Simulation of 24,000 Electrons Dynamics: Real-Time Time-Dependent Density Functional Theory (TDDFT) with the Real-Space Multigrids (RMG)
本文介绍了RMG代码中RT-TDDFT模块的理论、实现与基准测试，其高效并行与稳定算法实现了对含数千原子复杂系统电子动力学的长期精确模拟。
2025-02-04 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Real-Time Time-Dependent Density Functional Theory Implementation of Electronic Circular Dichroism Applied to Nanoscale Metal-Organic Clusters
电子圆二色谱（ECD）是一种在分子水平上研究手性性质的有效光谱方法。通常使用的线性响应时间依赖密度泛函理论（LR-TDDFT）框架的ECD计算对于大型系统来说可能是非常昂贵的。为了缓解这个问题，我们在这里提出了一个ECD实现的投影仪增强波方法的实时传播TDDFT（RT-TDDFT）框架中的开源GPAW代码。我们的实现支持本地原子基集和实空间有限差分表示的波函数。我们基准我们的实施对现有的LR-TDDFT实施GPAW的小手性分子。然后，我们证明了我们的本地原子基组实施的效率为一个大的混合纳米团簇。
2020-07-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Valence and core excitons in solids from velocity-gauge real-time TDDFT with range-separated hybrid functionals: An LCAO approach
提出了一种原子轨道基组框架，用于在周期系统中采用距离分离混合泛函进行速度规范实时含时密度泛函理论（TDDFT）模拟。本文研究了含时Kohn-Sham方程在体硅、氟化锂和单层六方氮化硼等典型固体材料中的线性光学响应。此外，在单层六方BN在B和N K-边缘的核心激发进行了研究和远程和短程非局域交换捕获价和核心激子效应的作用进行了讨论。使用这个时域原子轨道基组框架得到的结果与文献中的等效频域平面波结果一致。讨论的发展导致一个时域广义Kohn-Sham TDDFT实现的核心和价电子动力学和轻物质的相互作用在周期性的固态系统的治疗。
2018-09-30 cond-mat.mtrl-sci
Spin non-Collinear Real-Time Time-Dependent Density-Functional Theory and Implementation in the Modern GPU-Accelerated INQ code
本文在GPU加速的INQ代码中实现非共线实时TDDFT，纳入交换关联磁场、自旋-轨道耦合和外磁场作用，并用于模拟磁性团簇与固体的光致自旋动力学。
2025-09-28 cond-mat.mtrl-sci
Real-time time-dependent density functional theory simulations with range-separated hybrid functionals for periodic systems
University of Science and Technology of China（中国科学技术大学）；Hefei Comprehensive National Science Center（合肥综合性国家科学中心）；Chinese Academy of Sciences（中国科学院）
本文提出基于范围分离混合泛函的RT-TDDFT方法，用于提高周期系统中超快激子动力学模拟的准确性。
2025-12-21 cond-mat.mtrl-sci
Nonadiabatic time-dependent density-functional theory at the cost of adiabatic local density approximation
我们提出了一种计算效率高的方法，非绝热的时间相关的密度泛函理论（TDDFT），这是基于一组阻尼振子的响应的频率相关的交换相关内核的表示。实现我们的方法所需的计算资源的要求不不同于绝热局域密度近似（ALDA）的标准实时TDDFT。因此，我们的研究结果提供了一个令人兴奋的机会，考虑到时间非局部性和记忆效应的计算与TDDFT在量子化学和固态物理的成本前所未有的低。
2019-08-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
A Unified Heterogeneous Implementation of Numerical Atomic Orbitals-Based Real-Time TDDFT within the ABACUS Package
Peking University（北京大学）；University of Science and Technology of China（中国科学技术大学）；Institute of Microelectronics, Chinese Academy of Sciences（中国科学院微电子研究所）；Beijing National Laboratory for Condensed Matter Physics and Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences（中国科学院凝聚态物理国家实验室和物理研究所）；Songshan Lake Materials Laboratory（松山湖材料实验室）；Institute of Artificial Intelligence, Hefei Comprehensive National Science Center（合肥综合性国家科学中心人工智能研究院）；Hefei National Laboratory（合肥国家实验室）
提出一种基于数值原子轨道的实时含时密度泛函理论的统一异构计算框架，通过三层抽象层加速波函数传播和实空间网格操作，在有限分子到周期性固体中验证光学性质，GPU相比CPU节点实现显著加速，多GPU扩展高效。
2026-06-03 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Propagation of maximally localized Wannier functions in real-time TDDFT
实时、含时的密度泛函理论（RT-TDDFT）作为研究各种激发态现象（如光激发和电子停止）的第一性原理方法已经得到普及。在RT-TDDFT模拟中，时间相关电子轨道的规范自由度可以用于数值和科学方便，而幺正变换不会改变从电子的量子动力学计算的物理性质。利用这种规范的自由，我们证明了最大本地化的Wannier函数在RT-TDDFT的传播。我们说明了它的巨大的效用，通过一些例子，包括它的应用程序，在扩展系统中使用所谓的长度计的光激发，解释电子停止激发，并模拟电场驱动的量子化电荷传输。我们实现了我们的平面波赝势RT-TDDFT模块的QB@LL代码中的方法，并实现的性能进行了讨论。
2019-04-29 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Bethe-Salpeter equation for absorption and scattering spectroscopy: Implementation in the $\texttt{exciting}$ code
电子-空穴关联函数的Bethe-Salpeter方程是凝聚态物质光学和核谱的最新形式。该方程的解产生完整的介电响应，包括吸收和非弹性散射光谱。在这里，我们提出了一个有效的实现内的全电子全电位代码$\texttt{exciting}$，它采用线性化增广平面波（L）APW+LO基组。作为一个全电子的代码，$\texttt{exciting}$允许计算光学和核心激发在同一个立足点。该实现完全包括有限的动量转移，这可能会发生在非弹性X射线光谱和电子能量损失光谱的影响。我们的实现不需要应用的Tamm-Dancoff近似，通常采用在凝聚态物质的吸收光谱的测定。与并行线性代数库的接口使复杂系统的计算成为可能。我们的实施能力，计算，分析和解释不同的光谱技术的结果证明了所选择的例子原型无机和有机半导体和绝缘体。
2019-04-11 cond-mat.mtrl-sci
Momentum-resolved TDDFT algorithm in atomic basis for real time tracking of electronic excitation
固体中的超快电子动力学是现代凝聚态和材料物理学的核心。为了建立一个实用的从头计算方法来研究光激发下的固体，我们发展了一个动量分辨的实时含时密度泛函理论（rt-TDDFT）算法，该算法采用数值原子基，并实现了电磁场的长度和矢量规范.当应用于模拟二维材料如石墨烯中的元激发时，观察到仅在动量空间中可区分的不同激发模式。动量分辨rt-TDDFT是研究扩展系统超快动力学的重要方法。
2018-10-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Parallel Transport Time-Dependent Density Functional Theory Calculations with Hybrid Functional on Summit
实时含时交换关联密度泛函理论（rt-TDDFT）在化学和材料科学模拟中有着广泛的应用。然而，它可能比传统的基态DFT模拟昂贵数千倍，因此仅限于小系统。在本文中，我们加速混合功能的rt-TDDFT计算使用并行传输规范的形式主义，和GPU的实现首脑会议。我们的实现可以有效地扩展到786个GPU，用于具有1536个硅原子的大型系统，并且挂钟时间仅为每飞秒1.5小时。这种前所未有的速度使得使用rt-TDDFT和混合泛函能够模拟具有超过1000个原子的大型系统。
2019-05-03 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Imaginary-time time-dependent density functional theory for periodic systems
虚时含时密度泛函理论（it-TDDFT）作为一种在密度泛函理论（DFT）中获得基态的方法被提出，它避免了自洽场（SCF）迭代方法在收敛方面遇到的困难。它-TDDFT以前被应用到原子簇，它被证明在选择的情况下，SCF有困难的收敛。在目前的工作中，我们实现了它的TDDFT传播{ \it周期系统}通过修改量子ESTERO包，它使用一个平面波基与多个$\boldsymbol{k}$点，并有选择的非共线和DFT+U计算使用超软或范数守恒的赝势。我们证明了我们的实现多个$\boldsymbol{k}$点的it-TDDFT传播是正确的DFT+U非共线计算和DFT+U计算与超软赝势。我们的实施IT-TDDFT传播收敛到确切的SCF能量（高达双精度保证的小数），但在所有情况下，它收敛到比SCF稍低的值，这表明一个有用的替代系统，SCF有困难达到科恩-沙姆基态。此外，我们证明了快速收敛，可以实现，如果我们使用自适应大小的时间步长为不同的动能平面波。
2020-05-21 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
INQ, a modern GPU-accelerated computational framework for (time-dependent) density functional theory
我们提出了INQ，一个新的实现密度泛函理论（DFT）和时间相关DFT（TDDFT）从头开始写工作的图形处理单元（GPU）。除了GPU支持外，INQ还利用了现代代码设计功能，并利用了最新可用的硬件。通过围绕算法设计代码，而不是针对特定的实现和数值库，我们的目标是提供一个简洁和模块化的代码。其结果是一个相当完整的DFT/TDDFT实现，大约12，000行开源C++代码，代表了一个模块化平台，用于在新兴的高性能计算架构上进行社区驱动的应用程序开发，用于材料模拟。
2021-06-07 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Real-Time Time-Dependent Density Functional Theory within FHI-aims
实时含时密度泛函理论（TDDFT）已经成为在第一性原理密度泛函理论水平上模拟量子动力学的一个有吸引力的工具。近年来，在这一领域取得了一些进展和应用，并有望导致新的见解。在这里，我们提出了我们的通用和高效的实时TDDFT实现到全电子数值基集DFT代码包FHI-AIMS。本文旨在简要概述我们如何执行此任务，以及通过我们的实现可以完成哪些工作。我们进一步阐明了基组大小与吸收光谱模拟结果准确性的关系。
2020-08-20 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Classifying magnons in itinerant ferromagnets from linear response TDDFT: Fe, Ni and Co revisited
Uppsala University（乌普萨拉大学）；Technical University of Denmark（丹麦技术大学）
本文通过线性响应TDDFT框架研究铁磁体的磁激发谱，区分相干与非相干集体激发，揭示Fe中相干磁激子和Ni中非相干谷磁激子的共存现象。
2026-04-24 cond-mat.mtrl-sci
Ehrenfest dynamics implemented in the all-electron package exciting
结合实时含时密度泛函理论的Escherichfest动力学已被证明是一个可靠的工具，以研究非绝热分子动力学与合理的计算成本。在其他可能性中，它允许实时评估由超快激光脉冲产生的电子激发，例如，在泵浦-探测光谱学中，它们与核振动的耦合甚至超过了线性范围。在这项工作中，我们提出了它的实现在全电子全电位包激发。三种情况下，作为例子：金刚石和立方氮化硼放松后，初始晶格畸变，立方氮化硼暴露于激光脉冲。与八达通码的比较显示出良好的一致性。
2022-01-28 cond-mat.mtrl-sci
Excited states from time-dependent density functional theory
含时密度泛函理论（TDDFT）作为一种提取电子激发态能量的有效工具，在量子化学中得到了广泛的应用。本文解释了什么是TDDFT，以及它与基态DFT的区别。我们展示了基本的形式主义，并用简单的例子说明。我们讨论了它的实现和可能的错误来源。我们讨论了该理论的许多主要成就和挑战，包括弱场，强场，连续态，双激发，电荷转移，高次谐波产生，多光子电离，电子量子控制，范德华相互作用，通过单分子，电流，量子缺陷和弹性电子原子散射的运输。
2007-03-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Linear-scaling time-dependent density-functional theory in the linear response formalism
我们提出了一个实施方案的依赖于时间的密度泛函理论（TDDFT）的线性响应形式主义，使大分子和纳米结构的低能光吸收光谱的计算。该方法避免了任何明确的参考规范表示的占用或虚拟Kohn-Sham状态，从而实现了线性缩放的计算工作与系统的大小。与传统的局部化轨道公式，其中一组局部化功能是用来跨越占用和未占用的状态流形，我们利用两套原位优化的局部化轨道，一个为占用和未占用的空间。这种双重表示方法避免了已知的问题，即用最小的一组针对所占据的空间优化的局部轨道来跨越未占据的Kohn-Sham状态的空间，而原位优化过程允许用最少数量的函数进行有效的计算。该方法适用于一些中等大小的有机分子和传统的TDDFT方法观察到良好的协议。此外，线性缩放的计算成本与系统的大小被证明在碳纳米管的系统。
2013-07-15 cond-mat.mtrl-sci
Multi-code Benchmark on Simulated Ti K-edge X-ray Absorption Spectra of Ti-O Compounds
本研究使用xspectra、ocean和exciting三种代码对Ti-O-10数据集的Ti K边X射线吸收光谱模拟进行基准测试，发现BSE代码间及芯空穴势代码与BSE代码间均高度一致，为数据驱动的XAS分析提供了重要标准。
2023-12-04 cond-mat.mtrl-sci
Accurate all-electron $G_0W_0$ quasiparticle energies employing the full-potential augmented planewave method
多体微扰理论（MBPT）的$GW$方法已成为计算材料电子结构的常用工具。然而，随着发表的结果越来越多，由不同的方法和代码得到的值之间的差异变得越来越明显。对于一个测试集的小和宽禁带半导体，我们演示了如何达到数字\emph{best}电子结构的全电位线性增广平面波（FLAPW）方法的框架内。首先，我们评估的影响，当地的Kohn-Sham本征值谱的基本出发点的轨道。在计算$G_0W_0$准粒子能量时，进一步分析了基组质量的作用。我们的结果，计算与\exciting{}代码，进行比较，使用投影增强平面波（PAW）的形式主义，发现整体，两种方法之间的良好协议。我们还提供了一个典型的FLAPW基集作为其他$G_0W_0$实现的基准产生的数据。
2016-05-24 cond-mat.mtrl-sci
Precision benchmarks for solids: G0W0 calculations with different basis sets
本研究针对固体准粒子能量计算中G0W0方法的多种实现差异问题，通过四种代码（Abinit等）对六种晶体进行计算，评估基组类型等因素的影响，发现KS-DFT带隙一致性好（差异≤0.1eV），G0W0偏差为0.1-0.3eV。
2024-11-29 cond-mat.mtrl-sci
Robust mixing in self-consistent linearized augmented planewave calculations
本文设计了一种线性缀加平面波（LAPW）方法中全势（FP）全电子计算的混合算法。Pulay在迭代子空间中的直接反演与Kerker预条件子和进一步的改进相补充，以实现平滑收敛，避免交换相关势中的电荷晃动和噪声。由于Kerker预条件子最初是为平面波基设计的，因此我们将其应用于FP-LAPW方法并在激励代码中实现。应用到具有空位的$2\times 2$ Au（111）表面和Pd（111）表面表明，这种方法和我们的实现在密度和电势混合下都可靠地工作。
2020-11-10 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Implementation of a laser-neutron pump-probe capability at HYSPEC
本研究在HYSPEC谱仪上实现了激光-中子泵浦-探测能力，用于激发并探测非平衡磁振子动力学，为散裂中子源开辟了非平衡现象研究的新方向。
2023-10-16 cond-mat.mtrl-sci physics.ins-det
