Multiscale simulations in simple metals: a density-functional based methodology
我们提出了一个耦合的密度泛函理论为基础的量子模拟的一个简单的金属系统的治疗的经典模拟的形式主义。形式主义是适用于多尺度模拟，其中需要量子力学处理的系统的一部分在空间上被限制在一个小区域。这种情况经常出现在物理系统中，其中小区域中的化学相互作用可以影响金属的宏观机械性能。我们描述了如何耦合处理可以有效地完成，我们提出了一个耦合模拟散装铝系统。
2004-04-17 cond-mat.mtrl-sci
Linear scaling computation of the Fock matrix VII. Periodic Density Functional Theory at the $Γ$-point
将密度泛函理论的线性标度量子化学方法推广到凝聚相的$Γ$ -点。对于双电子库仑矩阵，这是用用于快速库仑求和的树码算法[J. Chem. Phys. { \bf 106}，5526（1997）]以及晶体场的多极表示[J. Chem. Phys. { \bf 107}，10131（1997）]来实现的。一个周期性版本的分层体积算法[J. Chem. Phys.{ \bf 113}，10037（2000）]，它建立了一个伸缩自适应网格的交换相关矩阵的数值积分，被证明是有效的，当问题被提出作为集成的单位细胞。库仑和交换相关算法之间的共性进行了讨论，重点是通过使用现代数据结构实现线性缩放。随着这些发展，$Γ$点超原胞近似的收敛到${\bf k}$空间积分极限证明了MgO和NaCl。对RBLYP/6- 21 G ~* 金刚石的Fockian的线性标度构造和误差控制进行了验证，最大可达512个原子。
2004-05-28 cond-mat.mtrl-sci
Efficient real space formalism for hybrid density functionals
本文提出一种基于Kronecker积结构的实空间高效形式，用于混合密度泛函计算，显著加速线性系统求解，并验证了其准确性与效率。
2024-06-24 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Coordinate scaling in time-dependent current density functional theory
耦合常数依赖于时间依赖的{\em电流}密度泛函理论。标度关系可以用来检验近似泛函，并与绝热联系公式相结合，从交换关联核得到基态能量。在Vignale-Kohn近似下，推导了均匀气体的结果。
2005-06-02 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Efficient formalism for large scale ab initio molecular dynamics based on time-dependent density functional theory
提出了一种新的Born-Oppenheimer从头算分子动力学（AIMD）的“在飞”方法。受含时密度泛函理论中的Escherifest动力学的启发，电子轨道由类薛定谔方程演化，其中轨道时间导数乘以一个参数。该参数控制虚拟电子运动的时间尺度，并加速相对于标准Ehrfest动力学的计算。与其他方法相比，波函数正交性无需强制，因为它会自动保留，这对于大规模AIMD模拟至关重要。
2008-08-29 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Direct calculation of exciton binding energies with time-dependent density-functional theory
激子是出现在绝缘体和半导体带隙之下的电子-空穴对。它们对光伏至关重要，但很难用时间相关密度泛函理论（TDDFT）获得，因为大多数标准交换相关（xc）泛函缺乏适当的长期行为。此外，用TDDFT计算的块状固体的光谱通常缺乏区分离散的、弱束缚的激子与连续体所需的分辨率。我们适应Casida方程形式主义的分子激发周期性固体，这使我们能够直接获得激子结合能。本文计算了小禁带和大禁带半导体和绝缘体的激子结合能，研究了最近提出的自举xc核[S。Sharma等人，物理修订信函107，186401（2011）]，并将形式体系扩展到三重态激子。
2013-05-08 cond-mat.mtrl-sci
Generalized Kohn-Sham Density-Functional Theory via Effective Action Formalism
我们给出了广义Kohn-Sham密度泛函理论的严格公式。这提供了一个简单的Kohn-Sham描述的多体系统不仅基于粒子密度，但也对任何其他可观察的。我们说明的情况下，基于粒子密度的描述的非相对论性多电子系统的形式主义。我们得到了交换关联泛函在Kohn-Sham单粒子轨道和能量方面的一个简单的图解展开式;发展了单电子传播子和多体激发能的系统Kohn-Sham公式。这项工作非常适合于实际应用，并提供了一个严格的基础上，现有的机构的第一性原理计算的系统发展，在一个可控的方式。
1997-02-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.chem-ph
Range-separated density-functional theory with random phase approximation: detailed formalism and illustrative applications
使用格林函数多体理论，我们提出了一个形式上精确的绝热连接波动耗散密度泛函理论的距离分离的基础上，这是在图卢兹，格伯，詹森，萨文和Angyan，物理学评论Lett。102，096404（2009）中所述。距离分离的密度泛函理论方法结合短程密度泛函近似与长程随机相位近似（RPA），然后得到良好的识别近似的长程格林函数自能。对具有或不具有长程Hartree-Fock交换响应核的距离分离RPA型方案在稀有气体和碱土金属二聚体上进行了评估，并与距离分离二阶微扰理论和距离分离耦合团簇理论进行了比较。
2010-07-26 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Phase field crystal dynamics for binary systems: Derivation from dynamical density functional theory, amplitude equation formalism, and applications to alloy heterostructures
基于动力学密度泛函理论（DDFT），对单组分和二元体系的相场晶体（PFC）动力学模型进行了推导。推导是基于DDFT中的三点直接关联函数的截断，以及使用尺度分析的最低阶近似。完整的振幅方程形式主义的二元PFC的发展来描述缓慢变化的复杂振幅的结构轮廓，零模平均原子密度，和系统浓度场的耦合动力学。噪声（对应于随机振幅方程）和物种依赖的原子迁移率的影响也被纳入这种形式主义。一个样品的应用研究合金异质结构和应变层生长的表面偏析和界面混合的结果，显示不同的原子尺寸和合金成分的迁移率的影响。在界面处的成分过冲的现象被发现，这可以连接到最近的合金异质结构的实验中观察到的原子组分之一的表面偏析和富集。
2010-06-07 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
A favorably-scaling natural-orbital functional theory based on higher-order occupation probabilities
我们引入了一个新的能量泛函的基态电子结构计算。它的基本变量是隐式单重态多体波函数的自然自旋轨道和它们的联合占据几率。该泛函是从一系列受控的二粒子密度矩阵的近似导出的。计算成本与电子数的代数标度一般是可以得到的，而Hartree-Fock标度则是零级理论。与后一个版本的饱和小分子系统所获得的结果进行了比较与那些高精度的量子化学计算。数值结果是变分的，捕获了从平衡到解离的大部分相关能。它们的准确性是相当大的，可获得的电流密度泛函理论近似和电流泛函的单粒子密度矩阵。
2015-06-20 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Excited-State Density-Functional Theory Revisited: on the Uniqueness, Existence, and Construction of the Density-to-Potential Mapping
利用广义约束搜索方法研究了与时间无关的密度泛函理论中激发态的密度-势映射问题。在Görling，Levy-Nagy，Samal-Harbola和Ayers-Levy的激发态统一约束搜索形式的框架内，解释了任意给定密度的势的多重性和密度-势映射的唯一性。Samal-Harbola准则的扩展及其与广义约束搜索形式主义的联系在密度-势映射的存在性和唯一性的背景下被揭示。所提出的标准和广义绝热连接之间的密切联系进一步阐述，以保持所需的映射在严格相关的制度完好无损。通过模型系统的统一约束搜索形式主义的例子，以证明似乎矛盾的结果，迄今报道既不是缺乏Hohenberg-Kohn定理的真实确认，也不是有效的表示违反Gunnarsson-Lundqvist定理的激发态。因此，误导性的解释之间的微妙差异的基态和激发态密度泛函形式主义的例证。
2015-06-07 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Relevance of coordinate and particle-number scaling in density functional theory
我们在密度泛函理论的背景下讨论了$β$依赖的电子密度标度族形式$n_λ(\R)=λ^{3β+1}\; n(λ^β\R)$.特别地，我们考虑了以下特殊情况：（$β=1/3$和$λ\gg 1$），这是至关重要的中性原子的半经典理论;均匀电子气标度（$β=-1/3$和$λ\gg 1$），这在金属团簇的半经典理论中是重要的;均匀密度标度（$β=0$），它可以与密度泛函理论中的自相互作用问题联系起来，当$λ\leq 1$ ;分数标度（$β=1$和$λ\leq 1$），这对原子和分子碎裂很重要;以及强相关标度（$β=-1$和$λ\gg 1$），这对描述强相关极限很重要。我们的工作结果提供了证据的重要性，这个家庭的标度在电子系统的半经典和量子理论，并表明，这些标度性质必须考虑作为重要的约束条件，在建设新的近似密度泛函。我们还表明，使用统一的电子气标度，金属团簇的曲率能与动力学和交换相关能的二阶梯度膨胀。
2013-01-17 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Kohn-Sham calculations combined with an average pair-density functional theory
本文评述了最近发展起来的一种将Kohn-Sham计算与"平均对密度泛函理论“相结合的形式，并导出了进入这种形式的有效电子-电子相互作用的一些新性质.在此框架下，初步构造了一个完全自洽的方案。
2006-11-13 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Canonical-ensemble extended Lagrangian Born-Oppenheimer molecular dynamics for the linear scaling density functional theory
我们讨论了一个恒温（NVT）分子动力学方案的发展和实施，结合了Nosé-Hoover链恒温器和扩展的拉格朗日Born-Oppenheimer分子动力学（BOMD）方案，使用线性标度密度泛函理论（DFT）的方法。一个集成方案，这个典型的合奏扩展拉格朗日BOMD的开发和讨论的背景下，刘维算子制定。线性标度DFT正则系综扩展拉格朗日BOMD模拟体硅和碳化硅系统进行测试，以评估我们的集成方案。结果表明，即使在恒温器存在的情况下，守恒量仍然保持稳定，没有系统漂移。
2017-05-03 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
N-representability and stationarity in time-dependent density functional theory
为了构造一个N-可表示的时间依赖密度泛函理论，需要将Levy-Lieb（LL）约束搜索算法推广到时域。在狄拉克-弗伦克尔变分原理中，作用量只是静止的，这就排除了根据作用量本身进行搜索的可能性。相反，我们使用波函数的希尔伯特空间中的作用的偏泛函导数的范数来代替LL搜索的能量。进入形式体系的电子密度是$N$ -可表示的，并且由此产生的普适作用泛函在对应于薛定谔方程的解的密度处具有唯一的驻点。原始的龙格-格罗斯（RG）公式被包含在新的形式主义。在文献中的功能衍生物的含义和RG制定的内部一致性的关注是减轻澄清的功能衍生物进入形式主义的性质。
2005-01-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Incorporation of density scaling constraint in density functional design via contrastive representation learning
在数据驱动的范例中，机器学习（ML）是在密度泛函理论（DFT）中开发准确和通用交换相关（XC）泛函的核心组件。众所周知，XC泛函必须满足几个严格的条件和物理约束，如密度标度，自旋标度和导数不连续性。在这项工作中，我们证明了对比学习是一种计算效率高，灵活的方法，将基于ML的密度泛函设计的物理约束。我们提出了一种示意性的方法，通过在预训练任务中采用对比表示学习，将电子密度的均匀密度标度特性用于交换能。预训练的隐藏表示被转移到下游任务，以预测DFT计算的交换能。从基于对比学习的预训练任务转移的电子密度编码器预测满足标度性质的交换能量，而不使用对比学习训练的模型对标度变换的电子密度系统的预测较差。此外，具有预训练编码器的模型提供了令人满意的性能，仅标记了整个增强数据集的一小部分，与使用整个数据集从头开始训练的模型相当。结果表明，通过对比学习结合精确的约束，可以提高密度-能量映射的理解，使用神经网络（NN）模型与更少的数据标记，这将有利于推广应用的基于NN的XC泛函在广泛的场景，并不总是可用的实验，但理论上是合理的。这项工作代表了一个可行的途径，通过表示学习的机器学习设计的通用密度泛函。
2022-05-30 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Universal Scaling Formalism and Analytical Optimization Criterion for Multiscale Geometric Design of Thermoelectric Metamaterials
本研究提出宽度调制热电超材料的通用透射率标度函数，建立多尺度设计框架与最优性能解析准则，为下一代热电组件设计提供理论支撑。
2025-09-05 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Orbital-Free Density Functional Theory: Linear Scaling Methods for Kinetic Potentials, and Applications to Solid Al and S
在无轨道密度泛函理论中，动能势（KP），即动能密度泛函的函数导数，出现在电子密度的欧拉方程中，并且可能更适合于简单的近似。我们研究了两个固态系统，铝和硅，使用两个非局部KP原子，得到了很好的结果。非常准确的结果被发现为铝，但结果为硅是不太令人满意的，说明一般需要更好地处理扩展共价体系。一个不同的整合途径，在KP形式主义可能证明是有用的，在攻击这个根本问题。
2009-03-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Cyclic- and helical-symmetry-adapted phonon formalism within density functional perturbation theory
Indian Institute of Technology Roorkee（印度理工学院罗尔基分校）；Georgia Institute of Technology（佐治亚理工学院）
本文提出一种第一性原理框架，用于计算具有循环和/或螺旋对称性的纳米结构的声子。通过变分和对称适应的密度泛函微扰理论框架，推导出动态矩阵的循环和螺旋对称适应表示，并计算了圆柱形几何的声学求和规则。
2026-03-25 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Mixed Stochastic-Deterministic Density Functional Theoretic Decomposition of Kubo-Greenwood Conductivities in the Projector Augmented Wave Formalism
该研究利用 mDFT 计算暖稠密物质中碳、氢、铍混合物的光导率，并通过分解 Onsager 系数揭示确定性、随机及混合电子跃迁的贡献。
2025-10-03 astro-ph.HE cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Time-dependent density-functional approach for exciton binding energies
含时密度泛函理论（TDDFT）可以精确地描述绝缘体和半导体中的光学过程，包括激子效应。从线性化的TDDFT半导体布洛赫方程的两带模型，我们推导出一个简单的形式计算激子结合能。这种形式主义导致了标准的Wannier方程的激子，具有由长程和动态交换相关（XC）效应确定的非局部有效的电子-空穴相互作用的推广。我们计算激子结合能在几个直接带隙半导体，使用交换只和模型XC内核。
2009-02-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Density-functional description of superconducting and magnetic proximity effects across a tunneling barrier
本文提出了超导{ \em和}磁性的密度泛函形式。由此产生的关系统一以前导出的科恩-沙姆方程超导体和非共线磁性。形式主义，区分库珀对单线态从三重态，被应用到两个量子液体耦合通过隧道通过一个障碍。推导出一个精确的表达式，有关的本征态和本征值的科恩-沙姆方程，未受扰动的隧道，在一侧的障碍的邻近诱导的有序的潜力的其他。
2008-10-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Stochastic and Mixed Density Functional Theory within the projector augmented wave formalism for the simulation of warm dense matter
本文在投影缀加波形式体系中实现随机与混合DFT，以缓解平面波能量平方标度并改进赝势近似，通过单点和分子动力学计算给出1–50 eV固体密度碳的自扩散系数。
2023-01-27 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph physics.plasm-ph
Finite Temperature Scaling, Bounds, and Inequalities for the Non-interacting Density Functionals
有限温度密度泛函理论要求将内能、熵和自由能表示为局部密度场的泛函。无轨道表示的一个主要形式上的困难是在任意外部势中构造非相互作用粒子的相应泛函。这个问题是在非均匀系统的平衡统计力学的背景下提出的。密度泛函的定义，并示出为等于一个减少的单粒子统计算子的功能的极值状态。后一类泛函的凸性蕴涵了一类一般不等式。首先，它表明，熟悉的冯Weizsäcker下限为零温度泛函适用于有限温度以及。根据对应于托马斯-费米近似的单粒子统计算子获得了上界。其次，得到了坐标标度下密度泛函的行为。利用这些不等式得到了一类恒温下的上界和下界，以及一类常密度下的互补类。这种约束的效用和它们之间的关系，在零温度下相应的结果进行了讨论。
2011-05-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.plasm-ph
The Bethe-Salpeter Equation Formalism: From Physics to Chemistry
Bethe-Salpeter方程（BSE）形式主义是稳定地断言自己作为一个新的有效和准确的工具，在合奏的计算方法，以预测分子系统中的光激发化学家。特别是，结合所谓的$GW$近似，提供可靠的电离能和电子亲和力，和BSE形式主义，能够模拟UV/Vis光谱，已被证明提供准确的单重激发能与$0.1$ - $0.3$ eV的典型误差。与时间相关密度泛函理论（TD-DFT）的计算成本相似，BSE能够提供与最准确的全局和范围分离的混合泛函相当的精度，而无需对交换相关泛函进行令人不安的选择，解决了进一步的已知问题（\textit{e.g.}，电荷转移激发）。在这篇\textit{Perspective}文章中，我们提供了BSE的历史概述，特别关注其凝聚态根源。我们还建议在不同的化学品情况下，它的优点和缺点的关键审查。
2020-08-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.chem-ph
Robust linear-scaling optimization of compact localized orbitals in density functional theory
在密度泛函理论（DFT）中，严格按照基函数的局部子集展开的紧凑单电子轨道的局部性可以用来实现计算时间随系统大小的线性增长，这在大规模模拟中至关重要。然而，尽管紧凑轨道的优点，实际的基于轨道的线性标度DFT方法的发展一直受到阻碍，因为一个紧凑的表示的电子基态是很难找到的变分优化程序。在这项工作中，我们表明，紧凑轨道的缓慢和不稳定的优化源于紧凑轨道的几乎不变的混合，大部分但不完全本地化在相同的基函数的子集。我们还构造了一个近似的海森函数，可以用来识别有问题的近不变模式，并沿着它们进行变分优化，而不会在计算的能量中引入显著的误差。这使我们能够创建一个线性标度的DFT方法与低的计算开销，被证明是有效的和准确的固定核计算和半导体和绝缘体的分子动力学模拟。
2021-09-30 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph quant-ph
