Water transport through functionalized nanotubes with tunable hydrophobicity
分子动力学模拟被用来研究水通过由疏水和亲水原子组成的纳米管的占据和流动，纳米管被布置在蜂窝晶格上以模拟官能化的碳纳米管（CNT）。我们考虑TIP 3 P水通过具有不同亲水原子分数（f）的（6，6）CNT的窄通道的单列运动。亲水性原子的各种排列被用来产生沿着管具有单独的疏水/亲水域以及两种类型的原子的随机混合物的异质纳米管。发现纳米管通道内的水占有率作为f的函数非线性地变化，并且一小部分亲水原子（f ~ 0.4）足以诱导纳米管的自发和连续填充。有趣的是，通道内水分子的平均数量和通过纳米管的水通量对亲水原子的特定排列的敏感性低于对分数f的敏感性。对于水通量对f的依赖性，观察到两种不同的状态-对于f < 0.4，通量作为f的函数近似线性增加，并且对于更高的f值，通量几乎没有变化，类似于水占有率的变化。我们能够定义纳米管原子和水的氧之间的有效相互作用强度，基于疏水性和亲水性纳米管原子和水之间的相互作用强度的线性组合，可以定量地捕获所观察到的行为。
2015-03-12 cond-mat.soft
Ultrafast stratified diffusion of water inside carbon nanotubes. Direct experimental evidence with 2D (D-T2) NMR spectroscopy
水，当被限制在纳米级时，获得了非凡的传输特性。然而，在纳米级分辨率下，还没有直接的实验证据证明这些特性。在这里，通过使用2D NMR扩散-弛豫（D-T2）和自旋-晶格-自旋-自旋弛豫（T1-T2）光谱，我们成功地解决了在单壁和双壁碳纳米管（SWCNT/DWCNT）的纳米尺度上的水扩散。在单壁碳纳米管中，光谱显示出限制在一维的均匀水扩散的特征形状。值得注意的是，在DWCNTs水分裂成两个轴向组件与内部一个获得不寻常的流动特性：高脆性，超快自扩散系数，和“刚性”的分子环境，揭示了分层的合作运动机制的基础上快速扩散水饱和的碳纳米管。
2017-12-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft
Second critical point of water in supercooled confined water in L,L-diphenylalanine micro/nanotubes
分析了L，L-二苯丙氨酸微/纳米管中过冷受限水的低频（20-150 cm-1）喇曼激活声子模的温度依赖性（10-290 K）。本文详细研究了过冷受限区域中特定几何构型的水分子团簇（五聚体）的孤立动力学。还探讨了水-纳米管相互作用的一种特殊模式。在204 K观察到一个脆弱的强转变，并与Widom线的交叉。基于模式耦合理论的弛豫速率数据的临界指数分析表明，实验数据和理论完全一致。我们的结果与水的第二临界点的存在是一致的。
2014-06-26 cond-mat.soft
Water diffusion in carbon nanotubes for rigid and flexible models
我们比较了刚性和柔性水模型的扶手椅和锯齿形碳纳米管中的水的扩散。使用一个刚性模型TIP 4P/2005和两个柔性模型SPC/Fw和SPC/FH，我们发现水形成的氢键数量取决于纳米管的结构，直接影响水的扩散。模拟结果表明，由于碳纳米管的疏水性和水力场所施加的自由度，水分子倾向于避开碳纳米管的表面。这种变量的结合在水的扩散中起着核心作用，主要是在狭窄和/或变形的纳米管中，以非平凡的方式控制着承压水的流动性，其中水力场的自由度越大，其在限制中的流动性就越小，因为我们限制了面积/体积之间的竞争，并且它不再在改变水扩散率中起独特的作用。
2023-01-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Diffusion Enhancement in Core-softened fluid confined in nanotubes
我们研究了约束效应对核软化流体动力学行为的影响。流体被建模为两个长度尺度的潜力。这种潜在的散装复制的异常行为中观察到的密度和扩散的液态水。利用$NpT$分子动力学模拟对这两种长度尺度的纳米管中的流体进行了模拟。我们得到的扩散系数随着纳米管半径的增加，如预期的正常流体的宽通道。然而，对于窄通道，限制显示出增强的扩散系数时，纳米管半径减小。这种行为，观察到的水，解释的框架中的两个长度尺度的潜力。
2012-08-05 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Water diffusion in carbon nanotubes: interplay between confinement, surface deformation and temperature
在这篇文章中，我们调查通过分子动力学模拟的TIP 4 P/2005水的扩散行为时，限制在原始和变形的碳纳米管（扶手椅和锯齿形）。为了分析不同的扩散机制，水温从$210\leq T\leq 380$ ~K变化。我们的模拟结果表明，水提出了一个非Arrhenius到Arrhenius扩散交叉。与体系统相比，限制转移的扩散过渡到更高的温度。此外，对于较窄的纳米管，水扩散在一个单一的线，导致独立的活化能的流动性。
2020-09-28 cond-mat.soft physics.flu-dyn
Differentiating Confined from Adsorbed Water in Single-Walled Carbon Nanotubes via Electronic Transport
本文通过测量单壁碳纳米管场效应晶体管的电子输运，区分了外部吸附水与内部受限水，发现三种水分子类型，并证明水对管内表面的亲和力更强。
2024-12-16 cond-mat.soft
Breakdown of 1D water wires inside Charged Carbon Nanotubes
利用分子动力学方法研究了6，6碳纳米管（CNTs）内部水的结构和动力学行为。这项研究报告的故障的一维水线和三角面水的出现，将电荷在6，6碳纳米管。由于形成大量氢键，电荷的掺入导致水分子翻转的高势垒。PMF分析表明，存在约2千卡/摩尔的障碍，为水的运动内的原始CNT和几乎可以忽略不计的障碍，在带电的CNT。
2016-09-06 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Sliding and translational diffusion of molecular phases confined into nanotubes
限制在纳米至亚纳米直径的毛细管中的分子流体的剩余动力学自由度对于纳米流体领域中的未来发展具有根本相关性。这些属性不能简单地推导出从散装的，因为宏观流体动力学的推导最通常打破了纳米多孔通道和额外的影响，必须考虑。在目前的贡献，我们回顾了一些一般的现象，这是预计将发生在操纵流体的限制和超限制条件下。
2007-03-15 cond-mat.soft
Dipole alignment of water molecules flowing through a carbon nanotube
水通过纳米通道的快速流动速率在脱盐、能量转换和纳米医学方面具有很好的应用前景。我们已经使用分子动力学模拟表明，水分子通过一个宽的单壁碳纳米管（CNT）腔得到对齐的流动，有一个净偶极矩沿流动方向。随着流速的增加，净偶极矩首先增加，并最终饱和到一个恒定值。这种行为类似于朗之万理论的顺电性与流速作为一个有效的对齐字段。我们最终表明，这种行为的微观起源是优先进入的水分子与他们的偶极子矢量指向向内沿CNT轴。
2021-09-27 cond-mat.soft
Ultra-high permeable phenine nanotube membranes for water desalination
纳米孔脱盐技术取决于高透水性膜，同时有效地阻挡离子。在这项研究中，我们考虑了最近合成的[Science 363，151-155（2019）]用于水淡化应用的菲奈米管（PNT）。使用平衡和非平衡分子动力学模拟，我们表明，PNT膜完全拒绝盐，但渗透水的速率是一个数量级高于所有用于水过滤的膜。我们提供了盐排斥和快速水传输的微观机制，通过计算的自由能景观和静电势剖面。一个集体扩散模型准确地预测了水的渗透率从模拟在很大范围内的压力梯度。我们提出了一种方法来计算渗透水渗透的平衡模拟数据，并发现它是非常高的PNT膜。PNT的这些显著特性可以应用于各种纳米流体应用，例如离子选择性通道、离子晶体管、传感、分子筛和蓝色能量收集。
2022-03-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft physics.app-ph
Regulation of dispersion of carbon nanotubes in a mixture of good and bad solvents
研究了多壁碳纳米管（MWCNTs）在水-环己基吡咯烷酮（CHP）二元混合液中的悬浮液在加热和冷却循环过程中的微观结构和电导率。MWCNT的浓度在0 - 1重量%之间的区间内变化。二元混合物X =[水]/（[CHP]+[水]）中水的含量在0 - 1.0范围内变化。实验数据表明，MWCNT在良好（CHP）和不良（水）溶剂的混合物中的分散质量可以通过调整CHP+水混合物的组成来精细调节。讨论了X对多壁碳纳米管聚集能力的影响。多壁碳纳米管团簇的表面高度曲折，其分形维数df随着X的增加而增加，当X-> 1时接近-> 1.9。结果表明，表面张力不适合用于预测在良、劣溶剂混合体系中的分散能力。的电导率数据证明了一个模糊型的多阈值在调查中的系统中的渗流的存在。这种行为被解释为依赖于多壁碳纳米管浓度的不同的渗滤网络的形成。
2013-04-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft
Water diffusion in carbon nanotubes under directional electric fields: Coupling between mobility and hydrogen bonding
我们研究了碳纳米管中TIP 4P/2005水在外加电场作用下的扩散和结构。广泛的直径范围已被用来显示水扩散的高度尺寸依赖性行为。我们还发现，扩散是非常受影响的强度所施加的电场。然而，场与管轴之间的相对方向会导致最有趣的行为。发现$0^{\circ}$和$45^{\circ}$与管轴形成的电场角度通过增加组织来减缓水动力学，而垂直于管轴的场在某些情况下可以通过减少氢键形成来增强水扩散。值得注意的是，对于1.2 nm直径长的（9，9）纳米管，沿管轴的场熔化水结构，增加水的流动性。这些结果指出，承压水的结构和动力学是非常敏感的外部领域，并建议使用电场作为一个促进过滤过程。
2020-09-28 cond-mat.soft
Slippage of water past superhydrophobic carbon nanotube forests in microchannels
在这封信中，我们提出了一个实验表征的超疏水表面的碳纳米管森林，纳入微通道的液体流动滑移。我们利用微PIV（粒子图像测速）技术，以实现准确测量表面流体动力学特性所需的流量剖面上的亚微米分辨率。我们证明边界上的卡西超疏水状态，与几微米的滑动长度，而消失的滑动长度被发现在Wenzel状态，当液体的表面。改变我们的碳纳米管森林为基础的超疏水表面的横向粗糙度尺度L，我们证明了滑动长度与L线性变化，与理论预测的图案化表面上的滑动。
2006-09-02 cond-mat.soft
Capillary filling with giant liquid/solid slip: dynamics of water uptake by carbon nanotubes
本文讨论了毛细管填充动力学的标准描述的方式进行修改，以说明纳米孔中的液体/固体滑移。它特别关注的情况下，一个大的滑动长度相比，孔径。结果表明，液体的粘度不起作用，并且流动仅由液体在壁面处的摩擦系数控制。此外，在Washburn制度，填充速度不依赖于管半径。最后，分子动力学模拟表明，这种标准的描述未能描述的早期阶段的毛细填充碳纳米管的水，因为粘性耗散在管入口处必须考虑。
2011-12-06 cond-mat.soft physics.flu-dyn
Fast water flow through graphene nanocapillaries: a continuum model approach involving the microscopic structure of confined water
纳米毛细管内的水变得有序，导致非常规行为。已经观察到石墨烯制成的纳米薄毛细管内的水流动的显著增强[B. Radha等人，Nature（London）538，222（2016）]。在这里，我们解释这种增强是由于石墨烯纳米胶囊内的水的大密度和非凡的粘度。利用Hagen-Poiffille理论和滑移边界条件，结合分离压力项和分子动力学（MD）模拟结果，我们提出了一个解析理论，阐明了疏水纳米胶囊内部水流动增强的起源。我们的工作揭示了一个独特的依赖性的水流在纳米毛细管的结构性质的nanoinsulated水与实验一致，这开辟了一条新的途径，在nanofluidics。
2018-09-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft
Detection of the liquid-liquid transition in the deeply cooled water confined in MCM-41 with elastic neutron scattering technique
本文综述了我们最近利用弹性中子散射技术对纳米多孔硅材料MCM-41中深度冷却水相行为的实验研究。在这种强约束下，避免了水的均质成核过程，这允许受限水在本体水无法达到的温度和压力下保持其液态。通过测量承压重水的平均密度，我们观察到一个可能的一阶低密度液体（LDL）的高密度液体（HDL）在承压重水的深度冷却区域的转变。相分离从1.12 ± 0.17 kbar和215 ± 1 K开始，并延伸到相图中的较高压力和较低温度。该起始点可以是承压水的液-液临界点。还估计了Widom线的轨迹。对承压水中液-液相变的观测有可能解释水在低温下的神秘行为。此外，它还可能对其他学科产生影响，因为承压水系统代表了许多生物和地质系统，其中水存在于纳米级孔隙中或亲水或疏水表面附近。
2016-12-11 cond-mat.soft
Nonlinear viscoelastic dynamics of nano-confined water
利用原子力显微镜（AFM）研究了纳米承压水的粘弹性动力学。我们观察到的非线性粘弹性行为非常类似于广泛观察到的亚稳复杂流体。我们发现，在纳米承压水中测得的非线性粘弹性的起源是应变率依赖的松弛时间和缓慢的动力学。通过测量不同频率和应变下的粘弹性模量，我们发现纳米承压水的本征弛豫时间在0.1-0.0001 s之间，比体相水的弛豫时间长几个数量级，与170-210 K下过冷水的介电弛豫时间相当。
2007-07-17 cond-mat.soft
Water Aging Effects on Graphene Nanoplatelets and Multi-walled Carbon Nanotube Reinforced Epoxy Glass Fiber Nanocomposites
本研究探究短期水老化对MWCNTs和GNPs混合填料增强环氧玻璃纤维纳米复合材料电学性能的影响，发现2%MWCNTs和3%GNPs时实现低渗流阈值，水老化后电导率略有提升。
2024-03-19 cond-mat.soft physics.app-ph
Thermodynamics, Structure, and Dynamics of Water Confined between Hydrophobic Plates
我们进行分子动力学模拟的512个水状分子，通过TIP 5 P电位相互作用，并被限制在两个光滑的疏水板，由1.10 nm的分离。我们发现水的反常热力学性质相对于体相向低温移动了$\approx 40$ K。承压水的动力学和结构类似于在较高温度下的散装水，与热力学异常向较低温度的转变相一致。由于这种$T$位移，我们的承压水模拟（低至$T = 220$ K）没有达到足够低的温度来观察使用TIP 5 P势在$T\approx 215$ K下发现的本体水的液-液相变。我们发现，不同的晶体结构，可以形成两个不同的分离的板，0.7 nm和1.10 nm，没有对应的散装系统，并讨论相关的实验承压水。
2005-07-05 cond-mat.soft
Electrocrystallization of Supercooled Water Confined between Graphene Layers
过冷水在外加静态电场中结晶的一个关键特征是，这里的结构顺序不仅由通常的热力学和运动学因素决定（过冷度、液体和晶体的化学势之间的差以及粘度），而且还取决于所施加的电场的强度和方向、系统的大小（尺寸效应）和边界曲面的几何形状。在这项工作中，在$T=268$ ~K的温度下，被限制在理想平坦的平行石墨烯片之间的过冷水的电结晶已经被考虑在这项工作中。它已被建立，结构顺序是由两个特征模式。初始模式与偶极水分子在外加电场作用下的取向有关。随后的模式的特征在于亚稳系统弛豫到结晶相。垂直于石墨烯片施加的均匀电场抑制了结构有序化，而横向施加的电场促进了立方冰$I_c$的形成。
2020-01-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Electrocrystallization of Supercooled Water Confined by Graphene Walls
由于水分子具有偶极矩，因此水的任何结构转变对外部电场敏感。研究了外加均匀电场对石墨烯平面间过冷水结晶的影响。这种系统的结晶是由亚稳相到有序（结晶）相的普通弛豫和由所施加的电场诱导的偶极对准引起的。我们发现，该系统在温度$T=268$ K，其中水的密度为$0.94$ g/cm $^3$和所施加的电场的大小为$E=0.5~\textrm{V}$ /埃，结晶成立方冰，几乎没有缺陷，并且结晶在时间尺度$\sim 5.0$ ns上进行。所得结果可直接用于开发水结晶驱油方法。
2019-09-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Water confined in nanopores: spontaneous formation of microcavities
分子动力学模拟的水被限制在纳米尺寸，疏水性通道显示，水形成局部空腔的孔径~ 2.0 nm。腔体呈现非球形形状，并且优选地邻近限制壁放置，从而引起液体暴露表面的特殊形式。局部空化的制度似乎与蒸汽层的形成相关，如Lum-Chandler-Weeks理论所预测的，这意味着孔隙的部分填充。
2007-05-16 cond-mat.soft
Sensitivity of peptide conformational dynamics in carbon nanotubes to directional mechanical forces
本研究通过力探针分子动力学模拟，探究碳纳米管受限环境中定向拉/推十肽对其构象动力学的影响，发现力加载速率和肽序列的作用更显著，拉动肽的穿管过程更顺畅，为理解细胞内短肽受限空间穿行机制提供了依据。
2025-02-23 cond-mat.soft physics.bio-ph
Anomalously low dielectric constant of confined water
通过局部电容测量，发现受限在原子级平坦壁间的水存在极化极小的界面层，其面外介电常数仅约2，厚度为两到三个分子层，为界面水理论提供关键实验反馈。
2018-06-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft physics.chem-ph
Effect of pressure on the phase behavior and structure of water confined between nanoscale hydrophobic and hydrophilic plates
我们进行了系统的分子动力学模拟的水限制在两个纳米板在T=300 K。我们研究了压力（-0.15 GPa <= P <= 0.2 GPa）和板间距（0.4 nm <= d <= 1.6 nm）对水的相行为的影响。当水被限制在疏水板之间时，在足够低的P下在板之间发生毛细蒸发。发生这种转变的d的阈值随着P而减小（例如，1.6 0.0 5GPa时为0.5nm; 0.1GPa时为0.5nm），直至高P时不发生毛细蒸发。当d ~ 0.6 nm且P >= 0.1 GPa时，系统结晶为双层冰。提出了一个显示汽相、液相和双层冰相的P-d相图。当水被亲水性（羟基化二氧化硅）板限制时，它在所研究的所有P和d处保持在液相中。有趣的是，我们观察到，在这种情况下，即使在P散装水空化，承压水保持在液态。系统地研究了两种板材在不同磷浓度下的水化状态。对于这里研究的条件范围内，我们发现，在疏水板的存在下，P的效果是提高水的结构和水分子推向板。疏水板旁边的水分子的平均取向在加压时不改变。相比之下，在亲水性板的存在下，水结构是不敏感的P。因此，我们的研究结果表明，加压时，疏水板表现为“软”表面（在这个意义上的适应压力依赖的水结构的变化），而亲水性的墙壁表现为“硬”表面。
2006-03-02 cond-mat.soft physics.chem-ph physics.comp-ph
In-plane dielectric constant and conductivity of confined water
本研究利用扫描介电显微镜测量受限水的面内电学性质，发现少层受限水具有约1000的巨介电常数和接近超离子液体的高电导率，归因于无序氢键网络，对理解纳米尺度水行为至关重要。
2024-07-31 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft physics.chem-ph
Confined water in the low hydration regime
分子动力学结果限制在低水合制度的二氧化硅孔隙中的水。强分层效果被发现由于基板的亲水性。水的局部性质作为温度和水化程度的函数进行了研究。水的薄膜与二氧化硅原子的相互作用引起氢键网络的强烈扭曲。水分子的停留时间取决于与表面的距离。它的行为显示了从布朗过渡到非布朗政权接近基板在水与球状蛋白质接触的研究中发现的结果。
2002-04-05 cond-mat.soft
Dynamics of the fast component of nano-confined water under electric field
本文报道了用冷中子斩波谱仪（CNCS）准弹性中子散射法测量的折叠二氧化硅材料（平均孔径为$\sim$ 16 μ m的FSM-12）孔隙中水分子的扩散。目的是研究电场对先前观察到的纳米承压水快速分量的影响。在220 K和245 K之间的温度下，并在两个电场值，0 kV/mm和2 kV/mm的测量。类似于最近观察到的电场诱导增强的缓慢平移运动的承压水，有一个同样重要的影响的字段上的更快的扩散。
2013-06-27 cond-mat.soft
Liquid-liquid-like phase transitions between high, mid, and low density phases in confined water
过冷水的液-液相变是一个长期存在争议的问题。我们显示了真正的稳定的一级相变之间的高密度和低密度液体（HDL和LDL）的结构在受限的过冷水在正负压力的模拟结果。这些拓扑相变起源于分子交换被冻结后分子转动模式下的氢键网络有序化。这是解释的序参量依赖的自由能变化混合后的类液体和冰的氢键取向的部分，这是由他们的两个多体相互作用。这种未经探索的纯氢键取向驱动的拓扑相给出了具有高密度和低密度结构的中等密度和稳定的中间混合相。过冷水的相图显示了水的第二和第三临界点。
2020-06-27 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Hydrogen bond analysis of confined water in mesoporous silica using the reactive force field
利用反应力场对孔径为2.7 nm的纳米多孔二氧化硅中水的结构和动力学性质进行了大规模分子动力学模拟研究.计算了水的径向分布函数和扩散系数，孔隙中心处的数值与实际水的实验值吻合较好。此外，孔被分成薄的同轴层，和平均氢键数，氢键寿命，和氢键强度作为从孔中心轴的径向距离的函数进行计算。分析表明，涉及硅烷醇（Si-OH）的氢键具有较长的寿命，虽然每个原子的平均氢键数并没有从孔中心的变化。这些氢键的较长寿命以及较小的扩散系数归因于它们的较大强度。
2019-05-23 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Does twist angle affect the properties of water confined inside twisted bilayer graphene?
石墨烯纳米狭缝孔用于纳米流体设备，如水脱盐，离子选择性通道，离子晶体管，传感，分子筛，蓝色能量收集和蛋白质测序。制备纳米流体装置是一项艰巨的任务，因为小的未对准导致装置的各种性质的显著改变。在这里，我们专注于两个平行的石墨烯片之间的旋转错位。使用分子动力学模拟，我们探测的结构和动力学单层水限制在石墨烯纳米通道内的一系列相称的扭曲角。采用SPC/E和TIP 4P/2005水模型，模拟结果表明，SPC/E的平衡数密度$(n \sim 13 nm^{-2})$和TIP 4P/2005的平衡数密度$(n \sim 11.5 nm^{-2})$在扭转方向上是独立的。根据水模型的密度，结构和介电常数不随扭转角的变化而变化。此处的承压水结构仅显示SPC/E水的方形冰序。TIP 4 P/2005显示了临界密度$(n \sim 12.5 nm^{-2})$附近的有序性。对于所研究的扭转角，承压水的平均垂直介电常数仍然非常低（SPC/E为$\sim 2$，TIP 4 P/2005为$\sim 6$）。我们发现，受限水分子的摩擦系数变化的小扭曲角，而成为独立的扭曲大于$5.1^{o}$。我们的研究结果表明，小的角度错位不会损害单层水的介电性能的石墨烯狭缝孔，但可以显着影响其动力学。
2022-12-23 cond-mat.soft
Anomalous dynamics of confined water at low hydration
限制在二氧化硅孔中的水分子的流动性研究了通过计算机模拟在低水合制度，其中大部分的分子居住接近亲水性基板。这些分子的单粒子动力学的层分析表明，在长时间的亚线性行为的异常扩散。这种行为与停留时间分布的长时间衰减密切相关，类似于水与蛋白质接触。
2003-11-12 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Transport Dynamics of Water Molecules Confined between Lipid Membranes
针对脂质膜间受限水分子的非高斯位移输运特性，提出新输运方程解释分子动力学模拟结果，揭示其动力学源于纵向运动引发的横向扩散系数涨落，并发现不受膜间距影响的界面水区域。
2024-04-18 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.chem-ph
Unusual Phase Behavior of Confined Heavy Water
水的许多反常性质在深度过冷区域被放大。在这里，我们提出了中子散射测量的密度的重水限制在纳米多孔硅基质MCM-41-S（\approx 15孔径），即状态方程ρ（T，P），在温度和压力范围内，从300 K到130 K和从1巴到2900巴，其中散装水将结晶。在低于一定压力Pc的情况下，可以观察到连续密度曲线斜率的突然变化（“扭结”）;然而，在高于Pc的情况下，不存在这种特征。相反，在升温和降温扫描之间的密度分布中的滞后现象在Pc以上变得突出。因此，数据可以被解释为在低压下的表观二阶相变线演变成在高压下的一阶相变线。如果是这样的话，在Pc \approx 1500 bar，Tc \approx 210 K的“三临界点”的存在成为解释低温承压水异常富相行为的另一种可能的情况。
2011-06-21 cond-mat.dis-nn cond-mat.mes-hall cond-mat.soft
Structure of Water at Hydrophilic and Hydrophobic Interfaces: Raman Spectroscopy of Water Confined in Periodic Mesoporous (Organo)Silicas
利用拉曼振动光谱研究了亲水性介孔硅（MCM-41）和疏水性苯桥联周期性介孔硅（PMO）中水分子结构的温度依赖性。对于毛细填充的孔（75%相对湿度，RH），OH-拉伸区域由位于孔的核心部分中的液态水的贡献主导。它采用块状结构，受到限制和表面疏水性的适度破坏。对于部分填充的孔隙（33%RH），不可冻结吸附膜的结构与毛细填充孔隙中发现的结构完全不同。第一个显著特征是即使在低温（-120 {\textdegree} C）下也不存在低密度无定形冰的拉曼光谱指纹。其次，额外的频带揭示水羟基基团指向不同的水/固体和水/蒸汽界面。对于MCM-41，它们对应于水分子作为与二氧化硅的弱H-键供体，并且悬挂羟基朝向孔的空中心取向。对于苯桥PMO，我们发现了一个额外的类型的悬挂羟基，我们归因于水在疏水固体界面。
2022-01-31 cond-mat.soft
Continuous melting through a hexatic phase in confined bilayer water
液态水不仅具有明显的重要性，而且非常有趣，显示出许多异常，仍然挑战我们对这样一个先验简单系统的理解。当观察纳米约束水时也是如此：细胞中成分之间的液体被限制在这样的尺寸内，并且已经有证据表明这种水的行为与其本体对应物非常不同。一个惊人的发现已经从二维承压水的计算机模拟报告：液体显示连续或不连续的熔化取决于其密度。为了理解这种行为，我们已经分析了熔化的双层纳米承压水的分子动力学模拟。在高密度下，我们观察到连续熔化仅与氧的相变有关，氢始终保持液态。此外，我们发现一个中间的六角相之间的液体和三角形的固体冰相的氧，以下的Kosterlitz的Halperin-Nelson-Young理论的二维熔化。液体本身倾向于维持三角形冰的局部结构，其两层具有强烈的相关性，但物质交换非常缓慢。氧和氢的行为的解耦产生了一种状态，在这种状态下，水的复杂性似乎消失了，导致类似于简单的单原子液体。我们模拟水的这种内在趋势可能有助于了解其他封闭和界面水系统中的新行为。
2016-06-28 cond-mat.soft
Behavior of water and aqueous LiCl solutions confined in cylindrical silica pores: A wide temperature range molecular dynamics simulation study
通过分子动力学模拟揭示LiCl水溶液在1.6 nm二氧化硅孔中的动力学交叉机制，发现LiCl和受限作用破坏氢键网络、降低扩散活化能，从而解释低温下LiCl加速受限水的实验现象。
2025-04-08 cond-mat.soft physics.chem-ph
Dragging a polymer chain into a nanotube and subsequent release
我们提出了一个标度理论和Monte Carlo（MC）模拟结果的柔性聚合物链缓慢拖动一端进入纳米管。我们还描述了当完全限制的链被释放并逐渐离开管时的情况。采用有偏链增长算法--剪枝-富集Rosenbluth方法对自回避格点模型进行了MC模拟。纳米管是一端开口的长通道，其直径$D$远小于溶液中聚合物线圈的尺寸。我们分析了以下特性作为管内链末端位置$x$的函数：限制的自由能，平均端到端距离，被囚禁的单体的平均数量，以及对于$D$的各种值和链中单体的数量，$N$的限制部分的链的平均拉伸。我们表明，当链端被拖到管中的一定的临界距离$x^*$，聚合物进行一阶相变，从而剩余的自由尾部突然吸入管。这是伴随着跳跃的平均大小，被囚禁的片段的数量，并在平均拉伸参数。临界距离的尺度为$x^*\sim ND^{1-1/ν}$。当大约3/4的链条单元被拖进管中时，发生过渡。提出的理论是基于构建的朗道自由能作为一个功能的序参量，提供了一个完整的描述平衡和亚稳态。我们认为，如果被困的链被释放与所有单体允许波动，反向过程中，链离开禁闭顺利发生，没有任何跳跃。最后，我们应用该理论估算了纳米管中处于亚稳态的DNA的寿命。
2008-03-19 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Layer Analysis of the Structure of Water Confined in Vycor Glass
本文用分子动力学模拟方法模拟了硅孔中水的微观结构。石英玻璃中的单个腔体已被建模，以再现真实Vycor玻璃的孔的主要特征。一个层分析的站点站点的径向分布函数的证据存在于孔隙中的两个子集的水分子具有不同的微观结构。位于内层的分子，靠近孔的中心，具有与本体水相同的结构，但温度高30 K。相反，在外层中的水分子的结构，接近基板，是强烈的影响，由水-基板的亲水性相互作用和敏感的扭曲的H-键网络和相邻分子之间的取向相关性显示。降低水化作用对外层水的结构影响不大。实验测定的水在禁闭的结构特性的后果进行了讨论。
2002-01-16 cond-mat.soft
Structural properties of water confined by phospholipid membranes
生物膜对于细胞的生命是必不可少的，并且水合水为它们的组装和稳定性提供了驱动力。在这里，我们研究了磷脂膜中水的结构特性。我们采用Martelli等人最近提出的敏感局部序度量来表征检查中程序（IRO）的局部结构，它测量和分级局部环境与完美冰结构的重叠程度。靠近膜，水获得高IRO并改变其动力学性质，例如，减慢其在从膜界面延伸超过$\simeq 1$ nm的区域中的平移和旋转自由度。令人惊讶的是，我们表明，在距离$\simeq 2.5$ nm的接口，虽然批量样的动力学恢复，水的IRO仍然略高于在相同的热力学条件下，在散装。因此，水-膜界面在环境条件下具有结构效应，该结构效应比经常调用的$1$ nm长度尺度传播得更远，在分析由膜限制的水的实验数据时应仔细考虑该结果，并且可以帮助我们理解水在生物系统中的作用。
2017-03-22 cond-mat.soft
Interplay of local hydrogen-bonding and long-ranged dipolar forces in simulations of confined water
在水的标准模型中，库仑相互作用的球形截断允许有效的分子模拟，并且可以对均匀液体的结构给出非常精确的结果。然而，截断已知产生显着的错误，在非均匀系统，特别是静电性能。局部分子场（LMF）理论纠正这样的截断通过使用一个有效的或重组的静电势，占剩余的长程相互作用的影响，通过密度加权平均场平均值，并满足修改后的泊松方程定义的高斯平滑的电荷密度。我们将LMF理论应用于三个简单的分子系统，表现出不同方面的失败的一个天真的应用程序的球形截断-水之间的疏水壁，水之间的原子波纹亲水壁，水之间的限制与施加电场疏水壁。特别是对于最终系统，1/r的球面截断通常失败，LMF理论纠正了所有三个的失败。此外，LMF理论提供了一种更直观的方式来理解在涉及水的分子模拟中局部氢键和长程静电之间的平衡。
2008-09-17 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Hydrophobic and ionic-interactions in bulk and confined water with implications for collapse and folding of proteins
水和水介导的相互作用决定了蛋白质折叠、蛋白质聚集和在有限空间中自组装的热力学和动力学。为了深入了解水在折叠问题中的作用，我们描述了一些相关模型系统的计算机模拟。二十烷的塌缩动力学表明，在排出水时，线性烃链采用具有1.5圈的有序螺旋发夹结构。二十烷分子的二聚体的结构具有两个彼此垂直堆叠的有序螺旋发夹。作为研究受限空间中折叠的前奏，我们使用模拟来了解纳米液滴中疏水和离子相互作用的变化。在纳米水滴中，疏水和带电物种的溶剂化发生了剧烈的变化。疏水性物种定位在边界处。离子在水密度低的边界处的倾向随着电荷密度的降低而增加。疏水性、极性和带电残基之间的相互作用在密闭空间中也发生了深刻的变化。使用计算机模拟的结果，并占链熵损失后限制，我们认为，然后证明，使用模拟在明确的水，通用两亲性肽序列的有序状态应稳定在圆柱形纳米孔。
2011-05-05 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.chem-ph
Phase diagram of supercooled water confined to hydrophilic nanopores
我们提出了一个相图的水限制在圆柱形二氧化硅纳米孔的压力，温度和孔径。封闭的圆柱形壁是亲水的和无序的，这对有序的水结构具有不稳定作用。这类系统的相图是从一般的论点，从实验观察和计算机模拟和计算机模拟测试的假设参数。相空间分为三个区域：单一的液体，晶体状固体和玻璃。对于大孔，半径超过1纳米，水表现出液体和晶体状的行为，这些制度之间的突然交叉。对于小孔半径，晶体状行为是不稳定的，水在所有非零温度下保持无定形。在足够低的温度下，这些状态是玻璃。过冷水的几个实验结果可以根据我们提出的相图来理解。
2012-05-10 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Observation of the Density Minimum in Deeply Supercooled Confined Water
用小角中子散射法（SANS）测量了孔径为15 ± 1埃的介孔氧化硅材料MCM-41-S-15的一维圆柱孔中重水的密度。在这些孔中，本体水在235 K下不发生均匀成核过程，并且液体可以过冷至至少160 K。SANS数据的分析使我们能够确定D2 O密度的绝对值作为温度的函数。我们在210 ± 5 K观察到密度极小值，其值为1.041 ± 0.003 g/cm 3。我们的结果是一致的分子动力学模拟的预测过冷水体。这是第一次在实验上报道过冷水中存在密度极小值。
2007-04-17 cond-mat.soft
Pressure Dependence of Fragile-to-Strong Transition and a Possible Second Critical Point in Supercooled Confined Water
通过在石英玻璃的纳米孔中封水，我们可以绕过晶化过程，利用中子散射研究压力对深过冷态动力学行为的影响。我们观察到一个明显的证据，尖状的脆弱到强大的（F-S）的动态转变。在这里，我们表明，转变温度随着压力的增加而稳步下降，直到它在1600巴的压力下与本体水的均匀成核温度线相交。超过这个压力，就不再可能辨别出F-S转变的特征。识别这个终点与可能的第二个临界点进行了讨论。
2005-08-16 cond-mat.soft
Structural properties and liquid spinodal of water confined in a hydrophobic environment
我们提出了一个计算机模拟研究的结果TIP4P水被限制在一个疏水无序矩阵的软球过冷时的结晶性能。水的氢键网络似乎保存在这种疏水限制。尽管如此，观察到由于几何约束的氢键的平均数的减少。从350 K到210 K计算了旋节线的液相分支。相同的热力学方案的散装被发现：调幅曲线是单调下降。最大密度线弯曲，避免了与旋节线交叉。然而，最大密度线和旋节线都向更高的压力和更低的温度移动。
2008-04-18 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Sub-diffusion and population dynamics of water confined in soft environments
我们已经研究了分子动力学计算机模拟的动力学的水限制在离子表面活性剂相，从有序的层状结构胶束在低和高的水负荷，分别。我们已经深入分析了主要的动力学特征的均方位移和中间散射函数，并找到了明确的证据，次扩散行为。我们已经确定了水分子躺在带电的界面与疏水性限制矩阵作为主要负责这种不寻常的功能，并提供了一个全面的图片动态的基础上非常精确的分析，在界面上的寿命。最后，我们提供了，第一次我们的知识，一个独特的框架，合理化的存在重要的动力学不均匀性在软约束环境中吸收的流体。
2015-08-20 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Dynamically Slow Processes in Supercooled Water Confined Between Hydrophobic Plates
我们研究了低温下疏水平面之间的水动力学。在不同的压力下，我们观察到不同的行为，我们理解的氢键动力学。在高压下，氢键网络的开放结构的形成被抑制，并且表面可以通过降低温度而快速脱水。在较低的压力下，氢键的快速有序化产生的异质性，负责强的非指数行为的关联函数，但没有强烈的相关时间的增加。在非常低的压力下，氢键网络的逐渐形成是导致相关时间大幅增加的原因，并且最终导致系统和脱水过程的动力学停滞。
2009-06-02 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Self-organization of supercooled liquids confined inside nano-porous materials
大规模的分子动力学模拟被用来研究过冷水的结构和动力学修改时，被限制在一个亲水性纳米孔。然后，我们调查的最多和最少的流动分子（动力学的异质性和字符串合作运动）时，过冷水被限制的自动组织的演变。我们的计算使用最近的TIP5P水分子间的潜力。我们观察到一个强大的放缓时，液体被限制的动力学性质，虽然液体结构被发现保持不变时，从孔几何形状校正。然后，我们研究合作运动过冷承压水内相比，散装水。我们观察到强烈的修改时，液体被限制的合作运动。我们观察到，动力学的不均匀性和相关的相关长度的强烈增加，以及在封闭的液体弦状运动。这一结果，这是在反对的预期限制的相关长度的限制程序，可以解释（或解释）的动力学减慢。然而，在恒定的扩散系数的动力学不均匀性的比较表明，动力学的减慢是不足以解释的相关长度的增加。
2007-02-23 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Anomalies in a waterlike model confined between plates
利用分子动力学模拟，我们研究了两个固定的疏水板之间的类水模型。该系统进行了测试的密度，扩散和结构的异常行为，并与散装的结果进行比较。在我们探索的限制距离范围内，我们观察到，在压力-温度相图中，最大密度的温度（TMD线），最大和最小扩散的温度发生在较低的温度下时，与体积值相比。对于两层之间的距离低于某一阈值$d\le d_c$，仅形成两层颗粒，对于$d\ge d_c$，形成三层或更多层。在三层的情况下，中心层保持液态，而接触层结晶。这一结果与原子模型的模拟结果一致。
2012-12-14 cond-mat.soft physics.chem-ph
Molecular dynamics study of nanoconfined TIP4P/2005 water: how confinement and temperature affect diffusion and viscosity
在过去的几十年中，大量的努力已经致力于研究限制在纳米级的疏水几何形状（管，狭缝孔）中的水，因为这种系统的多种技术应用，从药物输送到水脱盐设备。据我们所知，无论是数值/理论还是实验方法到目前为止都没有达成一致的理解，在这些条件下的水的结构和传输特性。在这项工作中，我们提出了分子动力学模拟的TIP 4P/2005水在不同的疏水纳米约束（狭缝孔或纳米管，两个疏水度）在很宽的温度范围内。一方面，水在疏水壁附近更加结构化，独立于限制的几何形状。在另一方面，我们表明，限制和曲率的组合效应导致水在疏水纳米管中的扩散系数增强。最后，我们提出了一个封闭的斯托克斯-爱因斯坦关系提取粘度从扩散率，其结果强烈不同于绿色久保已在以前的工作中使用的表达式。我们讨论了这两种方法的缺点，这可以解释这种差异。
2019-12-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Ion specificity of confined ion-water structuring and nanoscale surface forces in clays
离子特异性和相关的Hofmeister效应，普遍存在于含水系统中，可以在水合粘土中产生壮观的后果，其中离子特异性纳米级表面力可以决定土壤和沉积物的大规模内聚，溶胀和收缩行为。我们已经使用了半原子的计算方法和检查钠，钙和铝抗衡离子限制与水之间的带电表面的粘土材料的代表，表明离子水结构在纳米级的限制是在粘土颗粒之间的表面力的起源本质上是离子特定的。当带电表面强烈约束离子和水时，净压力的振幅和振荡自然地从静电和空间效应的相互作用中出现，这不能被现有的理论捕获。增加限制和表面电荷密度促进离子-水结构，其越来越偏离离子的本体水合壳，是强烈的各向异性和持久性的，并且自组织成优化的、几乎固体状的组件，其中几乎没有任何游离水留下。在这些条件下，由于水的介电屏蔽大大减少和高度组织化的水离子结构，带电表面之间可能存在强烈的吸引力相互作用。通过解开这些纳米级相互作用的离子特异性的性质，我们提供的证据表明，离子特定的溶剂化结构确定的限制是在粘土中的离子特异性的起源，并可能在更广泛的范围内的封闭的含水系统。
2022-04-04 cond-mat.soft physics.chem-ph
