ML4Chem: A Machine Learning Package for Chemistry and Materials Science
Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室）
ML4Chem是一个用于化学和材料科学的开源机器学习库。它提供了一个可扩展的平台来开发和部署机器学习模型和管道，并针对非专家和专家用户。ML4Chem遵循用户体验设计，并提供从数据准备到推理所需的工具。在这里，我们将介绍其原子模块的实现，部署和原子为中心的模型的可重复性。该模块由六个核心构建块组成：数据、特征化、模型、模型优化、推理和可视化。我们提出了他们的功能和易用性，利用神经网络和核岭回归算法的演示。
2020-03-02 cond-mat.mtrl-sci cs.LG physics.chem-ph
Associated Legendre Polynomials and Spherical Harmonics Computation for Chemistry Applications
相关的勒让德多项式和球谐函数是许多科学和数学领域计算的核心-不仅是化学，而且是计算机图形学，磁学，地震学和大地测量学。自1960年以来，这些函数有许多算法，但没有一个满足我们的要求。在本文中，我们提出了一个全面的审查，在文献中的算法，并在此基础上，提出了一个有效的和准确的量子化学代码。我们的要求是有效地计算这些函数的所有非负整数阶数和订单，直到一个给定的数字（<=1000）和每个计算值的绝对或相对误差不应超过10 E-10。我们实现这一点，通过规范化的多项式，采用高效和稳定的递归关系，并预先计算系数。这里提出的算法是直接的，可以用于其他科学领域。
2014-10-07 physics.chem-ph
Regional Embedding Enables High-Level Quantum Chemistry for Surface Science
与常用的密度泛函相比，从头算波函数方法可以提供更高的可靠性和准确性，这可能被证明是有用的，当建模吸附或缺陷，否则周期性系统。然而，平移对称性的破坏需要大的超晶胞，这对于相关波函数方法来说通常是禁止的。作为一种替代方案，我们介绍了区域嵌入方法，它使相关的波函数治疗只有一个目标片段的利益，通过小，片段本地化的轨道空间构造使用一个简单的重叠标准。应用于氢化锂、六方氮化硼和石墨烯衬底上的水吸附表明，结合焦点校正的区域嵌入可以提供具有非常小的碎片尺寸的收敛的CCSD（T）（耦合簇）吸附能。
2020-10-01 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Quantum Information and Computation for Chemistry
美国国家科学基金会的量子信息和化学计算研讨会汇集了来自直接面向量子领域的专家，如算法，化学，机器学习，光学，模拟和计量学，以及相关领域的专家，如凝聚态物理，生物化学，物理化学，无机和有机化学，光谱学。研讨会的目的是总结量子信息科学和化学界面研究的最新进展，并讨论该领域有前途的研究挑战和机遇。此外，研讨会希望确定目标领域，这些领域之间的交叉施肥将导致理论，算法和实验技术发展的最大回报。这些想法可以大致分为两个不同的研究领域，它们显然有相互作用，而且没有完全分开。第一个领域是化学的量子信息，或量子信息工具，无论是实验还是理论，都可以帮助我们理解与化学有关的广泛问题。第二个领域是量子信息化学，旨在讨论化学科学研究可以帮助量子信息科学和技术进步的几个方面。本报告概述了讲习班的成果。
2017-06-20 physics.chem-ph quant-ph
What the foundations of quantum computer science teach us about chemistry
随着量子技术的快速发展，其中一个主要的应用是化学模拟。有趣的是，即使在全尺寸量子计算机可用之前，量子计算机科学已经展示了一系列显着的结果，这些结果直接影响了任何计算机在化学模拟中的可能性。其中一些结果甚至影响了我们对现实世界中化学的理解。从这个角度来看，我们认为直接化学模拟最好理解为数字实验。虽然这一方面澄清了量子计算机扩展我们的能力，但它也向我们展示了过于直接地采取这种方法的局限性。利用量子计算机无法超越物理世界的结果，我们建立了一个有争议的立场，即一些化学问题最好被视为没有算法可以提供解决方案的问题，在计算机科学中称为不可判定的问题。这对热力学模型的预测能力和遍历假设等主题有影响。然而，我们认为，这种观点不是失败主义，而是有助于阐明现有的化学模型，如过渡态理论，分子轨道理论和热力学模型，受益于数据的成功。我们最近的结果表明，数据增强模型是更强大的死记硬背模拟。这些结果帮助我们欣赏传统化学理论的成功，并预测从实验数据中学习到的新模型。量子计算机不仅可以为这些模型提供数据，还可以扩展以基本方式利用数据的模型的类别和能力。这些讨论的高潮是对量子计算和化学相互作用的新方法的推测，以及我们对量子计算机在化学未来的最终作用的看法。
2021-06-07 physics.chem-ph quant-ph
Evaluation of the MACE Force Field Architecture: from Medicinal Chemistry to Materials Science
本文通过多类已发表基准系统评估MACE机器学习力场，验证其在材料、有机化学、大分子和水体系中的高精度、数据效率与严格局部建模能力。
2023-07-02 physics.chem-ph stat.ML
Truncated Variational Hamiltonian Ansatz: efficient quantum circuit design for quantum chemistry and material science
本文提出截断变分哈密顿量拟设（tVHA），利用绝热定理原理设计高效量子电路，减少参数和电路规模，在变分量子本征求解器中比UCC和HEA更易收敛，适用于量子化学弱/强关联体系及活性空间计算，并有望推广至材料科学。
2025-05-26 physics.chem-ph physics.comp-ph quant-ph
Materials Graph Library (MatGL), an open-source graph deep learning library for materials science and chemistry
本文介绍了开源图深度学习库 MatGL，它基于 DGL 和 Pymatgen 构建，提供多种高效的不变和等变图模型实现及预训练原子间势，支持材料性质预测与快速训练。
2025-03-05 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Quantum algorithms for quantum chemistry and quantum materials science
当我们开始达到经典计算的极限时，量子计算已经成为一种吸引科学界想象力的技术。虽然多年来，执行量子算法的能力只是一种理论上的可能性，但硬件的最新进展意味着量子计算设备现在可以在有限的规模上进行量子计算。因此，评估量子计算机对实际问题的潜在影响现在是一种真正的可能性，并且在这个时候具有核心重要性。量子计算机最早和最引人注目的应用之一是费曼模拟具有多个自由度的量子系统的想法。这样的系统在化学、物理和材料科学中都可以找到。量子计算扩展经典计算的特定方式意味着人们不能期望量子计算机加速任意模拟，因此必须仔细识别可以实现量子优势的领域。在这篇综述中，我们简要地描述了在化学和材料科学，在电子结构，量子统计力学和量子动力学领域的中心问题，是潜在的兴趣在量子计算机上的解决方案。然后，我们详细介绍了基态，动力学和热态模拟量子算法的当前进展，并分析了它们的优缺点，以供未来发展。
2020-07-11 cond-mat.other physics.chem-ph quant-ph
Molecular Representations for AI in Chemistry and Materials Science: An NLP Perspective
Center for Computational Engineering and Networking (CEN)（计算工程与网络中心）；Amrita Vishwa Vidyapeetham（阿姆里塔大学）
本文从自然语言处理视角探讨分子表示在化学和材料科学中AI应用，介绍基于NLP的分子表示方法及其在化学信息学中的应用。
2026-02-24 cs.AI cs.CE physics.chem-ph
Quantum Sensors for Chemistry and Materials Science
Harvard University（哈佛大学）；Marian Smoluchowski Institute of Physics, Jagiellonian University in Kraków（雅盖隆大学玛丽安·斯莫卢霍夫斯基物理研究所）
探讨量子传感器（光泵磁力计和金刚石氮空位中心）在化学和材料科学中的应用，对比其不同特性，介绍在多种分析监测中的使用，以及在高通量化学分析和无损材料诊断方面的集成，有望应对现实分析挑战。
2026-07-10 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph quant-ph
Science Done on a Machine by a Machine: AI Agents in Computational Chemistry
State Key Laboratory of Physical Chemistry of Solid Surfaces（固体表面物理化学国家重点实验室）；College of Chemistry（化学学院）；Xiamen University（厦门大学）；School of Physics, Anhui University（安徽大学物理学院）
该文综述了截至2026年8月计算化学AI智能体的发展现状，指出其正从辅助任务向自主科研迈进，通用智能体或取代专用系统，引发领域未来走向的困惑。
2026-10-06 cs.AI physics.chem-ph physics.comp-ph
Atoms and Molecules in Cavities: From Weak to Strong Coupling in QED Chemistry
在这项工作中，我们提供了一个概述如何在量子化学和材料科学领域的既定概念必须适应时，光的量子性质变得重要的相关物质光子问题。因此，我们分析模型系统中的光学腔，其中的物质-光子相互作用被认为是从弱到强的耦合限制和单个光子模式以及多模的情况下。我们确定了玻恩-奥本海默表面的根本变化，光谱量，锥形交叉和量子控制的效率。最后，我们应用我们的新的最近开发的量子电动力学密度泛函理论的单光子发射，并显示一个简单的近似准确地描述了相关的电子-光子动力学。这为从第一性原理描述物质-光子相互作用铺平了道路，并解决了化学和材料科学中新物质状态的出现。
2016-09-13 physics.chem-ph quant-ph
The MolecularWeb Universe: Web-Based, Immersive, Multiuser Molecular Graphics And Modeling, for Education and Work in Chemistry, Structural Biology, and Materials Sciences
针对传统2D分子可视化软件的3D呈现与操作缺陷，研究团队推出MolecularWeb网页端XR生态系统，包含多款面向教育、科普与研究的分子可视化建模工具，展现了网页端交互式分子科学的发展前景。
2025-09-04 cs.HC physics.chem-ph
ChemCrow: Augmenting large-language models with chemistry tools
本文提出 ChemCrow，通过整合18个专家化学工具增强 LLM，使其能自主完成有机合成、药物发现和材料设计任务，并经 LLM 与专家评估验证其有效性。
2023-10-02 physics.chem-ph stat.ML
14 Examples of How LLMs Can Transform Materials Science and Chemistry: A Reflection on a Large Language Model Hackathon
Ecole Polytechnique Fédérale de Lausanne (EPFL)（洛桑联邦理工学院）；Massachusetts Institute of Technology（麻省理工学院）；McGill University（麦吉尔大学）；Reincarnate Inc.（Reincarnate公司）；University of Cambridge（剑桥大学）；National Institute of Standards and Technology（美国国家标准与技术研究院）；Duke University（杜克大学）
本文回顾了一次黑客马拉松的14个项目，展示了大型语言模型在材料科学与化学中预测性质、提取数据和开发教育应用等方面的广泛潜力。
2023-07-14 cond-mat.mtrl-sci cs.LG physics.chem-ph
Foundation Models for Atomistic Simulation of Chemistry and Materials
本文探讨了基于数据与参数缩放定律及预训练策略构建化学与材料原子模拟基础模型的可行性，并展望了大规模机器学习原子间势（MLIP）基础模型的发展路径。
2025-06-24 physics.chem-ph
CHEMSMART: Chemistry Simulation and Modeling Automation Toolkit for High-Efficiency Computational Chemistry Workflows
CHEMSMART是一个开源的Python框架，通过集成作业准备、提交、执行、分析和可视化，自动化均相催化与分子建模的量子化学工作流，提升计算化学的效率和可重复性。
2025-08-27 physics.chem-ph physics.comp-ph
CACTUS: Chemistry Agent Connecting Tool-Usage to Science
Pacific Northwest National Laboratory（太平洋西北国家实验室）
本研究提出整合化学信息学工具的开源大语言模型智能体CACTUS，在化学基准测试中性能显著优于基线模型，可辅助分子发现等化学研究，有望加速科学探索与自主发现进程。
2024-05-02 cs.AI cs.CL cs.LG
Aqueous Solution Chemistry In Silico and the Role of Data Driven Approaches
本文梳理了水溶液化学模拟中多体与反应势能开发的进展，分析了相关概念和方法挑战，并展望了数据科学技术对物理化学研究及水相体系模拟的未来影响。
2024-03-10 physics.chem-ph
Machine learning potentials for redox chemistry in solution
本文提出第四代机器学习势可克服局域原子能量缺乏全局组成信息的局限，正确描述溶液中铁离子氧化态及电子转移，为氧化还原化学模拟开辟新途径。
2024-10-04 physics.chem-ph
Physics-inspired structural representations for molecules and materials
建立回归模型或数据驱动分析的第一步，旨在预测或阐明物质的原子尺度结构与其性质之间的关系，涉及将原子的笛卡尔坐标转换为合适的表示。原子尺度表示的发展已经并将继续在化学和材料科学的机器学习方法的成功中发挥核心作用。这篇综述总结了目前对原子结构的最常用的结构和化学描述的性质和特征的理解，突出了不同框架之间的深层联系，以及导致计算效率和普遍适用的模型的想法。它强调了性质，结构，它们的物理化学和它们的数学描述之间的联系，提供了最近应用于各种化学和材料科学问题的例子，并概述了该领域的开放问题和最有前途的研究方向。
2021-08-04 physics.chem-ph
MiqroForge: An Intelligent Workflow Platform for Quantum-Enhanced Computational Chemistry
本文提出智能跨尺度平台MiqroForge，通过集成量子计算能力，结合AI驱动的动态资源调度与可视化界面，降低入门门槛并优化计算效率，促进经典与量子计算领域的协作。
2025-08-11 physics.chem-ph physics.comp-ph quant-ph
Simulation of Radiation Chemistry by a One-Shot Hybrid Continuum / Monte Carlo Method
School of Mathematics, Statistics and Physics, University of Newcastle（纽卡斯尔大学数学、统计与物理学院）；Department of Mathematics, The University of Manchester（曼彻斯特大学数学系）；Department of Chemistry, The University of Manchester（曼彻斯特大学化学系）；Dalton Cumbrian Facility, The University of Manchester（曼彻斯特道尔顿坎布里亚设施）
通过一次混合连续/蒙特卡洛方法高效模拟辐射化学过程，实现高精度快速计算。
2026-01-05 physics.chem-ph
Unifying machine learning and quantum chemistry -- a deep neural network for molecular wavefunctions
机器学习通过实现基于量子化学计算的化学空间的大规模探索来推进化学和材料科学。虽然这些模型提供了原子化学性质的快速和准确的预测，但它们没有明确地捕获分子的电子自由度，这限制了它们在反应化学和化学分析中的适用性。在这里，我们提出了一个深度学习框架，用于在原子轨道的局部基础上预测量子力学波函数，从中可以导出所有其他基态性质。这种方法通过类似力场效率的波函数保留了对电子结构的完全访问，并在解析可微表示中捕获了量子力学。在几个例子中，我们证明了这为目标电子特性优化的分子结构逆向设计开辟了有希望的途径，并为增加机器学习和量子化学的协同作用开辟了明确的道路。
2019-06-24 physics.chem-ph stat.ML
From Prescriptive to Predictive: an Interdisciplinary Perspective on the Future of Computational Chemistry
从纳米级工程到新材料的验证，再到健康和医学领域的纳米毒性评估，对化学系统行为的可靠预测在许多行业中都至关重要。因此，对于未来，我们设想了一个范式转变的设计化学模拟在所有长度尺度从规定到预测和定量科学。本文提出了一个综合的角度来看，国家的最先进的建模计算和理论化学的例子，从数据和方程为基础的模型。扩展到包括可靠的风险评估和质量控制进行了讨论。为了在可靠和强大的分子模拟的设计周期中指定和扩展化学准确性的概念，计算化学，物理学，数学，可视化科学和工程领域被桥接。从电子结构计算的方法作为例子来解释如何产生不确定性：通过假设的机制的形式方程，模型参数，算法和数值实现。我们提供了整个化学建模周期的不确定性的完整分类，并讨论了如何减轻相关风险。此外，我们适用于我们的声明分子动力学和偏微分方程为基础的方法。从数值数学和统计方法的概述提供了战略，以分析风险和潜在的错误，在设计的新材料和化合物。我们还涉及确认和验证的方法。在结论中，我们解决了跨学科的开放性挑战。在未来，模拟和预测失败的定量分析将为预测材料工程和化学建模打开大门。
2021-03-04 physics.chem-ph physics.comp-ph
Unified views of quantum simulation algorithms for chemistry
量子系统的时间演化在物理学、化学以及最近的计算机科学中都很有意义。量子计算机被认为是一种比普通数值方法更有效地传播量子系统的途径。在过去的几年里，研究人员一直在积极地改进量子模拟算法，特别是二次量子化的算法。这项工作继续推进国家的最先进的统一在一个共同的框架下的几个不同的方法。特别是，它突出了第一和第二量化算法的相似性和差异，通常以不同的方式呈现。通过结合这两种方法的方面，这项工作走向一个在线的第二量化算法内操作的单福克空间。本文还统一了主机的算法量子测量的方法，通过消除表面的差异。这项工作的目的不仅是为了给量子模拟一个高层次的理解，但走向实验可实现的算法与化学和超越的实际应用。
2015-02-12 physics.chem-ph quant-ph
Electron Irradiation of Crystalline Nitrous Oxide Ice at Low Temperatures: Applications to Outer Solar System Planetary Science
本研究在20–60 K范围内用2 keV电子辐照晶态N2O冰，系统揭示温度对N2O辐解破坏及七种产物生成G值的影响，为外太阳系固相辐射化学提供实验依据。
2024-11-18 astro-ph.EP cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Leveraging the Super Instruction Architecture to Develop Massively Parallel Computational and Environmental Chemistry Applications
开发高性能并行软件的任务必须变得更容易和更具成本效益，以充分利用现有的和新兴的大规模计算机系统的科学进步。超级指令架构是一个并行编程平台，面向需要在计算期间管理存储在潜在稀疏多维数组中的大量数据的应用程序。SIA平台最初是为量子化学软件包ACESIII设计的。最近，SIA被重新实施，以克服原来ACESIII计划的局限性。它现在已经成功地应用于新的Aces 4量子化学软件包和大气传输应用程序MATCHOS的开发，从而证明了SIA方法的多功能性。MATHEMATICAL计算100- 1000平方公里范围内区域的质量传输和分散，是对现有社区代码的重大改进。本文介绍了结果的运输和分散的应用，以及一些困难的量子化学开壳耦合集群基准计算使用Aces 4。
2020-03-03 physics.chem-ph physics.comp-ph
Taming Multi-Domain, -Fidelity Data: Towards Foundation Models for Atomistic Scale Simulations
Graduate School of Engineering Science, The University of Osaka（大阪大学工学研究科）；Center for Quantum Information and Quantum Biology, The University of Osaka（大阪大学量子信息与量子生物学中心）
本文提出总能量对齐方法TEA以无缝整合异构量子化学数据，并据此训练出首个覆盖分子与晶体体系统一数据集的开源通用MLIP模型MACE-Osaka24，在有机和无机体系均达到领先精度。
2025-11-10 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Perspective: Plasmon antennas for nanoscale chiral chemistry
等离子体纳米天线被广泛用于分子系统的化学和生物超传感，用于提高分子的发射和能量传递性能，用于纳米催化，并用于构建先进的混合纳米结构。在这方面，我们重点介绍了等离子体纳米天线在纳米手性化学和分子磁性研究中的最新进展。我们概述了纳米等离子体激元和纳米光学在实现手性选择性分子合成和分离中的决定性作用，以及通过在分子水平上潜在地合并手性和磁性来精确控制这些过程的方式。我们给出了我们的看法，这些见解可能会导致出现令人兴奋的新的基本概念，在纳米材料科学。
2019-10-14 physics.app-ph physics.bio-ph physics.chem-ph
A survey on Big Data and Machine Learning for Chemistry
University of São Paulo（圣保罗大学）；Dublin City University（都柏林城市大学）
在这里，我们回顾了利用大数据和机器学习（ML）的化学前沿研究和创新方面，这两个计算机科学领域结合起来产生机器智能。ML可以加速复杂化学问题的解决，甚至可以解决原本不容易解决的问题。但机器学习的潜在好处是以大数据生产为代价的;也就是说，为了学习，算法需要大量不同性质和不同来源的数据，从材料属性到传感器数据。在调查中，我们提出了未来发展的路线图，重点是材料发现和化学传感，以及物联网（IoT）的背景下，这两个领域都是大数据背景下ML的突出研究领域。除了概述最新进展外，我们还详细阐述了大数据和ML应用于化学的概念和实际局限性，概述了过程，讨论了陷阱，并回顾了成功和失败的案例。
2019-04-23 cs.LG physics.chem-ph
Post Graphene 2D Chemistry: The Emerging Field of Molybdenum Disulfide and Black Phosphorus Functionalization
总结了石墨烯、二硫化钼（MoS2）和黑磷（BP）三种单层二维材料的化学功能化现状。这种2D片材聚合物目前代表了合成化学、物理学和材料科学界面处的新兴领域。片结构的共价和非共价官能化都允许系统地改变它们的性质，即改善溶解性和可加工性，防止再聚集或带隙调节。除了成功的功能化概念外，还解决了根本性的挑战。这些包括大多数2D片材聚合物的不溶性和多分散性，合适的表征工具的开发，有效的结合策略的识别，通常相当不反应的基底平面的化学活化用于共价加成结合，以及平面加成反应的区域选择性。虽然这些问题中的一些仍然难以捉摸的审查，第一个有希望的概念，以克服这些障碍已被列出。
2019-03-15 physics.app-ph physics.chem-ph
Fast and Scalable GPU-Accelerated Quantum Chemistry for Periodic Systems with Gaussian Orbitals: Implementation and Hybrid Density Functional Theory Calculations
针对平面波基组下固态材料杂化DFT模拟的HF交换计算瓶颈，提出基于高斯轨道的GPU加速周期性系统积分算法，集成于TeraChem中可单卡模拟大晶胞，支持多GPU并行，助力扩展材料性质与动力学模拟。
2024-10-29 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Probing ultracold chemistry using ion spectrometry
原子、分子和光学（AMO）物理学技术的快速发展使分子物种的超冷样品的创建成为可能，并为探索超低温体系中的化学提供了机会。特别是，反应物原子和分子的外部和内部量子自由度都受到控制，从而可以研究超冷反应中长程势的作用。这些反应的动力学通常使用反应物的损失作为替代来确定。为了将这些研究扩展到短程，我们开发了一种实验装置，将量子态选择的超冷KRb分子的产生与离子质谱和动能谱相结合，并直接观察KRb + KRb反应中间体和产物[Science，2019，366，1111]。在这里，我们详细介绍了该装置。对于未来的研究，旨在检测反应产物的量子态，我们展示了一个基于光解的计划，以校准离子动能谱仪在低能量。
2019-12-29 physics.atom-ph physics.chem-ph
Quantum computing for chemistry and physics applications from a Monte Carlo perspective
本文从Monte Carlo视角探讨了量子算法与Monte Carlo方法在物理和化学领域的交叉，分析了将量子Monte Carlo集成到量子算法中的挑战与机遇，并回顾了利用量子硬件加速经典统计模型采样的新思路。
2023-08-22 cond-mat.stat-mech cond-mat.str-el physics.chem-ph
Spectroscopic accuracy directly from quantum chemistry: application to ground and excited states of beryllium dimer
我们结合显式相关通过正则互相关方法与密度矩阵重整化群和引发剂全组态相互作用量子Monte Carlo方法计算一个近精确的铍二聚体曲线，{ \it没有}使用复合方法。特别地，我们的直接密度矩阵重整化群计算产生了$D_e$ =931.2 cm $^{-1}$的井深，这与最近实验导出的估计值$D_e$ =929.7 $\pm 2$ ~cm $^{-1}$ [Science，324，1548（2009）]和$D_e$ =934.6~cm $^{-1}$ [Science，326，1382（2009）]非常一致，以及最佳复合理论估计，$D_e$ =938 $\pm 15$ ~cm $^{-1}$ [J. Phys. Chem. A，111，12822（2007）]和$D_e$ =935.1 $\pm 10$ ~cm $^{-1}$ [Phys. Chem. Chem. Phys.，13，20311（2011）]。我们的结果表明，在较短的键长下使用的势函数形式可能不准确，以拟合实验数据[Science，324，1548（2009）]。利用密度矩阵重整化群，我们还计算了平衡几何下的近精确垂直激发能。这些提供了非平凡的基准量子化学方法的激发态，并说明了惊人的大误差，仍然为1 $^1Σ^-_g$状态与近似的多参考配置相互作用和运动方程耦合集群方法。总之，我们证明了显式关联密度矩阵重整化群和引发剂全组…
2014-08-21 cond-mat.str-el physics.atom-ph physics.chem-ph
Interference Between Molecular and Photon Field-Mediated Electron Transfer Coupling Pathways in Cavities
腔极化激元学正在捕捉化学界的想象力，因为它创造了指导化学的新机会。电子转移（ET）反应是最简单的反应之一，它们也是生物能量学的基础。因此，在纳米尺度上操纵和引导电子流的新概念策略在生物化学、能源科学、生物启发的材料科学和化学中具有广泛的兴趣。我们发现，光学腔可以调制电子转移路径的干扰和ET率的施主-桥-受体（DBA）系统。我们推导出DBA电子转移系统的速率时，他们与腔光子场（这可能是关闭或共振与分子电子跃迁），强调新的腔诱导的途径干扰的分子电子耦合途径，因为这些干扰允许一种新的ET速率调谐。我们还研究了低和高腔频率制度的光物质耦合强度是不同的ET动力学。腔诱导干涉和内禀分子耦合干涉之间的干涉是由腔的性质决定的，包括腔频率和光-物质耦合相互作用强度。因此，操纵腔诱导的化学耦合途径的干扰提供了新的策略，直接在纳米级的电荷流。
2022-08-11 physics.chem-ph quant-ph
Computational Studies of Ruthenium and Iridium Complexes for Energy Sciences and Progress on Greener Alternatives
能源科学试图通过更清洁的能源、新的替代能源和更有效地利用现有能源来满足世界范围内日益增长的能源需求以及可持续性目标。这些目标完全符合绿色化学的原则。本章介绍的是从光中产生电和从电中产生光的装置。主要重点是钌和铱配合物的光性能，这已被证明是构思光活化器件的丰富灵感来源，包括有机光伏（OPV）电池和有机发光二极管（OLED）。本章回顾了重要的已经在使用和潜在的应用钌和铱络合物为基础的光电器件，包括其功能背后的基本机制和它的调查，通过计算化学方法。它突出了从计算研究中获得的信息的作用，用于设计更有效的光电器件。最后一部分补充了论述，回顾了OPV和OLED的绿色替代品的进展。
2020-03-08 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.chem-ph
Computational Complexity in Electronic Structure
在量子化学中，所有已知的有效模型化学所付出的代价要么是希尔伯特空间的截断，要么是不受控制的近似。理论计算机科学表明，这些限制不仅仅是算法设计者和程序员的缺点，而且可能源于模拟量子系统的固有困难。利用量子力学的计算机科学和信息处理的扩展已经导致了理解计算能力的最终限制的新方法。有趣的是，这种观点有助于我们以新的视角理解广泛使用的模型化学。在这篇文章中，计算复杂性的基本原理将从化学的角度进行回顾和激励。然后讨论了计算复杂性文献中关于常见模型化学的最新结果，包括Hartree-Fock和密度泛函理论。
2012-08-16 cs.CC physics.chem-ph quant-ph
Utility-scale quantum computational chemistry
ETH Zurich（苏黎世联邦理工学院）
本文探讨量子计算在大规模应用中的潜力，强调算法需支持高效整合量子加速计算至高通量流程，以实现实际社会价值。
2026-03-19 cond-mat.str-el physics.chem-ph physics.comp-ph
Informing Geometric Deep Learning with Electronic Interactions to Accelerate Quantum Chemistry
California Institute of Technology（加州理工学院）；Entos, Inc.（Entos公司）；NVIDIA（英伟达）
预测电子能量、密度和相关的化学性质可以促进新型催化剂、药物和电池材料的发现。通过建立一个物理启发的等变神经网络，我们介绍了一种基于原子轨道间电子相互作用的分子表示学习方法。我们的方法OrbNet-Equi利用高效的紧束缚模拟和学习映射来恢复高保真的量子化学性质。OrbNet-Equi对广泛的目标属性进行建模，其准确性始终优于标准机器学习方法，速度比密度泛函理论高出几个数量级。尽管仅使用从现成的小分子库中收集的训练样本，OrbNet-Equi在涵盖各种主组化学过程的综合下游基准上优于传统方法。我们的方法还描述了具有挑战性的电荷转移复合物和开壳层系统中的相互作用。我们预计，这里提出的策略将有助于扩大化学和材料科学的研究机会，其中实验或参考训练数据的获取是昂贵的。
2022-04-01 cs.LG physics.chem-ph
Density functional theory for strongly-interacting electrons: Perspectives for Physics and Chemistry
电子密度泛函理论（DFT）的准确性和适用性的提高对材料科学、理论化学、生物物理学和生物化学等许多研究领域都至关重要。在过去的三年里，密度泛函理论强相互作用极限的数学结构已经被揭示出来，关于这个极限的确切信息已经开始变得可用。本文的目的是提供一个角度来看，这一新的确切的信息可以用来处理的情况下，标准的科恩-沙姆DFT的问题。使用强相互作用极限的一种方法，与固态物理器件更相关，是定义一个新的框架来进行实际的、非常规的DFT计算，其中使用强相互作用参考系代替Kohn和Sham的传统的非相互作用参考系。另一种与化学应用更相关的方法是将强相互作用极限的精确处理纳入近似的交换相关能量密度泛函中，以描述困难的情况，如化学键的断裂。
2010-08-13 cond-mat.str-el physics.chem-ph
Olympus: a benchmarking framework for noisy optimization and experiment planning
Harvard University（哈佛大学）；Vector Institute for Artificial Intelligence（矢量人工智能研究所）；University of Toronto（多伦多大学）；Atinary Technologies Sàrl（阿蒂纳里技术有限公司）
在科学、工程和经济学领域遇到的研究挑战通常可以被表述为优化任务。在化学和材料科学领域，近年来实验室数字化和自动化的发展引发了人们对优化引导的自主发现和闭环实验的兴趣。基于现成的优化算法的实验规划策略可以在完全自主的研究平台中使用，以最少的试验次数实现所需的实验目标。然而，最适合于科学发现任务的实验规划策略是先验未知的，而不同策略的严格比较是高度时间和资源要求的。由于优化算法通常以低维合成函数为基准，因此尚不清楚它们的性能如何转化为化学和材料科学中遇到的嘈杂的高维实验任务。我们介绍Olympus，这是一个软件包，它提供了一个一致且易于使用的框架，用于将优化算法与通过概率深度学习模型模拟的现实实验进行基准测试。Olympus包括一系列来自化学和材料科学的实验衍生基准集，以及一套可以通过用户友好的Python界面轻松访问的实验规划策略。此外，奥林巴斯还促进了自定义算法和用户定义数据集的集成、测试和共享。简而言之，奥林巴斯减轻了与在现实实验场景中对优化算法进行基准测试相关的障碍，促进了数据共享，并创建了用于评估实验规划策略性能的标准框架。
2021-03-30 cs.LG physics.chem-ph stat.ML
ChemGraph: An Agentic Framework for Computational Chemistry Workflows
Argonne National Laboratory（阿贡国家实验室）
本文提出 ChemGraph 智能体框架，结合图神经网络基础模型与 LLM 多智能体规划推理，自动化多方法计算化学工作流，并在 13 项基准上验证模型规模与任务分解的效果。
2025-06-03 cond-mat.mtrl-sci cs.AI cs.LG
A New Paradigm for Computational Chemistry
ETH Zurich（苏黎世联邦理工学院）
本文提出一种结合量子精度与分子动力学速度的新计算方法，通过机器学习势函数突破传统DFT的局限，有望在未来十年内改变计算化学研究方式。
2026-04-01 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Interactive molecular dynamics in virtual reality from quantum chemistry to drug binding: An open-source multi-person framework
随着分子科学家在设计纳米级分子结构的能力方面取得了进展，我们在设计分子动力学（MD）和灵活性的能力方面面临着新的挑战。分子尺度上的动力学与我们熟悉的日常物体的力学不同，因为它涉及到一个复杂的、高度相关的、三维的多体动力学编排，即使是训练有素的研究人员也往往是非直觉的。我们最近描述了虚拟现实（iMD-VR）中的交互式分子动力学如何帮助应对这一挑战，使研究人员能够在3D中操纵柔性结构的实时MD模拟。在这篇文章中，我们概述了将沉浸式技术扩展到分子科学的努力，我们介绍了“Narupa”，一个灵活的，开源的，多人的iMD-VR软件框架，使研究人员能够同时共存于实时仿真环境中，以原子级精度交互式地可视化和操纵分子结构的动力学。我们概述了iMD-VR在分子科学中促进研究，交流和创造性方法的几个应用领域，包括训练机器学习反应性势能面（PES），生物分子构象采样，蛋白质-配体结合，使用“即时”量子化学的反应发现，以及材料中的传输动力学。我们触及iMD-VR的各种认知和感知的启示，以及这些如何为分子系统提供研究见解。通过将人类空间推理和设计洞察力与计算自动化协同结合，iMD-VR等技术有可能提高我们理解、设计和交流微观动力学行为的能力，为工程分子和纳米架构带来新的范式。
2019-05-01 cs.HC physics.bio-ph physics.chem-ph
Ab-initio quantum chemistry with neural-network wavefunctions
FU Berlin（柏林自由大学）；DeepMind（深度思维）；University of Zurich（苏黎世大学）；IBM Quantum（IBM量子）；IBM Research Zurich（IBM苏黎世研究院）；Thomas J. Watson Research Center（托马斯·J·沃森研究中心）；Imperial College London（帝国理工学院）；EPFL（洛桑联邦理工学院）；Rice University（莱斯大学）；Microsoft Research Cambridge（微软剑桥研究院）
本文回顾了利用神经网络拟设函数的量子蒙特卡罗方法从头原理求解电子薛定谔方程，该方法能以适中的计算成本获得高精度解，为量子化学提供了互补的新途径。
2022-08-26 cs.LG physics.chem-ph physics.comp-ph
