Large-scale DFT methods for calculations of materials with complex structures
大规模密度泛函理论（DFT）计算为研究具有复杂结构的材料的原子和电子结构提供了强有力的工具。本文介绍了CONQUEST程序中的一种大规模DFT计算方法--多点支持函数法。MSSF是属于局部区域中的一组原子的基函数的线性组合。该方法可以减少计算时间，同时保持精度。MSSFs的准确性已被评估为散装硅，铝，铁和NiO和水合DNA，这表明不同的材料的MSSFs的适用性。MSSF在具有复杂界面和非周期结构的数千原子大系统中的应用表明，MSSF方法在复杂结构材料的精确研究中具有良好的应用前景。
2022-07-22 cond-mat.mtrl-sci
Stress calculation in linear scaling DFT: convergence and dynamics
University College London（伦敦大学学院）；National Institute for Materials Science (NIMS)（物质材料研究机构）
该研究提出在密度泛函理论中用局域轨道基计算应力的方法，适用于精确对角化和线性标度方法，在Conquest代码中实现。测试线性标度方法下应力收敛速率，与能量和力的收敛性比较，表明适度截止值收敛出色，分子动力学稳定准确。
2026-09-25 cond-mat.mtrl-sci
High-accuracy large-scale DFT calculations using localized orbitals in complex electronic systems: The case of graphene-metal interfaces
多年来，基于密度泛函理论（DFT）的计算模拟已被广泛用于在原子尺度上研究许多不同的材料。然而，它的应用受到系统大小的限制，使得许多有趣的系统没有高精度的量子描述。在这项工作中，我们计算的石墨烯-金属系统的电子和结构特性显着大于以前的平面波计算具有相同的精度。对于这项任务，我们使用一个本地化的基础设置与\textsc{Conquest}代码，无论是在其原始的，伪原子轨道的形式，并使用最近的多站点的方法。这种多位点方案使我们能够保持准确性，同时节省计算时间和内存需求，即使在我们的示范性复杂系统的石墨烯生长在铑（111）与和没有嵌入原子氧。该系统提供了一个丰富的场景，将作为一个基准，证明了在具有超过3000个原子的细胞中进行高度准确的模拟是可行的，具有适度的计算资源。
2018-06-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Empirical tight binding parameters for GaAs and MgO with explicit basis through DFT mapping
经验紧束缚（ETB）方法在原子器件模拟中得到了广泛的应用。这种模拟的可靠性非常强烈地依赖于基组和ETB参数的选择。获得ETB参数的传统方法是通过拟合实验数据或临界理论带边和对称性，而不是基础映射。传统ETB的另一个缺点是缺乏明确的基础。在这项工作中，DFT映射过程中，构造TB参数和明确的基础DFT计算开发。该方法适用于两种材料：GaAs和MgO。与现有的TB参数相比，DFT映射的GaAs参数在体能带结构计算中与DFT结果吻合更好，并在纳米线计算中导致不同的间接谷。MgO TB参数和TB基函数也通过DFT映射过程获得。
2012-10-31 cond-mat.mtrl-sci
The pseudoatomic orbital basis: electronic accuracy and soft-mode distortions in ABO$_3$ perovskites
已知钙钛矿氧化物在与其母体立方结构相比时在长波长上易受结构畸变的影响。从从头算模拟的角度来看，这需要包括数千个原子的精确计算;这远远超出了传统的基于平面波的密度泛函理论（DFT）的任务。我们建议，这一空白可以使用在大规模DFT代码，CONQUEST，使用本地伪原子轨道（PAO）的基础上实现的方法来填充。虽然这个基础已经测试了一些结构和能量属性之前，没有处理的最基本量的理论，电荷密度$n(\mathbf{r})$本身。准确描述$n(\mathbf{r})$对钙钛矿氧化物至关重要，因为短程回复力（以键共价为特征）和长程库仑力起着至关重要的作用，如Cochran和Anderson的软模理论所建议的。我们发现，中等大小的基组的PAO可以重现平面波电荷密度的总集成误差优于0.5%，并提供巴德分区离子电荷，体积和平均电荷密度的准确度相似。此外，多模式的反铁电变形的PbZrO $_3$和它的相关的能量被再现时，优于99%的平面波相比。这项工作表明，电子结构计算使用有效的和紧凑的基组的赝原子轨道可以达到相同的精度高截止能量平面波计算。当与CONQUEST代码配合使用时，现在可以对数千个原子进行高电子和结构精度的计算，即使是像钙钛矿氧化物这样微妙的系统。
2020-03-11 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
On how good DFT exchange-correlation functionals are for H bonds in small water clusters: Benchmarks approaching the complete basis set limit
利用二阶Moeller-Plesset微扰理论（MP2）评价了几种密度泛函理论（DFT）交换相关泛函在整体最低能量结构下描述小水团簇（二聚体到五聚体）中氢键的能力.在MP2参考数据和DFT计算中，基组不完整性的误差已被最小化，从而能够对测试泛函的真实性能进行一致的系统评价。在所有考虑的泛函中，混合X3 LYP和PBE 0泛函提供了最好的性能，而在非混合GGA泛函中，mPWLYP和PBE 1 W性能最好。流行的BLYP和B3 LYP泛函始终underbind和PBE和PW 91显示相当可变的性能与集群大小。
2007-07-17 cond-mat.mtrl-sci
Linear scaling DFT calculations for large Tungsten systems using an optimized local basis
密度泛函理论（DFT）已成为从头计算模拟的准标准，具有广泛的应用。虽然DFT的固有立方标度在很长一段时间内将可访问的系统大小限制在数百个原子，但线性标度DFT方法的最新进展已经允许解决更大的问题。然而，由于这些线性缩放方法是针对绝缘体开发的，它们通常不能直接应用于金属，因为需要有限的温度来确保密度矩阵的局部性。在本文中，我们表明，一旦采用有限的电子温度，线性缩放版本的BigDFT代码能够利用这一局部性提供一个计算处理，相对于金属系统的原子数的线性缩放。我们提供了基于块状钨的原型示例，它在为聚变反应堆寻找安全和持久的材料方面发挥着关键作用。我们相信，这种方法可能有助于开辟研究此类材料电子结构的新方法的道路，特别是在需要大型超级电池时。
2017-11-29 cond-mat.mtrl-sci
Comments on All-electron mixed basis GW calculations of TiO2 and ZnO crystals
这些对Phys. Rev. B 93，155116（2016）中文章的简要评论，解决了密度泛函理论（DFT）及其局域密度近似（LDA）在准确描述材料的电子和相关性质方面的能力的无意误解。对先前与实验一致的LDA结果的疏忽部分导致了这种无意的错误陈述，此外还有一些与DFT的感知缺陷相关的断言。
2016-10-14 cond-mat.mtrl-sci
Optimizing density-functional simulations for two-dimensional metals
与共价二维（2D）材料（如石墨烯）不同，2D金属由于其非定向金属键合而具有非分层结构。虽然二维金属的实验仍然稀少且具有挑战性，但密度泛函理论（DFT）提供了一种理想的方法来预测其基本性质并协助其设计。然而，DFT方法很少在低维度下对金属键合进行基准测试。因此，为了确定所需精度的最佳DFT属性，我们系统地基准交换相关泛函从LDA到混合动力车和基组从平面波到本地基础与不同的赝势。与一维链，二维蜂窝，二维正方形，二维六边形，和三维大块金属系统，我们比较DFT属性使用键长，结合能，弹性常数，状态密度，和计算成本。虽然今天大多数二维金属的DFT研究使用平面波，我们的比较表明，经常使用的PBE交换相关的本地基础是足够的，对于大多数目的，而平面波和混合泛函带来有限的改善相比，大大增加了计算成本。这些结果缓解了生成DFT数据的需求，以便更好地与实验进行交互，并结合机器学习算法进行2D金属的数据驱动发现。
2023-01-05 cond-mat.mtrl-sci
Crystal Orbital Guided Iteration to Atomic Orbitals: A Pathway to Chemically Adaptive Atomic Orbitals from DFT
University of Michigan（密歇根大学）；Massachusetts Institute of Technology（麻省理工学院）
本文提出COGITO框架，通过解决非正交基的数学障碍，构建最优原子轨道基，实现准确的tight-binding模型并保留投影原子基的表示能力，揭示DFT中Kohn-Sham波函数编码的轨道解析共价键和电荷转移。
2026-10-30 cond-mat.mtrl-sci
Large-scale pseudopotential density functional theory calculations using orthogonalized enriched finite element basis
University of Michigan（密歇根大学）
该研究针对赝势KS-DFT计算提出用EFE基的计算框架，通过正交化富集函数等方法，相比CFE基，在自由度、计算成本、内存需求上有显著降低，且并行扩展性良好，为赝势DFT计算提供了高效基础。
2026-07-09 cond-mat.mtrl-sci
Accuracy of basis-set extrapolation schemes for DFT-RPA correlation energies in molecular calculations
在完全基组极限下，在密度泛函理论（DFT）框架下构建了原子和分子随机相位近似（RPA）相关能的参考基准集。这套是用来评估一些流行的RPA全电子分子计算外推方案的准确性。结果表明，对于绝对能量准确的结果，明显优于原始数据，是可以实现的两点外推计划的基础上五倍和六倍zeta基组。此外，我们表明，结果与基准也可以通过使用基于四重和五重zeta基组的半经验外推程序。最后，我们分析了不同的原子化能量外推方案的性能。
2013-02-21 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Adsorption of small aromatic molecules on gold: a DFT localized basis set study including van der Waals effects
我们比较了密度泛函理论（DFT）的结果，通过使用三种类型的范德华交换相关泛函和定域基组计算得到的小芳香分子（苯，吡啶和噻吩）在金表面上的吸附。我们发现，分子表面结合能的值取决于BSSE效应和交换相关泛函的倾向高估分子表面以及放松系统内的金-金距离之间的相互作用。因此，我们发现，通过使用不同类型的LCAO基组或几何模型的分子在表面上的吸附，结合能可以变化高达100%。的物理参数的计算所产生的关键分析，提出了每个交换相关功能。
2014-02-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Trail-Needs pseudopotentials in quantum Monte Carlo calculations with plane-wave/blip basis sets
我们报告了一个系统的分析性能的一组广泛使用的狄拉克-福克赝势量子蒙特卡罗（QMC）计算。我们研究了元素周期表中的每个原子，从氢（Z=1）到汞（Z=80），除了4f元素（57 <= Z <= 70）。我们表明，鬼状态是一个潜在的严重问题时，平面波基组用于密度泛函理论（DFT）轨道生成计算，但这个问题几乎可以完全消除选择的s通道是本地的DFT计算，然后可以选择d通道是本地在随后的QMC计算，这通常会导致更准确的结果。我们调查每个电子的可实现的能量方差与不同水平的审判波函数，我们确定适当的平面波截止能量DFT计算每个赝势。我们证明了所谓的“T-move”计划在扩散蒙特卡罗是必不可少的许多元素。研究了QMC计算中赝势投影球积分规则的最佳选择。这里报告的信息将被证明是至关重要的规划和执行QMC项目涉及超越第一行元素。
2016-10-20 cond-mat.mtrl-sci
Machine-learned approximations to Density Functional Theory Hamiltonians
基于大规模密度泛函理论（DFT）的电子结构计算非常耗时，并且与系统尺寸的比例关系很差。虽然DFT的半经验近似导致计算时间相对于从头DFT减少，但创建这样的近似涉及显著的人工干预，并且对于高通量电子结构筛选计算是非常低效的。在这封信中，我们提出使用机器学习快速准确地预测DFT哈密顿量。使用合适的原子邻域和核岭回归表示，我们表明，可以实现各种材料环境的DFT哈密顿量的准确和可转移的预测。使用预测的哈密顿计算的电子透射谱比较准确，与他们的DFT同行。该方法是独立的DFT基础或所使用的材料系统的细节，可以很容易地自动化和缩放，用于预测任何感兴趣的材料系统的哈密顿量。
2016-12-19 cond-mat.mtrl-sci
An efficient localized basis set for quantum Monte Carlo calculations on condensed matter
本文提出了一种在量子蒙特卡罗（QMC）计算中表示多体波函数的有效方法。该计划是基于B样条（斑点功能），其中包括本地化的三次样条中心的点上的一个规则的网格。我们表明，blip函数是无偏的，系统的可改进的，方便地从任何标准的平面波密度泛函理论（PW-DFT）的代码，因此提供了一个方便和自然的PW-DFT和QMC计算之间的接口。我们提出了一个16原子系统的硅在$β$ -锡结构，和2-和8-原子系统的MgO在NaCl结构的测试。我们表明，已经与这样的小系统的速度加快的光点功能相对于平面波是一个和两个数量级之间，而不影响精度。
2004-07-01 cond-mat.mtrl-sci
Accurate and efficient localized basis sets for two-dimensional materials
本文为石墨烯和六方氮化硼开发了适用于SIESTA的优化局域基组，通过加入4f极化轨道显著提升了与平面波计算的一致性，并加快了计算速度。
2024-11-22 cond-mat.mtrl-sci
Precision benchmarks for solids: G0W0 calculations with different basis sets
本研究针对固体准粒子能量计算中G0W0方法的多种实现差异问题，通过四种代码（Abinit等）对六种晶体进行计算，评估基组类型等因素的影响，发现KS-DFT带隙一致性好（差异≤0.1eV），G0W0偏差为0.1-0.3eV。
2024-11-29 cond-mat.mtrl-sci
Smart local orbitals for efficient calculations within density functional theory and beyond
局部基组的投影增强波形式主义允许在密度泛函理论（DFT）的计算效率的计算。然而，实现高的数值精度需要一个广泛的基组，这也提出了一个基本的问题，解释的结果。我们提出了一种方法来获得一个约化的原子轨道的基组通过亚对角化的每个原子块的哈密顿量。由此产生的局部轨道（LO）继承了局部晶场的信息。在LO的基础上，很明显，哈密顿量是近块对角，我们证明，它是可能的，以保持只有一个子集的相关LO提供了一个准确的描述周围的费米能级的物理。这在一定程度上减少了原始基组的冗余，同时它允许人们进行DFT计算的后处理，从解释电子输运到提取有效的紧束缚哈密顿量，非常有效，而不会牺牲结果的准确性。
2020-11-17 cond-mat.mtrl-sci
Elimination of the linearization error in APW/LAPW basis set: Dirac-Kohn-Sham equations
详细介绍了利用APW/LAPW基组和局域轨道提供的灵活扩展实现相对论性密度泛函理论（RDFT）方程的方法。以$α$ -U为例，用完全相对论方法证实了APW/LAPW基组的高导数局域轨道（HDLO）扩展对提高DFT计算精度的重要性.高能局域轨道（HELO），然而必不可少的GW计算，在提高DFT应用的准确性是相当低的效率。结果表明，相对论效应的简化方法，即只考虑它们在松饼罐（MT）球内，产生基本相同的结果（相比完全相对论方法）的电子自由能的五种材料在这项工作中考虑。通过比较简化方法对电子自由能的影响和对电子动能的影响，我们得出结论，自由能对我们描述间隙区相对论效应的方式不敏感，这与这个量的变分性质有关。
2021-02-14 cond-mat.mtrl-sci
The third conformer of graphane: A first principles DFT based study
我们提出，我们的第一性原理密度泛函计算的基础上，一个新的异构体的graphane，其中的C-H键的六边形交替在3-向上，3-向下的方式在任何一侧的表。这种被称为“X”的二维褶皱结构具有与先前发现的石墨烷的椅子和船构象相当的稳定性。这第三种构象的物理化学性质被发现是类似于其他两个构象的石墨烷的绝缘直接带隙为3.1 eV的Γ点。石墨烯片的任何其他替代氢化破坏了其对称的褶皱几何形状，并且证明在能量上不太有利。
2010-07-12 cond-mat.mtrl-sci
Complex Band Structures and Decay Length in Polyethylene Chains
在密度泛函理论（DFT）中计算了孤立聚乙烯链的复杂能带结构。使用平面波基和超软赝势。通过一个本地基集得到的结果进行了比较。我们得到的最高占据分子轨道（HOMO）和反键未占分子轨道之间的间隙为9.3 eV和非共振隧穿$β$参数为0.9每个单体，在合理的协议与实验和通过本地基础获得的结果。聚乙烯是一种负电子亲和势材料，实际能隙应为HOMO相对于真空能级的能量（在DFT近似下仅约为5.14 eV）。在虚k处的布洛赫态主要是类自由电子的抛物带，这些带在局域基中是缺失的。我们还提出了散装聚乙烯的复杂带，以估计复杂的能带结构的链-链相互作用的影响。正构烷烃链的隧道传导这些结果的相关性进行了讨论。
2003-05-14 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen induced surface metallization of $β$-SiC(100)-($3\times 2$) revisited by DFT calculations
最近在硅封端的$3\times 2$ SiC（100）表面上的实验表明，在氢吸附时具有意想不到的金属特性。这种效应归因于氢与一排Si原子的键合以及相邻悬挂键排的稳定。在这里，密度泛函计算的基础上，我们表明，多层吸附的H在重建的表面是兼容的不同的几何形状：除了饱和的最上面的Si悬挂键，H原子被吸附在相当不寻常的网站，\textit{i.e.}稳定的桥位置以上的第三层Si二聚体。因此，结果表明，金属表面的电子结构的另一种解释
2005-02-09 cond-mat.mtrl-sci
The Shirley reduced basis: a reduced order model for plane-wave DFT
Shirley约化基（SRB）将Bloch函数的周期部分表示为从布里渊区的粗样本中提取的本征向量的线性组合，通过适当的正交分解正交化和约化。我们描述了一种新的变换的自洽密度泛函理论的问题，从一个平面波基与超软赝势的SRB是独立的k点。特别地，在平面波空间上的操作的数量与k点的数量无关。探讨了变换的参数空间，并提出了合适的缺省值。SRB收敛到平面波解。对于降维系统，与平面波计算相比，计算成本降低超过5倍。在类似分子动力学的环境中，本体系统的性能提高了1.67倍。这种稳健的技术非常适合于对电子能带结构中的细微细节（例如拓扑绝缘体、狄拉克半金属、金属表面和纳米结构）以及与这些系统中的任何系统的界面处的电荷转移具有严格要求的系统的有效研究。用于实现k独立变换的技术可以应用于其他计算昂贵的矩阵元素，例如密度泛函微扰理论和多体微扰理论中的那些。
2014-03-06 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
A Forecasting System of Computational Time of DFT/TDDFT Calculations under the Multiverse ansatz via Machine Learning and Cheminformatics
提出了一个顶层设计的预测系统，用于预测密度泛函理论（DFT）/含时密度泛函理论（TDDFT）计算的计算时间.计算时间被假定为分子的本征性质。基于这一假设，建立了基于化学信息学、多种机器学习（ML）模型和多元宇宙分析中多世界解释（MWI）框架的“钢筋混凝土”预测系统。在本文中，化学信息学用于识别分子的拓扑结构，ML/AI模型用于建立拓扑结构和计算成本之间的关系，MWI框架用于在DFT/TDDFT计算中保持DFT泛函和基组的各种组合。对DrugBank数据集上分子的计算结果表明：1）该方法可以定量预测计算代价，对于导数为25%的DFT/TDDFT计算，使用精确预训练的ML模型的典型平均相对误差小于0.2; 2）该方法也可以用于DFT泛函和基组的各种组合，而无需精确预训练的ML模型，而仅略微增大预测误差。
2020-12-17 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
"Adiabatic" Elastic Constants in Hubbard-Corrected Density-Functional Theory DFT+U: case UO$_2$
本文针对 DFT+U 中因亚稳态导致应力-应变计算弹性常数出错的问题，提出保持相同电子 Hubbard 占据分支的“绝热”计算方法，并在 UO$_2$ 晶体中验证了其高精度及与实验的高度一致性。
2025-09-14 cond-mat.mtrl-sci
Perturbation approach to ab initio effective mass calculations
在全电子密度泛函理论（DFT）软件包WIEN 2k中实现了简并微扰$k\cdot p$方法计算有效质量.在IVA、IIIA-VA和IIB-VIA主族半导体材料上测试准确度。然后，在石墨烯和CuI与缺陷的有效质量作为说明性的应用。对于具有显著Cu-d特征的状态，必须将具有更高主量子数（更多径向节点）的附加局部轨道添加到基组，以便收敛微扰理论的结果。与速度和动量矩阵元素之间的差异有关的警告进行了讨论的上下文中的应用程序的方法，以非本地的潜力，如Hartree-Fock/DFT混合泛函和DFT+U。
2020-07-07 cond-mat.mtrl-sci
Accurate Ground State Electronic and Related Properties of Hexagonal Boron Nitride (h-BN)
采用自洽密度泛函理论（DFT）从头算方法研究了六方氮化硼（hex-BN）的基态电子性质及相关性质。我们使用局域密度近似（LDA）势和原子轨道的线性组合（LCAO）形式主义。我们严格实施了Bagayoko，Zhao和Williams（BZW）方法，并由Ekuma和Franklin（BZW-EF）进行了改进。该方法确保了广义的能量最小化，这远远超出了使用单个基组的自洽迭代可以获得的能量。该方法导致的基态的材料，在一个可验证的方式，而不采用过完备的基组。因此，根据DFT第二定理，我们的结果具有DFT的全部物理内容。我们报道了它的基态能带结构、带隙、总态密度和分态密度以及电子和空穴的有效质量。我们的计算，间接带隙为4.37 eV，得到与室温实验晶格常数，是在协议的测量值为4.3 eV。价带最大值在K点的左侧，而导带最小值在M点。我们计算的总宽度的价态和总的和部分密度与相应的，实验结果是一致的。
2020-01-30 cond-mat.mtrl-sci
Electronic structure study of TiO2 polymorphs, evaluation of formic acid adsorption on dry (001) and (100) TiO2(B) facets by DFT calculations
采用密度泛函理论计算方法，比较了金红石型、单斜型和金红石型TiO 2（B）的体相结构和电子性质.包括TiO 2（B）是由于实验结果，其中它在通过水热合成获得的低含量层状钛酸钠纳米结构的热退火期间作为亚稳相出现。带隙和表面能进行了讨论，面对平面波（PW）和局域基组方法（LCNAO）得到的结果，观察两种方法之间的良好协议时，考虑浮动基础使用LCAO计算表面能。如Vittadini A.例如，J. Phys. Chem. C 2009，113（44），18973-18977中所述的方法的顺序与对代表最稳定的TiO 2表面之一的anatasa（101）计算的顺序相同。研究了甲酸在（001）和（100）-不太稳定的-TiO 2（B）干晶面上的吸附，作为进一步评估TiO 2（B）纳米结构用于染料敏化太阳能电池（DSSC）应用的第一步。结果表明，双齿解离构型在两个表面上都是最稳定的，计算得到的（001）和（100）的吸附能分别为0.76 eV和1.35 eV。这些结果不同于以前发现的干anatasa（101），其中单齿配位占主导地位。评估的TiO 2（B）板的反应性与TiO 2（B）板相当，并且表明其可以是用于染料敏化太阳能电池目的的常见染料的良好吸附剂。
2011-08-12 cond-mat.mtrl-sci
Understanding the difference in cohesive energies between alpha and beta tin in DFT calculations
锡的低温α相到β锡之间的转变温度接近室温（Tab = 13 ℃），0 K时两相的结合能差约为dEcoh=0.02 eV/原子，这是具有可用交换相关泛函的DFT（密度泛函理论）精度的极限。然而，对于任何涉及这些相的现象和技术的合理描述，例如，电化学电池中锡电极的性能，正确地模拟相对相能量是至关重要的。在这里，我们表明，几种常用的和收敛的DFT设置使用最实用和广泛使用的PBE功能的结果在dEcoh约0.04 eV/原子，不同类型的基组和不同的模型的核心电子（全电子或赝势的不同类型），这导致一个显着的高估标签。我们表明，这是由于错误的相对位置的s和p -样带，结合不同的人口，这些带在α和β锡，导致过度稳定的α锡。我们表明，这种错误可以有效地纠正应用哈伯德+U校正的s -样状态，从而正确的凝聚能的α和β Sn可以得到相同的计算方案。我们第一次量化的dEcoh上的非谐性的影响，并发现它是可以忽略不计的。
2016-01-21 cond-mat.mtrl-sci
$G^0W^0$ implementation based on the pseudopotential and numerical-atomic-orbital basis-set framework: Algorithms and benchmarks
Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences（中国科学院物理研究所）；School of Physical Sciences, University of Chinese Academy of Sciences（中国科学院大学物理科学学院）；The NOMAD Laboratory at the FHI of the Max Planck Society（马克斯·普朗克学会弗里茨·哈伯研究所NOMAD实验室）；Institute of Artificial Intelligence, Hefei Comprehensive National Science Center（合肥综合性国家科学中心人工智能研究院）；CAS Key Laboratory of Quantum Information, University of Science and Technology of China（中国科学技术大学量子信息重点实验室）
本文提出一种基于数值原子轨道和伪势的高效$G^0W^0$计算框架，通过结合ABACUS和LibRPA，改进计算效率和稳定性，并通过系统性基准测试验证其准确性与效率。
2026-05-12 cond-mat.mtrl-sci
Accurate and efficient linear scaling DFT calculations with universal applicability
传统上，密度泛函理论计算受到相对于系统大小的固有立方标度的影响，使得大型计算极其昂贵。这种立方缩放可以通过使用所谓的线性缩放算法来避免，该算法在过去几十年中已经开发出来。通过这种方式，可以在合理的时间范围内对数万个原子甚至更多的原子进行从头计算。然而，即使使用线性缩放算法在物理上是合理的，它们的实现往往会引入一些小的错误。因此，大多数提供这种线性复杂性的实现要么只能产生有限的准确性，要么，如果想要超越这个限制，需要对许多参数进行繁琐的微调。在我们的BigDFT包中的线性缩放方法中，我们能够克服这个限制。使用一个基于局部支持函数表示的底层Daubechies小波基-这提供了理想的性能，精确的线性尺度计算-我们获得了惊人的高精度和普遍适用性，同时仍然保持模拟大型系统的可能性，只有适度的计算资源的需求。
2015-01-23 cond-mat.mtrl-sci
Single-site DFT+DMFT for vanadium dioxide using bond-centered orbitals
本文采用键中心轨道作为关联子空间的单点DFT+DMFT方法研究VO₂，以较低计算成本探究结构二聚化与电子关联的相互作用，为金属-绝缘体转变的长期讨论提供互补视角。
2024-02-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
TRIQS/DFTTools: A TRIQS application for ab initio calculations of correlated materials
我们提出了TRIQS/DFTTools包，一个应用程序的基础上TRIQS库，连接这个工具箱，以现实的材料计算的基础上密度泛函理论（DFT）。特别是，TRIQS/DFTTools与TRIQS一起允许DFT加动态平均场论（DMFT）计算的有效实施。它提供了工具和方法来构造Wannier函数，并在此基础上执行DMFT自洽循环。后处理工具，如能带结构绘图或计算输运特性也被实现。该封装提供了一个与Wien 2k能带结构代码的完全充电自一致接口，以及一个通用接口，允许将TRIQS/DFT Tools与各种DFT代码一起使用。它在GNU通用公共许可证（GPL v3）下发布。
2016-03-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Numerical Quality Control for DFT-based Materials Databases
电子结构理论是材料科学的重要支柱。许多不同的计算机代码，采用不同的方法被社区用来解决各种科学问题。尽管如此，不同软件包的精度最近才被彻底审查，专注于一个特定的任务，即选择一个流行的密度泛函，并使用异常高，非常精确的数值设置来研究71个单原子晶体。然而，鲜为人知的是，在实践中常用的数值设置下产生的方法和代码特定的不确定性。我们揭示了这个问题，通过调查总能量和相对能量作为计算参数的函数的偏差。使用典型的设置为基础集和k-网格，我们比较了71元素和63二进制固体的结果，获得了三个不同的电子结构代码，采用根本不同的策略。在观察到的趋势的基础上，我们提出了一个简单的，分析模型的估计与基集不完整的错误。我们交叉验证此模型使用从NOMAD存储库获得的三元系统，并讨论我们的方法如何使计算材料数据库中存在的异构数据的比较。
2022-01-31 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
A Self-consistent DFT+DMFT scheme in the Projector Augmented Wave : Applications to Cerium, Ce2O3 and Pu2O3 with the Hubbard I solver and comparison to DFT+U
在DFT+DMFT框架下，基于平面波投影增广波（PAW）DFT程序实现了电子密度的全自洽性。它允许在平面波方法内精确计算DFT+DMFT中的总能量。与基于最大局域化Wannier函数的框架相比，该方法很容易应用于f电子系统，如铈，氧化铈（Ce2O3）和氧化钚（Pu2O3）。为了对能量项进行正确的物理计算，我们发现必须计算自洽密度。形式主义是通用的，并不依赖于用于解决杂质模型的方法。计算进行内的哈伯德我近似，这是快速解决，并给出了一个很好的描述强相关的绝缘体。我们比较了DFT+DMFT和DFT+U解，并强调了它们的收敛密度的定性差异。我们强调，与DFT+U相比，DFT+DMFT不会破坏自旋和轨道对称性。因此，DFT+DMFT意味着，在相关金属和绝缘体的更好的物理描述之上，与DFT+U相比，相关绝缘体中非物理亚稳溶液的发生率降低。
2013-01-23 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Plane-waves DFT-LDA calculation of the electronic structure and absorption spectrum of Copper
我们提出了一个准确的，第一性原理的电子结构和吸收光谱的块铜在密度泛函理论的局域密度近似（DFT-LDA），包括带内跃迁的研究。我们构建了范数守恒赝势（PP），包括3d壳（和可选的底层3s和3 p壳）的价，并需要一个相对较小的平面波基础（60和140里德伯截止，分别）。因此，这些PP是强烈的非本地，产生宏观错误的结果时，动量矩阵元素的吸收光谱计算天真。我们的结果与实验的光电子能谱，吸收和电子能量损失的数据进行了比较，并建议非平凡的自能效应的准粒子光谱的铜。
2001-08-31 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Stochastic and Mixed Density Functional Theory within the projector augmented wave formalism for the simulation of warm dense matter
本文在投影缀加波形式体系中实现随机与混合DFT，以缓解平面波能量平方标度并改进赝势近似，通过单点和分子动力学计算给出1–50 eV固体密度碳的自扩散系数。
2023-01-27 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph physics.plasm-ph
Computing total energies in complex materials using charge self-consistent DFT+DMFT
我们已经制定和实施了一个完全的电荷自洽的密度泛函理论加上动态平均场论的方法，使一个有效的计算现实的相关电子系统的总能量。计算的密度泛函部分使用投影仪增强波方法中的平面波基组，从而能够研究具有大型复杂单位单元的系统。计算的动力学平均场部分使用最大局部化Wannier函数来制定，从而能够方便地实现，该实现独立于计算的密度函数部分中使用的基组。证明了使用正确的重复计算项的重要性。一个广义形式的标准的双重计数校正，我们称之为$U^\prime$形式，详细描述和使用。为了比较，密度泛函加U方法在相同的框架内实现，包括广义双重计数。通过计算稀土镍酸钙钛矿的金属-绝缘体和结构相图作为施加的压力和A位稀土离子的函数，验证了形式主义。密度泛函加动力学平均场的计算结果与实验结果一致。的密度泛函加U方法被证明是严重高估的趋势键的结晶和绝缘行为。
2014-09-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Fragment Approach to Constrained Density Functional Theory Calculations using Daubechies Wavelets
在最近的一篇论文中，我们提出了一个线性标度Kohn-Sham密度泛函理论（DFT）代码的基础上Daubechies小波，其中最小的一组本地化的支持函数在原位优化，因此适应的分子系统的化学性质。由于基本基组的系统可控精度，这种方法能够为给定的系统提供最佳的收缩基：基态能量和原子力的精度与非收缩的立方标度方法具有相同的质量。通过构造，该基组提供了系统的密度矩阵可以被投影的自然子集。在本文中，我们证明了这种最小的基础形式主义的灵活性，提供了一个基础集，可以重复使用的是，即没有重新优化，在一个片段的方法内的电荷约束的DFT计算。支持功能，表示在底层小波网格中，模板片段的旋转平移具有高数值精度的所需的位置，并用作投影仪的电荷权重函数。我们证明了这种方法的兴趣，以表达高精度和高效率的计算准备非绝热状态和复杂环境中的系统的计算设置。
2015-03-20 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Extrapolation to complete basis-set limit in density-functional theory by quantile random-forest models
本文提出用分位数随机森林模型将有限基组DFT计算外推到完备基组极限，在63种二元固体的两种全电子代码数据上实现低于25%的对称平均绝对百分比误差，并优于已有方法。
2023-06-01 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph stat.ML
Finite-element methods for noncollinear magnetism and spin-orbit coupling in real-space pseudopotential density functional theory
本文在 DFT-FE 中实现含非共线磁性与自旋-轨道耦合的实空间有限元 DFT，结合 Chebyshev 滤波迭代、双网格策略及统一力与应力计算框架，精度吻合平面波且最高加速 8–11 倍。
2024-10-07 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Screened Coulomb interaction calculations: cRPA implementation and applications to dynamical screening and self-consistency in uranium dioxide and cerium
我们报告的约束随机相位近似（cRPA）方法的投影仪增强波框架内的实施。它允许在与我们最近的DFT+U和DFT+DMFT实现相同的Wannier轨道中计算屏蔽相互作用。我们目前的动力学库仑屏蔽的相互作用在二氧化铀和α和γ铈的Wannier函数的计算。我们表明，自洽计算的静态屏蔽相互作用在DFT+U加上一致的Wannier基础是强制性的γ铈和二氧化铀。我们强调，在α铈屏蔽相互作用的静态近似是过于激烈。
2014-03-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Structural and Electronic Properties of Graphdiyne Carbon Nanotubes from Large-Scale DFT Calculations
使用大规模的DFT计算，我们研究了扶手椅和锯齿形石墨二炔纳米管的结构和电子性质作为尺寸的函数。为了深入了解这些属性，我们提出了新的详细计算的结构弛豫能，有效的电子/空穴质量，和尺寸缩放的带隙的大小和手性的函数，使用精确的屏蔽交换DFT计算。这些计算提供了迄今为止最大的石墨二炔纳米管的结构和电子性质的系统评估-高达1，296个原子和23，328个基函数。我们的计算发现，锯齿形石墨二炔纳米管（GDNT）的结构更稳定相比，扶手椅GDNT相同大小。此外，这些大规模的计算使我们能够提出简单的分析公式，以指导未来的实验工作，估计这些独特的纳米管作为手性和直径的函数的基本带隙。虽然扶手椅型和锯齿型GDNT的带隙可以作为尺寸的函数进行调节，但这两种不同手性中的每一种的电导率明显不同。锯齿形GDNT具有更宽的价带和导带，并且预计具有比扶手椅型GDNT更高的电子和空穴迁移率。
2018-03-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Scaling Density Functional Theory with Gaussian Splatting
Mila - Quebec AI Institute（米拉-魁北克人工智能研究所）；Université de Montréal（蒙特利尔大学）；Princeton University（普林斯顿大学）；ETH Zurich（苏黎世联邦理工学院）；Institut Courtois（库尔图瓦研究所）
提出GS-DFT，用高斯云团表示分子轨道并通过梯度下降优化，以少量参数达到大基组精度，可模拟2742原子系统。
2026-09-28 cond-mat.mtrl-sci cs.LG physics.chem-ph
Robust linear-scaling optimization of compact localized orbitals in density functional theory
在密度泛函理论（DFT）中，严格按照基函数的局部子集展开的紧凑单电子轨道的局部性可以用来实现计算时间随系统大小的线性增长，这在大规模模拟中至关重要。然而，尽管紧凑轨道的优点，实际的基于轨道的线性标度DFT方法的发展一直受到阻碍，因为一个紧凑的表示的电子基态是很难找到的变分优化程序。在这项工作中，我们表明，紧凑轨道的缓慢和不稳定的优化源于紧凑轨道的几乎不变的混合，大部分但不完全本地化在相同的基函数的子集。我们还构造了一个近似的海森函数，可以用来识别有问题的近不变模式，并沿着它们进行变分优化，而不会在计算的能量中引入显著的误差。这使我们能够创建一个线性标度的DFT方法与低的计算开销，被证明是有效的和准确的固定核计算和半导体和绝缘体的分子动力学模拟。
2021-09-30 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph quant-ph
Pseudo-Fragment Approach for Extended Systems Derived from Linear-Scaling DFT
我们提出了一种计算方法，这是专为减少复杂性的描述扩展系统的密度泛函理论水平。我们定义了一个配方，用于生成一组本地化的基函数，其被优化的原始的，散装的Wannier函数的准确描述，或为\emph{in situ}治疗引起的变形缺陷成分，如边界或杂质。我们的方法使人们能够识别扩展系统的区域，需要专门优化的Kohn-Sham自由度，并为用户提供了一个可靠的估计的错误-如果有的话-引起的局部的方法。这样的方法一方面有利于有效地减少在纳米尺度上模拟系统所需的计算自由度，同时又提供了一种可以直接与有效模型（如紧束缚哈密顿）相关的描述。我们提出了我们的方法与SiC纳米管一样的笼子作为测试床。尽管如此，本文采用的基于小波的方法使得计算具有不同维度的系统，包括板和完全周期性系统成为可能。
2019-04-12 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Localized atomic basis set in the projector augmented wave method
我们提出了一个实施的局域原子轨道基组的投影增广波（PAW）形式主义内的密度泛函理论（DFT）。实空间GPAW代码中的实现为精确但计算要求更高的网格表示提供了补充基集。在两种表示之间无缝切换的可能性意味着可以在计算结束时通过切换到网格来微调采用局部基的模拟，从而结合两种表示的强度以获得最佳性能。通过计算各种分子和固体的原子化能和平衡体积性质，并与网格结果进行比较，验证了该方法的有效性。最后，它演示了如何网格质量的结构优化可以进行显着减少计算工作量之间的网格和基础表示切换。
2013-03-02 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Multi-radius Soler-Williams Augmented Plane Waves (SAPWMR), Multi-Radius Soler-Williams Linearized Augmented Plane Waves (SLAPWMR) and extensions
本研究提出SAPWMR和SLAPWMR新型电子结构计算基组，通过可变MT半径减少高阶导数项需求，搭配可变半径局域轨道处理半芯态，还扩展了全势计算并提出DFT计算提速思路。
2024-04-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other physics.chem-ph
Functional extrapolations to tame unbound anions in density-functional theory calculations
密度泛函理论（DFT）计算的标准方法由于自相互作用误差大而不能描述阴离子。这个问题可以通过使用缩小尺寸的定域基组来规避，不留下额外电子离域的可变灵活性。另外，最近的一种方法，利用DFT评估的总能量优化的Hartree-Fock（HF）水平的电子密度已被报道，表明自相互作用的HF密度能够导致一个改进的描述的额外的电子，返回密切符合实验的亲和力。然而，当HF密度太不准确时，这种方法可能失败。在这里，提出了一种替代方法，其中使用嵌入环境来稳定束缚构型中的阴离子。类似的HF的情况下，当计算总能量在DFT水平上对这些校正的密度，电子亲合势在非常好的协议与实验可以恢复。环境的影响可以通过将结果外推到消失嵌入的极限来评估和去除。此外，该方法可以很容易地应用于DFT计算与离域基组，例如平面波，替代的方法是不可行的或更多的计算要求。因此，建议的外推策略也可以适用于扩展系统，经常在凝聚态物理和材料科学研究，我们说明了如何嵌入环境可以利用来确定吸附阴离子的能量-这里是一个氯离子在金属表面-其电荷配置将被错误地预测标准密度泛函。
2019-06-03 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Wannier-function-based constrained DFT with nonorthogonality-correcting Pulay forces in application to the reorganization effects in graphene-adsorbed pentacene
在电子结构计算中，当使用由随其主体原子移动的定域轨道组成的基组时，海尔曼-费曼力中出现了普雷项。如果系统的总能量依赖于由多个原子的定域轨道定义的子空间布居，那么由于轨道非正交性随离子平移的变化，将出现非常规的Pulay项。在这里，我们推导出所需的精确表达式，这些条款，不能消除轨道正交归一化。我们已经实现了这些校正的离子力的线性标度密度泛函理论（DFT）包ONETEP，并已使用约束DFT计算的重组能量吸附在石墨烯片上的并五苯分子。计算包括系综DFT，周期性边界条件的修正，和经验范德华相互作用。对于这个系统，我们发现，张量不变的人口分析产生的吸附质子空间人口是非常接近整数值时，基于非正交Wannier函数，也但不太精确时，使用伪原子函数。因此，轨道可以为约束DFT提供非常有效的布居分析。我们的计算表明，吸附的并五苯的重组能通常低于并五苯在气相中。我们把这种效应归因于空间位阻。
2018-05-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
