First-principles study of the effects of electron-phonon coupling on the thermoelectric properties: a case study of SiGe compound
在热电界，通常假设给定材料的晶格热导率与电子性质无关。然而，这种观点是值得怀疑的，因为电子-声子耦合可能对载流子和声子输运都有一定的影响，这反过来又会影响热电性能。使用SiGe化合物作为一个典型的例子，我们给出了一个准确的预测载流子的弛豫时间考虑散射从所有的声子模式，而不是简单的变形势理论。结果发现，载流子的弛豫时间并不随浓度变化很大，但这是不是声子输运的情况下，晶格热导率可以显着降低在较高的载流子浓度的电子-声子耦合。因此，SiGe化合物的品质因数在优化的载流子浓度下明显增强，并且在升高的温度下变得更加明显。
2017-12-30 cond-mat.mtrl-sci
Electronic Structure, Transport and Phonons of SrAg$Ch$F ($Ch$=S, Se, Te): Bulk Superlattice Thermoelectrics
本文报道了p型半导体SrAg $Ch$ F（$Ch$ =S，Se和Te）的电子结构、振动性质和输运性质的计算。我们发现软声子与低频光学分支相交的声学模式低于50 $cm^{-1}$，表明材料的热导率低。在价带最大值处和附近的带是高度二维的，这导致即使在高载流子浓度下也具有高的热电势，这是表明良好热电性能的组合。这些材料可以被看作是超晶格热电体的整体实现。
2015-10-01 cond-mat.mtrl-sci
Effects of Four-Phonon Scattering and Wave-like Phonon Tunneling Effects on Thermoelectric Properties of Mg2GeSe4 using Machine Learning
提出机器学习原子间势框架加速预测晶格热导率，揭示四声子散射和类波声子隧穿效应使Mg2GeSe4在900K下zT达0.49（n型）和0.45（p型），为热电材料开发提供高效方案。
2024-11-15 cond-mat.mtrl-sci
Anomalous thermoelectric transport phenomena from interband electron-phonon scattering
塞贝克系数和电导率是设计热电材料时需要同时优化的两个关键量，它们由载流子散射动力学决定。我们发现了一个新的制度，在费米能级的多个频带具有不同的有效质量的共存导致强烈的能量依赖的载流子寿命由于固有的电子-声子散射。在这种反常的制度，电导率随载流子浓度，塞贝克系数反转的符号，即使在高掺杂，和功率因数表现出不寻常的第二个峰值。我们讨论了这种效应的起源和幅度使用第一性原理玻尔兹曼输运计算和简化模型。我们还确定了一般的设计规则，使用这种模式，以提高热电材料的性能。
2021-03-11 cond-mat.mtrl-sci
Phonon self-energy and origin of anomalous neutron scattering spectra in SnTe and PbTe thermoelectrics
采用中子非弹性散射（INS）和第一性原理计算研究了岩盐热电化合物SnTe和PbTe的非谐晶格动力学。实验结果表明，虽然SnTe更接近铁电不稳定性，但PbTe的声子谱表现出更强的非谐性。这种行为再现在温度依赖的声子自能的第一性原理计算。我们的模拟揭示了如何嵌套的声子色散诱导的自能，占测得的INS光谱和它们的温度依赖性的突出功能。我们建立了三声子散射过程的相空间，而不仅仅是接近晶格不稳定性，是确定横向光学铁电模式的复杂光谱的机制。
2013-12-28 cond-mat.mtrl-sci
Inelastic neutron scattering study of phonon density of states in nanostructured Si1xGex thermoelectrics
非弹性中子散射测量被用来探索通过球磨和热压技术制备的纳米晶Si1xGex热电材料的广义声子态密度的相对变化。动态签名的Ge集群可以推断出从数据参考得到的光谱的密度泛函理论模型假设均匀合金化通过虚晶近似。还提出了比较之间的研磨硅纳米粉末和散装，多晶硅的优先低能量增强和寿命加宽的声子态密度出现在纳米粉末。然而，可以忽略不计的差异之间观察到的声子谱的体硅和热压，纳米结构的硅样品表明，单声子动力学的变化超过4毫电子伏只起次要作用，在修改后的热传导的这种化合物。
2012-12-18 cond-mat.mtrl-sci
PAW mediated ab initio simulations on linear response phonon dynamics of anisotropic black phosphorous monolayer for thermoelectric applications
一阶标准微扰理论结合从头算投影增广波算子，以线性计算效率挑战标准Sternheimer方程的实现。这种效率促使我们使用广义密度泛函微扰理论（DFPT）和玻尔兹曼输运理论（BTE）来描述二维（2D）黑磷单层中的电子-声子相互作用。随后，线性响应声子动力学行为的电导率，塞贝克系数和输运性质的热电应用集中。分析揭示了通过结构各向异性和单层结构的态密度的晶体取向依赖性。动量相关的声子人口动态与声子线宽是有效的倒易空间电子态。电子的热导率和Seebeck系数的优化值作为驱动力调制热电效应。作为功率因数的函数，计算出MLBP系统在300 K时的品质因数为0.074，在500 K时的品质因数为0.152。晶格热导率在室温下为37.15 W/mK，并遵循与温度的逆相关性。由于预期的优异性能，特别是在单层黑磷系统中，可以实现深刻的热电应用。
2018-10-04 cond-mat.mtrl-sci
Colossal Seebeck coefficient of thermoelectric material calculated by space charge effect, and phonon drag background
本文提出基于空间电荷模型，在热电材料晶界内引入多德拜长度并结合声子拖曳效应，成功重现了巨大塞贝克系数、热电子电动势及极性反转现象。
2024-06-19 cond-mat.mtrl-sci
Phononic filter effect of rattling phonons in the thermoelectric clathrate Ba$_8$Ge$_{40+x}$Ni$_{6-x}$
良好热电材料的关键要求之一是低晶格热导率。在这里，我们提出了一个相结合的中子散射和理论研究的晶格动力学的第一型包合物系统Ba-Ge-Ni，满足这一要求。我们观察到的Ba客体原子的声子和声学声子的Ge-Ni主机结构的布里渊区的一个广泛的区域，这是在与孤立的Ba原子在Ge-Ni主机笼中经常采用的图片相反，强烈的杂交。它发生没有强烈的声学声子寿命的减少，这与通常假设的强非谐声子-声子散射过程相矛盾。在abintio密度泛函理论计算的框架内，我们解释这些杂交作为一个低通滤波器，防止声学声子的传播的一系列的一个ti交叉。为了突出这样的声子低通滤波器对热输运的影响，我们计算了声学声子对Ba $_8$ Ge $_{40}$ Ni $_{6}$的热导率的贡献，并将其与纯Ge和Ge $_{46}$空笼模型系统的热导率进行了比较。
2012-11-28 cond-mat.mtrl-sci
Phonon limited thermoelectric transport in Pb
我们提出了一个完全基于从头计算的方案来计算电子-声子相互作用下的输运性质，即电导率σ和热电势S。因此，我们明确地研究了Eliashberg谱函数的k依赖结构，耦合强度，线宽和弛豫时间τ。我们得到了一个依赖于状态的τ，并表明它的必要性，以重现在德拜温度以下的温度下增加的热电势，而不考虑声子拖曳效应。尽管各种k和q的依赖关系的详细调查，所提出的计划可以很容易地应用到更复杂的系统。
2017-05-15 cond-mat.mtrl-sci
Phonon Scattering Mechanism in Thermoelectric Materials Revised via Resonant X-ray Dynamical Diffraction
热电材料的工程需要理解晶格和电子自由度的热传导。填充方钴矿表示适合于热电应用的材料的大家族，其中减少的晶格热传导归因于结构的大笼内的填料阳离子的局部低频振动（嘎嘎声）。本文提出了一种利用X射线在CeFe $_4$ P $_{12}$单晶中的动态衍射的多波长方法，并将其应用于求解原子振动的振幅。结果表明，整个填充笼系统的振动动力学是热电性能优化背后的实际活动机制。
2020-06-23 cond-mat.mtrl-sci
Phonon Collapse and Second-Order Phase Transition in Thermoelectric SnSe
自2014年以来，高温Cmcm相的层状半导体SnSe被认为是最有效的热电材料。利用第一性原理计算，我们发现它的振动和热输运性质是由巨大的非微扰非谐效应决定的。我们发现从Cmcm相到低对称性Pnma相的转变是由带边界声子的坍缩驱动的二级相变，其频率在转变温度处为零。计算结果表明，面内振动模的谱函数具有强烈的反常峰肩和双峰结构。我们计算的晶格热导率获得良好的协议与实验只有当非微扰非谐散射包括在内。我们的研究结果表明，良好的热电效率的SnSe的强烈影响的非微扰非谐性。我们预计类似的效应也会发生在其他热电材料中。
2018-07-20 cond-mat.mtrl-sci
Local phonon mode in thermoelectric Bi2Te2Se from charge neutral antisites
由缺陷引起的局域模对热电材料的热输运特性起着重要的作用。特别感兴趣的是电荷中性缺陷，抑制热导率，而不显着降低电传输。在这里，我们报告的温度依赖的拉曼研究，确定这样的模式在一个标准的热电材料，Bi 2 Te 2Se。观察到的模式之一，其起源一直争论了几十年，被证明最有可能是一个反位缺陷引起的本地模式。局域模的反常温度无关展宽归因于Se原子的随机排列。用一个非谐模型--Klemens模型很好地解释了所有模的温度重整化。
2016-03-01 cond-mat.mtrl-sci
First-principles analysis of intravalley and intervalley electron-phonon scattering in thermoelectric materials
将电子从一个谷或带散射到另一个谷或带的谷间碰撞可能对具有多个谷/带的材料中的热电性能有害。本文采用密度泛函理论研究了三种铅硫族化合物（PbS，PbSe，PbTe）和三种半Heusler（ScNiBi，ScPdSb，ZrNiSn）的电子-声子散射特性，并对它们的谷内/谷间成分进行了表征和分析。为了阐明是什么控制了谷内和谷间跃迁的程度，散射率被分解为相空间（测量散射可能性的尺度）和平均电子-声子耦合的乘积。为了帮助指导改进的热电和高电导率材料的搜索，简单和近似的方法证明，可以通过减少谷间散射，规避需要计算的电子-声子散射计算，以确定材料。此外，在极限$\hbarω\gg k_BT$中探索了选择具有大能量区边缘声子的材料的益处，并发现其可能抑制高达一个数量级的谷间过程，从而分别使电导率和功率因数增加70%和100%。
2022-09-10 cond-mat.mtrl-sci
A comparative study of the thermoelectric performance of graphene-like BX (X= P, As, Sb) monolayers
采用第一性原理计算和玻尔兹曼理论研究了类石墨烯磷化硼（BP）、砷化硼（BAs）和锑化硼（BSb）单层的电子和声子输运性质.通过考虑声子-声子散射和电子-声子散射，我们证明了BAs和BSb单分子膜中强的键非谐性可以显著地抑制声子的弛豫时间，但几乎不影响电子的弛豫时间.因此，这两个系统表现出可比的功率因数与BP单层，但低得多的晶格热导率。因此，在优化的载流子浓度下，在BAs和BSb单层中可以实现高于3.0的最大ZT值。有趣的是，在BSb单层中沿着扶手椅方向观察到非常相似的p型和n型热电性能，这在具有可比效率的热电模块的制造中至关重要。
2019-02-28 cond-mat.mtrl-sci
First-Principles Simulation of Electron Mean-Free-Path Spectra and Thermoelectric Properties in Silicon
载能体的平均自由程（MFP）对于更好的热电材料的纳米工程至关重要。尽管近年来在基于第一性原理的声子MFP的光谱分布的理解方面取得了重大进展，但电子MFP的光谱分布仍然不清楚。在这项工作中，我们从第一性原理计算了硅中与能量相关的电子散射和多功能谱图。相对于电子MFP的电导率积累相比，声子热导率积累，以说明纳米结构对电子和声子传输的定量影响。通过结合所有的电子和声子输运性质的第一原理，我们预测的体硅和纳米结构的硅的热电性能，并发现，硅与20 nm的纳米晶粒可以导致超过5倍的增强其热电优值的晶界散射声子更显着比电子，由于其不同的MFP分布。
2015-02-04 cond-mat.mtrl-sci
Thermoelectric transport in monolayer SnSe from first-principles calculations
电子晶体和声子玻璃被认为是理想热电材料的两个基本要素，它们既要求增强的电子输运，又要求抑制的声子输运。由于电子与声子之间的强相互作用，这两种特性在完全体半导体中通常不能共存。将纳米结构引入到块状热电材料中长期以来一直应用于允许不同的声子散射机制以降低晶格热导率，同时保持电导率不变。然而，一些二维材料却相反。在这里，我们提出了一个例子，单层SnSe引入最近新研究的大块热电材料SnSe。通过第一性原理电子结构计算和玻尔兹曼输运理论，我们表明，单层SnSe的晶格热导率反而高于体SnSe的，从而导致与体相比，降低热电优值。此外，我们还发现单层SnSe的各向异性水平降低，电子掺杂可以看到更好的热电性能。
2016-06-28 cond-mat.mtrl-sci
Topological Thermoelectricity in Metals
最近发表的发现，声学和光学模式反转的声子谱的某些金属成为第一个现实的例子，非相互作用的拓扑玻色子激发在现有的材料。然而，这种拓扑声子相位的可观察的物理和技术用途仍然不清楚。在这项工作中，我们提供了一个强有力的理论和数值证据表明，对于一类金属化合物（称为三相点拓扑金属），在声子谱中的点，其中三个（两个光学和一个声学）声子模式（带）交叉，代表一个定义明确的拓扑材料相，其中托管金属具有非常强的热电响应。由于这些拓扑声子带交叉点而出现的三相点玻色子集体激发显著抑制了晶格热导率，使得此类金属具有声子玻璃状。同时，这些金属中存在的拓扑三重点和Weyl费米子准粒子激发产生良好的电输运（电子晶体），并导致费米能级附近的电子态密度局部增强，这大大提高了热电势。这种“声子玻璃”和“电子晶体”的结合是金属中高热电性能的关键。我们称这些材料为拓扑热电金属，并提出了几个新预测的化合物为这个阶段（TaSb和TaBi）。我们希望这项工作将引导物理学和材料科学的研究人员详细研究电子材料中的拓扑声子相，以及这些相在许多日常技术应用中引入热电材料的新颖和更有效使用的可能性。
2018-07-02 cond-mat.mtrl-sci
Unraveling the dominant phonon scattering mechanism in thermoelectric compound ZrNiSn
确定缺陷类型和浓度仍然是半导体材料科学的一大挑战。通过使用从头算热导率计算，我们发现，Ni/空位反位，而不是先前声称的Sn/Zr反位，是影响半Heusler化合物ZrNiSn的热输运的主要缺陷。我们的计算正确地预测了热导率与温度和浓度的依赖关系，与已发表的实验结果定量一致。此外，我们发现声子-反位散射率和声子频率的六次方之间的特征比例关系，我们提供了一个解析推导。这些结果表明，结合从头计算的热导率测量可以用来定量评估半导体中的缺陷类型和浓度。
2016-07-13 cond-mat.mtrl-sci
Electron-phonon coupling and thermal transport in the thermoelectric compound $\mathrm{Mo_3Sb_{7-x}Te_x}$
采用非弹性中子散射、X射线散射和第一性原理模拟研究了一种潜在的高温热电材料$\mathrm{Mo_3Sb_{7-x}Te_x}$（$x=0,1.5, 1.7$）的声子性质。Te取代Sb导致电子结构、局部成键、声子态密度（DOS）、色散和声子寿命的显著变化。与碲合金化使费米能级向上移动，靠近价带的顶部，导致电子-声子屏蔽的强烈抑制，以及原子间力常数的大的整体硬化。电子-声子耦合的抑制同时增加群速度和抑制声子散射率，超过合金无序散射的影响，并导致合金中晶格热导率的惊人增加。我们还确定，当地的键合环境的变化不均匀周围不同的原子，导致不同的光学声子分支的可变扰动强度。声子群速度和声子寿命的变化对晶格热导率的各自的作用进行了量化。我们的研究结果突出了电子-声子耦合的声子平均自由路径在这个化合物的重要性，也估计了从边界散射，umklapp散射，和点缺陷散射的贡献。
2015-12-10 cond-mat.mtrl-sci
Do thermoelectric generator modules degrade due to nickel diffusion
本文通过计算表明，镍的扩散即使持续50年也不会导致热电发电模块的退化。在这个过程中，我们使用复合材料的理论来计算电接触电阻，我们自己的电接触电阻的扩散理论，以及从实验数据中近似热电材料特性的温度依赖性的方法。当使用上述方法时，假设热电材料中的自由载流子的散射的主要机制是它们在声学声子的变形势上的散射，其中自由程长度与能量无关但与温度成反比，并且声子散射的主要机制是具有Umklapp的声子-声子散射，其不受热电材料中的镍杂质的影响。因此，据信镍的作用仅降低到材料中自由载流子浓度的变化。
2022-07-20 cond-mat.mtrl-sci
Towards a simplified description of thermoelectric materials: Accuracy of approximate density functional theory for phonon dispersions
本文采用基于密度泛函的紧束缚方法（DFTB）计算了几种二维材料和金刚石的声子色散关系。我们的目标是验证这种数值有效的方法是否提供足够准确的声子频率和群速度来计算可靠的热电性能。为此，将结果与可用的DFT结果和实验数据进行比较。为了量化给定频带的准确性，引入了描述符，该描述符总结了已经在谐波近似中可用的对晶格电导率的贡献。我们发现，DFTB预测强烈依赖于所采用的排斥对势，这是一个重要的先决条件，这种方法。对于碳基材料，准确的对电位被识别，并导致错误的描述符是相同的顺序不同的本地和半本地DFT方法之间的差异。
2019-05-02 cond-mat.mtrl-sci
Giant phonon softening and avoided crossing in aliovalence-doped heavy-band thermoelectrics
本研究发现异价掺杂可通过声子软化与免交叉效应高效降低热电半导体晶格热导率，在NbFeSb体系中10%Hf掺杂实现65%热导率下降，效果远超等电子合金化，为半导体热输运调控提供了新途径。
2023-03-20 cond-mat.mtrl-sci
Thermoelectric Properties of Nanoscale three dimensional Si Phononic Crystal
研究了具有球形孔的n型纳米级三维Si声子晶体的热电性能。利用密度泛函理论和弛豫时间近似下的Boltzmann输运方程研究了电子输运系数、电导率、Seebeck系数和电子热导率。结果表明，在室温（300 K）下，3D Si PnC的电子输运系数与Si相比变化不大，电导率和热导率随载流子浓度的变化分别降低0.26 ~ 0.41和0.39 ~ 0.55，Seebeck系数与体Si相近.然而，具有球形孔的3D Si PnCs的晶格热导率通过分子动力学方法计算降低了500倍，导致ZT为0.76，这是多孔Si的约30倍。这项工作表明，3D Si PnC是一个有前途的候选人，高效率的热电材料。
2014-10-29 cond-mat.mtrl-sci
Impact of Rattlers on Thermal Conductivity of a Thermoelectric Clathrate: A First-Principles Study
利用第一性原理晶格动力学方法研究了晶格振动对Ba $_{8}$ Ga $_{16}$ Ge $_{30}$晶格热导率的影响.比较声子性质的填充和空的笼形物，我们表明，摇铃造成10倍的声子的弛豫时间减少，通过增加声子-声子散射概率。相反的共振散射的情况下，在弛豫时间的减少发生在一个很宽的频率范围内，这是至关重要的解释异常低的热导率的笼形物。我们还发现，振子对声子群速度的影响是次要的，因为声子色散的平坦化只发生在有限的相空间中的布里渊区。
2015-01-25 cond-mat.mtrl-sci
Recent advances on thermoelectric materials
热电发电机通过固体的热电能将废热转化为电能，而不产生温室气体排放，可以成为解决当今能源挑战的重要组成部分。对用于先进的热电能量转换应用的新材料的研究已经复苏。在本文中，我们将回顾最近的努力，提高热电效率。特别是，几个新的原理验证方法，如声子玻璃电子晶体中的声子无序，纳米结构材料的低维性和强关联系统中的电荷自旋轨道简并性对热电性能的影响将被讨论。
2011-06-05 cond-mat.mtrl-sci
Leveraging Electron-Phonon Interaction to Enhance Thermoelectric Power Factor in Graphene-Like Semimetals
电子-声子相互作用（EPI）可能对半导体的热电性能有害，因为它限制了载流子的迁移率。在这里，我们表明，增强的EPI具有很强的能量依赖性提供了一个内在的途径显着增加的塞贝克系数和热电功率因数，特别是在二维（2D）石墨烯类狄拉克带的背景下。该增加通过经由电子/空穴载流子的优先散射实现电子能量过滤来实现。我们证明了这一概念，通过实施国家的最先进的第一性原理计算方法，明确治疗EPI的二维无隙MOS $_{2}$同素异形体，它既有无质量狄拉克带和重费米子状态，作为过滤器。我们确定的最佳位置的重态，因此发病的过滤过程是在狄拉克点。我们的研究开辟了一条新的途径，通过在石墨烯类半金属中设计EPI或识别本质上具有特征电子结构的新化合物来获得功率因数。
2019-10-03 cond-mat.mtrl-sci
Acoustic phonon-restricted four-phonon interactions: Impact on thermal and thermoelectric transport in monolayer h-NbN
Indian Institute of Technology Guwahati（印度理工学院古瓦哈提分校）；Indian Institute of Science Education and Research, Pune（印度科学教育与研究学院，浦那）
本研究通过第一性原理计算和玻尔兹曼输运形式主义，揭示了单层h-NbN中多声子散射的复杂相互作用，发现拉伸应变可增强热传导并提升热电品质因数，强调了微观输运建模的关键作用。
2025-10-22 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Thermoelectric phonon glass electron crystal via ion beam patterning of silicon
离子束辐照是近年来功能材料设计的一种新方法。在这项工作中，我们表明，图案化的缺陷区域产生的离子束照射硅可以创建一个声子玻璃电子晶体（PGEC），热电的一个长期的目标。通过控制缺陷区域的有效直径和缺陷区域之间的间距，分子动力学模拟表明可以实现导热率降低$\approx$ 20倍。玻尔兹曼理论表明，热电功率因数在受损材料中基本上保持不变。为了方便玻尔兹曼理论，我们推导出一个解析模型的电子散射与圆柱形缺陷区域的基础上分波分析。我们一起预测，在室温下，这些硅超材料的最佳图案化几何形状的ZT $\approx$ 0.5或更高的品质因数。这些研究结果表明，纳米结构的图案化缺陷区域的晶体材料是一个可行的方法来实现PGEC，离子束照射可能是一个有前途的制造策略。
2017-10-10 cond-mat.mtrl-sci
Weak Polar Optical Phonon Scattering Decouples Electron and Phonon Transport in Layered Thermoelectric Materials
本文通过高通量密度泛函理论计算筛选出236种层状半导体，发现低有效质量及弱极性光学声子散射的材料具有高横向载流子迁移率和功率因子，GaGe₂Te表现出高横向电导率和功率因子，同时具有极低的横向上热导率。
2026-04-25 cond-mat.mtrl-sci
Direct visualization of polaron formation in the thermoelectric SnSe
SnSe是一种层状材料，目前保持着体热电效率的记录。这种高效率的主要决定因素被认为是由于声子系统内的强非谐耦合导致的极低的热导率。在这里，我们表明，在SnSe中的载体系统的性质也是由强耦合声子直接可视化极化子形成的材料。我们采用超快电子衍射和漫散射跟踪声子的响应在动量和时间的带隙的自由载流子的光掺杂，观察驱动载流子本地化的双峰和各向异性晶格畸变。相对大的（\SI{18.7}{\angstrom}）准一维极化子在\SI{300}{\femto\second}时间尺度上形成，而较小的（\SI{4.2}{\angstrom}）三维极化子的形成时间要长一个数量级（\SI{4}{\pico\second}）。这种差异似乎是深刻的各向异性的电子-声子耦合在SnSe的结果，与强的弗罗里希耦合只有区域中心的极性光学声子。这些结果表明，在最佳掺杂水平的SnSe中的载流子导致高极化子密度，并且强的电子-声子耦合对于该基准材料的热电性能以及更一般地潜在的高性能热电器件也是至关重要的。
2021-11-22 cond-mat.mtrl-sci
Signature of the topological surface state in the thermoelectric properties of Bi$_2$Te$_3$
基于密度泛函理论对Bi $_2$ Te $_3$薄膜的热电性质进行了从头计算.电导率和热电势计算的基础上的玻尔兹曼方程的扩散限制的运输。体积和表面的输运系数的贡献是分开的一个特殊的投影技术。因此，我们在热电性能的拓扑表面状态显示出清晰的签名。
2013-12-17 cond-mat.mtrl-sci
Strong acoustic phonon suppression leads to ultralow thermal conductivity and enhanced thermoelectric performance in BaCuGdTe$_3$
通过第一性原理和玻尔兹曼输运计算，发现BaCuGdTe$_3$因声学声子强抑制而具有超低热导率（0.14 W/mK），并在中温下实现热电优值超过1。
2025-07-08 cond-mat.mtrl-sci
Excellent Thermoelectric Performances of Pressure Synthesized ZnSe2
我们计算的晶格热导率的黄铁矿型ZnSe 2的压力为0和10 GPa使用线性化的声子玻尔兹曼输运方程。我们得到一个非常低的值[0.69 W/（mK）在室温下0 GPa]，最好的热电材料相比。振动光谱的特征在于由于Se-Se二聚体的伸缩而产生的孤立的高频光学声子模式和由于Zn原子围绕这些二聚体的旋转而产生的低频光学声子模式。低频光学声子模具有很强的非谐性，并将显著增加三声子散射空间，从而抑制热导率。有趣的是，具有相似频率和波矢的两个横向声学声子模式具有非常不同的非谐性程度，这取决于它们的偏振。我们将此与低热导率，并表明横向声学声子模式的非谐性连接到相应的变化的黄铁矿参数，这可以被解释为一个描述符的局部体积变化。为了确定ZnSe 2的热电性能，我们还研究了其电输运性质。结果表明，p型和n型ZnSe 2均具有良好的电输运性能。我们追溯到复杂的能量等值面的价带和导带。低的热导率和有前途的电输运性质导致p型和n型掺杂的ZnSe 2的大的热电优值。
2019-12-23 cond-mat.mtrl-sci
Effect of Electron-Phonon Interaction and Ionized Impurity Scattering on the Room Temperature Thermoelectric Properties of Bulk $MoSe_2$
本文采用第一性原理计算，在室温下研究了体材料$MoSe_2$在弛豫时间近似下的热电性质，包括电子-声子相互作用和电离杂质相互作用。通过计算电子在交叉面和面内方向的迁移率，研究了这种二维层状金属二硫属化物的各向异性。我们表明，跨平面迁移率比平面内迁移率小两个数量级。范德华相互作用的包含进一步降低了在跨平面方向上的载流子迁移率，但对平面内的载流子迁移率的影响最小。面内电迁移率和电导率的结果与实验报道的值表明计算的准确性是密切一致的。Seebeck系数的计算表明，该系数主要由能带结构决定。弛豫时间和包含范德华相互作用的细节只稍微改变塞贝克系数。当载流子浓度为$1.5x10^{20}$ $cm^{-3}$时，面内热电功率因数在300 K时达到最大值20 $μWcm^{-1}K^{-2}$。
2022-08-28 cond-mat.mtrl-sci
Thermoelectric properties of Bi2O2Se single crystals
硒化铋（Bi $_2$ O $_2$ Se）作为p型热电氧化物的一种补充材料，在实际应用中引起了人们极大的兴趣。以前的研究一般集中在多晶体上。本文对Bi $_2$ O $_2$ Se单晶的热电性能进行了研究。我们的样品在室温附近表现出高达250 cm $^2.$ V $^{-1}$ .s $^{-1}$的电子迁移率和低至$2$ W.m $^{-1}$ .K $^{-1}$的热导率。在390 K时，最大优值为0.188，高于多晶。因此，从动力学模型的声子平均自由程（$\ell_\textrm{ph}$）的粗略估计在390 K时相当于12 $Å$，并且遵循$T^{-1}$行为。将$\ell_\textrm{ph}$外推到更高的温度表明该体系在约1100 K接近Ioffe-Regel极限。根据声子色散，我们认为超低的$\ell_\textrm{ph}$归因于强烈的非谐声子-声子散射，包括Umklapp过程和声学-光学声子散射。我们的研究结果表明，单晶提供了进一步的改善的热电性能的Bi $_2$ O $_2$ Se。
2021-08-31 cond-mat.mtrl-sci
Intrinsically high thermoelectric figure of merit of half-Heusler ZrRuTe
采用密度泛函理论（DFT）和玻尔兹曼输运理论研究了ZrRuTe基Half-Heusler化合物的电子结构和热电性质。通过对考虑电子-声子相互作用的电子弛豫时间$τ$和考虑声子-声子相互作用的晶格热导率$κ_l$的严格计算，我们发现ZrRuTe是一种本征良好的热电材料。在800 K时，它具有高功率因数$\sim 2\times 10^{-3}$ W/m-K $^{2}$和低功率因数$κ_l\sim 10$ W/m-K。$ZT \sim 0.13$在800 K时的热电优值高于类似的其他化合物。我们还研究了作为掺杂的函数的材料的性质，并且发现对于$p$掺杂的ZrRuTe，热电性质被显著增强，其中在该温度下$ZT$值提高到$\sim 0.2$。对该材料的电子、热力学和输运性质进行了深入的研究和讨论
2020-03-12 cond-mat.mtrl-sci
Electron-hole dichotomy and enhancement of thermoelectric power factor by electron-hole-asymmetric relaxation time: a model study on a two-valley system with strong intervalley scattering
本文通过研究强谷间散射下的双谷模型，揭示了电子弛豫时间电子-空穴不对称性导致的三种输运机制及电子-空穴二分法，发现强谷间散射可增强热电功率因子，为强电子-声子散射下的热电输运提供了新见解。
2023-10-30 cond-mat.mtrl-sci
The effect of electron-phonon interaction on the thermoelectric properties of defect zigzag nanoribbons
研究了具有周期性边缘空位和反点晶格的石墨烯纳米带的热电性能。在Hubbard-Holstein模型的框架下，采用Lang-Firsov幺正变换，考虑了电子-声子相互作用.计算了电子传输函数、热电势和热电优值。我们发现，电子-声子相互作用导致热电优值的峰值降低，峰位置向带隙中心移动。对于出现在具有周期性反点的结构中的次峰，该效应更为显著。
2016-10-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ab initio calculations of the thermoelectric figure of merit, within the relaxation time approximation
Université de Lorraine（洛林大学）；VASP Software GmbH（VASP软件有限公司）；National Institute for Materials Science (NIMS)（物质材料研究国立研究所）；University of Vienna（维也纳大学）
本研究提出基于VASP和phono3py的从头算框架，结合有限位移法与电子-声子、声子-声子相互作用计算热电优值，在多种材料上验证了有效性，并分析了缺陷和交换关联泛函对结果的影响。
2025-11-19 cond-mat.mtrl-sci
The influence of phonon thermal conductivity on thermoelectric figure of merit of bulk nanostructured materials with tunneling contacts
被认为是一种复合材料，它由导电纳米粒子分离的隧穿电介质势垒。从理论上研究了介质基体的声子热导率对该复合材料热电优值的影响。的范围内的值和障碍参数，可以导致热电优值大于统一的估计。讨论了空间电荷和隧穿势垒电流-电压关系的非线性对隧穿势垒电流-电压关系的影响。
2012-09-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Understanding the electronic and phonon transport properties of thermoelectric material BiCuSeO: a first-principles study
利用第一性原理赝势方法和玻尔兹曼输运理论，对热电材料BiCuSeO的电子和声子输运性质进行了全面的研究。通过选择合适的交换相关能杂化泛函，我们发现该体系是半导体的，其直接带隙为~ 0.8eV，这与以前用标准泛函得到的结果有很大的不同。三维能带结构的详细分析表明，在价带最大值附近存在一个8的谷简并度，这导致了一个尖锐的态密度，并导致了一个大的p型塞贝克系数。此外，我们发现态密度有效质量大得多，导致非常低的空穴迁移率的BiCuSeO。另一方面，我们发现较大的原子位移参数的Cu原子，这表明，较强的非谐性BiCuSeO可能源于铜，而不是以前认为的Bi原子的晃动行为。
2016-08-18 cond-mat.mtrl-sci
Phonon-glass electron-crystal thermoelectric clathrates: Experiments and theory
I型笼形化合物在寻找高效热电材料方面引起了极大的兴趣。这些化合物构成了由纳米级的四面体（14个面体）和十二面体（12个面体）组成的网状笼，其中周期表中的第1族或第2族元素被囚禁为所谓的摇铃客体原子。值得注意的是，虽然这些化合物具有晶体的双晶结构，但它们在整个温度范围内表现出玻璃状的声子热导率，这取决于四面体中的晶格客体原子的状态。此外，这些化合物显示出不寻常的玻璃状比热和太赫兹频率声子动力学，提供了一个显着的宽峰几乎相同的拓扑无序的非晶材料或结构玻璃，所谓的玻色子峰。在显示这些玻璃状特征的化合物中实现了有效的热电效应。近十年来，已经发表了许多关于I型笼形化合物的实验工作。这些是衍射实验，热和光谱实验，除了那些基于热和电子传输。这些构成了本文基于这十年来的进展的原材料。本文的主题不仅从物理学的角度，而且从制作高效热电材料的实际问题的角度涉及有趣的现象。本文综述了I型笼形化合物的广泛的实验研究，以及在这些材料中观察到的奇特的热和动力学性质的理论解释的审查。
2014-02-24 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of the thermoelectric properties of Zintl compound KSnSb
Zintl相的独特结构使其成为热电界实现声子玻璃和电子晶体概念的理想体系。结合电子和声子的第一性原理计算和玻尔兹曼输运理论，我们证明了Zintl化合物KSnSb在800 K时的ZT值可以达到~2.6.这种非凡的热电性能源于由于多谷能带结构而产生的大的塞贝克系数以及特别是由混合键特性引起的非常小的晶格热导率。
2017-07-29 cond-mat.mtrl-sci
Significant Phonon Drag Enables High Power Factor in the AlGaN/GaN Two-Dimensional Electron Gas
在典型的热电能量采集器和传感器中，塞贝克效应是由电子或空穴在温度梯度中的扩散引起的。然而，由于载流子和晶格声子之间的动量交换，塞贝克效应也可以具有声子拖曳分量，这更难以量化。在这里，我们提出了第一次研究的AlGaN/GAN二维电子气（2DEG）中的声子拖曳。我们发现声子拖曳对厚度为100 nm的GaN器件的热电行为没有显著的影响，但是当厚度增加到1.2 $μ$ m时，300 K（50 K）的Seebeck系数的32%（88%）可以归因于拖曳分量.反过来，声子拖曳使较厚的GAN膜中具有最先进的热电功率因子，在50 K时高达~40 mW m $^{-1}$ K $^{-2}$。通过测量这些AlGaN/GAN薄膜的热导率，我们表明，声子阻力的大小可以增加，即使当热导率降低。热导率和塞贝克系数的解耦可以使基于2DEG的器件在热电功率转换方面取得重要进展。
2019-05-15 cond-mat.mtrl-sci
Thermoelectric Transport Coefficients in Mono-layer MoS2 and WSe2 Role of Substrate, Interface Phonons, Plasmon, and Dynamic Screening
采用Rode迭代法求解Boltzmann输运方程和耦合的电流、热流方程，计算了两种新近出现的过渡金属二硫属化物（TMD）MoS2和WSe2的热电输运系数.考虑了局域施主杂质的散射、声学形变势、纵向光学（LO）声子和衬底诱导的远程声子模。研究了TMD等离子体激元与远声子模的杂化。研究了在电介质环境中TMD在线性极化响应下的动态屏蔽，计算了屏蔽后的电声子耦合矩阵元。解释了屏蔽效应和基片诱导的远程声子介导散射对上述材料输运系数的影响。输运系数得到三种不同类型的基板SiO2，Al2O3和HfO2的温度和掺杂密度的变化范围。热电性能的兴趣，包括塞贝克系数，珀耳帖系数，和电子热导率进行了计算。
2015-06-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
High thermoelectric performances in PbP monolayers considering full electron-phonon coupling and four-phonon scattering processes
通过在能带结构中引入多谷来提高Seebeck系数的能带收敛策略已被广泛应用于热电性能的提高。然而，声子辅助的谷间散射效应被忽略，模式选择规则仍然不清楚。本文在考虑全模、能量和动量分辨的电子-声子相互作用（EPI）的情况下，研究了$α$ -、$β$ -和$γ$ -PbP的TE性质。利用群论分析了EPI矩阵元素的选取规则。计算结果表明，谷间散射对总载流子弛豫时间的贡献很大，并且谷间散射可以通过晶体对称性进行调制。此外，热性质的研究表明，四声子散射效应主导了声子弛豫过程，因为$α$ -、$β$ -和$γ$ -PbP中的三声子散射由于大的声光声子带隙而被抑制.在考虑EPI效应和高阶声子散射过程的情况下，计算得到的$α$ -、$β$ -和$γ$ -PbP的ZT值分别为0.90、0.24和1.25，表明它们在热电器件中具有良好的应用前景。
2022-06-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Valley-dependent electron-phonon scattering in thermoelectric semimetal Ta$_2$PdSe$_6$
The University of Osaka（大阪大学）；Tohoku University（东北大学）；Nagoya University（名古屋大学）
研究揭示Ta$_2$PdSe$_6$中电子-声子散射的谷依赖性，发现谷间散射导致费米能级附近电子自能虚部突变，而空穴口袋载流子自能虚部变化较缓。
2026-06-05 cond-mat.mtrl-sci
Single-Crystal Silicon Thermoelectrics by Phonon Engineering
在此，我们报告了使用纳米结构的晶体硅作为热电材料和其集成到热电采集器。概念验证依赖于通过引入尺寸在电子平均自由程和声子平均自由程之间缩放的孔来部分抑制晶格热输运。换句话说，我们人为地瞄准了电子晶体声子玻璃权衡热电效率。这些器件是使用CMOS兼容工艺制造的，在热电堆之间的温差从几K到200 K的情况下，其发电量从每平方厘米几微瓦到每平方厘米几毫瓦。这些数字证明了使用面积小于平方厘米的硅芯片为具有环境或身体热量的自主设备供电的能力。本文还报道了使用开发的示范集成热电冷却的可能性。
2022-07-01 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Electron-phonon coupling and electronic thermoelectric properties of n-type PbTe driven near the soft-mode phase transition via lattice expansion
IV-VI材料是一些最有效的块状热电材料，这是由于它们接近软模式相变，这导致低的晶格热导率。已经表明，PbTe的晶格热导率可以通过例如经由晶格膨胀使PbTe更接近相变而显著降低。然而，软声子模对这种系统的电子热电性能的影响仍然是未知的。使用第一性原理计算，我们表明，软区中心横向光学声子不恶化的电子热电性能的PbTe驱动接近相变通过晶格膨胀由于外部应力，从而提高热电优值。我们发现，光学形变势的变化很弱，接近相变的增加，但增加的人口和散射相空间的软声子模式。然而，带边附近的电子态和软光学声子之间的散射仍然相对较弱，即使非常接近相变。
2021-07-03 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Theory of enhancement of thermoelectric properties of materials with nanoinclusions
基于金属/半导体界面能带弯曲作为电子的能量过滤器的概念，我们提出了一个理论，用于增强具有金属纳米夹杂物的半导体材料的热电性能。我们表明，塞贝克系数可以显着增加，由于强烈的能量依赖的电子散射时间。通过包括声子散射，我们发现，由于电子散射的增强ZT是重要的高掺杂，而在低掺杂，这主要是由于声子热导率的降低。
2008-07-02 cond-mat.mtrl-sci
Effect of electron-phonon scattering, pressure and alloying on the thermoelectric performance of TmCu$_3$Ch$_4$ (Tm=V, Nb, Ta; Ch=S, Se, Te)
由于环境问题，对绿色能源的需求日益增加，热电（TE）材料是环境友好的能源之一。很少有作者报道了TmCu $_3$ Ch $_4$的高TE性能，根据忽略电子-声子散射、自旋-轨道耦合效应（SOC）和与能量相关的载流子寿命的第一性原理计算，在1000 K下达到2以上的品质因数（ZT）。在考虑这些参数的情况下，重新研究了TmCu $_3$ Ch $_4$的热电输运性质，发现在这些化合物中，p型TaCu $_3$ Te $_4$由于其低的晶格热导率（$κ_l$）（0.38 W m-1 K-1），在1000 K时的热电输运系数可以达到~3。有趣的是，$κ_l$的值通过1 GPa的压力降低到0.17 W m-1 K-1，而功率因数由于带隙减小而略有改善，导致在1000 K时的非凡ZT~5.5。虽然Se的取代使$κ_l$略有降低，降至~0.3 W m-1 K-1，但由于费米能级附近的DOS急剧降低，导致Seebeck系数大幅降低，电导率略有增加，从而使功率因数显著降低。
2020-10-16 cond-mat.mtrl-sci
Accelerated screening of thermoelectric materials by first-principles computations of electron-phonon scattering
最近发现的用于热电能量转换的新材料是通过从第一原理有效预测材料的性能而实现的，而无需经验拟合的参数。描述了一种新的简化的计算电子输运性质的方法，与现有的方法相比，该方法具有良好的精度和可移植性，同时大大降低了复杂性和计算成本。电子-声子耦合的第一性原理计算表明，电子弛豫时间的能量依赖性随化学成分和载流子浓度的变化而显著变化，这表明有必要超越常用的近似来筛选和优化材料的成分、载流子浓度和微观结构。新的方法进行了验证，使用高精度的计算和验证的实验数据，然后将其应用于筛选和发现有前途的组合物在空间的半Heusler合金。通过分析数据趋势，有效电子质量被确定为决定材料性能的单一最佳通用描述符。从第一性原理出发计算了洛仑兹数，并讨论了Wiedemann-Franz定律在热电学中的普适性。
2018-05-01 cond-mat.mtrl-sci
Enhanced thermoelectric figure of merit in edge disordered zigzag graphene nanoribbons
我们基于非平衡格林函数的相同方法工具研究了电子和声子通过边缘无序锯齿形石墨烯纳米带的输运。我们发现，边缘无序显着降低声子的热输运，而只有微弱的有害电子传导。电子和声子的弹性平均自由程的行为指向实现电子晶体与声子玻璃共存的可能性。计算出的热电优值（ZT）的值资格锯齿形石墨烯纳米带作为一个非常有前途的材料热电应用。
2009-08-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
