SALMON 2.3: Implementation of divide-and-conquer ground-state initialization for large-scale real-time TDDFT
National Institutes for Quantum Science and Technology (QST)（量子科学技术综合研究机构）
针对大规模实时TDDFT中基态计算瓶颈，SALMON 2.3实现了分治密度泛函理论（DC-DFT）与轨道重构方法，线性标度地高效制备初始态，支持数千原子体系的电子动力学模拟。
2026-06-23 cond-mat.mtrl-sci
A Unified Heterogeneous Implementation of Numerical Atomic Orbitals-Based Real-Time TDDFT within the ABACUS Package
Peking University（北京大学）；University of Science and Technology of China（中国科学技术大学）；Institute of Microelectronics, Chinese Academy of Sciences（中国科学院微电子研究所）；Beijing National Laboratory for Condensed Matter Physics and Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences（中国科学院凝聚态物理国家实验室和物理研究所）；Songshan Lake Materials Laboratory（松山湖材料实验室）；Institute of Artificial Intelligence, Hefei Comprehensive National Science Center（合肥综合性国家科学中心人工智能研究院）；Hefei National Laboratory（合肥国家实验室）
提出一种基于数值原子轨道的实时含时密度泛函理论的统一异构计算框架，通过三层抽象层加速波函数传播和实空间网格操作，在有限分子到周期性固体中验证光学性质，GPU相比CPU节点实现显著加速，多GPU扩展高效。
2026-06-03 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Excitons in two-dimensional atomic layer materials from time-dependent density functional theory
将含时密度泛函理论（TDDFT）应用于二维原子层材料吸收光谱的计算。通过多体微扰理论（MBPT）的计算，我们发现双层六方氮化硼（h-BN）的第一亮激子态的性质依赖于层的堆积类型，即，AA $'$堆叠中的电子和空穴存在于同一层中（层内激子），而A $'$ B堆叠表现出层间激子。我们表明，TDDFT方法与元广义梯度近似的交换相关（XC）的潜力，和Bootstrap XC内核可以捕获的吸收峰，对应于这些激子没有计算繁重的GW和Bethe-Salpeter方程计算。我们还表明，TDDFT方法提供了单层过渡金属二硫属化物，MoS $_2$和MoSe $_2$的吸收光谱。这项研究证实了TDDFT方法的有效性的第一次调查的复杂的二维原子层材料的光学性质的MBPT计算不能很容易地应用。
2020-01-07 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Combining time-dependent density functional theory and the $Δ$SCF approach for accurate core-electron spectra
探测从核心能级到未占据轨道的电子激发的光谱学，例如X射线吸收光谱学和电子能量损失光谱学，被广泛用于深入了解材料的电子和化学结构。为了支持实验光谱的解释，我们评估的第一性原理的方法，结合线性响应依赖于时间的密度（TDDFT）的功能理论与$Δ$ ~自我\nobreakdash一致的字段（$Δ$ SCF）的方法的性能。特别地，我们首先使用TDDFT计算芯能级谱，然后移动谱，使得来自TDDFT的最低激发能量与来自$Δ$ SCF的最低激发能量一致。我们将这种方法应用到几个小分子，并发现令人鼓舞的协议之间的计算和测量光谱。
2022-09-09 cond-mat.mtrl-sci
Propagation of maximally localized Wannier functions in real-time TDDFT
实时、含时的密度泛函理论（RT-TDDFT）作为研究各种激发态现象（如光激发和电子停止）的第一性原理方法已经得到普及。在RT-TDDFT模拟中，时间相关电子轨道的规范自由度可以用于数值和科学方便，而幺正变换不会改变从电子的量子动力学计算的物理性质。利用这种规范的自由，我们证明了最大本地化的Wannier函数在RT-TDDFT的传播。我们说明了它的巨大的效用，通过一些例子，包括它的应用程序，在扩展系统中使用所谓的长度计的光激发，解释电子停止激发，并模拟电场驱动的量子化电荷传输。我们实现了我们的平面波赝势RT-TDDFT模块的QB@LL代码中的方法，并实现的性能进行了讨论。
2019-04-29 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Full Minimal Coupling All-Electron Real-Time TDDFT for X-Ray-Matter Interactions
University of California San Diego（加利福尼亚大学圣地亚哥分校）
该工作提出FHI-aims中全最小耦合的全电子实时TDDFT实现，保留矢势空间结构并支持周期系统，通过100 eV至5 keV基准验证，为X射线光-物质相互作用提供通用从头算方法。
2026-09-14 cond-mat.mtrl-sci
Real-Time Time-Dependent Density Functional Theory Implementation of Electronic Circular Dichroism Applied to Nanoscale Metal-Organic Clusters
电子圆二色谱（ECD）是一种在分子水平上研究手性性质的有效光谱方法。通常使用的线性响应时间依赖密度泛函理论（LR-TDDFT）框架的ECD计算对于大型系统来说可能是非常昂贵的。为了缓解这个问题，我们在这里提出了一个ECD实现的投影仪增强波方法的实时传播TDDFT（RT-TDDFT）框架中的开源GPAW代码。我们的实现支持本地原子基集和实空间有限差分表示的波函数。我们基准我们的实施对现有的LR-TDDFT实施GPAW的小手性分子。然后，我们证明了我们的本地原子基组实施的效率为一个大的混合纳米团簇。
2020-07-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
LCAO-TDDFT-$k$-$ω$: Spectroscopy in the Optical Limit
理解、优化和控制低维系统中的光吸收过程、激子双生以及电子-空穴分离和传导是材料科学中的一个基本问题。然而，能够模拟低维大分子系统的吸光度并提供对所涉及过程的物理洞察的稳健且有效的方法仍然难以捉摸。我们采用了一个高效的线性组合原子轨道（LCAO）表示的Kohn-Sham（KS）轨道内的时间依赖密度泛函理论（TDDFT）在倒易空间（$k$）和频率（$ω$）域，在我们的LCAO-TDDFT- $k$ - $ω$代码内实现，并应用导数不连续校正的交换功能$Δ_x$的本征KS能量。在这样做，我们能够提供一个半定量描述的光学吸收，电导率和极化率光谱的原型0 D，1D，2D和3D系统的光学极限（$\|\bf{q}\|\to0^+$）相比，现有的测量和求解Bethe $-$ Salpeter方程与准粒子$G_0 W_0$本征值（$G_0 W_0$ -BSE）。具体而言，我们考虑了0 D富勒烯（C $_{60}$）、1D金属（10，0）和半导体（10，10）单壁碳纳米管（SWCNT）、2D石墨烯（GR）和磷烯（PN）以及3D金红石（R-TiO $_2$）和金红石（A-TiO $_2$）。对于每个系统，我们还采用空间分辨的电子-空穴密度来提供对其光学激发性质的直接物理洞察。这些结果表明，我们的LCAO-TDDFT- $k$ - $ω$代码的可靠性，适用性，效率和鲁棒性，并打开路径的光电，光伏和光催化应…
2019-10-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Real-time time-dependent density functional theory simulations with range-separated hybrid functionals for periodic systems
University of Science and Technology of China（中国科学技术大学）；Hefei Comprehensive National Science Center（合肥综合性国家科学中心）；Chinese Academy of Sciences（中国科学院）
本文提出基于范围分离混合泛函的RT-TDDFT方法，用于提高周期系统中超快激子动力学模拟的准确性。
2025-12-21 cond-mat.mtrl-sci
Linear-scaling time-dependent density-functional theory in the linear response formalism
我们提出了一个实施方案的依赖于时间的密度泛函理论（TDDFT）的线性响应形式主义，使大分子和纳米结构的低能光吸收光谱的计算。该方法避免了任何明确的参考规范表示的占用或虚拟Kohn-Sham状态，从而实现了线性缩放的计算工作与系统的大小。与传统的局部化轨道公式，其中一组局部化功能是用来跨越占用和未占用的状态流形，我们利用两套原位优化的局部化轨道，一个为占用和未占用的空间。这种双重表示方法避免了已知的问题，即用最小的一组针对所占据的空间优化的局部轨道来跨越未占据的Kohn-Sham状态的空间，而原位优化过程允许用最少数量的函数进行有效的计算。该方法适用于一些中等大小的有机分子和传统的TDDFT方法观察到良好的协议。此外，线性缩放的计算成本与系统的大小被证明在碳纳米管的系统。
2013-07-15 cond-mat.mtrl-sci
Effects of Structural Variations to X-ray Absorption Spectra of g-C$_3$N$_4$: Insights from DFT and TDDFT Simulations
本文通过DFT和TDDFT模拟研究了平面、波纹和微波纹三种g-C₃N₄结构的X射线吸收谱，揭示了不同实验光谱差异源于结构变化，并验证了多种芯空穴近似和轨道分析方法在谱学解释中的适用性。
2024-03-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Orbital Transformers for Predicting Wavefunctions in Time-Dependent Density Functional Theory
Department of Computer Science and Engineering, Texas A&M University（计算机科学与工程系，德克萨斯大学阿马尔科分校）；Department of Materials Science and Engineering, Texas A&M University（材料科学与工程系，德克萨斯大学阿马尔科分校）；J. Mike Walker ’66 Department of Mechanical Engineering, Texas A&M University（J. Mike Walker ’66 机械工程系，德克萨斯大学阿马尔科分校）；Department of Electrical and Computer Engineering, Texas A&M University（电气与计算机工程系，德克萨斯大学阿马尔科分校）；Department of Physics and Astronomy, Texas A&M University（物理与天文学系，德克萨斯大学阿马尔科分校）
本文提出OrbEvo模型，基于等变图变换器架构，通过等变条件编码外部电场强度和方向，打破SO(3)到SO(2)对称性，利用波函数池化和密度矩阵作为交互方法，准确捕捉外部场下激发态的量子动力学。
2026-05-07 cond-mat.mtrl-sci cs.LG physics.chem-ph
Optical response of silver clusters and their hollow shells from Linear-Response TDDFT
本文用含时密度泛函理论研究了含银原子多达868个的致密中空二十面体团簇的光学响应。我们已经研究了在3-4 eV处的尖锐等离子体共振（主要源自$sp$ -电子）和在6-7 eV范围内出现的较少研究的较宽特征（带间跃迁）两者对尺寸和形态的依赖性。结构弛豫的影响，以及交换相关功能（局部密度与广义梯度近似）的选择，无论是在基态和光学响应计算的分析也被提出。我们进一步分析了不同原子层（表面与内层）和不同轨道对称性对能量高达8 eV的吸收截面的作用。我们还研究了空心结构中原子层数的依赖关系。由单层原子形成的壳显示出主等离子体共振的显著的红移，然而，随着层数的增加，主等离子体共振迅速收敛到紧凑结构的主等离子体共振。用于获得这些结果的方法也仔细讨论。我们的方法是基于使用本地化的基础（原子轨道，原子为中心的和主导的产品功能），这带来了一些计算的优势，其相对较小的尺寸和稀疏的矩阵。此外，原子轨道的基组的使用还带来了扩展一些标准总体分析工具（例如，Mulliken布居分析）到光激发领域。这些分析的一些例子中所描述的本工作。
2016-02-12 cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus physics.chem-ph
Crystal Orbital Guided Iteration to Atomic Orbitals: A Pathway to Chemically Adaptive Atomic Orbitals from DFT
University of Michigan（密歇根大学）；Massachusetts Institute of Technology（麻省理工学院）
本文提出COGITO框架，通过解决非正交基的数学障碍，构建最优原子轨道基，实现准确的tight-binding模型并保留投影原子基的表示能力，揭示DFT中Kohn-Sham波函数编码的轨道解析共价键和电荷转移。
2026-10-30 cond-mat.mtrl-sci
Geometric Time-Dependent Density Functional Theory
CERMICS, École des Ponts – Institut Polytechnique de Paris（巴黎路桥学院-巴黎理工学院）；Inria（法国国家数字与工程科学研究所）；Fédération CNRS Bézout（CNRS贝祖联盟）；Laboratoire de Chimie Théorique, Sorbonne Université and CNRS（索邦大学与法国国家科学研究中心理论化学实验室）；CEREMADE, CNRS, Université Paris-Dauphine, PSL Research University（巴黎第九大学、法国国家科学研究中心与PSL研究大学数学与方法中心）
本文提出基于固定密度状态几何结构的TDDFT新方法，引入无轨道TDDFT的流体动力学方程和非局域算子，通过一维软库仑系统模拟验证。
2026-03-29 cond-mat.mtrl-sci math-ph math.MP
Electronic structure interpolation via atomic orbitals
本文提出了一种基于可系统改进的优化原子轨道的精确电子结构插值方法。原子轨道是通过最小化在某些粗$k$点网格上的原子基计算和收敛的平面波基计算之间的溢出值而产生的。然后，他们被用来计算的能带结构的全部布里渊区使用的线性组合的原子轨道（LCAO）算法。我们发现，通常16 - 25轨道每个原子可以给出一个准确度约为10毫电子伏相比，完整的{ \it从头计算。目前的计划有几个优点，现有的插值方案。该方案易于实现，鲁棒性强，适用于金属系统和复杂能带结构系统。此外，原子轨道具有比Shirley基和Wannier函数更好的可转移性，这对于微扰计算是非常有用的。
2010-12-22 cond-mat.mtrl-sci
Atomic and inter-atomic orbital magnetization induced in SrTiO$_3$ by chiral phonons
本文通过最小分子轨道模型揭示SrTiO3中手性声子诱导瞬态磁化的两种电子机制，为超快磁化控制和轨道电子学源发展提供理论依据。
2025-06-05 cond-mat.mtrl-sci
Mapping atomic orbitals with the transmission electron microscope: Images of defective graphene predicted from first-principles theory
长期以来，透射电子显微镜一直是绘制原子轨道的一个有前途的候选者。在这里，我们通过第一原理方法探索其功能。对于有缺陷的石墨烯的例子，表现出一个孤立的空位或取代氮原子，我们表明，三种不同的图像是预期的，这取决于轨道字符。为了判断在实际显微镜中观察轨道的可行性，模拟了光学像差的影响。我们证明，通过利用能量过滤，它确实应该是可能的映射原子轨道在一个国家的最先进的透射电子显微镜。
2016-10-07 cond-mat.mtrl-sci
Perturbative calculation of the Sternheimer anti-shielding factor with Hartree-Fock atomic orbitals
本文用一阶微扰理论计算了Sternheimer反屏蔽因子γ。在基函数的质量中，我们使用Hartree-Fock电子轨道，扩展到氢原子态。计算的γ（r）的Fe^{3+}和Cu^{1+}的内部电子核心的报告，并与文献值进行比较，从替代方法获得。
2012-04-19 cond-mat.mtrl-sci
Embedding for bulk systems using localized atomic orbitals
本文提出了一种基于轨道转动的半导体和绝缘体的嵌入方法。我们已经在流行的VASP软件包中实现了我们的方法。我们证明了它的权力，在硅和二氧化钛中的极化子形成的缺陷结构，两个具有挑战性的情况下，传统的科恩-沙姆密度泛函理论。
2017-03-29 cond-mat.mtrl-sci
Giant atomic magnetocrystalline anisotropy from degenerate orbitals around Fermi level
具有巨磁晶各向异性能（MAE）的纳米结构在设计小型化磁存储和量子计算器件中是期望的。通过从头算和模型计算，我们提出了特殊的p-元素二聚体和单原子吸附在匹配衬底上具有72-200 meV的巨原子MAE，并且具有室温结构稳定性。巨大的MAE来源于费米能级附近的简并轨道。更重要的是，我们开发了一个简化的量子力学模型来理解如何获得支撑磁性结构的巨大MAE的原理。这些发现和机制为在纳米结构中设计巨原子MAE提供了范例。
2016-12-27 cond-mat.mtrl-sci
Imaging of atomic orbitals with the Atomic Force Microscope - experiments and simulations
原子力显微镜（AFM）是一种机械轮廓技术，允许以原子分辨率成像表面。最近在减少这种技术的噪声方面取得的进展已经导致了一个分辨率水平，在这个分辨率水平上观察到了以前无法检测到的单原子图像的对称性。这些对称性与原子间力的性质有关。利用原子力显微镜（AFM）研究了Si（111）-（7 x7）表面，并利用化学和静电模型力模拟了AFM图像。详细解释了从针尖-样品力的图像的计算，并讨论了成像参数的影响。由于Si（111）-（7 x7）表面的结构是非常已知的，因此使用吸附原子图像的形状来确定尖端结构。讨论了原子轨道在原子力显微镜和扫描隧道显微镜上的可观测性。
2001-07-10 cond-mat.mtrl-sci
Accurate atomic positions via local-orbital tomography with depth-dependent interactions
针对原子电子断层成像难以重建大物体的问题，提出将原子表示为局域轨道并建模深度依赖探针—物体相互作用的方法，使原子位置精度较传统方法提高两倍。
2024-01-23 cond-mat.mtrl-sci
A pure state decomposition approach of the mixed dynamic form factor for mapping atomic orbitals
我们演示了如何混合动态形状因子（MDFF）可以被解释为一个二次型。这使得有可能使用矩阵对角化方法来减少计算晶体中电子的非弹性散射时需要考虑的项的数量。它还以一种自然的方式导致了一个新的基础，有助于阐明潜在的物理学。新方法被应用到几个案例，以显示其通用性。特别是，预测直接成像晶体中的原子轨道。
2013-04-08 cond-mat.mtrl-sci
Hybrid atomic orbital basis from first principles: Bottom-up mapping of self-energy correction to large covalent systems
提出了一种构造杂化原子轨道的方法，作为有限个一阶矩矩阵的近似公共本征态。它们的杂交和取向可以根据它们的预期邻域先验地调整。从Kohn-Sham（KS）单粒子态构建的Wannier函数对应物构成了一个标准正交多轨道紧束缚（TB）基，类似于锁定到其直接原子近邻的混合原子轨道，同时跨越KS状态的子空间。因此，所提出的基础不仅使主要单一TB参数从第一原则为每个最近的邻居债券涉及不超过两个轨道，无论其方向，但也有利于一个简单的路线转移等结构系统的TB参数完全通过映射的邻居和投影的轨道电荷中心。对于杂化的2s，2 p和3s，3 p价电子，发现在所提出的基础中对TB参数的自能校正（SEC）的空间范围主要局限于第三最近邻域内，从而允许将自能校正的TB参数从较小的参考系有效地转移到大得多的目标系统，其名义上的附加计算成本超过了在参考系中显式计算SEC所需的计算成本。所提出的方法承诺廉价的估计大共价体系的准粒子结构与可行的准确性。
2021-04-16 cond-mat.mtrl-sci
Antiferromagnetic order of topological orbital moments in atomic-scale skyrmion lattices
本文利用自旋极化扫描隧道显微镜和DFT计算，在Ir/Re(0001)上的Fe单层中观测到原子尺度斯格明子晶格，揭示其由Dzyaloshinskii-Moriya与四自旋相互作用稳定，并发现垂直表面的局域拓扑轨道矩呈反铁磁序排列。
2024-05-28 cond-mat.mtrl-sci
Numerical atomic orbitals for linear scaling
在固体和分子的密度泛函计算中，探讨了由数值原子轨道组成的基组的性能。为了优化基质量，同时保持严格的轨道局部化，线性标度计算需要，已经尝试了几种方案。最好的性能是根据这里提出的一个新的计划，以前的建议的灵活性产生的基集。的基础集进行了测试与收敛的平面波计算上的各种系统，包括共价，离子和金属。令人满意的收敛性（偏差显着小于基础理论的准确性）得到合理的小的基础尺寸，与以前的计划有明显的改善。在几种情况下，得到的基组的可移植性进行了测试，它被发现是令人满意的。
2001-04-10 cond-mat.mtrl-sci
Correlation Between Spin and Orbital Dynamics During Laser-Induced Femtosecond Demagnetization
自旋和轨道角动量是电子的两个固有性质，并负责固体的物理。自旋和轨道如何在几百飞秒内相对于彼此演化在很大程度上是未知的，但它是激光诱导超快退磁的中心。在本文中，我们引入了自旋-轨道关联图的概念，其中自旋角动量相对于轨道角动量绘制，很像经典力学中的位置-速度相图。我们使用四套高精度的时间分辨X射线磁性圆二色性（TR-XMCD）数据构建四个相关图的铁和钴。令我们惊讶的是，一个模式出现了。铁的相关图上的迹线是一个弧形，在退磁结束时，它有一个明显的尖点。钴的相关图不同，似乎更线性，但存在扭结。我们用含时密度泛函理论（TDDFT）和含时Liouville密度泛函理论（TDLDFT）两种方法进行了第一性原理计算。这两种方法一致认为，Fe和Co的实验结果都不是由于实验误差造成的。自旋-轨道耦合是自旋动力学与轨道动力学相互联系的基础，微观上，Fe和Co具有不同的轨道占位，这导致了不同的相关图。我们相信，这个相关图提供了一个有用的工具，以更好地了解自旋和轨道动力学的超快时间尺度。对磁各向异性能也作了简要的讨论。
2021-06-23 cond-mat.mtrl-sci
Linear scaling calculation of maximally-localized Wannier functions with atomic basis set
我们发展了一个线性标度算法，用于计算最大定域Wannier函数（MLWF）使用原子轨道基。通过O（N）的基态计算得到了密度矩阵（DM）。通过DM到原子轨道的投影和随后的O（N）正交化，我们得到初始正交局域轨道。这些轨道可以通过简单的Jacobi扫描在线性标度中最大限度地局部化。我们的O（N）方法是通过将其应用到水分子和纤锌矿氧化锌进行验证。通过计算氮化硼纳米管的MLWF，证明了新方法的线性标度行为。
2006-05-02 cond-mat.mtrl-sci
Orbital Design of Flat Bands in Non-Line-Graph Lattices via Line-Graph Wavefunctions
已知线图（LG）晶格具有来自以纯晶格对称性编码的布洛赫波函数的相消干涉的平坦带（FB）。在这里，我们开发了一个通用的原子/分子轨道设计原则，在非LG晶格的FB。基于原子轨道线性组合（LCAO）理论，我们证明了LG晶格中FB的波函数对称性可以转化为非LG晶格中的原子/分子轨道对称性.我们说明了这样的轨道设计的拓扑FB在三个二维非LG，正方形，三角形，和六边形晶格，其中所设计的轨道忠实地再现相应的格子对称性的棋盘格，Kagome，和Dopic-Kagome晶格，分别。有趣的是，基于相同的原理，还实现了具有高陈数的FB的系统设计。从根本上说，我们的理论丰富了FB物理;实际上，它显着扩大FB材料的范围，因为大多数材料在每个晶格位置有多个原子/分子轨道，而不是一个单一的s轨道在图论和通用晶格模型的规定。
2022-02-08 cond-mat.mtrl-sci
Ehrenfest dynamics with localized atomic-orbital basis sets within the projector augmented-wave method
本文在 GPAW 代码中利用 Tomfohr-Sankey 近似方法实现了基于 LCAO 基组的 Ehrenfest 分子动力学，该方法在大幅降低计算成本的同时保持了令人满意的精度，特别适用于模拟需大量真空的离子辐照过程。
2025-05-01 cond-mat.mtrl-sci
Calculation of Berry curvature using nonorthogonal atomic orbitals
推导了计算非正交数值原子轨道（NAO）基上Berry曲率的完整公式，由于NAO基的数目通常大于Wannier基的数目，我们采用轨道收缩的方法来减小基的数目，在不显著降低计算精度的情况下，大大提高了计算效率.通过计算铁电体BaTiO $_3$和bcc Fe的Berry曲率以及Fe的反常霍尔电导率（AHC）来基准该公式。所得结果与有限差分法和文献中的结果非常吻合。我们发现Berry曲率的Kubo公式存在修正项。对于全NAO基组，两种方法之间的差异可以忽略不计，但对于缩减基组，校正项变大，在某些情况下可能不能忽略。在这项工作中开发的公式可以很容易地应用到非正交的广义Wannier函数。
2021-05-31 cond-mat.mtrl-sci
First-principles Study of Spin-wave Excitations of 3$d$ Transition Metals with Linear Combination of Pseudo-atomic Orbitals
利用推广的Bloch定理计算了3种$d$过渡金属（bcc-Fe，fcc-Co，fcc-Ni）在赝原子轨道线性组合（LCPAO）下的自旋刚度常数.通过拟合自旋波能量曲线得到自旋刚度常数，该曲线与总能量差和螺旋矢量有关。为了得到可靠的自旋刚度常数，我们还给出了自旋刚度常数随截止半径和轨道数的收敛性。在观测到自旋刚度常数收敛的截止半径和基轨道后，我们利用这两个参数，分别采用平均场近似和无规相位近似计算了居里温度。对于后一种近似，我们应用了所谓的德拜近似，这是为了减少非常显着许多所需的波矢来评估居里温度。我们声称我们的结果与其他计算和实验都很好地符合。
2019-04-05 cond-mat.mtrl-sci
Implementation of Generalized Bloch Theorem Using Linear Combination of Pseudo-Atomic Orbitals
我们采用伪原子轨道线性组合（LCPAO）作为基组，实现了基于第一性原理计算的广义Bloch定理。为了在代码中测试我们的实现，我们检查了在实验或其他计算中已经报道的三个系统，即，一维模型系统中的载流子诱导的自旋螺旋基态、bcc-Fe的自旋刚度和锯齿形石墨烯纳米管中的自旋刚度。我们证实，我们的实施给出了良好的协议与实验。基于这些结果，我们相信，我们的实施的广义布洛赫定理使用LCPAO是有用的预测复杂的磁性材料的性质。我们还预测了一个大的减少（增强）的自旋刚度的电子（空穴）掺杂的边缘石墨烯纳米铁磁态。
2018-10-18 cond-mat.mtrl-sci
Embedded-Cluster Calculations in a Numeric Atomic Orbital Density-Functional Theory Framework
我们将全电子电子结构代码FHI-aims集成到通用ChemShell软件包中进行固态嵌入（QM/MM）计算。在这个集成的一个主要任务是赝势功能到FHI的实施，目的是描述阳离子在QM/MM边界通过有效的核心电位，从而防止虚假的电子密度过极化。基于数值原子轨道基组，FHI-aims提供了特别有效的访问精确交换和二阶微扰理论，使建立的QM/MM设置的混合和双混合水平DFT计算的固体系统的理想工具。我们通过计算Fe取代的ZSM-5沸石骨架中Fe的还原电位和TiO 2（110）上（光）催化水氧化的反应能曲线来说明这种能力。
2014-04-08 cond-mat.mtrl-sci
Calculation of the optical response of C60 and Na8 using time-dependent density functional theory and local orbitals
基于含时密度泛函理论（TDDFT），提出了一种计算团簇频变光学响应的一般方法。的实施是使用显式传播在时域和一个自洽的程序，使用原子轨道的线性组合（LCAO）。我们的实际计算采用SIESTA程序，该程序旨在快速准确地计算大型集群。我们使用绝热局域密度近似来解释交换和关联效应。给出了C60和Na 8的线极化率的虚部Im [α（w）]和偶极强度函数S（w）的计算结果，并与以前的计算结果和实验结果进行了比较。本文还介绍了如何计算阶跃电场γ_{step}（w）情况下的积分频率相关二阶非线性极化率，并给出了C60的计算结果。
2001-09-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Atomic orbital self-energy and electronegativity
在这项工作中，原子计算内的局部密度和广义梯度近似的交换和相关密度泛函内密度泛函理论提供准确的周期性趋势的第一电离能和电子亲合能的原子系列从氢到氙。电负性是直接从Mulliken公式确定的，并且通过使用Slater-Janak的过渡态或通过计算过渡到离子所涉及的轨道的静电自能来等效地计算。最后，与其他理论和实验结果，包括Mulliken-Jaffé的电负性标度进行了比较。
2016-11-02 cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph
First principle calculations of conductance within plane wave basis set via nonorthogonal Wannier-type atomic orbitals
我们提出了一个平面波/赝势实现的方法来计算纳米结构的电子输运性质。电导率是通过格林函数形式体系中的Landauer公式计算的。非正交的Wannier型原子轨道是通过虚轨道和占据的Kohn-Sham轨道的连续幺正旋转得到的，然后是两步变分定域。我们使用这些非正交的Wannier型原子轨道划分Kohn-Sham哈密顿到电极接触电极子矩阵。系统的电极部分由两个金属团簇与额外的离散能级的洛伦兹展宽。我们研究了我们的实现通过建模的Na原子线的传输特性。我们的研究结果表明，与适当的水平加宽的小集团模型的接触再现奇-偶振荡的电导作为纳米线长度的函数。
2005-07-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Wannier function localisation using Bloch intrinsic atomic orbitals
本文将IAO方法扩展至晶体体系，提出一次性非绝热万尼尔化程序对齐布洛赫函数相位，实现高效万尼尔函数局域化，并在CO/MgO吸附等固态体系中验证了其有效性。
2024-06-30 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Comment to "Imaging the atomic orbitals of carbon atomic chains with field-emission electron microscopy"
在线性原子链的场发射电子显微镜中观察到稳定的双峰图案需要破坏轴对称的稳定机制，这未被Mikhailovskij等人[Phys. Rev. B 80，165404（2009）]正确识别。使用微观计算，我们将观察到的图案归因于链连接的配体产生的对称性破缺，加上碳π键交替。
2010-02-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus
Ultrafast chiral precession of spin and orbital angular momentum induced by circularly polarized laser pulse
本文利用实时时间依赖密度泛函理论研究了圆偏振激光脉冲在Fe、Co、Ni中诱导的自旋与轨道角动量超快进动，发现OAM响应比SAM强一个数量级，且进动手性依赖于激光螺旋性，其时间尺度早于退磁过程。
2024-02-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Modular implementation of the linear and cubic-scaling orbital minimization methods in electronic structure codes using atomic orbitals
本文在 SIESTA 中模块化实现轨道最小化方法，借助 DBCSR、ScaLAPACK、MatrixSwitch 与 libOMM 支持稀疏/稠密矩阵和大规模并行，并验证线性缩放求解器在数百原子绝缘体系中的性能优势。
2023-04-26 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Liquid Water through Density-Functional Molecular Dynamics: Plane-Wave vs Atomic-Orbital Basis Sets
我们确定和比较结构，动力学和电子性质的液态水在附近的环境条件下，通过密度泛函分子动力学模拟，当使用平面波或原子轨道基组。在这两个框架中，电子结构和原子力的自洽确定在同一理论方案的基础上的非局部密度泛函占范德华相互作用。在这两个框架内实现的液态水的整体性质是非常一致的。因此，我们的研究支持平面波或原子轨道基组的实现产生等效的结果，可以不加区别地用于液态水或水溶液的研究。
2016-07-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Orbital occupation, atomic moments and magnetic ordering at interfaces of manganite thin films
我们在La_（0.7）Sr_（0.3）MnO_3超薄膜的Mn L_（2，3）边进行了X射线线性和圆磁二向色性实验。我们的测量结果表明，反铁磁（AF）绝缘相是稳定的Mn 3d轨道的界面重排，尽管相关的磁致伸缩各向异性效应的双交换铁磁（FM）金属相。因此，Mn的原子磁矩取向以及它对应变的反应方式在FM和AF相中不同。在某些情况下，FM绝缘（FMI）阶段添加到AF和FM。其独特的磁性包括面内磁各向异性和部分释放的轨道矩淬火。然而，FMI阶段似乎与其他阶段几乎没有耦合。
2009-06-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Maximally localized Wannier function within linear combination of pseudo-atomic orbital method: Implementation and applications to transition-metal-benzene complex
利用伪原子轨道线性组合方法构造了最大定域Wannier函数。详细的分析，使用MLWFs适用于三个密切相关的材料，单苯（Bz）分子，有机金属钒Bz无限链，和V $_2$ Bz $_{3}$三明治集群。结果表明：（1）对于无限长链，Kanamori和Terakura关于铁磁（FM）态稳定性机制的基本假设是正确的;（2）对于V $_2$ Bz $_3$，边缘Bz s和中间Bz之间的轨道能量差所起的重要作用是新发现的：边缘Bz s的p个$δ$态的在位能量高于中间Bz的p个$δ$态的在位能量，这进一步降低了V $_2$ Bz $_3$的FM稳定性。
2009-02-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Leveraging Orbital Information and Atomic Feature in Deep Learning Model
基于材料的微观结构预测材料性能一直是一个具有挑战性的问题。最近，许多深度学习方法被开发用于材料性能预测。在这项研究中，我们提出了一个晶体表示学习框架，轨道CrystalNet，OCrystalNet，它包括两个部分：原子描述符生成和图形表示学习。在OCrystalNet中，首先将轨道场矩阵（OFM）和原子特征结合起来，构造OFM-特征原子描述符，然后将原子描述符作为原子嵌入原子键消息传递模块，利用晶体图的拓扑结构学习晶体表示.为了证明OCrystalNet的能力，我们在Material Project数据集和JARVIS数据集上执行了许多预测任务，并将我们的模型与其他基线和最先进的方法进行了比较。为了进一步展示OCrystalNet的有效性，我们对我们的模型进行了消融研究和案例研究。结果表明，我们的模型有各种优势，比其他国家的艺术模型。
2022-10-29 cond-mat.mtrl-sci cs.AI cs.LG
Periodic implementation of the random phase approximation with numerical atomic orbitals and dual reciprocal space grids
本文提出基于局域原子轨道、原子对密度拟合和双k网格的并行化RPA实现，适用于二维体系，并通过CO/MgO(001)吸附能计算验证了其准确性与可靠性。
2025-08-29 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Orbital reflectometry
d轨道的占据控制着过渡金属氧化物中原子间电子转移的大小和各向异性，从而对它们的化学键和物理性质产生关键影响。表面和界面处轨道占据的原子尺度调制被认为是导致磁性和输运性质大规模变化的原因，但迄今为止还不能以定量的方式进行探测。在这里，我们表明，它是可以得到定量的，空间分辨的轨道偏振分布从软X射线反射率数据，而不诉诸模型计算。我们证明了该方法是足够灵敏的，以解决在相邻的原子层的LaNiO 3-LaAlO 3超晶格的Ni e_g轨道的占领的差异为3%，在良好的协议与从头计算的电子结构计算。在原子尺度上定量关联理论和实验的可能性为d-电子材料的轨道物理开辟了许多新的前景。
2010-12-31 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Orbital Hall effect and orbital edge states caused by s electrons
该研究提出轨道霍尔效应的原子间贡献新机制，证明纯s电子构成的波包沿摆线轨迹运动时可输运轨道角动量，并以单s轨道kagome晶格为最小模型，在表面态中观测到电子摆线运动。
2023-09-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
