Adsorption of small aromatic molecules on gold: a DFT localized basis set study including van der Waals effects
我们比较了密度泛函理论（DFT）的结果，通过使用三种类型的范德华交换相关泛函和定域基组计算得到的小芳香分子（苯，吡啶和噻吩）在金表面上的吸附。我们发现，分子表面结合能的值取决于BSSE效应和交换相关泛函的倾向高估分子表面以及放松系统内的金-金距离之间的相互作用。因此，我们发现，通过使用不同类型的LCAO基组或几何模型的分子在表面上的吸附，结合能可以变化高达100%。的物理参数的计算所产生的关键分析，提出了每个交换相关功能。
2014-02-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Linear scaling DFT calculations for large Tungsten systems using an optimized local basis
密度泛函理论（DFT）已成为从头计算模拟的准标准，具有广泛的应用。虽然DFT的固有立方标度在很长一段时间内将可访问的系统大小限制在数百个原子，但线性标度DFT方法的最新进展已经允许解决更大的问题。然而，由于这些线性缩放方法是针对绝缘体开发的，它们通常不能直接应用于金属，因为需要有限的温度来确保密度矩阵的局部性。在本文中，我们表明，一旦采用有限的电子温度，线性缩放版本的BigDFT代码能够利用这一局部性提供一个计算处理，相对于金属系统的原子数的线性缩放。我们提供了基于块状钨的原型示例，它在为聚变反应堆寻找安全和持久的材料方面发挥着关键作用。我们相信，这种方法可能有助于开辟研究此类材料电子结构的新方法的道路，特别是在需要大型超级电池时。
2017-11-29 cond-mat.mtrl-sci
Comments on All-electron mixed basis GW calculations of TiO2 and ZnO crystals
这些对Phys. Rev. B 93，155116（2016）中文章的简要评论，解决了密度泛函理论（DFT）及其局域密度近似（LDA）在准确描述材料的电子和相关性质方面的能力的无意误解。对先前与实验一致的LDA结果的疏忽部分导致了这种无意的错误陈述，此外还有一些与DFT的感知缺陷相关的断言。
2016-10-14 cond-mat.mtrl-sci
Optimizing density-functional simulations for two-dimensional metals
与共价二维（2D）材料（如石墨烯）不同，2D金属由于其非定向金属键合而具有非分层结构。虽然二维金属的实验仍然稀少且具有挑战性，但密度泛函理论（DFT）提供了一种理想的方法来预测其基本性质并协助其设计。然而，DFT方法很少在低维度下对金属键合进行基准测试。因此，为了确定所需精度的最佳DFT属性，我们系统地基准交换相关泛函从LDA到混合动力车和基组从平面波到本地基础与不同的赝势。与一维链，二维蜂窝，二维正方形，二维六边形，和三维大块金属系统，我们比较DFT属性使用键长，结合能，弹性常数，状态密度，和计算成本。虽然今天大多数二维金属的DFT研究使用平面波，我们的比较表明，经常使用的PBE交换相关的本地基础是足够的，对于大多数目的，而平面波和混合泛函带来有限的改善相比，大大增加了计算成本。这些结果缓解了生成DFT数据的需求，以便更好地与实验进行交互，并结合机器学习算法进行2D金属的数据驱动发现。
2023-01-05 cond-mat.mtrl-sci
Finite-element methods for noncollinear magnetism and spin-orbit coupling in real-space pseudopotential density functional theory
本文在 DFT-FE 中实现含非共线磁性与自旋-轨道耦合的实空间有限元 DFT，结合 Chebyshev 滤波迭代、双网格策略及统一力与应力计算框架，精度吻合平面波且最高加速 8–11 倍。
2024-10-07 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Deep learning density functional theory Hamiltonian in real space
本文提出DeepH-r方法，通过等变神经网络在实空间学习DFT势，实现不依赖基组的哈密顿量预测，显著提升精度，为大型材料模型奠定基础。
2024-07-19 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
The pseudoatomic orbital basis: electronic accuracy and soft-mode distortions in ABO$_3$ perovskites
已知钙钛矿氧化物在与其母体立方结构相比时在长波长上易受结构畸变的影响。从从头算模拟的角度来看，这需要包括数千个原子的精确计算;这远远超出了传统的基于平面波的密度泛函理论（DFT）的任务。我们建议，这一空白可以使用在大规模DFT代码，CONQUEST，使用本地伪原子轨道（PAO）的基础上实现的方法来填充。虽然这个基础已经测试了一些结构和能量属性之前，没有处理的最基本量的理论，电荷密度$n(\mathbf{r})$本身。准确描述$n(\mathbf{r})$对钙钛矿氧化物至关重要，因为短程回复力（以键共价为特征）和长程库仑力起着至关重要的作用，如Cochran和Anderson的软模理论所建议的。我们发现，中等大小的基组的PAO可以重现平面波电荷密度的总集成误差优于0.5%，并提供巴德分区离子电荷，体积和平均电荷密度的准确度相似。此外，多模式的反铁电变形的PbZrO $_3$和它的相关的能量被再现时，优于99%的平面波相比。这项工作表明，电子结构计算使用有效的和紧凑的基组的赝原子轨道可以达到相同的精度高截止能量平面波计算。当与CONQUEST代码配合使用时，现在可以对数千个原子进行高电子和结构精度的计算，即使是像钙钛矿氧化物这样微妙的系统。
2020-03-11 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Stochastic and Mixed Density Functional Theory within the projector augmented wave formalism for the simulation of warm dense matter
本文在投影缀加波形式体系中实现随机与混合DFT，以缓解平面波能量平方标度并改进赝势近似，通过单点和分子动力学计算给出1–50 eV固体密度碳的自扩散系数。
2023-01-27 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph physics.plasm-ph
Crystal Orbital Guided Iteration to Atomic Orbitals: A Pathway to Chemically Adaptive Atomic Orbitals from DFT
University of Michigan（密歇根大学）；Massachusetts Institute of Technology（麻省理工学院）
本文提出COGITO框架，通过解决非正交基的数学障碍，构建最优原子轨道基，实现准确的tight-binding模型并保留投影原子基的表示能力，揭示DFT中Kohn-Sham波函数编码的轨道解析共价键和电荷转移。
2026-10-30 cond-mat.mtrl-sci
Extrapolation to complete basis-set limit in density-functional theory by quantile random-forest models
本文提出用分位数随机森林模型将有限基组DFT计算外推到完备基组极限，在63种二元固体的两种全电子代码数据上实现低于25%的对称平均绝对百分比误差，并优于已有方法。
2023-06-01 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph stat.ML
Large-scale pseudopotential density functional theory calculations using orthogonalized enriched finite element basis
University of Michigan（密歇根大学）
该研究针对赝势KS-DFT计算提出用EFE基的计算框架，通过正交化富集函数等方法，相比CFE基，在自由度、计算成本、内存需求上有显著降低，且并行扩展性良好，为赝势DFT计算提供了高效基础。
2026-07-09 cond-mat.mtrl-sci
Trail-Needs pseudopotentials in quantum Monte Carlo calculations with plane-wave/blip basis sets
我们报告了一个系统的分析性能的一组广泛使用的狄拉克-福克赝势量子蒙特卡罗（QMC）计算。我们研究了元素周期表中的每个原子，从氢（Z=1）到汞（Z=80），除了4f元素（57 <= Z <= 70）。我们表明，鬼状态是一个潜在的严重问题时，平面波基组用于密度泛函理论（DFT）轨道生成计算，但这个问题几乎可以完全消除选择的s通道是本地的DFT计算，然后可以选择d通道是本地在随后的QMC计算，这通常会导致更准确的结果。我们调查每个电子的可实现的能量方差与不同水平的审判波函数，我们确定适当的平面波截止能量DFT计算每个赝势。我们证明了所谓的“T-move”计划在扩散蒙特卡罗是必不可少的许多元素。研究了QMC计算中赝势投影球积分规则的最佳选择。这里报告的信息将被证明是至关重要的规划和执行QMC项目涉及超越第一行元素。
2016-10-20 cond-mat.mtrl-sci
Machine-learned approximations to Density Functional Theory Hamiltonians
基于大规模密度泛函理论（DFT）的电子结构计算非常耗时，并且与系统尺寸的比例关系很差。虽然DFT的半经验近似导致计算时间相对于从头DFT减少，但创建这样的近似涉及显著的人工干预，并且对于高通量电子结构筛选计算是非常低效的。在这封信中，我们提出使用机器学习快速准确地预测DFT哈密顿量。使用合适的原子邻域和核岭回归表示，我们表明，可以实现各种材料环境的DFT哈密顿量的准确和可转移的预测。使用预测的哈密顿计算的电子透射谱比较准确，与他们的DFT同行。该方法是独立的DFT基础或所使用的材料系统的细节，可以很容易地自动化和缩放，用于预测任何感兴趣的材料系统的哈密顿量。
2016-12-19 cond-mat.mtrl-sci
Implementation and application of a DFT$+U$$+V$ approach within the all-electron FLAPW method
Peter Grünberg Institut, Forschungszentrum Jülich and JARA（彼得·格林伯格研究所，于利希研究中心和JARA）；Institute for Theoretical Physics, RWTH Aachen University（亚琛工业大学理论物理研究所）
本文提出了一种基于DFT$+U$$+V$方法的全电子FLAPW实现，通过cRPA计算$U$和$V$参数，提升材料性质的准确性，并与实验和GW结果进行比较。
2026-02-27 cond-mat.mtrl-sci
An efficient localized basis set for quantum Monte Carlo calculations on condensed matter
本文提出了一种在量子蒙特卡罗（QMC）计算中表示多体波函数的有效方法。该计划是基于B样条（斑点功能），其中包括本地化的三次样条中心的点上的一个规则的网格。我们表明，blip函数是无偏的，系统的可改进的，方便地从任何标准的平面波密度泛函理论（PW-DFT）的代码，因此提供了一个方便和自然的PW-DFT和QMC计算之间的接口。我们提出了一个16原子系统的硅在$β$ -锡结构，和2-和8-原子系统的MgO在NaCl结构的测试。我们表明，已经与这样的小系统的速度加快的光点功能相对于平面波是一个和两个数量级之间，而不影响精度。
2004-07-01 cond-mat.mtrl-sci
Accurate and efficient localized basis sets for two-dimensional materials
本文为石墨烯和六方氮化硼开发了适用于SIESTA的优化局域基组，通过加入4f极化轨道显著提升了与平面波计算的一致性，并加快了计算速度。
2024-11-22 cond-mat.mtrl-sci
Scaling Density Functional Theory with Gaussian Splatting
Mila - Quebec AI Institute（米拉-魁北克人工智能研究所）；Université de Montréal（蒙特利尔大学）；Princeton University（普林斯顿大学）；ETH Zurich（苏黎世联邦理工学院）；Institut Courtois（库尔图瓦研究所）
提出GS-DFT，用高斯云团表示分子轨道并通过梯度下降优化，以少量参数达到大基组精度，可模拟2742原子系统。
2026-09-28 cond-mat.mtrl-sci cs.LG physics.chem-ph
Robust linear-scaling optimization of compact localized orbitals in density functional theory
在密度泛函理论（DFT）中，严格按照基函数的局部子集展开的紧凑单电子轨道的局部性可以用来实现计算时间随系统大小的线性增长，这在大规模模拟中至关重要。然而，尽管紧凑轨道的优点，实际的基于轨道的线性标度DFT方法的发展一直受到阻碍，因为一个紧凑的表示的电子基态是很难找到的变分优化程序。在这项工作中，我们表明，紧凑轨道的缓慢和不稳定的优化源于紧凑轨道的几乎不变的混合，大部分但不完全本地化在相同的基函数的子集。我们还构造了一个近似的海森函数，可以用来识别有问题的近不变模式，并沿着它们进行变分优化，而不会在计算的能量中引入显著的误差。这使我们能够创建一个线性标度的DFT方法与低的计算开销，被证明是有效的和准确的固定核计算和半导体和绝缘体的分子动力学模拟。
2021-09-30 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph quant-ph
Precision benchmarks for solids: G0W0 calculations with different basis sets
本研究针对固体准粒子能量计算中G0W0方法的多种实现差异问题，通过四种代码（Abinit等）对六种晶体进行计算，评估基组类型等因素的影响，发现KS-DFT带隙一致性好（差异≤0.1eV），G0W0偏差为0.1-0.3eV。
2024-11-29 cond-mat.mtrl-sci
Stress calculation in linear scaling DFT: convergence and dynamics
University College London（伦敦大学学院）；National Institute for Materials Science (NIMS)（物质材料研究机构）
该研究提出在密度泛函理论中用局域轨道基计算应力的方法，适用于精确对角化和线性标度方法，在Conquest代码中实现。测试线性标度方法下应力收敛速率，与能量和力的收敛性比较，表明适度截止值收敛出色，分子动力学稳定准确。
2026-09-25 cond-mat.mtrl-sci
Single-site DFT+DMFT for vanadium dioxide using bond-centered orbitals
本文采用键中心轨道作为关联子空间的单点DFT+DMFT方法研究VO₂，以较低计算成本探究结构二聚化与电子关联的相互作用，为金属-绝缘体转变的长期讨论提供互补视角。
2024-02-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Smart local orbitals for efficient calculations within density functional theory and beyond
局部基组的投影增强波形式主义允许在密度泛函理论（DFT）的计算效率的计算。然而，实现高的数值精度需要一个广泛的基组，这也提出了一个基本的问题，解释的结果。我们提出了一种方法来获得一个约化的原子轨道的基组通过亚对角化的每个原子块的哈密顿量。由此产生的局部轨道（LO）继承了局部晶场的信息。在LO的基础上，很明显，哈密顿量是近块对角，我们证明，它是可能的，以保持只有一个子集的相关LO提供了一个准确的描述周围的费米能级的物理。这在一定程度上减少了原始基组的冗余，同时它允许人们进行DFT计算的后处理，从解释电子输运到提取有效的紧束缚哈密顿量，非常有效，而不会牺牲结果的准确性。
2020-11-17 cond-mat.mtrl-sci
Density-Functional Theory of Surface Diffusion and Epitaxial Growth of Metals
介绍了密度泛函理论的基本概念及其在凝聚态物理和材料科学中复杂过程计算中的应用。特别是，我们讨论如何微观生长参数可以确定DFT和如何在此基础上宏观现象可以描述。为了达到现实的生长条件的时间和长度尺度，DFT结果补充动力学蒙特卡罗模拟。
1997-02-05 cond-mat.mtrl-sci
Analytical PAW Projector Functions for Reduced Bandwidth Requirements
大规模电子结构计算需要现代高性能计算（HPC）资源，同样重要的是，成熟的HPC应用程序可以有效地利用这些资源。实空间网格为基础的应用程序的密度泛函理论（DFT）使用投影仪增广波方法（PAW）可以给出相同的精度DFT代码依赖于一个平面波的基础上，但表现出一个改进的可扩展性分布式存储器机器。PAW哈密顿算子的投影运算由于其受可用存储器带宽的限制而被认为是性能关键部分。我们调查的本地化PAW投影功能，它允许减少投影操作中的投影功能的网格表示的带宽要求的厄米函数的3D可分解的基础上的效用。1D基函数的额外动态采样几乎完全消除了内存传输。对于预期的内存带宽节省的定量评估，我们展示了GPU上的第一个实现的性能结果。最后，我们提出了一个PAW生成方案调整到解析给出的投影函数。
2019-05-01 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
The third conformer of graphane: A first principles DFT based study
我们提出，我们的第一性原理密度泛函计算的基础上，一个新的异构体的graphane，其中的C-H键的六边形交替在3-向上，3-向下的方式在任何一侧的表。这种被称为“X”的二维褶皱结构具有与先前发现的石墨烷的椅子和船构象相当的稳定性。这第三种构象的物理化学性质被发现是类似于其他两个构象的石墨烷的绝缘直接带隙为3.1 eV的Γ点。石墨烯片的任何其他替代氢化破坏了其对称的褶皱几何形状，并且证明在能量上不太有利。
2010-07-12 cond-mat.mtrl-sci
Where Does the Density Localize? Convergent Behavior for Global Hybrids, Range Separation, and DFT+U
近似密度泛函理论（DFT）遭受多电子自相互作用误差，也称为离域误差，其可以通过消除整数电子数之间的精确分段线性行为的偏差来诊断并随后校正。虽然能量离域误差的校正路径是公认的，但是这些校正对电子密度的影响研究得较少。在这里，我们比较了密度泛函理论+U，整体混合调谐，和范围分离的混合调谐对32个过渡金属配合物的不同测试集的密度离域的影响，并观察到这三种方法对基态密度具有定性等效的影响。不管价轨道扩散（即，从2 p到5 p），配体电负性（即，从A1到O），基组（即，平面波对局部基组），金属（即，Ti，Fe，Ni）和自旋态，或调谐方法，我们始终观察到大量的电荷损失在金属和增益在配体原子（约。0.3-0.5 e或更大）。在金属处的这种电荷损失优选地来自少数自旋，从而也导致增加的磁矩。使用精确的波函数理论参考，我们观察到，在部分电荷和磁矩的最小误差发生在更高的调谐参数比通常用于消除能量离域误差。这些观察激励需要开发多方面的近似DFT误差校正方法，分别处理密度离域和能量误差，以恢复正确的密度和磁化性质。
2016-10-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Complex Band Structures and Decay Length in Polyethylene Chains
在密度泛函理论（DFT）中计算了孤立聚乙烯链的复杂能带结构。使用平面波基和超软赝势。通过一个本地基集得到的结果进行了比较。我们得到的最高占据分子轨道（HOMO）和反键未占分子轨道之间的间隙为9.3 eV和非共振隧穿$β$参数为0.9每个单体，在合理的协议与实验和通过本地基础获得的结果。聚乙烯是一种负电子亲和势材料，实际能隙应为HOMO相对于真空能级的能量（在DFT近似下仅约为5.14 eV）。在虚k处的布洛赫态主要是类自由电子的抛物带，这些带在局域基中是缺失的。我们还提出了散装聚乙烯的复杂带，以估计复杂的能带结构的链-链相互作用的影响。正构烷烃链的隧道传导这些结果的相关性进行了讨论。
2003-05-14 cond-mat.mtrl-sci
Functional extrapolations to tame unbound anions in density-functional theory calculations
密度泛函理论（DFT）计算的标准方法由于自相互作用误差大而不能描述阴离子。这个问题可以通过使用缩小尺寸的定域基组来规避，不留下额外电子离域的可变灵活性。另外，最近的一种方法，利用DFT评估的总能量优化的Hartree-Fock（HF）水平的电子密度已被报道，表明自相互作用的HF密度能够导致一个改进的描述的额外的电子，返回密切符合实验的亲和力。然而，当HF密度太不准确时，这种方法可能失败。在这里，提出了一种替代方法，其中使用嵌入环境来稳定束缚构型中的阴离子。类似的HF的情况下，当计算总能量在DFT水平上对这些校正的密度，电子亲合势在非常好的协议与实验可以恢复。环境的影响可以通过将结果外推到消失嵌入的极限来评估和去除。此外，该方法可以很容易地应用于DFT计算与离域基组，例如平面波，替代的方法是不可行的或更多的计算要求。因此，建议的外推策略也可以适用于扩展系统，经常在凝聚态物理和材料科学研究，我们说明了如何嵌入环境可以利用来确定吸附阴离子的能量-这里是一个氯离子在金属表面-其电荷配置将被错误地预测标准密度泛函。
2019-06-03 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
ML and AI for density functional theory: different priorities for Kohn-Sham and orbital-free DFT, for electronic and nuclear DFT
Fuzhou University（福州大学）；Institute of Science Tokyo（东京科学大学）
概述机器学习和人工智能技术在电子与核密度泛函理论中计算瓶颈及精度要求的异同，指出不同情况下的方法选择，如 KS DFT 中神经网络的优缺点，及符号回归的优势，还提及电子到核 DFT 的方法。
2026-07-07 cond-mat.mtrl-sci nucl-th physics.chem-ph
Spin-Dependent Nonorthogonal Generalized Wannier Functions and their Integration with PAW and Hubbard Corrections in Linear-Scaling DFT
University of Warwick（华威大学）；University of Southampton（南安普顿大学）；Trinity College Dublin, The University of Dublin（都柏林三一学院，都柏林大学）；Gdańsk University of Technology（格但斯克理工大学）
本文提出了一种基于自旋依赖性的非正交广义威纳函数方法，用于提高线性缩放DFT在自旋极化材料模拟中的准确性，并结合PAW和Hubbard修正。
2025-12-18 cond-mat.mtrl-sci
A Self-consistent DFT+DMFT scheme in the Projector Augmented Wave : Applications to Cerium, Ce2O3 and Pu2O3 with the Hubbard I solver and comparison to DFT+U
在DFT+DMFT框架下，基于平面波投影增广波（PAW）DFT程序实现了电子密度的全自洽性。它允许在平面波方法内精确计算DFT+DMFT中的总能量。与基于最大局域化Wannier函数的框架相比，该方法很容易应用于f电子系统，如铈，氧化铈（Ce2O3）和氧化钚（Pu2O3）。为了对能量项进行正确的物理计算，我们发现必须计算自洽密度。形式主义是通用的，并不依赖于用于解决杂质模型的方法。计算进行内的哈伯德我近似，这是快速解决，并给出了一个很好的描述强相关的绝缘体。我们比较了DFT+DMFT和DFT+U解，并强调了它们的收敛密度的定性差异。我们强调，与DFT+U相比，DFT+DMFT不会破坏自旋和轨道对称性。因此，DFT+DMFT意味着，在相关金属和绝缘体的更好的物理描述之上，与DFT+U相比，相关绝缘体中非物理亚稳溶液的发生率降低。
2013-01-23 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Plane-waves DFT-LDA calculation of the electronic structure and absorption spectrum of Copper
我们提出了一个准确的，第一性原理的电子结构和吸收光谱的块铜在密度泛函理论的局域密度近似（DFT-LDA），包括带内跃迁的研究。我们构建了范数守恒赝势（PP），包括3d壳（和可选的底层3s和3 p壳）的价，并需要一个相对较小的平面波基础（60和140里德伯截止，分别）。因此，这些PP是强烈的非本地，产生宏观错误的结果时，动量矩阵元素的吸收光谱计算天真。我们的结果与实验的光电子能谱，吸收和电子能量损失的数据进行了比较，并建议非平凡的自能效应的准粒子光谱的铜。
2001-08-31 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
"Adiabatic" Elastic Constants in Hubbard-Corrected Density-Functional Theory DFT+U: case UO$_2$
本文针对 DFT+U 中因亚稳态导致应力-应变计算弹性常数出错的问题，提出保持相同电子 Hubbard 占据分支的“绝热”计算方法，并在 UO$_2$ 晶体中验证了其高精度及与实验的高度一致性。
2025-09-14 cond-mat.mtrl-sci
Electronic properties of the Rutile-type dioxide SnO2 material doped by sulfur element: DFT study
本文研究了非金属硫（S）原子对金红石型二氧化物SnO2材料电子性质的影响。事实上，我们已经使用了基于使用量子Espresso代码的密度泛函理论（DFT）应用的从头算方法。通过态密度和能带结构的计算，得到了不同浓度下的能带结构。当用6%的硫（S）掺杂SnO2材料时，我们发现在总DOS中上自旋态和下自旋态之间的完美对称性，证实了用6%的硫掺杂SnO2的该材料的非磁性行为。还值得注意的是，掺杂有6%硫的SnO2材料表现出P型半导体。此外，当增加硫掺杂SnO2的浓度时，带隙减小。我们的结果与现有文献的实验和理论都吻合得很好。
2021-08-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Computing total energies in complex materials using charge self-consistent DFT+DMFT
我们已经制定和实施了一个完全的电荷自洽的密度泛函理论加上动态平均场论的方法，使一个有效的计算现实的相关电子系统的总能量。计算的密度泛函部分使用投影仪增强波方法中的平面波基组，从而能够研究具有大型复杂单位单元的系统。计算的动力学平均场部分使用最大局部化Wannier函数来制定，从而能够方便地实现，该实现独立于计算的密度函数部分中使用的基组。证明了使用正确的重复计算项的重要性。一个广义形式的标准的双重计数校正，我们称之为$U^\prime$形式，详细描述和使用。为了比较，密度泛函加U方法在相同的框架内实现，包括广义双重计数。通过计算稀土镍酸钙钛矿的金属-绝缘体和结构相图作为施加的压力和A位稀土离子的函数，验证了形式主义。密度泛函加动力学平均场的计算结果与实验结果一致。的密度泛函加U方法被证明是严重高估的趋势键的结晶和绝缘行为。
2014-09-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Fragment Approach to Constrained Density Functional Theory Calculations using Daubechies Wavelets
在最近的一篇论文中，我们提出了一个线性标度Kohn-Sham密度泛函理论（DFT）代码的基础上Daubechies小波，其中最小的一组本地化的支持函数在原位优化，因此适应的分子系统的化学性质。由于基本基组的系统可控精度，这种方法能够为给定的系统提供最佳的收缩基：基态能量和原子力的精度与非收缩的立方标度方法具有相同的质量。通过构造，该基组提供了系统的密度矩阵可以被投影的自然子集。在本文中，我们证明了这种最小的基础形式主义的灵活性，提供了一个基础集，可以重复使用的是，即没有重新优化，在一个片段的方法内的电荷约束的DFT计算。支持功能，表示在底层小波网格中，模板片段的旋转平移具有高数值精度的所需的位置，并用作投影仪的电荷权重函数。我们证明了这种方法的兴趣，以表达高精度和高效率的计算准备非绝热状态和复杂环境中的系统的计算设置。
2015-03-20 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Accurate Ground State Electronic and Related Properties of Hexagonal Boron Nitride (h-BN)
采用自洽密度泛函理论（DFT）从头算方法研究了六方氮化硼（hex-BN）的基态电子性质及相关性质。我们使用局域密度近似（LDA）势和原子轨道的线性组合（LCAO）形式主义。我们严格实施了Bagayoko，Zhao和Williams（BZW）方法，并由Ekuma和Franklin（BZW-EF）进行了改进。该方法确保了广义的能量最小化，这远远超出了使用单个基组的自洽迭代可以获得的能量。该方法导致的基态的材料，在一个可验证的方式，而不采用过完备的基组。因此，根据DFT第二定理，我们的结果具有DFT的全部物理内容。我们报道了它的基态能带结构、带隙、总态密度和分态密度以及电子和空穴的有效质量。我们的计算，间接带隙为4.37 eV，得到与室温实验晶格常数，是在协议的测量值为4.3 eV。价带最大值在K点的左侧，而导带最小值在M点。我们计算的总宽度的价态和总的和部分密度与相应的，实验结果是一致的。
2020-01-30 cond-mat.mtrl-sci
$G^0W^0$ implementation based on the pseudopotential and numerical-atomic-orbital basis-set framework: Algorithms and benchmarks
Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences（中国科学院物理研究所）；School of Physical Sciences, University of Chinese Academy of Sciences（中国科学院大学物理科学学院）；The NOMAD Laboratory at the FHI of the Max Planck Society（马克斯·普朗克学会弗里茨·哈伯研究所NOMAD实验室）；Institute of Artificial Intelligence, Hefei Comprehensive National Science Center（合肥综合性国家科学中心人工智能研究院）；CAS Key Laboratory of Quantum Information, University of Science and Technology of China（中国科学技术大学量子信息重点实验室）
本文提出一种基于数值原子轨道和伪势的高效$G^0W^0$计算框架，通过结合ABACUS和LibRPA，改进计算效率和稳定性，并通过系统性基准测试验证其准确性与效率。
2026-05-12 cond-mat.mtrl-sci
On the equivalence of molecular graph convolution and molecular wave function with poor basis set
National Institute of Advanced Industrial Science and Technology（产业技术综合研究所）；Institute of Industrial Science, University of Tokyo（东京大学生产技术研究所）
在这项研究中，我们证明了原子轨道的线性组合（LCAO），量子物理的近似介绍了鲍林和Lennard-Jones在20世纪20年代，对应于图卷积网络（GCN）的分子。然而，GCN涉及不必要的非线性和深层架构。我们还验证了分子GCN是基于一个穷人的基础函数集相比，在理论计算或量子化学模拟中使用的标准。从这些观察，我们描述了量子深场（QDF），一个机器学习（ML）模型的基础上的量子物理，特别是密度泛函理论（DFT）。我们认为QDF模型可以被简单地理解，因为它可以被看作是一个单一的线性层GCN。此外，它使用两个香草前馈神经网络来学习能量泛函和Hohenberg-Kohn映射，这些映射具有量子物理和DFT中固有的非线性。对于分子能量预测任务，我们证明了“外推”的可行性，其中我们用小分子训练QDF模型，用大分子测试它，并实现了高外推性能。这将导致发现有效材料的可靠和实际应用。该实现可在https://github.com/masashitsubaki/QuantumDeepField_molecule上获得。
2020-11-16 cond-mat.mtrl-sci cs.LG physics.chem-ph
Multi-radius Soler-Williams Augmented Plane Waves (SAPWMR), Multi-Radius Soler-Williams Linearized Augmented Plane Waves (SLAPWMR) and extensions
本研究提出SAPWMR和SLAPWMR新型电子结构计算基组，通过可变MT半径减少高阶导数项需求，搭配可变半径局域轨道处理半芯态，还扩展了全势计算并提出DFT计算提速思路。
2024-04-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other physics.chem-ph
Localized atomic basis set in the projector augmented wave method
我们提出了一个实施的局域原子轨道基组的投影增广波（PAW）形式主义内的密度泛函理论（DFT）。实空间GPAW代码中的实现为精确但计算要求更高的网格表示提供了补充基集。在两种表示之间无缝切换的可能性意味着可以在计算结束时通过切换到网格来微调采用局部基的模拟，从而结合两种表示的强度以获得最佳性能。通过计算各种分子和固体的原子化能和平衡体积性质，并与网格结果进行比较，验证了该方法的有效性。最后，它演示了如何网格质量的结构优化可以进行显着减少计算工作量之间的网格和基础表示切换。
2013-03-02 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
