Exploring Multi-Transition-Metal NASICON Frameworks as High-Performance Cathodes for Sodium-Ion Batteries
National Institute of Technology Andhra Pradesh（安得拉邦国立理工学院）；Indian Institute of Science（印度科学学院）
通过密度泛函理论计算，系统研究了含Mn、Cr、Fe的九种NASICON组成（一元、二元、三元）对相行为、电压、电子结构和Na+迁移的影响，发现Na_xMnFe_0.5Cr_0.5(PO_4)_3是一种有前景的三元正极材料。
2026-05-24 cond-mat.mtrl-sci
A lithium-ion battery based on a graphene nanoflakes ink anode and a lithium iron phosphate cathode
锂离子可充电电池使无线革命改变了全球通信。然而，未来的挑战要求分布式能源供应达到目前储能技术不可行的水平。需要能够提供更高能量密度的新材料。在这里，我们报告了一类基于石墨烯墨水阳极和磷酸铁锂阴极的新型锂离子电池。通过仔细平衡电池组成和抑制阳极的初始不可逆容量，我们证明了在比容量方面的最佳电池性能，即165 mAhg-1，估计能量密度约为190 Whkg-1和寿命，具有超过80个充电-放电循环的稳定操作。我们将这些独特的特性与石墨烯纳米片阳极在边缘显示出晶体有序性和高锂吸收率，以及与整体电池组成相关的结构和形态优化联系起来。我们的方法与任何印刷技术兼容，价格低廉，可扩展，为高容量锂离子电池的开发开辟了新的机会。
2014-03-10 cond-mat.mtrl-sci
Opinion on sustainability-performance relationship: Na-ion batteries versus Li-ion batteries
本研究对比了Li-ion和Na-ion电池在材料与电芯层面的可持续性与性能关系，发现以硬碳为负极、含Ni和Mn的层状Na-metal氧化物为正极的SIBs具有卓越可持续性，且能量密度有望媲美LFP基LIB，极具商业潜力。
2024-11-15 cond-mat.mtrl-sci
Non-linearity of the solid-electrolyte-interphase overpotential
在当今锂离子电池和钠离子电池的电化学循环的建模和分析中，经常对在低电位下在活性物质和液体电解质之间形成的界面（所谓的固体电解质界面（SEI））做出假设。尽管SEI具有复杂的化学成分和孔隙率分布，但通常认为其作用类似于欧姆电阻器。在这里，有人报告说，这种假设不适用于碱离子电池。SEI具有非线性过电位特性，其在0.1 mAcm-2的低电流密度下已经饱和，对于不同电解质中的Li金属电极仅给出3.3 $\pm$ 1 mV。对于Na-和K-金属电极，这些SEI过电位在相同的低电流密度下以31 mV和72 mV占主导地位，这对于商业应用来说比Li离子电池具有显著的缺点。通过引入一个新的术语，首次实现了恒电流循环和电化学阻抗谱参数之间的一致性。非线性SEI过电位的发现打破了人们对SEI在当今电池中的作用的普遍看法，因为它在室温下对于锂离子电池基本上可以忽略不计。
2017-05-19 cond-mat.mtrl-sci
In Operando magnetometry study on the charge storage mechanism of SnCo alloy lithium ion batteries
针对锂离子电池Sn基合金负极中过渡金属的可逆性一直存在争议的问题，采用原位实时磁监测方法研究了Sn-Co金属间化合物在电化学循环过程中的演变规律。在不使用粘结剂和导电添加剂的情况下，采用磁控溅射法制备了不同成分的Sn-Co合金薄膜阳极。磁响应表明，由Li插入释放的Co颗粒与Sn完全复合，在脱锂过程中，将Sn-Co金属间化合物重新形成富锡相Sn 7 Co 3。然而，随着Co含量的增加，它只能部分地与Sn复合成富钴相Sn 3Co 7。未转化的Co颗粒可形成致密的阻挡层并阻止Li与阳极中的所有Sn的完全反应，导致较低的容量。这些关键结果有助于理解过渡金属的反应机理，并为高性能锡基阳极的设计提供了有价值的见解。
2021-03-18 cond-mat.mtrl-sci
Computational screening of cathode materials for Zn-ion rechargeable batteries
本文提出一套基于第一性原理计算的综合指标，用于筛选水系锌离子电池正极材料，涵盖嵌入可行性、稳定性、体积膨胀和储能容量，并通过对多种已知及候选材料的演示验证了该筛选方法的有效性。
2023-04-17 cond-mat.mtrl-sci
In situ impedance spectroscopy tests of Li$_{4-x}$Ge$_{1-x}$P$_x$O$_4$ as potential solid state electrolyte for Micro Li ion Batteries
本研究提出Li$_{4-x}$Ge$_{1-x}$P$_x$O$_4$（LGPO）作为微型锂电池的薄膜固态电解质，通过脉冲激光沉积和原位阻抗谱测试发现，高温低压生长的多晶LGPO离子电导率比LiPON高一个数量级，证明其是兼容高温工艺的高性能替代品。
2025-07-10 cond-mat.mtrl-sci
A first-principles study on the effect of oxygen content on the structural and electronic properties of silicon suboxide as anode material for Lithium Ion Batteries
低价氧化硅因其容量大而被认为是锂离子电池负极材料的唯一候选材料。然而，关于氧含量对其性能的作用，没有足够的信息。为此，我们使用密度泛函理论来创建各种Si：O比的低氧化硅基质，并研究了氧含量对基质的结构、动力学、电子性质和锂化行为的作用。我们的研究表明，O原子与插入的Li原子强烈相互作用，导致基质的解体。我们发现，混合物中较高浓度的氧原子降低了其在锂化时的相对膨胀，这是阳极材料的理想品质。它有助于防止由于体积波动大而产生的裂纹和粉化。我们的研究还表明，较高的氧含量增加了阳极的储锂容量。然而，它也可以导致形成稳定的复合物，如硅酸锂，这可能导致可逆的容量损失，如电压-组成曲线所示。该研究提供了有价值的见解的作用，氧在缓和的作用，锂在硅低氧化物混合物的微观细节。
2017-03-27 cond-mat.mtrl-sci
Facile preparation of CuCo$_2$S$_4$/Cu$_7$S$_4$ nanocomposites as high-performance cathode materials for rechargeable magnesium batteries
寻找高效、高性能的镁离子二次电池正极材料是探索可持续能源技术的迫切需要。然而，大多数用于RMBs的阴极材料通常遭受由结构崩溃引起的低倍率容量和差的循环性能。本文首次采用溶剂热法合成了纳米尺寸的CuCo $_2$ S $_4$ /Cu $_7$ S $_4$三元复合材料，并探讨了其作为锂离子电池正极材料的镁离子存储行为。电化学测试结果表明，CuCo $_2$ S $_4$ /Cu $_7$ S $_4$复合材料在10 mA/g和300 mA/g电流密度下的首次放电容量分别为256 mAh/g和123 mAh/g。此外，在300 mA/g下实现了出色的长期循环稳定性，300次循环后可逆容量为106 mA/g，库仑效率约为99%。CuCo $_2$ S $_4$ /Cu $_7$ S $_4$的纳米球结构、三元组成和赝电容存储行为是其优异电化学性能的主要原因。本研究结果表明，通过一种简单有效的方法制备的CuCo $_2$ S $_4$ /Cu $_7$ S $_4$纳米复合材料是一种有前途的储能/转换用锂离子电池阴极材料。
2021-01-05 cond-mat.mtrl-sci
Ni-Sn intermetallics as efficient buffering matrix of Si anodes in Li-ion batteries
为了成功地将硅集成到锂离子电池的高容量阳极中，应当最小化由于严重的体积膨胀而导致的其固有容量在循环时的衰减。在这项工作中，Ni-Sn金属间化合物作为缓冲基质可逆锂化过程中的Si基阳极进行了研究。以C和Al为过程控制剂，采用机械球磨法制备了Si/Ni-Sn复合材料。Ni_3Sn_4、Ni_3Sn_2金属间化合物及其两相混合物用作缓冲基质的组分。采用X射线衍射（XRD）、119 Sn透射穆斯堡尔谱（TMS）和扫描电子显微镜（SEM）对复合材料的结构、成分和形貌进行了分析。它们由嵌入在多相基质中的~ 150 nm Si纳米颗粒组成，其纳米结构化随着Ni 3Sn 4量的增加而改善。在半电池中通过恒电流循环分析了复合材料的电化学性能。对于双相基体Ni 3Sn 4-Ni 3Sn 2，发现了实际应用的最佳结果，其中Ni 3Sn 4是电化学活性的，而Ni 3Sn 2是非活性的。在200次循环中，获得了0.04%/循环的低容量损失和99.6%的高库仑效率，同时在中等制度C/5下保持了500 mAh/g以上的高可逆容量
2020-10-12 cond-mat.mtrl-sci
Poly(ionic liquid)-derived N-doped carbons with hierarchical porosity for lithium and sodium ion batteries
锂和钠离子电池的性能显著依赖于可控多孔结构和化学组成的碳电极的可及性。本文报道了一种以聚离子液体（PIL）为前体，氧化石墨烯（GO）稳定的聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）纳米粒子为牺牲模板，合成出结构清晰的多孔N掺杂碳（NPC）。首先制备GO稳定的PMMA纳米颗粒，然后在碳化之前通过薄PIL涂层进行修饰。所得的NPC达到了令人满意的比表面积高达561 m2/g和分层介孔和大孔结构，同时保持2.6重量%的氮含量。这样的NPC对于锂离子电池（LIB）在0.4A/g下在200次循环中提供1013mA h/g的高可逆充电/放电容量，并且对于钠离子电池（SIB）在0.1A/g下在100次循环中显示出204mA h/g的良好容量。
2019-01-17 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Quantifying Capacity Loss due to Solid-Electrolyte-Interphase Layer Formation on Silicon Negative Electrodes in Lithium-ion Batteries
由于在初始锂化过程中形成固体电解质界面（SEI）层，硅电极的每单位表面积的电荷损失被量化，并且构成该层的物质被鉴定。使用Si薄膜电极制成的纽扣电池经受恒电流和恒电位锂化和脱锂循环的组合，以准确测量SEI层形成所损失的容量。虽然非晶薄膜的平面几何形状允许精确计算表面积，但通过使Si膜的厚度最小化来防止由破裂产生额外的表面。用X射线光电子能谱学分析循环的电极以表征SEI层的组成。发现从硬币电池实验测量的由于SEI形成引起的电荷损失与具有平面几何形状的Si（100）晶体的初始锂化期间的第一循环容量损失良好一致。在这项工作中提出的方法，预计将提供一个有用的实用工具，电池材料开发商在估计预期的容量损失，由于第一次循环SEI层的形成，并在选择一个适当的粒度分布，平衡机械完整性和第一次循环容量损失的大体积膨胀电极的锂离子电池。
2012-05-24 cond-mat.mtrl-sci
High-Voltage Honeycomb Layered Oxide Positive Electrodes for Rechargeable Sodium Batteries
丰富的自然资源、令人印象深刻的化学特性和经济可行性重新点燃了可充电钠（Na）电池的吸引力，使其成为满足不断增长的能源需求、环境可持续性和能源独立性的实用解决方案。然而，可行的正极材料的稀缺仍然是该技术实现的巨大障碍。在本文中，我们探索蜂窝层状氧化物采用的组合物Na $_2$ Ni $_{2-x}$ Co $_x$ TeO $_6$（$x = 0, 0.25$和$0.50$）作为可行的正极（阴极）材料的可充电钠电池在室温和高温下使用离子液体。通过标准的恒电流评估和分析，我们证明在Na $_2$ Ni $_2$ TeO $_6$中用钴取代镍导致放电电压增加到接近$4$ V（相对于Na $^+$ / Na）对于Na $_2$ Ni $_{2-x}$ Co $_x$ TeO $_6$族蜂窝状层状氧化物材料，其超过了促进Na离子脱离的大多数层状氧化物正极材料所获得的平均电压。我们还验证了在高温下操作期间Na $_2$ Ni $_{2-x}$ Co $_x$ TeO $_6$蜂窝状层状氧化物内的增加的动力学，这导致可再充电Na电池的可逆容量增加。这项研究支持的同源过渡金属原子掺杂的蜂窝结构的Na $_2$ Ni $_2$ TeO $_6$除了作为一个明智的路线，以提高类似的层状氧化物的电化学性能的高温操作。
2020-06-30 cond-mat.mtrl-sci
Impact of Surface Chemistry of Silicon Nanoparticles on the Structural and Electrochemical Properties of Si/Ni3.4Sn4 Com-posite Anode for Li-Ion Batteries
在金属间化合物基体中嵌入硅纳米颗粒是一种有前途的策略，可以生产用于锂离子（Li离子）电池的具有低电位、高电化学容量和良好循环稳定性的显著块体阳极材料。这些复合材料可以使用机械研磨大规模合成。然而，对于Si-Ni 3Sn 4复合材料，研磨也引起两种组分之间的化学反应，导致游离Sn和NiSi 2的形成，这对电极的性能是有害的。为了防止这种反应，已经对硅的表面化学进行了修改。使用涂覆有碳或氧化物的表面层的Si纳米颗粒代替纯硅。研究了涂层对Si-Ni 3Sn 4复合材料的成分、微观结构和电化学性能的影响，并与纯Si进行了比较。Si涂层强烈地减少了Si和Ni 3Sn 4之间的反应。此外，与纯硅相反，硅涂层复合材料具有板状形态，其中表面改性的硅颗粒被纳米结构的Ni 3Sn 4基基体包围，从而在电化学循环期间获得平滑的电位分布。基体的化学均匀性对于碳涂覆的硅比对于氧涂覆的硅更均匀。因此，根据表面化学性质获得不同的电化学行为，碳覆盖的硅具有更好的锂化性能，能够在至少400次循环中提供超过500 mAh/g。
2021-01-05 cond-mat.mtrl-sci
Synergistic effects of ferromagnetic elements and LAGP solid electrolyte in suppressing and trapping polysulfide shuttle transfers in lithium-sulfur batteries
Nuclear Physics Institute (NPI) of the Czech Academy of Sciences（捷克科学院核物理研究所）
本研究通过铁磁元素与LAGP固态电解质协同作用，设计出高效抑制多硫化物穿梭的隔膜，提升锂硫电池性能。
2026-01-23 cond-mat.mtrl-sci
Synergistic Interface Stability and High Room-Temperature Ionic Conductivity for Wide-Temperature All-Solid-State Batteries Based on Li6+xSixSb1-xS5I Electrolytes
University of Macau（澳门大学）
研究针对全固态电池的问题，合成Li6.6Si0.6Sb0.4S5I碘银矿电解质，与LiNbO3涂层阴极集成成电池，该电池室温离子电导率高，宽温循环稳定，定制电解质组成和复合阴极配置提升了电池性能，展现出Si掺杂碘银矿在高性能全固态电池中的潜力。
2026-07-23 cond-mat.mtrl-sci
Nanoscale Voltage Enhancement at Cathode Interfaces in Li-ion Batteries
界面在Li离子电池电极中普遍存在，跨越组成梯度、多相共生区域以及在电极和固体电解质界面或保护涂层之间出现。然而，这些界面对Li能量的影响在很大程度上仍然未知。在这项工作中，我们计算了锂嵌入现场能量跨阴极界面，并证明了这些能量的界面两侧的物理支配。我们研究了橄榄石/橄榄石结构的LixFePO 4/LixMPO 4（x=0和1，M=Co，Ti，Mn）和层状/层状结构的LiNiO 2/TiO 2界面，以探索不同的材料结构和过渡金属元素。我们发现，在从高电压到低电压材料的界面上，Li电压在高电压材料中保持恒定，并且在低电压区域中近似线性地衰减，接近低电压材料的Li电压。这种效应的范围为0.5- 9 nm，取决于界面偶极屏蔽。这种效应为界面处的高压材料提供了一种机制，以在纳米尺度上显著增强低压材料中的Li嵌入电压。我们发现，这种电压增强是由电子转移（从低到高电压区域），应变和界面偶极屏蔽的组合。我们探讨了这种电压增强的影响，一种新的异质结构阴极设计和氧化还原赝电容器。
2017-04-04 cond-mat.mtrl-sci
Phase Stability and Sodium-Vacancy Orderings in a NaSICON Electrode
我们阐明了钠（Na）嵌入钠超离子导体（NaSICON）型电极，Na $_x$ V $_2$（PO $_4$）$_3$的热力学，为有前途的高功率密度的钠离子电池。本文首次报道了NaSICON型电极Na $_x$ V $_2$（PO $_4$）$_3$的计算温度-组成相图。我们确定了两个化学稳定相的组成Na $_2$ V $_2$（PO $_4$）$_3$和Na $_{3.5}$ V $_2$（PO $_4$）$_3$，并首次描述了它们的结构特征基于我们的计算分析。我们揭示的晶体结构和电子结构的起源与特定的Na/空位的安排，这是由钒网站上的电荷排序驱动的基态组合物。这些结果对可持续发展的钠离子电池的高能量和功率密度电极的优化具有重要意义
2021-09-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Synthetic control of structure and conduction properties in Na-Y-Zr-Cl solid electrolytes
在低成本、可持续和能量密度电池的开发中，基于氯化物的化合物由于其高Na离子电导率和氧化稳定性而成为用于固态电池的有希望的阴极电解质材料。然而，进一步提高钠离子传导的能力，需要了解这些系统中的远程和局部结构特征对运输的影响。在本研究中，我们利用不同的合成方法来控制Na-Y-Zr-Cl固体电解质中的多晶型和阳离子无序，并探讨其对Na离子导电性的影响。我们证明了存在一个更导电的P2 $_1$ /n多晶型的Na $_2$ ZrCl $_6$球磨后形成。在Na $_3$ YCl $_6$中，R $\bar{3}$多晶型物显示出比其P2 $_1$ /n对应物更导电，这是由于Y亚晶格上存在本征空位和无序。Na $_{2.25}$ Y $_{0.25}$ Zr $_{0.75}$ Cl $_6$组成中的过渡金属有序化强烈影响Na离子迁移，其中过渡金属亚晶格上Y $^{3+}$和Zr $^{4+}$的更大混合通过在相关温度下Cl旋转的部分活化促进离子迁移。总的来说，Na-离子传输敏感地依赖于合成过程中稳定的相和过渡金属分布。这些结果可能可推广到其他卤化物组合物，并且表明实现对合成方案和所得结构的控制是追求用于高电压固态钠离子电池的改进的阴极电解质的关键。
2022-08-16 cond-mat.mtrl-sci
Solid and Quasi-Solid Electrolytes for Zinc Batteries: Balancing Water Activity, Ion Transport, and Interfaces
Tohoku University（东北大学）；Chulalongkorn University（朱拉隆功大学）
本文针对锌电池水系电解质的缺陷，研究不同类型锌电解质，指出需平衡多关键因素，提出可控溶剂化与混合电解质是近期可行路径，明确了相关研究的验证要求。
2026-09-09 cond-mat.mtrl-sci
Exploration of oxyfluoride frameworks as Na-ion cathodes
本研究通过密度泛函理论计算探索钙钛矿结构含过渡金属氧氟化物作为钠离子电池正极的潜力，发现富氟体系电压更高、稳定性更好，筛选出4种有望实验探索的候选成分。
2024-05-13 cond-mat.mtrl-sci
Generative AI for Discovering Porous Oxide Materials for Next-Generation Energy Storage
本研究提出结合CDVAE与微调LLM的生成式AI框架，结合数据挖掘与机器学习筛选，经DFT和M3GNet验证，发现5种稳定性更优的过渡金属氧化物，为多价离子电池开放隧道氧化物材料探索提供高效新路径。
2024-10-09 cond-mat.mtrl-sci
Correlating Nanoscale Structure with Electrochemical Property of Solid Electrolyte Interphases in Solid-State Battery Electrodes
在这里，我们关联的纳米形态和固体电解质界面（SEI）的化学组成与石墨基复合电极的电化学性能。利用电化学应变显微镜（ESM）和X射线光电子能谱学（XPS）分析了电极表面SEI层的化学成分和形貌（Li和F分布）随固体电解质含量的变化。因此，我们发现电极上的形态变化、SEI层中的Li和F分布以及库仑效率之间存在很强的相关性。这种相关性决定了复合电极表面的最佳组成，其可以使电极上的固体电解质的物理和化学均匀性最大化，这是提高固态电池中电化学性能的关键参数。
2022-09-08 cond-mat.mtrl-sci
Elucidating the Structure of the Magnesium Aluminum Chloride Complex electrolyte for Magnesium-ion batteries
我们提出了一个严格的分析镁铝氯络合物（MACC）在四氢呋喃（THF），少数电解质之一，可以可逆地电镀和剥离镁。我们使用\emph{ab initio}计算和经典分子动力学模拟来询问MACC电解质组成，目的是解决困扰电池研究人员的两个紧迫问题：\emph{i}）电解质的功能物种，以及\emph{ii}）在长时间电化学循环后调节MACC形态形成的复杂平衡，这一过程被称为调节，并且在长时间不活动后，这一过程被称为老化。提出了一种求解电解质、离子液体和其他液体介质复杂结构的通用计算策略。对Mg-Al-Cl-THF体系的形成能和宏观电位相图的分析表明，MACC电解质具有简单的化学结构，其简单组分很少，即电活性物种MgCl $^+$和AlCl $_4^-$与MgCl $_2$和AlCl $_3$处于平衡状态. MACC电解质的稳定物种的知识使我们能够确定电化学循环过程中发生的最重要的平衡。我们观察到，铝沉积总是首选镁沉积，解释了为什么新鲜合成的MACC不能操作，需要进行预备条件。同样，我们认为，铝的位移和消耗的解决方案后，电解质休息（随着连续MgCl $_2$再生）代表电解质老化的原因之一。最后，我们计算了选定的分子和离子的屏蔽张量的NMR位移提供指纹，以指导未来的实验研究。
2015-11-08 cond-mat.mtrl-sci
At-Scale Discovery of High-Voltage Cathode Active Materials for Na-Ion Batteries via Charged-Only Structures and Committee Divide-and-Conquer Learning
University of Missouri--Kansas City（密苏里大学堪萨斯城分校）
本研究通过整合四个大型材料数据库，构建化学验证的稳定材料数据库，并开发基于描述符的机器学习模型预测平均电压和比容量，最后通过高通量第一性原理计算验证，建立了一个可扩展的框架以加速发现稳定的高压正极活性材料。
2026-10-06 cond-mat.mtrl-sci
Modern Solid Electrolytes for All-Solid-State Batteries: Materials Chemistry, Structure, and Transport
Southern University of Science and Technology（南方科技大学）
本文综述了无机固态电解质的结构-性质关系，探讨了氧化物、硫化物和卤化物三大类材料的结构特征与传输机制，强调了框架拓扑、缺陷化学和局部阴离子灵活性对离子传导的影响。
2026-04-19 cond-mat.mtrl-sci
Compositionally Complex Perovskite Oxides as a New Class of Li-Ion Solid Electrolytes
复合陶瓷（CCC），包括高熵陶瓷（HEC）作为一个子类，提供了新的材料发现的机会，超越了传统的方法，寻找新的化学计量的化合物。在此，我们通过（1）非等摩尔组成设计和（2）控制微结构和界面的无缝组合建立了定制CCC的新策略。以全固态电池的氧化物固体电解质为例，我们通过发现一类新的成分复杂的钙钛矿氧化物（CCPO）来验证这些新策略，以显示提高离子电导率超出常规掺杂限制的可能性。为例（在所检查的28个CCPO中），我们证明，通过保持相当的电化学稳定性，与现有技术的（Li 0.375Sr 0.4375）（Ta 0.75Zr 0.25）O3-δ（LSTZ）基线相比，（Li 0.375Sr 0.4375）（Ta 0.375Nb 0.375Zr 0.125Hf 0.125）O3-δ中的离子电导率可以提高>60%。此外，离子电导率可以通过晶界（GB）工程再提高>70%，达到LSTZ基线的>270%。这项工作为设计和定制HEC和CCC提出了变革性的新策略，从而为发现用于储能和许多其他应用的材料打开了新的窗口。
2022-12-27 cond-mat.mtrl-sci
Machine Learning in Materials Modeling -- Fundamentals and the Opportunities in 2D Materials
机器学习在材料中的应用提出了一个独特的挑战，即处理稀缺和多样的材料数据-无论是实验数据还是理论数据。尽管如此，已经成功开发了几种最先进的材料机器学习模型，用于预测各种应用的材料性能，例如光电池材料、热电材料、半导体材料、电池材料、燃料电池等。开放式的算法框架也刺激了机器学习的使用，以解决材料科学中一些最紧迫的问题。本书的这一章将讨论一些这样的最新实现。大量的二维（2D）材料存在的潜力，以取代传统的材料的能量存储和纳米器件。还讨论了设计电池所面临的挑战，以及机器学习工具如何帮助筛选和缩小最佳组合物，以及空气稳定的2D材料的合成。
2020-01-14 cond-mat.mtrl-sci
Sulfonylamide-Based Ionic Liquids for High-Voltage Potassium-Ion Batteries with Honeycomb Layered Cathode Oxides
世界正处于一个新时代的风口浪尖，可持续和高性能储能系统的发展至关重要。钾离子电池不仅被认为是廉价的电池候选者，而且被认为是单价阳离子化学中的倒数第二个高压储能系统。然而，它们的性能和可持续性由于缺乏用于高电压操作的合适电解质而受到损害，特别是由于阴极材料的可用性有限。在这里，基于钾双（三氟甲磺酰基）酰胺（KTFSA）作为高电压电解质的离子液体的潜力是通过评估它们的物理化学性质，以及与新的高电压层状阴极材料耦合后的电化学性质。这些离子液体表现出钾溶解/沉积的较低氧化还原电位（具有约$6.0$ $\rm V$的宽电压耐受性），使它们成为高压钾离子电池配置的可行且安全的电解质。通过将这种电解质与新的高压层状阴极组合物相匹配，证明了这一点，表现出稳定的电化学性能。基于双（三氟甲磺酰基）氨基钾的电化学稳定的离子液体的目前的发现将支持高性能阴极材料的进一步发展，其在高电压制度下的性能显然受到缺乏合适的和相容的电解质的限制。
2021-11-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other physics.chem-ph
Theory of layered-oxide cathode degradation in Li-ion batteries by oxidation-induced cation disorder
本文提出层状氧化物正极中阳离子无序形成的自由能模型，解释氧化与静电力如何驱动镍缺陷进入体相，并通过循环模拟揭示降低电压截止可减轻退化。
2022-11-28 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
A Potential Cathode Material for Rechargeable Potassium-Ion Batteries Inducing Manganese Cation and Oxygen Anion Redox Chemistry: Potassium-Deficient $\rm K_{0.4}Fe_{0.5}Mn_{0.5}O_2$
钾离子（$\rm K$ -离子）可充电电池;被认为是用于大规模和大容量能量存储系统的利润丰厚的低成本电池选择，近年来已经获得了极大的关注。然而，由于可以容许大的$\rm K$ -离子在可行容量下可逆地重新插入的阴极材料的稀缺，$\rm K$ -离子电池的可行性已经被大大削弱。在本文中，我们探索在$\rm K_2O$ - $\rm Fe_2O_3$ - $\rm MnO_2$三元相系统中的潜在阴极材料，其不仅展示了可逆的$\rm K$ -离子再插入，而且还表现出相对快的速率能力。标题阴极化合物$\rm K_{0.4}Fe_{0.5}Mn_{0.5}O_2$在$\rm 10$小时充电（放电）（$viz.$，$\rm C/10$速率）下显示出约为$\rm120 $ mAh g $^{-1}$的可逆容量，其中在$\rm 1$小时充电（放电）（$\rm 1 C$速率）下保留了$\rm 85$ %的容量，这被认为是良好的容量保留。此外，硬X射线和软X射线都已被用于阐明$\rm K$ -离子可逆插入$\rm K_{0.4}Fe_{0.5}Mn_{0.5}O_2$的机制。结果揭示了锰阳离子和氧阴离子在$\rm K_{0.4}Fe_{0.5}Mn_{0.5}O_2$中的累积参与，说明其作为依赖于阴离子和阳离子氧化还原的高容量$\rm K$ -离子电池阴极材料的潜力。可以预期相关高容量阴极组合物的进一…
2022-02-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Improvement of reversible H storage capacity by fine tuning of the composition in the pseudo-binary systems A2-xLaxNi7 (A = Gd, Sm, Y, Mg)
A_2B_7化合物（A =稀土或镁，B =过渡金属）作为Ni-MH电池负极的活性物质被广泛研究。通过利用A和B元素的取代率，可以制备各种组合物。这种策略将有助于改善性能，例如获得更高的可逆氢容量和良好适应的氢吸附压力。实际上，A可以是几乎所有的轻稀土（La至Gd）、钇和碱土金属（Mg或Ca），而B可以包含各种后过渡金属（Mn至Ni）。为了理解组成对基于La 2Ni 7的化合物的物理化学性质的影响，已经研究了各种伪二元体系：Gd 2-xLaxNi 7（x = 0，0.6，1，1.5），Sm 2-xLaxNi 7（x = 0，0.5，1，1.5），Y 2-xLaxNi 7（x = 0，0.4，0.5，0.6，0.8，1，1.5，1.75）和A0.5La1.1Mg0.4Ni 7（A = Sm，Gd和Y）。为了确定它们的晶体学性质，进行X射线衍射分析，然后进行Rietveld精修。在室温下研究了可逆氢吸附的热力学性质。四元化合物提出了大幅改善的吸附性能的框架中的实际能量存储应用的可逆容量相当于400毫安时/克的化合物La1.1Sm0.5Mg0.4Ni7。
2021-02-08 cond-mat.mtrl-sci
Deep learning of experimental electrochemistry for battery cathodes across diverse compositions
本文提出DRXNet模型，基于逾19,000条涵盖14种金属的DRX正极放电电压曲线学习循环特征，实现多成分与高熵体系容量预测，加速新型正极发现。
2024-04-02 cond-mat.mtrl-sci
Revisiting the storage capacity limit of graphite battery anodes: spontaneous lithium overintercalation at ambient pressure
市场对快速充电、安全、持久和高性能电池的需求推动了对新储能材料的探索，同时也促进了对已广泛使用的材料的基础研究。目前，人们对阳极材料的兴趣有所提高，主要是锂离子电池的石墨电极。在这里，我们专注于在形态准理想的高取向热解石墨（HOPG）的锂嵌入的上限，与LiC $_6$化学计量对应于100\%的充电状态（SOC）。我们通过在常压下浸入液态锂中制备样品，并通过静态$^7$ Li核磁共振（NMR）对其进行研究。我们解决了超致密层间化合物LiC $_{6-x}$的意外特征。这些已经被排除了几十年，因为最高的几何可及的组合物，LiC $_2$，只能在高压下制备。因此，我们挑战了普遍的观念，即在环境条件下，任何额外的嵌入超过LiC $_6$是不可能的。我们监测样品在常压老化和采用从头计算合理化的NMR结果。计算的相对稳定性不同的超致密配置显示，不可忽略的超插层自发地进行超出目前接受的容量限制。
2021-11-12 cond-mat.mtrl-sci
AI-Aided Mapping of the Structure-Composition-Conductivity Relationships of Glass-Ceramic Lithium Thiophosphate Electrolytes
具有组成（Li $_2$ S）$_x$（P $_2$ S $_5$）$_{1-x}$的硫代磷酸锂（LPS）是用于固态电池（SSB）的最有前途的电解质材料之一，这是由于它们在室温下的超离子导电性（$>10^{-3}$ S cm $^{-1}$）、软机械性能和低晶界电阻。先前已经报道了几种具有不同组成和良好Li导电性的玻璃陶瓷（gc）LPS，但是由于在实验或模拟中表征非晶相的挑战，组成、原子结构、稳定性和Li导电性之间的关系仍然不清楚。在这里，我们映射LPS相图相结合的第一性原理和人工智能（AI）的方法，集成密度泛函理论，人工神经网络的潜力，遗传算法采样，从头算分子动力学模拟。通过一个无监督的结构相似性分析，玻璃/陶瓷相与已知的LPS晶体结构中的局部结构图案，显示出最有利的锂环境随组合物而变化。基于LPS相图中发现的趋势，我们提出了一种候选固态电解质组合物，（Li $_{2}$ S）$_{x}$（P $_{2}$ S $_{5}$）$_{1-x}$（$x\sim{}0.725$），其在我们的模拟中表现出高离子电导率（$>10^{-2}$ S cm $^{-1}$），从而证明了具有增强的电导率和稳定性的非晶或玻璃态/陶瓷固体电解质的一般设计策略。
2022-01-26 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Quantification of Electrolyte Degradation in Lithium-ion Batteries with Neutron Imaging Techniques
本研究利用中子成像技术定量解析了LiFePO4/石墨软包电池在高温加速老化下的电解质分布与降解，揭示了电解质干涸阈值及两阶段演变，为可持续电池开发提供了非破坏性定量见解。
2025-10-14 cond-mat.mtrl-sci hep-ex physics.app-ph
A literature-derived dataset of migration barriers for quantifying ionic transport in battery materials
Indian Institute of Science（印度科学研究所）；Indian Institute of Science Education and Research, Pune（印度科学与教育研究院，浦那分校）；University College London（伦敦大学学院）
本研究提出了一组基于文献的迁移障碍数据集，用于通过机器学习预测电池材料中的离子传输性能。
2025-08-08 cond-mat.mtrl-sci
Thermodynamic Analysis Using First-Principles Calculations of Phases and Structures of LixNi0.5Mn1.5O4(0 <= x <= 1)
LiNi 0. 5Mn 1. 5O 4具有尖晶石骨架结构，是下一代高能量密度锂离子电池正极材料的理想选择。采用广义梯度近似下的投影缀加波方法，通过第一性原理计算研究了LixNi 0.5Mn 1.5O 4（0 <= x <= 1）的结构转变.我们计算了所有独特的锂网站占领配置在一个单位电池，以获得总能量和最稳定的结构，为各种组合物。热力学分析表明，当0 < x < 1时，Li_（0.5）Ni_（0.5）Mn_（1.5）O_4（x = 0.5）是唯一的稳定相。对于0 < x < 0.5，分解能低于0.1 eV，但对于0.5 < x < 1，分解能明显较高。分解能在x = 0.75时达到0.39 eV。室温下的结构的比率是由玻尔兹曼因子通过使用结构之间的能量差计算的。晶胞的晶体结构从x = 0到0.5逐渐变化，但从x = 0.5到1变化显著。该第一原理研究提供了晶体结构随本体材料的组成的变化的一般评价，其影响电极的可循环性。
2013-02-04 cond-mat.mtrl-sci
Composition dependent electrochemical properties of earth-abundant ternary nitride anodes
对锂离子电池不断增长的能量存储需求需要探索新的电化学材料作为下一代电池电极材料。在这项工作中，我们研究了以前未开发的地球丰富的和可调的Zn 1-xSn 1 + xN 2（x = -0.4至x = 0.4）薄膜的电化学性能，这显示出高的导电性和高的重量锂插入容量。与先前公开的端元Zn 3 N2和Sn 3 N4相比，实现了增强的循环性能，显示出降低的不可逆损失和增加的总容量和循环稳定性。对于所有组合物，观察到的平均可逆容量为> 1050 mAh/g，并且对于贫Zn（x = 0.2）膜，观察到的平均可逆容量为1220 mAh/g。非常富锌的薄膜（x = -0.4）显示出改善的粘附性，然而，富锌薄膜在第一个周期进行相变。锌贫和化学计量的膜不表现出显着的相变，这往往困扰氮化物材料，并显示在0.5 V的平台没有必要的过电位。阳离子组合物X被探索作为调整相关的机械和电化学性能，如容量，过电位，相变，导电性和粘附性的机制。锂化/脱锂实验证实了可逆的电化学反应。在没有任何粘合添加剂的情况下，所沉积的电极分层，导致快速的容量退化。我们证明了这种降解的机械性质，通过减少电极变薄，导致电池具有改善的循环稳定性，由于增加的机械稳定性。结合组合物和电化学分析，这项工作首次证明了三元Zn 1-xSn 1 + xN 2的组合物依赖的电化学性能，并提出了地球丰富的三元氮化物阳极，以提高可逆容量和循环稳定性。
2022-06-16 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.chem-ph
Discovery of High-Voltage Magnesium-Ion Cathodes using Machine Learning and First-Principles Calculations
Mindanao State University - Main Campus（棉兰老国立大学主校区）
本文通过结合机器学习与第一性原理计算，发现了一类拓扑量子材料作为高电压镁离子电池正极候选材料，揭示了Mg₂VO₄和Mg₆MnO₈的高电压和高容量特性。
2026-05-12 cond-mat.mtrl-sci
Fluoride Frameworks as Potential Calcium Battery Cathodes
本研究针对钙电池正极材料匮乏的问题，通过第一性原理计算评估了多种韦伯矿和钙钛矿结构过渡金属氟化物的正极性能，筛选出两种有潜力的韦伯矿型钙正极材料，拓展了下一代储能的化学研究空间。
2024-04-08 cond-mat.mtrl-sci
Machine learning the screening factor in the soft bond valence approach for rapid crystal structure estimation
本文针对SoftBV方法在快速估算晶体结构时精度不足的问题，提出以化学组成描述符为输入、利用线性和非线性方法建模屏蔽因子，并在钙钛矿和尖晶石型氧化物上验证，其中GPR-NN混合方法将新型陶瓷结构参数预测精度提升至约1%。
2024-07-01 cond-mat.mtrl-sci
Combining experimental and computational methods to unravel the dynamical structure of photoelectrosynthetic interfaces
在光电合成界面处，电化学反应由来自半导体光吸收体的激发的电荷载流子驱动。该界面的结构和组成决定了器件的电子和电化学性能，然而该结构通常在时域和施加的电势上都是高度动态的。我们讨论了这种动力学性质所带来的挑战，并回顾了最近的方法，以获得原子的理解所涉及的过程，这越来越多地涉及到实验和计算方法的结合。与电池中的固体电解质界面形成相似，它们的理解有助于开发用于高性能光电合成器件的功能钝化层。
2022-05-27 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Improved interfacial resistance and crystal-structure stability in a low-cobalt P2-type sodium-ion battery cathode material
本文研究低钴P2型钠离子电池正极NMFCO，通过阻抗等效电路建模与恒电流斜率分析，证明其结构稳定、界面电阻低且能量密度高。
2024-08-02 cond-mat.mtrl-sci
Unveiling the impact of crosslinking redox-active polymers on their electrochemical behavior by 3D imaging and statistical microstructure analysis
本研究通过三维成像与统计微观结构分析，对比交联与非交联PTMA/CMK-8电极，发现交联导致更异质微观结构，改善表面覆盖与传输路径，从而提升电化学性能。
2023-06-21 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Universal ion-transport descriptors and classes of inorganic solid-state electrolytes
具有高离子电导率的固态电解质（SSE）对于绿色能量转换和存储技术（例如燃料电池、电催化剂和固态电池）的开发和大规模采用至关重要。然而，SSE是极其复杂的材料，其一般合理的设计原则仍然不确定。在这里，我们将第一原理材料建模，计算能力和现代数据分析技术结合起来，以解决这样一个基本的和技术上紧迫的问题。我们的数据驱动的调查表明，离子扩散率和其他材料的描述符之间的相关性一般是单调的，虽然不一定是线性的，最大的振动性质，并明确纳入非谐效应时，后者。令人惊讶的是，主成分和k-均值聚类分析表明，弹性和振动的描述符，而不是通常的化学成分和离子迁移率相关的，是最适合降低SSE的高复杂性，并将它们分类到通用类。我们的研究结果强调了考虑纳入温度效应的数据库的必要性，以提高我们对SSE的理解，并指出了能源材料设计的通用方法。
2022-11-29 cond-mat.mtrl-sci
Bayesian optimization based on element mapping to design high-capacity NASICON-type cathode in sodium-ion battery
本文提出将元素身份映射为化学上有意义的连续值的策略，以解决贝叶斯优化难以处理离散元素变量的问题，并在50次迭代内成功设计出16种高容量NVPF钠离子电池正极材料组成。
2025-05-09 cond-mat.mtrl-sci
Leveraging transfer learning for accurate estimation of ionic migration barriers in solids
Indian Institute of Science（印度科学学院）；University College London（伦敦大学学院）
本文提出基于迁移学习的图神经网络模型，用于准确预测固体中离子迁移势垒，提升了预测精度并实现了对不同迁移路径的区分。
2025-08-08 cond-mat.mtrl-sci
Evaluation of P3-type layered oxides as K-ion battery cathodes
本研究通过密度泛函理论计算评估多种P3型层状氧化物作为钾离子电池正极的性能，确定了基态构型、电压、稳定性等性质，筛选出P3-K$_x$CoO$_2$为最具潜力的正极材料，为实用钾离子电池的材料研发提供支撑。
2023-05-07 cond-mat.mtrl-sci
Towards Ultra Low Cobalt Cathodes: A High Fidelity Computational Phase Search of Layered Li-Ni-Mn-Co Oxides
层状Li（Ni，Mn，Co，）O $_2$（NMC）作为锂离子电池的正极材料，提供了一个有趣的三元合金设计空间。最近，钴的高成本和资源限制增加了一个新的设计约束，尽管可能的性能权衡，但高镍含量的NMC合金已经获得了极大的关注。目前还不完全清楚这种材料空间在室温下是否是无序的固溶体，并且可以使用任何任意的组合，或者是否存在不同的过渡金属排序，亚稳态固溶体将在循环期间衰减并影响性能。在这里，我们提出了一个高保真度的计算搜索的三元相图，重点是高镍，因此低钴，含有成分相，以了解室温下的稳定性的有序和无序的固溶体相。这是通过使用密度泛函理论训练数据来完成的，所述训练数据被馈送到降阶模型哈密顿量中，所述降阶模型哈密顿量解释了在固定组成和位置的锂原子和氧原子的背景中不同长度的相邻过渡金属原子的有效电子和自旋相互作用。然后可以求解该模型以将有限温度热力学包括到凸包分析中，以理解有序和无序固溶体的区域以及相图的有序区域内的过渡金属排序。我们发现，对于大多数的层状材料的过渡金属组合物，特别是中至高Ni含量，优选过渡金属排序和预测的集合中的有序区域的优选组合物。
2019-08-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.comp-ph
OBELiX: A Curated Dataset of Crystal Structures and Experimentally Measured Ionic Conductivities for Lithium Solid-State Electrolytes
Mila；McGill University（麦吉尔大学）；University of Ottawa（Ottawa大学）；Technical University of Kenya（肯尼亚技术大学）；National Research Council Canada（加拿大国家研究委员会）；Université de Montréal（蒙特利尔大学）
本研究构建了含约600种材料的锂固态电解质离子电导率与晶体结构精选数据集OBELiX，设计了防泄露的数据划分方案，并基准测试了7种机器学习模型的电导率预测性能，助力材料发现。
2025-10-01 cond-mat.mtrl-sci cs.LG
Particulate analysis of post-thermal runaway soot of Li-ion battery using X-ray computed tomography
National Laboratory of the Rockies（落基山国家实验室）
研究通过X射线计算机断层扫描分析锂离子电池热失控产生的炭黑颗粒结构，揭示其健康风险，强调核心壳结构中致癌物质的检测重要性。
2026-05-04 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.ins-det
Accelerating Cathode Material Discovery through Ab Initio Random Structure Searching
本文利用不依赖已有数据的从头算随机结构搜索（AIRSS）方法，仅凭化学组成高效预测含铁聚阴离子正极材料的低能量结构，成功重现已知多晶型并发现更稳定的LiFeSO4F新相，验证了该方法加速新型正极材料发现的潜力。
2021-12-01 cond-mat.mtrl-sci
An Investigation into the Kinetics of $Li^+$ Ion Migration in Garnet-Type Solid State Electrolyte: $Li_7La_3Zr_2O_{12}$
自1986年Keiichi Kanehori发明第一个全固态薄膜锂离子电池以来，全固态锂离子电池一直被吹捧为储能技术的圣杯。固态电池通过具有更简单的组成、更容易且更便宜地制造、更安全并且具有更高的理论重量和体积能量密度而提供优于当前技术的明显优点。然而，该技术的商业化受到其自身的一系列挑战的困扰，主要是分离阳极和阴极的固态电解质的低离子电导率和界面稳定性、小的电化学窗口和低于标准的机械性能。在过去的十年中，石榴石型电解质在解决这些问题方面取得了相当大的进展，特别是Li7La3Zr2O12（LLZO），已经成为领先的竞争者。这促使了固态离子领域的新效应，并通过改变其性质来最大化LLZO的离子电导率，主要是通过掺杂，取得了不同程度的成功。要想开辟一条清晰的道路，就需要深入了解高Li+离子电导率的起源，这是通过第一原理方法进行研究的主要手段。在本学期论文中，我们试图深入了解使用第一原理方法驱动LLZO中Li+离子集体迁移的机制的起源，以更深入地理解和欣赏优化其用于下一代储能系统的性能。
2022-06-23 cond-mat.mtrl-sci
