The Synthesis, Structure and Electronic Properties of a Lead-Free Hybrid Inorganic-Organic Double Perovskite (MA)2KBiCl6 (MA = methylammonium)
在寻找可用作光伏应用中混合钙钛矿（MA）PbX 3的替代品的无铅材料时，我们发现了混合双钙钛矿（MA）2KBiCl 6，其与铅类似物具有惊人的相似性。光谱测量和纳米压痕研究相结合的密度泛函计算，揭示这个有趣的系统的属性。
2016-03-02 cond-mat.mtrl-sci
Impermeable Inorganic Walls Sandwiching Photoactive Layer toward Inverted Perovskite Solar and Indoor-Photovoltaic Devices
钙钛矿活性层和电荷传输层（CTL）之间的界面在卤化物-钙钛矿光致发光材料的效率和稳定性两者中起关键作用。其中一个主要的问题是，钙钛矿的表面缺陷可能会导致有害的非辐射复合和材料降解。在这项工作中，我们通过在三阳离子碘化铅钙钛矿层和两个CTL之间插入碱土金属氟化物（AF）膜来解决这个具有挑战性的问题。这种双侧无机壁策略利用了连续、均匀和紧凑的AF框架的物理阻挡和化学锚定功能：一方面，钙钛矿-AF界面均匀分布的碱碘配位有效抑制了整个钙钛矿薄膜表面和晶界碘空位缺陷的形成，从而减少了在钙钛矿-CTL界面处的陷阱辅助复合以及由此的开路电压损失;另一方面，即使在苛刻的工作条件下，不可渗透的AF缓冲层也有效地防止了在钙钛矿-CTL界面处的双向离子迁移。结果表明，低温处理的倒置平面钙钛矿太阳能电池的功率转换效率（PCE）为22.02%（认证效率20.4%），开路电压赤字（< 0.4V）较低。获得了优异的操作稳定性（500 h，ISO-L-2）和热稳定性（1000 h，ISO-D-2）。同时，使用优化的装置在昏暗光源（1000勒克斯白光LED光）下获得35.7%的PCE，这是钙钛矿室内光致发光的最佳记录之一。
2020-10-12 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Switchable Photovoltaic Effect in Ferroelectric CsPbBr3 Nanocrystals
本文发现 CsPbBr3 纳米晶在无外加电场下具有铁电驱动的光伏效应，且该效应可通过外加电场增强并切换极化方向，为新型光铁电器件设计提供了潜在候选方案。
2024-01-10 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Genome-Guided Interpretable Screening of Phase-Stable, Lead-Free Double Perovskite Absorbers for All-Inorganic Semiconductors, Sensors, and Photovoltaics with DFT-Validated Design Rules
Research and Analysis Institute, RAI Initiative Ltd（拉伊倡议有限公司研究与分析研究所）；Bangladesh University of Textiles（孟加拉国纺织大学）；Universiti Putra Malaysia（马来西亚博特拉大学）；Institute of Science Tokyo（东京科学大学）；University of Évora（埃武拉大学）；Daffodil International University（达富迪尔国际大学）；University of Idaho（爱达荷大学）；North Carolina A&T State University（北卡罗来纳州立农业技术大学）
提出一种基因组引导、物理信息驱动的框架，通过四个可解释描述符家族解码热力学稳定性和光电行为，结合机器学习与DFT验证，从13088种无铅组分中筛选出5种相稳定半导体。
2026-05-21 cond-mat.mtrl-sci
Decoupled molecular and inorganic framework dynamics in CH$_3$NH$_3$PbCl$_3$
有机-无机卤化铅钙钛矿由嵌入无机骨架中的有机分子组成。具有通式CH $_{3}$ NH $_{3}$ PbX $_{3}$（MAPbX $_{2}$）的化合物在各种各样的样品几何形状和制备方法中对卤素$X$ =Cl、Br和I显示出大的光伏效率。有机阳离子和无机骨架通过氢键结合，将分子束缚在卤素阴离子上，这对光电性能很重要。我们研究了这种键合的影响，使用飞行时间中子能谱测量CH $_3$ NH $_3$ PbCl $_3$（MAPbCl $_3$）的分子动力学。低能/高分辨率中子背散射揭示了热激活分子动力学，特征温度为$\sim$ 95\，K。在这个相同的温度下，高能中子光谱表明存在与分子振动相关的能量异常加宽（寿命缩短）。相比之下，中子粉末衍射表明，在178“，K（立方$\rightarrow$四方晶系）和173”，K（四方晶系$\rightarrow$正交晶系）处发生空间长程结构相变。这两个温度标度之间的巨大差异表明，MAPbCl $_3$中的分子和无机晶格动力学实际上是解耦的。假设潜在的物理机制不随有机-无机钙钛矿中的不同卤素而改变，我们推测与铅-卤素钙钛矿的光伏性质最相关的能量尺度由铅-卤化物键而不是由氢键设定。
2019-12-26 cond-mat.mtrl-sci
On the possibility of hybrid chalcogenide perovskite photovoltaics
Imperial College London（帝国理工学院）
本文通过第一性原理计算评估了混合硫属钙钛矿吸收体的可行性，发现hydrazinium离子是唯一稳定的结构，提出N2H6ZrSe3作为最有前途的候选材料，具有1.31 eV的准直接带隙和24.5%的理论最大效率。
2026-04-08 cond-mat.mtrl-sci
Structural, elastic and optoelectronic properties of inorganic cubic FrBX3 (B = Ge, Sn; X = Cl, Br, I) perovskite: the density functional theory approach
无机金属卤化物立方钙钛矿半导体在光伏和光电子器件的工业应用中变得更加流行。在各种钙钛矿中，无铅材料由于其对环境的无毒作用而目前被探索得最多。本研究采用第一性原理密度泛函理论（DFT）计算方法研究了无铅立方钙钛矿材料FrBX 3（B = Ge，Sn; X = Cl，Br，I）的结构、电子、光学和力学性质。发现这些材料具有直接带隙能量和机械相稳定性的半导体行为。所观察到的带隙的变化解释的基础上的取代的阳离子和阴离子坐在B和X-网站的FrBX 3化合物。高吸收系数、低反射率和高光学传导性使得这些材料适合于光伏和其它光电子器件应用。观察到在B位中含有Ge（锗）的材料比含有Sn的材料具有更高的光吸收和电导率。系统的电子，光学和机械性能的分析表明，在所有的钙钛矿材料，FrGeI 3将是一个潜在的候选人的光电应用。含放射性元素Fr的钙钛矿FrGeI 3可在核医学和诊断（例如X射线成像技术）中具有应用。
2022-03-16 cond-mat.mtrl-sci
Four-wave mixing in perovskite photovoltaic materials reveals long dephasing times and weaker many-body interactions than GaAs
钙钛矿半导体已经显示出低成本太阳能电池、激光器和光电探测器的前景，但它们的基本物理特性还没有得到很好的理解。最近观察到的低（$\sim$几meV）激子结合能和室温相中热声子效应的证据表明，钙钛矿比传统有机光致发光中的吸收层更接近无机半导体，表明需要实验来阐明在光电子学和光致发光中使用的半导体的光谱内钙钛矿材料的放置。在这里，我们使用四波混频（FWM）来对比CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$薄膜和晶体GaAs的相干光学响应。在与太阳能电池操作相关的载流子密度下，我们的结果表明，载流子通过钙钛矿中的库仑相互作用进行的相互作用非常弱，比无机半导体弱得多。这些弱的多体效应导致CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$ $\sim$的退相时间比GaAs长3倍。我们的研究结果还表明，强烈增强的激子FWM信号绑定到GaAs和其他III-V族半导体中的激子诱导退相不发生在钙钛矿由于弱激子载流子散射相互作用。
2016-09-22 cond-mat.mtrl-sci
The Bright Side and the Dark Side of Hybrid Organic Inorganic Perovskites
先前开发的双金属两性天然缺陷（BAND）模型用于全面解释独特的电物理性质，并用于理解钙钛矿作为光伏材料的卓越性能。结果表明，在供体（受体）配置的两性缺陷捕获一小部分的光激发电子（空穴），将它们分成两组：高能量的明亮和低能量的暗电子（空穴）。暗电子和暗空穴的空间分离以及亮和暗载流子的k空间分离降低了电子空穴复合率，从而模拟了具有电子和空穴的平衡的、空间分离的传输的理想光伏材料的性质。BAND模型还提供了一个简单的解释，多晶钙钛矿薄膜的光伏性能对结构和光学不均匀性的异常不敏感。明亮的电子和空穴的蓝移的辐射复合的结果在一个大的反斯托克斯效应，提供了一个定量的解释的光谱依赖性的激光冷却效果在钙钛矿片测量。
2020-10-23 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
First-principles prediction into robust high-performance photovoltaic double perovskites A$_{2}$SiI$_{6}$ (A = K, Rb, Cs)
尽管在有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池中获得超过23%的光伏效率，但具有期望带隙的稳定材料是罕见的并且是高度期望的。借助第一性原理计算，我们预测了一类新的无毒无机双钙钛矿（DP），即硅基卤化物A $_{2}$ SiI $_{6}$（A = K，Rb，Cs; X = Cl，Br，I）.该家族含有地球上丰富的Si，可用于钙钛矿太阳能电池（PSC）。特别是A型$_{2}$ Si I $_{6}$具有优良的物理特性，包括0.84-1.15 eV的合适的带隙，分散的下导带，小的载流子有效质量，在可见光范围内的宽光子吸收。重要的是，在高温下的良好稳定性使它们成为有前途的太阳能电池的光吸收剂。
2020-02-20 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Hybrid Halide Perovskites: Fundamental Theory and Materials Design
混合有机-无机卤化物钙钛矿已经成为一种颠覆性的新材料，表现出广泛的光电应用，最值得注意的是光电子学的最佳性能。2012年，第一份关于高效有机-无机钙钛矿太阳能电池的报告标志着光伏研究的新时代，报告称其功率转换效率超过10%。在这一发现仅仅五年之后，钙钛矿光伏器件已经达到了22.7%的认证效率，使其成为第一个超越薄膜和多晶硅太阳能电池的可溶液加工技术。钙钛矿太阳能电池的显著发展归功于有机-无机铅卤化物钙钛矿理想的光电性能。原型化合物甲基铵碘化铅CH 3 NH3 PbI 3是一种直接带隙半导体，具有可见光带隙、高载流子迁移率、长扩散长度和低激子结合能。由于这些理想的性质，CH 3 NH3 PbI 3也引起了人们对光致发光以外的许多其他应用的兴趣，例如发光器件，激光器，光催化剂和晶体管。金属卤化物钙钛矿光电子学的持续发展不仅依赖于对该类材料的电子和光学特性的详细了解，还依赖于通过控制化学成分等参数来调整其特性的实用策略的开发。在这种情况下，从头计算模型可以发挥关键作用，提供一个物理解释的实验测量，并指导设计的新的卤化物钙钛矿定制性能。在本章中，我们将介绍我们的计算建模组对这一快速发展的研究领域的贡献。
2018-08-20 cond-mat.mtrl-sci
Out-of-Plane Mechanical Properties of 2D Hybrid Organic-Inorganic Perovskites by Nanoindentation
2D层状杂化有机-无机钙钛矿（HOIP）已经证明了改进的稳定性和有前途的光伏性能。这种功能材料的机械性能对于实现高性能和机械稳定（柔性）装置都是基本上和实际上重要的。在这里，我们报告了一系列二维层状碘化铅HOIP的机械性能，并研究了结构亚单元（例如，有机间隔分子的长度-R和无机层的数量-n）对机械性能的影响。虽然2D HOIP具有比3D HOIP低得多的标称弹性模量和硬度，但较大的n数和较短的R导致更硬的材料。DFT模拟结果显示出与实验结果相似的趋势。我们将这些发现与其他2D层状晶体进行了比较，并阐明了进一步调整2D层状HOIP平面外机械性能的路线。
2018-06-08 cond-mat.mtrl-sci
Simultaneous band gap narrowing and carrier lifetime prolongation of organic-inorganic trihalide perovskites
有机-无机杂化三卤化铅钙钛矿材料已成为最具吸引力的光伏材料。正如Shockley-Queisser理论所规定的那样，下一级改进的强大材料科学挑战需要进一步缩小太阳光谱中更广泛的吸收带隙，同时保持甚至协同延长载流子寿命，这是实现近带隙光电压的关键因素。在此，通过施加可控的静水压力，我们已经实现了前所未有的同时增强带隙窄化和载流子寿命延长（高达70~100%的增加）在温和的压力下约0.3 GPa。纯混合钙钛矿上的压力诱导调制而不引入任何不利的化学或热效应，清楚地表明了带边对光子-电子相互作用的重要性，并绘制了进一步提高其光伏性能的开拓性路线。
2016-08-07 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Interplay between organic cations and inorganic framework and incommensurability in hybrid lead-halide perovskite CH3NH3PbBr3
混合铅-卤化物钙钛矿中的有机-无机耦合是使这些新兴材料的出色光伏性能合理化的核心问题。在这里，我们比较和对比的混合CH 3 NH3 PbBr 3和无机CsPbBr 3铅卤化物钙钛矿的结构和动力学的演变与温度，使用拉曼光谱和单晶X-射线衍射。结果表明，它们的有序-无序转变之间形成鲜明对比，突然的混合，而无机钙钛矿平滑。X射线衍射观察到一个中间的无公度相之间的有序和无序相在CH 3 NH3 PbBr 3。低频拉曼散射捕获的外观的一个尖锐的软模式的无公度相，归因于理论预测的amplitudon模式。我们的工作突出了有机阳离子CH 3 NH3+和铅卤化物框架的结构动力学之间的相互作用，并揭示了有机和无机部分的倾向之间的竞争，以最大限度地减少混合钙钛矿结构的无公度相的能量。
2017-08-29 cond-mat.mtrl-sci
High-Resolution In-situ Synchrotron X-ray Studies of Inorganic Perovskite CsPbBr$_3$: New Symmetry Assignments and Structural Phase Transitions
由于其高能量转换效率，目前正研究永久光伏ABX $_3$系统，重点放在纯无机系统上。在这项工作中，同步辐射单晶衍射测量结合二次谐波产生测量揭示了在室温以下的CsPbBr $_3$的反转对称性的情况下。通过对分布函数和X射线吸收精细结构方法进行局部结构分析，以确定在很宽的温度范围内的局部有序性，原子对相关性和相演化。目前公认的CsPbBr $_3$的空间群分配被发现是不正确的方式，深刻影响物理性质。对本体结构进行了新的归属：$Im$ $\bar{3}$（高于$\sim$ 410 K）、$P$ 2 $_1$ / $m$（介于$\sim$ 300 K和$\sim$ 410 K之间）和极性基团$Pm$（低于$\sim$ 300 K）.新观察到的结构畸变存在于体结构与先前的光致发光和拉曼测量的预期一致。高压测量揭示了多个低压相，其中一个在环境压力下作为亚稳相存在。这项工作应该有助于指导钙钛矿光伏社区的研究，以更好地控制操作条件下的结构，并进一步改善传输和光学性能。
2021-06-02 cond-mat.mtrl-sci
Predicting Organic-Inorganic Halide Perovskite Photovoltaic Performance from Optical Properties of Constituent Films through Machine Learning
Massachusetts Institute of Technology（麻省理工学院）；Optigon, Inc.（Optigon公司）
本研究提出一种机器学习方法，以钙钛矿薄膜的三项光学测量结果为输入，可预测对应太阳能电池的光伏参数并识别退化电池，是首个仅靠材料光学性质预测器件光伏性能的机器学习研究。
2024-12-06 cond-mat.mtrl-sci cs.LG physics.comp-ph
Structural and Electronic Properties of Hybrid Perovskites for High-Efficiency Thin-Film Photovoltaics from First-Principles
钙钛矿太阳能电池的性能最近超过了15%的太阳能-电力转换效率，用于小面积设备。活性吸收层，即由混合金属和有机卤化物[ \textit{e.g.}（NH $_4$）PbI $_3$和（CH $_3$ NH $_3$）PbI $_3$ ]形成的混合有机-无机钙钛矿的基本性质在很大程度上是未知的。材料是在第一布里渊区的边界处具有直接带隙的半导体。计算的介电响应和带隙显示出取向依赖性，与有机阳离子的旋转的低势垒。由于甲基铵阳离子的电偶极子，可以获得光铁性效应，这可以增强载流子收集。
2013-09-17 cond-mat.mtrl-sci
Spontaneous Octahedral Tilting in the Cubic Inorganic Caesium Halide Perovskites CsSnX$_3$ and CsPbX$_3$ (X = F, Cl, Br, I)
许多钙钛矿结构材料的局部晶体结构偏离平均空间群对称性。我们证明，从晶格动力学计算的基础上量子化学力常数，所有的铯铅和铯锡卤化物钙钛矿表现出振动不稳定性与八面体倾斜在其高温立方相。非谐双阱势被发现在所有的化合物的势垒范围从108至512毫电子伏的带边界声子模式。井深与容差因子和组合物的化学性质相关，但与虚谐波声子频率不成比例。我们提供了定量的热力学驱动力的见解，并区分动态和静态无序的基础上的势能景观。一个积极的带隙变形（光谱蓝移）伴随着结构的扭曲，与理解这些材料的性能在应用领域，包括太阳能电池和发光二极管的影响。
2017-09-14 cond-mat.mtrl-sci
Lattice Thermal Conductivity of Organic-Inorganic Hybrid Perovskite CH3NH3PbI3
有机-无机钙钛矿太阳能电池在提高光伏能量转换效率方面取得了很大的成功，但对杂化钙钛矿中的热输运的了解非常有限，这将影响器件的寿命和稳定性。基于密度泛函理论计算得到的势函数，采用平衡分子动力学模拟研究了混合卤化物钙钛矿CH 3 NH3 PbI 3的晶格热导率.在160 K到400 K范围内，热导率随温度变化，其中包括四方相（160-330 K）和假立方相（> 330 K）。在室温下，在四方相中发现非常低的热导率（0.50 W/mK），而在伪立方相中发现高得多的热导率（在330 K下为1.80 W/mK）。低的声子群速度和强的非谐性被发现负责的四氢呋喃CH 3 NH3 PbI 3的相对较低的热导率。
2016-01-04 cond-mat.mtrl-sci
New hybrid organic-inorganic ferrophotovoltaic perovskites nanoparticles with high voltage for indoor and IoT applications
对于太阳光谱，光伏有源层的理想带隙为约1.3eV。然而，具有这种值的氧化物是罕见的。迄今为止，作为光伏活性层研究最多的氧化物之一是氧化亚铜Cu 2 O。它的带隙约为2.1 eV，因此对于太阳光谱来说并不理想。电源转换效率一般不超过4%。在本文中，我们建议研究一种新兴类型的太阳能电池，是基于铁电性。在这种类型的太阳能电池中，与传统太阳能电池不同，不一定需要pn结。这种类型的电池开始获得令人感兴趣的转换效率，但是其机制仍然没有得到很好的理解，并且必须解决几个材料和工程挑战。本文的目的是发起一种基于具有合适带隙宽度的新型无机材料和有机材料（生物聚合物）的创新光伏技术。这些氧化物更稳定。我们合成的铁电材料吸收了大部分的太阳光谱，减少了带隙宽度。将PZN-4.5PT纳米颗粒分散在生物聚合物基质中。采用旋涂法在ITO衬底上成功地制备了无机纳米粒子嵌入生物聚合物的杂化薄膜。结构，形态和电气性能进行了研究。在3550 lux的LED光照下，开路电压为5.17和5.86 V，光照15和30 min的最佳功率转换效率分别为21.83%和31.62%。
2022-06-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other physics.app-ph
A First-principles study on ABBr3 (A = Cs, Rb, K, Na; B = Ge, Sn) halide perovskites for photovoltaic applications
近年来，基于卤化物钙钛矿的太阳能电池受到了广泛关注，并显示出高达25.8%的功率转换效率。关于Pb的毒性和有机元素的不稳定性，已经广泛研究了所有无机无铅钙钛矿（ILP）以实现相当或更高的光伏性能。为了开发ILP作为太阳能电池应用的替代品，我们对ABBr 3钙钛矿（A = Cs、Rb、K和Na，B = Sn和Ge）进行了第一性原理计算。结构，电子和光学性质进行了系统的研究，以探讨在光伏应用的潜力。所有这些ILP都表现出在1.10至1.97 eV范围内的直接带隙，非常有利于吸收太阳能。此外，这些ILP在整个UV-Vis光谱中表现出显著的光吸收（超过105 cm-1）。这些结果将有助于设计高效无铅钙钛矿太阳能电池。
2022-05-03 cond-mat.mtrl-sci
Azetidinium Lead Iodide for Perovskite Solar Cells
杂化有机-无机钙钛矿已被确立为新兴光致发光的良好候选材料，据报道器件效率超过22%。目前只有两种有机阳离子，甲基铵和甲脒，它们产生具有适合光伏器件的带隙的3D钙钛矿。许多计算研究已经将氮杂环丁烷钥鉴定为用于合成有机-无机钙钛矿的潜在的第三阳离子，但是迄今为止还没有公开含氮杂环丁烷钥的钙钛矿的实验报告。在这里，我们首次制备了氮杂环丁烷碘化铅，并表明它是一种稳定的亮橙色材料，可以成功地用作太阳能电池的吸收层。我们还表明，它是可能的，使混合阳离子装置通过添加氮杂环丁烷阳离子甲基铵碘化铅。与甲基铵碘化铅电池相比，混合的氮杂环丁烷鎓-甲基铵电池显示出改善的性能和降低的滞后。
2017-03-21 cond-mat.mtrl-sci
Ferroelectric Materials for Solar Energy Conversion: Photoferroics Revisited
铁电材料（即表现出自发电极化的固体）在太阳能电池中的应用有着悠久而有争议的历史。这包括异常光伏效应（APE）和体光伏效应（BPE）的第一次观察。最近无机和混合钙钛矿结构材料（例如BiFeO 3、CsSnI 3、CH 3 NH3 PbI 3）在太阳能电池中的成功应用强调了极性半导体可用于常规光伏架构。我们回顾了这一领域的发展，特别强调已知的材料显示APE/BPE（如ZnS，CdTe，SbSI），和理论解释。临界分析与基础电子结构的第一性原理计算相辅相成。除了讨论铁电吸收层的影响，和固态极化理论（Berry相位分析），设计原则和高效率的铁电photopolics的机会。
2014-12-22 cond-mat.mtrl-sci
Effect of Halide Composition on the Photochemical Stability of Perovskite Photovoltaic Materials
在使用集中阳光的加速应力下研究了具有一定范围的MAPb（I1-xBrx）3组合物（固溶体）的混合卤化物钙钛矿的封装膜的光化学稳定性。通过紫外-可见光谱和X射线衍射（XRD）分别记录了薄膜的光吸收和相应的结构变化。MAPbBr 3膜未表现出降解。在MAPbI 3和混合卤化物MAPb（I1-xBrx）3薄膜中，记录了钙钛矿材料的分解和无机PbI 2的结晶，以及相应的光吸收退化。溴的引入会使固溶体的结构受到应力，加速其降解。通过与户外阳光照射下的降解实验进行比较，证实了加速测试与太阳能电池标准操作条件的相关性。讨论了混合卤化物组合物稳定性降低的原因。
2016-03-29 cond-mat.mtrl-sci
Homogenization of Halide Distribution and Carrier Dynamics in Alloyed Organic-Inorganic Perovskites
通过有机和无机阳离子合金化，Percent太阳能电池显示出超过22%的显着效率。然而，碱金属阳离子的作用还没有得到很好的理解。通过使用基于同步辐射的纳米X射线荧光和互补测量，我们表明，当添加RbI和/或CsI的卤化物分布变得均匀。这种均匀化转化为长寿命的载流子衰减，空间均匀的载体动力学可视化的超快显微镜，以及改善的光伏器件性能。我们发现，Rb和K相分离在高度集中的聚集体。基于同步辐射的X射线束感应电流和电子束感应电流的研究表明，Rb团簇对电流没有贡献，是复合活性的。我们的研究结果揭示了钙钛矿中碱金属卤化物的有益作用，并指出了这些复杂钙钛矿的元素组成中的薄弱领域，为提高这一快速增长的太阳能电池应用材料家族的性能铺平了道路。
2018-04-29 cond-mat.mtrl-sci
Inducing Spontaneous Electric Polarizations in Double Perovskite Iodide Superlattices for New Ferroelectric Photovoltaic Materials
在这项工作中，我们使用密度泛函理论计算来证明如何自发电极化的强度可以诱导\textit{via}一个混合不适当的铁电机制碘钙钛矿，一个家庭众所周知的显示太阳能最佳的带隙，创造新的材料的光铁性应用。我们首先使用中心对称的$AB$ I $_3$钙钛矿碘化物（其中$A$ = Cs、Rb、K和$B$ = Sn、Ge）组装三种化学上不同的（$A$ $A^{\prime}$）（$B$ $B^{\prime}$）I $_6$双钙钛矿。在每个超晶格中，我们研究了三种类型的$A$ -和$B$ -网站阳离子排序计划和三种不同的$B$ I $_6$八面体旋转模式的影响。在这27种组合中，我们发现有15种产生极性空间群，并显示范围从0.26到23.33 $μ$ C/cm $^2$的自发电极化的强度。此外，我们发现，一个分层的$A$ -网站/岩盐$B$ -网站的顺序，在存在的$a^0a^0c^+$旋转模式，产生手性的“涡旋状”$A$ -网站的位移模式。然后，我们研究了外延应变对这些系统之一，（CsRb）（SnGe）I $_6$，层状和岩盐有序配置的效果。在这两个阶段中，我们发现强烈的竞争之间的阳离子订购计划，以及在拉伸应变下的自发极化幅度的增强。最后，使用先进的功能，我们表明，这些化合物显示低的带隙范围从0.2至1.3 eV。这些结果表明，阳离子有序化和外延应变是诱导和控制技术上有用的材料家族中的新功能的有…
2018-04-18 cond-mat.mtrl-sci
New class of planar ferroelectric Mott insulators via first principles design
无机钙钛矿氧化物铁电体近来对于光伏应用产生了很大的兴趣;然而，现有的材料遭受过度的电子带隙和不足的电极化的强度。混合钙钛矿铁电体的最近复苏解决了上述缺陷，但它们对环境影响非常不稳定，无机分辨率可能仍然是最佳的。在这里，我们使用第一性原理计算来设计一个低带隙，平面铁电体，通过利用层状双钙钛矿氧化物AA $^\prime $ BB $^\prime$ O $_6$的复杂性。我们利用一个$\ne$ A $^\prime$大小不匹配，一个名义上空的$d$ -壳的B-网站上，和A阳离子轴承孤对电子，以实现一个大的铁电极化。另外，选择B $^\prime\ne$ B以实现完全电荷转移和B $^\prime$ -位点上的Mott敏感填充，从而产生低带隙。这些原理在BaBiCuVO $_6$、BaBiNiVO $_6$、BaLaCuVO $_6$和PbLaCuVO $_6$中示出，其可以在逐层生长中实现。这类新材料可能会导致稳定，高效的光伏发电。
2015-06-29 cond-mat.mtrl-sci
A Comprehensive Computational Photovoltaic Study of Lead-free Inorganic NaSnCl$_3$-based Perovskite Solar Cell: Effect of Charge Transport Layers and Material Parameters
本研究利用SCAPS-1D模拟器全面分析了基于无铅NaSnCl$_3$的钙钛矿太阳能电池，筛选了多种ETL与HTL组合并优化了材料及器件参数，发现SnS$_2$为ETL、MoTe$_2$为HTL时器件效率最高达38.42%，为高效无铅太阳能电池的制备提供了重要指导。
2025-03-04 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Interfacial Charge-transfer Excitonic Insulator in a Two-dimensional Organic-inorganic Superlattice
激子绝缘体是长期寻求的量子材料，预测其通过束缚电子-空穴对（即激子）在其基态的玻色凝聚而自发地打开能隙。自理论猜想提出以来，人们一直致力于寻找激子绝缘体平台来探索实际材料中的宏观量子现象。层状硫族化合物作为有希望的候选材料，已经获得了激子特性的可靠证据。然而，由于固有的晶格不稳定性的干扰，它仍然是有争议的，这些功能，如电荷密度波和间隙开放，是否主要是由激子效应或晶格转变驱动。在此，我们开发了一种新型的电荷转移激子绝缘体在有机-无机超晶格界面，它作为一个理想的平台，从晶格效应的激子效应解耦。在这个系统中，我们观察到狭窄的间隙开放和形成的电荷密度波没有周期性的晶格畸变，提供了可视化的证据激子凝聚发生在热平衡。我们的研究结果确定自发的界面电荷转移作为一种新的策略，开发新的激子绝缘体和研究其相关的多体物理。
2022-07-18 cond-mat.mtrl-sci
Mixtures of quasi-two and three dimensional hybrid organic-inorganic semiconducting perovskites for single layer LED
报道了简单合成的准二维（准2D）疏水钙钛矿半导体的新共混物，其用于高性能发光二极管（LED），其由于激子能量转移效应而起作用。这些材料是2D、准2D和三维（3D）杂化有机-无机半导体（HOIS）的自组装共混物。此外，首次显示，3D钙钛矿和未质子化胺的粗混合提供了类似的半导体。本文报道的HOIS基于有机阳离子CH 3 NH3+、CH 3（CH 2）7 CH =CH（CH 2）8 NH3+或C6 H5 CH 2CH 2NH 3+和由PbX 42-阴离子（X=I、Br、Cl）形成的无机网络。HOIS在室温下表现出强束缚激子态，其具有增加的振子强度，可通过简单的卤化物取代来调节。HOIS共混物表现出能量转移效应，其中不同带隙能量（Eg）的相邻纳米颗粒将光能转移到具有最低Eg的纳米颗粒;这里建议的发光机制。LED制造通过疏水混合物的单次沉积实现，降低了器件复杂性、成本和降解性。即使在光下也观察到LED的二极管行为，尽管其光伏和光电导准2D和3D分量。LED器件在不利的实验室条件下暴露超过四个月，显示出稳定的光发射。对这类准2D/3D HOIS混合物的进一步研究有望产生新型量子电子器件。
2016-08-31 cond-mat.mtrl-sci
Layered structures of organic/inorganic hybrid halide perovskites
有机-无机混合卤化物钙钛矿（其中ABX $_3$钙钛矿的A阳离子被有机阳离子替代）可用于光伏和太阳能热电应用。在这篇文章中，我们系统地研究了三种无铅混合钙钛矿，即，碘化甲基铵锡CH $_3$ NH $_3$ SnI $_3$、碘化铵锡NH $_4$ SnI $_3$和碘化甲酰胺锡HC（NH $_2$）$_2$ SnI $_3$。我们发现，除了通常已知的图案，其中角共享的SnI $_6$八面体形成一个三维网络，这些材料也可能有利于一个二维（分层）的图案，由交替层的SnI $_6$八面体和有机阳离子形成。这两个基序的自由能几乎相等，并且被低势垒分开。这些层状结构的特点是在带边附近有许多平坦的电子带，这使得它们的电子结构明显不同于由SnI $_6$八面体三维网络组成的结构相。此外，由于HC（NH $_2$）$_2$ SnI $_3$的电子结构与CH $_3$ NH $_3$ SnI $_3$的电子结构非常相似，因此碘化甲酰胺锡在碘化甲铵锡中也有应用前景.
2016-03-14 cond-mat.mtrl-sci
Multiscale approaches to high efficiency photovoltaics
虽然可再生能源在全球范围内实现了平价，但随着太阳能电池接近极限效率，实现更高太阳能电池效率的努力变得越来越困难。所谓的第三代概念试图通过新颖的物理过程和有机和无机系统中的新材料和概念的结合来突破这一限制。半经验建模在该领域的一些例子进行了审查，特别是多光谱太阳能电池的硅（法国ANR项目MULTISOLSI）。他们的成就概述，这些方法的局限性。这介绍了这方面的贡献，这是使用多尺度的实验和理论技术，超越这些系统的半经验的理解的主要议题。这种方法已经导致了建模的巨大进步，导致了广为人知的建模软件。然而，对该主题的调查揭示了跨学科的努力的碎片化，首先，如有机和无机领域，但也有高效率的概念，如热载流子电池和中间带的概念。我们将展示如何通过跨长度尺度、跨实验和理论领域以及最后跨材料系统的跨学科合作来解除这种解决实际研究障碍的障碍。我们提出了一个欧洲COST行动MultiscaleSolar在2015年初启动，它汇集了实验和理论合作伙伴，以发展有机和无机材料的多尺度研究。这种碎片整理和跨学科合作的目标是发展跨长度尺度的理解，这将使第三代概念的全部潜力在实践中得到评估，用于社会和工业应用。
2015-11-15 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Discovery of Stable Hybrid Organic-inorganic Double Perovskites for High-performance Solar Cells via Machine-learning Algorithms and Crystal Graph Convolution Neural Network Method
本研究通过结合经典机器学习算法与晶体图卷积神经网络（CGCNN）方法，构建了混合有机-无机双钙钛矿的目标属性预测模型，大规模筛选并验证出6种适用于光伏应用的高性能候选钙钛矿材料。
2023-08-01 cond-mat.mtrl-sci cs.CE physics.comp-ph
Multinary Alloying Suppresses Defect Formation in Emerging Inorganic Solar Cells
针对CZTSSe太阳能电池的深能级施主缺陷与电荷损失，研究揭示其源于多步结晶中不完全阳离子交换，并提出元素协同合金化促进交换动力学，实现超过14.5%的电池效率。
2023-06-26 cond-mat.mtrl-sci
High-Throughput Photovoltaic Screening and Spacer-Dependent Shift Current in Two-Dimensional Hybrid Perovskites
Humboldt-Universität zu Berlin（柏林洪堡大学）；Institute of Materials Science, Technische Universität Darmstadt（达姆施塔特工业大学材料科学研究所）；North University of China（中北大学）；State Key Laboratory of Extreme Environment Optoelectronic Dynamic Measurement Technology and Instrument（极端环境光电动态测量技术与仪器国家重点实验室）；Materials Genome Institute, Shanghai University（上海大学材料基因组研究院）；Fujian Science & Technology Innovation Laboratory for Optoelectronic Information of China（福建省光电信息科技创新实验室）
通过高通量第一性原理筛选二维杂化钙钛矿，识别出多种高SLME和位移电流材料，并揭示间隔基化学对位移电流响应的显著影响。
2026-09-24 cond-mat.mtrl-sci
Hybrid nano-domain structures of organic-inorganic perovskites from molecule-cage coupling effects
在杂化钙钛矿中，有机分子和无机骨架表现出不同的静态和动态特性。它们的耦合将导致前所未有的现象，这引起了广泛的研究兴趣。本文采用具有DFT精度的大规模分子动力学模拟方法--深势分子动力学（DPMD）对$\mathrm{FA/MAPbI_3}$混合钙钛矿进行了研究。首次在低温下发现了多个分子旋转纳米畴嵌入单个$\mathrm{[PbI_6]^{4-}}$八面体旋转畴的自发混合纳米畴行为。这一行为起源于分子转动的长程序和晶格局部变形之间的相互作用，并澄清了$\mathrm{FAPbI_3}$在低温下令人困惑的衍射图案。我们的工作为杂化钙钛矿的结构特征和稳定性提供了新的见解，也为有机-无机耦合体系的结构表征提供了新思路。
2022-09-27 cond-mat.mtrl-sci
Artificial Intelligence for Instability in Inorganic Perovskites: From Mechanism Discovery to Engineering Strategies
Shanghai University（上海大学）
本文综述了人工智能在三维全无机卤化物钙钛矿CsPbX3不稳定性研究中的应用，涵盖稳定性判别、微观机制分析、可靠性建模及工程增强，并讨论了数据质量、可解释性等挑战与未来方向。
2026-06-08 cond-mat.mtrl-sci
Thermal Magnetoelectrics in all Inorganic Quasi-Two-Dimensional Halide Perovskites
研究在准二维卤化物(K,Rb)3Mn2Cl7中通过极性-反极性相变实现热控磁电耦合，证明卤化物可作为多铁性器件的新平台。
2023-11-15 cond-mat.mtrl-sci
Effect of heterostructure engineering on electronic structure and transport properties of two-dimensional halide perovskites
有机-无机卤化物钙钛矿太阳能电池由于其低成本制造、灵活性和高功率转换效率而引起了人们的广泛关注。最近的努力表明，从三维到二维（2D）的有机-无机卤化物钙钛矿的减少有望提供一个令人兴奋的机会来调整其电子特性。在这里，我们探讨了降维和异质结构工程的内在材料性能，如能量稳定性，带隙和输运性能的二维混合有机-无机卤化物钙钛矿使用第一性原理密度泛函理论的效果。我们表明，能量稳定性显着增强工程钙钛矿异质结构，也具有良好的传输特性类似于他们的散装同行。这些层状化学物质还展示了宽范围的可调谐带隙和可见光谱中的高吸收系数的优点。所提出的二维异质结构材料具有用于纳米光电子器件以及有效的光电子器件的潜力。
2021-08-17 cond-mat.mtrl-sci
Lifetime-shortened acoustic phonons and static order at the Brillouin zone boundary in the organic-inorganic perovskite CH$_3$NH$_3$PbCl$_3$
卤化铅混合钙钛矿由容纳位于间隙空间中的分子阳离子的无机框架组成。这些化合物已被广泛研究，因为它们已被确定为有前途的光伏应用材料与分子阳离子和无机框架之间的相互作用牵连的电子性能的影响。CH_3NH_3PbCl_3在177 K时经历了从高温立方晶胞到四方相的两次结构转变，在170 K时经历了一次正交相转变。我们用中子能谱测量了低频晶格动力学，并观察到当接近跃迁时声学声子线宽向对称点QX =（2，1/2，0）的能量展宽。伴随着这些区域边界异常是硬化的整个声学声子分支测量附近的（2，0，0）布拉格位置随着温度的降低。在布里渊区边缘QX =（2，1/2，0）、QM =（3/2，1/2，0）和QR =（3/2，3/2，5/2）处的弹性散射测量表明，布拉格峰出现在这些结构转变下方。基于中子散射的选择规则，我们认为高177 K跃迁是位移跃迁，伴随着局域八面体环境的畸变，而低177 K跃迁是八面体的刚性倾斜跃迁。我们没有观察到任何临界加宽的能量或动量，超出分辨率，这些峰附近的过渡。我们将这些结果与其他钙钛矿结构转变附近的临界特性进行了比较。我们建议，同时发病的静态分辨率有限的布拉格峰在区域边界和附近的区域中心的声学声子能量的变化是无机框架和分子阳离子之间的耦合的证据。
2019-01-22 cond-mat.mtrl-sci
First-Principles Studies of Second-Order Nonlinear Optical Properties of Organic-Inorganic Hybrid Halide Perovskites
有机-无机混合卤化物钙钛矿在光伏应用中引起了极大的兴趣。然而，它们的非线性光学响应还没有被研究，虽然许多这些结构缺乏中心对称性和铁电性。在这项工作中，我们采用我们开发的大规模并行，第一性原理模拟工具（ArchNLO），探索二阶非线性光学性质的一个典型的家庭的有机-无机混合卤化物钙钛矿，CH 3 NH 3 MX 3（M= Ge，Sn，Pb; X=Cl，Br，I）。我们发现这些混合钙钛矿具有二次谐波产生和线性电光效应。阳离子/阴离子的种类和位置以及相应的带隙对非线性光学效应有很大的影响。特别地，CH 3 NH3 SnI 3的畸变的立方相，其基本上是三斜的，显示出显著的二次谐波产生和电光效应，这与那些广泛使用的材料，如GaAs相当。有机-无机混合卤化物钙钛矿的这些二阶光学性质及其低温、基于溶液的制备为以低成本实现和实施非线性光学器件铺平了道路。
2020-02-12 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph physics.optics
Eliminating the Perovskite Solar Cell Manufacturing Bottleneck via High-Speed Flexography
Percent太阳能电池有潜力通过低成本制造提供太瓦级的电力。然而，缩放受到无机传输层的缓慢高温退火以及缺乏用于沉积薄（< 30 nm）电荷传输层（CTL）的可靠大面积方法的限制。我们提出了一种通过将高速（60 m/min）柔性版印刷与快速退火的溶胶-凝胶油墨配对来按比例缩放NiNiOx空穴传输层（HTL）的方法，以实现报道的用于制造钙钛矿的无机CTL的最快工艺。通过设计用于快速膜流平的前体流变学，NiOx HTL以高均匀性和超低针孔密度印刷，导致光伏性能超过旋涂装置。将这些印刷的传输层集成在平面倒置PSC中允许快速制造具有22.4 mA/cm 2的改进的短路电流（Jsc）的高效（PCE > 15%）Cs（x）FA（1-x）PbI太阳能电池。HTL的快速退火使总处理时间缩短了60倍，同时保持光电性能和有效空穴收集所需的化学成分的平衡。这些结果建立了一个更好的理解，NiOx和揭示的机会，以提高设备性能，通过可扩展的制造无机CTL。
2022-01-19 cond-mat.mtrl-sci
Inter-Domain Charge Transfer as a Rationale for Superior Photovoltaic Performances of Mixed Halide Lead Perovskites
含有碘离子和溴离子的混合物的有机-无机卤化铅钙钛矿在供体-受体异质结太阳能电池中始终比标准的甲基铵三碘化铅材料表现得更好。这种观察是违反直觉的，因为对于光伏材料通常预期非均匀性和组成无序导致载流子扩散长度和转换效率降低。在这里，我们结合超快光致电吸收和宽带荧光上转换光谱测量，以仔细检查混合阳离子，混合卤化物铅钙钛矿薄膜的载流子动力学。我们的研究结果证明了电荷转移激子（CTE）的形成跨越各种卤化物组合物的域的边界。对光致瞬态Stark信号的全局分析表明，CTE在几十到几百皮秒的时间内从富Br区逐渐演化到富I区。而不是构成重组中心，不同卤化物组合物的域之间的边界似乎有利于载流子分离，通过驱动光生空穴沿着溴化物含量降低的通道。
2018-08-08 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Orientational disorder and molecular correlations in hybrid organic-inorganic perovskites: From fundamental insights to technological applications
该研究借助分子动力学模拟与熵计算，揭示MAPI相变中刚性旋转、分子关联及角-振耦合对熵增和极性纳米畴形成的作用。
2024-10-28 cond-mat.mtrl-sci
Composition Anisotropy Drives Large Bulk Photovoltaic Fields Along the Non-polar Vertical Direction in 2D Hybrid Perovskite Ferroelectrics
Heidelberg University（海德堡大学）；Universität Heidelberg（海德堡大学）；NTNU Norwegian University of Science and Technology（挪威科技大学）；Fujian Institute of Research on the Structure of Matter, Chinese Academy of Sciences（中国科学院福建物质结构研究所）；Technical University of Darmstadt（达姆施塔特工业大学）；Graz University of Technology（格拉茨工业大学）
研究二维混合钙钛矿铁电体中BPE行为，发现其EBPE沿垂直非极性方向比极性面内方向高两个数量级。源于独特耦合产生强BPE响应及不同行为，还开发公式描述光电压现象，适用于该新型铁电体家族等。
2026-07-27 cond-mat.mtrl-sci
Broadband critical dynamics in disordered lead-based perovskites
基于立方钙钛矿晶胞的材料继续为技术上重要的材料提供基础，最近的两个值得注意的例子是铅基弛豫压电材料和铅基有机-无机卤化物光致发光材料。这些材料带有相当大的无序性，这是由弛豫体中的位置取代和有机-无机物中的分子振动引起的，然而我们对这些系统的大部分理解都来自于Roger A. Cowley，他在Chalk River实验室应用理论和中子散射方法研究SrTiO $_{3}$的晶格振动。由于简单的截面和当前中子仪器可实现的宽范围的能量分辨率，中子散射在表征钙钛矿中的晶格振动方面继续发挥至关重要的作用。我们讨论的动力学驱动的相变在弛豫和有机-无机铅卤化物的中子散射方面，并比较它们与"中心峰”和软模式相关的相变。我们回顾了这些材料的一些过去的实验工作，并提出了新的数据，从高分辨率的飞行时间背散射光谱的有机-无机钙钛矿。我们将表明，无序铅基钙钛矿的结构转变是由一个宽频带的激发。
2020-02-03 cond-mat.mtrl-sci
Ionization energy as a stability criterion for halide perovskites
杂化有机-无机卤化物钙钛矿的不稳定性阻碍了它们在光伏应用中的发展。第一性原理计算用于评估混合卤化物钙钛矿的分解反应焓，这与实验观察到的器件特性的退化有关。然而，缺乏用于预测卤化物钙钛矿的稳定性的简单标准，因为Goldschmidt的公差和八面体几何因子不能完全捕获那些钙钛矿的可成形性。在本文中，我们扩展了Born-Haber循环划分成晶格，电离和分子化能量组件的各种钙钛矿结构的反应焓。对反应焓的各种贡献的分析指出分子的电离能和笼作为预测混合卤化物钙钛矿稳定性的化学趋势的附加标准。讨论了寻找具有改进的化学稳定性的新的钙钛矿结构以用于光伏应用的前景。
2016-12-14 cond-mat.mtrl-sci
Large bulk photovoltaic effect and spontaneous polarization of single-layer monochalcogenides
我们采用第一性原理密度泛函理论方法计算了单层Ge和Sn单硫族化合物在均匀光照下的位移电流和线性吸收。我们预测在可见光谱中的强吸收和大的有效三维位移电流（$\sim$ 100 $μ$ A/V $^2$），大于以前在其他极性系统中观察到的。此外，我们表明，位移电流张量的积分与大的自发有效三维电极化的强度（$\sim$ 1.9 C/m $^2$）。我们的计算表明，移动电流将是最大的可见光谱，这表明这些单硫族化合物可能是有前途的极性光电子器件。Rice-Mele紧束缚模型用于合理化这些系统的漂移电流响应，以及其对极化的依赖性，一般而言，对其他极性材料的影响
2017-08-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Cesium Enhances Long-Term Stability of Lead Bromide Perovskite-Based Solar Cells
钙钛矿结构的混合有机-无机-甲基铵溴化铅（MAPbBr 3）和全无机铯溴化铅（CsPbBr 3）之间的直接比较，可以确定它们的结构，热和电子特性可能的根本差异。这两种材料具有相似的直接光学带隙，但CsPbBr 3表现出比MAPbBr 3更高的热稳定性。为了比较器件性能，我们用类似合成的MAPbBr 3或CsPbBr 3在介孔二氧化钛支架上制造太阳能电池。两种电池类型在AM 1.5照明下表现出相当的光伏性能，使用聚芳基胺衍生物作为空穴传输材料达到约6%的功率转换效率。进一步的分析表明，在老化（在黑暗中在干燥（相对湿度15-20%）空气气氛中储存电池2周）2周之后，在恒定照明（在最大功率下）和在电子束照射下，基于Cs的装置与基于甲基铵的装置一样有效，并且比基于甲基铵的装置更稳定。
2015-11-24 cond-mat.mtrl-sci
Efficient Modelling of Ion Structure and Dynamics in Inorganic Metal Halide Perovskites
金属卤化物钙钛矿（MHP）由于其作为太阳能电池中的活性层的优异性能而成为当今研究最多的半导体之一。虽然MHP是优异的固态半导体，但它们也是离子化合物，其中离子迁移在它们的形成、光伏性能和长期稳定性中起决定性作用。鉴于上述复杂性，基于经典力场的分子动力学模拟特别适合于研究MHP性质，例如晶格动力学和离子迁移。特别是，模拟混合成分的可能性是重要的，因为它们与优化光学带隙和稳定性最相关。为此，我们采用密度泛函理论和遗传算法，建立了一个适用于基准无机钙钛矿组份CsPb（Br_xI_（1-x））_3（x = 0，1/3，2/3，1）的完全可转移的经典力场。由此产生的力场正确地再现，与一组共同的参数有效的所有组合物，实验晶格参数作为溴/碘比的函数，离子-离子的距离和纯和混合结构的XRD光谱。模拟的纯化合物的热导率和离子迁移活化能也与实验趋势吻合得很好。我们的分子动力学模拟，使人们有可能预测的溴/碘比和空位浓度的离子扩散系数的组成依赖性。当空位浓度约为9 × 10^21 cm^-3时，我们得到CsPbBr 3和CsPbI 3在室温下的离子扩散系数分别为10^-11和10^-13 cm 2/s。有趣的是，与纯化合物相比，我们预测一个显着降低的激活能空位迁移和更快的扩散混合钙钛矿。
2020-03-20 cond-mat.mtrl-sci
Computational Study of Halide Perovskite-Derived A$_2$BX$_6$ Inorganic Compounds: Chemical Trends in Electronic Structure and Structural Stability
在密度泛函理论（DFT）和混合（HSE06）泛函的框架内，计算研究了钙钛矿衍生的KPDMATHABMM PtCl $_6$原型结构的立方和四元变体的A $_2$ BX $_6$卤化物的电子结构和能量稳定性.对七种已知的A $_2$ BX $_6$化合物进行了HSE06计算，其中A = K、Rb和Cs，B = Sn、Pd、Pt、Te，X = I。确定了带隙和能量稳定性的趋势，进一步采用DFT计算在更大的化学范围内探索，其特征在于A = K，Rb，Cs，B = Si，Ge，Sn，Pb，Ni，Pd，Pt，Se和Te，X = Cl，Br，I。对于在这项工作中研究的系统，带隙增加从碘化物溴氯化物。此外，A位阳离子的变化影响带隙以及优选的四重畸变程度。较小的A位阳离子，如K和Rb，有利于四元结构畸变，导致带隙略大。对于（Ni，Pd，Pt）组和（Se，Te）组中的B位点的变化，带隙随着阳离子尺寸的增加而增加。然而，没有观察到的化学趋势相对于阳离子尺寸的带隙被发现（Si，Sn，Ge，Pb）组。这项工作中的发现提供了指导原则的卤化物A $_2$ BX $_6$化合物的设计潜在的光伏应用。
2017-06-27 cond-mat.mtrl-sci
Intrinsic doping limitations in inorganic lead halide perovskites
CsPbX 3（X=I、Br、Cl）型无机卤化物钙钛矿（HP）在光伏太阳能电池效率方面已经达到显著水平。然而，特别的是，它们被空穴掺杂而不是被电子掺杂的能力是不对称的。实际上，结构缺陷诱导的掺杂以及非本征杂质诱导的掺杂奇怪地导致具有低自由载流子浓度的单极掺杂（主要为p型）。这就提出了一个问题，这种掺杂限制是否只是由于掺杂过程的不充分优化而导致的暂时挫折，或者这可能代表了一个内在的、物理上强制的瓶颈。在本文中，我们研究了三个基本的设计原则（DP）的理想掺杂，通过密度泛函掺杂理论，这些HP的应用，从而确定违反DP解释的掺杂限制和不对称性，在这些HP的。这里，目标DP是：（i）要求由掺杂剂引起的热力学跃迁能级必须理想地对于施主（n型）或受主（p型）都是能量浅的; DP-（ii）要求电子和空穴的“费米能级钉扎能（是在补偿自发形成的掺杂的结构缺陷之前费米能级的极限值）应该理想地位于导带内，型掺杂和价带内的p型掺杂。DP-（iii）要求掺杂诱导的平衡费米能对于n型掺杂向导带移动（对于p型掺杂向价带移动）足够大。我们发现，即使在基于Br和Cl的HP中，也存在许多满足DP-（i）的浅能级掺杂剂，相比之下，DP-（ii）仅对空穴满足，DP-（iii）对空穴和电子都不满足，这是碘HP中n型掺杂的最终瓶颈。
2021-10-21 cond-mat.mtrl-sci
Quantum confinement of zero-dimensional hybrid organic-inorganic polaritons at room temperature
报道了室温下钙钛矿微腔中零维极化激元的量子限制。在顶部介质布喇格镜上自发成核的对称球形缺陷中，观察到了极化激元的离散态光致发光。发现这些受限态的线宽比钙钛矿平面微腔中的光子模的线宽尖锐得多（几乎一个数量级）。我们的研究结果表明，在有限的微结构中研究有机-无机腔极化激元的可能性，并提出了一种实现集成极化激元器件在室温下工作的制造方法。
2014-08-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
SAM Molecular Stacking with Heterogeneous Orientationfor High-Performance Perovskite Photovoltaics
Soochow University（苏州大学）；Shanghai Advanced Research Institute, Shanghai Institute of Applied Physics Chinese Academy of Sciences（中国科学院上海应用物理研究所上海先进研究院）；Marmara University（马尔马拉大学）；S.U. Umarov Physical-Technical Institute of the National Academy of Sciences of Tajikistan（塔吉克斯坦国家科学院S.U.乌马罗夫物理技术研究所）
本研究通过热蒸发SAM薄膜实现异质分子取向，形成分子排列梯度，从而提升空穴传输效率，为高效率钙钛矿光伏器件商业化提供新路径。
2026-03-23 cond-mat.mtrl-sci
