Heat dissipation and its relation to thermopower in single-molecule junctions
受最近实验的启发[Lee et al.Nature 498，209（2013）]，我们在此提出了载流单分子结中焦耳加热的详细理论分析。通过结合量子输运的Landauer方法与从头计算，我们展示了如何加热的分子结的电极是由它的电子结构。特别是，我们表明，在一般情况下，热量是不相等的结的两个电极中耗散，它取决于偏置极性（或等效的电流方向）。这些加热不对称性与结的热电势密切相关，因为这两个量都由非常相似的原理控制。我们通过分析基于具有不同锚定基团的苯衍生物的单分子结来说明这些想法。热耗散和热功率之间的密切关系提供了探索基本现象的一般策略，如珀尔帖效应或量子干涉效应对分子传输结焦耳加热的影响。
2013-07-31 cond-mat.mes-hall
A Single-Molecule Quantum Heat Engine
本文基于单个几纳米尺寸的双自由基分子实现粒子交换量子热机，实验表明Kondo关联显著提升其功率输出和效率（最高达Curzon-Ahlborn极限的53%），确立了分子尺度粒子交换热机在低温应用中的前景。
2025-08-23 cond-mat.mes-hall
Heat currents in a two channel Marcus molecular junction
本文理论研究具有两条电子通道、强电子—声子耦合且由 Marcus 型过程主导的单分子结热输运，揭示通道竞争可产生负微分热导与环境冷却，并考察缓慢驱动能级对热流和功率的影响。
2023-07-12 cond-mat.mes-hall
Nonlinearities and Noise-Signal Relations in Electronic Heat Transport via Molecules
我们研究了由有机分子耦合到两个不同温度的金属储层组成的纳米结中的电子热输运现象。电子热通量和它的动态噪声特性的计算内的散射（Landauer）形式主义的传输概率确定使用非平衡格林函数（NEGF技术）。基于泰勒级数展开的方法被用来确定非线性修正的电子热流及其噪声功率谱密度与二阶项相对于温差。我们的结果表明，弹道傅立叶定律和波动耗散定理在分子系统中的热输运的适用性有限。我们推导并测试了几个信号，噪声信号和噪声关系适用于纳米级的热流进行电子在强烈的非平衡条件（类似的公式预计声子和光子）。重要的是，我们提出的特殊处理可以扩展到更高阶的条款，以解决各种相关的问题，非线性热和电热效应，可能会发生在纳米级。
2016-08-01 cond-mat.mes-hall
Optomechanical heat transfer between molecules in a nanoplasmonic cavity
我们探讨了局部表面等离子体激元模式是否可以通过与分子振动的光机械相互作用在纳米等离子体激元腔的热点中放置的分子之间传递热量。我们证明，外部驱动的等离子体共振确实诱导一个有效的分子-分子相互作用对应的一个新的传热机制，这甚至可以更有效地冷却热分子比其加热由于振动泵激的等离子体。这种新颖的机制允许通过驱动激光的强度和频率主动控制分子之间的热流速率。
2019-06-26 cond-mat.mes-hall quant-ph
Signature of resonant modes in radiative heat current noise spectrum
物体之间的辐射传热常常由传输中的窄共振所支配，G.由于腔模或表面激发。然而，这种谐振特性在平均热流中是不可见的。在这里，我们表明，噪声谱的热流可以作为一个直接探头的载热激发。也就是说，谐振模式在噪声谱中产生具有与模式寿命相关的宽度的尖峰。我们证明，在现实的超导电路或二维金属之间的热传递可以实现我们的预测。
2022-05-17 cond-mat.mes-hall
Signatures of Molecular Magnetism in Single-Molecule Transport Spectroscopy
单分子晶体管提供了一种独特的实验工具，以研究电荷传输和分子自由度之间的耦合。一个有趣的类分子这样的实验是单分子磁铁，因为分子内的交换力存在于这些分子应该强烈耦合到自旋的运输电子，从而提供了新的机制调制电子流，也探测纳米级磁激发的新手段。在这里，我们报告的单分子晶体管测量的设备，将Mn12分子。通过研究作为磁场函数的电子隧穿谱，我们能够识别磁态及其相关磁各向异性的清晰特征。模拟的数据的比较还表明，电子流可以强烈增强磁性分子的磁弛豫。
2006-03-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Signatures of Wigner molecule formation in interacting Dirac fermion quantum dots
研究了二维量子点中的$N$相互作用无质量狄拉克费米子。这个问题的物理实现包括石墨烯单层和强拓扑绝缘体的表面状态。我们考虑了磁约束和无限质量约束。基态能量作为有效相互作用参数$α$的函数从Hartree-Fock近似计算，或者，通过采用Müller交换功能。对于N=2，我们将这些近似与精确对角化结果进行比较。Hartree-Fock能量对于最相关的相互作用范围$α\alt 2$是高度精确的，但是Müller泛函在$α\agt 0.756$时导致非物理的不稳定性。使用Hartree-Fock计算研究了多达20种粒子。维格纳分子的形成观察到强大的，但现实的相互作用，伴随着丰富的峰结构中的附加能谱。
2011-01-12 cond-mat.mes-hall
Optical signatures of spin dependent coupling in semimagnetic quantum dot molecules
我们目前的光致发光研究的CdTe和CdMnTe量子点生长在两个相邻的层。我们发现，当点是8 nm的距离，它们的磁光特性-塞曼位移和过渡线宽-是类似于个别的CdTe或CdMnTe点。当点生长得更近时，在4 nm的距离处，可以将电子状态调谐到共振，并且获得在两个点上杂化的分子状态的形成。由于电子-Mn离子交换相互作用的共振增强，出现特定于自旋相关的点间耦合的光谱特征。也就是说，塞曼位移的异常增加和共振增加的过渡线宽观察。一个简单的模型计算使我们能够定量地再现实验结果。
2015-02-12 cond-mat.mes-hall
Forster signatures and qubits in optically driven quantum dot molecules
一种在固态器件中实现量子门操作的有趣方法是使用两个垂直耦合的自组装量子点（量子点分子（QDM））来实现光驱动量子门。我们提出了一个现实的模型，在强激光激发和施加电场下的InGaAs/GaAs量子点模型中的激子动力学。动力学通过Lindblad主方程的解获得。修饰的基态作为激光能量和施加的电场的函数的地图表现出丰富的结构，包括激子反交叉，允许识别相关的耦合。偶极-偶极Forster能量转移机制的光学特征表现为几个（空间）间接激子线的分裂。此外，我们建立了一个模型的激子量子比特旋转的绝热电场循环扫描到一个福斯特隧道制度，诱导水平反交叉。所提出的量子位表现出拉比振荡之间的两个明确定义的激子对作为在反交叉的停留时间的函数。
2007-08-16 cond-mat.mes-hall
Electron transfer at thermally heterogeneous molecule-metal interfaces
分子物种和金属之间的电子转移速率，每个在不同的局部温度下，理论上通过实施双温（其特征在于两个温度）马库斯形式主义检查。建立了由温度梯度引起的分子与金属间热传递机制的速率常数和电子贡献的表达式。系统的耦合动力学方程描述的电子和热电流的推导和检查在不同范围的反应几何形状和温度梯度。结果表明，电子在分子-金属界面上的传递与热传递有关，即使在净电子流为零时，金属与分子之间的电子交换对界面热传导也有明显的贡献。
2019-08-01 cond-mat.mes-hall
Spectroscopic signatures of many-body interactions and delocalized states in self-assembled lateral quantum dot molecules
横向量子点分子由至少两个紧密间隔的InGaAs量子点组成，排列使得连接量子点的轴垂直于生长方向。这些量子点复合物被称为分子，因为量子点之间的小间距预计会导致形成类似分子的离域态。我们提出了作为沿生长方向施加的电场的函数的整体和单个横向量子点分子的光谱。这些结果使我们能够表征横向量子点分子的能级结构以及带电和多体相互作用的光谱特征。我们提出的实验证据的存在下的第一个激发能壳层的电子的分子状离域态。
2011-09-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
A heat engine made of quantum dot molecules with high figure of merits
从理论上研究了电子通过串联耦合量子点分子（SCQDM）的输运，并将其作为能量收集引擎（EHE），将热能转化为电能。我们证明，由温度偏置驱动的充电电流显示双极振荡行为相对于栅极电压，由于电子和空穴之间的不平衡，这是不同的充电电流由外加偏压驱动。此外，我们揭示了充电电流和热感应电压之间的楞次定律。由于多体效应的影响，在轨道耗尽情况下，SCQDM的EHE效率高于轨道填充情况。EHE效率随温度偏置的增加而提高，但随电子跳跃强度的降低而降低。量子点能级在不同位置的波动也导致EHE效率的降低。最后，我们证明了方向依赖的充电电流驱动的温度偏置的应用程序作为一种新型的充电二极管。
2016-01-05 cond-mat.mes-hall
Coulomb interaction signatures in self-assembled lateral quantum dot molecules
利用光致发光光谱研究了单个自组装InGaAs横向量子点分子的基态。我们沿着生长方向施加电压，使我们能够控制量子点分子的总电荷占有率。使用计算建模和实验分析相结合，我们分配所观察到的离散谱线的比荷分布。我们解释的动态过程，导致这些电荷配置通过电注入和光产生。我们的系统分析提供了证据的点间隧穿的电子在以前的理论工作中预测。
2012-12-01 cond-mat.mes-hall quant-ph
Robust signatures in the current-voltage characteristics of DNA molecules oriented between two graphene nanoribbon electrodes
在这项工作中，我们数值计算的电流通过三种DNA序列（端粒，λ-DNA，和p53-DNA）描述不同的启发式模型。偏置电压施加在附接到DNA片段的两个锯齿形边缘石墨烯接触之间，而栅极端子调制分子的电导。电流的计算是通过在化学势允许的能量范围内积分传输函数（使用晶格格林函数计算）来执行的。我们表明，端粒DNA序列，当被视为量子线在完全相干的低温制度，工程作为一个优秀的半导体。清晰的步骤是显而易见的端粒序列的电流-电压曲线，并存在独立的长度和序列初始化的接触。的电流-电压曲线表明独立的长度和序列初始化在接触的阶梯结构的存在。我们还发现，分子-电极耦合可以大大影响电流的大小。端粒DNA和其他DNA之间的差异，如λ-DNA和肿瘤抑制基因p53的DNA，在电流的长度依赖性中特别明显。
2012-06-01 cond-mat.mes-hall
Electron hopping heat transport in molecules
本文从理论上研究了分子传导结中由热梯度下电子转移引起的热传输性质，发现其受分子桥电子结构、长度及环境耦合影响，常偏离傅里叶定律，且在适当设计的系统中电子跳跃热导率与单分子器件实测值相近。
2023-03-08 cond-mat.mes-hall
Thermal relaxation in titanium nanowires: signatures of inelastic electron-boundary scattering in heat transfer
我们已经采用噪声测温的调查的电子和衬底之间的热弛豫纳米线图案从40 nm厚的钛膜上覆盖的原生氧化物的硅晶片的顶部。通过在稀释制冷机的基础温度下通过焦耳加热来控制电子温度$T_e$，我们探测了在温度$T_e= 0.5 - 3$开尔文下的电子-声子耦合和热边界电阻。使用一个规则的$T^5$依赖的电子-声子耦合的清洁金属和$T^4$依赖的界面热流，我们推导出一个小的贡献，从钛电子的直接能量转移到基板声子由于非弹性电子边界散射。
2017-08-27 cond-mat.mes-hall
Heat dissipation and its relation to molecular orbital energies in single-molecule junctions
本文从理论上研究了单分子结中的热耗散。为了研究电极中的热耗散以及透射光谱与电子结构之间的关系，我们考虑了一个两能级分子桥连接电极的玩具模型。利用Landauer方法，我们展示了分子结电极中的热耗散与其传输特性的关系。我们发现，在一般情况下，热量是不相等的，在左，右电极的结，它依赖于偏置极性和相对于费米能级的分子的能级的位置。此外，我们利用C $_{60}$分子作为一个结，结果显示出良好的协议与玩具模型。我们的结果是显着的热耗散的意义上说，他们可以用来检测的能级的结在运输过程中占主导地位。
2016-08-06 cond-mat.mes-hall quant-ph
Revealing molecule-internal mechanisms that control phonon heat transport through single-molecule junctions by a genetic algorithm
该研究利用遗传算法在庞大化学空间中系统搜索高、低声子热导分子，并揭示调控单分子结热输运的关键分子内部结构与干涉机制。
2025-05-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Steady--State Current Signatures of Strong Light--Matter Coupling in Single--Molecule Junctions
Simons Center for Computational Physical Chemistry at New York University（纽约大学西蒙计算物理化学中心）；Department of Chemistry, New York University（纽约大学化学系）；Department of Physics, New York University（纽约大学物理系）
本研究通过半经典映射方法，发现单分子结的稳态电流可直接反映强光-物质耦合特征，并验证其对多种环境因素的鲁棒性，为纳米尺度光-物质相互作用提供新的探测与控制工具。
2026-09-28 cond-mat.mes-hall quant-ph
Phonon-polariton mediated thermal radiation and heat transfer among molecules and macroscopic bodies: nonlocal electromagnetic response at mesoscopic scales
热辐射现象可以强烈地受到声子和远距离电磁场在红外频率下的耦合的影响。通常采用的宏观描述的热波动往往忽略原子的影响，成为相关的纳米尺度，而纯粹的微观处理忽略了远程，几何形状相关的电磁效应。我们描述了一个介观框架，用于模拟宏观物体附近的分子之间的热波动现象，结合原子的从头计算密度泛函理论在前者的电磁散射的连续描述获得的电子和振动波动的治疗。这些效应的相互作用在介观尺度上变得特别重要，在介观尺度上，声子极化激元可以受到有限尺寸、形状和物体对电磁波动的非局部/多体响应的强烈影响。我们表明，即使在小，但特别是在细长的低维分子系统，这种效应可以修改热发射和热传递的数量级和产生定性不同的行为相比，预测的基础上，本地，偶极，或成对的近似仅在稀介质中有效。
2018-03-19 cond-mat.mes-hall
Proposal for a local heating driven spin current generator
我们提出了一种两端自旋轨道干涉仪，在它的一个臂上插入一个热分子来产生纯自旋流。局部加热是通过将分子的振动模式耦合到第三个（声子）库来实现的。我们表明，这种自旋量热效应是由于自旋相关的波干涉和非弹性散射的综合影响。值得注意的是，该装置将热流转化为自旋极化电流，即使没有施加任何电压或温度差的电子终端。
2013-09-02 cond-mat.mes-hall
Electron transport signature of H$_2$ dissociation on atomic gold wires
基于密度泛函理论的非平衡格林函数计算表明，在金原子线上的H $_2$解离的初始阶段和由金线支持的电子电流之间存在直接联系。模拟结果表明，对于低于导线稳定阈值的偏置，H $_2$解离的最小能量路径不受影响。然而，当分子开始解离时，电子电流急剧下降。这种电流下降可以追溯到当分子开始与金线相互作用时电子路径之间的量子干涉。
2013-12-26 cond-mat.mes-hall
Thermoelectric efficiency of quantum dot molecules at a high temperature bias: the role of thermal-induced voltage
从理论上研究了温度偏置下量子点分子（QDM）的非线性电子流和热流，包括QDM中电子库仑相互作用产生的所有关联函数.与双量子点的情况不同，由于点间库仑阻塞，串联耦合三量子点（SCTQD）的最大效率发生在轨道耗尽区。SCTQD中的电子流随量子点能级的变化呈现双极振荡行为，而热流则不呈现这种行为。这主要归因于热致偏置。此外，我们说明了如何影响的SCTQD的效率的外部负载电阻，声子热流。最后，一个方向依赖的电子流驱动的温度偏置已被证明为一个阶梯状的能级的SCTQD。
2016-12-12 cond-mat.mes-hall
Vibrationally Induced Decoherence in Single-Molecule Junctions
采用非平衡格林函数方法研究了单分子结中电子输运的量子干涉效应和电子振动耦合的相互作用。我们的研究结果表明，非弹性过程导致，在一般情况下，淬火的量子干涉效应。这种淬灭对于增加偏置电压和振动激发水平更明显。由于这种振动诱导的退相干，在分子接触的传输特性的振动签名可能会强烈偏离一个简单的弗兰克-康登图片。这包括共振和非共振传输机制中的签名。此外，它示出，通过电子-空穴对创建过程的局部冷却可以深刻地影响输运特性，从而引起电流的显着的温度依赖性。
2013-02-05 cond-mat.mes-hall
Fano description of single-hydrocarbon fluorescence excited by a scanning tunneling microscope
亚分子分辨率的荧光检测使得能够在单分子水平上探索空间变化的光子产率和电子振动特性。通过将单个多环芳烃分子置于由扫描隧道显微镜的尖端和NaCl覆盖的Ag（111）表面形成的等离子体腔中，获得了解开振动进程的分子发光光谱。此外，即使当隧穿电流与分子发射体很好地分离时，光谱也揭示了分子的特征。该签名表现出距离依赖性的Fano轮廓，其反映了非弹性隧穿电子、分子激子和定域等离子体激元在距离以及分子荧光之间的微妙相互作用。所提出的研究结果打开了一个不同类别的分子比以前研究的发光的路径，并有助于在一个统一的图片在表面的单分子发光的理解。
2018-05-03 cond-mat.mes-hall
The heat capacity of nitrogen chains in grooves of single-walled carbon nanotube bundles
利用绝热量热计首次研究了具有一维氮分子吸附链的封闭帽状单壁碳纳米管（SWNT）束在2K ~ 40 K温度范围内的热容.分离出氮C（T）对总热容的贡献。在2- 8 K范围内，曲线C（T）的行为定性地类似于单壁碳纳米管束槽中氪（Kr）原子一维链声子热容的理论预测。在3 K以下，C（T）的相关性是线性的。在8 K以上，与Kr原子的情况相比，C（T）的相关性变得更陡。热容C（T）的这种行为是由于氮分子的旋转自由度的贡献。
2013-03-21 cond-mat.mes-hall
Non-equilibrium Magnetization Dynamics in the Fe_8 Single-Molecule Magnet Induced by High-Intensity Microwave Radiation
将共振微波辐射施加到分子磁体Fe_8的单晶上，会引起样品磁化强度的急剧变化。激发态之间的转换，发现即使在标称系统温度下，这些水平具有可忽略不计的人口。我们发现的证据表明，样品显着加热时，共振条件得到满足。此外，在强辐射的短脉冲关闭后观察到加热，表明自旋系统与晶格不平衡。
2005-05-10 cond-mat.mes-hall
Theory of local heating in nanoscale conductors
我们报告的第一性原理计算的局部加热纳米结形成的单分子和一个金点接触。由于更大的热耗散，单个分子比金点接触加热得更少。我们还发现，在零温度下，阈值偏置$V_{onset}$约为6 mV和11 mV的分子和点接触，分别需要激发最小的振动模式，并产生热量。后者的估计是在同一系统上最近的实验结果非常吻合。在低于$V_{onset}$的给定外部偏压$V$下，当背景温度为$\sim e(V_{onset}-V)/k_{B}$量级时，加热变得明显。高于$V_{onset}$，局部加热随着偏压的增加而显著增加，但也被电极中的热耗散显著抑制。结果提供了一个原子尺度结构中电流诱导生热的微观图像。
2005-03-02 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Searching for thermal signatures of persistent currents in normal metal rings
我们介绍了一种量热的方法来探测正常金属环中的持续电流。通过纳米量热法在不同温度（60 mK、100 mK和150 mK）下在变化的磁场下测量了大的银环系综的热容。在温度振荡的相位信号中检测到相对于磁场的周期性振荡，但在振幅中没有检测到（它们两者都直接与热容相关）。这些振荡的周期（$Φ_0/2$，$Φ_0 = h/e$是磁通量量子）及其随温度的演化与理论预测一致。相比之下，相应的热容振荡（几个$k_{\mathrm{B}}$）的幅度比理论预测的大两个数量级。
2013-03-18 cond-mat.mes-hall
Origin of spin dependent tunneling through chiral molecules
许多生物系统的功能依赖于以最小的加热进行可靠的电子转移。与人造电路不同，自然界通过绝缘手性分子实现电子输运。在这里，我们包括自旋隧道通过这些分子的分析，并证明其有效的运输的重要性。我们表明，螺旋几何诱导强大的自旋过滤伴随着，密切相关，强烈增强传输。因此，我们解决了通过有机分子的传输测量所提出的两个关键问题，证明了它们的共同起源。
2016-01-15 cond-mat.mes-hall
On the Dependence of the Lifetime of an Atomic Cluster on the Intensity of Its Heat Exchange with the Environment
用分子动力学和Monte Carlo方法研究了C_（20）、C_（36）、C_（60）富勒烯和甲烷分子的热稳定性。结果表明，原子团簇与外部热源之间的热传递既可以促进也可以抑制原子团簇中缺陷的形成。在缺陷形成率基本上为非Arrhenius的情况下，确定了较宽的温度和压力范围。已经表明，分子中的光团簇的寿命更强烈地依赖于与热库的接触。一个统计模型，是基于动力学方程，并允许一个分析解决方案已被开发来解释的结果。在这个模型中，广义Arrhenius公式已被推导出预测在与环境的任意热接触的集群的寿命。
2010-11-03 cond-mat.mes-hall
Kondo signature in heat transfer via a local two-state system
研究了热输运中的近藤效应。该系统由具有欧姆耗散的自旋玻色子哈密顿量描述，可以映射到具有各向异性交换耦合的Kondo模型。在此基础上，利用蒙特卡罗方法计算了导热系数。热导率的标度形式为κ=（k_B^2 T_K/ \hbar）f（α，T/T_K），其中T_K和α分别表示近藤温度和无量纲耦合强度。根据近藤温度，电导的温度依赖性可分为：对于T \ll T_K，为κ \propto（T/T_K）^3;对于T \gg T_K，为κ \propto（k_B T / \hbar ω_c）^{2α-1}。在电输运的近藤签名的相似之处进行了讨论。
2013-11-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.stat-mech
Signatures of Chiral Superconductivity in Chiral Molecule Intercalated Tantalum Disulfide
手征超导体是一类独特的非常规超导体，其复杂的超导序参量在动量空间中顺时针或逆时针旋转，代表了一种拓扑非平凡系统，直接影响着拓扑量子计算。本征手征超导体是极其罕见的，只有少数可替代的例子包括重费米子金属（UTe $_2$，UPt $_3$）和钙钛矿超导体Sr $_2$ RuO $_4$。既不具有镜像对称性也不具有反转对称性的手性分子，其自旋简并度可以通过分子的手性而得到提升。因此，超导性与手性分子的结合可能导致自旋极化基态以实现手性超导性。本文首次报道了手性分子插层二硫化钽（TaS $_2$）的非常规超导电性，揭示了手性超导电性的关键特征。Little-Parks测量表明，在左手和右手手性分子嵌入的TaS $_2$中存在稳健且可重复的半通量量子相移，这在原始TaS $_2$或非手性分子嵌入的TaS $_2$中不存在，突出了分子手性在诱导非常规超导性中的重要作用。强有力的半通量量子相移证明了非常规的超导性，并构成了支持手性超导有序参数的有力证据。在低温下的临界电流测量揭示了在相反的超导电流下的一个特殊的不对称相移，在低于0.5 K时相对相位差接近π的单位，进一步支持拓扑非平凡的超导性。我们的研究表明，潜在的混合超晶格与有趣的耦合之间的结晶原子层和自组装分子层。
2023-02-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Simulations of Heat Transport in Single-Molecule Junctions: Investigations of the Thermal Diode Effect
为了理解纳米结中热能流动的微观原理，我们采用经典的分子动力学（MD）模拟方法研究了金属-分子-金属结中的声子热输运。考虑到单分子金-烷二硫醇-金结，我们首先关注方法开发方面，并比较两种计算热导率的技术：（i）反向非平衡MD（RNEMD）方法，其中热量以恒定速率从相对金属输入和提取。在这种情况下，热导率是从结上产生的非平衡温度分布计算的。(ii)接近平衡MD（AEMD）方法，结的热导率从金属的平衡动力学获得。在这两种方法中，模拟烷烃链的不断增长的大小显示近似的长度无关的热导率，计算值匹配的计算和实验研究。RNEMD和AEMD方法提供了不同的见解热传输，我们讨论了它们的相对优点和缺点。评估作为热二极管的分子结的潜在应用，烷烃结的空间不对称的修改其接触区域与散装，无论是通过使用不同的端基或通过更换一个由Ag的Au接触。非谐性是建立在分子力场内的系统中的。使用RNEMD方法，我们表明，虽然温度曲线强烈变化（相比金-烷二硫醇-金结），由于这些结构的修改，热二极管效应是无关紧要的，在这些系统中-除非一个去非常大的热偏置。这一发现表明，人们应该寻求具有相当大的内部非谐效应的分子开发非线性热器件。
2022-09-13 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Local electron and ionic heating effects on the conductance of nanostructures
纳米结构中电流引起的热量产生和耗散对于理解这些系统的稳定性至关重要。这些效应既有电子-声子相互作用的贡献，也有电子-电子相互作用的贡献。在这里，我们考虑的影响，当地的电子和离子加热的电导纳米系统。具体来说，我们表明，非线性依赖的电导上的外部偏压可以用来推断信息的局部加热的电子和离子。我们比较我们的结果与现有的实验数据在$\mathrm{D}_2$和$\mathrm{H}_2$分子的运输。实验和理论之间的比较是相当不错的接近分子的最低声子模式，特别是对于$\mathrm{D}_2$分子。在更高的偏差下，我们不能排除其他效应的存在，例如，使情况更加复杂的电流感应力。
2008-02-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el
Signature of topology via heat transfer analysis in the Su-Schrieffer-Heeger (SSH) model
该研究分析连接量子浴的一维 SSH 链热输运，发现拓扑相抑制热流，而玻色子浴下热流不对称可作为区分拓扑相与平庸相的额外标志。
2023-12-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.stat-mech
On the definitions and simulations of vibrational heat transport in nanojunctions
通过纳米系统的热传输是化学、材料科学、电子和机械工程中众多过程的核心，经典分子动力学是关键的模拟工具。在这里，我们专注于热结与分子桥接两个固体，保持在不同的温度。该系统中的经典稳态热流可以以不同的方式模拟，无论是在与固体的界面处，这是由恒温器表示，或在导电分子内的原子之间。我们发现，虽然后者，分子内的定义可行地收敛到正确的极限，分子恒温接口的定义是更具挑战性的收敛到正确的结果。通过模拟谐波和非谐波一维链中的热传输，说明非物理效应，如谐波结中的热整流，证明了界面定义的问题。
2020-08-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Single Molecule SERS in a Single Gold Nanoparticle-driven Thermoplasmonic Tweezer
表面增强拉曼散射（SERS）是一种光学敏感和化学特异性的检测单分子光谱特征的方法。在低激光功率下促进光学捕获纳米颗粒的这种能力仍然是一个重大的挑战。在这封信中，我们展示了单分子SERS签名在可逆组件中的捕获等离子体纳米粒子使用单一的激光激发（633 nm）。重要的是，这种陷阱是由滴注在玻璃表面上的单个金纳米颗粒的热等离子体场促进的。我们采用双分析物SERS技术来确定单分子的统计特征，并确定提供这种灵敏度的热等离子体镊子的关键参数。此外，我们展示了这种低功率（$\approx$ 0.1 mW/ $μ$ m^2）镊子平台捕获单个金纳米颗粒和运输纳米颗粒组装体的效用。鉴于我们的配置是基于滴铸的金纳米粒子，我们设想其效用，以创建可重构的等离子体元流体在生理和催化环境中，并可以潜在地适应作为体内等离子体镊子。
2021-09-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft physics.app-ph
Transport signatures of an Andreev molecule in a quantum dot -- superconductor -- quantum dot setup
结合量子点与超导体的混合装置是传统和拓扑量子信息实验的重要组成部分。这样的实验成功的一个要求是要了解各种隧道诱导的非本地相互作用机制，即交叉Andreev反射，弹性cotunneling，和直接interdot隧道，是目前在设备中。在这里，我们提供了一个简单的设备，其中包括两个量子点和超导体隧道耦合的点，通常被称为库珀对分裂器的理论研究。我们研究了三种特殊情况下，其中三个非本地机制占主导地位，并计算可测量的基态性质，以及零偏压和有限偏压微分电导表征电子输运通过这个设备。我们描述了每个非本地机制如何控制可测量的量，从而找到实验指纹，允许一个识别和量化的主导非本地机制使用实验数据。最后，我们研究了三重态阻断效应和相关的负微分电导在库珀对分裂器，并表明，它们可以出现，而不管占主导地位的非本地耦合机制的性质。我们的研究结果应该有助于混合器件的表征，以及各种量子信息相关的实验和应用的优化。
2018-10-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.supr-con
Multi-orbital Non-Crossing Approximation from maximally localized Wannier functions: the Kondo signature of copper phthalocyanine on Ag (100)
我们发展了一种利用非交叉近似计算量子杂质电子结构的多轨道方法。计算开始于使用标准量子化学代码对系统的电子结构进行平均场评估。这里我们使用密度泛函理论（DFT）。我们利用最大局域化的Wannier函数（MLWF）将单电子结构转化为杂质哈密顿量。因此，我们发展了一种基于初始单电子计算的方法来研究系统中的近藤效应。我们已经将我们的方法应用于化学吸附在Ag（100）上的铜酞菁分子，并且我们已经描述了三种不同情况下的光谱函数，其中分子呈现单自旋或两个自旋，具有铁磁和反铁磁交换耦合。我们发现，使用破缺对称平均场论，如Kohn-Sham DFT不能处理的开壳层分子在金属表面上的自旋的复杂性和额外的建模是必要的。
2011-06-02 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el
Thermal signature of helical molecule: Beyond nearest-neighbor electron hopping
本文首次研究超越最近邻跃迁的单链螺旋分子热学特征，对比短程与长程跃迁螺旋在电场作用下的电子比热行为，揭示低温与高温下敏感性反转及电场调控规律。
2024-08-02 cond-mat.dis-nn cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Single-molecule conductance of a chemically modified, π-extended tetrathiafulvalene and its charge-transfer complex with F4TCNQ
我们描述了一种含有$π$ -扩展的四硫富瓦烯（exTTF）基团的分子线及其与F4 TCNQ的电荷转移复合物的合成和单分子电输运性质。我们使用自制的扫描隧道显微镜使用原位断裂结技术形成单分子结，电导范围在10 G $_{0}$到10 $^{-7}$ G $_{0}$之间。在这个范围内，我们没有观察到一个明确的中性母体分子的电导签名，这表明它的电导太低，或它不形成稳定的连接。相反，我们在对电荷转移复合物进行的实验中确实发现了明确的电导特征。由于我们预期这种物质具有比中性分子更高的电导率，我们相信这支持了中性分子的电导非常低的想法，低于我们的测量灵敏度。我们的理论计算进一步证实了这一点。据我们所知，这是首次报道的单分子电导测量的分子电荷转移物种。
2015-06-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Entropic signature of resonant thermal transport: Ordered form of heat conduction
提出一种分析框架，利用平衡和非平衡原子模拟表征边界与纳米结构诱导机制的熵特征，揭示声子局部共振通过广泛模式杂化阻碍不可逆演化和熵最大化，实现高度有序的热传导区域，为超精确声子控制铺路。
2024-12-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.stat-mech
Vibrational Heat Transport in Molecular Junctions
我们回顾了分子结几何中振动能量转移的研究，包括一个分子桥接两个热库，固体或大的化合物。这种设置是感兴趣的分子电子学，热电和纳米声学的应用，并解决经典和量子传输理论中的基本问题。计算表明，系统的大小，无序，结构，维数，内部非谐性，接触相互作用和量子相干效应，是相互作用的因素，以确定主要的机制（弹道/扩散），有效性（差/好）和功能性（线性/非线性）的热传导在纳米级。本文综述了分子结中量子传热的最新实验和相关计算。我们叙述的Landauer方法，适合弹性（谐波）声子输运的研究，并概述了技术，将分子非谐性。理论方法与例子一起说明达到控制振动热传导分子的挑战。
2015-06-30 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Cavity Quantum Electrodynamics with a Single Quantum Dot Coupled to a Photonic Molecule
研究了由一对耦合的光子晶体腔组成的量子点与光子分子耦合的腔量子电动力学效应。我们发现量子点和光子分子的两个超模之间存在反交叉，这表明实现了强耦合机制。从反交叉的数据，我们估计的贡献模式耦合和本征失谐的总失谐之间的超级模式。最后，我们还展示了光子分子中非共振腔-腔相互作用的特征。
2012-01-30 cond-mat.mes-hall quant-ph
Energy, work, entropy and heat balance in Marcus molecular junctions
我们提出了一个一致的理论能量平衡和转换在一个单分子结与强相互作用之间的电子之间的分子连接器（点）和声子在核环境中的马库斯型电子跳跃过程占主导地位的电子输运。结果表明，伴随着电子跳跃能量交换的电极和核（分子和溶剂）环境之间的环境重组和弛豫可能会带来一个温和的局部冷却，后者在偏置系统。分析了周期性驱动的点能级对系统中热传输和功率产生的影响，并证明了准静态范围内和准静态范围外的能量守恒。最后，提出并讨论了一个基于Marcus单分子结的原子尺度发动机模型。
2020-01-18 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Signatures of Plexcitonic States in Molecular Electroluminescence
我们发展了一个量子主方程（QME）方法来研究限制在金属电极之间的分子的电致发光（EL），并耦合到量子等离子体激元模式。在我们一般的基于状态的框架内，我们描述了电子隧穿，振动阻尼，环境退相，耦合量子电磁场模式的量子相干动力学。作为一个例子，我们计算STM诱导的自发发射的四苯基卟啉（TPP）分子耦合到纳米腔等离子体。在弱分子激子等离子体激元耦合制度，我们发现与实验，包括阈值以上的热发光，以前的半经典计算没有描述的效果非常好的协议。在强耦合制度，我们分析了光谱特征指示的plexcitonic态的形成。
2018-03-02 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Carbon tips as electrodes for single-molecule junctions
我们研究了通过单分子结的电子输运，所述单分子结由与巯基锚定基团键合到金电极和与碳尖端相反的甲基端基的辛烷乙撑分子形成。利用基于断裂结技术的扫描隧道显微镜，我们测量了这种分子结的电导。我们观察到的存在下，定义良好的电导平台在拉伸的分子桥，这是一个分子结的形成的签名。
2011-11-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Thermal transport of confined water molecules in quasi-one-dimensional nanotubes
本文利用准一维非平衡分子动力学模拟研究碳纳米管内受限水的热导率，揭示单链水的长度次线性依赖及单层水热导率增强机制。
2024-05-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft physics.comp-ph
