Optimizing hot electron harvesting at planar metal-semiconductor interfaces with titanium oxynitride thin films
了解金属-半导体界面对于半导体和亚带隙太阳能收集的进步至关重要，其中亚带隙光子可以被激发并提取到半导体中。在这项工作中，我们比较了Au/TiO 2和氮氧化钛/TiO 2-x界面的电子提取效率，在后一种情况下，自发形成的氧化物层（TiO 2-x）产生金属-半导体接触。时间分辨泵浦-探测光谱被用来研究在这两种情况下的电子复合率。与Au/TiO 2中的纳秒复合寿命不同，我们发现TiON系统中的电子弛豫存在瓶颈，我们使用陷阱介导的复合模型对此进行了解释。使用这个模型，我们调查的可调谐性的弛豫动力学与氧含量的母膜。优化的薄膜（TiO 0.5N0.5）表现出最高的载流子提取效率，最慢的捕获和可观的热电子人口达到表面氧化物。我们的研究结果表明，氧可以发挥生产作用，在提高电子捕获和延长电子寿命，提供一个优化的金属-半导体界面，只使用原生氧化物的氮氧化钛。
2018-07-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Application of screened hybrid functionals to the bulk transition metals Rh, Pd, and Pt
我们提出了使用筛选的杂化功能YS-PBE 0 [F. Tran和P. Blaha，Phys. Rev. \textbf{83}，235118（2011）]。平衡几何的结果进行了比较，从（半）局部泛函，即局部密度近似和广义梯度近似PBE Perdew \textit{et al}。[J. P. Perdew，K.伯克，和M。恩泽霍夫，《物理评论快报》\textbf{77}，3865（1996）]。结果表明，筛选的混合功能产生更准确的平衡几何比PBE，但总的来说，它不是更准确的LDA。然而，在矛盾的实验，我们发现，屏蔽的混合功能有利于铁磁态作为基态的所有三种过渡金属。因此，混合泛函的使用，例如，在金属载体上具有相关氧化物的催化活性体系的研究是有问题的。
2012-09-27 cond-mat.mtrl-sci
Measuring the kernel of time-dependent density functional theory with X-ray absorption spectroscopy of 3d transition metals
用含时密度泛函理论（TDDFT）研究了3d过渡金属L2，3吸收光谱中的2 p-3d芯空穴相互作用.一个简单的三能级模型解释了单粒子分支比的强烈偏离的起源，并直接从实验中产生未知的交换相关（XC）核的矩阵元素。
2005-11-01 cond-mat.mtrl-sci
Fully parameter-free calculation of optical spectra for insulators, semiconductors and metals from a simple polarization functional
本文提出了一种完全无参数的密度泛函方法，用于精确描述绝缘体、半导体和金属的光吸收谱。我们表明，这可以实现在时间依赖的电流密度泛函理论使用一个简单的动态极化功能。我们从支配光谱的物理原理推导出这个泛函。我们的方法是真正的预测，因为没有使用一个单一的参数。特别是，我们不使用一个\textit{ad-hoc}材料相关的加宽参数，比较理论与实验通常所做的。我们的方法在数值上是有效的，成本等于随机相位近似内的计算。
2015-06-10 cond-mat.mtrl-sci
The role of screening in the density functional applied on transition metal defects in semiconductors
我们用区间分离的杂化密度泛函（HSE 06）方法研究了硅和碳化硅半导体中与过渡金属相关的点缺陷。我们发现，HSE06不满足广义Koopmans定理的每一个缺陷，这是由于自相互作用的错误，在这种情况下的功能。通过对泛函的简单修正，恢复所谓的广义Koopmans条件，可以消除这种误差，使计算的电荷跃迁能级与实验数据以及多体微扰理论计算的准粒子能级非常接近。
2013-01-18 cond-mat.mtrl-sci
2D-Double transition metal MXenes for spintronics applications: surface functionalization induced ferromagnetic half-metallic complexes
MXenes是一种快速发展的二维（2D）材料，具有厚度，组成和功能化相关的出色性能，在不同领域具有应用。为了公开基于2D-双过渡金属（DTM）碳化物和氮化物的原始和表面官能化的MXene（M '2 M“X2 Tx，M'和M”= Cr，Mo，W; X = C/N; T = -F/-OH/=O）的纳米自旋电子学应用，已经使用自旋极化的第一性原理计算对结构稳定性、磁性和电子结构进行了系统的研究。从144种探索的基于DTM的MXene中筛选出36种稳定的官能化MXene。所探索的材料表现出惊人的性能，具有广泛的磁性基态，从非磁性到铁磁性，然后到反铁磁性，伴随着金属到半金属或无间隙半金属性质，这取决于过渡金属和终止基团。发现Mo和W基MXene是磁性的和金属的，而Cr-Mo和Cr-W基MXene是磁性的，具有不同的金属行为。W_2CrN_2O_2和Mo_2CrN_2O_2系统是铁磁半金属二维材料，在少数自旋通道中的直接带隙分别为1.35 eV和0.77 eV。对DTM MXene的全面研究提供了固有的半金属特性以及强大的铁磁性，开辟了一类具有可调磁性和电子特性的有前途的新型2D材料，用于纳米自旋电子学和电子学中的潜在器件应用。
2022-11-02 cond-mat.mtrl-sci
Neighborhoods and Functionality in Metals
有机化学的基本结构包括通过官能团理解分子行为。许多计算化学都专注于这一原理，但金属材料很少使用这些技术进行分析，因为假设它们是离域的，不具有固有的功能。在本文中，我们提出了一种方法，从能量的角度来看，恢复金属材料中的官能团。我们的特点与功能团在金属中的邻居通过观察作为集群大小的函数的中央集群的Bader能量的演变。这种方法可以用来概念性地将金属结构分解成有意义的化学邻域，从而允许能量依赖性质的局部化。通过确定不同结构类型的晶体材料的邻域以及诸如晶界和位错的显著结构缺陷来评估这种方法的普遍性。在所有情况下，我们观察到邻域大小可能是通用的-大约2-3个原子直径。从实际意义上讲，这种方法为化学概念的应用打开了大门，例如，轨道方法，用于研究广泛的冶金现象，每次一个邻域
2021-10-20 cond-mat.mtrl-sci
False Prediction of Fundamental Properties of Metals by Hybrid Functionals
一个不准确的帐户附近的费米能级EF的混合泛函预测几个重要的金属性质的电子状态的影响进行了研究。这些困难包括在EF处态密度（DOS）消失或严重抑制、显着加宽的价带宽、显着增强的电子-声子（el-ph）形变势以及过渡金属中磁矩的过高估计。错误地增强el-ph耦合计算的混合泛函可能会导致晶格不稳定性的错误预测。问题的主要根源在于对Fock交换能中的交换泛函的简单处理。短程库仑相互作用的使用消除了一些缺点，但基本问题保持不变。
2015-04-23 cond-mat.mtrl-sci
Multiscale simulations in simple metals: a density-functional based methodology
我们提出了一个耦合的密度泛函理论为基础的量子模拟的一个简单的金属系统的治疗的经典模拟的形式主义。形式主义是适用于多尺度模拟，其中需要量子力学处理的系统的一部分在空间上被限制在一个小区域。这种情况经常出现在物理系统中，其中小区域中的化学相互作用可以影响金属的宏观机械性能。我们描述了如何耦合处理可以有效地完成，我们提出了一个耦合模拟散装铝系统。
2004-04-17 cond-mat.mtrl-sci
Validation of density functionals for transition metals and intermetallics using data from quantitative electron diffraction
用定量会聚束电子衍射（QCBED）测量的精确的低阶结构因子（Fg）来验证不同的密度泛函理论（DFT）近似。采用多束离区轴（MBOZA）方法对过渡金属Cr、Fe、Co、Ni和Cu以及过渡金属基金属间化合物γ-TiAl、β-NiAl和γ1-FePd的23个低阶Fg进行了QCBED测量，并与采用局域自旋密度近似（LDA）和LDA+U以及不同广义梯度近似（GGA）泛函的DFT从头计算的Fg进行了比较。对于不同的材料和晶体结构，不同的泛函表现得非常不同。在GGA泛函中，PW 91和EV 93与实验确定的五种金属的低阶Fg实现了最佳的总体一致性，而PW 91对三种金属间化合物的性能最好。LDA+U的方法，通过仔细选择的U，实现了良好的匹配与实验测得的Fg本文研究的所有金属系统。类似于半导体的带隙，它建议，实验确定的低阶Fg可以用来调整LDA+U方法DFT计算金属和金属间化合物的U项。
2012-10-23 cond-mat.mtrl-sci
Ensemble Density-Functional Perturbation Theory: Spatial Dispersion in Metals
提出基于系综密度泛函理论的第一性原理线性响应方法，将绝热二阶能量表述为波函数与占据数的无约束变分泛函，从而可在金属中使用密度泛函微扰理论工具计算非线性及空间色散响应。
2024-01-30 cond-mat.mtrl-sci
First-principles calculations of defects in metal halide perovskites: a performance comparison of density functionals
金属卤化物钙钛矿半导体具有优异的光电性能。虽然这些钙钛矿在电子上是缺陷容忍的，但缺陷会妨碍它们的长期稳定性并导致退化。密度泛函理论（DFT）计算是揭示缺陷的微观结构的重要工具，但是结果受到DFT泛函中使用的不同近似的影响。在金属卤化物钙钛矿的情况下，已经报道了具有不同泛函的定性不同的结果，预测空位或间隙点缺陷是最主要的。在这里，我们进行了广泛的泛函计算的平衡缺陷形成能量和点缺陷的原型金属卤化物钙钛矿，MAPbI $_3$的浓度进行了全面的比较。我们发现，它是必不可少的，包括远程范德瓦尔斯相互作用的功能，这是至关重要的，以自我一致的优化结构和体积的所有化合物参与缺陷的形成。为了计算平衡形成能量的点缺陷的MAPbI $_3$和类似的金属卤化物钙钛矿，我们认为，所涉及的物种的化学势的精确值，或本征费米能级，是不重要的。与简单的Schottky或Frenkel图相比，我们发现主要缺陷是MA和I空位以及Pb空位。
2021-09-01 cond-mat.mtrl-sci
Tuning Structural and Electronic Properties of Metal-Organic Framework 5 by Metal Substitution and Linker Functionalization
本研究基于第一性原理和密度泛函理论，系统探究了金属取代与连接体功能化对56种MOF-5变体结构与电子性质的影响，发现NH$_2$和OH基团能显著减小带隙，为设计增强气体吸附与传感性能的MOF材料提供了指导。
2024-02-12 cond-mat.mtrl-sci
Applicability of the strongly constrained and appropriately normed density functional to transition metal magnetism
我们发现，最近开发的自洽和适当规范（SCAN）的亚广义梯度近似，这已被发现提供了高度准确的结果，许多材料，但是，不能描述的稳定性和性能的Fe相重要的钢。这是由于对磁性的高估倾向和磁能的夸大，我们在其他过渡金属中也发现了这一点。
2018-10-24 cond-mat.mtrl-sci
Charge Distributions in Metallic Alloys: a Charge Excess Functional theory approach
本文从变分原理导出了金属合金中局域电荷过剩（DLC）的分布。一个现象学的电荷过剩功能（CEF）理论，这是由三个浓度依赖性，材料的具体，参数，可以从{ \it从头计算}计算。该理论需要适度的计算工作，并再现具有良好的精度的DLC和静电能量的有序，取代无序或隔离金属合金，因此，可以被认为是一种有效的方法替代传统的电子结构计算。计算时间的大幅减少为理解金属系统及其力学性能开辟了新的视角。
2003-09-10 cond-mat.mtrl-sci
Dielectric-Dependent Range-Separated Hybrid Functional Calculations for Metal Oxides
本文评估SE-RSH泛函在金属氧化物中的表现，证明其相较其他依赖介电常数的杂化泛函能更准确预测介电常数、带隙和磁矩。
2025-02-19 cond-mat.mtrl-sci
Atomic defects and dopants in ternary Z-phase transition-metal nitrides CrMN with M=V, Nb, Ta investigated with density functional theory
采用密度泛函理论研究了三元Z-相变金属氮化物CrMN（M=V，Nb，Ta）中的原子缺陷和掺杂。各种缺陷形成能的原生点缺陷和替代原子的其他金属元素，丰富的钢，以及进行评估。研究了其对热力学环境的依赖性，即生长Z相沉淀物的化学条件，并比较了不同的生长情况。所获得的结果可能有助于相关的实验原子尺度的分析结果，通过原子探针断层扫描或透射电子显微镜，从二元过渡金属氮化物的Z相的形成过程的理论建模。
2017-10-06 cond-mat.mtrl-sci
High-Throughput Density Functional Theory Screening of Double Transition Metal MXene Precursors
该研究利用密度泛函理论高通量计算了8,712种双过渡金属MAX相的结构与能量学，构建了可查询的开放数据库，为新型MXene的设计与优化提供了关键前驱体数据。
2023-07-26 cond-mat.mtrl-sci
Molecular Adsorption on Metal Surfaces with a van der Waals Density Functional
采用密度泛函理论（DFT）研究了1，4-苯二胺（BDA）在Au（111）表面和偶氮苯在Ag（111）表面的吸附.对于Au（111）上的BDA，伦敦色散相互作用的引入不仅显著增强了分子-底物结合，导致与实验结果一致的吸附能，而且显著改变了BDA结合的几何构型。对于偶氮苯在Ag（111）上的吸附，vdW-DF的吸附能优于其他色散校正的DFT方法。这些结果提供了证据的适用性的vdW-DF方法，并作为一个实际的基准调查吸附在贵金属表面上的分子。
2012-01-06 cond-mat.mtrl-sci
Assessing the performance of the recent non-empirical semilocal density functionals on describing the lattice constants, bulk moduli and cohesive energies of alkali, alkaline-earth, and transition metals
在最近开发的元GGA（元广义梯度近似）半局域交换相关泛函的框架内，研究了碱金属、碱土金属和过渡金属的体性质（晶格常数、体模量和结合能）。为了建立元GGA泛函的适用性，广泛性和准确性，我们还把PBE（Perdew-Burke-Ernzerhof）和PBESol（PBE reparametrized for solids）泛函的结果。本论文的有趣的特点是，它测量最近开发的TM（陶-莫）和TMTPSS（TM交换与陶-Perdew-Staroverov-Scuseria（TPSS）相关）和SCAN（强约束和适当赋范）泛函描述上述属性的准确性。本系统的调查表明，TM是准确的，而在描述的晶格常数的内聚能和体积模量的准确性是偏向PBE和TPSS泛函。
2018-07-08 cond-mat.mtrl-sci
Prediction of half metallic properties in Ti\raisebox{-.2ex}{\scriptsize 2}CoSi Heusler alloy based on density functional theory
采用密度泛函方法研究了Ti \raisebox{-.2ex}{\scriptsize 2} CoSi Heusler化合物的电子和磁性.优化后的晶格常数为6.030 A。该化合物是一种半金属铁磁体，在平衡晶格常数下，少数自旋通道的能隙为0.652 eV，这导致100%的自旋极化。从自旋极化计算得到的总磁矩是3.0 $μ_{B}$的晶格常数值高于5.941 A。当压缩体积为4%时，半金属性被破坏，表明可能用作压敏材料。
2013-09-25 cond-mat.mtrl-sci
Correlated electron behavior of metalorganic molecules: insights from density functional theory combined with many-body effects using exact diagonalization
功能金属有机物金属中心3d轨道电子结构的正确理论描述是一个具有挑战性的问题。本文应用密度泛函理论和精确对角化方法，研究了铁卟啉（FeP）分子的基态电子构型。我们的研究表明，动力学相关效应是很重要的，FeP是一个潜在的候选人实现自旋交叉由于晶体场效应，现场库仑排斥和杂交之间的Fe d轨道和配体N p-状态的微妙平衡。给出了Fe-d轨道在两个相近电子组态之间转换的机制。我们讨论的一般性建议的方法和可能性，以适当地描述电子结构和相关的低能量物理的整个类相关的金属为中心的有机金属分子。
2015-06-26 cond-mat.mtrl-sci
Density-Functional Theory of Surface Diffusion and Epitaxial Growth of Metals
介绍了密度泛函理论的基本概念及其在凝聚态物理和材料科学中复杂过程计算中的应用。特别是，我们讨论如何微观生长参数可以确定DFT和如何在此基础上宏观现象可以描述。为了达到现实的生长条件的时间和长度尺度，DFT结果补充动力学蒙特卡罗模拟。
1997-02-05 cond-mat.mtrl-sci
Optimizing the Ullmann coupling reaction efficiency on an oxide surface by metal atom addition
通过在TiO2表面引入钴原子催化Ullmann偶联反应，显著降低脱溴和偶联温度，提高聚对苯撑聚合产率，并验证了该机制的普适性，提出微量金属催化剂可推动非金属表面自下而上合成策略。
2023-06-20 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Incipient Metals: Functional Materials with a Unique Bonding Mechanism
虽然固态材料通常被分类为共价键、离子键或金属键，但也有一些情况违背了这些标志性的键合机制。一个突出的例子是用于数据存储或光子学的相变材料（PCM），最近有人认为它显示了“共振”键合;然而，直到今天还缺乏对这种机制的明确定义。在这里，我们表明，这些固体明显不同于苯和石墨烯的π轨道系统中的共振键合。相反，它们表现出一种介于共价键和金属键之间的独特机制，我们称之为“间价”键。这些材料处于电子离域的边缘，这解释了它们特殊的属性组合，因此我们认为它们代表了“初期金属”。这对固态材料的键合性质产生了更深入的基本见解，并有望加速包括相变材料和热电材料在内的新功能材料的发现和设计。
2017-12-10 cond-mat.mtrl-sci
Efficacy of surface error corrections to density functional theory calculations of vacancy formation energy in transition metals
利用Kohn-Sham密度泛函理论计算了镍（Ni）、铁（Fe）和铬（Cr）的平衡晶格常数、体弹性模量和单空位形成能等性质。我们比较了局域密度近似（LDA）和广义梯度近似（GGA）预测这些金属的物理性质的相对性能。我们还对两种不同风格的GGA交换相关泛函PW 91和PBE进行了相关性研究。这些计算表明，DFT计算与实验数据之间存在差异。为了理解空位形成能的计算中的这种差异，我们使用Mattsson等人[Phys.Rev.B73，195123（2006）]实施的方案引入了对应于交换相关泛函的表面固有误差的校正，并比较了Al和3d过渡金属的校正方案的有效性。
2011-09-14 cond-mat.mtrl-sci
The electrostatic interaction of an external charged system with a metal surface: a simplified density functional theory approach
为了解决用密度泛函理论（DFT）计算吸附在金属衬底上的超薄绝缘膜上的原子和分子的电子结构和带电态总能量的问题，我们发展了一个新的简化的DFT方法，该方法只描述了外部带电体系与金属表面的静电相互作用.这种纯粹的静电相互作用是从两个片段（带电系统和金属表面）的电子密度是不重叠的假设，并忽略非本地交换相关效应，如两个片段之间的范德华相互作用。此外，金属表面的静电势从带电系统的响应被处理成线性顺序，而带电系统内的DFT处理完全。特别是，我们认为经典的完美导体（PC）模型的金属响应，虽然我们的形式主义并不限于这种近似。这种新的方法和PC模型的成功的计算实施例示的情况下，Na $^{+}$阳离子外的金属表面。
2013-03-26 cond-mat.mtrl-sci
Optical absorption spectra of metal oxides from time-dependent density functional theory and many-body perturbation theory based on optimally-tuned hybrid functionals
本研究结合TDDFT与$GW$-BSE方法，基于最优调谐泛函，从第一性原理计算了八种金属氧化物的光学带隙与吸收谱，结果与实验高度吻合且平均绝对误差小于0.4 eV。
2023-09-05 cond-mat.mtrl-sci
The role of van der Waals forces in water adsorption on metals
水分子与金属表面的相互作用通常很弱，因此范德华力（vdW）可能很重要。在这里，我们占最流行的密度泛函理论（DFT）交换相关泛函的VDW部队的系统性差的治疗，通过应用准确的非本地VDW密度泛函。我们已经计算了各种典型系统的吸附，包括水单体吸附在Al（111），Cu（111），Cu（110），Ru（0001），Rh（111），Pd（111），Ag（111），Pt（111）和未重构的Au（111），和小团簇（最多6水）在Cu（110）。我们发现，非本地相关性大大有助于在所有系统中的水-金属键，而水-水键合的非本地相关性的影响要小得多。有趣的是，非局部相关性对水在反应性过渡金属基质上的吸附的贡献大于它们在贵金属上的贡献。的相对稳定性，吸附位点，和吸附几何形状的竞争水adstructures很少有不同的半本地的泛函和非本地的vdW密度泛函，这解释了以前的成功的半本地的泛函在表征吸附水结构上的一些金属表面上得到的结果进行比较。
2013-01-29 cond-mat.mtrl-sci
Fully Consistent Density Functional Theory Determination of the Insulator-Metal Transition Boundary in Warm Dense Hydrogen
利用概念上和程序上一致的密度泛函理论（DFT）计算和先进的元GGA交换关联泛函的从头计算分子动力学模拟，我们确定了50 ~ 300 GPa压力范围内的热稠密流体氢的绝缘体-金属转变（IMT）.通过路径积分分子动力学（PIMD）的核量子效应的列入锐化的金属过渡，并降低过渡温度相对于Born-Oppenheimer（BO）MD的结果。BOMD本身给出了改进的协议与实验结果相比，以前的DFT预测。检查的离子对关联函数的上下文中的突然电导率增加在过渡确认金属过渡由于解离的分子氢，符合突然的带隙闭合。PIMD和BOMD结果的直接比较清楚地表明了同位素对IMT的影响。不同于随机模拟，这些结果不依赖于任何特设的基态和有限T方法的组合。
2020-02-13 cond-mat.mtrl-sci
Variational Density Functional Perturbation Theory for Metals
本文基于变分原理建立了金属的密度泛函微扰理论，分析了占据数熵函数的凸性，强调了二次展宽Fermi-Dirac分布的益处，详细给出了自由能二阶导数的变分表达式及规范选择，并在ABINIT软件中实现。
2024-02-15 cond-mat.mtrl-sci
Density Functional Theory Meta-GGA+U Study of Water Incorporation in the Metal Organic Framework Material Cu-BTC
利用密度泛函理论在meta-GGA +U水平上研究了金属有机骨架材料Cu-BTC的吸水性，最高可达3.5 H $_2$ O/Cu离子.水分子的稳定排列显示氢键水分子的链和在高浓度下形成封闭笼的趋势。水分子团簇主要通过水-水氢键和铜-水-氧相互作用的结合而稳定。通过范德华相互作用、水-水键合的电场增强以及水与骨架氧的氢键合进一步增强稳定性。我们假设形成这种稳定簇的趋势解释了水对Cu-BTC和具有暴露金属位点的相关MOF的特别强的亲和力。
2015-06-09 cond-mat.mtrl-sci
Density-functional theory study of half-metallic heterostructures: interstitial Mn in Si
利用广义梯度近似下的密度泛函理论，我们证明了1/4层$δ$掺杂{ \em填隙} Mn（Mn $_{\mathrm int}$）的Si基异质结构是半金属的.对于1/2或1层的Mn $_{\mathrm int}$浓度，在$δ$掺杂的异质结构的带隙中诱导的状态仍然显示高自旋极化，分别约为85%和60%。所提出的异质结构比以前假设的{ \em取代} Mn的$δ$ -层更稳定。与人们普遍认为的相反，本研究证明了{ \em interstitial} Mn可以用来调节Si的磁性，从而为Si基自旋电子学材料的研究提供了新的线索。
2007-02-08 cond-mat.mtrl-sci
Effect of the double-counting functional on the electronic and magnetic properties of half-metallic magnets using the GGA+U method
基于通常的密度泛函理论（DFT）程序与哈伯德模型相结合的方法被广泛用于研究强关联材料的性质。使用第一性原理计算，我们研究了20个半金属磁体的电子和磁性进行自洽GGA+U计算使用原子极限（AL）和周围的平均场（AMF）泛函的双重计数项，用于从DFT总能量减去相关部分，并比较这些结果通常的广义梯度近似（GGA）计算。总体而言，AMF的使用产生的结果类似于GGA计算。另一方面，AL的效果是多样化的，这取决于所研究的材料。一般来说，AL功能产生更强的磁性倾向，在某些情况下导致非物理的电子和磁性。因此，选择适当的双重计数功能是至关重要的，使用GGA+U方法得到的结果。
2015-01-04 cond-mat.mtrl-sci
Optimizing Density Functional Theory for Strain-Dependent Magnetic Properties of Monolayer MnBi$_2$Te$_4$ with Diffusion Monte Carlo
Oak Ridge National Laboratory（橡树岭国家实验室）；Kyung Hee University（庆熙大学）
本文通过扩散蒙特卡洛方法优化DFT+$U$参数，研究单层MnBi$_2$Te$_4$的应变依赖磁性，发现U值随应变变化而变化，改进了磁性计算的准确性。
2026-03-17 cond-mat.mtrl-sci
Pseudo-half-metalicity in the double perovskite Sr$_2$CrReO$_6$ from density-functional calculations
用全势能线性Muffin-tin轨道方法研究了自旋电子材料Sr $_2$ CrReO $_6$的电子结构.标量相对论计算预测Sr $_2$ CrReO $_6$是半金属的，磁矩为1 $μ_B$。当考虑自旋轨道耦合时，半金属带隙闭合为赝带隙，出现未淬灭的自旋轨道矩，导致总磁矩显著增加到1.28 $μ_B$。该力矩明显大于0.9 $μ_B$的实验力矩。这种差异的一个可能的解释是，在Sr $_2$ CrReO $_6$的反位无序是显着大于迄今为止的假设。
2004-09-16 cond-mat.mtrl-sci
Importance of bond exchange in MnC structural stability and half-metallic ferromagnetism: a comprehensive density functional benchmark study
University of Bejaia（贝贾亚大学）；Clausthal University of Technology（克劳塔尔工业大学）
本研究通过密度泛函计算探讨MnC结构稳定性和半金属铁磁性中键交换的作用，发现不同泛函对预测基态结构及磁性特性有显著影响，可能为自旋电子材料提供新方向。
2025-11-22 cond-mat.mtrl-sci
Machine learning based nonlocal kinetic energy density functional for simple metals and alloys
针对无轨道密度泛函理论中动能密度泛函精度不足的问题，提出满足精确物理约束的基于机器学习的非局域MPN KEDF，在ABACUS中实现并在简单金属与合金上验证，显著提升了准确性、可转移性与稳定性。
2024-03-03 cond-mat.mtrl-sci
Electronic structure of (organic-)inorganic metal halide perovskites: the dilemma of choosing the right functional
有机-无机金属卤化物钙钛矿（HaPs）因其捕光性能而被广泛研究。由于强的电子-电子相互作用和自旋-轨道耦合（SOC）之间的相互作用，它们的定量理论描述仍然是一个挑战，如文献中的各种结果所证明的。在这里，各种方法计算其电子结构进行评估，也占SOC。更具体地说，GW的方法以及混合泛函PBE 0和HSE的变体是我们的调查的中心。对于这两个泛函，我们探索的方法来确定混合参数$α$，和HSE，我们调查的筛选参数$ω$的影响。一个广泛的调查，PbI 2，许多HaPs的前体，导致的结论是，混合泛函与$α$调整的基于密度的混合方法是最适合于获得带隙可比的$G_0W_0$的结果。此外，该方法可转移到CsPbI 3，并且对于整个铅-碘钙钛矿家族预期相同的行为。
2021-10-31 cond-mat.mtrl-sci
Prediction of half-metallic properties in TlCrS2 and TlCrSe2 based on density functional theory
采用基于密度泛函理论的第一性原理全电子全势线性缀加平面波加局域轨道（FP-LAPW+lo）方法研究了TlCrS 2、TlCrSe 2和假想TlCrSSe的半金属性质.计算结果表明，TlCrS 2和TlCrSSe是半金属，自旋下降沟道的能隙（Eg）约为0.12 ev。在TlCrS_2和TlCrSSe的自旋下降通道中，由于p态和d态的强烈杂化，导致了成键和反键态的出现.在TlCrSe 2的情况下，存在部分杂化，并且p态部分存在于费米能级的DOS中，使得该化合物接近半金属。计算结果表明，TlCrS 2和TlCrSSe的总磁矩在较宽的体积变化范围内（-10%10%）保持整数值不变，而TlCrSe 2的总磁矩随体积增大而减小，接近3μB的整数值。
2017-02-13 cond-mat.mtrl-sci
Density Functional Studies Reveal Anomalous Lattice Behavior in Metal Cyanide, AgC8N5
采用从头算密度泛函理论研究了金属有机骨架化合物AgC 8 N5在压力和温度作用下的反常晶格行为。范德华色散相互作用被发现在该化合物的结构优化和稳定化中起着重要的作用。我们的从头计算显示负线性压缩性（NLC）沿c轴的晶胞。从头算晶格动力学以及分子动力学模拟显示沿c轴的大的负热膨胀（NTE）。沿结构c轴的NLC和NTE机制由Ag原子在a-b平面中的动力学控制。沿着c轴的NLC沿着该方向驱动NTE。
2018-04-20 cond-mat.mtrl-sci
Pressure formulas for liquid metals and plasmas based on the density-functional theory
首先，导出了系统中任意体积的电子在固定核产生的外势作用下的表面积分和体积积分形式的压强公式;表面积分形式通过由密度泛函理论中的动力学部分和交换相关部分之和组成的压力张量来描述，而体积积分形式则表示核维里减的维里定理。其次，在这些公式的基础上，将液态金属和等离子体的临界压力分别表示为包括核贡献的表面积分和体积积分的形式。由这些结果，我们得到了一个比标准表述更精确、更简单的液态金属维里压强公式。从我们公式的观点出发，对以前导出的压力公式和广泛使用的压力定义作了一些评论。
2001-03-22 cond-mat.mtrl-sci
Atomic bonding and electrical characteristics of metallic and semi-metallic elements
本文通过密度泛函理论结合紧束缚方法，定量分析了46种金属和半金属元素的原子键合与电学特性，揭示了形变能量密度等因素对哈密顿量的影响。
2023-06-17 cond-mat.mtrl-sci
Self-consistent convolutional density functional approximations: Application to adsorption at metal surfaces
本文提出基于卷积核与电子密度构建交换关联泛函的方法，推导其变分导数并实现概念验证泛函PBEq，在分子、金属和表面催化测试中展示同时优化多性质的前景。
2024-02-26 cond-mat.mtrl-sci
Ensemble density-functional theory for ab-initio molecular dynamics of metals and finite-temperature insulators
本文提出了一种对具有可变占有率的体系进行第一性原理分子动力学模拟的新方法。我们采用一个矩阵表示的单粒子统计算子伽玛，引入一个“投影”的自由能功能G，它只依赖于科恩-沙姆轨道，这是不变的下，他们的酉变换。Liouville方程[ Gamma，H ] = 0总是满足的，保证了一个非常有效和稳定的变分最小化算法，可以扩展到非传统的熵公式或虚构的热分布。
1997-03-08 cond-mat.mtrl-sci
Density Functional Theory screening of gas-treatment strategies for stabilization of high energy-density lithium metal anodes
为了探索分子气体处理新切割锂箔在高能量密度锂阳极非电解质钝化中的潜力，采用密度泛函理论（DFT）研究了分子气体在金属锂表面的分解.结合密度泛函几何优化和分子动力学，研究了大气（N2，O2，CO2）和有害气体（F2，SO2）在Li（bcc）（100），（110）和（111）表面上的分解对相对表面能，功函数以及电子和弹性性质的影响.模拟表明，暴露于不同的分子气体可以用来诱导和控制金属Li表面的重建和钝化系统的功函数的实质性变化（超过1 eV）。与形成金属吸附层的其他考虑的气体相反，对于剂量<= 1单层，SO2处理在形成绝缘钝化层方面是最有效的。大量的Li->吸附质电荷转移和吸附层弛豫产生界面的显著弹性硬化，其中氮处理的吸附层显示出最小的变化。
2015-05-29 cond-mat.mtrl-sci
Face-Centered-Cubic B$_{80}$ Metal: Density functional theory calculations
通过密度泛函理论的从头计算，我们发现B80富勒烯可以凝聚形成稳定的面心立方fcc固体。结果表明，在晶体形成过程中，B80笼发生几何畸变，Ih对称性降低到Th对称性，相邻B80笼之间形成四个硼-硼化学键。相对于孤立的B80富勒烯，B80 fcc固体的结合能为0.23 eV/atom。计算的电子结构揭示了fcc B80固体是金属。预测的固相将构成一种形式的纯硼，并可能有不同的含义。此外，提出了一个简单的电子计数规则，这可以解释B80富勒烯的稳定性和最近预测的稳定硼片。
2008-11-08 cond-mat.mtrl-sci
Structure and electronic structure of Metal-Organic Frameworks within the Density-Functional based Tight-Binding method
基于密度泛函的紧束缚是描述大分子和材料的有力方法。金属-有机框架（M0 F），具有令人感兴趣的催化性能和非常大的表面积的材料已经被开发并且已经商业化。MOF的晶胞通常包括数百个原子，这使得标准密度泛函方法的应用在计算上非常昂贵，有时甚至是不可行的。本文的目的是准备和验证基于自洽电荷密度泛函的紧结合（SCC-DFTB）方法的含铜，锌和铝金属中心的MOFs。该方法已被验证对全混合模型集群的密度泛函计算，对梯度校正的密度泛函计算的超细胞，并对实验。此外，还根据它们的电子性质讨论了MOF化学的模块化概念。我们专注于包括三种常见连接器单元的MOF：铜桨轮（HKUST-1）、氧化锌Zn 4 O四面体（MOF-5、MOF-177、DUT-6（MOF-205））和氧化铝AlO 4（OH）2八面体（MIL-53）。我们发现，SCC-DFTB预测结构参数具有很好的准确性（小于5%的偏差，即使是吸附的CO和H2O HKUST-1），而吸附能相差12千焦mol-1或更少的CO和水相比，DFT基准计算。
2011-09-24 cond-mat.mtrl-sci
CO adsorption on metal surfaces: a hybrid functional study with plane wave basis set
本文详细研究了CO在Cu、Rh和Pt（111）表面的顶位和空位吸附。在广义Kohn-Sham密度泛函理论的框架内，采用局域密度近似、梯度修正泛函PBE和混合Hartree-Fock密度泛函PBE 0和HSE 03，在平面波基组上进行了研究.正如预期的那样，LDA和GGA的功能显示出倾向于有利于中空网站，在与实验结果，使顶部网站作为最稳定的吸附网站的差异。PBE 0和HSE 03泛函降低了这种趋势。事实上，他们预测了正确的吸附位点的铜和铑，但失败的铂。但即使在这种情况下，混合功能的不稳定的空心网站50毫电子伏相比，PBE功能。的总能量计算的结果，提出了随着投影态密度的分析。
2007-09-21 cond-mat.mtrl-sci
Spin-density functional theories and their $+U$ and $+J$ extensions: a comparative study of transition metals and transition metal oxides
以前的工作交换相关的功能，取决于电荷和自旋密度的物理内容扩展到元素过渡金属和更广泛的钙钛矿过渡金属氧化物。使用交换相关泛函计算的光谱和磁矩的比较取决于仅电荷密度或电荷和自旋密度，以及这些方法的$+U$和$+J$扩展证实了以前的结论，即自旋相关的部分交换相关泛函提供了有效的Hund相互作用的过渡金属$d$轨道。对于局域自旋密度近似和自旋相关的Perdew-Burke-Ernzerhof广义梯度近似，有效的Hund交换被发现大于1 eV。结果表明，至少就过渡金属及其氧化物的应用而言，密度泛函理论的$+U$、$+J$和+动力学平均场论扩展应该只基于电荷密度的交换关联泛函.
2015-11-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Self-Trapped Excitons in Metal-Halide Perovskites Investigated by Time-Dependent Density Functional Theory
该研究使用结合 DDH 泛函的 TDDFT 模拟 Cs$_4$SnBr$_6$ 与 Cs$_2$AgInCl$_6$ 中自陷激子形成，强调激发态几何弛豫的关键作用。
2024-04-08 cond-mat.mtrl-sci
Electronic Structure, mass fluctuation, and Localized Bond Properties of two-dimensional double-layer transition metal chalcogenide MX$_2$ (M = Mo, W; X = S, Se, Te) Calculated Based on Density Functional Theory and BBC model
本研究通过密度泛函理论计算，系统分析了二维双层过渡金属硫属化物MX2的电子结构与成键性质，揭示了电荷转移对质量涨落的影响，为材料应用奠定理论基础。
2025-02-27 cond-mat.mtrl-sci
Concentration of Vacancies at Metal Oxide Surfaces: Case Study of MgO (100)
以MgO（100）为例，研究了掺杂对金属氧化物表面氧空位形成能和浓度的影响。我们的方法采用密度泛函理论，其中的交换相关功能的性能进行了仔细的分析，并根据DFT电离能的基本条件选择的功能。CCSD（T）计算嵌入式集群进一步验证了该方法的有效性。我们表明，在掺杂氧化物表面的氧空位的浓度在很大程度上是由一个宏观上扩展的空间电荷区域的形成。
2013-05-23 cond-mat.mtrl-sci
Defect calculations in semiconductors through a dielectric-dependent hybrid DFT functional: the case of oxygen vacancies in metal oxides
我们研究了三种不同的金属氧化物半导体（金红石型和金红石型TiO 2，单斜晶系WO 3，和四斜晶系ZrO 2）中的氧空位的行为，使用最近提出的混合密度泛函方法，其中确切的交换分数是材料依赖的，但在自洽方案中获得从头算。特别是，我们计算相对于氧空位缺陷的电荷跃迁能级，并将计算的光学和热激发/发射能量与现有的实验结果进行比较，从而揭示潜在的激发机制和相关材料特性。我们发现，这种新的方法是能够再现不仅基态性能和能带结构的完美的大块氧化物材料，但也提供了与相应的亚化学计量缺陷系统中观察到的光学和电学行为一致的结果。
2015-09-13 cond-mat.mtrl-sci
