Surface astrochemistry: a computational chemistry perspective
太空中的分子是通过各种各样的气相反应和尘埃颗粒表面的反应合成的，尘埃颗粒表面充当催化剂。特别是，饱和的富氢分子通过表面化学形成。天体化学模型已经发展了几十年，以了解分子过程中的星际介质，考虑到粮食表面化学。然而，气体颗粒模型的基本输入信息，如分子的结合能的表面，已经从实验中得出的只有少数物种，留下了数百种高度不确定的估计。此外，一些基本的过程没有足够好的约束，以实现这些模型。会议记录给出了三个例子如何计算化学技术可以帮助回答有关粮食表面化学的基本问题。
2022-02-10 astro-ph.GA astro-ph.SR physics.chem-ph
Perspective: Plasmon antennas for nanoscale chiral chemistry
等离子体纳米天线被广泛用于分子系统的化学和生物超传感，用于提高分子的发射和能量传递性能，用于纳米催化，并用于构建先进的混合纳米结构。在这方面，我们重点介绍了等离子体纳米天线在纳米手性化学和分子磁性研究中的最新进展。我们概述了纳米等离子体激元和纳米光学在实现手性选择性分子合成和分离中的决定性作用，以及通过在分子水平上潜在地合并手性和磁性来精确控制这些过程的方式。我们给出了我们的看法，这些见解可能会导致出现令人兴奋的新的基本概念，在纳米材料科学。
2019-10-14 physics.app-ph physics.bio-ph physics.chem-ph
A perspective on ab initio modeling of polaritonic chemistry: The role of non-equilibrium effects and quantum collectivity
这一观点提供了一个简单的介绍极化激元化学的理论复杂性，它出现在强耦合光物质状态的混合性质。为了解决这种复杂性，从头算方法的重要性突出。在此基础上，对量子集体性以及振动强耦合下反应速率中固有的共振现象提出了新的观点和研究途径。事实上，在解释实验数据时考虑去极化位移时，关于量子集体耦合分子的介观尺度的基本理论问题就出现了。此外，合理化最近的调查结果的基础上，量子电动力学密度泛函理论（QEDFT），一个简单的，但计算效率高，朗之万框架，提出了基于成熟的方法从分子动力学。这表明腔诱导的非平衡核动力学的出现，热（随机）共振现象可能出现在没有外部周期驱动。总的来说，我们相信最新的从头算结果确实表明了振动强耦合下基态化学反应的范式转变，从集体量子解释转向更局部，（半）经典和非平衡主导的观点。最后，各种扩展到一个精致的描述腔改性化学的QEDFT的背景下，该领域的未来发展方向进行了勾画。
2022-04-07 physics.chem-ph quant-ph
Modeling the electronic structures of the ground and excited states of the ytterbium atom and the ytterbium dimer: A modern quantum chemistry perspective
我们提出了一个全面的理论研究的Yb原子和Yb $_2$分子的电子结构，分别集中在其地面和最低的电子激发态。我们的研究包括各种最先进的量子化学方法，如CCSD，CCSD（T），CASPT 2（包括自旋-轨道耦合）和EOM-CCSD以及一些最近开发的基于pCCD的方法及其扩展到目标激发态。具体而言，我们扫描的最低位的势能面的\ce{Yb2}二聚体，并提供了一个可靠的基准集的光谱参数，包括最佳的键长，振动频率，势能深度，和绝热激发能。我们的深入分析揭示了\ce{Yb2}电子光谱的复杂性，这是很难通过任何传统的量子化学方法准确建模。最后，我们研究了第一个$^1Σ_g^+$激发态的双激发特性及其沿势能面的演化。
2020-02-17 physics.atom-ph physics.chem-ph
Swinging between shine and shadow: Theoretical advances on thermally-activated vibropolaritonic chemistry (a perspective)
本文是振动极化子化学领域的观点性文章，梳理了该方向的理论研究进展、各工作的贡献与待解挑战，为相关研究者提供入门参考，助力该领域动力学终极理论的探索。
2023-01-20 physics.chem-ph quant-ph
Quantum computing for chemistry and physics applications from a Monte Carlo perspective
本文从Monte Carlo视角探讨了量子算法与Monte Carlo方法在物理和化学领域的交叉，分析了将量子Monte Carlo集成到量子算法中的挑战与机遇，并回顾了利用量子硬件加速经典统计模型采样的新思路。
2023-08-22 cond-mat.stat-mech cond-mat.str-el physics.chem-ph
Density functional theory for strongly-interacting electrons: Perspectives for Physics and Chemistry
电子密度泛函理论（DFT）的准确性和适用性的提高对材料科学、理论化学、生物物理学和生物化学等许多研究领域都至关重要。在过去的三年里，密度泛函理论强相互作用极限的数学结构已经被揭示出来，关于这个极限的确切信息已经开始变得可用。本文的目的是提供一个角度来看，这一新的确切的信息可以用来处理的情况下，标准的科恩-沙姆DFT的问题。使用强相互作用极限的一种方法，与固态物理器件更相关，是定义一个新的框架来进行实际的、非常规的DFT计算，其中使用强相互作用参考系代替Kohn和Sham的传统的非相互作用参考系。另一种与化学应用更相关的方法是将强相互作用极限的精确处理纳入近似的交换相关能量密度泛函中，以描述困难的情况，如化学键的断裂。
2010-08-13 cond-mat.str-el physics.chem-ph
Cold chemistry: a few-body perspective on impurity physics of a single ion in an ultracold bath
杂质物理是凝聚态物理中的一个传统课题，目前正在超冷气体领域进行探索。在不同类别的杂质中，我们专注于超冷浴中的带电杂质。当单个离子与超冷气体接触时，它会经历不同的反应过程，这些反应过程可以从冷化学方法中理解。在这项工作中，我们提出了一个超冷原子或分子浴中的单个离子的动力学方法的前景，补充通常的多体方法的特点杂质物理学内的凝聚态物理。特别是，我们专注于带电杂质在不同浴的演变，包括外部随时间变化的捕获电位，我们探讨了外部激光源存在于离子中性混合陷阱到杂质的寿命的影响。
2020-11-08 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
From Prescriptive to Predictive: an Interdisciplinary Perspective on the Future of Computational Chemistry
从纳米级工程到新材料的验证，再到健康和医学领域的纳米毒性评估，对化学系统行为的可靠预测在许多行业中都至关重要。因此，对于未来，我们设想了一个范式转变的设计化学模拟在所有长度尺度从规定到预测和定量科学。本文提出了一个综合的角度来看，国家的最先进的建模计算和理论化学的例子，从数据和方程为基础的模型。扩展到包括可靠的风险评估和质量控制进行了讨论。为了在可靠和强大的分子模拟的设计周期中指定和扩展化学准确性的概念，计算化学，物理学，数学，可视化科学和工程领域被桥接。从电子结构计算的方法作为例子来解释如何产生不确定性：通过假设的机制的形式方程，模型参数，算法和数值实现。我们提供了整个化学建模周期的不确定性的完整分类，并讨论了如何减轻相关风险。此外，我们适用于我们的声明分子动力学和偏微分方程为基础的方法。从数值数学和统计方法的概述提供了战略，以分析风险和潜在的错误，在设计的新材料和化合物。我们还涉及确认和验证的方法。在结论中，我们解决了跨学科的开放性挑战。在未来，模拟和预测失败的定量分析将为预测材料工程和化学建模打开大门。
2021-03-04 physics.chem-ph physics.comp-ph
Molecular Representations for AI in Chemistry and Materials Science: An NLP Perspective
Center for Computational Engineering and Networking (CEN)（计算工程与网络中心）；Amrita Vishwa Vidyapeetham（阿姆里塔大学）
本文从自然语言处理视角探讨分子表示在化学和材料科学中AI应用，介绍基于NLP的分子表示方法及其在化学信息学中的应用。
2026-02-24 cs.AI cs.CE physics.chem-ph
Eigenvalue equations from the field of theoretical chemistry and correlation calculations
本文介绍了作者在Hohenberg-Kohn定理和变分原理之间关于多电子密度的关系，将非相对论性电子薛定谔方程转化为基态单电子密度的标度修正矩泛函来估计基态电子能量，通过引入耦合强度参数，推广了Hund规则，维里定理，Moller-Plesset-，Hohenberg-Kohn-，Koopmans-，Brillouin定理和组态相互作用理论，并对单、二和三电子算符的库仑积分进行了解析计算，重点讨论了定态分子系统的基态电子能、相关能和零点能。
2017-09-21 physics.chem-ph quant-ph
Bound-state relativistic quantum electrodynamics: a perspective for precision physics with atoms and molecules
本文从相对论QED框架出发，探讨原子分子精密物理计算的基本方程与数值方法，并介绍与相对论量子化学方法相衔接的最新进展。
2024-06-07 physics.chem-ph
The $GW$ Approximation: A Quantum Chemistry Perspective
本文从量子化学视角深入剖析 $GW$ 近似，涵盖理论推导、计算步骤及物理量，并通过水分子与碳二聚体实例展示其应用，旨在推动格林函数方法的普及。
2024-03-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el math-ph
Attosecond Charge Migration Induced by Core-Level Ionization: A Relativistic Real-Time Time-Dependent Density Functional Theory Perspective
Indian Institute of Technology Bhilai（印度理工学院比莱分校）；Slovak Academy of Sciences（斯洛伐克科学院）；UiT The Arctic University of Norway（挪威北极大学）
本研究通过相对论实时含时密度泛函理论，揭示核心电离诱导电荷迁移中相对论效应由价轨道敏感性决定，而非仅重原子核心电离，并观察到相对论印记的延迟出现。
2026-10-27 physics.chem-ph
Exponential Scaling of Water Exchange Rates with Ion Interaction Strength from the Perspective of Dynamic Facilitation Theory
离子溶质周围的水交换反应在水溶液相化学中是普遍存在的。然而，在离子溶质的化学扰动的汇率的极端敏感性还没有得到很好的理解。我们研究的动态促进理论的语言，通常用于描述玻璃和其他系统的集体，促进动态模型离子周围的水交换。通过一个粗粒度的，动力学约束的晶格模型的水交换的发展，我们表明，水交换的时间尺度与溶质-溶剂相互作用的强度呈指数级。
2019-01-03 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Core-Excited States of Linear and Bent Uranyl Complexes: Insights from High-Energy Resolution X-ray Spectroscopy and Relativistic Quantum Chemistry
本研究通过HERFD-XANES光谱和相对论量子化学模拟，研究了线性和弯曲铀酰配合物的核激发态，揭示了赤道配体对光谱特征的影响，特别是在弯曲的UO2Cl2(phen)2中观察到低能卫星跃迁。
2025-09-11 physics.chem-ph
Towards DMRG-tailored coupled cluster method in the 4c-relativistic domain
计算相对论化学中有三个基本问题：电子以相对论速度运动、紧密态和动力学关联。目前可用的量子化学方法能够解决具有这些问题中的一个或两个的系统。然而，有一类重要的分子，其中存在所有三种效应。这些是较重的过渡金属化合物，镧系元素和锕系元素，具有开放的d或f壳层。对于这样的系统，没有足够精确的数值方法，这阻碍了理论化学在这一领域的应用。在本文中，我们结合两种数值方法，以解决这类具有挑战性的分子。它们是相对论性的耦合团簇方法和密度矩阵重整化群方法。据我们所知，这是第一个相对论实现的耦合集群方法外部修正DMRG。该方法带来了显着降低的计算成本，我们证明了TlH，AsH和SbH的系统。
2020-04-15 cond-mat.str-el physics.chem-ph
Polaritonic response theory for exact and approximate wave functions
该研究从化学视角系统综述极化激元响应理论，给出从头算腔QED方法响应理论的构建策略，分析相关近似与哈密顿量表示效应，介绍两类新方法的响应方程并对比标准量子化学方法，为光-物质强耦合体系性质计算提供新视角。
2023-05-05 physics.chem-ph
A Topological Data Analysis Perspective on Non-Covalent Interactions in Relativistic Calculations
拓扑数据分析（TDA）是一种强大的数学理论，在理论化学中基本上未被探索。在这项工作中，我们展示了如何TDA提供了新的见解的拓扑特征的电子密度和约化密度梯度，通过调查的Au 4-S-C6 H4-S '-Au' 4分子的成键的相对论的影响。然而，最近用分子中原子的量子理论[Anderson等人，欧洲化学J. 25，2538，2019]的结论是，从电子密度中新的拓扑特征的出现，相对论效应产生了金和氢原子之间的非共价相互作用，我们从它们的低持久性值（随着基组大小的增加而降低）表明这些特征并不显著。约化密度梯度的进一步分析证实在Au 4-S-C6 H 4-S ′-Au ′ 4中没有相对论诱导的非共价相互作用。我们认为，TDA应集成到电子结构分析方法，并被视为新的拓扑为基础的方法的发展的基础。
2019-11-29 physics.chem-ph
What the foundations of quantum computer science teach us about chemistry
随着量子技术的快速发展，其中一个主要的应用是化学模拟。有趣的是，即使在全尺寸量子计算机可用之前，量子计算机科学已经展示了一系列显着的结果，这些结果直接影响了任何计算机在化学模拟中的可能性。其中一些结果甚至影响了我们对现实世界中化学的理解。从这个角度来看，我们认为直接化学模拟最好理解为数字实验。虽然这一方面澄清了量子计算机扩展我们的能力，但它也向我们展示了过于直接地采取这种方法的局限性。利用量子计算机无法超越物理世界的结果，我们建立了一个有争议的立场，即一些化学问题最好被视为没有算法可以提供解决方案的问题，在计算机科学中称为不可判定的问题。这对热力学模型的预测能力和遍历假设等主题有影响。然而，我们认为，这种观点不是失败主义，而是有助于阐明现有的化学模型，如过渡态理论，分子轨道理论和热力学模型，受益于数据的成功。我们最近的结果表明，数据增强模型是更强大的死记硬背模拟。这些结果帮助我们欣赏传统化学理论的成功，并预测从实验数据中学习到的新模型。量子计算机不仅可以为这些模型提供数据，还可以扩展以基本方式利用数据的模型的类别和能力。这些讨论的高潮是对量子计算和化学相互作用的新方法的推测，以及我们对量子计算机在化学未来的最终作用的看法。
2021-06-07 physics.chem-ph quant-ph
Exploiting locality in quantum computation for quantum chemistry
从第一性原理量子化学中精确预测化学和材料性质在传统计算机上是一项具有挑战性的任务。量子计算的最新发展提供了一条以多项式为代价的高精度解决方案的途径，然而这种解决方案仍然带来很大的开销。从这个角度来看，我们的目标是将量子化学中关于物理相互作用局部性的已知结果与量子计算的想法结合起来。我们表明，利用空间局域性结合的Bravyi-Kitaev变换提供了一个改进的量子化学的已知量子算法的缩放，并提供数值例子来帮助说明这一点。我们结合这些发展来改善量子计算机上量子化学的未来前景。
2014-07-29 physics.chem-ph quant-ph
Exact two-component Hamiltonians for relativistic quantum chemistry: Two-electron picture-change corrections made simple
基于自洽场（SCF）原子平均场（amf）量，我们提出了两种简单的、计算效率高且数值精确的矩阵代数方法来修正在精确双分量（X2 C）哈密顿框架下产生的标量-相对论性\textit{and}自旋轨道双电子像变效应（PCE）.这两种方法，被称为amfX 2C和e（扩展）amfX 2C，使我们能够独特地定制PCE校正平均场模型，$viz.$ Hartree-Fock或Kohn-Sham DFT，在后一种情况下，也避免了需要逐点计算交换相关PCE校正。我们评估这些PCE校正模型的旋量能量的组-18（闭壳层）和组-16（开壳层）双原子分子的数值性能，实现一致的$\approx\!10^{-5}$ Hartree精度相比，参考四组分数据。额外的测试包括SCF计算的分子特性，如绝对接触密度和接触密度的变化，在氟化铜化合物（CnF $_{n}$，n= 2，4，6），以及方程的运动耦合簇计算的X射线核心电离能的$5d$和$6d$含分子，我们观察到一个很好的协议与参考数据。总而言之，我们相信我们的（e）amfX 2C PCE校正模型是迈向通用和可靠的相对论双组分量子化学方法的一个基本里程碑，以其计算成本的一小部分保持了母体四组分的准确性。
2022-04-08 cond-mat.str-el physics.atom-ph physics.chem-ph
Comments on "Effective Core Potentials" [M.Dolg, Modern Methods and Algorithms of Quantum Chemistry (Ed. by J.Grotendorst, John von Neumann Institute for Computing, Jülich, NIC Series, Vol.1, ISBN 3-00-005618-1, pp.479-508, 2000)]
本文讨论了M.Dolg最近的文章，指出他对广义相对论有效核势（GRECP）方法的批评是不正确的。通过与"能量一致/调整“赝势和常规形状一致RECP的比较，讨论了GRECP的一些主要特点。
2000-10-25 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.comp-ph
Condensed-Phase Quantum Chemistry
本文为分子量子化学研究者总结了凝聚相量子化学的基础知识，重点介绍了源自分子量子化学的计算技术（如求解电子排斥积分瓶颈、杂化密度泛函与波函数方法及周期性系统晶格动力学），并指出了当前挑战与开放性问题。
2024-03-19 physics.chem-ph physics.comp-ph
Perspective: "Relativity + Correlation + QED = Experiment''
电子结构计算的最终目标是使标题“方程”的左右两边尽可能接近。这需要同时对相对论、相关性和量子电动力学（QED）效应进行高精度处理。虽然相对论效应和QED效应都可以很容易地建立在多电子哈密顿量中，但由于波函数中参数的指数增长，电子关联更难以描述。与无自旋情况相比，自旋-轨道相互作用导致自旋对称性和伴随的复代数的损失，从而使电子关联的处理更加困难。本文着重介绍了这些问题的可能解决办法。
2022-10-07 physics.chem-ph
Homotopy continuation methods for coupled-cluster theory in quantum chemistry
本文综述了同伦连续方法在量子化学耦合簇理论中的应用，重点介绍应用数学视角下结合拓扑度理论与代数工具的新进展。
2023-06-23 math.AG physics.chem-ph quant-ph
Perspective on density functional theory
密度泛函理论（DFT）是一个令人难以置信的成功故事。低计算成本，加上有用的（但不是化学）准确性，使DFT成为化学和材料科学大多数分支的标准技术。电子结构问题在令人眼花缭乱的各种领域目前正在解决。然而，DFT在其目前的形式有许多局限性：太多的近似，失败的强相关系统，太慢的液体等，这一观点回顾了一些最近的进展和持续的挑战。
2012-01-18 cond-mat.other physics.chem-ph
Relativistic effects on electronic pair densities: a perspective from the radial intracule and extracule probability densities
虽然相对论对电子密度的影响已被广泛研究，但对电子对几率、粒子内和粒子外密度的影响还没有被研究过。因此，在这项工作中，我们揭示了相对论效应引起的电子结构变化的新见解。我们的数值结果表明，平均电子间距离减少（主要）由于标量相对论效应。结果，观察到电子-电子排斥能量的增加。初步结果表明，这一观察也是有效的，当考虑电子相关效应。
2022-10-20 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Smooth relativistic Hartree-Fock pseudopotentials for H to Ba and Lu to Hg
我们报告光滑的相对论Hartree-Fock赝势（也称为平均相对论有效势或AREP）和自旋轨道运营商的原子H Ba和Lu Hg。我们删除了非物理的极端非本地的行为所产生的交换相互作用在一个受控的方式，并表示所产生的赝势在一个分析的形式，适用于标准的量子化学代码。这些赝势适用于Hartree-Fock和相关波函数方法，包括扩散量子蒙特卡罗计算。
2009-09-30 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Bayesian perspectives for quantum states and application to ab initio quantum chemistry
本章综述以贝叶斯框架下的 Gaussian Process States 统一表示二次量子化多体波函数，用于从头算量子化学性质计算并反哺机器学习关联模式建模。
2025-08-29 cond-mat.str-el physics.chem-ph physics.comp-ph
High-accuracy ab-initio quantum chemistry by means of an SU(2) x U(1) invariant matrix product state Ansatz: the static second hyperpolarizability
本文采用单格点密度矩阵重整化群算法对一般自旋和粒子数对称的费米子哈密顿量的SU（2）\times U（1）（自旋和粒子数）不变矩阵乘积态进行了变分优化。这类也包括在玻恩-奥本海默近似下的非相对论量子化学系统。利用该算法得到了一维氢分子链的纵向静态极化率和二阶超极化率的高精度从头算有限场结果。并与其它方法进行了比较。
2011-11-24 cond-mat.str-el physics.chem-ph
A Perturbative Super-CI Approach for orbital optimization in Two-Component relativistic CASSCF
Shandong University（山东大学）；Indian Institute of Technology Bombay（孟买印度理工学院）
本文提出了一种用于两组分相对论CASSCF中轨道优化的微扰超CI方法，通过包含自旋轨道耦合并优化轨道，提高了计算精度和效率。
2026-03-03 physics.chem-ph
Pinning down electron correlations in RaF via spectroscopy of excited states and high-accuracy relativistic quantum chemistry
本文对 RaF 的14个最低激发电子态进行光谱测量，并以高精度 FS-RCC 相对论计算实现≥99.64%符合，明确电子关联与 QED 效应的重要性。
2024-12-20 nucl-ex physics.atom-ph physics.chem-ph
Limitations of Hartree-Fock with quantum resources
哈特里-福克问题为量子化学的很大一部分提供了概念和数学基础。随着量子技术的努力旨在增强计算化学算法，基本的Hartree-Fock问题是一个自然的目标。虽然量子计算机和量子模拟为现代化学的未来提供了许多前景，但哈特里-福克问题并不是一个可能的候选者。我们强调这一事实，从多个角度，包括计算的复杂性，实际的例子，并充分表征简单系统的能源景观。
2020-07-19 physics.chem-ph physics.comp-ph quant-ph
Spiers Memorial Lecture: How to do impactful research in artificial intelligence for chemistry and materials science
University of Toronto（多伦多大学）；Vector Institute for Artificial Intelligence（向量人工智能研究所）；University of Amsterdam（阿姆斯特丹大学）；Nanyang Technological University（南洋理工大学）；Acceleration Consortium（加速联盟）；University of Wuppertal（伍珀塔尔大学）
本Spiers纪念讲座聚焦化学与材料科学领域的AI研究，梳理机器学习在化学中的应用现状，探讨研究者的问题视角与方法，提出最大化该领域研究影响力的思路。
2024-10-08 cond-mat.mtrl-sci cs.AI cs.LG
Quantum chemistry on quantum annealers
迄今为止，量子硬件上的小分子量子化学计算仅在通用门量子计算机上得到证明，而不是量子退火机。后一种设备仅限于找到伊辛哈密顿量的最低本征态，而电子哈密顿量不能映射到伊辛形式，而伊辛哈密顿量不会随着系统的大小呈指数增长[J. Phys. Chem. B 122，3384（2018）]。在这里，我们提出了一种新的混合离散-连续优化算法，该算法使用量子退火器来求解问题的离散部分，从而找到量子比特耦合簇（QCC）方法的最低本征态。QCC方法是一种在量子比特空间中构造电子波函数的潜在精确方法。因此，我们的方法允许使用量子退火系统地改进量子化学计算。我们通过计算LiH、H $_2$ O和C $_6$ H $_6$分子的QCC基态电子态来说明我们的方法的能力。C $_6$ H $_6$计算涉及36个量子比特，是迄今为止在量子退火机（D-Wave 2000 Q系统）上进行的最大量子化学计算。我们的发现为量子退火机在高通量材料发现中的应用开辟了新的视角。
2019-01-15 physics.chem-ph quant-ph
The Density Matrix Renormalization Group in Chemistry and Molecular Physics: Recent Developments and New Challenges
在过去的二十年里，密度矩阵重整化群（DMRG）作为一种创新的量子化学方法，其理论框架与传统的电子结构方法有很大的不同。量子化学DMRG的发展非常迅速：它已经成为大规模多构型计算的参考方法之一。这种观点讨论了DMRG的主要特点，突出了它的优点和缺点，也与其他新的方法相比。该方法是根据其历史发展，从其最初的配方，其最近的应用程序。详细讨论了恢复动态相关性的可能途径。新兴的新领域的DMRG的应用进行了探讨，特别是其随时间变化的配方和振动光谱的应用。
2020-01-20 cond-mat.str-el physics.chem-ph physics.comp-ph
Survey on Recent Progress of AI for Chemistry: Methods, Applications, and Opportunities
University of Science and Technology of China（中国科学技术大学）
本文从计算视角全面综述AI在化学中的应用，涵盖数据特征、表示方法、任务模型及关键挑战，旨在推动AI加速化学研究。
2025-02-09 cs.AI cs.LG physics.chem-ph
Twenty Years of Auxiliary-Field Quantum Monte Carlo in Quantum Chemistry: An Overview and Assessment on Main Group Chemistry and Bond-Breaking
在这项工作中，我们提出了一个概述的无相位的空间场量子蒙特卡罗（ph- AFQMC）方法从计算量子化学的角度来看，并提出了一个数值评估其性能的主族化学和键断裂问题，共1004相对能量。虽然我们的基准研究是有限的，我们建议使用ph-AFQMC的一般主族化学应用。对于单行列式波函数定性准确的系统，我们期望ph-AFQMC结合单行列式试验波函数的准确性介于具有单重和双重的耦合簇（CCSD）和具有微扰三重的CCSD（T）之间。对于这些应用，当运行标准CCSD（T）太昂贵时，ph-AFQMC应该是一种选择。对于需要多参考（MR）波函数以获得定性精度的系统，ph-AFQMC比MR微扰理论方法精确得多，并且与MR组态相互作用（MRCI）方法具有竞争力。由于ph-AFQMC的计算效率相比，MRCI，我们建议ph-AFQMC作为一种方法的选择处理MR问题的动态相关性。最后，我们讨论了未来发展的ph-AFQMC方法的重要方向。
2022-09-27 cond-mat.str-el physics.chem-ph physics.comp-ph
Real-time Quantum Chemistry
在过去的二十年里，在开发用于量子化学计算的高效和快速算法方面取得了重大进展。主要的焦点一直是希望能够处理越来越大的分子或分子组装体-特别是线性和亚线性缩放技术致力于实现这一目标。然而，由于许多化学反应是局部的，它们通常只涉及有限数量的原子，因此嵌入适当环境中的大约200个（甚至更少）原子的模型足以研究它们的机制。因此，系统尺寸不需要扩大，但对于可以由少于200个原子描述的这种类型的反应保持恒定。问题是，如何快速获得量子化学结果。线性尺度技术不能直接回答这个问题。事实上，诸如触觉量子化学或交互式量子化学之类的想法需要立即提供量子化学信息，这需要“实时”计算数据。从这个角度，我们的目标是实时量子化学的定义，探索其领域，并最终讨论在触觉量子化学领域的应用。对于后者，我们阐述了是否有可能通过实时量子化学的直接方法。
2012-08-18 physics.chem-ph physics.comp-ph quant-ph
Utility-scale quantum computational chemistry
ETH Zurich（苏黎世联邦理工学院）
本文探讨量子计算在大规模应用中的潜力，强调算法需支持高效整合量子加速计算至高通量流程，以实现实际社会价值。
2026-03-19 cond-mat.str-el physics.chem-ph physics.comp-ph
Perspective: New directions in dynamical density functional theory
经典动力学密度泛函理论（DDFT）已成为非平衡态软物质物理研究的核心方法之一。近年来，DDFT出现了新的和有趣的应用领域。特别是，与化学有关的工作量显著增加。此外，DDFT还促进了其他理论如相场晶体模型和幂泛函理论的研究。在此基础上，我们总结了DDFT领域的最新进展，并讨论了未来研究的各种可能方向。
2022-04-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
New Strategies in Modeling Electronic Structures and Properties with Applications to Actinides
本章讨论了当代量子化学方法，并提供了现代电子结构理论的一般见解，重点是含重元素的化合物。我们首先给出一个简短的相对论性哈密顿量，经常被应用到帐户的相对论效应的概述。然后，我们仔细研究各种量子化学方法，近似的$N$ -电子波函数。在这方面，我们将审查最流行的单参考和多参考的方法，已开发的重元素化合物及其基态和激发态电子结构的多参考性质建模。具体来说，我们介绍了各种口味的后Hartree-Fock方法和优化方案，如完整的活性空间自洽场方法，配置相互作用的方法，Fock空间耦合集群模型，对耦合集群双animals，也被称为反对称产品的1参考轨道双子，和密度矩阵重整化群算法。此外，我们将说明如何概念的量子信息理论为我们提供了一个定性的理解复杂的电子结构使用图片的相互作用轨道。虽然现代量子化学促进了对原子和分子及其性质的定量描述，但量子信息理论的概念为定性解释提供了新的策略，可以为复杂分子化合物的化学提供新的见解。
2020-02-17 cond-mat.str-el physics.chem-ph
Bohmian pathways into chemistry: A brief overview
也许是因为基于量子力学的方法论在化学中一直很受欢迎，并且它们发挥了重要作用，Bohmian力学在这个社区中越来越被接受，特别是在基于量子力学的理论化学领域，例如，量子化学、化学物理或物理化学。从历史的角度来看，这种演变是非常有趣的，特别是当马德隆的前流体动力学配方，可追溯到20世纪60年代末和70年代的稀缺应用相比，目前有许多不同的应用。与经典方法一样，Bohmian轨迹基本上用于描述和分析化学系统的演化，设计和实现新的计算传播技术，或两者的组合。在第一种情况下，玻姆轨线的优势在于它们避免了调用典型的量子-经典对应来解释相应的现象或过程，而在第二种情况下，量子力学效应会自己出现，而不需要人为地包括量子化条件。而不是提供一个详尽的修订和分析所有这些申请（有关这一问题的优秀专著可在文献中找到，供感兴趣的读者查阅，这些文献可在此处提供的参考书目中查阅），本章的编写方式，是为了使读者对这一问题有一个大致的了解（或印象）如何Bohmian力学已经渗透到不同的传统水平或途径，以接近分子系统在化学：电子结构，分子动力学和统计力学。这是做一些说明性的例子-在某些情况下，在其他情况下的理论发展和数值模拟的援助。
2018-01-15 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph quant-ph
From 2015 to 2023: How Machine Learning Aids Natural Product Analysis
Boston University（波士顿大学）；Northeastern University（东北大学）；Zhejiang University（浙江大学）；Guangdong Ocean University（广东海洋大学）；Chinese Academy of Medical Sciences and Peking Union Medical College（中国医学科学院北京协和医学院）；Peking University（北京大学）；The Chinese University of Hong Kong（香港中文大学）；Suzhou Industrial Park Monash Research Institute of Science and Technology（苏州工业园区莫纳什科学技术研究院）
本文综述了2015至2023年间机器学习在天然产物分析中的应用，梳理计算策略并构建定性与定量研究框架，提出机器学习与化学融合的新视角以推动领域变革。
2024-07-18 cs.LG physics.chem-ph
Multi-reference quantum chemistry protocol for simulating autoionization spectra: Test of ionization continuum models for the neon atom
在这方面的贡献，我们提出了一个协议，以评估部分和总俄歇衰变率结合的限制活性空间自洽场电子结构方法的束缚部分的光谱和数值获得的连续轨道在单通道散射理论框架。在此基础上，采用两步图来评估部分比率。该方法的性能是例示的原型俄歇衰变的氖$1s^{-1}3p$共振。不同的近似获得的连续轨道，部分率矩阵元素，和电子结构的约束部分进行测试对理论和实验参考数据。它表明，部分和总速率是最敏感的连续轨道的准确性。例如，为了确定连续波函数，必须考虑离子的直接库仑势。俄歇能可以用相当小的活动空间很好地再现。最后，展望了该协议的应用分子系统进行了讨论。
2019-08-27 physics.chem-ph physics.comp-ph
What Can Quantum Information Theory Offer to Quantum Chemistry?
该工作将量子信息概念引入量子化学，定义轨道与粒子关联，证明粒子关联为最小化总轨道关联，为自然轨道提供理论依据并开辟新方法。
2024-03-12 math-ph math.MP physics.chem-ph
Tensor product methods and entanglement optimization for ab initio quantum chemistry
对于像薛定谔方程这样的高维问题的处理可以用张量积近似的概念来处理。我们提出了一般的技术，可用于治疗高维优化任务和时间依赖方程，并将它们连接到已经在多体量子物理学中使用的概念。基于过去十年的成就，基于纠缠的方法-从不同的角度为不同的目的在不同的社区已经成熟，提供各种工具-可以结合起来攻击量子化学中极具挑战性的问题。本论文的目的是给这个新领域的理论背景的教学介绍，并通过一本教科书的例子上的数值应用程序来展示潜在的好处。在各种优化任务中，我们将只讨论那些与纠缠的受控操纵有关的任务，纠缠实际上是本文所考虑的方法的关键因素。选定的主题将涵盖根据一系列讲座的主题“新的波函数方法和量子化学中的纠缠优化”在理论化学研讨会，18 - 21二月2014，奥地利Mariapfarr。
2014-12-18 cond-mat.str-el math-ph math.MP
Generative artificial intelligence for computational chemistry: a roadmap to predicting emergent phenomena
University of Maryland（马里兰大学）；Institute for Physical Science and Technology（物理科学与技术研究所）；University of Maryland Institute for Health Computing（马里兰大学健康计算研究所）；Department of Chemistry and Biochemistry（化学与生物化学系）；Department of Physics（物理系）；Biophysics Program（生物物理学项目）
本文系统梳理了生成式AI在计算化学中的应用现状，指出其真正具备预测能力前必须克服预测涌现现象的核心挑战，并提出未来模型应整合统计力学等化学原理。
2024-09-04 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech cs.LG
Tensor Product Approximation (DMRG) and Coupled Cluster method in Quantum Chemistry
本文从张量积近似的最新发展出发，统一提出了耦合簇（CC）方法和密度矩阵重整化群（DMRG）方法.我们提出了一个介绍最近开发的层次张量表示，特别是张量列车，这是矩阵的产品状态的物理语言。将电子薛定谔方程的全CI近似离散方程以二次量子化的形式引入张量框架。之后通过分层格式或等效的树张量网络内的张量近似来执行进一步的近似。我们建立了低秩层次张量的（微分）几何，并应用Driac Frenkel原理将原来的高维问题降低到低维。DMRG算法是建立在这种格式的交替方向搜索的优化方法。我们简要介绍了CC方法，并参考我们的理论结果。我们比较这种方法在目前的离散配方与CC方法及其相关的指数参数化。
2013-10-10 cond-mat.str-el math-ph math.MP
Are the Bader Laplacian and the Bohm Quantum Potential Equivalent?
德布罗意-玻姆对量子理论的本体论解释澄清了对许多反直觉的量子力学现象的理解。我们在这里报告了玻姆量子势在小分子成键和反应性方面的应用。在量子化学领域，贝德已经证明了电子电荷密度的拉普拉斯算子的拓扑结构表征了分子结构和反应性的许多特征。对几种小分子的高精度从头算解的研究表明，Bader的拉普拉斯算子和玻姆的量子势在结构上是等价的。使用量子势的玻姆力学有可能使量子化学像它使非相对论性量子力学那样清晰。
1997-04-30 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Polaritonic Chemistry: Collective Strong Coupling Implies Strong Local Modification of Chemical Properties
极化子化学是近几年来发展迅速的一个领域。大量的实验观察表明，当物质与谐振腔模式强耦合时，即当混合光物质状态出现时，化学性质可以从根本上改变，并且出现新的物理状态。到目前为止，解释和预测这些观测结果的理论方法要么局限于适合描述集体极化激元效应的唯象量子光学模型，要么局限于小系统尺寸的从头算方法。后来的方法特别有争议，因为集体效应不能明确地包括在内，因为本质上是低粒子数，这是计算可访问的。在这里，我们证明了可变大小的氮二聚体链，任何杂质存在于一个集体耦合的化学系综（如温度波动或反应过程）诱导局部修改的极化激元系统。由此，我们推断，一个新的暗态的形成，其局部化学性质的修改显着的杂质，由于集体耦合的环境。我们的模拟统一了量子光学模型的理论预测（例如集体暗态和不同极化子分支的形成）与单分子量子化学的观点，这依赖于局部电荷的（量化）重新分布。此外，我们的研究结果表明，最近开发的QEDFT方法适合于访问这些局部标度极化激子效应，它是一个有用的工具，以更好地理解最近的实验结果，甚至设计新的实验方法。所有这些都为极化激元化学的许多新发现和应用铺平了道路。
2020-11-06 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph physics.comp-ph
