Impact of Fe substitution on the electronic structure of URu$_2$Si$_2$
Martin Sundermann, Andrea Amorese, Daisuke Takegami, Hlynur Gretarsson, Hasan Yavaş, Andrei Gloskovskii, Christoph Schlueter, Sheng Ran, M. Brian Maple, Peter T… 展开作者
Martin Sundermann, Andrea Amorese, Daisuke Takegami, Hlynur Gretarsson, Hasan Yavaş, Andrei Gloskovskii, Christoph Schlueter, Sheng Ran, M. Brian Maple, Peter Thalmeier, Liu Hao Tjeng, Andrea Severing
压力的作用以及Fe对隐藏有序（HO）化合物URu $_2$ Si $_2$中Ru的连续取代导致了大磁矩反铁磁相（LMAFM）的形成。用非共振非弹性X射线散射（NIXS）和4 $f$芯能级光电子能谱学（HAXPES）研究了取代系列URu $_{2-x}$ Fe $_x$ Si $_2$（其中$x$ = 0.2和0.3）。NIXS表明Fe的取代对基态波函数的对称性没有影响。在HAXPES中，我们没有发现表明5 $f$ -电子计数变化的谱重变化。因此，由于取代而引起的交换相互作用$\cal{J}$的变化一定很小，因此化学压力的猜测似乎不太可能。另一种情况进行了讨论，即形成长程磁秩序由于替代诱导的局部增强的磁化强度在附近的$f$ -电子离子，而整体电子结构保持不变。
英文摘要：
The application of pressure as well as the successive substitution of Ru with Fe in the hidden order (HO) compound URu$_2$Si$_2$ leads to the formation of the large moment antiferromagnetic phase (LMAFM). Here we have investigated the substitution series URu$_{2-x}$Fe$_x$Si$_2$ with $x$ = 0.2 and 0.3 with non-resonant inelastic x-ray scattering (NIXS) and 4$f$ core-level photoelectron spectroscopy with hard x-rays (HAXPES). NIXS shows that the substitution of Fe has no impact on the symmetry of the ground-state wave function. In HAXPES we find no shift of spectral weight that would be indicative for a change of the 5$f$-electron count. Consequently, changes in the exchange interaction $\cal{J}$ due to substitution must be minor so that the conjecture of chemical pressure seems unlikely. An alternative scenario is discussed, namely the formation of long range magnetic order due the substitution induced local enhancement of the magnetization in the vicinity of the $f$-electron ions while the overall electronic structure remains unchanged.
Chemical pressure tuning of URu$_2$Si$_2$ via isoelectronic substitution of Ru with Fe
对于Fe浓度$x$ $\leq$ 0.7，我们已经在URu $_{2-x}$ Fe $_x$ Si $_2$的单晶上使用比热和中子衍射测量，以确定Ru与Fe的化学取代作用为“化学压力”$P_{ch}$，如Kanchanavatee等人先前提出的[Phys. Rev. B { \bf 84}，245122（2011）]基于对多晶样品的本体测量。值得注意的是，中子衍射揭示了在$x=0.1$处铀磁矩的急剧增加，这让人想起在$P_x\approx$ 0.5-0.7 GPa压力下在URu $_2$ Si $_2$中观察到的“隐藏顺序”（HO）到大磁矩反铁磁（LMAFM）相变的行为。使用从我们的测量确定的晶胞体积和等温压缩率$κ_{T} = 5.2 \times 10^{-3}$ GPa $^{-1}$为URu $_2$ Si $_2$，我们确定的化学压力$P_{ch}$在URu $_{2-x}$ Fe $_x$ Si $_2$作为$x$的函数。所得的URu $_{2-x}$ Fe $_x$ Si $_2$的温度$T$ -化学压力$P_{ch}$相图与建立的URu $_2$ Si $_2$的温度$T$ -外部压力$P$相图一致。
Ungapped magnetic excitations beyond Hidden Order in URu$_{2-x}$Re$_x$Si$_2$
我们使用非弹性中子散射测量表明，在磁激发的URu $_2$ Si $_2$，引起的隐级跃迁的能隙，是封闭的Re替代。在不再观察到与隐藏秩序相关的比热异常的组合物中，磁激发仍然是无间隙的，这意味着与隐藏秩序相关的熵主要与磁间隙有关。此外，铁磁秩序的发病不间隙的激发，反映了Re取代不会显着影响近藤晶格杂化的事实。
Collinear antiferromagnetic order in URu$_2$Si$_{2-x}$P$_x$ revealed by neutron diffraction
URu $_2$ Si $_2$中的隐藏有序相对电子掺杂高度敏感。对硅磷取代的特殊兴趣是由于这样的事实，即它可以部分地将调整化学势的影响与相关的$f$和$d$电子态的复杂性隔离开来。我们研究了在$x\gtrsim0.27$的URu $_2$ Si $_{2-x}$ P $_x$中诱导的新的反铁磁相。单晶的飞行时间中子衍射（$x=0.28$）揭示了具有局域磁矩的$c$轴共线$\mathbf{q}_\mathrm{m}=(\frac12,\frac12,\frac12)$磁结构（$\approx2.1\,μ_\mathrm{B}$）。这指出了（Si，P）和（Ru，Rh）取代系列之间意想不到的相似性。通过与其他调谐研究的URu $_2$ Si $_2$的进一步比较，我们能够描绘的机制，其中硅到磷取代影响系统。特别是，无论是本地化的巡回5 $f$电子，以及选择的$\mathbf{q}_m$似乎是在化学势的增加的后果。此外，增强的交换相互作用是由化学压力引起的，并导致磁序，其中层间间距的增加可能起着特殊的作用。
Isoelectronic perturbations to $f$-$d$-electron hybridization and the enhancement of hidden order in URu$_2$Si$_2$
在高达$P$ = 2GPa的流体静压下，对高达$x$ = 0.28的URu $_2-x$ Os $_x$ Si $_2$的单晶进行电阻率测量。随着Os浓度$x$的增加，（1）晶格膨胀，产生有效的负化学压力$P_{ch}$（$x$），（2）隐藏顺序（HO）相增强，系统被驱动向大磁矩反铁磁（LMAFM）相，（3）诱导HO到LMAFM相变所需的外部压力$P_{c}$较小。我们比较了$T(x)$，$T(P)$的相位行为在这里报告的URu $_2-x$ Os $_x$ Si $_2$系统与以前的报告增强HO在URu $_2$ Si $_2$与$P$调谐后，或类似的URu $_2-x$ Fe $_x$ Si $_2$与正$P_{ch}$（$x$）调谐。值得注意的是，压力，Fe替代，和Os替代是唯一已知的扰动，增强HO相，并诱导一级转变的LMAFM相在URu $_2$ Si $_2$。我们提出了一个方案，其中的应用程序的压力或Ru的Fe和Os离子的等电子取代的结果中的U-5 $f$ -和过渡金属$d$ -电子状态，导致在顺磁相的电子不稳定性和并发的稳定性的HO（和LMAFM）在URU $_2$ Si $_2$的杂交增加。在紧束缚近似的计算包括确定的U-5 $f$电子和每个的等电子过渡金属$d$ -电子态的Fe，Ru和Os之间的杂交的强度。
Exceptional Ising Magnetic Behavior of Itinerant Spin-polarized Carriers in URu2Si2
电子结构计算的基础上，我们表明，铀5 $f$磁矩在URu $_2$ Si $_2$表现出独特的伊辛行为，令人惊讶的是，来自巡回电子状态。分析了这种反常Ising行为的起因，认为是由于URu $_2$ Si $_2$具有特殊的近费米边嵌套电子结构，且具有较强的自旋-轨道相互作用.伊辛各向异性的理论适用于解释隐藏的顺序相在URu $_2$ Si $_2$相关的影响。
Electronic structure of URu$_2$Si$_2$ in paramagnetic phase: Three-dimensional angle resolved photoelectron spectroscopy study
利用3D角分辨光电子能谱学，通过扫描入射光子能量和光电子探测角，得到了顺磁相隐序化合物URu $_2$ Si $_2$的三维电子结构.在$E_\mathrm{F}$附近观察到了$\mathrm{U}~5f$态贡献增强的准粒子带，这些准粒子带是由与$\mathrm{Ru}~4d$态的杂化形成的。准粒子带的能量色散显著依赖于$k_z$，表明它们具有内在的三维性质。能带结构计算定性地解释了能带结构和费米面的特征，尽管电子关联效应强烈地重整化了准粒子能带。URu $_2$ Si $_2$中准粒子带的三维强关联性质是模拟其隐阶跃迁的基本成分。
Hidden order and beyond: an experimental-theoretical overview of the multifaceted behavior of URu$_2$Si$_2$
这篇专题评论描述了在压力、磁场和所有三种元素的替代物的调节下，金属间化合物URu $_2$ Si $_2$的隐藏顺序、重费米子、反铁磁和超导相的大量非常规行为。这种“扰动”导致了神秘的隐藏秩序之外的各种新阶段，现在只有通过一系列最先进的科学实验以及一系列新颖的理论方法才能慢慢理解。尽管所有这些努力跨越了30多年，隐藏秩序（HO）仍然令人困惑和未澄清，并在2019年继续寻找其最终解决方案的第四个十年。在这里，我们试图更新的现状URu $_2$ Si $_2$引进最新的实验结果和理论建议。首先，让我们考虑原始化合物作为温度的函数，并报告最近的测量和模型有关的重费米液体交叉，其HO和超导性（SC）。最近的实验和理论，解决四重对称性破缺（或向列性），Isingness和非常规激发模式surmized。其次，我们回顾了URu $_2$ Si $_2$的压力依赖性及其向反铁磁长程序的转变。接下来，我们面对的是需要40 T以上磁场的引人注目的高磁场阶段。最后，我们试图回答其他$5f$元素对U，$3d$，$4d$和$5d$元素对Ru，甚至P对Si的随机替换如何影响和转换HO。相应地，最近的理论模型进行了总结，然后与有趣的实验行为。
The role of band filling in tuning the high field phases of URu2Si2
我们提出了一个详细的研究低温和高磁场相的化学取代系列URu $_2$ Si $_{2-x}$ P $_x$在脉冲磁场高达65 T的电输运和磁化。在隐序区域（0 $\ x$ $\ $ 0.035）内，即使隐序温度被抑制，高场排序也是鲁棒的。早期的工作表明，对于0.035 $\ x$ $\ $ 0.26，存在一个无序状态的近藤晶格，该晶格被0.26 $\ x$ 0.5的反铁磁性所取代。我们观察到一个简化的连续的高场有序的无序$x$ -区域和增强的高场状态后，反铁磁性的破坏与磁场。这些结果与URu $_{2-x}$ Rh $_x$ Si $_2$ \footnote{The concentration in this paper is defined as URu$_{2-x}$Rh$_x$Si$_2$ while the chemical formula in the literature is given as U(Ru$_{1-x}$Rh$_x$)$_2$Si$_2$ [24-26]}的结果非常相似，由此我们推断电荷调谐均匀地控制URu $_2$ Si $_2$的基态，而不管s/p或d电子是否被取代。这为确定导致该系列材料中隐藏顺序与磁性的特定因素提供了指导。
Electronic structure theory of the hidden order material URu$_2$Si$_2$
我们报告了对URu $_2$ Si $_2$的顺磁（PM）、大矩反铁磁（LMAF）和隐藏有序（HO）相的全面电子结构研究。我们进行了相对论全势计算的基础上的密度泛函理论（DFT），采用不同的交换相关泛函处理电子关联内的开放$5f$壳层的铀。具体而言，我们调查-通过计算和低温实验性能之间的比较-是否$5f$电子在URu $_2$ Si $_2$本地化或离域。我们还进行了动力学平均场论计算（LDA+DMFT），研究了100 K及以上准粒子态的温度演化，揭示了随着温度的降低，准粒子能隙在化学势处逐渐打开.计算的性能与已知的实验数据的详细比较表明，LSDA和GGA的方法，其中铀$5f$电子被视为巡回，提供了一个很好的解释PM和LMAF阶段的可用低温实验数据。此外，我们表明，由于特定的材料的费米表面不稳定性的一个大的，但部分，费米表面缺口高达750 K时发生反铁磁对称性破缺。HO相的发生解释通过动力学对称性破缺诱导的长寿命的反铁磁自旋涨落的模式。该动力学对称性破缺模型解释了为什么HO相的费米面能隙与LMAF相的费米面能隙相似但小于LMAF相的费米面能隙，以及为什么HO相和LMAF相具有相同的费米面却具有不同的序参量.合适的推导出的HO的序参量被建议为费米表面间隙或动态自旋-自旋关联函数。
Formation of the coherent heavy fermion liquid at the 'hidden order' transition in URu2Si2
本文介绍了重费米子超导体URu $_2$ Si $_2$的高分辨角分辨光电子能谱。作为激发能和温度的函数的测量使我们能够解开各种光谱特征，揭示了整个隐藏的顺序过渡的低能电子结构的演变。已经以上的隐藏的顺序过渡，我们的测量揭示了存在的弱色散状态下的费米能级，表现出大的散射率。在进入隐藏秩序阶段时，这些状态转变为与导带杂交的相干重费米子液体。
One-dimensional moire charge density wave in the hidden order state of URu2Si2 induced by fracture
当在两个原子晶格之间形成时，莫尔图案可以导致全新的电子行为。然而，固体的特征不仅在于原子晶格，而且还在于不需要与晶格相称的电荷或磁激发。这就提出了一个问题，如果人们可以通过结合周期性的电子调制和原子晶格来获得莫尔条纹。在这里，我们报告的一维电荷密度波（1D-CDW）的发现，这是一个原子晶格之间的莫尔图案和电子散射的热点在能带结构的隐藏顺序（HO）状态的URu $_2$ Si $_2$。莫尔条纹是通过在低温下使晶体破裂而产生的。我们的研究结果表明，电荷相互作用是URu $_2$ Si $_2$中与HO竞争的最相关的特征之一。
Interplay of magnetism, Fermi surface reconstructions, and hidden-order in the heavy-fermion material URu$_2$Si$_2$
URu $_2$ Si $_2$无疑是重费米子化合物中最神秘的一种。尽管二十多年的实验和理论工作，在$T_0 = 17.5$ K的转变的序参量仍然是未知的。低于$T_0$的状态仍然被称为“隐序相”，关键仍然是确定驱动系统进入这一相的能量尺度。我们提出了在高达60 T的脉冲磁场中对非常高质量的单晶进行的新的磁阻和磁化测量。我们发现，在URu $_2$ Si $_2$的隐阶态的转变最初是由一个高温交叉在40-50 K左右，这是一个指纹的站点间的电子相关性。在沿易磁化轴$\bf{c}$施加的磁场$\mathbf{H}$中，这种高温标度的消失先于磁矩的极化，以及它驱动隐阶相的不稳定。强杂质相关的磁阻证实，费米表面在$T_0$以下被重构，并且在沿$\mathbf{c}$施加的高磁场中，即在非线性高磁极化下被强烈修改。指出了场致费米面变化控制的隐阶态中的急剧交叉的可能性。
Thermal transport in the hidden-order state of URu$_{2}$Si$_{2}$
本文研究了重费米子超导体URu $_{2}$ Si $_{2}$正常态的热导率。在18K的有序化导致热导率的急剧增加，并且（与重费米子化合物中所有其他磁有序化的情况相反）导致洛伦兹数的增强。通过将这一观察结果与其他几个先前报道的特征联系起来，我们得出结论，大多数载流子在有序状态下消失，这导致声子和电子平均自由程急剧增加。
ARPES/STM study of the surface terminations and 5$f$-electron character in URu$_2$Si$_2$
URu $_2$ Si $_2$中隐藏的秩序仍然是一个谜，现在已经进入了第四个十年。解决隐藏秩序的本质的重要性激发了广泛的研究。在这里，我们提出了一个详细的表征不同的表面终端URu $_2$ Si $_2$的角度分辨光电子能谱，结合扫描隧道光谱和DMFT计算，可能会揭开这个难题的一个新的一块。U端表面在$\bar{X}$点附近存在类电子带，而Si端表面存在类空穴带.我们还研究了温度演化的电子结构周围的$\bar{X}$点从11 K到70 K，并没有观察到任何突变的相干温度（55 K）周围的电子结构。随着温度的升高，$f$谱权逐渐减弱，在此温度以上仍可以发现一些$f$谱权。我们的研究结果表明，在URu $_2$ Si $_2$的表面终端是一个重要的问题，要考虑在未来的工作。
为了研究重费米子化合物URu $_2$ Si $_2$在17.5 K以下的隐序性质，确定哪些对称性在隐序跃迁以下被破坏是最重要的步骤之一.最近的几个电子结构实验表明，隐序相的费米面与反铁磁巡游电子图象框架下的能带结构计算结果十分接近。这提供了强有力的证据，带折叠沿c-轴与$(0\,0\,1)$，对应于破缺的平移对称性的排序矢量。除此之外，有越来越多的证据四重旋转对称性破缺的隐藏的顺序相从测量的面内磁各向异性和有效质量各向异性的电子结构，以及斜方晶格畸变。这个破缺的四重对称给出了一个严格的约束，即隐序参量的对称性应该属于退化的$E$型不可约表示。我们还讨论了一种可能性，时间反演对称性也被打破，这进一步缩小了序参量的特点隐藏的顺序。
Evolution of structure, magnetism and electronic transport in doped pyrochlore iridate Y$_2$Ir$_{2-x}$Ru$_{x}$O$_7$
在铱氧化物中，自旋轨道耦合（SOC）和电子关联（$U$）之间的相互作用被认为是许多奇异现象的原因。我们研究了烧绿石铱酸盐Y $_2$ Ir $_{2-x}$ Ru $_{x}$ O $_7$的结构、磁性和电子性质的演变，其中Ru的取代旨在调节这种相互作用。Ru替代不引入任何结构相变，然而，我们确实观察到晶格参数随掺杂水平$x$的演变。X射线光电子能谱（XPS）研究表明，Ru取代了Ru $^{4+}$的电荷状态，取代了Ir的$^{4+}$。磁化强度数据揭示了磁性不可逆性的发生和磁矩的减少与Ru的逐步取代。这些材料显示出非平衡的低温磁状态所揭示的磁弛豫数据。有趣的是，我们发现磁弛豫速率随着Ru的取代而增加。电阻率在整个温度范围内均表现出绝缘特性，但随着Ru的替代，电阻率降低。所有材料的电子传导性质都遵循幂律行为。
Effects of Fe substitution on the electronic, transport, and magnetic properties of ZnGa$_2$O$_4$: A systematic ab-initio study
采用密度泛函方法研究了Fe掺杂到宽禁带尖晶石ZnGa $_2$ O $_4$的四面体和八面体阳离子位的结构.我们计算了不同的取代的电子结构，并讨论了考虑不同近似的交换相关势的每种情况下的磁性和输运性质。我们表明，对于某些掺杂的情况下，获得的预测行为的显着差异取决于所采用的交换相关电位。概述了掺杂系统作为磁性半导体的可能应用。
Doping Effects on the Electronic Structure of an Anisotropic Kondo Semiconductor CeOs$_2$Al$_{10}$: An Optical Study with Re and Ir Substitution
各向异性近藤半导体CeO_3-$_2$-Al-$_{10}$在较高的相变温度$T_0$（28.5K）下表现出不寻常的反铁磁有序.到目前为止，已经提出了两种可能的磁序起源，一种是导电（$c$）和$4f$状态之间的杂化的Kondo耦合，另一种是沿正交$b$轴的电荷密度波/电荷有序。为了阐明磁序的起源，我们利用沿$b$轴的光学电导谱研究了空穴和电子掺杂的CeOs $_2$ Al $_{10}$ [分别为Ce（Os $_{1-y}$ Re $_y$）$_2$ Al $_{10}$和Ce（Os $_{1-x}$ Ir $_x$）$_2$ Al $_{10}$]的电子结构。在$\hbarω\sim50$ meV下，$c$ - $f$杂交缺口的强度通过$x=y=0$从$y=0.10$连续降低到$x=0.12$。在$\hbarω\sim20$ meV处观察到的电荷激发强度在$x=y=0$处具有最大值，这与$T_{\rm 0}$的掺杂依赖性相似。电荷激发与磁序密切相关的事实加强了电荷密度波/电荷序作为磁序起源的可能性。
Nonmagnetic substitution in pyrochlore iridate Y$_2$(Ir$_{1-x}$Ti$_{x}$)$_2$O$_7$: Structure, magnetism and electronic properties
自旋-轨道耦合和电子相关效应的调谐被认为是许多有趣的现象。我们研究了掺杂Y-$_2$的结构、磁性和电子性质的温度演化（Ir $_{1-x}$ Ti $_{x}$）$_2$ O $_7$（$x$ = 0.0，0.02，0.05，0.10和0.15），其中钛的取代$^{4+}$ Ir $^{4+}$（5 $d^5$）的（3 $d^0$）相当于磁网络的稀释和以相反的方式调节这些参数。该系统保持其原有的结构对称性，但局部结构参数显示出与Ti含量的演变。而磁性转变温度没有很大的影响，磁矩和磁阻挫随着Ti掺杂降低。磁弛豫测量表明，母体化合物Y $_2$ Ir $_2$ O $_7$及其钛掺杂类似物均处于非平衡磁状态，磁弛豫速率随钛的增加而增加。温度依赖的拉曼测量表明结构对称性没有变化，然而，在整个磁转变温度的异常观察到A $_{1g}$拉曼模式。依赖于温度的X射线衍射数据也支持拉曼光谱数据，然而，观察到晶格参数随温度的演变。Y $_2$（Ir $_{1-x}$ Ti $_{x}$）$_2$ O $_7$系列的电阻率数据在整个温度范围内表现出绝缘行为，然而，电阻率随着Ti掺杂而降低。电荷传导的性质被发现在整个系列遵循幂律行为，但该模型的有效性随温度而变化。在低温下观察到了负的磁电阻效应，并用弱局域机制解释了这一现象。与其他Ir基氧化物类似，在本系统中已经观察到从负到正MR的交叉。
Bandwidth-tuning from insulating Mott quantum spin liquid to Fermi liquid via chemical substitution in $κ$-[(BEDT-TTF)$_{1-x}$(BEDT-STF)$_x$]$_2$Cu$_2$(CN)$_3$
Comprehensive study of out-of-plane transport properties in BaFe$_{2}$As$_{2}$: Three-dimensional electronic state and effect of chemical substitution
我们研究了母体和化学取代的BaFe $_{2}$ As $_{2}$的面外输运性质。通过对霍尔系数和化学替代效应的研究，阐明了高温顺磁四元相$ρ_c(T)$面外电阻率随温度变化的原因。电子（空穴）载流子具有非相干（相干）特性，这是非金属（金属）$ρ_c(T)$的原因。虽然电子和空穴的贡献几乎相当，但在高温下电子的贡献略大，而在低温下空穴的贡献略大，导致$ρ_c(T)$的最大值。在低温反铁磁正交相，取代的主要影响是增加剩余电阻率分量，在平面内运输的情况下。特别地，Co原子取代Fe引起具有大的$\mathit{ac}$各向异性的强散射。我们发现，K取代诱导的非金属行为在$ρ_c(T)$在低温下，这可能是由于一个弱的本地化性质沿$c$轴方向。
Evolution of Incommensurate Superstructure and Electronic Structure with Pb Substitution in (Bi$_{2-x}$Pb$_{x}$)Sr$_2$CaCu$_2$O$_{8+δ}$ Superconductors
采用移动溶剂浮区法生长了高质量的Bi $_{2-x}$ Pb $_{x}$ Sr $_2$ CaCu $_2$ O $_{8+δ}$（Bi 2212）单晶，并进行了不同Pb替代量（$x=0-0.8$）的研究。用透射电子显微镜（TEM）和高分辨激光角分辨光电子能谱（ARPES）对样品进行了表征。首次揭示了Pb取代后电子结构和超结构的系统演化。超结构显示出显着的变化与铅取代和无公度调制矢量（$\textbf{Q}$）随铅取代的增加而减小。同时，由ARPES测量得到的超结构强度也随着Pb浓度的增加而显著降低。Bi 2212中的超结构可以被Pb取代有效地抑制，当Pb取代为$x=0.8$时，超结构几乎消失。我们还发现，在ARPES测量的超结构带敏感地依赖于所使用的激光的光子能量，它们可以变得甚至比主带强时，使用10.897 eV的激光光子能量。这些结果为铋系高温超导体中无公度超结构的起源及其控制和抑制提供了重要信息。
Competing lattice structures induced by Sn substitution in CsV$_3$Sb$_5$
Università di Parma（帕尔马大学）；Brown University（布朗大学）；Università di Bologna（博洛尼亚大学）；Istituto Officina dei Materiali, Consiglio Nazionale delle Ricerche（意大利国家研究委员会材料工坊研究所）；University of California Santa Barbara（加州大学圣塔芭芭拉分校）
