Attracting shallow donors: Hydrogen passivation in (Al,Ga,In)-doped ZnO
ZnO中的氢间隙和Al_Zn、Ga_Zn、In_Zn的替位都是浅施主，导致ZnO的n型导电。虽然浅施主预计相互排斥，我们表明，通过第一性原理计算，在ZnO这些浅施主杂质吸引，形成一个复杂的，导致施主能级深的带隙。这限制了在氢存在下掺杂（Al，Ga，In）的ZnO的n型导电性。
2012-04-02 cond-mat.mtrl-sci
Al doped graphene: A promising material for hydrogen storage at room temperature
采用密度泛函理论计算，从理论上提出了一种很有前途的室温储氢材料--Al掺杂石墨烯。在T = 300 K和P = 0.1 Gpa下预测储氢容量为5.13 wt%，吸附能Eb = -0.260 eV/H2。这接近于6wt%的目标，并且满足美国能源部规定的用于商业应用的在环境温度和适度压力下具有-0.2 ~-0.4eV/H2的Eb的固定氢的要求。据信，掺杂的Al改变了C和H2的电子结构。H_2与Al和C的带同步重叠是储氢量提高的根本机制。
2009-01-17 cond-mat.mtrl-sci
Enhanced Hydrogen Storage in Gold-doped Carbon Nanotubes: A first-principles study
吸附剂材料是推进储氢技术的一种有前途的替代品。一般的缺点是相对弱的固-气相互作用和吸附能，提供低的重量和体积容量和极端的操作条件。在这里，我们提出了Au掺杂的碳纳米管（CNT）作为一个有效的替代可逆的氢捕获在高温下。本工作利用密度泛函理论研究了几种修饰碳纳米管的性质。我们分析了均匀的Au掺杂的碳纳米管的结合能和形成能，并评估其吸附能力。利用偏态密度和电荷转移分析对纳米结构的储氢机制进行了深入的研究，结果表明直径的增加对结果有积极的影响。我们的研究结果表明，修饰后的结构能够捕获每个金原子6至9个氢分子，达到154至330 g/l的体积容量，超过了DOE的目标。此外，计算的脱附温度表明Au掺杂的CNT的高性能，获得高于200 K的氢捕获-释放工作条件。
2022-11-24 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen Dissociation and Diffusion on Ni and Ti -doped Mg(0001) Surfaces
在MgH $_2$中加入过渡元素可以显著提高H $_2$的脱附热力学和动力学性能，并改善Mg对H $_2$的吸收。在这里，我们提出了一个密度泛函理论的氢解离和表面扩散的Ni掺杂表面的研究，并比较先前研究的Ti掺杂的Mg（0001）和纯Mg（0001）表面的结果。结果表明，纯Mg（0001）表面的氢解离能垒较高，而Ni/Ti掺杂后的氢解离能垒很小甚至为零。我们发现Ti上解离位点附近的两个H原子的结合能很高，有效地阻碍了远离Ti位点的扩散。相比之下，我们发现，在Ni上的扩散的能垒大大减少。因此，尽管Ti和Ni都促进H $_2$解离，但似乎只有Ni是Mg氢化的良好催化剂，允许扩散离开催化位点。实验结果证实了这些理论发现，即与参比Mg或Ti掺杂的Mg相比，Ni掺杂的Mg样品的氢化更快。
2008-01-14 cond-mat.mtrl-sci
Magnetic properties of Hydrogenated Li and Co doped ZnO nanoparticles
研究了氢化对Zn_（0.85）Co_（0.05）Li_（0.10）O纳米颗粒磁性能的影响。结果表明，室温下热处理的样品具有弱的铁磁性，而400 ℃热处理的样品具有强的铁磁性。在这两种情况下，在空气中在400 ° C下重新加热样品将其完全转换回顺磁状态（P）。通过X射线和电子衍射（ED）对样品的表征表明，在室温下氢化的样品中观察到的室温铁磁性是本质上的，而在400 ℃下氢化的样品中观察到的部分是由于钴金属簇。
2006-10-05 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen sensing characteristics of perovskite based calcium doped BiFeO3 thin films
基于过氧化氢氧化物的薄膜气体传感器一直被认为是通常研究的基于二元金属氧化物的传感器的潜在替代品。BiFeO 3是p型钙钛矿型半导体氧化物的原型，最近因其有前途的气敏特性而引起了人们的极大关注。在目前的工作中，氢传感特性的钙掺杂BiFeO 3已报道通过改变膜的厚度，掺杂浓度，工作温度，和测试气体浓度。薄膜沉积在玻璃基板上的溶胶-凝胶路线，使用旋涂。X射线衍射分析证实了相纯膜的形成，扫描电子显微镜证实了其均匀致密的微观结构。与纯BiFeO 3传感器相比，Ca掺杂BiFeO 3传感器具有更高的灵敏度。据报道，薄膜的厚度和Ca掺杂浓度起主要作用，以控制沉积膜的氢敏感特性。基于15%Ca掺杂的BiFeO 3气敏元件在500 ppm H2下具有非常高的灵敏度（~ 212%），并且在中等工作温度（~250 °C）下具有优异的氢气选择性。
2019-01-23 cond-mat.mtrl-sci
Balancing Thermodynamics, Kinetics, and Reversibility in Ti-Doped MgB2H8: A First-Principles Assessment of a Practical Solid-State Hydrogen Storage Material
New Technologies Research Center, University of West Bohemia（新技研究中心，西波希米亚大学）；Department of Physics, Bacha Khan University（巴哈汗大学物理系）
研究通过首次原理计算分析Ti掺杂MgB2H8的氢存储性能，发现其在热力学、动力学和可逆性方面均有提升，为固态氢存储材料提供了新方向。
2026-04-10 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio simulations of H2 in Li-doped carbon nanotube systems
由于其独特的结构，已经提出碳纳米管绳可以很好地提供用于储存分子氢的理想容器。实际上，在掺杂的Li和其它碱金属体系中存在增强的氢吸收的一些实验证据[Chen等人，Science 285，91（1999）]。因此，我们已经解决了这个问题的储氢锂掺杂的石墨和碳纳米管系统的理论与从头计算模拟。我们的研究结果没有发现证据，这种增强存储，基于诱导的结构变化。此外，我们还研究了氢进入纳米管内部的扩散障碍，在存在和不存在拓扑缺陷。即使使纳米管内部可接近，氢吸收仍然适度，即，小于3.5重量%。因此，机械或化学处理纳米管不太可能导致储氢量大幅增加。
2006-08-18 cond-mat.mtrl-sci
Atom-level design strategy for hydrogen evolution reaction of transition metal dichalcogenides catalysts
本研究针对过渡金属二硫化物析氢反应催化剂，通过分析150种掺杂体系的氢吸附自由能变化根源，提出早期掺杂用电荷调控、晚期掺杂用结构调控的原子级设计策略。
2023-06-15 cond-mat.mtrl-sci
Electronic and Optical properties of TM-doped (8,0) SiC SWNT and the prospect of hydrogen storage
采用第一性原理密度泛函理论，在量子espresso程序中研究了过渡金属（TM）掺杂单壁（8，0）SiC纳米管的性质.所研究的性质是电子、光学和储氢前景，而用于掺杂的过渡金属是铁、锰和钴。结果表明，铁磁有序更好地描述了掺杂过程中的磁序。掺杂导致半金属性质。TM-3d和C-2 p在费米能级附近的杂化导致了半金属性的出现。此外，该管的光电特性和储氢容量也发生了变化。掺杂似乎导致光电子学应用范围的扩大，从远红外到可见光的光伏效应。此外，该管似乎显示出储氢的潜力。
2022-05-19 cond-mat.mtrl-sci
N-doped graphitic carbon materials hybridized with transition metals (compounds) for hydrogen evolution reaction: Understanding the synergistic effect from atomistic level
氮掺杂碳材料和非贵金属过渡金属的混合纳米结构是最有前途的电催化剂之一，以取代贵金属催化剂用于可再生能源应用。然而，这种杂化材料的催化活性的基本原理仍然难以捉摸。本文系统地研究了氮掺杂石墨片覆盖的过渡金属、过渡金属氧化物和碳化物基体对析氢反应的电催化性能。我们的第一性原理计算表明，氮的掺杂和石墨片与金属（化合物）衬底通过层内和层间电荷转移形成的配位键显著激活了石墨片。这种杂化材料可以为HER催化提供最佳的结合能力，其中Tafel势垒低至1.0 eV。HER活性与C pz带中心有关，而C pz带中心又与石墨片与金属基体之间的电子耦合强度有关，从而为合理设计高性能的石墨碳/过渡金属复合电催化剂奠定了基础。
2018-05-11 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of hydrogen storage over Ni and Rh doped BN sheets
用第一性原理方法研究了氢分子在镍、铑掺杂六方氮化硼（BN）片上的吸附。Ni原子最稳定的位置是氮原子的顶面，而Rh原子在六方BN片层上有一个中空的位置。第一个氢分子解离吸附在Rh原子上，并以分子形式吸附在Ni掺杂的BN片上。Ni和Rh原子都能够化学吸收多达三个氢分子，并且金属原子到BN片的距离随着氢分子数量的增加而增加。最后，我们的计算提供了解释的性质的金属原子和氢分子之间的键合，这是由于杂化的金属d轨道与氢的s轨道。这些计算结果有助于理解掺杂金属与BN片之间的相互作用以及它们与氢分子的相互作用。
2008-12-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Calcium-Decorated Carbon Nanotubes for High-Capacity Hydrogen Storage
使用第一性原理计算，我们进行了一个搜索的基础上，掺杂或有缺陷的碳纳米管上的单独分散的钙原子的高容量储氢介质。我们发现，多达六个H2分子可以结合到一个Ca原子，每个具有理想的结合能约0.2 eV/H2。空Ca 3d态与H2 σ态的杂化有助于H2结合，并且Ca原子优先结合到掺杂的硼和分散在碳纳米管上的缺陷位点来抑制Ca簇集。我们还表明，个别钙修饰的B掺杂的碳纳米管的浓度为~6原子。%的B掺杂可以达到~ 5wt%氢的重量容量。
2009-01-17 cond-mat.mtrl-sci
Doping Effects on the Performance of Paired Metal Catalysts for the Hydrogen Evolution Reaction
分散在氮掺杂的石墨烯中的金属杂原子显示出对燃料电池反应如析氢反应（HER）的有希望的催化活性。在这里，我们探讨了掺杂剂浓度对由Co和Pt原子组成的成对金属原子活性位点的协同催化行为的影响。金属配位到N掺杂石墨烯的空位中的六个原子。我们发现HER活性随着N浓度的增加而增强，其中氢原子吸附自由能的范围为0.23至-0.42 eV，因为掺杂从单个N原子掺杂在孔中，到完全掺杂的配位位点。结果表明，N的作用是使Co原子对H的吸附更活跃，并提出了一种手段，通过该手段，过渡金属可以被改性，以使更有效和可持续的燃料电池催化剂。
2019-01-01 cond-mat.mtrl-sci
Study on the hydrogen behavior in Y and Co doped barium-zirconate
采用热脱附谱（TDS）研究了混合钙钛矿氧化物、钇钴掺杂锆酸钡（BaZr $_{0.955}$ Y $_{0.03}$ Co $_{0.015}$ O $_{3-a}$（BZYC））在D $_2$和D $_2$ O气氛中的氢释放行为.氢的释放出现在1000 K左右。氢溶解度在暴露于D $_2$ O的BZYC样品中较高。
2022-12-27 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Electrical and Hydrogen Reduction Enhances Kinetics in Doped Zirconia and Ceria: II. Mapping Electrode Polarization and Vacancy Condensation in YSZ
知道晶界迁移率和氧化钇稳定的氧化锆（YSZ）的氧势之间的相关性，我们已经利用晶粒尺寸作为微观结构标记映射局部氧势。在大电流密度和较厚的样品中建立了氧势突变。阴极降低的氧电位可以容易地由不良的电极动力学或在贫氧环境中触发。在高度还原氧势存在下的广泛空化表明氧空位冷凝，而不是如通常对于固体氧化物燃料/电解电池所假设的氧气泡形成。这些结果也表明电极动力学对陶瓷在大电流下烧结的显微结构和性能有直接的影响。
2017-10-10 cond-mat.mtrl-sci
Accentuating the Competency of $3d$ Transition Metal Doped $Mg_4$ Clusters towards Molecular Hydrogen Adsorption: A DFT Study
密度泛函理论$(DFT)$研究表明，$3d TM$原子掺杂到$Mg_4^{0,+} (TMMg_3^{0,+})$中可以改变分子氢在裸$Mg_4^{0,+}$上吸附的吸热性质。$H_2$在$TMMg_3^{0,+}$团簇上的吸附取决于$TM(3d)$轨道对团簇前线分子轨道的贡献。在$H_2TMMg_3^{0,+}$复合物中，$H_2$通过电子电荷与$TMMg_3^{0,+}$簇的捐赠和反馈而被吸附。在中性和阳离子$TMMg_3$簇中，$H_2$结合能分别为$NiMg_3$（-0.76 eV）和$FeMg_3^+$（-0.48 eV）的最大值。$H_2$吸附复合物的几何形状完全取决于主体簇的几何形状。$NiMg_3$和$FeMg_3^+$团簇的最低能量对称结构对于吸附多个氢分子的效率低于一些稍高能量的低对称几何异构体（$NiMg_3$的13.28 $H_2$ $wt\%$和$FeMg_3^+$的7.89 $H_2$ $wt\%$）。$TM^{0,+}$的更大的溶解性以及其较低的Mg配位数使得主体簇更适合于储氢。
2021-12-18 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen diffusion in the proton conductor Gd-doped barium cerate
采用密度泛函理论计算了质子陶瓷燃料电池电解质候选化合物Gd掺杂BaCeO3中质子缺陷的能量分布和扩散势垒.简化的弦方法已被用来准确地确定这些网站之间的最小能量路径，这可能意味着要么质子重定向，内八面体或八面体间的跳跃机制。与简单的立方钙钛矿如锡酸钡或锆酸钡相比，在这种高度扭曲的正交钙钛矿中发现了非常不同的能垒值（从0.02 eV到0.58 eV），并且没有特定的过程出现明显的速率限制。一些八面体间的跳跃（如果可能的话）被发现是更有利的比内八面体的，而重定向表现出广泛的能量障碍。
2013-01-01 cond-mat.mtrl-sci
Mg decorated Boron doped Graphene for Hydrogen Storage
基于第一性原理的密度泛函理论研究了硼掺杂镁原子修饰石墨烯的结构和电子性质。四个H2分子稳定地将镁原子与硼掺杂的石墨烯片结合。计算得到的平均结合能在-0.566 ~-0.687 eV/H2之间。复杂系统的分态密度表明，在-0.1 eV处，H2分子和Mg原子的s和d轨道有重叠，说明H2和Mg原子的s和d轨道分别有很强的杂化和结合。所研究的复杂系统的重量容量达到约8.26重量%的氢。HOMO和LUMO研究揭示了复杂系统的稳定性，DOS研究揭示了复杂系统的电子态密度。
2020-03-12 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Hydrogen Dissociation and Diffusion on Transition Metal(=Ti,Zr,V,Fe,Ru,Co,Rh,Ni,Pd,Cu,Ag)-doped Mg(0001) Surfaces
镁块体吸氢动力学受两个主要活化过程的影响：H $_2$分子的解离和原子H向块体中的扩散。为了具有快速吸收动力学，两种活化处理都需要具有低屏障。本文采用从头算密度泛函理论研究了H $_2$在TM（=Ti，V，Zr，Fe，Ru，Co，Rh，Ni，Pd，Cu，Ag）掺杂的Mg（0001）表面的解离和H原子的扩散.计算表明，在元素周期表左侧用TM掺杂表面消除了分子解离的障碍，但H原子与TM的结合非常强，因此阻碍了扩散。相反，元素周期表右侧的TM不结合H，然而，它们不显著降低解离H $_2$的屏障。我们的研究结果表明，铁，镍和铑，在一定程度上的钴和钯，都是例外，结合低活化势垒的两个过程中，镍是最好的选择。
2008-11-14 cond-mat.mtrl-sci
In2O3 doped with hydrogen: electronic structure and optical properties from the pseudopotential Self-Interaction Corrected Density Functional Theory and the Random Phase Approximation
讨论了类赝势自相互作用修正（pSIC）在In 2 O3缺陷能量学和电子结构研究中的适用性.我们的研究结果预测，替代（在氧位点）和间隙（在反键位置）氢，以及氧空位与电荷+1和+2，是稳定的配置的缺陷立方In 2 O 3;前者形成浅层次（仅作为替代缺陷），而后者形成深层次。用pSIC计算的能带结构与实验数据吻合得很好。特别是，无缺陷的In 2 O3的间隙为2.85 eV，这与实验范围2.3-2.9 eV相当。pSIC结果还指出了从间接间隙到直接间隙的变化，这取决于掺杂。在有关的光学性质，在无规相位近似，它示出，它们主要是由氧空位的存在下的影响。
2015-11-23 cond-mat.mtrl-sci
Rational Doping Strategy of Porous Materials for Hydrogen Storage: CNTs study case
提出多孔材料理性掺杂筛选框架，并以 CNTs 为例证明 5%–6% Cu 掺杂可在近环境条件下实现可逆储氢。
2023-12-07 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen Storage on Transition-Metal-Decorated Nitrogen-Modified Carbon Nanoribbons
University of New England（新英格兰大学）；Karpagam Academy of Higher Education（卡尔帕甘高等教育学院）；Bhabha Atomic Research Centre（巴哈原子研究中心）；Homi Bhabha National Institute（霍米·巴巴国立研究所）；University of Canberra（堪培拉大学）；The University of Queensland（昆士兰大学）
该研究通过第一性原理计算，用Mn和Y掺杂氮改性碳纳米带，使储氢性能达到美国能源部要求，其中Mn掺杂体系在近环境工况下仍保持7.48 wt%的储氢容量。
2026-09-07 cond-mat.mtrl-sci
Dissociative Mechanism from NH3 and CH4 on Ni-Doped Graphene: Tuning Electronic and Optical Properties
本研究结合DFT与SCC-DFTB多尺度模拟，揭示镍掺杂石墨烯对NH3和CH4吸附解离及氢透射的增强作用，证明其在气体分离、制氢和高灵敏传感中的优势。
2025-10-20 cond-mat.mtrl-sci
Doped-MoSe2 nanoflakes/3d metal oxide-hydr(oxy)oxides hybrid catalysts for pH-universal electrochemical hydrogen evolution reaction
通过高效且具有成本效益的电化学水裂解生产清洁氢气非常有希望满足未来全球能源需求。具有高析氢反应（HER）活性和在酸性和碱性环境中的电化学稳定性的地球丰富材料的设计总结了实际应用所需的结果。在这里，我们报告了用于产生MoSe 2纳米片/3d金属氧化物-氢（氧）氧化物混合HER-催化剂的液相剥离的单层/少层薄片的非贵3d金属Cl-化学掺杂。我们建议，电子转移从MoSe2纳米片的金属阳离子和氯络合诱导的中和，以及原位形成的金属氧化物-氢（氧）氧化物MoSe2纳米片的表面上，定制衍生催化剂的质子亲和力，增加其活性位点的数量和HER-动力学在酸性和碱性电解质。掺杂的-MoSe 2纳米片/金属氧化物-氢（氧）氧化物杂化物与单壁碳纳米管异质结构之间的电化学耦合进一步加速了HER过程。最后，多个异质结构的单片堆叠被报道为一种简易的电极组装策略，以实现在0.5M H2SO4和1M KOH中分别为0.081V和0.064V的阴极电流密度为10mAcm-2的过电位。这为解决pH通用H2生产中的电流密度与超电势要求提供了新的机会。
2019-03-21 cond-mat.mtrl-sci
Strain engineering of doped hydrogen passivated silicon quantum dots
本文通过第一性原理研究，揭示了掺杂与应变对氢钝化硅量子点稳定性、能隙及电子性质的耦合影响，并提出了相关解析表达式。
2025-04-21 cond-mat.mtrl-sci
Alloying Ratio Versus Cluster Size for Reversible Hydrogen Storage in Ni Doped Small Mg Clusters: Dispersion Corrected DFT Study
采用色散校正密度泛函理论（$ω$ B 97 X-D DFT）方法研究了氢分子在$Ni_nMg_m$ $(1\geq n\geq 3,1\geq m\geq9)$团簇中的吸附.所有这些簇可以在物理吸附和化学吸附之间的优选结合能（BE）范围内有效地吸附多个$H_2$，即，$0.1 eV\geq BE \geq0.8 $ eV。$H_2$在$Ni_kMg_k$（Ni：Mg=1：1）、$Ni_kMg_{2k}$（Ni：Mg=1：2）和$Ni_kMg_{3k}$（Ni：Mg=1：3）（k=1-3）团簇上的吸附随Ni：Mg合金化比例和团簇尺寸的变化而表现出有趣的行为。在每个Ni：Mg比中，在较重的簇（k=2，3）中吸附的$H_2$的数目变为在最轻的配置（k=1）中的$H_2$的数目的整数倍。因此，分子氢的重量密度在每个Ni：Mg比率下保持固定，而与簇大小无关。相应的数值为$17.94$ $wt\%$ $(1:1)$、$14.46$ $wt\%$ $(1:2)$和$13.28$ $wt\%$ $(1:3)$，明显高于美国能源部设定的$6.5$ $wt\%$的最终目标。分子动力学模拟进一步表明，几乎所有的$H_2$分子的室温解吸是可能的所有集群。
2022-02-25 cond-mat.mtrl-sci
Tuning Catalytic Efficiency: Thermodynamic Optimization of Zr-Doped \ce{Ti3C2} and \ce{Ti3CN} MXenes for HER Catalysis
本研究基于DFT发现3%和7%的Zr掺杂能将MXenes功函数和吉布斯自由能调至最优，显著提升HER催化活性，为绿氢生产提供了高性价比的非贵金属催化剂。
2025-01-25 cond-mat.mtrl-sci
"Fraternal-twin" ferroelectricity: competing polar states in hydrogen-doped samarium nickelate from first principles
本研究利用第一性原理计算发现，氢掺杂钐镍酸盐中局域电子转移至相邻八面体的势垒极低，导致极化剧变，由此提出“异卵双生”非常规铁电体概念。
2020-07-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Sr-Doped Molecular Hydrogen: Synthesis and Properties of SrH$_{22}$
最近，几个研究小组宣布达到400 GPa以上的氢金属化点。在这项工作中，我们证明了小（4原子%）掺杂的分子氢锶导致金属化压力急剧降低到约200 GPa的主流广泛的调查压缩的多晶硅。研究Sr-H系统在56-180 GPa下的高压化学，我们观察到几种以前未知的化合物的形成：C2/m-Sr $_3$ H $_{13}$，伪立方SrH $_6$，具有立方F-43 m Sr亚晶格的SrH $_9$，以及迄今为止发现的氢含量最高的金属氢化物伪四氢P1-SrH $_{22}$。与Ca和Y不同，锶形成分子半导体多晶硅，而钙和钇多晶硅是具有原子H亚晶格的高Tc超导体。后一种相，SrH $_{22}$或Sr $_{0.04}$ H $_{0.96}$，可以被认为是氢的一致带隙闭合和金属化的方便模型。利用300-440 K的金刚石压砧装置的阻抗测量，我们估算了类Pm-3 n化合物P1-SrH $_6$在150 GPa下的直接带隙为0.44-0.51 eV，其金属化压力为220 GPa。与机器学习原子间势一起，阻抗谱使我们能够在500-600 K下估计氢的扩散系数D $_H$ = 1.0-2.8 E-10 m $^2$ /s在SrH $_6$中和1.2-2.1 E-9 m $^2$ /s在P1-SrH $_{22}$中。
2021-11-05 cond-mat.mtrl-sci
Vibrational zero point energy for H-doped Silicon
大部分的研究解决在半导体系统中的氢参数的计算，如硅，进行在零温度T=0 K和不占振动零点能（ZPE）的贡献。然而，对于诸如氢（H）的轻质原子，该参数的量值可能是不可忽略的。本文旨在阐明在分析硅中氢的行为及其对硅电子性质的影响时，考虑零点振动的重要性。为此，我们估计ZPE的不同位置和电荷状态的H在Si中。我们发现，ZPE的主要贡献是来自沿Si-H键的振动，而从其他Si原子的贡献，除了直接Si-H键发挥没有作用。它表明，会计的ZPE减少氢的形成能约0.17 eV，这意味着在低温下忽略ZPE，可以低估氢的溶解度几个数量级。相反，ZPE对Si中H的电离能的影响可以忽略不计。这些结果对于用非弹性中子散射表征Si的振动特性以及理论估算Si中H的浓度具有重要意义。
2014-06-03 cond-mat.mtrl-sci
Contrary Effect of B and N Doping into Graphene and Graphene Oxide Heterostructures with MoS$_2$ on Interface Function and Hydrogen Evolution
二硫化钼（MoS $_2$）作为一种高效、低成本的制氢光催化剂受到关注，但其电导率低，光生载流子复合率高。在这项工作中，我们研究了MoS $_2$异质结构与石墨烯变体（GV），包括石墨烯，氧化石墨烯，以及它们的硼和氮掺杂的变体，通过使用第一性原理计算。对石墨烯和氧化石墨烯复合材料进行了系统的比较，阐明了B和N掺杂对界面功能和析氢的相反影响。我们发现，在形成的接口的一些量的电子电荷转移从GV侧的MoS $_2$层，诱导界面偶极子的创建和功函数的减少，这是更明显的氧化石墨烯复合材料。此外，我们的研究结果表明，N掺杂通过形成施主型界面态来增强界面功能，而B掺杂通过形成受主型界面态来降低这些功能。然而，B掺杂体系表现出较低的吉布斯自由能差的GV侧的氢吸附比N掺杂体系，这值得考虑在新的功能光催化剂的设计。
2020-11-25 cond-mat.mtrl-sci
Half-metallic ferromagnetism in transition-metal doped germanium nitride: A first-principles study
采用第一性原理计算研究了过渡金属掺杂的$β$ -Ge_3 N_4的电磁性质。结果表明，替位式过渡金属杂质有团簇的倾向。V和Cr掺杂的Ge_3 N_4化合物为铁磁半导体，Mn和Fe掺杂的化合物为半金属铁磁半导体。
2010-04-01 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio study of beryllium-decorated fullerenes for hydrogen storage
我们发现纳米结构材料上的铍原子与H2分子生成一种类似Kubas的二氢络合物[H. Lee等人arXiv：1002.2247vl（2010）]。在这里，我们调查的可行性Be修饰的富勒烯储氢从头计算。我们发现，聚集的原始富勒烯上的Be原子是积极的首选，导致在解离的二氢。相比之下，对于硼（B）掺杂的富勒烯，Be原子更倾向于单独连接到富勒烯的B位点，并且最多一个H2分子以二氢的形式结合到每个Be原子，结合能为约0.3 eV。我们的研究结果表明，个别分散的Be修饰的B掺杂富勒烯可以作为一个室温储氢介质。
2010-03-23 cond-mat.mtrl-sci
Dopant-vacancy binding effects in Li-doped magnesium hydride
采用从头计算和统计力学相结合的方法研究了Li+取代Mg 2+的氢化镁（MgH 2）中伴随着氢空位形成的正电荷（相对于原始离子）.我们在这里表明，掺杂剂和空位缺陷之间的结合能导致一个显着的分数被困的空位，因此，可用于扩散的自由空位的数量急剧减少。自由空位的浓度最初随掺杂剂浓度增加，但在约1摩尔% Li掺杂时达到最大值，并随着进一步掺杂而缓慢降低。在最佳掺杂水平下，相应的自由空位浓度远高于典型储氢条件下纯MgH 2中带电和中性空位的平衡浓度。我们还表明，锂掺杂的MgH 2是结晶亚稳相对于纯镁和锂离子电池在任何显着的锂浓度的相分离，即使在考虑由掺杂剂-空位相互作用和构型熵效应提供的稳定。我们的研究结果表明，锂掺杂可以提高氢扩散氢化物，但只有在有限的程度上确定的最佳掺杂剂浓度和条件的掺杂相的稳定性。
2010-09-24 cond-mat.mtrl-sci
Phonon-Mediated Superconductivity near the Lattice Instability in Hole-doped Hydrogenated Monolayer Hexagonal Boron Nitride
采用密度泛函理论与局域密度近似，我们表明，完全氢化的单层六方氮化硼（H $_2$ BN）的直接带隙为2.96 eV的蓝光区，而原始的$\textit{h}$ -BN具有更宽的间接带隙为4.78 eV。空穴掺杂的H $_2$ BN在低载流子密度（$n$）下是稳定的，但在较高的$n$下变得动态不稳定。我们预测，它是一个声子介导的超导体的转变温度（$T_c$），可以达到$\sim$ 31 K在$1.5\times$ $10^{14}$空穴的$^{-2}$附近的晶格不稳定性。通过施加6%的双轴拉伸应变以及在接近新的晶格不稳定性的$^{-2}$的$3.4\times$ 10个$^{14}$孔cm的$n$处的掺杂，$T_c$可以被增强到$\sim$ 82 K。
2021-09-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Ferromagnetism in Cr-doped GaN: A First Principles Calculation
否则，反铁磁铬被证明是铁磁耦合时，掺杂到GAN中，无论主机是晶体或集群。分别采用基于分子轨道理论的密度泛函理论和线性化Muffin tin轨道紧束缚超原胞能带结构方法对掺杂团簇和晶体进行了计算。计算出的Cr掺杂GAN晶体的半金属行为与观察到的室温居里点相结合，使其成为自旋电子学应用的理想候选者。
2002-08-13 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen in Ag-doped ZnO: theoretical calculations
基于密度泛函理论，我们系统地研究了H原子在Ag掺杂ZnO中的行为，包括H原子的择优位置、扩散行为、电子结构和振动性质。我们发现，一个H原子可以迁移到掺杂的Ag，形成一个Ag-H配合物，通过克服0.3 - 1.0 eV的能量障碍。最低能量的位置为Ag-O键中心。此外，H可以在该位置和其等效位置之间迁移，能量成本小于0.5 eV。相反，这种Ag-H络合物的解离需要约1.1 - 1.3 eV的能量。这意味着Ag-H络合物可以普遍存在于Ag掺杂的ZnO中，这对Ag掺杂的ZnO的期望的p型载流子浓度具有负面影响。此外，基于冻结声子计算，预测了ZnO与Ag-H复合物的振动性质。在该体系的振动光谱中出现了一些新的与Ag-H络合物有关的振动模式。
2009-05-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
First-principles investigation of Rb$_{2}$CaH$_{4}$ and Cs-doped Rb$_{2}$CaH$_{4}$: unveiling their potential for hydrogen storage through mechanical and optoelectronic properties
本文通过第一性原理DFT计算结合SOC效应，研究Rb$_{2}$CaH$_{4}$及Cs掺杂体系的力学、光电和储氢性质，发现其具有宽禁带、高光学吸收及优异的储氢容量，是潜在储氢材料。
2025-03-10 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Persistent room temperature photodarkening in Cu-doped \b{eta}-Ga2O3
β-Ga 2 O3是一种超宽带隙半导体，在电力电子领域有着新兴的应用。受主掺杂剂的引入产生薄膜器件所需的半绝缘衬底。在目前的工作中，暴露的Cu掺杂的Ga 2 O 3的紫外光> 4 eV的显示，导致大的，持久的光致暗化在室温下。电子顺磁共振光谱表明，光暴露将Cu 2+转化为Cu 3+，这是一种罕见的氧化态，负责光吸收。光暗化伴随着红外光谱中O-H振动模式的出现。杂化函数计算表明，Cu受体可以与以间隙（Hi）或替位（H_O）缺陷形式存在的氢供体形成络合物。当Cu_Ga-H_O配合物吸收光时，释放出氢，有助于观察到的Cu 3+物种和O-H模式。
2022-01-05 cond-mat.mtrl-sci
Transition metal doped ZnS monolayer: The first principles insights
在密度泛函理论的框架下研究了纯ZnS和过渡金属掺杂ZnS单层膜的结构和电子性质。原始ZnS单层显示出约2.8eV的直接带隙。研究的过渡金属掺杂显示从非磁性半导体到磁性系统的过渡，例如Co掺杂的ZnS的磁性半导体和Ni掺杂的ZnS单层的半金属。Co掺杂的ZnS单层显示出更高的形成能，证实了比Ni掺杂的ZnS单层更强的成键。电子差密度显示了过渡金属（Ni和Co）和S之间的电荷共享，证实了共价键形成。
2017-11-15 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of formic acid decomposition on single Pt atoms supported on heteroatom-doped graphene
本研究通过第一性原理计算发现，磷或氧掺杂石墨烯负载的单铂原子在甲酸脱氢中具有与Pt(111)相当的活性和高选择性，可减少贵金属用量。
2025-09-09 cond-mat.mtrl-sci
Review of the Structural Stability, Electronic and Magnetic Properties of Nonmetal-Doped TiO$_2$ from First-Principles Calculations
本文综述了近年来非金属掺杂TiO $_2$的结构稳定性、电子结构、光学和磁学性质的第一性原理理论研究。第一部分介绍了X-阴离子和X-阳离子掺杂的TiO $_2$（X=B，C，Si，Ge，N，P，As，Sb，S，Se，Te，F，Cl，Br，和I）的结构稳定性的比较研究，这揭示了非金属掺杂剂的位置（即，O位或Ti位）的电负性取决于掺杂$_2$的生长条件和掺杂剂的电负性。第二部分综述了非金属掺杂TiO $_2$的电子结构、光吸收和可见光催化活性的机理。第三部分总结了C-（N-和B-）掺杂TiO $_2$中自旋极化和磁耦合特性的起源。
2012-02-25 cond-mat.mtrl-sci
Nanostructured Pt-Doped 2D MoSe$_2$: An Efficient Bifunctional Electrocatalyst for both Hydrogen Evolution and Oxygen Reduction Reactions
TMD是一种新的2D材料家族，其特性使其在纳米材料科学和工程中具有潜在的应用。虽然二维TMD的边缘显示出优异的电催化性能，但它们的基面是惰性的，这阻碍了电催化的工业应用。在这里，我们计算设计了二维单层MoSe $_2$，并研究了其电催化活性的电子性质。Pt原子已经被掺杂在原始的2D MoSe $_2$中以激活惰性基面，从而产生零带隙。研究表明，Pt-MoSe $_2$是一种优良的双功能电催化剂，可用于析氢反应（HER）和氧还原反应（ORR）。用周期混合密度泛函方法计算了原始MoSe $_2$和Pt-MoSe $_2$的电子性质.为了确定在Pt-MoSe 2材料表面上的HER和ORR机制，通过考虑分子Pt 1-Mo $_9$ Se ${21}$簇模型进行了非周期性DFT计算。研究表明，二维Pt-MoSe $_2$的氢迁移和Heyrovsky反应的势垒分别为9.29 kcal/mol和10.55 kcal·mol-1，符合Volmer-Heyrovsky机理. ORR是通过四电子转移机制实现的，形成了两个跃迁势垒，分别约为14.94 kcal/mol和11.10 kcal/mol。Pt-MoSe $_2$具有较低的能垒和较高的转化率，是一种高效的双功能电催化剂。目前的研究表明，由MoSe $_2$电催化剂显示的优异的HER和ORR活性和稳定性性能可以通过Pt掺杂来增强，为用于H2生产和…
2022-08-25 cond-mat.mtrl-sci
Multiple-pseudogap phases in hydrogen-doped LaFeAsO system
本文用激光光电子能谱研究了LaFeAsO_（1-x）H_x（0.0 < x < 0.60）体系的低能电子结构。从费米能级附近的光谱的精确的温度依赖的测量，我们发现的状态密度与冷却的抑制，即赝能隙的形成，对于所有的掺杂范围。在低x范围内的赝能隙（即第一超导圆顶制度）得到抑制与增加x，或多或少类似于以前的结果在F掺杂的LaFeAsO系统。另一方面，在第二超导圆顶制度在高x的赝能隙行为变得更强的H掺杂水平的增加。系统的掺杂依赖性表明，赝能隙的增强对不同类型的反铁磁秩序存在的相图的两端。
2016-04-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
2D Mn Doped MoS$_2$: An Efficient Electrocatalyst for Hydrogen Evolution Reaction
地球上丰富的二维（2D）原始过渡金属二硫属化物（TMD）已经作为最高级的一类材料出现，用于电子器件、能量存储器件、气体传感等中的若干应用，近年来，由于其对电化学析氢反应（HER 2 evolutionary Reaction，HER 2）具有良好的催化活性和稳定性，引起了人们的广泛关注。TMD的每个单独层由三个原子层组成，其中过渡金属被两个硫族元素夹在中间。为了活化原始2D TMD的惰性基面，需要在原始TMD中产生一些缺陷或掺杂一些杂原子。相位工程技术已被用来激活的2D TMD的基面。在这篇文章中，我们已经计算开发了二维单层Mn-MoS $_2$材料及其在HER中的应用。由于其惰性基面，MoS $_2$的稳定S终止边缘显示出低催化活性，因此为了利用这些边缘来改善性能，我们在原始的MoS $_2$材料中掺杂Mn。使用开拓性和最先进的基于第一原理的密度泛函理论，我们对单层Mn掺杂的MoS $_2$的电子结构和性质进行了系统和严格的检查，以成为HER的贵金属基催化剂的有前途的替代品。MoS $_2$是为了研究材料的电子性质而创建的，并且通过对材料表面上发生的反应途径的深入研究，建立了Mn $_1$ Mo $_9$ S $_{21}$分子团簇模型。我们的研究表明，2D Mn-MoS $_2$单层基催化剂遵循Volmer-Heyrovsky反应，在HER机制过程中具有非常低的能垒。本研究的重…
2021-06-25 cond-mat.mtrl-sci
First principles investigation of transition-metal doped group-IV semiconductors: R${_x}$Y$_{1-x}$ (R=Cr, Mn, Fe; Y=Si, Ge)
用第一性原理计算研究了过渡金属掺杂的第四族半导体R-$_{x}$-Y $_{1-x}$（R=Cr，Mn，Fe; Y=Si，Ge）.结果表明，在Cr掺杂的Ge和Si中，反铁磁（AFM）有序比铁磁（FM）有序在能量上更有利，其$x$分别为$x$ =0.03125和0.0625.在6.25%Fe掺杂的Ge中，FM相互作用在所有R-R距离范围内都占主导地位，而对于3.125%Fe掺杂的Ge和3.125%和6.25%Fe掺杂的Si，仅在短R-R范围内存在FM态。在Mn掺杂的情况下，类RKKY机制似乎适合于Ge基质，而对于Mn掺杂的Si，短程AFM相互作用与长程FM相互作用竞争。这些稀磁半导体中磁序的不同起源使得稀磁半导体铁磁性的微观机制更加复杂和引人注目。
2006-03-29 cond-mat.mtrl-sci
Electronic structure, metamagnetism and thermopower of LaSiFe$_{12}$ and interstitially doped LaSiFe$_{12}$
采用密度泛函理论系统地研究了H、B、C和N元素对La（Fe，Si）$_{13}$的电子、晶格和磁性的影响.母体LaSiFe $_{12}$合金具有浅的双阱自由能函数，这是巡游变磁性的基础。在增加掺杂剂浓度时，所产生的晶格膨胀导致所有材料的磁化强度的初始增加，其仅在氢的情况下保持在较高的掺杂水平。强的s-p带杂交发生在高B，C和N浓度。因此，我们发现，氢掺杂的电子效应是不太明显的比那些其他材料，并导致在双阱结构的自由能函数是最不敏感的氢的量。这种微观图片占消失的一阶性质的过渡B，C和N掺杂剂实验观察到的。我们使用我们计算的LaSiFe $_{12}$和氢化合金的电子态密度来推断磁弹性耦合的变化和声子熵的加热通过$T_C$通过计算由于巡回电子的费米子熵。最后，我们预测的电子热电势在自旋混合，高温极限，并比较我们的研究结果，最近的文献数据。
2017-12-13 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study on the origin of large thermopower in hole-doped LaRhO3 and CuRhO2
基于第一性原理计算，我们研究了Ni掺杂LaRhO 3和Mg掺杂CuRhO 2中大热电势的来源。我们计算了能带结构，构造了最大局域化的Wannier函数，由此得到了紧束缚哈密顿量。Seebeck系数的玻尔兹曼方程的方法内使用这个有效的哈密顿计算。对于LaRhO3，我们发现，塞贝克系数保持几乎恒定的大的空穴浓度范围内，这是与实验观察一致。对于CuRhO2，整体的温度依赖性的计算Seebeck系数与实验非常吻合。讨论了大热电势的来源。
2008-07-31 cond-mat.mtrl-sci
Nitrogen defects and ferromagnetism of Cr-doped AlN diluted magnetic semiconductor from first principles
报道了用各种方法制备的Cr掺杂AlN稀磁半导体的居里温度高达900 K，这对于自旋电子学应用是令人兴奋的。据认为，N缺陷在实现良好样品的高温铁磁性方面起着重要作用。基于这些实验进展，我们采用全势密度泛函理论和超原胞方法研究了N缺陷对含N空位（VN）的（Al，Cr）N铁磁性的影响。计算结果与实验观察和实际掺铬AlN样品及其合成的事实相一致。我们的第一性原理研究结果对于阐明铁磁性的形成机制和开发高性能的掺铬AlN稀磁半导体材料具有重要意义。
2008-10-28 cond-mat.mtrl-sci
Ammonium Fluoride as a Hydrogen-disordering Agent for Ice
在低温下用酸或碱掺杂剂从冰的各个相去除残余氢无序一直是几十年来激烈研究的焦点。作为这些努力的对立面，我们现在使用中子衍射表明氟化铵（NH 4F）是氢有序冰VIII的氢无序剂。在压力下冷却其氢无序的对应物冰VII掺杂有2.5摩尔%ND 4F导致氢无序的冰VIII与~31%的残余氢无序，说明ND 4F的长程氢无序效应。掺杂冰VII可以过冷约20 K相对于纯冰VII的氢有序化温度，之后氢有序化发生缓慢超过约60 K的温度窗口。这些发现表明，ND 4F掺杂相当大程度上减缓了氢有序动力学。掺杂样品的部分氢顺序与纯冰VIII的反铁电顺序一致。然而，我们认为，局部铁电畴必须存在于相反电荷的离子点缺陷之间。除了NH 4F掺杂对氢有序水结构的长期影响之外，使用拓扑电荷的设计原理应该适用于广泛的其他“冰规则”系统，包括自旋冰和相关的极性材料。
2019-05-12 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
First-principles ionized-impurity scattering and charge transport in doped materials
载流子与离子化杂质的散射控制着杂质半导体中的电荷输运。然而，电子与离子化杂质的相互作用不能完全用定量的第一性原理计算来描述，所以他们的理解主要依赖于简化的模型。在这里，我们展示了一个从头计算的方法来计算电子和电离杂质或其他带电缺陷之间的相互作用。它包括短程和长程电子缺陷（e-d）的相互作用在平等的基础上，并允许有效的插值的e-d矩阵元素。我们结合了电子-d和电子-声子相互作用的玻尔兹曼输运方程计算的载流子迁移率在掺杂硅在很宽的温度和掺杂浓度范围内，无缝跨越缺陷和声子限制的运输制度。分析了缺陷和声子散射机制对载流子弛豫时间和平均自由路径的贡献。我们的方法为研究掺杂材料中的电子相互作用提供了一个强有力的工具。它拓宽了第一性原理输运计算的范围，使研究范围广泛的杂质半导体和氧化物与电子，能源和量子技术的应用。
2021-10-10 cond-mat.mtrl-sci
First-principles calculations of the surface states of doped and alloyed topological materials via band unfolding method
拓扑材料最显著的特点之一是具有特殊的表面态，这是由其体材料的拓扑性质决定的。角分辨光电子能谱（ARPES）是研究表面态的有力工具，它可以进一步研究拓扑相变。然而，当体系掺杂或合金化时，由于能带结构严重折叠，很难将第一原理计算的能带结构与ARPES结果进行比较。我们应用这种方法研究了非磁性和磁性掺杂的拓扑绝缘体Bi $_2$ Se $_3$和拓扑晶体绝缘体Pb $_{1-x}$ Sn $_{x}$ Te的表面态。
2022-03-03 cond-mat.mtrl-sci
Crystalline anisotropy induces a second antiferromagnetic phase in the absence of SDW in the heavily hydrogen-doped LaFeAsO$_{1-x}$H$_x$ $(x\sim0.5 )$
采用密度泛函理论结合动力学平均场方法（DFT+DMFT）研究了重掺氢LaFeAsO $_{1-x}$ H $_x$ $(x\sim0.5 )$的电子和磁性.我们发现了氢原子和氧原子的条纹状有序结构，作为基态，具有与反铁磁（AF）顺序相同的配置。新的结构可以解释现有的实验结果有关的重H掺杂的LaFeAsO $_{1-x}$ H $_x$，如在平面内的电子各向异性和非均匀的磁性行为。在Fe- 3d $_{xz}$（xz）和Fe-3d $_{yz}$（yz）基态轨道之间观察到显著的各向异性，其中不存在由自旋密度波相产生的赝能隙，这被发现源于结晶各向异性。磁矩在空间上是不均匀的，并且对晶体构型很敏感。我们发现，非均匀的磁性行为与结构中的As-Fe-As键角有关。我们的研究结果将阐明铁基超导体中晶体细节和轨道自由度的重要性。
2018-09-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el cond-mat.supr-con
