温度,和载流子密度的已知值的Fröhlich耦合常数,LO声子能量,晶格温度,和激子的结合能在层状结构的函数。对于单层钼$_2$,我们获得超快激子形成时间在亚皮秒的时间尺度上在5 $\times$ 10 $^{11}$厘米$^{-2}$和载流子温度小于300 K的电荷密度,与最近的实验结果($\approx$ 0.3 ps),在很好的协议。虽然激子主要在低载流子温度($\approx$ 30 K)下在零质量中心波矢量处产生,但是激子形成时间在载流子的较高温度($\ge $ 120 K)下在非零波矢量处最快。结果表明,激子形成时间对载流子密度的平方律反比依赖关系,与光致发光对激发密度的平方律依赖关系一致。我们的结果表明,激子在示例性单层硒化物基二硫属化物(MoSe $_2$和WSe $_2$)中比在硫化物基二硫属化物(MoS $_2$和WS $_2$)中更快地形成。
2016-09-21 cond-mat.mtrl-sci
Quasiparticle phono-conversion: filming carriers coalescing into excitons
Università di Roma Tor Vergata(罗马托尔维加塔大学);INFN, Sezione di Roma Tor Vergata(意大利国家核物理研究所罗马托尔维加塔分部);Okinawa Institute of Science and Technology Graduate University(冲绳科学技术大学院大学);University of Gdansk(格但斯克大学);Brookhaven National Laboratory(布鲁克海文国家实验室)
本研究结合超快光电子能谱与第一性原理激子布洛赫方程,揭示了单层WSe₂中自由载流子聚合成激子的声子起源机制,为光学材料与器件设计提供了方向。
2026-07-31 cond-mat.mtrl-sci
Revealing the Competing Contributions of Charge Carriers, Excitons, and Defects to the Non-Equilibrium Optical Properties of ZnO
由于其宽的带隙和高的载流子迁移率,ZnO是一种有吸引力的材料,用于光捕获和光电应用。然而,它的功能效率,是强烈的影响缺陷相关的间隙状态,打开外在的衰减通道和修改弛豫时间尺度。因此,几乎每个ZnO样品的行为都不同,导致无法重现甚至相互矛盾的观察结果。在这里,一组互补的时间分辨光谱被施加到两个不同的缺陷密度的ZnO样品解开的竞争贡献的载流子,激子,和缺陷的非平衡动力学光激发后:时间分辨光致发光,激发态传输,和电子和频产生。值得注意的是,缺陷影响ZnO的瞬态光学性质跨越超过八个数量级的时间,开始与正常占用的缺陷状态的飞秒时间尺度上的光耗尽,然后由竞争的自由激子发射和激子捕获在缺陷的位置在皮秒内,缺陷束缚和自由激子的纳秒时间尺度上的光致发光,并深深地被困的孔微秒的寿命。这些发现不仅提供了ZnO中电荷和激子弛豫途径的第一个全面的图像,而且还揭示了这种具有挑战性的材料中先前相互矛盾的观察结果的微观起源,从而提供了克服困难的方法。
2019-04-15 cond-mat.mtrl-sci
Spin-conserving Boltzmann theory for carriers and excitons in organic semiconductors
有机电子学的兴起需要通用的建模工具。在这种情况下,我们开发了一个半经典玻尔兹曼理论,描述运输和激子过程中的晶体有机半导体在平等的基础上。单重态和三重态激子的产生,它们从自由电子和空穴的形成,逆过程,以及激子的聚变和裂变都包括在内。相应的散射积分尊重自旋守恒,这需要矩阵值分布函数。它们还包括费米子和玻色子多粒子效应,如泡利阻塞。我们采用多极扩展的分布函数,其中四极条款变成是必不可少的三重态激子。这一工作为有机太阳能电池的建模提供了基础,其中激子过程对性能至关重要。此外,该理论是普遍感兴趣的运输和过渡的多个(准)粒子物种携带自旋的非平衡系统。
2022-05-02 cond-mat.mtrl-sci
Spin and recombination dynamics of excitons and free electrons in p-type GaAs : effect of carrier density
利用时间分辨光致发光光谱研究了15 K时受主浓度NA = 1.5 × 10^(17)cm^(-3)的p型GaAs中载流子和自旋复合。在低光载流子浓度下,受体大多是中性的,并且光电子可以与结合到受体的空穴(e-A0线)复合或形成激子,激子大多被捕获在中性受体上,形成(A0 X)络合物。据发现,自旋寿命较短的电子,通过电子-A0过渡重组由于自旋弛豫产生的交换散射的自由电子与捕获或自由空穴,而自旋翻转过程是不太可能发生的,一旦电子与自由空穴形成的激子绑定到中性受体。激发功率的增加引起向其中双分子带间(b-b)发射由于电子-空穴库仑相互作用的屏蔽以及激子复合物和自由激子的电离而变得更有利的区域的交叉。然后,激子的形成不再是可能的,载流子复合寿命增加,自旋寿命被发现由于自由光空穴的快速自旋弛豫而随着浓度急剧降低。在这种高密度状态下,通过e-A0跃迁和通过b-b跃迁复合的电子具有相同的自旋弛豫时间。
2016-11-22 cond-mat.mtrl-sci
Graphene analogue BCN: femtosecond nonlinear optical susceptibility and hot carrier dynamics
三阶非线性吸收和折射系数的几层硼碳氮化物(BCN)和还原氧化石墨烯(RGO)悬浮液已被测量在3.2 eV的飞秒制度。与RGO中的饱和吸收相比,BCN表现出光限幅行为。BCN和RGO的非简并时间分辨差分传输表现出不同的弛豫时间。根据BCN的半导体电子能带结构与石墨烯的Dirac线性能带结构讨论了光学非线性和载流子动力学的这些差异。
2010-10-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ultrafast dynamics of hot charge carriers in an oxide semiconductor probed by femtosecond spectroscopic ellipsometry
在强激发的半导体中,许多相关的过程同时发生,例如带间和带内吸收,电子和空穴被加热的晶格散射,泡利阻塞,带隙重整化和Mahan激子的形成。在这项工作中,我们解开他们的动力学和ZnO薄膜的光学响应的贡献。使用宽带泵浦-探测椭圆偏振法,我们可以直接和明确地获得实部和虚部的瞬态介电函数,我们比较第一原理模拟。我们发现带间和激子吸收部分地被导带的光激发电子占据和价带的空穴占据所阻挡和屏蔽(吸收漂白)。激子吸收在泵浦时光谱变窄,并维持莫特跃迁,表明马汉激子。同时,价带内跃迁发生在亚皮秒的时间尺度后,空穴散射到布里渊区的边缘。我们的研究结果通过可靠地区分吸收系数和折射率的变化,从而分离竞争过程,为理解材料中的非平衡电荷载流子动力学铺平了新的道路。这些信息将有助于克服高功率光学器件材料的局限性,这些材料的特性来自超快区域的动力学。
2020-07-27 cond-mat.mtrl-sci
Electron Thermalization and Relaxation in Laser-Heated Nickel by Few-Femtosecond Core-Level Transient Absorption Spectroscopy
直接测量的光激发载流子动力学在镍M $_{2,3}$边缘使用几飞秒极紫外(XUV)瞬态吸收光谱。观察到光激发镍的芯能级吸收线形可用基态吸收谱的高斯展宽($σ$)和红移($ω_{s}$)来描述。理论预测和实验结果验证了在初始快速载流子热化之后,电子温度增加($ΔT$)与高斯加宽因子$σ$成线性比例,提供了电子温度弛豫的定量实时跟踪。测量结果表明,50 nm厚的多晶镍膜的电子冷却时间为640 $\pm$ 80 fs。对于热载流子,光谱红移与$ω_{s}\proptoΔT^{1.5}$的电子温度变化呈幂律关系。通过载流子-载流子散射的快速电子热化伴随并跟随标称4 fs光激发脉冲,直到载流子达到准热平衡。在仪器响应函数小于6 fs的条件下,根据不同泵浦注量下的实验数据,估算了载流子热化时间在34 ~ 13 fs之间,发现电子热化时间随泵浦注量的增加而减小。该研究为利用XUV光实时测量金属中的电子温度和热化提供了初步的实例,为进一步利用芯能级吸收光谱研究金属中的光致相变和载流子输运奠定了基础。
2021-01-05 cond-mat.mtrl-sci
Direct observation of charge separation in an organic light harvesting system by femtosecond time-resolved XPS
在自由电子激光闪光灯下,利用飞秒时间分辨X射线光电子能谱(TR-XPS)研究了有机捕光系统中光-荷转换的超快动力学过程.这种新的实验技术提供了网站特定的信息,电荷分离,并使自由电荷载流子的生成动力学监测其自然的时间尺度上,在这里适用于模型的供体-受体系统铜酞菁:C $_{60}$。一个以前未观察到的通道激子解离成移动载流子的确定,提供了第一个直接的,实时表征的时间尺度和效率的电荷产生从低能量的电荷转移状态在有机异质结。这些发现有力地支持了新的认识,即即使是从能量上不利的激子态中分离电荷也有显着的贡献,这表明了有机异质结中光捕获的新选择。
2021-01-05 cond-mat.mtrl-sci
Determining the Free-Carrier Fraction in 2D Perovskites using Power Dependent Photoluminescence
Autonomous University of Madrid(马德里自治大学);Condensed Matter Physics Center, IFIMAC(凝聚态物理中心,IFIMAC)
研究通过功率依赖的光致发光分析二维钙钛矿中自由载流子分数,结合Saha方程提供定量方法,验证了在不同厚度的Ruddlesden-Popper钙钛矿中自由载流子分数的可靠性,并揭示了在真实操作条件下进行光学表征的重要性。
2026-04-08 cond-mat.mtrl-sci
Quantitative relevance of substitutional impurities to carrier dynamics in diamond
我们已经将人造金刚石晶体中的替代杂质浓度量化到十亿分之一的水平。比较了几种不同杂质浓度样品的光激发注入电子和激子的俘获寿命。基于评估的杂质浓度,我们确定了电子被硼杂质俘获的截面,sA= 1.3 × 10 ^-14 cm 2,激子被氮杂质俘获的截面,sD^ex= 3.1 × 10 ^-14 cm 2。通过包括杂质和激子的载流子散射,成功地再现了不同载流子种类的迁移率值的一般趋势。
2018-05-25 cond-mat.mtrl-sci
Terahertz Excitonics in Carbon Nanotubes: Exciton Autoionization and Multiplication
激子在现代半导体中的光学过程中起着重要作用,例如单壁碳纳米管(SWCNT),过渡金属二硫属化物和2D钙钛矿量子阱。它们具有非常大的结合能(>100~meV),即使在高温下也能支配吸收和发射光谱。大的结合能意味着它们是稳定的,也就是说,很难分解,使得它们似乎不适合需要移动载流子的光电子器件,特别是太赫兹发射器和太阳能电池。在这里,我们对对齐的单手性半导体SWCNT的膜进行了太赫兹发射和光电流研究,发现激子自激,即,自发地分解成电子和空穴。这个过程自然发生超快(<1~ps),同时保持能量和动量。然后,当施加直流偏压时,所产生的载流子可以被加速以发射太赫兹辐射的突发,与标准GaAs基发射器相比具有有希望的效率。此外,在高偏压下,被加速的载流子获得足够高的动能以再次以完全能量和动量守恒的方式通过碰撞激子产生来产生次级激子。这种激子倍增过程导致作为偏压的函数的非线性光电流增加。我们的理论模拟的基础上非平衡玻尔兹曼输运方程,考虑到所有可能的散射途径和现实的能带结构,重现我们所有的实验数据半定量。这些结果不仅阐明了单壁碳纳米管中激子和载流子的动量依赖性超快动力学,而且还表明尽管激子结合能和太赫兹光子能量之间存在数量级的失配,但仍有希望实现太赫兹激子。
2020-04-06 cond-mat.mtrl-sci
Nonradiative Recombination of Excitons in Carbon Nanotubes Mediated by Free Charge Carriers
自由电子或空穴可以介导碳纳米管中激子的非辐射复合。激子和载流子的准一维性质所产生的运动学约束导致该过程的热激活势垒。然而,模型计算表明,由自由电子介导的复合速率与两激子复合的速率是相同的数量级。少量的掺杂可能有助于在碳纳米管中观察到的短激子寿命和低量子产率。
2008-08-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Exciton/free-carrier plasma in GaN-based quantum wells: Scattering and screening
在低密度(玻尔兹曼)极限下计算了二维电子空穴等离子体的电离度。电子-空穴相互作用被认为是所有状态:光学活性和非活性,绑定和未绑定。该理论适用于激子/自由载流子等离子体在GaN基量子阱在室温下。
2001-11-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Exciton and Carrier Dynamics in 2D Perovskites
二维Ruddlesden-Popper杂化卤化铅钙钛矿已成为钙钛矿光电子学的主要课题。在这里,我们的目标是解开超快动力学的载流子和激子在这些材料中的演变。使用超宽带时间分辨太赫兹(TRTS)和荧光上转换光谱的组合,我们发现,连续的载流子冷却和激子形成最好地解释了所观察到的动力学,激子-激子相互作用的俄歇加热和双激子形成的形式发挥了重要作用。我们表明,存在一个寿命较长的人口运营商是由于这些过程,而不是莫特过渡。因此,激子在激光激发密度下仍然占主导地位。我们使用动力学模型来比较苯乙基铵和丁基铵有机阳离子,同时调查所得薄膜的稳定性。此外,我们展示了使用超宽带TRTS的能力,研究激子在大结合能半导体在室温下通过光谱分析。
2020-08-30 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Tuning Excitonic Properties and Charge Carrier Dynamics by Halide Alloying in Cs3Bi2(Br1-xIx)9 semiconductors
Utrecht University(乌得勒支大学)
通过卤化物合金化调节Cs3Bi2(Br1-xIx)9半导体的激子性质和电荷载流子动力学,优化其光吸收和电荷传输性能。
2026-01-08 cond-mat.mtrl-sci
Determination of the carrier diffusion length in GaN from cathodoluminescence maps around threading dislocations: fallacies and opportunities
我们从理论和实验两方面研究了与GAN{0001}表面相交的刃形位错应变场中激子的漂移、扩散和复合。我们计算并测量了温度在10到200 K之间的位错露头周围的高光谱阴极发光图。与通常的看法相反,阴极射线发光强度对比度仅受激子扩散的微弱影响,但主要是由位错露头处的压电场中的激子解离引起的。因此,发光图中位错周围黑点的延伸不能用于确定激子扩散长度。然而,阴极射线发光的能量对比,反映了当地的带隙变化的位错应变场,不敏感地依赖于激子扩散长度,因此使其实验测定。
2019-09-06 cond-mat.mtrl-sci
Large diffusion lengths of excitons in perovskite and ${\it TiO_2}$ heterojunction
基于有机金属卤化物钙钛矿的太阳能电池最近在其他材料中变得非常有前途,因为它们的成本效益特性和效率的提高。这种性能主要与有效的光吸收和载流子的大扩散长度有关。我们的论文致力于在这些系统中的大扩散长度的解释。分析了太阳能电池的重要组成部分钙钛矿/ ${\it TiO_2}$异质结中载流子的输运平均自由程。大的输运长度解释了间接激子的平面扩散。由于作用在激子上的有效场的相关性,耦合系统的扩散长度比单载流子长度增加了几个数量级。
2016-02-04 cond-mat.mtrl-sci
Pressure Dependence of Ultrafast Carrier Dynamics in Excitonic Insulator Ta$_2$NiSe$_5$
本研究通过压力依赖性光泵浦光探测光谱分析EI Ta₂NiSe₅的超快载流子动力学,揭示其在1 GPa和3 GPa处的相变,并用Rothwarf-Taylor模型解释EI相不稳定性,带隙压力系数与理论计算一致。
2024-11-27 cond-mat.mtrl-sci
Influence of Trapping on the Exciton Dynamics of Al_xGa_1-xAs Films
本文对高纯AlGaAs外延层中的激子弛豫进行了系统的研究。激子光致发光达到最大强度的时间(t_max)与激发密度呈非单调关系,这是激子局域化与载流子-载流子散射之间的竞争所致。唯象四能级模型充分描述了激子局域化对t_max的影响。这种局部化效应通过合金中Al含量的增加而增强,并且当局部化通过使晶格温度升高到激子捕获能以上而受到阻碍时消失。
2004-10-01 cond-mat.mtrl-sci
Cooling Dynamics of Photoexcited Carriers in Si Studied by Using Optical Pump and Terahertz Probe Spectroscopy
利用光抽运和太赫兹探测技术,在2 meV ~ 25 meV的能量范围内研究了Si中光激发载流子的动力学行为。通过在12 meV(3 THz)下激子1 s-2 p跃迁的出现,研究了未束缚电子-氢对激子的形成动力学.通过考虑载流子与声学声子和光学声子的带间和带内散射,揭示了低温晶格系统中光注入热载流子(电子和空穴)的热化机制.在声子散射过程微观分析的基础上,数值计算了电子和空穴的整体冷却速率,结果很好地解释了实验观察到的载流子冷却动力学。光激载流子的热化过程合理地解释了带隙以上光激发后硅中激子的长形成时间。
2011-01-31 cond-mat.mtrl-sci
Conformational Dynamics Guides Coherent Exciton Migration in Conjugated Polymer Materials: A First-Principles Quantum Dynamical Study
我们报告的高维量子动力学模拟扭转诱导激子迁移的单链寡聚噻吩段,包括20个重复单元,使用第一性原理参数化的Frenkel J-聚集体哈密顿量。从初始环间扭转缺陷开始,这些模拟提供了在低温下超快双时间尺度过程的证据,涉及激子-极化子在数十飞秒内形成,然后在~300飞秒时间尺度上扭转弛豫。第二步是激子迁移的驱动力,因为初始共轭断裂被动态平坦化去除。的量子相干性质的基本激子迁移步骤是一致的实验观察突出的相关性和振动相干性质的超快时间尺度上的动态。
2017-11-19 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Isolating Exciton Dissociation Pathways in ReSe$_{\text{2}}$
University of British Columbia(不列颠哥伦比亚大学);Quantum Matter Institute(量子物质研究所);Canadian Light Source(加拿大光源)
通过TR-ARPES研究ReSe₂中激子和边带载流子的分离,揭示激子光电离是解离机制,为强激子材料的激子-载流子转换路径提供新策略。
2026-04-13 cond-mat.mtrl-sci
Photoluminescence of p-doped quantum wells with strong spin splitting
研究了调制掺杂(Cd,Mn)Te量子阱中自旋极化二维空穴气的光谱性质。巨大的塞曼效应诱导一个显着的自旋分裂,即使在非常小的值的应用领域。描述和校准了几种测量载流子密度的方法(霍尔效应、高场朗道能级的填充因子、各种表现形式的Moss-Burstein位移)。自旋分裂所需的值,以充分的空穴气,证明了由于载流子-载流子相互作用的空穴气的自旋磁化率的强烈增强。在小的自旋分裂值,无论载流子密度(非零)是,光致发光线是由于在单重态的带电激子的形成。在光致发光和传输(包括一个“激子Moss-Bustein位移”)的光谱位移观察和讨论的部分或完全极化的空穴气的激发。在大的自旋分裂,而不改变载流子密度,单重态的带电激子是不稳定的,有利于一个三重态配置的空穴。因此,测量的单重态的结合能,发现是独立的载流子密度(与带电激子和中性激子线之间的分裂相比)。在大自旋分裂稳定的状态是接近中性激子在低载流子密度,并接近一个不相关的电子-空穴对在最大值的载流子密度实现。三重态产生一个特征双线结构,具有到基态的间接跃迁(具有强声子复制)和到空穴气的激发态的直接跃迁。
2004-04-21 cond-mat.mtrl-sci
Optically discriminating carrier-induced quasiparticle band gap and exciton energy renormalization in monolayer MoS2
单层二硫化钼中的光电激发体现从电可调,库仑自由载流子和激子多体现象的层次。然而,由于相互竞争的光电效应和相互依赖的性质之间的复杂平衡,研究这些现象背后的基本相互作用(对于多体物理探索和器件应用都至关重要)带来了挑战。在这里,光学检测绑定和自由载流子的光激发被用来直接量化载流子引起的准粒子带隙和激子结合能的变化。结果明确解开的竞争效应,并突出长期的理论预测的大载流子诱导的带隙和激子重整化的二维半导体。
2017-12-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Femtosecond pump-probe absorption edge spectroscopy of cubic GaN
在2.9-3.7eV之间对氮化镓锌(zb-GaN)晶体进行了含时飞秒泵浦-探测椭圆偏振光谱研究。通过研究介电函数的虚部,观察到吸收起始的超快变化(对于zb-GaN为3.23eV)。266 nm(4.66 eV)的泵浦脉冲引起高达$4\times 10^{20}$ cm $^{-3}$的大的自由载流子浓度,由于多体效应(如带填充和带隙重整化),影响导带和价带之间的跃迁能量,高达$\approx$ 500 meV。此外,泵浦光束的吸收在605 nm zb-GaN层内产生自由载流子分布。这导致从样品表面到基底的光学性质不同,这是考虑到分级分析的实验数据的准确描述。100 fs的时间分辨率允许深入研究发生的超快弛豫和复合过程。我们提供了一个定量描述的自由载流子浓度和吸收开始在样品表面作为弛豫,复合和扩散产生的特征弛豫时间为0.19ps和26.1ps的复合时间的函数。
2022-06-05 cond-mat.mtrl-sci
Combined impact of entropy and carrier delocalization on charge transfer exciton dissociation at the donor-acceptor interface
已经提出了几种电荷转移激子(CTE)模型来解释其在施主-受主(DA)界面处的解离。然而,其背后的物理原理仍在争论之中。在这里,我们推导出温度($T$)依赖的紧束缚模型的电子空穴对在DA界面。主要发现是在临界$T$处存在定域-离域转变,这可以解释CTE解离。本研究强调了熵(有限- $T$)和载流子离域在CTE解离中的组合效应。
2016-07-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ultrafast dynamics and sub-wavelength periodic structure formation following irradiation of GaAs with femtosecond laser pulses
的超快过程和动力学的激发载流子的GaAs辐照飞秒(fs)脉冲激光的理论研究进行的条件下,诱导材料损伤和最终的表面改性的加热固体。基于飞秒激光辐照后基本多尺度物理过程的研究,对不同脉冲宽度τp(τp较小时,瞬态载流子密度随τp增大,皮秒量级时,瞬态载流子密度随τ p减小)下产生的瞬态载流子密度与损伤阈值的关系进行了参数研究。此外,通量值的原始半导体材料表现出金属行为的估计。它示出,在导带中产生足够数量的载流子来激发表面等离子体(SP)波,当与入射光束和基于流体的表面改性机制耦合时,导致形成垂直于激光束偏振取向的亚波长周期性结构。损伤阈值和诱导周期结构频率的实验结果与理论预测吻合较好。
2018-11-19 cond-mat.mtrl-sci
Real-time exciton dynamics with time-dependent density-functional theory
线性响应时间依赖的密度泛函理论(TDDFT)可以描述绝缘体和半导体光谱中的激子特征,使用行为为$-1/k^{2}$的交换相关(xc)核到首阶。我们展示了如何激子可以在实时TDDFT建模,使用xc矢量势近似,远程校正xc内核构建。我们证明了各种材料,这种实时的方法是一致的频率依赖性的线性响应,获得飞秒激子动力学短脉冲激发后,可以扩展到一些谨慎的非线性制度。
2021-02-02 cond-mat.mtrl-sci
Direct observation of ultrafast lattice distortions during exciton-polaron formation in lead-halide perovskite nanocrystals
铅卤化物钙钛矿中慢载流子冷却的微观起源仍有争议,并对应用有直接影响。慢载流子冷却归因于极化子形成或在高激发载流子密度(> 10 $^{18}$ cm $^{-3}$)下的热声子瓶颈效应。这些效应无法仅从光学实验中明确地解开。然而,它们可以通过直接观察超快晶格动力学来区分,因为这些效应预计会产生定性的不同指纹。为此,我们采用飞秒电子衍射和直接测量弱限制CsPbBr $_3$纳米晶体的亚皮秒晶格动力学上述间隙光激发。数据揭示了光诱导的结构畸变出现在380 fs至1200 fs之间的时间尺度上,取决于激发通量。我们将这些动力学归因于激子-极化子对晶格的影响,而在高能量密度下较慢的动力学归因于较慢的热载流子冷却,这减慢了激子-极化子种群的建立。进一步的分析和模拟表明,这种畸变与[PbBr $_3$ ] $^{-}$八面体离子笼的运动是一致的,Pb-Br键的伸长与实验数据最为吻合.我们的工作演示了亚皮秒时间尺度上的晶格动力学的直接研究如何区分竞争方案,从而揭示了铅卤化物钙钛矿中缓慢载流子冷却的起源。
2022-09-13 cond-mat.mtrl-sci
Transient terahertz spectroscopy of excitons and unbound carriers in quasi two-dimensional electron-hole gases
我们报告了一个全面的实验研究和详细的模型分析的太赫兹介电响应和密度动力学的激子和未结合的电子-空穴对在GaAs量子阱。以绝对单位给出了1 s与高能激子和连续谱能级之间激子内跃迁的复值太赫兹介电函数的简洁表达式。它密切地描述了共振产生的激子的太赫兹光谱。激子电离和形成进一步探讨,太赫兹响应表现出激子内和德鲁德功能。利用一个两个组件的介电函数,我们得到的基础激子和非束缚对密度。在电离状态下,发现与Saha热力学平衡,这提供了实验验证的两个组件的分析和密度标度极好的协议。在激子形成过程中,反过来,对动力学定量描述的Saha平衡,下面的载流子冷却动力学。此外,太赫兹衍生的动力学是一致的时间分辨发光测量比较。我们的研究为通过瞬态太赫兹光谱跟踪准二维电子空穴气体的电子对密度奠定了基础。
2009-03-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Exciton-exciton Interaction in Monolayer MoSe$_2$ from Mutual Screening of Coulomb Binding
University of Hong Kong(香港大学);Shanghai University(上海大学);Nanyang Technological University(南洋理工大学);National Institute for Materials Science(国立材料研究所);Max Planck Institute of Microstructure Physics(马克斯·普朗克微结构物理研究所);HKU-UCAS Joint Institute of Theoretical and Computational Physics(港大-中科院理论计算物理联合研究院)
本研究通过单层MoSe$_2$光致发光光谱,区分中性激子与载流子的屏蔽效应,发现激子间库仑束缚相互屏蔽导致能量差红移,并提取激子极化率,揭示中性激子多数体相互作用排斥部分的新机制。
2023-08-28 cond-mat.mtrl-sci
Stronger femtosecond excitation causes slower electron-phonon coupling in silicon
该研究利用超快电子衍射技术测量硅中电子-声子衰减率,发现载流子密度越高,电子弛豫越慢,表明热电子气抑制散射,低载流子密度下硅超快电路性能更优。
2025-02-26 cond-mat.mtrl-sci
Energy renormalizations of resident carriers and excitons in transition metal dichalcogenide monolayers
University of Rochester(罗切斯特大学)
研究了过渡金属二硫化物单层中驻留载流子和激子的能量重整化,通过电子电荷掺杂WSe₂单层的实验,揭示了动态屏蔽数学在该材料中的重要性。
2026-03-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Carrier diffusion in GaN -- a cathodoluminescence study. II: Ambipolar vs. exciton diffusion
我们利用单量子阱作为载流子收集器或载流子阱,通过空间分辨阴极发光光谱确定GAN中过剩载流子的扩散长度。在10 - 300 K的温度下记录了量子阱中的单色光强度分布。一个经典的扩散模型占120和300 K之间获得的配置文件,而低于120 K的温度,量子捕获过程必须考虑到另外。结合从这些配置文件中提取的扩散长度和时间分辨的光致发光实验测量的有效载流子寿命,我们推导出的载流子扩散率作为温度的函数。实验值被发现是接近理论的自由载流子的双极扩散率仅限于本征声子散射。这一协议被证明是偶然的。相反,低温下的高扩散率源于扩散过程中激子的参与增加。
2021-11-23 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Mechanism of carrier localization in doped perovskite nanocrystals for bright emission
基于金属卤化物钙钛矿的纳米晶体为高效照明提供了有前途的材料平台。利用瞬态光谱技术研究了锰掺杂的钙钛矿型纳米晶体CsPb(Cl,Br)3的激发复合动力学。我们发现,在掺杂时,本征激子辐射复合率增加,这通常是一个具有挑战性的材料特性定制。通过从头计算,我们可以将增强的发射速率归因于通过Mn掺杂剂的晶格周期性断裂增加的激子局域化,这增加了激子有效质量和电子和空穴波函数的重叠,从而增加了振子强度。我们的报告的基本策略,提高钙钛矿纳米晶体的发光效率将是有价值的发光应用效率最大化。
2020-08-26 cond-mat.mtrl-sci
Elucidation of lasing mechanism in all-inorganic perovskite microcavity with exciton/free-carrier hybrid nature
卤化铅钙钛矿在包括激光器件在内的各种光电应用中具有很高的前景。然而,描述该材料族中激光行为的基本物理学尚未得到系统的研究,因此详细的激光机制仍然被掩盖。在这里,我们证明了全无机钙钛矿显示出基于新原理的激光发射。一系列的光致发光实验结果表明CsPbBr 3单晶的激发态具有自由载流子性质。另一方面,在微腔的形式中,CsPbBr 3单晶显示出来自极化激子激发态的发射,证明了激子性质的共存。还观察到了室温极化激元激光。这种前所未有的机制,即基于自由载流子库的极化激元激光,是通过CsPbBr 3的激子/自由载流子混合性质来实现的。
2020-05-02 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.optics
Dynamical co-existence of excitons and free carriers in perovskite probed by density-resolved fluorescent spectroscopic method
利用瞬态荧光光谱,我们发展了一种密度分辨荧光光谱方法,用于研究CH_3NH_3PbI_3钙钛矿中的光生产物及其相关的光物理。首次在实验上观察到激子和自由载流子在较宽的密度范围内动态共存。基于这种共存,可以估算激子结合能和电子空穴对的有效质量。没有离子极化被发现有助于物理行为。它还解决了大的实验测量EB和小的预测值之间的冲突。光谱法还有助于在连续照明下检测真实的自由载流子密度,而不受离子电导率的干扰。我们的方法和结果深刻地丰富了光伏应用中钙钛矿材料的物理学的研究和理解。
2016-08-09 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Tightly-bound and room-temperature-stable excitons in van der Waals degenerate-semiconductor Bi4O4SeCl2 with high charge-carrier density
本研究通过红外光谱、电输运、从头计算和角分辨光电子能谱等手段,在范德华简并半导体Bi4O4SeCl2中发现了室温稳定的紧束缚激子,其结合能约375 meV,载流子浓度高于Mott密度,为高掺杂体系中的激子光电器件开发奠定了基础。
2023-08-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Rippled area formed by surface plasmon polaritons upon femtosecond laser double-pulse irradiation of silicon: the role of carrier generation and relaxation processes
本文通过数值模拟研究飞秒双脉冲照射硅时载流子产生与弛豫对表面波纹形成的影响,定量解释了LSFL面积随脉冲延迟下降的两个时间常数。
2013-12-16 cond-mat.mtrl-sci physics.optics physics.plasm-ph
Enhanced energy deposition and carrier generation in silicon induced by two-color intense femtosecond laser pulses
采用含时密度泛函理论(TDDFT)研究了双色飞秒激光脉冲作用下晶体硅的光能吸收。我们采用修改后的贝克-约翰逊(mBJ)交换相关势再现实验直接带隙能量$E_g$。我们考虑的情况下,其中一种颜色是在紫外(UV)范围以上的$E_g$和红外(IR)范围内低于它的另一个。能量沉积作为一个函数的混合比$η$的两种颜色与总的脉冲能量守恒。从激光脉冲到硅中的电子系统的能量转移通过同时双色照射而显著增强,并且在$η\sim 0.5$处最大化。增加的是产生的载流子的数量,而不是每个载流子吸收的能量。对于较低的IR光子能量,或者等效地,较大的矢量势振幅,该效果更有效。作为基本的机制是确定的带内电子运动之间的相互作用,在{ \it价带}(激发前)驱动的IR组件和共振价导带间激发(载流子注入)诱导的UV组件。前者增加了通过$k$共振跃迁点的可激发电子。不同的多光子吸收路径的影响或在导带中产生的载流子的带内运动起次要作用。
2022-11-01 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph physics.plasm-ph
Efficient ionization of two dimensional excitons by intense single cycle terahertz pulses
外电场对于二维材料中激子的动力学操纵具有很强的吸引力。在这里,我们从理论上研究了太赫兹(THz)范围内强脉冲电场对单层过渡金属二硫属化物(TMD)中激子的电离。我们发现,太赫兹脉冲与现实的场强是能够电离到自由载流子的TMD中的光生激子的显着部分。因此,短THz脉冲是动态控制单层TMD中的自由载流子浓度的有效的、非侵入性的方法,这对于诸如THz调制器的应用是有用的。我们进一步证明,激子电离概率应该是实验测量的自由载流子吸收之前和之后的太赫兹脉冲。详细的结果提供了不同的TMD在各种介电环境。
2021-08-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Tuning many-body interactions in graphene: The effects of doping on excitons and carrier lifetimes
石墨烯的光学性质受到电子-电子(e-e)和电子-空穴(e-h)相互作用的强烈影响。在这里,我们通过改变自由载流子的密度来调节这些多体相互作用。从红外到紫外的测量揭示了电子和空穴掺杂的石墨烯的光学电导率的显着变化。鞍点激子共振的位移、加宽和形状的改变反映了载流子对多体相互作用的强屏蔽,以及准粒子寿命的变化。从头计算的GW Bethe-Salpeter方程(GW-BSE),其中考虑到修改的排斥e-e和吸引e-h相互作用,提供了良好的协议与实验。了解石墨烯在广泛掺杂范围内的光学性质和高能载流子动力学对于基础石墨烯物理学和石墨烯在光子学中的新兴应用至关重要。
2013-12-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Probing exciton interaction with a spatially defined charge accumulation layer in the organic semiconductor Diindenoperylene
利用有机薄膜晶体管(OTFT)的光致发光(PL)和载流子输运测量,研究了激子和载流子之间的微观相互作用。为此目的,原型有机半导体二茚并萘嵌苯(DIP)被用作活性物质。OTFT累积层提供了空间限定的电荷和光生激子的相互作用区,导致PL强度降低高达4.5%。这种效应与累积的空穴载流子密度相关,并为非辐射激子-空穴过程的横截面提供了约1.3E-10 cm 3/s的较低估计。这是合理的,这些过程优先介导的陷阱空穴。
2013-03-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Spin dynamics of excitons and carriers in mixed-cation MA$_{x}$FA$_{1-x}$PbI$_{3}$ perovskite crystals: alloy fluctuations probed by optical orientation
Empa-Swiss Federal Laboratories for Materials Science and Technology(瑞士联邦材料科技研究所)
研究通过光学取向探测混合阳离子钙钛矿中自旋动力学,揭示合金波动对激发子和载流子自旋行为的影响。
2026-01-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Robustness of momentum-indirect interlayer excitons in MoS2/WSe2 heterostructure against charge carrier doping
本研究发现MoS2/WSe2异质结构中的Q-Gamma动量间接层间激子对电子掺杂具有鲁棒性,Cs掺杂引发电荷转移但仅产生10 meV微小能量偏移,使其在室温高载流子密度发光器件中具应用潜力。
2023-04-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Photoexcitation of PbS Nanosheets Leads to Highly Mobile Charge Carriers and Stable Excitons
溶液可加工的二维半导体材料具有可调的厚度和可调的带隙,是一种非常有前途的光电子材料。本文利用光泵浦太赫兹探测光谱研究了不同厚度的二维硫化铅纳米片中自由载流子和激子的性质。通过分析频率依赖的THz响应,发现激子的量子产率很高,自由载流子的散射时间随着纳米片厚度的增加而增加,这归因于较厚纳米片中表面缺陷和配体的影响减小.所讨论的数据提供了厚度为4至16 nm的PbS纳米片的DC迁移率值,其范围为550 - 1000 cm 2/Vs。结果支持胶体2D PbS纳米片用于光电应用的适用性。
2019-08-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Spatially resolved femtosecond pump-probe study of topological insulator Bi2Se3
利用空间分辨超快泵浦-探测技术研究了Bi_2Se_3晶体中载流子和声子的动力学行为。在差分反射中观察到明显的振荡,具有两个不同的频率,并归因于相干光学和声学声子,分别。信号的上升时间表明,在这种材料中,热载流子的热化和能量弛豫都是亚ps的。我们发现,热化和弛豫时间随载流子密度的增加而减小。差分反射轮廓的扩展允许我们估计双极载流子扩散系数在每秒500平方厘米的量级上。轮廓的长期缓慢膨胀显示热扩散系数为每秒1.2平方厘米。
2011-04-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics