Perspective: Advances and challenges in treating van der Waals dispersion forces in density functional theory
电子色散力在决定生物分子、分子晶体和许多其他系统的结构和性质方面起着至关重要的作用。然而，色散的准确描述是非常具有挑战性的，最广泛使用的电子结构技术，密度泛函理论（DFT），未能用标准近似来描述它们。因此，DFT的应用系统的色散是很重要的，传统上是有疑问的准确性。然而，在过去的十年里，DFT社区对解决这个问题的热情高涨，并在这样做的基础上扩展了DFT方法的适用性。在这里，我们讨论，分类，并评估一些有前途的计划出现在最近几年。最后，对尚待解决的问题和未来研究的方向作了简要的展望。
2013-01-29 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Phase Dilemma in Natural Orbital Functional Theory from the N-representability Perspective
任何严格的一阶约化密度（1 RDM）矩阵泛函理论都面临着相位困境，即必须处理大量可能的电子-电子相互作用能符号组合。这个问题是通过将近似N粒子波函数产生的基态能量减少到1 RDM的泛函中发现的，称为自顶向下方法。在这里，我们表明，相位困境也出现在自下而上的方法，其中功能E[1 RDM]是通过逐步包含重建的两粒子约化密度矩阵上的N-可表示性条件产生的。它示出，一个适当的选择的迹象是必不可少的，以准确地描述模型系统与强非动态（静态）电子相关，具体地说，一维哈伯德模型与周期性边界条件和氢环。对于后者，Piris自然轨道泛函7（PNOF 7），相位等于-1的对间能量项包含交换时间反演积分，同意精确对角化的结果。
2018-04-17 physics.chem-ph
Ions in solution: Density Corrected Density Functional Theory (DC-DFT)
标准的密度泛函近似经常给出可疑的奇电子自由基复合物的结果，错误通常归因于自相互作用。在密度校正的密度泛函理论（DC-DFT）中，通过使用比自洽密度更精确的密度，某些类别的密度泛函理论计算得到显著改进。我们将讨论如何识别这种情况，以及DC-DFT如何更普遍地应用。为了说明，我们计算的势能面HO $\cdot$ Cl $^-$和HO $\cdot$ H $_2$ O配合物使用各种常见的近似泛函，有和没有这种密度校正。通常使用的近似产生错误的形状的表面和/或不正确的最小值时，计算自洽，而产生几乎相同的形状和最小值时，密度校正。即使在存在隐式溶剂的情况下，也保持这种改进。
2014-03-07 cond-mat.other physics.chem-ph
Density functional theory for strongly-interacting electrons: Perspectives for Physics and Chemistry
电子密度泛函理论（DFT）的准确性和适用性的提高对材料科学、理论化学、生物物理学和生物化学等许多研究领域都至关重要。在过去的三年里，密度泛函理论强相互作用极限的数学结构已经被揭示出来，关于这个极限的确切信息已经开始变得可用。本文的目的是提供一个角度来看，这一新的确切的信息可以用来处理的情况下，标准的科恩-沙姆DFT的问题。使用强相互作用极限的一种方法，与固态物理器件更相关，是定义一个新的框架来进行实际的、非常规的DFT计算，其中使用强相互作用参考系代替Kohn和Sham的传统的非相互作用参考系。另一种与化学应用更相关的方法是将强相互作用极限的精确处理纳入近似的交换相关能量密度泛函中，以描述困难的情况，如化学键的断裂。
2010-08-13 cond-mat.str-el physics.chem-ph
Subsystem density functional theory with meta generalized gradient approximation exchange-correlation functionals
我们分析的方法和性能的子系统密度泛函理论（DFT）与元广义梯度近似（元GGA）交换相关泛函的非键系统。Meta-GGA泛函依赖于Kohn-Sham动能密度（KED），其不被称为密度的显式泛函。因此，它们不能直接应用于子系统DFT计算。我们提出了一个拉普拉斯水平的近似KED克服了这个问题，并提供了一个简单而准确的方法来应用元GGA交换相关泛函子系统DFT计算。这样得到的密度和能量的错误，相对于相应的超分子计算，是与传统的方法，几乎完全取决于在非添加剂动力学嵌入项的近似。嵌入能量误差分解解释了我们的方法的准确性。
2015-05-04 cond-mat.other physics.chem-ph
Orbital-optimized density functional calculations of excited electronic states: Recent advances and perspectives
Science Institute and Faculty of Physical Sciences, University of Iceland（冰岛大学物理科学学院科学研究所）；Department of Chemical and Pharmaceutical Sciences, University of Trieste（的里雅斯特大学化学与制药科学学院）
本文综述了轨道优化密度泛函方法在激发态计算中的理论基础、算法进展及其在分子Rydberg、电荷转移和核心激发中的应用，评估了其准确性和适用范围。
2026-07-07 physics.chem-ph
A density-functional perspective on force fields
Institute for Computational and Mathematical Engineering (ICME), Stanford University（斯坦福大学计算与数学工程研究所）
本文从密度泛函理论出发，探讨力场的变分诱导机制，揭示力场与密度泛函理论之间的联系，提出力场、密度泛函理论和响应理论在单一导数层次中的统一框架。
2026-06-07 math-ph math.MP physics.chem-ph
The interaction-strength interpolation method for main-group chemistry: benchmarking, limitations, and perspectives
我们已经测试了原来的相互作用强度插值（ISI）交换相关功能的主族化学。ISI泛函基于弱耦合极限和强耦合极限之间的插值，并包括精确交换以及Görling-Levy二阶能量。我们详细分析了ISI泛函的基组依赖性、对基态轨道的依赖性以及尺寸一致性问题的影响。我们显示并解释了一些预期的ISI功能的限制（即原子化能量），但也意想不到的结果，如良好的性能分散键合复合物的相互作用能时，ISI相关性被用作修正Hartree-Fock。
2016-09-20 cond-mat.str-el physics.chem-ph
Hydration of Clays at the Molecular Scale: The Promising Perspective of Classical Density Functional Theory
我们在这里报告如何复杂的表面水合作用可以有效地研究由于经典分子密度泛函理论的最新进展。以叶蜡石粘土为例说明了这一点。在介绍了最新的进展，我们表明，这种隐式方法的优势是，（i）它是在定量或半定量协议与参考全原子模拟（分子动力学在这里）的溶剂化结构和能量，以及（ii）的计算成本是两到三个数量级低于显式方法。该方法仍然不完善，因为它局部高估了接近粘土的水的极化。高数值效率的方法进行了说明和利用进行系统的研究的静电和范德华组件的表面溶剂相互作用内最流行的力场粘土，CLAYFF。水化结构和能量被发现弱依赖于静电。我们得出结论，在未来的力场发展的结果。
2014-04-25 physics.chem-ph
Spin migration in density functional theory: energy, potential and density perspectives
该研究针对密度泛函理论中交换关联近似下能量-自旋关系偏离精确行为的问题，分析不同原子体系中五类标准泛函的能量、轨道、势及密度随分数自旋的变化，发现三类偏离情形与轨道能量跃变、势平台特征，为泛函评估与磁性敏感泛函开发提供新视角。
2024-11-03 cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph physics.chem-ph
Variational Formulation of Time-Dependent Density Functional Theory
我们给出了含时密度泛函理论的一个变分形式，类似于基态密度泛函理论的约束搜索变分形式。该配方适用于证明时间依赖的Kohn-Sham方法。其他有前途的应用，以提高TDDFT的建议。
2012-10-25 cond-mat.other physics.chem-ph quant-ph
Lower semi-continuity of universal functional in paramagnetic current-density functional theory
电流密度泛函理论（CDFT）在其顺磁配方的基石被证明。在简要介绍CDFT的数学结构后，证明了CDFT约束搜索泛密度泛函的下半连续性和期望值性，即CDFT约束搜索泛密度泛函中始终存在最小化的密度矩阵。这些结果将CDFT的数学框架置于与标准DFT相同的基础上。
2020-11-10 physics.chem-ph
A kinetic perspective of charge transfer reactions: the downfall of hard/soft acid/base interactions
我们展示了如何将动力学控制的可能性的概念密度泛函理论形式主义。这使我们能够证明，当反应不是化学驱动时，硬/软酸/碱原理可能会失败。
2023-02-09 cond-mat.soft physics.chem-ph
Density functional analysis: The theory of density-corrected DFT
密度校正密度泛函理论（DC-DFT）在改进半局域DFT计算中取得了巨大的成功。本文提供了形式化的理论框架和假设分析任何函数极小化的近似泛函。我们推广DC-DFT允许任何两个泛函的比较，而不仅仅是与确切的功能比较。我们在任意两个近似之间引入一个线性插值，并利用所得结果来分析全局混合密度泛函。我们定义了盆地的密度空间中，这种分析应适用，并给出定量标准时DC-DFT应适用。我们还讨论了强相关性对密度驱动误差的影响，并以限制性HF Hubbard二聚体为例。
2019-08-15 physics.chem-ph
Charge-transfer steps in Density Functional Theory from the perspective of the Exact Electron Factorization
当分子解离时，精确的Kohn-Sham（KS）势和Pauli势可以形成台阶结构。正确再现这些步骤是密度泛函理论（DFT）中描述解离和电荷转移过程的核心：这些步骤使解离子系统的KS本征值相对于彼此对齐，并确定电子的位置。虽然可以从KS轨道的渐近行为计算出台阶高度，但这对导致台阶的原因提供了有限的了解。我们给出了一个解释的步骤与一个精确的映射的多电子问题的一个电子的问题，精确的电子因式分解（EEF）。EEF中出现的势具有明确的物理意义，通过用KS系统代替相互作用的多电子系统，可以将其转化为DFT势。用一个简单的双原子模型，我们说明了步骤是空间电子纠缠的结果，是电荷转移的结果。从这个机制，台阶高度可以立即推导出来。此外，有两种方法来近似再现解离过程中的电位，这两种方法本身也是可行的。一种是基于解离系统的状态，而另一种是基于对分子的博恩-奥本海默处理的类比。后一种方法还表明，步骤连接绝热势能面。从EEF的DFT的观点，因此提供了一个更好的理解如何在一个单电子理论编码的多电子效应，以及它们如何可以建模。
2021-03-22 physics.chem-ph
Adsorption of molecular hydrogen on honeycomb ZnO monolayers: A quantum density-functional theory perspective
本研究采用量子密度泛函理论（QLDFT）探究分子氢在原始ZnO单层的吸附，评估其在宽热力学条件下的储氢容量，发现ZnO片对氢分子平行运动限制更紧，且等量吸附热在不同温度下对吸附质密度的依赖性存在差异。
2024-11-26 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Benchmark calculations for reduced density-matrix functional theory
约化密度矩阵泛函理论（RDMFT）是研究电子关联问题的一种新方法。像标准的密度泛函理论一样，它包含一个未知的交换相关泛函，在过去的几年里已经提出了几个近似。在这篇文章中，我们基准的一些这些泛函在一个扩展的一组分子的总能量和原子化能量。我们的研究结果表明，最新的RDMFT泛函给出了非常令人满意的结果相比，更涉及量子化学和密度泛函方法。
2008-01-22 physics.chem-ph
On connecting density functional approximations to theory
通常，密度泛函模型被认为是密度泛函理论的近似，然而，两者之间没有系统的联系，这可能使我们怀疑两者之间的联系。这种态度可以通过使用自旋密度的论证的合理性而得到进一步加强。质疑密度泛函模型的基础导致寻找替代解释。把它们看作是对密度的模型就是其中之一。另一个是考虑密度泛函近似作为一种方法来外推在一个模型系统中获得的结果，相应的物理之一。
2020-11-09 physics.chem-ph
Using the local density approximation and the LYP, BLYP, and B3LYP functionals within Reference--State One--Particle Density--Matrix Theory
For closed-shell systems, the local density approximation (LDA) and the LYP, BLYP, and B3LYP functionals are shown to be compatible with reference-state one-particle density-matrix theory, where this recently introduced formalism is based on Brueckner-orbital theory and an energy functional that includes exact exchange and a non-universal correlation-energy functional. The method is demonstrated to reduce to a density functional theory when the exchange-correlation energy-functional has a simplified form, i.e., its integrand contains only the coordinates of two electron, say r1 and r2, and it …
2003-08-23 physics.chem-ph
Attosecond Charge Migration Induced by Core-Level Ionization: A Relativistic Real-Time Time-Dependent Density Functional Theory Perspective
Indian Institute of Technology Bhilai（印度理工学院比莱分校）；Slovak Academy of Sciences（斯洛伐克科学院）；UiT The Arctic University of Norway（挪威北极大学）
本研究通过相对论实时含时密度泛函理论，揭示核心电离诱导电荷迁移中相对论效应由价轨道敏感性决定，而非仅重原子核心电离，并观察到相对论印记的延迟出现。
2026-10-27 physics.chem-ph
A simple and efficient route towards improved energetics within the framework of density-corrected density functional theory
本文提出基于非相互作用动能差异的指标来高效判断何时采用HF密度，并进一步通过评估相关杂化泛函同时校正密度与泛函本身，建立C(HF)-DFT方法。
2023-04-10 physics.chem-ph
Exact conditions on the temperature dependence of density functionals
普遍的精确条件指导了当今使用的大多数基态密度泛函近似的构建。本文导出了热密度泛函理论中熵与Mermin自由能量密度泛函之间的关系。的熵和总和的动力学和电子-电子排斥泛函示出的是单调增加的温度，而Mermin功能是向下凹。类似的关系，发现交换和相关性。这些条件的重要性说明在两个极端：哈伯德二聚体和均匀气体。
2016-05-06 physics.chem-ph
Perspective: How good is DFT for water?
Kohn-Sham密度泛函理论（DFT）已经成为研究各种水体系的不可或缺的工具，包括那些在化学、表面科学、生物学和地球科学中重要的水体系。然而，许多广泛使用的近似交换相关（XC）功能描述纯水系统的性能的准确性，是不完全令人满意的。色散相互作用的显式包含通常改善了描述，但不同的色散包含方法的预测之间仍然存在很大的分歧。在这里，我们提出了一个审查的DFT工作的水团簇，冰的结构和液态水，目的是阐明不同的XC近似的优点和缺点，表现出自己在这种不同的水系统。我们的评论强调了分散在描述许多不同的水系统，包括液体的紧凑和扩展的结构之间的微妙平衡的关键作用。通过参考广泛的已发表的工作，我们认为，交换重叠相互作用的正确描述也是非常重要的，所以选择半本地或混合功能的分散包容性的方法是至关重要的。的起源和后果的近似XC泛函的超2体误差，我们还讨论了色散的不同表示之间的实质性差异。我们提出了一个简单的数值评分系统，评价不同的XC功能在描述水系统的性能，我们建议可能的未来发展。
2016-03-07 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Thermodynamic extension of density-functional theory. III. Zero-temperature limit of the ensemble spin-density functional theory
本文研究了热力学自旋密度泛函理论的零温极限。平衡态密度算符的粗粒化方法用于描述平衡态。介绍了宏观态的特征函数，并研究了它们的零温极限。详细讨论了自旋巨正则系综的熵和能量表示。严格研究了这两种表示在0 K极限下的态函数变量之间的映射。在自旋正则系综中，研究了能面和不连续性。最后，基于0 K极限下态函数变量之间的映射，给出了零温极限下非整数电子数和自旋数系统的Hohenberg-Kohn定理。
2013-10-25 physics.chem-ph
Combining Density Functional Theory and Density Matrix Functional Theory
我们将密度泛函理论与密度矩阵泛函理论结合起来，以获得两全其美的结果。这是通过电子相互作用的范围分离来实现的，其允许将短程密度泛函与长程密度矩阵泛函严格地结合。短程密度泛函近似于Perdew-Burke-Ernzerhof泛函（srPBE）的短程版本。长程密度矩阵泛函近似的Buijse-Baerends功能（lrBB）的长程版本。所得到的srPBE+lrBB方法准确地描述了静态和动态电子相关的计算成本类似的标准密度泛函近似。H $_{2}$、LiH、BH和HF分子的解离曲线显示了这一点。
2010-08-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Range-separated multideterminant density-functional theory with a short-range correlation functional of the on-top pair density
我们引入了一个近似的短程关联能量泛函涉及的范围分离的密度泛函理论的变种与多de-terminantal参考。这种近似是一个局部的密度，密度梯度，和对顶部的密度，局部插值之间的标准Perdew-Burke-Ernzerhof相关功能在消失的距离分离参数和已知的精确渐近展开在大距离分离参数。当结合（选定的）组态相互作用计算的长程波函数，这种近似给出了准确的解离能曲线的H2，Li 2和Be 2分子，因此出现作为一个有前途的方法来准确地占静态相关的距离分离密度泛函理论。
2019-01-24 physics.chem-ph physics.comp-ph
Local-spin-density functional for multideterminant density functional theory
基于精确的极限和量子蒙特卡罗模拟，我们得到了在任何密度和自旋极化，一个修改的均匀电子气的能量的准确估计，其中电子相互排斥只有一个长程库仑尾。这使我们能够构建一个分析的本地自旋密度交换相关泛函适合新的，多决定性版本的密度泛函理论，量子化学和近似交换相关泛函相结合，以最佳地描述长，短距离的电子相关。
2006-03-07 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Local Potential Functional Embedding Theory: A Self-Consistent Flavor of Density Functional Theory for Lattices without Density Functionals
最近提出的Householder变换密度矩阵功能嵌入理论（Ht-DMFET）[Sekaran等人，Phys. Rev. B 104，035121（2021）]，其等价于（但形式上比）非相互作用情况下的密度矩阵嵌入理论（DMET），从密度泛函理论（DFT）的角度重新审视。本文推导了一种适用于含单一杂质的一维Hubbard晶格的密度泛函型HT-DMFET。在已有的密度泛函近似的基础上，提出并实现了局域势泛函嵌入理论。尽管LPFET在低密度区的表现优于Ht-DMFET，特别是当电子相关性较强时，但这两种方法都无法描述密度驱动的Mott-Hubbard跃迁。这些结果结合我们的正式精确的密度泛函嵌入理论表明，一个单一的静态嵌入杂质可以在原则上描述的间隙开口，提供的互补相关势（描述的嵌入集群与其环境的相互作用，这是简单地忽略在HT-DMFET和LPFET）表现出导数不连续（DD）在半填充。将LPFET扩展到多个杂质（这将使得能够规避DDs的建模）及其推广到量子化学哈密顿量的工作留给未来的工作。
2022-02-16 cond-mat.str-el physics.chem-ph
Advances in Approximate Natural Orbital Functionals: From Historical Perspectives to Contemporary Developments
本章系统综述近似自然轨道泛函的理论基础、2RDM 重构、电子配对模型、自旋守恒多重态扩展、开源实现、优化与动力学应用及带电/激发态发展。
2023-12-12 cond-mat.str-el physics.atm-clus physics.chem-ph
Improvement of functionals in density functional theory by the inverse Kohn--Sham method and density functional perturbation theory
将逆Kohn-Sham方法与密度泛函微扰理论相结合，提出了一种改进密度泛函理论中能量密度泛函的方法.将已知EDF与精确EDF之差视为一阶摄动。作为基准计算，我们再现了局域密度近似下的理论交换和关联泛函。稀有气体原子系统用于基准计算，并且基态能量和密度以及泛函都以良好的准确度再现。
2019-11-21 cond-mat.str-el nucl-th physics.atom-ph
An atomic-scale perspective on individual thiol-terminated molecules anchored to single S vacancies in MoS$_2$
本研究结合扫描隧道显微镜与 DFT 计算，揭示硫醇分子在 MoS$_2$ 单个 S 空位上的两种中性锚定构型及 Kondo 共振机制。
2024-04-01 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Comment on "Density and Physical Current Density Functional Theory" by Xiao-Yin Pan and Viraht Sahni, Int. J. Quant. Chem. 110, 2833 (2010)
本文是对潘晓银和维来特·萨尼的上述文章的批评。结果表明，他们制定的“物理电流密度泛函理论“是，在最好的情况下，一个乱码的Vignale-Rasolt电流-密度泛函理论的重新制定，并在最坏的情况下，一个潜在的错误源，因为它复杂的制定的变分原理，并防止受约束的搜索建设的通用功能。
2012-08-21 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
(Spin-)density-functional theory for open-shell systems: exact magnetization density functional for the half-filled Hubbard trimer
根据密度泛函理论的Hohenberg-Kohn定理，相互作用电子系统的所有可观测量都可以表示为基态密度的泛函。原则上，这包括开壳层系统的自旋极化（磁化）;然而，磁化作为总密度的函数的显式形式是未知的。在实践中，开壳层体系通常用自旋密度泛函理论来处理，其中的基本变量是自旋密度。在这里，DFT和自旋DFT的开壳层系统之间的关系进行了说明和精确的磁化强度密度泛函得到半填充的Hubbard三聚体。本文分析了自旋受限和自旋非受限的精确交换Kohn-Sham计算所产生的误差，并通过精确磁化泛函部分消除了这些误差。
2019-05-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.chem-ph
Short-range exchange and correlation energy density functionals: beyond the local density approximation
我们提出的近似超出了局部密度近似的短程交换和相关密度泛函出现在一个多行列式扩展的Kohn-Sham计划。第一近似包括在相关函数中局部定义相互作用的范围。另一种更常规的近似是基于短程交换相关泛函的梯度展开。最后，我们还测试了短程广义梯度近似扩展Perdew-Burke-Ernzerhof交换相关功能的短程相互作用。
2004-10-18 physics.atom-ph physics.chem-ph
Unity of Kohn-Sham Density Functional Theory and Reduced Density Matrix Functional Theory
本文提出了一种统一Kohn-Sham（KS）密度泛函理论（DFT）和约化密度矩阵泛函理论（RDMFT）两个独立理论框架的理论。将KS轨道推广到超复数系统导致了超复数KS（HCKS）理论，它将KS-DFT中密度的搜索空间扩展到与RDMFT中具有分数占据的自然自旋轨道等价的空间。因此，HCKS是能够捕捉多参考性质的强相关性，通过动态变化的分数职业。此外，HCKS的潜力，以克服KS的基本限制验证系统具有很强的相关性，包括过渡金属原子。HCKS作为实现DFT的一种有前途的替代方案，为DFT的发展和应用开辟了新的可能性。
2021-01-31 physics.chem-ph quant-ph
Thermal density functional theory: Time-dependent linear response and approximate functionals from the fluctuation-dissipation theorem
将线性响应时间相关密度泛函理论的van Leeuwen证明推广到热系综。这允许推广到有限温度的Gross-Kohn关系，TDDFT的交换相关核，和DFT的波动耗散定理。这就产生了一种自然的方法来生成新的热交换相关（XC）近似。
2016-05-05 physics.chem-ph quant-ph
Comparison of Density-Matrix Corrections to Density Functional Theory
密度泛函理论（DFT）是计算化学中最广泛使用的方法之一，但它不能描述具有静态关联电子的系统。为了解决这个问题，在以前的工作中，我们转换DFT到一个单电子约化密度矩阵理论（1-RDMFT）通过包括一个二次单电子约化密度矩阵（1-RDM）的修正。在这里，我们结合我们的1-RDMFT方法与不同的DFT泛函以及Hartree-Fock阐明方法的依赖于底层的功能选择。此外，我们推广的信息密度矩阵泛函理论（iDMFT），最近开发的修正的Hartree-Fock方法，将密度泛函代替Hartree-Fock功能。我们将iDMFT与我们的方法在数学上联系起来，并使用一组常见的泛函和系统对两者进行基准测试。
2022-12-29 physics.chem-ph physics.comp-ph quant-ph
Van der Waals density functional: an appropriate exchange functional
本文提出了一种与非定域Rutgers-Chalmers关联泛函相容的交换泛函（vdw-DF）。当与vdw-DF一起使用时，该泛函表现出对分子间分离距离的显着改善，同时进一步提高了vdw-DF相互作用能的准确性。这三个参数的功能的成功的关键是其减少短程交换排斥通过匹配的梯度交换近似在缓慢变化/高密度的限制，同时恢复大的减少梯度，s，限制设置在修改后的PBE交换功能。这种增强的交换功能可能是一个长期存在的问题vdw-DF贷款进一步适用于密度泛函理论的研究相对较大的，分散约束（范德华）复合物的解决方案。
2009-10-07 cond-mat.soft physics.chem-ph
How to Improve Functionals in Density Functional Theory? ---Formalism and Benchmark Calculation---
我们在文献[arXiv：1812.09285v2]中提出了一种改进密度泛函理论中能量密度泛函的方法，该方法是基于逆Kohn-Sham方法和密度泛函微扰理论的结合.在这一过程中，我们主要集中在$ \mathrm{Ar} $和$ \mathrm{Kr} $原子的结果。
2019-08-24 cond-mat.str-el nucl-th physics.atom-ph
Reduced Density Matrix Functional Theory And A Reduced Formulation Of Density Functional Theory
University of Oslo（奥斯陆大学）
本文提出了一种简化解密度矩阵功能理论的数学框架，通过严格定义简化解密度矩阵的对角线，改进了Lieb在DFT上的结果，适用于多种模型。
2026-01-03 math-ph math.MP physics.chem-ph
Machine learning and density functional theory
在过去的十年中，机器学习在近似密度泛函方面取得了重大进展，但这是否标志着人类设计泛函的终结还有待观察。Ryan Pederson、Bhupalee Kalita和Kieron Burke讨论了机器学习在功能设计中的兴起。
2022-05-22 cond-mat.str-el physics.chem-ph physics.comp-ph
Extending Nonlocal Kinetic Energy Density Functionals to Isolated Systems via a Density-Functional-Dependent Kernel
HEDPS, CAPT, School of Physics and School of Mechanics and Engineering Science, Peking University（北京大学物理学院与工程力学系）
本文通过构建密度泛函依赖的核，解决了非本地动能密度泛函在孤立系统中的不稳定性问题，提升了计算效率和精度。
2026-03-15 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Density Functional Theory Transformed into a One-electron Reduced Density Matrix Functional Theory for the Capture of Static Correlation
密度泛函理论（DFT）是现代计算化学中应用最广泛的方法，但它不能准确描述强关联体系的电子结构。在这里，我们表明，DFT可以正式和实际转化为一个电子约化密度矩阵（1-RDM）泛函理论，它可以解决DFT的局限性，同时保持良好的计算缩放相比，基于波函数的方法。除了放松动能项中对1-RDM的幂等性限制外，我们还在DFT的基于密度的交换相关泛函中增加了一个基于二次1-RDM的项。我们的方法，我们实现了二次半定规划在DFT的计算缩放$O(r^{3})$，产生了实质性的改进，比传统的DFT在静态相关的化学结构和过程，如单线双自由基和键离解的描述。
2022-01-11 physics.chem-ph physics.comp-ph quant-ph
Non-collinear density functional theory
提出了一种将密度泛函理论中的共线泛函推广到非共线泛函的方法。这种方法，第一次，满足正确的共线极限的任何类型的泛函，保证准确的共线泛函后，广义仍然是准确的共线自旋。此外，它具有良好定义和数值稳定的函数导数，非共线和自旋翻转时间相关的密度泛函理论所需的功能。此外，它还提供了局部力矩，暗示了它在自旋动力学中的应用。
2023-01-11 physics.chem-ph physics.comp-ph quant-ph
Thermodynamics as an alternative foundation for zero-temperature density functional theory and spin density functional theory
热力学为密度泛函理论（DFT）的自由能及其衍生物--有限温度T下的势--提供了一个透明的定义。通过将T限制为0，这里表明DFT和自旋相关DFT（对于基态）都遭受完全相同的良性模糊性：（a）电荷和自旋量子化分别导致电势和磁场中的“高达常数”的不确定性，以及（b）空子空间中的电势是不确定的，但不相关。令人惊讶的是，这些简单的事实在标准公式中无法获得，导致最近在自旋DFT中讨论明显的困难。
2002-07-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
