DFT+$U$ within the framework of linear combination of numerical atomic orbitals
我们提出了一个制定和实施的DFT+ \textit{U}方法的数值原子轨道（NAO）的线性组合的框架内。我们的实现不仅可以实现单点总能量和电子结构计算，而且还可以访问原子力和应力，从而允许周期性系统的完整结构弛豫。此外，我们的实现允许一个处理非共线自旋纹理，自旋轨道耦合（SOC）的效果处理自洽。我们的实现背后的关键方面是一个合适的定义的相关子空间时，使用具有相同的角动量的多个原子轨道，这是通过“Mulliken电荷投影仪”的$d/f$角动量通道内的第一个（最本地化的）原子轨道构建。重要的Hubbard $U$和Hund $J$参数可以从汤川型的屏蔽库仑势中估计出来，屏蔽参数可以半经验地选择，也可以从费米子-费米屏蔽模型中确定。对四种后过渡金属一氧化物体系进行了基准计算，MnO、FeO、CoO和NiO，以及5个$d$电子化合物IrO $_2$。对于前一种类型的系统，我们检查我们的DFT+ $U$实现计算带隙，磁矩，电子能带结构，以及力和应力的性能;对于后者，我们的DFT+ $U$ +SOC实现的功效进行评估。与现有的实验结果，特别是与其他实施方案的结果进行了系统的比较，这表明我们的NAO为基础的DFT+ $U$形式主义和实施的有效性。
2022-02-11 cond-mat.mtrl-sci
Large-scale DFT methods for calculations of materials with complex structures
大规模密度泛函理论（DFT）计算为研究具有复杂结构的材料的原子和电子结构提供了强有力的工具。本文介绍了CONQUEST程序中的一种大规模DFT计算方法--多点支持函数法。MSSF是属于局部区域中的一组原子的基函数的线性组合。该方法可以减少计算时间，同时保持精度。MSSFs的准确性已被评估为散装硅，铝，铁和NiO和水合DNA，这表明不同的材料的MSSFs的适用性。MSSF在具有复杂界面和非周期结构的数千原子大系统中的应用表明，MSSF方法在复杂结构材料的精确研究中具有良好的应用前景。
2022-07-22 cond-mat.mtrl-sci
Accelerating the Discovery of g-C$_3$N$_4$-Supported Single Atom Catalysts for Hydrogen Evolution Reaction: A Combined DFT and Machine Learning Strategy
由单原子催化（SAC）支撑的二维材料有望取代铂，用于可持续制氢的大规模工业可扩展性。在这里，一系列的金属（Al、Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Zn）和非金属通过DFT计算和六种机器学习（ML）算法筛选出嵌入g-C $_3$ N $_4$不同活性位点的（B，C，N，O，F，Si，P，S，Cl）单原子（支持向量回归，梯度提升回归，随机森林回归，AdaBoost回归，多层感知器回归，岭回归）。基于形成能、吉布斯自由能和能带分析的结果表明，B、Mn和Co的单原子锚定在g-C $_3$ N $_4$上可以作为高效的产氢活性中心。基于支持向量回归（SVR）的ML模型表现出最好的性能，准确和快速地预测吉布斯氢吸附自由能（$Δ$ GH）的测试集与较低的平均绝对误差（MAE）和高决定系数（R $^2$）的0.45和0.81，分别。基于SVR模型的特征选择突出了前五个主要特征：形成能、键长、沸点、熔点和价电子作为关键描述符。总之，通过DFT计算结合ML模型用于有效筛选g-C $_3$ N $_4$基单原子催化的潜在析氢反应（HER）的多步工作流程可以显著地有助于催化剂设计和制造。
2022-11-03 cond-mat.mtrl-sci
On the sulfur doping of gamma-graphdiyne: A Molecular Dynamics and DFT study
最近，实验研究开发了一种有效的方法来获得硫掺杂的γ-石墨二炔。这项研究表明，这种新材料可能在锂离子电池中有很好的应用前景，但对硫原子如何被纳入石墨二炔网络的完整理解仍然缺失。在这项工作中，我们研究了硫掺杂过程中，通过分子动力学和密度泛函理论模拟。我们的研究结果表明，掺杂诱导的扭曲的γ-graphdiyne孔防止两个以上的硫原子的掺入。最常见的构型是每个石墨二炔孔仅并入一个硫原子。
2020-05-11 cond-mat.mtrl-sci
DFT study of tunable electronic, magnetic, thermal, and optical properties of a Ga$_2$Si$_6$ monolayer
采用密度泛函理论研究了镓掺杂硅烯的电学、磁学、热学和光学特性。掺杂的效果进行了研究，通过调整掺杂剂浓度，以及检查不同的掺杂距离，和原子掺杂剂的相互作用，为相同的替代掺杂浓度。结果表明，Ga原子在不同浓度下改变了硅烯单分子膜的能带结构和带隙，这可以归结为Ga-Ga原子间的排斥作用。带隙由Ga-Ga原子间的相互作用强度和库仑排斥力决定，并不总是随掺杂浓度的增加而变宽。此外，我们的自旋极化DFT计算表明，这些单分子膜的行为类似于半导体，表现出对称的自旋向上和自旋向下的通道。Ga原子之间的排斥作用导致了单分子膜的对称性破缺。因此，Ga掺杂剂可以打开带隙，导致更好的热电性能，例如塞贝克系数和品质因数，以及光学响应的增加。作为我们的估计的结果，Ga掺杂的硅烯单分子膜在热电和光电子器件中可能是有利的。
2021-10-11 cond-mat.mtrl-sci
Metallization of the β-SiC(100) 3\times2 Surface: a DFT Investigation
本文用密度泛函理论（DFT）研究了不同氢化程度的β重构碳化硅（001）（3x 2）表面的电子结构和振动动力学。这些结果是用具有广义梯度交换关联函数的密度泛函理论得到的。计算表明，金属化可以通过占据第二硅层的氢原子来实现。第二硅层位置上的氢占据的进一步增加导致该金属化的损失。对于前一种情况，金属化发生，我们发现了一个新的振动模式在1870 cm-1，这是不同于模式与氢原子上的第一层。此外，我们发现氢原子从第二硅层移动到第三硅层的扩散势垒为258 meV。
2011-08-30 cond-mat.mtrl-sci
Towards atomistic understanding of Iron phosphate glass: a first-principles based DFT modeling and study of its physical properties
本文提出MC+AIMD+DFT-CG混合建模方法，生成磷酸铁玻璃原子模型，无需熔融-淬火模拟，即可准确重现其电子、振动、磁性和弹性等物理性质。
2023-10-17 cond-mat.mtrl-sci
Highly accurate local basis sets for large-scale DFT calculations in CONQUEST
由于密度泛函理论（DFT）的广泛应用，对大型系统（超过1，000个原子）建模的能力的需求日益增加。我们提出了一个简短的概述，大规模的DFT代码征服，这是能够模拟这样的大型系统，并讨论的方法来生成一致的，收敛良好的伪原子基组，这将允许这样的大规模计算。我们目前的测试，这些基础设置为各种材料，比较完全收敛的平面波结果使用相同的赝势和网格。
2019-08-07 cond-mat.mtrl-sci
Force-matched embedded-atom method potential for niobium
合金中的塑性形变和相变的大规模模拟需要可靠的经典原子间势。作为合金势发展的第一步，我们构建了铌的嵌入原子势。优化的潜在参数，一个收敛良好的密度泛函理论（DFT）的力量，能量和应力的集合产生了一个可靠的和可转移的潜在的分子动力学模拟。该势精确地描述了与拟合数据相关的属性，并且对于拟合范围之外的量也会产生出色的结果。结构和弹性性质，缺陷能量学和热行为与DFT结果和实验数据比较好，例如，DFT的表面能再现误差小于4%，广义堆垛层错能从DFT值相差小于15%，和熔融温度是在2%的实验值。
2010-04-23 cond-mat.mtrl-sci
Atomic cluster expansion force field based thermal property material design with density functional theory level accuracy in non-equilibrium molecular dynamics calculations over sub-million atoms
本文以Si为例，利用原子簇展开力场在超过10万原子的非平衡分子动力学模拟中实现DFT级精度的晶格热导率计算，偏差小于5%，验证了机器学习力场用于大规模热输运研究的可行性。
2023-09-20 cond-mat.mtrl-sci
On the structures and stabilities of B$_7$Cr$_2$ clusters: A DFT study
本研究采用DFT方法探究B$_7$Cr$_2$团簇结构，发现其最稳定构型为B$_7$环与两个金属原子配位的双锥结构，并揭示了全局最小值与高能异构体在结构和电子性质上的显著差异。
2024-07-30 cond-mat.mtrl-sci
Orbital-free DFT study of the energetics of vacancy clustering and prismatic dislocation loop nucleation in aluminum
本文采用大规模无轨道密度泛函方法，从电子结构的角度研究了铝中空位团簇的能量学。在这项研究中考虑的模拟域是一样大的那些包含一百万个原子，以准确地占电子结构和远程弹性场。我们的研究结果表明，空位团簇是一个积极有利的机制与正结合能的范围内的空位团簇在本研究中考虑。特别地，位于$\{111\}$平面中的$19$空位六方簇具有非常大的结合能，其具有代表棱柱位错环的弛豫原子结构。这表明，由19个空位形成的那些小的空位棱柱环是稳定的，从而提供了对铝中这些缺陷的成核尺寸的见解。
2015-06-09 cond-mat.mtrl-sci
Revisiting quantum effects on dislocation glide in bcc metals from DFT calculations and machine-learning potentials
ASNR/PSN-RES/SEMIA/LSMA Centre d’études de Cadarache（法国原子能和替代能源委员会卡达拉舍研究中心）；Université Paris-Saclay, CEA, Service de recherche en Corrosion et Comportement des Matériaux, SRMP（巴黎萨克雷大学，法国原子能和替代能源委员会材料腐蚀与行为研究服务处）；Univ. Lyon, UCBL, Institut Lumière Matière, UMR CNRS 5306（里昂大学，里昂第一大学，光物质研究所）
通过DFT和机器学习势重新评估量子零点效应对bcc金属低温位错滑移的影响，发现其贡献远小于先前报道，不足以弥合原子模拟与实验的差距。
2026-09-04 cond-mat.mtrl-sci
Combining DFT with ML to study size specific interactions between metal clusters and adsorbates
到目前为止，密度泛函理论（DFT）是最准确和最实用的理论之一，以了解材料的性质。虽然取得了成功，但即使在今天，计算成本仍然是主要障碍。一种解决方法是将DFT与机器学习（ML）相结合，以降低计算成本而不影响精度。然而，这种方法的成功取决于描述符的正确性。在目前的工作中，我们证明，基于{ \it only}原子间距离作为描述符，我们的ML模型预测吸附物和Al团簇之间的相互作用能，绝对平均误差（AME）为$\sim$ 0.05 eV（或更小），并再现了入射原子所经历的PES。我们广泛的DFT计算表明，在一个集群内经历相同的环境中的原子具有相同的相互作用能量模式。此外，我们证明，我们的模型是不是特定的铝集群，并可以适用于集群的不同元素以及。它的应用程序来计算所经历的各种测试原子和分子在不同的集群附近的PES证明了该模型的可移植性，不仅对不同元素的集群，而且对各种分子。所选择的描述符对旋转、平移和置换是不变的，但计算非常简单是本工作的最关键点之一。
2019-04-18 cond-mat.mtrl-sci
Enhanced Atomic Precision Fabrication by Adsorption of Phosphine into Engineered Dangling Bonds on H-Si Using STM and DFT
使用扫描探针氢去钝化光刻技术的Si掺杂已被证明能够以纳米精度放置和定位少量P原子。几个研究小组现在已经利用这种能力来建造设备，这些设备表现出由其原子细节决定的所需量子行为。然而，仍然难以实现的是以100%的产率控制放置在选定位置的原子的精确数量的能力，从而限制了可实现的复杂性和完美程度。作为精确控制掺杂剂数量的重要一步，我们探索的P前体分子，膦，到原子上完美的悬挂键补丁故意不同的大小组成的3个相邻的硅二聚体沿二聚体行，2个相邻的二聚体，和1个单一的二聚体的吸附。使用低温扫描隧道显微镜，我们通过生成和比较模拟图像的目录来识别吸附产物，在选择的情况下探索吸附后的原子操作，并跟进将P掺入到衬底中。对于1-二聚体补丁，我们表明，操作的吸附物种导致单P掺入12的12次尝试。基于在这项研究中所作的观察，我们提出了这种1-二聚体补丁方法作为一个强大的方法，可用于制造设备，它是确保每个网站的兴趣正好有一个P原子。
2022-10-18 cond-mat.mtrl-sci
Effects of atoms and molecules adsorption on electronic and magnetic properties of s-triazine with embedded Fe atom: DFT investigations
采用第一性原理计算方法研究了Fe原子嵌入均三嗪（$\mathrm{Fe}$ @ ${\mathrm C_6}{\mathrm N_6}$）体系在外界环境影响下的力学、几何、电学和磁学性质.我们的研究结果表明，$\mathrm{Fe}$ @ ${\mathrm C_6}{\mathrm N_6}$的结合能可以通过施加拉伸变形和垂直电场调制。研究发现，Fe原子嵌入均三嗪片（${\mathrm C_6}{\mathrm N_6}$）的多孔位后，其非磁性半导体性质发生了变化。结果表明，$\mathrm{Fe}$ @ ${\mathrm C_6}{\mathrm N_6}$体系具有半金属电子性质，其磁矩量级与孤立Fe原子的磁矩量级相似.在电场强度为10 V/nm，拉伸应变为6%的条件下，$\mathrm{Fe}$ @ ${\mathrm C_6}{\mathrm N_6}$体系的电子和磁性均保持不变.有趣的是，我们发现$\mathrm{Fe}$ @ ${\mathrm C_6}{\mathrm N_6}$系统的半金属电子特性可以通过原子和分子吸附到$\mathrm{Fe}$ @ ${\mathrm C_6}{\mathrm N_6}$系统中而被调谐到半导体中。吸附原子/分子的$\mathrm{Fe}$ @ ${\mathrm C_6}{\mathrm N_6}$的磁矩也被修改。我们的研究结果…
2017-04-12 cond-mat.mtrl-sci
Formation of Pt induced Ge atomic nanowires on Pt/Ge(001): a DFT study
Pt沉积在Ge（001）表面，高温退火后在Pt-Ge混合表面自发形成原子纳米线。通过总能量（密度泛函理论）计算，我们研究了混合表面和纳米线的可能结构。实验扫描隧道显微镜图像进行比较，计算的局域态密度。基于这种比较和结构的稳定性，我们得出结论，纳米线的形成是由Ge表面层中Pt原子的浓度增加驱动的。令人惊讶的是，原子纳米线由Ge而不是Pt原子组成。
2008-06-02 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Extracting Atomic Environments for Machine Learning Interatomic Potentials
Lawrence Livermore National Laboratory（劳伦斯利弗莫尔国家实验室）
研究如何从大规模原子构型中提取原子环境用于机器学习原子间势，通过对多种材料系统测试多种提取技术，提出名为删除的方法，该方法简单且性能优于其他方法。
2026-08-04 cond-mat.mtrl-sci
Including screening in van-der-Waals corrected DFT calculations. The case of atoms and small molecules physisorbed on graphene
将量子谐振子模型与最大局域Wannier函数技术相结合，发展了密度泛函理论（DFT）/vdW-QHO-WF方法，将vdW相互作用引入到近似密度泛函理论（DFT）中，并将其应用于原子和小分子（X=Ar，CO，H $_2$，H $_2$ O）与苯和理想平面石墨烯表面的弱相互作用.与其他DFT vdw校正方案，包括PBE+D，vdW-DF，vdW-DF 2，rVV 10，以及更简单的局部密度近似（LDA）和半局部广义梯度近似（GGA）方法所获得的结果进行了比较。虽然对于X-苯系统，所有考虑的vdw校正方案都表现得相当好，但事实证明，X-石墨烯相互作用的准确描述需要适当处理多体贡献和短程屏蔽效应，如通过采用DFT/vdw-QHO-WF方法的改进版本所证明的。我们还评论依赖LDA得到一个粗略的描述弱相互作用系统的普遍态度。
2014-02-03 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Upscaling DFT-trained machine-learning interatomic potential toward Quantum Monte Carlo accuracy: Sulfur-vacancy migration in monolayer MoS$_2$ as a testbed
Institute of Informatics, Slovak Academy of Sciences（斯洛伐克科学院信息学研究所）；Faculty of Informatics and Information Technologies, Slovak University of Technology（斯洛伐克技术大学信息技术学院）；Computational Science Division, Argonne National Laboratory（阿贡国家实验室计算科学部）；Institute of Physics, Slovak Academy of Sciences（斯洛伐克科学院物理研究所）
本文提出了一种训练机器学习原子势的方法，以达到量子蒙特卡洛的精度，通过多保真度方法结合高精度QMC能量和处理后的低精度DFT原子力，显著提升了能量和原子力的准确性，并在单层MoS₂中的硫空位迁移测试中展示了接近QMC的精度。
2026-05-21 cond-mat.mtrl-sci
Surface Induced Magnetism of CdSe Quantum Dots: A DFT Study
Florida A&M University（佛罗里达农工大学）
通过自旋极化密度泛函理论计算，发现双配位表面原子而非三配位原子导致自旋极化表面态，并预测钝化后残留的悬挂键可产生可调表面磁性。
2026-06-17 cond-mat.mtrl-sci
Equivariant Atomic and Lattice Modeling Using Geometric Deep Learning for Crystal Structure Optimization
Jinan University（暨南大学）；National University of Singapore（新加坡国立大学）；Nanyang Technological University（南洋理工大学）；National University of Singapore (Chongqing) Research Institute（新加坡国立大学（重庆）研究院）
针对传统晶体结构优化方法计算成本高、现有机器学习模型存在晶格建模缺失与误差累积的问题，提出端到端等变图神经网络E3Relax，实现高精度高效的晶体弛豫结构预测，可加速DFT计算。
2025-11-15 cond-mat.mtrl-sci
DFT Study of Planar Boron Sheets: A New Template for Hydrogen Storage
我们研究了平面硼片的储氢性能，并将其与石墨烯的储氢性能进行了比较。分子氢与硼片（0.05 eV）的结合比与石墨烯的结合更强。我们发现，分散的碱金属（AM = Li，Na和K）原子上的硼片显着增加氢结合能和存储容量。硼片的独特结构提供了用于创建具有大的最近邻距离的强键合金属原子的稳定晶格的模板。相比之下，分散在石墨烯上的AM原子倾向于聚集以形成块状金属。特别是硼-锂系统被发现是一个很好的候选人的储氢目的。在完全负载的情况下，该化合物可以含有至多10.7wt. %的分子氢，平均结合能为0.15eV/H2。
2009-10-06 cond-mat.mtrl-sci
DFT-Assisted Investigation of the Electric Field and Charge Density Distribution of Pristine and Defective 2D WSe$_2$ by Differential Phase Contrast Imaging
本文结合 STEM-DPC 成像与 DFT 计算，表征双层和三层 WSe$_2$ 的原子尺度电场及电荷密度，并识别硒原子列缺失导致的局部电场减弱与晶格弛豫。
2024-05-08 cond-mat.mtrl-sci
Large-scale atomistic simulation of dislocation core structure in face-centered cubic metal with Deep Potential method
Northeastern University（东北大学）
本文利用基于DFT数据训练的深度势方法，大规模模拟面心立方铜的位错芯结构，获得其能量，并通过Peierls模型验证，可扩展至含缺陷位错，为DFT级大规模位错模拟开辟道路。
2022-09-12 cond-mat.mtrl-sci
Million-atom molecular dynamics simulation by order-N electronic structure theory and parallel computation
本文利用最近发展起来的Wannier态N阶电子结构理论，介绍了紧束缚分子动力学模拟的基本原理。69，3773（2000））。一个应用程序是测试硅纳米晶体的超过百万个原子的可转移紧束缚哈密顿量。并行效率达到98.8%，是最适合并行计算的方法。在SGI Origin 3800的64个处理器的计算机系统中，$2\times 10^6$原子系统的经过时间为3.0分钟。计算结果与精确对角化的结果符合得很好，晶格常数的误差为2%，弹性常数的误差小于10%。
2003-06-18 cond-mat.mtrl-sci
BatteryMat: a hierarchical machine-learning and DFT framework for average-voltage screening of lithium-ion cathode materials
Johns Hopkins University（约翰斯·霍普金斯大学）；West Virginia University（西弗吉尼亚大学）
介绍用于锂离子正极材料平均电压筛选的BatteryMat框架，结合原子线图神经网络、力场脱锂曲线和超晶胞DFT，能快速筛选并验证材料，提高预测准确性，对现有结构排序，推动锂离子电池材料研究。
2026-07-09 cond-mat.mtrl-sci
Linear scaling DFT calculations for large Tungsten systems using an optimized local basis
密度泛函理论（DFT）已成为从头计算模拟的准标准，具有广泛的应用。虽然DFT的固有立方标度在很长一段时间内将可访问的系统大小限制在数百个原子，但线性标度DFT方法的最新进展已经允许解决更大的问题。然而，由于这些线性缩放方法是针对绝缘体开发的，它们通常不能直接应用于金属，因为需要有限的温度来确保密度矩阵的局部性。在本文中，我们表明，一旦采用有限的电子温度，线性缩放版本的BigDFT代码能够利用这一局部性提供一个计算处理，相对于金属系统的原子数的线性缩放。我们提供了基于块状钨的原型示例，它在为聚变反应堆寻找安全和持久的材料方面发挥着关键作用。我们相信，这种方法可能有助于开辟研究此类材料电子结构的新方法的道路，特别是在需要大型超级电池时。
2017-11-29 cond-mat.mtrl-sci
Incorporation of Si atoms into CrCoNiFe high-entropy alloy: a DFT study
采用基于密度泛函理论的计算方法研究了Si取代Cr和Co对高熵合金CrCoNiFe的结构、力学、电学和磁学性能的影响。据发现，存在的Si替代品的中等浓度（高达12.5%）不会显着降低CrCoNiFe的结构和机械稳定性，而它可能会修改其电子和磁性。在此基础上，提出了Si作为廉价的功能性材料来部分替代CrCoNiFe中的Cr或Co。
2021-03-12 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Magnetic anisotropy of $4f$ atoms on a WSe$_2$ monolayer: a DFT+U study
本研究采用DFT+U方法计算1H相WSe₂单层上Eu、Gd、Ho三种4f稀土原子的磁性质，揭示了覆盖密度、5d电子占据、轨道杂化及自旋轨道耦合对磁晶各向异性能垒的影响，为稳定磁信息单元的实验实现提供理论依据。
2024-06-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Efficient Calculations with Multisite Local Orbitals in the large-scale DFT Code CONQUEST
在大规模密度泛函理论计算程序CONQUEST中引入了多位定域轨道，它是由靶原子及其邻近原子的赝原子轨道的线性组合形成的。多位点局部轨道对应于局部分子轨道，使得所需的局部轨道的数目可以是最小的。通过使用局部滤波器对角化（LFD）方法[Phys. Rev. B 2009，80，205 - 104]确定多位点支持函数。在LFD方法中引入了两种新的方法，即双截断法和平滑法，以提高LFD方法的效率和稳定性。在CONQUEST中通过有效的稀疏矩阵乘法构造了具有多位点局部轨道的哈密顿矩阵和重叠矩阵。对体硅、铝和DNA体系的能量、几何性质和能带结构的计算结果表明，本文方法具有较高的计算效率和计算精度。同时也证实了本方法对占据和未占据能带结构的可表示性。
2014-09-12 cond-mat.mtrl-sci
Structural and Electronic Properties of Amorphous Silicon and Germanium Monolayers and Nanotubes: A DFT Investigation
本研究借助DFT分子动力学模拟，探究硅、锗的单层非晶碳类似物及对应纳米管的结构与电子特性，发现其能量排序与硅烯、锗烯一致，电子行为覆盖金属到小带隙半导体，且具备合成可行性。
2024-06-19 cond-mat.mtrl-sci
Physically-informed artificial neural networks for atomistic modeling of materials
材料的大规模原子计算机模拟在很大程度上依赖于预测原子上的势能和牛顿力的原子间势。传统的原子间相互作用势是基于物理直观的，但包含的可调参数很少，通常是不准确的。新兴的机器学习（ML）潜力实现了在大型DFT数据库中的能量之间的高度精确的插值，但是，作为纯粹的数学构造，对未知结构的可移植性较差。我们提出了一种新的方法，可以大大提高ML潜力的可转移性，通过通知他们的物理性质的原子间键合。这是通过结合一个相当普遍的物理为基础的模型（分析键级潜力）与神经网络回归。该网络在模拟过程中根据单个原子的局部环境动态调整基于物理的模型的参数。这种方法，被称为物理知情的神经网络（PINN）的潜力，证明了通过开发一个通用的PINN潜在的铝。潜力提供了DFT级的能量预测精度和良好的协议与实验和DFT数据的广泛的物理性质。我们认为，基于物理的ML势的发展是原子模拟领域最有效的前进方向。
2019-01-22 cond-mat.mtrl-sci
3D reconstruction of a million atoms by multiple-section local-orbital tomography
该研究结合电子断层扫描与深度切片，提出多截面局域轨道断层扫描（nLOT）方法，实现三维高分辨率、高精度重构，并将可重构物体规模扩展至百万原子。
2024-05-25 cond-mat.mtrl-sci
A Torsional potential for graphene derived from fitting to DFT results
我们提出了一个简单的扭转势石墨烯，以准确地描述其出平面变形。通过适当的拟合与适当的DFT计算得到的参数的潜在的变形能量的石墨烯片折叠在两个不同的折叠轴，沿扶手椅或沿Z字形方向。去除弯曲角度的能量贡献，使用先前引入的角度弯曲势，我们分离出纯扭转变形能量，然后将其拟合到简单的扭转力场。所提出的面外扭转势可以准确地拟合高达0.5 rad的相对较大扭转角的变形能。为了测试我们提出的潜力，我们将其应用到一个单一的碳原子的石墨烯平面的垂直位移的问题，并比较所获得的变形能与相应的DFT计算。在这两种情况下，对于高达约0.5 $Å$的位移，形变能对被拉碳原子的垂直位移的依赖性是不可区分的。所提出的潜力是适用于其他sp $^2$碳结构。
2017-07-27 cond-mat.mtrl-sci
Using Density Functional Theory to Model Realistic TiO2 Nanoparticles, Their Photoactivation and Interaction with Water
实际尺寸的钛白纳米颗粒的计算建模对于与实验的直接比较是极其相关的，但它也是一个相当苛刻的任务。我们最近研究了一个多步骤/规模的程序，以获得化学稳定的球形二氧化钛纳米粒子的尺寸不断增加的全局优化的最小结构，直径从1.5 nm（~300个原子）到4.4 nm（~4000个原子）。我们首先使用自洽电荷密度泛函紧束缚（SCC-DFTB）方法进行热退火模拟，以获得全局优化的结构，然后混合密度泛函理论（DFT），以完善它们，并实现高精度的结构和电子性能的描述。这也允许评估SCC-DFTB性能与DFT（B3 LYP）结果相比。作为进一步的步骤，我们研究的光激发和光电子发射过程中的电子/空穴对的形成，分离，捕获和复合的纳米球的中等尺寸的混合DFT。最后，我们展示了最近定义的SCC-DFTB新参数集如何正确描述二氧化钛/水多层膜界面，为在水性环境中模拟大型真实纳米粒子铺平了道路。
2018-09-07 cond-mat.mtrl-sci
Heterogeneous Ensemble Enables a Universal Uncertainty Metric for Atomistic Foundation Models
针对通用机器学习原子间势缺乏可靠不确定性量化的问题，提出基于异质模型集成的通用不确定性度量U，及不确定性感知蒸馏框架，可低成本构建高精度系统特定势函数，提升原子基模型部署可靠性。
2025-07-28 cond-mat.mtrl-sci
An efficient way to model complex magnetite: assessment of SCC-DFTB against DFT
磁铁矿在生物医学领域具有广阔的应用前景，近年来受到越来越多的关注。理论建模可以在原子尺度上理解基于磁铁矿的纳米材料方面发挥重要作用，以便更深入地了解实验观察。然而，基于密度泛函理论（DFT）的计算对于实际的大模型的磁铁矿纳米颗粒来说太昂贵。经典的力场法计算速度快，但缺乏精确度和对电子效应的描述。因此，迫切需要一种廉价、高效、精度与DFT相当的量子力学模拟方法。在这里，一个计算要求较低的DFT为基础的方法，即自洽的电荷密度泛函紧束缚（SCC-DFTB），采用新提出的Fe-O相互作用的参数来研究磁铁矿块体和低指数（001）表面。我们报告说，经过现场库仑校正的SCC-DFTB提供的结果与DFT+U和混合泛函方法获得的结果在定量上具有可比性。因此，SCC-DFTB是描述磁铁矿的一种有效、可靠的方法。这项评估将促进SCC-DFTB对磁铁矿基纳米结构的计算研究，这些纳米结构在医学应用中越来越受到关注。
2019-02-14 cond-mat.mtrl-sci
The Schottky defect formation energy in MgO calculated by diffusion Monte Carlo
氧化物材料中点缺陷的能量学在确定其高温性能方面起着重要作用，但实验测量是困难的，并且基于密度泛函理论（DFT）的计算不一定可靠。本文报道了量子蒙特卡罗（QMC）方法对MgO中肖特基缺陷形成能$E_{\rm S}$的计算，证明了用这种方法克服密度泛函理论不足的可行性。为了研究系统尺寸误差，我们还报告了$E_{\rm S}$的DFT计算的重复细胞高达$\sim 1000$原子，这表明，QMC计算的系统只有54个原子应产生高精度。DFT计算还提供了用于变分和扩散蒙特卡罗计算的松弛结构。对于MgO，我们发现$E_{\rm S}$与DFT和模型相互作用势的结果非常一致，并且与分散的实验值一致。指出了将同样的方法应用于过渡金属氧化物如FeO的前景。
2005-03-03 cond-mat.mtrl-sci
Tuning the Work Function of Si(100) Surface by Halogen Absorption: A DFT Study
介绍并讨论了Si（100）表面不同化学末端引起的功函数调谐的第一性原理计算。我们发现，卤素原子（I，Br，Cl和F）的存在下，导致增加的功函数，如果相比，完全氢化的表面。这是一个相当普遍的效果，直接与化学吸附原子的电负性以及界面处的电荷重新分布有关。所有这些结果都与以前的理论工作和实验数据进行了检查，获得的（100）以及其他Si表面取向。基于这种分析，我们认为，由界面化学的变化所引起的电子性质的变化强烈依赖于化学吸附的物种，少得多的表面晶体取向。
2018-09-21 cond-mat.mtrl-sci
DFT Calculations of Temperature-Dependent NQR Parameters in α-paradichlorobenzene and β-HMX
采用密度泛函理论（DFT），提出了第一性原理方法，计算了α-对二氯苯和β-HMX两种分子晶体中~（35）Cl和~（14）N原子核的NQR随温度变化的频率（β-八氢-1，3，5，7-四硝基-1，3，5，7-四唑辛）在200 K至室温的范围内。值得注意的是，该方法不需要假设分子间势或波函数的形式，不需要特别了解内部运动或存在的化学键的性质，并且不依赖于晶体结构，使得该方法适用于任何实验确定的结构数据可用的周期性固体。对于每种物质，使用实验确定的原子位置和晶胞参数制备各种体积的晶胞。在每个准备体积校正的细胞，分子动力学（MD）模拟产生一组扰动的原子位置，其集合是为了表示在给定的T，V的系统。对于每个配置的原子产生沿MD轨迹，电场梯度（EFG）张量计算在每个四极核的网站。移动EFG主轴从其平衡方向的旋转位移被用来应用动态校正DFT计算的静态晶格NQR频率，导致在第一原理DFT预测的T-依赖NQR谱在恒定压力。由于同时考虑了由热膨胀引起的V依赖性和由内部运动引起的T依赖性，因此NQR众所周知的模型依赖性温度系数完全从头计算。
2019-03-25 cond-mat.mtrl-sci
Large scale and linear scaling DFT with the CONQUEST code
我们调查背后的基本理论的大规模和线性缩放DFT代码，征服，它显示了良好的并行缩放，并可以应用于数千个原子的精确解，和数百万个原子的线性缩放。我们详细介绍了密度矩阵的表示和寻找电子基态的方法，并讨论了线性标度下分子动力学的实现。我们给出了一个概述的代码的性能，特别是集中在并行缩放，并提供最近的发展和应用的例子。
2020-04-20 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Hydrogen induced surface metallization of $β$-SiC(100)-($3\times 2$) revisited by DFT calculations
最近在硅封端的$3\times 2$ SiC（100）表面上的实验表明，在氢吸附时具有意想不到的金属特性。这种效应归因于氢与一排Si原子的键合以及相邻悬挂键排的稳定。在这里，密度泛函计算的基础上，我们表明，多层吸附的H在重建的表面是兼容的不同的几何形状：除了饱和的最上面的Si悬挂键，H原子被吸附在相当不寻常的网站，\textit{i.e.}稳定的桥位置以上的第三层Si二聚体。因此，结果表明，金属表面的电子结构的另一种解释
2005-02-09 cond-mat.mtrl-sci
Van der Waals interactions in DFT made easy by Wannier functions
原子和分子之间普遍存在的范德华相互作用对于许多分子和固体结构是重要的。这些系统通常使用密度泛函理论（DFT）从第一原理进行研究。然而，通常使用的DFT泛函不能捕捉范德瓦尔斯效应的本质。已经提出了许多尝试来纠正这个问题，这是不完全令人满意的，因为它们要么是非常复杂和计算昂贵的或有一个基本的半经验的字符。我们在这里描述了一种新的方法，基于使用的最大局部化的Wannier函数，这似乎是有前途的，是简单的，高效的，准确的，和可转移的（电荷极化效应自然包括在内）。测试应用的结果。
2007-08-31 cond-mat.mtrl-sci
Bohr's correspondence principle for atomic transport calculations
在这项工作中，我们进行了比较经典分子静态（CMS）和量子密度泛函理论（DFT）计算，以获得稀释的\emph{Fe-Cr}合金的扩散系数。根据玻尔的对应原理，我们发现，随着原子胞的大小（原子总数）的增加，量子结果与DFT的经典CMS获得的方法。量子相干性效应在CMS和DFT计算之间的差异中起着至关重要的作用。此外，与环境的热接触破坏了量子相干效应，使经典行为出现。事实上，CMS计算与现有的实验数据吻合良好。我们认为，原子在金属中的扩散过程是一种经典现象。因此，如果能得到可靠的半经验势，用经典方法处理金属中原子的输运问题比密度泛函理论要方便得多。
2015-03-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other quant-ph
Noncollinear DFT+$U$ and Hubbard parameters with fully-relativistic ultrasoft pseudopotentials
该研究将Dudarev的DFT+$U$方法推广至全相对论超软赝势，实现非共线磁性体系的能量、力、应力及Hubbard $U$参数计算，并应用于EuX和Cd$_2$Os$_2$O$_7$验证。
2023-04-20 cond-mat.mtrl-sci
Coadsorption of CO and O on Ru(0001): A structural analysis by density functional theory
表面的原子几何知识是详细了解表面电子结构和化学性质的先决条件。以前的研究已经令人信服地表明，密度泛函理论（DFT）产生准确的表面原子几何形状和可靠的预测有关的稳定和亚稳相可以计算的能量的基础上。本文用密度泛函理论研究了一氧化碳和氧在Ru（0001）表面共吸附的四种有序相的原子结构。所有的结构都具有（2x2）周期性，具有不同浓度的CO分子和O原子。对于其中两个阶段的动态低能电子衍射（LEED）的强度分析已经进行了我们的DFT和LEED确定的结构之间的协议被发现是非常好的。我们预测的原子几何形状的第三阶段，没有结构测定的基础上的实验已经取得了日期。我们还预测了一个新的有序混合相的稳定性。
1998-08-24 cond-mat.mtrl-sci
Chemically induced graphene to diamond transition: a DFT study
石墨烯转化为金刚石是一种无压制备金刚石薄膜的新方法。本文采用系统的第一性原理计算，研究了在无压条件下，插入15种金属原子，表面氢化双层石墨烯（SHBG）向表面氢化单层金刚石（SHSLD）的转变机理。与不含金属原子的构型相比，SHBG在单一金属原子的作用下，在热力学上可以自发地转变为SHSLD，在Hf原子的作用下，其形成能甚至可以从0.82 eV下降到-5.79 eV。结果表明，金属原子的外层电子轨道和原子半径是影响转换的两个重要因素。为了发生相变，金属原子需要具有足够的空d轨道，并且金属原子的半径在0.136-0.159 nm的范围内。进一步分析发现，SHBG中碳原子的p轨道和金属原子的d轨道会发生强杂化，从而促进转化。这一结果对氢化石墨烯无压制备金刚石的实验研究具有重要意义。
2022-05-09 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Ni-doped epitaxial graphene monolayer on the Ni(111) surface
以丙烯为原料在Ni（111）表面合成了镍掺杂石墨烯，并利用扫描隧道显微镜（STM）和密度泛函理论（DFT）对其进行了研究。已经确定，镍中心是在通过化学气相沉积（CVD）和程序升温生长（TPG）在Ni（111）表面上合成石墨烯期间形成的;显然，它们总是存在于在Ni（111）上合成的石墨烯中。在STM图像中观察到的中心作为单缺陷或缺陷链，并通过DFT计算确定为碳双空位中的Ni原子。这些镍原子带正电荷，可能对单原子催化有意义。结合的Ni原子在从衬底脱离之后应当保留在石墨烯中，因为它们与石墨烯中的碳原子的结合比与衬底镍原子的结合更强。
2020-07-15 cond-mat.mtrl-sci
Atomistic Graph Neural Networks for metals: Application to bcc iron
基于从头算精确模拟的晶体的原子结构和性质（包括缺陷）的预测对于揭示控制金属的微观和宏观行为的纳米尺度机制是必不可少的。密度泛函理论（DFT）可以实现对这些性质中的一些性质的量子精确预测，但是计算成本很高，因此仅限于约1,000个原子的系统。为了以量子精度预测涉及数千到数百万个原子的纳米级结构的力学行为，最近开发了机器学习原子间势。在这里，我们探索了基于图神经网络（GNNs）的一类新的原子间势的性能，这是深度学习的一个最新研究领域。两个国家的最先进的GNN模型被认为是，SchNet和DimeNet，并在广泛的铁磁性体心立方铁的DFT数据库上训练。我们发现，包括三体项的DimeNet GNN Fe势可以用DFT精度再现状态方程和贝恩路径，以及缺陷配置（空位和表面）。据我们所知，这是GNN再现体心立方铁中缺陷能量学的能力的第一次证明。我们提供了DimeNet的开源实现，可用于训练其他金属系统，以进一步探索GNN功能。
2021-09-28 cond-mat.mtrl-sci
Atomistic behavior of metal surfaces under high electric fields
结合经典电动力学和密度泛函理论（DFT）计算，我们开发了一个通用的和严格的理论框架，描述了高电场下的金属表面的能量。我们表明，在电场的存在下，表面原子的行为可以描述在其附近的永久和场生电荷的极化特性。我们使用DFT计算的情况下的W吸附原子的W{110}表面，以确认我们的理论的预测和量化其系统的具体参数。我们的定量预测的扩散的W-on-W{110}下的字段是与实验测量符合得很好。这项工作是朝着开发这种系统的原子计算模型进行长期模拟迈出的关键一步。
2019-05-16 cond-mat.mtrl-sci
Anionic Ordering in Pb$_2$Ti$_4$O$_9$F$_2$ Revisited by Nuclear Magnetic Resonance and Density Functional Theory
采用$^{19}$ F魔角自旋（MAS）、核磁共振（NMR）和密度泛函理论（DFT）相结合的方法研究了Pb $_2$ Ti $_4$ O $_9$ F $_2$中F原子的有序化.该分析表明，F原子以73：27的比例主要占据六个可用的不等价位点中的两个。DFT为基础的计算解释了优先选择的F占领这些网站和定量再现的实验占领率，独立的功能的选择。我们得出结论，Pb原子的6 $s^2$孤对可能起作用（$\sim$ 0.1 eV/f. u.）在确定多数和少数F占领网站的偏态密度和晶体轨道哈密顿人口分析应用到DFT波函数。
2022-09-27 cond-mat.mtrl-sci
An evaluation for geometries, formation enthalpies, and dissociation energies of diatomic and triatomic (C, H, N, O), NO3, and HNO3 molecules from the PAW DFT method with PBE and optB88-vdW functionals
采用投影缀加波（PAW）密度泛函理论（DFT）方法，采用PBE和optB 88-vdW交换相关泛函，计算了所有由C、H、N和O四种基本元素组成的双原子和三原子分子的结构几何、形成能和离解能.计算还扩展到两个较大的分子NO3和HNO 3，这两个分子分别由4个和5个原子组成。在计算中总共考虑了82种分子或异构体。用平面波密度泛函方法计算了这些分子的42个键长和15个键角等几何参数，与已有的实验数据比较，结果令人满意。对49个生成能和138个离解能（包括51个原子化能和相应的键离解能）进行了误差分析。结果还比较了以前的数据从各种原子轨道为基础的方法的分子和类似或不同的平面波DFT方法的各种固体和其他分子。这提供了一个信息和指导性的评价，特别是计算大尺寸的材料系统包含这些小分子，以及进一步发展DFT方法。
2022-11-24 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
DFT calculations of point defects on UN(001) surface
用密度泛函理论研究了UN（001）表面和亚表面层上的点缺陷。我们比较了不同厚度的板坯（完美的和含有氮或铀空位）的结果与完整的几何形状，电子和自旋密度优化。详细分析了缺陷周围的电荷密度重分布、态密度、原子的磁矩以及原子的局域位移。据预测，空位更容易形成在表面上，而次表面层没有显着区别，在板坯的中心之一。
2012-11-24 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
