Intermixing of Fe and Cu on the atomic scale by high-pressure torsion as revealed by DC- and AC-SQUID susceptometry and atom probe tomography
研究了高压扭转对制备Cu-14 Fe（wt.%）过饱和固溶体的影响，研究了从微观结构的调查，得到一个稳定的状态与纳米晶粒。的变形状态进行了分析与原子探针断层扫描，揭示了增强的溶解度和富铁颗粒的存在。DC-磁滞回线在变形状态下显示出抑制的长程相互作用，并且当在500°C下退火时朝向典型的体磁滞回线演变。变形状态的交流阻抗测量揭示了超顺磁性阻挡峰的存在，以及磁阻相，而后者的过渡遵循Almeida无磁线，与原子探针断层扫描的微观结构调查相吻合。交流阻抗谱表明，在250°C退火时，阻挫态消失。
2020-09-07 cond-mat.mtrl-sci
Photoemission orbital tomography for excitons in organic molecules
本研究将光发射轨道层析成像（POT）方法拓展至有机分子激子研究，兼顾激子波函数纠缠特性与光发射能量守恒，分类了通用激子结构并给出自然跃迁轨道解释，通过含时密度泛函理论模拟泵浦-探测实验验证结论。
2023-08-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Optimizing compositional and atomic-level information of oxides in atom probe tomography
原子探针层析成像（APT）是一种3D分析技术，具有独特的化学精度和灵敏度，具有亚纳米空间分辨率。近年来，APT在复杂氧化物材料中的应用引起了人们越来越多的兴趣，从而对化学组成的局部变化与突发物理性质之间的关系有了新的认识。然而，与冶金领域相比，APT通常用于在原子水平上研究材料，复合氧化物及其特定的场蒸发机制则很少探索。在这里，我们进行APT测量的六方晶系锰氧化物ErMnO 3和系统地研究不同的实验参数对测得的组成和原子结构的影响。我们证明了在低激光能量（< 5 pJ）下，通过提高荷态比（CSR）可以提高质量分辨能力（MRP）和成分精度。此外，我们观察到一个实质性的优先保留的Er原子，这是抑制在较高的CSR。我们解释我们的研究结果的基础上基本场蒸发的概念，扩大知识的影响，关键实验参数和场蒸发过程中的复杂氧化物。
2023-03-28 cond-mat.mtrl-sci
Physics-aware neural networks enable robust and full atomic structure determination via low-dose atomic electron tomography
Beijing National Laboratory for Molecular Sciences, Center for Integrated Spectroscopy, College of Chemistry and Molecular Engineering, Peking University（北京大学化学与分子工程学院，集成光谱中心，北京分子科学国家实验室）
本文提出一种融合物理约束的两阶段神经网络，通过改进重建和几何校正，提升低剂量原子电子断层扫描的精度和鲁棒性，提高原子恢复率。
2026-03-20 cond-mat.mtrl-sci
Atomic-scale study on core-shell Cu precipitation in steels: atom probe tomography and ab initio calculations
本研究结合APT、DFT和MD模拟，揭示了中锰钢中纳米级核壳Cu析出物的形成机制，发现Ni和Al在析出物外壳形成稳定共偏析以抑制Cu析出物生长，为开发Cu污染循环钢提供了理论方法。
2024-11-12 cond-mat.mtrl-sci
Coherent and incoherent excitation pathways in time-resolved photoemission orbital tomography of CuPc/Cu(001)-2O
以CuPc/Cu(001)-2O为例，展示时间分辨光电子轨道断层成像可区分相干与非相干激发路径，通过调控泵浦光参数实现LUMO非相干演化与HOMO相干贡献的分离及分子取向选择性激发。
2023-11-22 cond-mat.mtrl-sci
A minimalist approach to 3D photoemission orbital tomography: algorithms and data requirements
提出迭代投影算法，仅需四次模拟光电子发射动量测量即可重建并五苯完整3D分子轨道，消除了密集采样需求并验证了算法性能与测量策略。
2024-01-31 cond-mat.mtrl-sci math.OC
Crystal Orbital Guided Iteration to Atomic Orbitals: A Pathway to Chemically Adaptive Atomic Orbitals from DFT
University of Michigan（密歇根大学）；Massachusetts Institute of Technology（麻省理工学院）
本文提出COGITO框架，通过解决非正交基的数学障碍，构建最优原子轨道基，实现准确的tight-binding模型并保留投影原子基的表示能力，揭示DFT中Kohn-Sham波函数编码的轨道解析共价键和电荷转移。
2026-10-30 cond-mat.mtrl-sci
Tracing the film structure of an organic semiconductor with photoemission orbital tomography
Forschungszentrum Jülich（于利希研究中心）；Jülich Aachen Research Alliance (JARA)（于利希-亚琛研究联盟）；RWTH Aachen University（亚琛工业大学）；University of Graz（格拉茨大学）
本研究利用光电轨道成像分析了吸附在Cu(110)上的六噻吩多层结构，揭示了分子间能带周期性变化与晶格常数的关系，证实了单分子层结构向本征晶体结构的松弛过程。
2026-03-06 cond-mat.mtrl-sci
Advancing atomic electron tomography with neural networks
Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室）；Korea Advanced Institute of Science and Technology（韩国科学技术院）
本文综述了利用卷积神经网络等深度学习方法提升原子电子断层扫描重建保真度，以克服三维原子成像中的伪影挑战，从而推动纳米科学和材料研究的前沿发展。
2025-06-19 cond-mat.mtrl-sci cs.LG
Multislice Electron Tomography using 4D-STEM
针对 ADF-STEM 电子断层扫描存在高电子剂量需求、轻元素对比度差及非线性伪影等问题，提出基于 4D-STEM 倾斜系列的 MSET 方法，模拟表明其能在低剂量下精确测定原子结构并提升低 Z 元素灵敏度。
2022-10-23 cond-mat.mtrl-sci
Benchmarking theoretical electronic structure methods with photoemission orbital tomography
在过去的十年中，光电子发射轨道层析成像（POT）已经发展成为一个强大的工具，研究吸附在（金属）表面的有机分子的电子结构。通过测量光电子的角分布作为结合能的函数，并利用分子轨道的动量空间特征，POT导致在有机/金属界面的电子态密度的轨道分辨图像。在这一结合实验和理论的工作中，我们应用POT的原型有机$π$共轭分子双蒽（C $_{28}$ H $_{14}$），形成一个高度取向的单层铜（110）表面。在实验上，我们确定了前所未有的13个$π$和12个$σ$轨道的双蒽，并测量了它们各自的结合能和光谱线型在双蒽/Cu（110）界面。从理论上讲，我们执行密度泛函计算这个接口采用四个广泛使用的交换相关泛函的广义梯度近似的家庭，以及全球和范围分离的混合泛函。通过分析轨道投影态密度的电子结构，我们得到了详细的理论与实验的轨道评估。这使我们能够基准性能的调查功能方面的能力占轨道能量排列在有机/金属界面。
2022-09-27 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Electronic structure interpolation via atomic orbitals
本文提出了一种基于可系统改进的优化原子轨道的精确电子结构插值方法。原子轨道是通过最小化在某些粗$k$点网格上的原子基计算和收敛的平面波基计算之间的溢出值而产生的。然后，他们被用来计算的能带结构的全部布里渊区使用的线性组合的原子轨道（LCAO）算法。我们发现，通常16 - 25轨道每个原子可以给出一个准确度约为10毫电子伏相比，完整的{ \it从头计算。目前的计划有几个优点，现有的插值方案。该方案易于实现，鲁棒性强，适用于金属系统和复杂能带结构系统。此外，原子轨道具有比Shirley基和Wannier函数更好的可转移性，这对于微扰计算是非常有用的。
2010-12-22 cond-mat.mtrl-sci
Atomic and inter-atomic orbital magnetization induced in SrTiO$_3$ by chiral phonons
本文通过最小分子轨道模型揭示SrTiO3中手性声子诱导瞬态磁化的两种电子机制，为超快磁化控制和轨道电子学源发展提供理论依据。
2025-06-05 cond-mat.mtrl-sci
Three-dimensional coordinates of individual atoms in materials revealed by electron tomography
晶体学是确定晶体中三维（3D）原子位置的主要方法，对许多科学领域的发展至关重要。然而，从晶体学获得的原子位置代表晶体中许多晶胞的全局平均值。在这里，我们报告，为第一次，数以千计的单个原子的3D坐标的测定和材料中的点缺陷的电子断层扫描的精度为~19皮米，其中材料的结晶度是不假设的。从这些单个原子的坐标出发，我们测量了原子位移场和全应变张量，其三维分辨率为~1nm^3，精度为~10^-3，并通过密度泛函理论计算和分子动力学模拟得到了进一步的验证。在不假设结晶度的情况下精确定位材料中单个原子的3D坐标的能力有望在材料科学、纳米科学、物理学和化学中找到重要应用。
2015-05-22 cond-mat.mtrl-sci
Mapping atomic orbitals with the transmission electron microscope: Images of defective graphene predicted from first-principles theory
长期以来，透射电子显微镜一直是绘制原子轨道的一个有前途的候选者。在这里，我们通过第一原理方法探索其功能。对于有缺陷的石墨烯的例子，表现出一个孤立的空位或取代氮原子，我们表明，三种不同的图像是预期的，这取决于轨道字符。为了判断在实际显微镜中观察轨道的可行性，模拟了光学像差的影响。我们证明，通过利用能量过滤，它确实应该是可能的映射原子轨道在一个国家的最先进的透射电子显微镜。
2016-10-07 cond-mat.mtrl-sci
Perturbative calculation of the Sternheimer anti-shielding factor with Hartree-Fock atomic orbitals
本文用一阶微扰理论计算了Sternheimer反屏蔽因子γ。在基函数的质量中，我们使用Hartree-Fock电子轨道，扩展到氢原子态。计算的γ（r）的Fe^{3+}和Cu^{1+}的内部电子核心的报告，并与文献值进行比较，从替代方法获得。
2012-04-19 cond-mat.mtrl-sci
Solving Complex Nanostructures With Ptychographic Atomic Electron Tomography
本文提出叠层原子电子断层扫描（PAET），结合混合态电子叠层成像、分类平均与亚像素定位，以17皮米精度解析含轻元素的复杂ZrTe核壳纳米结构。
2022-06-17 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.ins-det
Ultrafast molecular orbital tomography of a pentacene thin film using time-resolved momentum microscopy at a free-electron laser
我们使用时间分辨的动量显微镜在自由电子激光（FEL）和扩展到时域的轨道层析成像的电子波函数的激发分子轨道。这项技术为结构动力学和电子动力学之间的超快相互作用提供了前所未有的见解。在这项工作中，我们证明了一般的适用性，并建立在自由电子激光源的实验条件，以尽量减少空间电荷效应和辐射损伤。利用激光泵浦和自由电子激光探测技术研究了Ag（110）衬底上并五苯双层膜的结构.从动量显微镜信号中，我们分别获得了两个并五苯层激发态动力学的随时间变化的动量图。结合实验观察与理论研究，我们解释了所观察到的信号的底层，由于激发引起的分子和基板之间的电荷重新分配。我们确定，并五苯层的顶部的动力学类似于激发态分子动力学。
2021-12-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Photoemission Orbital Tomography Using Robust Sparse PhaseLift
本研究提出一种基于PhaseLift的新型光电子发射轨道断层成像方法，可从单个光电子动量图识别含三维相位的分子轨道，对噪声鲁棒且能以0.05埃精度区分分子形变，为量子力学解释电子态变化与分子间相互作用铺路。
2023-07-24 cond-mat.mtrl-sci cs.IT eess.SP
Advancing atom probe tomography capabilities to understand bone microstructures at the near-atomic scale
本研究通过原位金属镀层改进原子探针层析技术，显著提升骨样品分析产率和化学灵敏度，实现了近原子尺度下胶原纤维及微量元素的分析，为理解骨层级结构和生物矿化机制提供新途径。
2025-03-25 cond-mat.mtrl-sci
Embedding for bulk systems using localized atomic orbitals
本文提出了一种基于轨道转动的半导体和绝缘体的嵌入方法。我们已经在流行的VASP软件包中实现了我们的方法。我们证明了它的权力，在硅和二氧化钛中的极化子形成的缺陷结构，两个具有挑战性的情况下，传统的科恩-沙姆密度泛函理论。
2017-03-29 cond-mat.mtrl-sci
Giant atomic magnetocrystalline anisotropy from degenerate orbitals around Fermi level
具有巨磁晶各向异性能（MAE）的纳米结构在设计小型化磁存储和量子计算器件中是期望的。通过从头算和模型计算，我们提出了特殊的p-元素二聚体和单原子吸附在匹配衬底上具有72-200 meV的巨原子MAE，并且具有室温结构稳定性。巨大的MAE来源于费米能级附近的简并轨道。更重要的是，我们开发了一个简化的量子力学模型来理解如何获得支撑磁性结构的巨大MAE的原理。这些发现和机制为在纳米结构中设计巨原子MAE提供了范例。
2016-12-27 cond-mat.mtrl-sci
Imaging of atomic orbitals with the Atomic Force Microscope - experiments and simulations
原子力显微镜（AFM）是一种机械轮廓技术，允许以原子分辨率成像表面。最近在减少这种技术的噪声方面取得的进展已经导致了一个分辨率水平，在这个分辨率水平上观察到了以前无法检测到的单原子图像的对称性。这些对称性与原子间力的性质有关。利用原子力显微镜（AFM）研究了Si（111）-（7 x7）表面，并利用化学和静电模型力模拟了AFM图像。详细解释了从针尖-样品力的图像的计算，并讨论了成像参数的影响。由于Si（111）-（7 x7）表面的结构是非常已知的，因此使用吸附原子图像的形状来确定尖端结构。讨论了原子轨道在原子力显微镜和扫描隧道显微镜上的可观测性。
2001-07-10 cond-mat.mtrl-sci
Simultaneous Successive Twinning Captured by Atomic Electron Tomography
多重孪晶纳米结构的形状控制合成在纳米科学中受到高度重视，这在很大程度上是由于希望控制金属纳米颗粒的尺寸、形状和终止面以用于催化。直接控制溶液生长纳米颗粒的尺寸和形状依赖于对合成参数如何在合成期间改变纳米颗粒结构的理解。然而，虽然结果群体可以有效地研究与标准的电子显微镜方法，瞬态结构，出现在一些合成路线是难以研究使用传统的高分辨率成像方法，由于三维纳米结构的高度复杂性。在这里，我们已经研究了流行的瞬态结构的生长过程中的多重孪生粒子和采用原子电子断层扫描，以揭示原子尺度的三维结构的Pd纳米粒子进行形状转变。通过识别结构中超过20，000个原子并根据其局部晶体学环境对其进行分类，我们观察到一种多重孪生结构，该结构与从十面体到二十面体结构的同时连续孪生一致。我们还观察到纳米颗粒中的高度结构无序，以及颗粒表面上的无序晶体结构。我们的研究结果揭示了二十面体纳米颗粒结构形成的转变机制。
2021-09-14 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
A pure state decomposition approach of the mixed dynamic form factor for mapping atomic orbitals
我们演示了如何混合动态形状因子（MDFF）可以被解释为一个二次型。这使得有可能使用矩阵对角化方法来减少计算晶体中电子的非弹性散射时需要考虑的项的数量。它还以一种自然的方式导致了一个新的基础，有助于阐明潜在的物理学。新方法被应用到几个案例，以显示其通用性。特别是，预测直接成像晶体中的原子轨道。
2013-04-08 cond-mat.mtrl-sci
Atomic Super-Resolution Tomography
我们考虑的问题，重建一个可调的原子分辨率从电子显微镜图像在几个倾斜角度。一种流行的重建方法，称为离散断层扫描限制原子的位置到一个粗糙的空间网格，这是由物理先验知识的启发，原子在晶体固体往往形成规则的晶格。虽然这个约束已被证明是强大的解决这个非常欠定逆问题在许多情况下，其关键的限制是，在实践中，可能会出现缺陷，导致原子偏离规则的晶格位置。在这里，我们提出了一个无网格的离散层析成像算法，允许连续偏差的原子位置类似于超分辨率的方法显微镜。新的配方使我们能够明确定义原子相互作用势，这导致在一个既有意义的和强大的纳入现有的物理先验知识的晶体的属性。在计算实验中，我们比较了所提出的无网格方法建立基于网格的方法，并表明我们的方法确实可以更准确地恢复常见的晶格缺陷的原子位置。
2020-07-14 cond-mat.mtrl-sci cs.NA eess.IV
Hybrid atomic orbital basis from first principles: Bottom-up mapping of self-energy correction to large covalent systems
提出了一种构造杂化原子轨道的方法，作为有限个一阶矩矩阵的近似公共本征态。它们的杂交和取向可以根据它们的预期邻域先验地调整。从Kohn-Sham（KS）单粒子态构建的Wannier函数对应物构成了一个标准正交多轨道紧束缚（TB）基，类似于锁定到其直接原子近邻的混合原子轨道，同时跨越KS状态的子空间。因此，所提出的基础不仅使主要单一TB参数从第一原则为每个最近的邻居债券涉及不超过两个轨道，无论其方向，但也有利于一个简单的路线转移等结构系统的TB参数完全通过映射的邻居和投影的轨道电荷中心。对于杂化的2s，2 p和3s，3 p价电子，发现在所提出的基础中对TB参数的自能校正（SEC）的空间范围主要局限于第三最近邻域内，从而允许将自能校正的TB参数从较小的参考系有效地转移到大得多的目标系统，其名义上的附加计算成本超过了在参考系中显式计算SEC所需的计算成本。所提出的方法承诺廉价的估计大共价体系的准粒子结构与可行的准确性。
2021-04-16 cond-mat.mtrl-sci
Atom probe tomography: a local probe for chemical bonds in solids
该研究探讨原子探针断层扫描的化学键局域探测能力，提出通过分子离子概率和多事件概率可区分不同类型化学键，为纳米尺度量化固体键合、设计先进材料提供新方法，甚至可称其为键合探针断层扫描。
2024-03-06 cond-mat.mtrl-sci
Table-top three-dimensional photoemission orbital tomography with a femtosecond extreme ultraviolet light source
International Center for Advanced Studies of Energy Conversion (ICASEC), University of Göttingen（国际先进能源转换研究中心，哥廷根大学）
本研究结合超快动量显微镜、台式可调谐高次谐波极紫外光源与定制重构算法，首次实现基于飞秒极紫外光源的台式三维光发射轨道断层成像，可高效获取分子前线轨道三维信息，推动超快凝聚态物理等领域研究。
2025-03-01 cond-mat.mtrl-sci physics.ins-det
Antiferromagnetic order of topological orbital moments in atomic-scale skyrmion lattices
本文利用自旋极化扫描隧道显微镜和DFT计算，在Ir/Re(0001)上的Fe单层中观测到原子尺度斯格明子晶格，揭示其由Dzyaloshinskii-Moriya与四自旋相互作用稳定，并发现垂直表面的局域拓扑轨道矩呈反铁磁序排列。
2024-05-28 cond-mat.mtrl-sci
Near-Atomic Scale Perspective on the Oxidation of Ti$_3$C$_2$T$_x$ MXenes: Insights from Atom Probe Tomography
本研究利用原子探针层析技术在近原子尺度解析Ti$_3$C$_2$T$_x$ MXenes的元素组成与氧化后元素分布，揭示了常被忽略的杂质元素对材料性能的影响，为MXenes的性能优化与合成指导提供支撑。
2023-05-31 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Numerical atomic orbitals for linear scaling
在固体和分子的密度泛函计算中，探讨了由数值原子轨道组成的基组的性能。为了优化基质量，同时保持严格的轨道局部化，线性标度计算需要，已经尝试了几种方案。最好的性能是根据这里提出的一个新的计划，以前的建议的灵活性产生的基集。的基础集进行了测试与收敛的平面波计算上的各种系统，包括共价，离子和金属。令人满意的收敛性（偏差显着小于基础理论的准确性）得到合理的小的基础尺寸，与以前的计划有明显的改善。在几种情况下，得到的基组的可移植性进行了测试，它被发现是令人满意的。
2001-04-10 cond-mat.mtrl-sci
Linear scaling calculation of maximally-localized Wannier functions with atomic basis set
我们发展了一个线性标度算法，用于计算最大定域Wannier函数（MLWF）使用原子轨道基。通过O（N）的基态计算得到了密度矩阵（DM）。通过DM到原子轨道的投影和随后的O（N）正交化，我们得到初始正交局域轨道。这些轨道可以通过简单的Jacobi扫描在线性标度中最大限度地局部化。我们的O（N）方法是通过将其应用到水分子和纤锌矿氧化锌进行验证。通过计算氮化硼纳米管的MLWF，证明了新方法的线性标度行为。
2006-05-02 cond-mat.mtrl-sci
Hybrid Gauge Approach for Accurate Real-Time TDDFT Simulations with Numerical Atomic Orbitals
针对数值原子轨道基组中速度规范忽略相位变化导致的计算误差，提出混合规范方法，同时纳入电场和矢量势，消除误差，为周期性系统超快动力学模拟提供准确可靠框架。
2025-01-21 cond-mat.mtrl-sci
Orbital Design of Flat Bands in Non-Line-Graph Lattices via Line-Graph Wavefunctions
已知线图（LG）晶格具有来自以纯晶格对称性编码的布洛赫波函数的相消干涉的平坦带（FB）。在这里，我们开发了一个通用的原子/分子轨道设计原则，在非LG晶格的FB。基于原子轨道线性组合（LCAO）理论，我们证明了LG晶格中FB的波函数对称性可以转化为非LG晶格中的原子/分子轨道对称性.我们说明了这样的轨道设计的拓扑FB在三个二维非LG，正方形，三角形，和六边形晶格，其中所设计的轨道忠实地再现相应的格子对称性的棋盘格，Kagome，和Dopic-Kagome晶格，分别。有趣的是，基于相同的原理，还实现了具有高陈数的FB的系统设计。从根本上说，我们的理论丰富了FB物理;实际上，它显着扩大FB材料的范围，因为大多数材料在每个晶格位置有多个原子/分子轨道，而不是一个单一的s轨道在图论和通用晶格模型的规定。
2022-02-08 cond-mat.mtrl-sci
Ehrenfest dynamics with localized atomic-orbital basis sets within the projector augmented-wave method
本文在 GPAW 代码中利用 Tomfohr-Sankey 近似方法实现了基于 LCAO 基组的 Ehrenfest 分子动力学，该方法在大幅降低计算成本的同时保持了令人满意的精度，特别适用于模拟需大量真空的离子辐照过程。
2025-05-01 cond-mat.mtrl-sci
Calculation of Berry curvature using nonorthogonal atomic orbitals
推导了计算非正交数值原子轨道（NAO）基上Berry曲率的完整公式，由于NAO基的数目通常大于Wannier基的数目，我们采用轨道收缩的方法来减小基的数目，在不显著降低计算精度的情况下，大大提高了计算效率.通过计算铁电体BaTiO $_3$和bcc Fe的Berry曲率以及Fe的反常霍尔电导率（AHC）来基准该公式。所得结果与有限差分法和文献中的结果非常吻合。我们发现Berry曲率的Kubo公式存在修正项。对于全NAO基组，两种方法之间的差异可以忽略不计，但对于缩减基组，校正项变大，在某些情况下可能不能忽略。在这项工作中开发的公式可以很容易地应用到非正交的广义Wannier函数。
2021-05-31 cond-mat.mtrl-sci
First-principles Study of Spin-wave Excitations of 3$d$ Transition Metals with Linear Combination of Pseudo-atomic Orbitals
利用推广的Bloch定理计算了3种$d$过渡金属（bcc-Fe，fcc-Co，fcc-Ni）在赝原子轨道线性组合（LCPAO）下的自旋刚度常数.通过拟合自旋波能量曲线得到自旋刚度常数，该曲线与总能量差和螺旋矢量有关。为了得到可靠的自旋刚度常数，我们还给出了自旋刚度常数随截止半径和轨道数的收敛性。在观测到自旋刚度常数收敛的截止半径和基轨道后，我们利用这两个参数，分别采用平均场近似和无规相位近似计算了居里温度。对于后一种近似，我们应用了所谓的德拜近似，这是为了减少非常显着许多所需的波矢来评估居里温度。我们声称我们的结果与其他计算和实验都很好地符合。
2019-04-05 cond-mat.mtrl-sci
Velocity-gauge real-time TDDFT within a numerical atomic orbital basis set
实时含时密度泛函理论（RT-TDDFT）的速度规范形式可以有效地模拟激光场与固体系统的相互作用。本文讨论了在原子轨道线性组合（LCAO）基组框架下，电子动力学的速度规范RT-TDDFT方程的实现。从我们的LCAO实现，电子响应周期性系统的弱和强激光场，得到的数值结果进行比较，从建立的实空间网格和全电位线性增广平面波方法。讨论了基于LCAO的方案在涉及核心电子激发的极紫外和软X射线光谱学中的潜在应用。
2017-10-28 cond-mat.mtrl-sci
Implementation of Generalized Bloch Theorem Using Linear Combination of Pseudo-Atomic Orbitals
我们采用伪原子轨道线性组合（LCPAO）作为基组，实现了基于第一性原理计算的广义Bloch定理。为了在代码中测试我们的实现，我们检查了在实验或其他计算中已经报道的三个系统，即，一维模型系统中的载流子诱导的自旋螺旋基态、bcc-Fe的自旋刚度和锯齿形石墨烯纳米管中的自旋刚度。我们证实，我们的实施给出了良好的协议与实验。基于这些结果，我们相信，我们的实施的广义布洛赫定理使用LCPAO是有用的预测复杂的磁性材料的性质。我们还预测了一个大的减少（增强）的自旋刚度的电子（空穴）掺杂的边缘石墨烯纳米铁磁态。
2018-10-18 cond-mat.mtrl-sci
The Limits of Resolution and Dose for Aberration-Corrected Electron Tomography
像差校正电子显微镜可以分辨自然界中最小的原子键长。然而，高会聚角，使壮观的分辨率在2D有未知的3D分辨率限制，但最小的对象（$< \sim$ 8纳米）。我们显示像差校正电子断层扫描提供了新的限制，通过测量几个焦平面在每个标本倾斜的三维成像。我们提出了一个像差校正电子断层扫描的理论基础，建立解析描述的分辨率，采样，对象的大小，剂量-直接类比的Crowther-Klug标准。值得注意的是，像差校正扫描透射电子断层扫描可以测量完整的3D样本结构的无限对象大小到指定的截止分辨率。当倾斜增量为会聚角的两倍或更小时，这打破了已建立的Crowther限制。前所未有的3D分辨率可以在大型物体上实现。原子3D成像（1 $\unicode{xC5}$）允许使用可用的显微镜和适度的样品倾斜（$<$ 3 $^\circ$）跨越大于焦深（例如$>$ 20 nm）的扩展对象。此外，像差校正断层摄影遵循剂量分级规则，其中指定的总剂量可以在倾斜和散焦之间划分。
2020-06-11 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
0.71-Å resolution electron tomography enabled by deep learning aided information recovery
电子层析成像作为一种重要的三维成像方法，为从纳米尺度到原子尺度探测材料的三维结构提供了强有力的手段。然而，作为一个赠款的挑战，辐射不容忍的纳米尺度样品和缺失的楔形引起的信息丢失和伪影极大地阻碍了我们获得具有高保真度的三维原子结构。在这里，通过将生成对抗模型与最先进的网络架构相结合，我们首次证明了电子断层扫描的分辨率可以提高到0.71埃，这是迄今为止报道的最高三维成像分辨率。我们还表明，它是可能的，以恢复丢失的信息，并删除重建的断层图像中的伪影，只采集数据从-50至+50度（44%的剂量减少相比，-90至+90度全倾斜系列）。与传统方法相比，深度学习模型在宏观对象和原子特征方面表现出出色的性能，解决了电子断层扫描中长期存在的剂量和缺失楔形问题。我们的工作为机器学习方法在断层成像中的应用提供了重要的指导，并揭示了其在其他3D成像技术中的应用。
2020-03-27 cond-mat.mtrl-sci eess.IV physics.app-ph
Atomic orbital self-energy and electronegativity
在这项工作中，原子计算内的局部密度和广义梯度近似的交换和相关密度泛函内密度泛函理论提供准确的周期性趋势的第一电离能和电子亲合能的原子系列从氢到氙。电负性是直接从Mulliken公式确定的，并且通过使用Slater-Janak的过渡态或通过计算过渡到离子所涉及的轨道的静电自能来等效地计算。最后，与其他理论和实验结果，包括Mulliken-Jaffé的电负性标度进行了比较。
2016-11-02 cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph
High-resolution 3D phase-contrast imaging beyond the depth of field limit via ptychographic multi-slice electron tomography
本研究针对大体积原子分辨率3D成像受电子光学景深限制的问题，提出多切片叠层电子断层扫描方法，通过Co3O4纳米立方体实验验证，在(18.2nm)^3体积中实现1.75 Å分辨率的三维相位衬度成像。
2023-11-05 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.data-an
Crystal nucleation and growth in high-entropy alloys revealed by atomic electron tomography
本文改进原子电子断层扫描技术解析不同成核阶段高熵合金（HEA）核的3D原子结构和化学成分，提出梯度成核路径模型解释观测结果，为HEA及其他材料的成核机制研究提供基础见解和通用框架。
2025-04-15 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
kMap.py: A Python program for simulation and data analysis in photoemission tomography
针对光发射断层成像的模拟与数据分析需求，开发了带PyQt图形界面的Python程序kMap.py，支持分子轨道动量图模拟、参数调节、实验数据比对及结构参数自动优化，可拓展该技术的应用范围。
2021-01-07 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
First principle calculations of conductance within plane wave basis set via nonorthogonal Wannier-type atomic orbitals
我们提出了一个平面波/赝势实现的方法来计算纳米结构的电子输运性质。电导率是通过格林函数形式体系中的Landauer公式计算的。非正交的Wannier型原子轨道是通过虚轨道和占据的Kohn-Sham轨道的连续幺正旋转得到的，然后是两步变分定域。我们使用这些非正交的Wannier型原子轨道划分Kohn-Sham哈密顿到电极接触电极子矩阵。系统的电极部分由两个金属团簇与额外的离散能级的洛伦兹展宽。我们研究了我们的实现通过建模的Na原子线的传输特性。我们的研究结果表明，与适当的水平加宽的小集团模型的接触再现奇-偶振荡的电导作为纳米线长度的函数。
2005-07-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Absence of boron aggregates in superconducting silicon confirmed by atom probe tomography
采用原子探针层析成像技术对气体浸没激光掺杂（GILD）技术制备的掺硼硅超导薄膜进行了分析。所得的三维化学组成揭示了硼原子在原子百分比浓度范围内并入晶体硅中，远高于其溶解度极限，而不会在原子尺度上产生簇或沉淀物。硼的空间分布被发现是兼容的扫描隧道光谱进行的状态的局部密度测量。这些结果，结合观察到的非常低的杂质水平和一个尖锐的二维界面之间的掺杂和未掺杂的区域表明，由GILD获得的Si：B材料是一个定义明确的随机替代合金赋予有前途的超导性能。
2012-11-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Comment to "Imaging the atomic orbitals of carbon atomic chains with field-emission electron microscopy"
在线性原子链的场发射电子显微镜中观察到稳定的双峰图案需要破坏轴对称的稳定机制，这未被Mikhailovskij等人[Phys. Rev. B 80，165404（2009）]正确识别。使用微观计算，我们将观察到的图案归因于链连接的配体产生的对称性破缺，加上碳π键交替。
2010-02-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus
Liquid Water through Density-Functional Molecular Dynamics: Plane-Wave vs Atomic-Orbital Basis Sets
我们确定和比较结构，动力学和电子性质的液态水在附近的环境条件下，通过密度泛函分子动力学模拟，当使用平面波或原子轨道基组。在这两个框架中，电子结构和原子力的自洽确定在同一理论方案的基础上的非局部密度泛函占范德华相互作用。在这两个框架内实现的液态水的整体性质是非常一致的。因此，我们的研究支持平面波或原子轨道基组的实现产生等效的结果，可以不加区别地用于液态水或水溶液的研究。
2016-07-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Wannier function localisation using Bloch intrinsic atomic orbitals
本文将IAO方法扩展至晶体体系，提出一次性非绝热万尼尔化程序对齐布洛赫函数相位，实现高效万尼尔函数局域化，并在CO/MgO吸附等固态体系中验证了其有效性。
2024-06-30 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Modular implementation of the linear and cubic-scaling orbital minimization methods in electronic structure codes using atomic orbitals
本文在 SIESTA 中模块化实现轨道最小化方法，借助 DBCSR、ScaLAPACK、MatrixSwitch 与 libOMM 支持稀疏/稠密矩阵和大规模并行，并验证线性缩放求解器在数百原子绝缘体系中的性能优势。
2023-04-26 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Electron tomography at 2.4 Å resolution
透射电子显微镜（TEM）是一种强大的成像工具，在材料科学、纳米科学和生物学中有着广泛的应用（1-3）。随着像差校正电子透镜的引入，TEM中的空间分辨率和图像质量都得到了显着改善（4，5），并且已经证明了低于0.5 μ m的分辨率（6）。为了揭示薄样品的三维结构，电子断层扫描是首选的方法（7-11），目前可实现的分辨率约为1 nm ^3（10，11）。最近，离散断层扫描已被用于生成直径为2-3 nm的银纳米颗粒的3D原子重建（12），但这种统计方法假设粒子的晶格结构的先验知识，并要求原子严格地配合在该晶格上。在这里，我们报告的实验演示的一般电子层析成像方法，实现原子尺度的分辨率，而无需对样品结构的初始假设。通过结合一种新的投影对准和层析重建方法与扫描透射电子显微镜，我们已经确定了一个约10 nm的金纳米粒子的三维结构在2.4纳米分辨率。虽然我们无法确定纳米颗粒内的所有原子，但在颗粒的某些区域观察到单个原子，并在三维上识别出几个颗粒。的3D表面形态和内部晶格结构显示是一致的扭曲的二十面体多重孪晶颗粒。我们预计，这种通用方法不仅可以应用于确定纳米材料在原子尺度分辨率的三维结构（13-15），而且还可以提高空间分辨率和图像质量在其他断层扫描领域（7，9，16 -20）。
2012-02-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
