Lattice Dynamics Calculation of the Thermal Expansion of Pure and Ti-Bearing Fused Silica in the Quasi-Harmonic Approximation
采用准谐近似下的自由能最小化晶格动力学计算方法，对纯石英和含钛石英的热膨胀进行了估算。虽然计算给出了从石英到熔融石英的热膨胀系数的预期下降，但高纯度和含钛熔融石英的热膨胀系数对温度曲线的整体形状不能通过准谐波近似再现。该结果是稳健的，并且对系统尺寸和玻璃的退火密度不敏感。
2014-04-01 cond-mat.mtrl-sci
Synthesis and thermal expansion of chalcogenide MAX phase Hf2SeC
由于六方晶体的各向异性，MAX相沿不同方向的热膨胀有不同的趋势。合成了一种新的Hf_2SeC相，该相具有相对各向同性，沿a、c方向的热膨胀系数分别为9.73 μK-1和10.18 μK-1。Hf_2SC和Zr_2SC的热膨胀系数低于Hf_2SeC和Zr_2SeC。建立了热膨胀各向异性与弹性刚度常数c11和c33之比之间的良好关系。这种简单的近似可以用来粗略地预测MAX相的热膨胀各向异性。
2021-11-16 cond-mat.mtrl-sci
Simulation study of negative thermal expansion in yttrium tungstate Y2W3O12
利用密度泛函微扰理论计算了Y_2W_3O_（12）的声子色散曲线，对Y_2W_3O_（12）的负热膨胀进行了模拟研究。将模态特征向量映射到柔度模型上，并与模态Gruneisen参数的计算结果进行比较。结果发现，许多低频声子有助于负热膨胀在Y2 W3 O 12中，所有这些都可以描述在有效刚性的WO 4四面体和Y-O棒的旋转。这一结果与先前对具有负热膨胀的高对称性材料的声子研究截然不同。
2014-11-25 cond-mat.mtrl-sci
A One-Dimensional Reduction Method for Calculating Thermal Expansion in Solids: Application to Orthorhombic Systems
Baikov Institute of Metallurgy and Materials Science of the Russian Academy of Sciences（俄罗斯科学院拜科夫冶金与材料科学研究所）；D. Mendeleev University of Chemical Technology of Russia, Moscow, Russia（俄罗斯国立化学技术门捷列夫大学）；HSE University, 101000 Moscow, Russia（高等经济学院）
本文提出了一种降维方法用于计算固体热膨胀，应用于正交晶系并确定了其热力学和力学性质。
2026-02-24 cond-mat.mtrl-sci
Pressure-induced softening as a common feature of framework structures that have negative thermal expansion
立方硅质沸石的一系列分子动力学模拟的结果表明，压力诱导软化--材料在压力下逐渐变得更可压缩的现象--可能是显示负热膨胀的骨架材料的共同特征。从热力学角度分析了负热膨胀与压力软化之间的关系。
2013-06-22 cond-mat.mtrl-sci
Thermal Narrowing of the Electronic Bandwidths in Organic Molecular Semiconductors: Impact of the Crystal Thermal Expansion
我们报告并五苯和红荧烯晶体的电子结构计算，在不同温度下测量的实验晶体几何形状的基础上。结果是在非常好的协议与角度分辨光电子能谱学的数据表明，在这两种材料的价带和导带的宽度变得更窄，在更高的温度。我们的研究结果强烈表明，并五苯和红荧烯晶体中的热带宽变窄主要是由晶格的热膨胀引起的，而不是由极化子效应引起的转移积分的重整化。讨论了热膨胀对电荷输运性质的影响。
2012-10-31 cond-mat.mtrl-sci
Thermal expansion anisotropy of the Fe23Mo16 and Fe7Mo6 Mu-phases predicted from first-principles calculations
本研究用第一性原理准谐德拜-格吕奈森方法预测Fe23Mo16和Fe7Mo6 Mu相的热膨胀路径，发现Fe7Mo6呈负热膨胀而Fe23Mo16在c方向负膨胀，两者均各向异性，并预测了弹性、热学性质，与实验吻合。
2023-05-22 cond-mat.mtrl-sci
YbGaGe: normal thermal expansion
我们报告的证据，零热膨胀的情况下，良好的特点，高品质的多晶样品的YbGaGe。高品质的样品的YbGaGe生产的高纯度的起始元素，并广泛使用X射线粉末衍射，差热分析，原子发射光谱，磁化，中子粉末衍射在不同的温度下进行了表征。我们的样品在920 ℃时熔化。在我们的样品中发现了少量的Yb2O3，这解释了磁化率的行为。这些观察结果排除了电子价驱动的热膨胀在YbGaGe的情况。我们的研究表明，热膨胀的YbGaGe是可比的铜。
2004-07-26 cond-mat.mtrl-sci
Misfit strain effect on the thermal expansion coefficient of graphene/MoS$_2$ van der Waals heterostructures
范德华异质结构，如石墨烯/MoS $_2$是有前途的候选人，为大量的光学或电子应用，由于先进的性能继承了从组成的原子层。热膨胀是范德华异质结构的热稳定性要考虑的重要现象，因为在纳米器件的操作期间温度通常升高。在目前的工作中，热膨胀系数的石墨烯/MoS $_2$异质结构的分子动力学模拟研究，从不可避免的失配应变上的热膨胀系数的影响被揭示。失配应变可以将热膨胀系数调节六倍，并且这种效应在对异质结构的尺寸或方向不敏感的意义上是相当稳健的。推导出了异质结的热膨胀系数与失配应变之间的关系式，该关系式虽然低估了失配应变的影响，但与数值计算结果定性一致。进一步的分析表明，失配应变可以有效地工程化热致波纹，这是失配应变影响热膨胀系数的关键机制。这些发现为研究范德华异质结的热稳定性提供了有价值的信息，并将有利于基于范德华异质结的纳米器件的实际应用。
2021-06-28 cond-mat.mtrl-sci
Thermal expansion of boron subnitrides
在298 ~ 1273 K范围内测量了两种硼次氮化物B_（13）N_2和B_（50）N_2的晶格常数随温度的变化，并确定了相应的热膨胀系数。两种硼氮化合物的热膨胀均为准线性，B50 N2和B13 N2的体积热膨胀系数分别为15.7（2）× 10 ~（-6）K ~（-1）和21.3（2）× 10 ~（-6）K ~（-1），与具有α-菱方硼结构的富硼化合物的体积热膨胀系数在同一数量级。对于这两种硼次氮化物没有温度诱导的相变已被观察到在所研究的温度范围内。
2018-03-15 cond-mat.mtrl-sci
Tunable Thermal Expansion in Functionalized 2D Boron Nitride: A First-Principles Investigation
本研究利用第一性原理DFT和准谐近似计算发现，功能化能显著改变二维氮化硼的面内热膨胀，为纳米电子学和热管理领域的可调热性质提供了关键见解。
2025-04-29 cond-mat.mtrl-sci
Negative thermal expansion in ZnF$_2$
用中子衍射研究了$_2$的晶格参数和晶胞体积随温度的变化关系，发现了低温负热膨胀（NTE）。为了理解为什么这种简单的化合物表现出NTE，我们进行了第一原理计算。这些计算再现定性的体积的实验温度依赖性。
2011-04-18 cond-mat.mtrl-sci
Thermal Expansion and Diffusion Coefficients of Carbon Nanotube-Polymer Composites
采用经典的分子动力学（MD）方法模拟了碳纳米管-聚乙烯复合材料的热膨胀和扩散特性。添加到聚合物基体中的碳纳米管被发现增加玻璃化转变温度Tg，和热膨胀和扩散系数的复合材料中的Tg以上。这些发现可能对CNT复合材料加工、涂层和油漆应用产生影响。
2002-03-17 cond-mat.mtrl-sci
Effect of Hydration and Ammonization on the Thermal Expansion Behaviour of ZrW2O8: Ab-initio Lattice Dynamical Perspective
已知ZrW 2 O 8的水合和氨化分别导致正和负热膨胀行为。我们报告从头计算来理解这种异常行为。我们确定了关键的低能量声子模式，涉及平移，旋转和扭曲的WO 4和ZrO 6多面体，这导致在纯的和氨化形式的ZrO 2 O 8的NTE;然而，旋转和扭曲运动得到抑制的水合作用，并导致积极的热膨胀。我们证明了热膨胀系数可以通过设计材料的声子动力学来定制。
2018-09-17 cond-mat.mtrl-sci
Thermal expansion of α-boron and some boron-rich pnictides
用高温同步辐射X射线衍射研究了α-菱面体硼（α-B_（12））和两种同构富硼磷属元素化物（B_（12）P_2和B_（12）As_2）在298 ~ 1280 K之间的热膨胀。对于所有的研究阶段没有温度诱导的相变已被观察到。所观察到的晶格参数和晶胞体积的温度依赖性被发现是准线性的。分析了富硼磷族化合物（B13 N2-B12 P2-B12 As 2）的热膨胀系数的变化规律。
2019-07-06 cond-mat.mtrl-sci
First-principles calculations of thermal expansion path of the Co7Mo6 Mu-phase
Mu相是一种金属间化合物，可以在钢和超级合金中形成，并显著降低其机械性能。采用基于第一性原理的准谐Debye-Grüneisen近似，通过比较不同热膨胀路径下的自由能，研究了Co_7 Mo_6 μ相的热膨胀.进行了计算的温度从0 K到1500 K低于分解温度的Co 7 Mo 6。计算了电子能、振动能和磁能对自由能的贡献。Co 7 Mo 6的热膨胀不是各向同性的。分析了物理因素对Co 7 Mo 6稳定性的影响。测定了材料的等压热容、热膨胀、弹性常数、体积模量、声波传播速度、德拜温度和居里温度。对计算结果进行了分析，并与已有的实验和理论数据进行了比较.
2022-08-11 cond-mat.mtrl-sci
Lattice Dynamics and Thermal Expansion Behavior in Metal Cyanides, MCN (M=Cu, Ag, Au): Neutron Inelastic Scattering and First Principles Calculations
本文报道了准一维金属氰化物MCN（M=Cu，Ag和Au）声子谱的温度依赖性测量。用从头算晶格动力学方法研究了这些化合物的声子谱和反常热膨胀行为。我们提出了声子模式行为的差异来解释三种化合物之间的热膨胀行为的差异。研究发现，在Cu和Ag化合物中，链滑动模式对沿c轴的负热膨胀贡献最大，而在Au化合物中，链滑动模式对沿c轴的正热膨胀贡献最大.几个低能横模导致所有化合物沿a和b轴的正热膨胀。计算的弹性常数和玻恩有效电荷与这些金属氰化物之间的键合性质的差异。
2015-10-29 cond-mat.mtrl-sci
Investigating Anomalous Thermal Expansion of Copper Halides by Inelastic Neutron Scattering and Ab-inito Phonon Calculations
我们采用中子非弹性散射测量和从头算方法研究了卤化铜CuX（X=Cl，Br，I）的详细晶格动力学，旨在比较研究它们的热膨胀行为。我们确定的低能量声子软化与压力和负热膨胀负责。这些模式的特征向量分析表明，软化的横向声学模式将导致这些化合物的NTE。计算结果与文献报道的声子谱和热膨胀行为的测量结果非常吻合。高压下的计算进一步揭示了这些化合物的负热膨胀行为的巨大差异与晶胞体积的差异有关。
2016-12-21 cond-mat.mtrl-sci
Anisotropic thermal expansion of bismuth from first principles
铋的机械和化学性质都有一定的各向异性。结合密度泛函理论的总能量计算和密度泛函微扰理论的局部密度近似计算的弹性常数在0 K使用有限应变的方法和热膨胀张量的准谐波近似。与实验结果基本一致。此外，发现热膨胀的各向异性是由定向压缩函数和定向Grüneisen函数的各向异性引起的。
2016-02-29 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic Phonons and Anomalous Thermal Expansion of Graphite
利用晶格动力学从头计算和声子的非谐性研究了石墨的各向异性热膨胀，结果表明，在600 K以下，石墨在a-b平面内呈现负的热膨胀，而在高温下，石墨在c轴上呈现很大的正的热膨胀，这是由于沿c轴极化的各种声子引起的.虽然NTE是由横向声子在高达60 meV的宽能量范围内的非谐性引起的，但沿c轴的大的正膨胀主要是由于16 meV左右的纵向光学声子模式和沿c轴的大的线性压缩性。石墨中巨大的各向异性键是导致沿c轴极化的横向和纵向声子模的能量范围存在很大差异的原因，这是导致反常热膨胀行为的原因。这种行为与其他几乎各向同性的六边形结构如水冰形成对比，水冰在小的温度范围内显示出异常的热膨胀，这是由声子的窄能量范围引起的。
2020-05-12 cond-mat.mtrl-sci
Thermal expansion coefficient and lattice anharmonicity of cubic boron arsenide
最近的测量一个不寻常的高热导率约1000 W m-1 K-1在室温下立方硼砷化物（BAs）确认从理论预测，并建议这种半导体化合物的热管理应用的潜在应用。材料的热膨胀系数和Grüneisen参数的知识有助于对其晶格非谐性的基本理解和评估其作为热管理材料的效用。然而，以前的理论计算的热膨胀系数和Grüneisen参数的BA产生不一致的结果。本文报道了从300 ~ 773 K的X射线衍射测量得到的BA的线性热膨胀系数。测量结果是在良好的协议与我们的从头计算，占原子相互作用的第五近邻。利用测得的热膨胀系数和比热，在300 K下得到BAs的Grüneisen参数为0.84 +/- 0.09，与从第一原理计算的值0.82非常一致，并且远低于先前的理论结果。我们的研究结果证实，BAs表现出更好的热膨胀系数匹配常用的半导体比其他高导热材料，如金刚石和立方氮化硼。
2019-06-14 cond-mat.mtrl-sci
Origins of anisotropic thermal expansion in flexible materials
基于声子频率对单轴应力扰动的响应，导出了各向异性材料的Grüneisen参数的定义。该Grüneisen模型将给定方向上的热膨胀（$α_{ii}$）与弹性柔量张量的一个元素相关联，该元素对应于该方向上的杨氏模量（$Y_{ii}$）。该模型是通过从头计算预测锌，石墨，方解石使用密度泛函微扰理论的热膨胀进行测试，表明它可以导致结构复杂系统的准确性增加。$α_{ii}$对$Y_{ii}$的直接依赖性表明，沿其主轴是柔性的但在其它方向上是刚性的材料通常将显示正和负热膨胀。
2017-07-24 cond-mat.mtrl-sci
Negative Thermal Expansion Behaviour in MZrF6 (M=Ca, Mg, Sr): Ab-initio Lattice Dynamical Studies
金属氟化物的热膨胀行为可以通过选择合适的金属阳离子来调节。我们提出了从头算晶格动力学研究的金属氟化物（CaZrF 6，MgZrF 6和SrZrF 6），并确定负责在这些材料中的负热膨胀的非谐声子模式。这些声子涉及ZrF 6多面体旋转运动，这导致Zr-F-Zr键中的氟原子的振动的大的横向振幅。氟原子的热振幅各向异性越大的化合物，其NTE行为越大。这使得能够理解这些化合物在高温下的热膨胀行为的大变化。计算还预测了这些非简谐声子的频率随温度的升高而降低。
2018-04-16 cond-mat.mtrl-sci
Comparative study of phonon spectrum and thermal expansion of graphene, silicene, germanene and blue phosphorene
基于密度泛函理论的第一性原理计算，研究了石墨烯、硅烯、锗烯和蓝磷烯等单原子二维蜂窝晶格的振动性质和热膨胀性质.我们着重讨论了它们性质的异同，并试图从它们的晶格结构来理解它们。我们说明，从石墨烯到蓝色磷烯，声子带隙的发展，由于大的屈曲诱导的混合的面内和面外的声子模式。这种混合也会影响它们的热性能。利用准谐波近似，我们发现它们在室温下都表现出负的热膨胀。
2016-10-14 cond-mat.mtrl-sci
Understanding the origin of the particularly small and anisotropic thermal expansion of MOF-74
金属-有机骨架通常显示大的正或负热膨胀系数。M0 F-74（设想用于许多应用的材料）不显示这种行为。对于这个系统，温度依赖的X-射线衍射揭示了特别小的负热膨胀系数垂直和正的平行于六边形排列的孔。所观察到的趋势解释相结合的国家的最先进的密度泛函理论计算与Grüneisen理论的热膨胀，它允许追溯到热膨胀的贡献，个别声子。在宏观水平上，小的热膨胀系数来自两个方面：由垂直于孔隙的应力和应变之间的大耦合引起的补偿效应和平均Grüneisen张量元素$\langleγ\rangle$的小幅度，其提供关于材料中的应变如何影响其声子频率的信息。为了理解MOF-74中的小平均Grüneisen张量，基于相应的原子运动分析了各个模式的贡献。这表明，只有高达~3 THz的最低频率模式提供不可忽略的贡献，使得$\langleγ\rangle$在较高温度下急剧下降。这些考虑揭示了特定声子带的非谐性质的细节如何决定像MOF-74这样的原型材料中的热膨胀的大小和符号。
2022-01-18 cond-mat.mtrl-sci
An approach to local band average for the temperature dependence of lattice thermal expansion
长期以来，尽管从经典或量子近似的各种角度进行了建模考虑，但低温下晶格热膨胀非线性背后的机制一直令人困惑。本文给出了一个用局部键平均表示的解析解，表明在不考虑模Gruneisen常数或体弹性模量的情况下，热膨胀系数与德拜近似的比热密切相关。将德拜温度和原子结合能作为输入与实验观测相匹配的预测结果表明，目前的方法可以代表温度诱导晶格膨胀的真实情况，尽管声子态密度的确切形式需要进一步改进。
2008-01-05 cond-mat.mtrl-sci
Defect-dependent colossal negative thermal expansion in UiO-66(Hf) metal-organic framework
热致密化的对苯二甲酸铪UiO-66（Hf）显示出对于金属有机骨架（MOF）而言迄今报道的最强的各向同性负热膨胀（NTE）效应。在框架内并入相关空位缺陷影响热致密化的程度和在致密化产品中观察到的NTE的大小。因此，我们证明，缺陷夹杂物可以用来系统地调整的物理行为的MOF。
2015-03-30 cond-mat.mtrl-sci
Anomalous thermal expansion and chiral phonons in BiB$_{3}$O$_{6}$
用从头计算方法研究了手性单斜晶系$α$ $_{3}$ O $_{6}$反常热膨胀的起源.正和负的轴向热膨胀被证明是由硼酸盐单位，弹性各向异性的振动，最显着的手征声学声子涉及铋原子的椭圆形旋转驱动。晶格的手征性通过允许横向声学分支具有相反的圆极化来产生这些模式，其中只有一个强烈耦合到晶格应变。这些结果进一步理解了晶体学对称性和物理性质之间的关系。
2019-07-03 cond-mat.mtrl-sci
Porous composite with negative thermal expansion obtained by photopolymer additive manufacturing
增材制造技术是一种基于材料内部几何结构机理制备具有各种有效性能的复合材料和多孔材料的新方法。通过AM制造的材料可以快速地用于工业应用，因为它们可以容易地嵌入到目标部件中，采用与用于体材料的AM工艺相同的AM工艺。此外，多材料AM比通常的单材料AM在制备具有有效性能的材料方面具有更大的潜力。负热膨胀是通过设计由具有不同热膨胀系数的两种材料制成的复合材料而实现的代表性有效材料性质。在本研究中，我们开发了一种多孔复合材料具有平面负热膨胀，采用多材料光聚合物AM。在测量本体光聚合物的物理性质之后，通过拓扑优化设计内部几何形状，这是最有效的结构优化，在最小化热应力和最大化刚度方面。设计的结构被转换成三维STL模型，这是一个原生的数字格式的AM，并组装作为一个测试件。利用激光扫描热膨胀仪测量了试样的热膨胀。试样在室温附近清楚地显示出负热膨胀。
2015-04-29 cond-mat.mtrl-sci
The role of static disorder in negative thermal expansion in ReO3
利用飞行时间中子粉末衍射和比热测量研究了立方对称导电氧化物三氧化二钒的热膨胀性质。晶格参数的温度演化表明，ReO 3在低温下可表现出负热膨胀，从负向正热膨胀的转变取决于样品制备;单晶样品表现出最高转变温度（300 K）和最大的热膨胀系数负值（α = -1.1（1）x 10^-6 K^-1）。对于氧原子，原子位移参数是强烈的各向异性，即使在15 K，静态无序的位移参数的大的贡献表示。对不同样品的氧置换参数的温度演变的进一步检查揭示，对于具有减小的NTE行为的样品，静态无序贡献更大。此外，比热测量表明，ReO 3缺乏其他负热膨胀氧化物，如ZrW 2 O 8中看到的低能量爱因斯坦型模式。
2008-12-05 cond-mat.mtrl-sci
Calculation of the Anisotropic Coefficients of Thermal Expansion: A First-Principles Approach
需要预测各向异性的热膨胀系数，不仅与实验测量进行比较，而且作为在大温度范围内操作的器件的宏观建模的输入。虽然目前大多数方法都限于各向同性系统内的准谐波近似，我们的方法使用第一性原理计算，并包括非谐波效应，以确定材料的温度依赖性。这些包括晶格参数、各向异性的热膨胀系数、等温体积模量和恒压比热。我们的方法已经过测试的两种化合物（铜和氮化铝）和预测的热性能相比，有利的实验测量在很宽的温度范围内。
2019-03-07 cond-mat.mtrl-sci
The Effect of Pressure on the Negative Thermal Expansion of Solid Methane
在可以忽略声子和librons的贡献，只考虑转动隧穿模的低温区，计算了压力对固体CH $_4$的热膨胀的影响.压力的影响示出的负热膨胀的峰值的幅度增加，并移动的峰值的位置的低温区域，这将渐近地到零温度，随着压力的增加。计算了转动隧穿模的Gruneisen参量。它是大的，负的，并且随着压力的增加而增加。
2019-11-28 cond-mat.mtrl-sci
Negative Thermal Expansion in Solid Deuteromethane
本文计算了固态CD $_4$ III在低温区的恒压热膨胀，在该低温区，只有转动隧穿模是必不可少的，声子和librons的影响可以忽略。发现在mK区存在一个负热膨胀巨峰。该峰的高度与固体N-$_2$、CO、O-$_2$或CH $_4$在其三相点的热膨胀相当或甚至超过其热膨胀。它表明，在轻甲烷的情况下，压力的影响是非常不寻常的：从热力学Grüneisen参数（这是负的，在绝对值大）的压力依赖性证明，固体CD $_4$变得越来越量子与压力上升。
2020-08-31 cond-mat.mtrl-sci
Tunable Thermal Expansion Behavior in the Intermetallic YbGaGe
研究了碳和硼掺杂对六方晶系（P63/mmc）金属间化合物YbGaGe的热膨胀的影响。使用X射线粉末衍射测量纯样品和掺杂样品（标称水平为0.5%的C或B）从T~10 K到T~300 K的晶格常数。还测量了电阻率，比热，和磁化率。当纯YbGaGe样品表现出正的热体积膨胀（V300 K-V10 K）/V300 K = 0.94%时，轻掺杂C和B的样品的体积膨胀收缩并趋向于零体积膨胀。这种强烈的响应与这样的轻掺杂表明，潜在的机制为零体积膨胀的报告是取代无序，而不是先前提出的价波动。
2004-10-19 cond-mat.mtrl-sci
Understanding mechanisms of thermal expansion in PbTiO$_3$ thin-films from first principles: role of high-order phonon-strain anharmonicity
材料的热性能对于各种技术至关重要，并且越来越成为材料设计工作的目标。然而，只有相对较新的第一性原理计算技术的进步，才使研究人员能够探索热性质的微观机制，如热膨胀。我们使用Grüneisen的热膨胀理论结合密度泛函计算和准谐波近似揭示机制的热膨胀在PbTiO $_3$薄膜的弹性和振动的自由能的贡献。令人惊讶的是，我们发现，虽然PbTiO $_3$薄膜的结构参数随温度的演变，如果他们是由线性弹性为主，PbTiO $_3$薄膜是强烈的非谐，与失配应变和温度的弹性常数和Grüneisen参数的变化很大。我们发现，一个偶然的近取消不同类型的非谐性之间产生这种行为。我们的研究结果说明了高阶声子应变非谐性在确定PbTiO $_3$薄膜的温度相关的结构参数的重要性，并突出了复杂的方式，其中热膨胀，失配应变和弹性和振动性能交织在一起。
2021-03-23 cond-mat.mtrl-sci
Negative thermal expansion near two structural quantum phase transitions
最近的实验工作已经揭示了立方钙钛矿离子绝缘体ScF 3中异常强的各向同性结构负热膨胀发生在非常接近结构量子相变的基态之上的激发态中，提出了一个基本感兴趣的问题，即这种特殊情况是否与异常行为有关。为了验证这一假设，我们报告的弹性和非弹性X射线散射研究的第二个系统Hg2I2也调整附近的结构量子相变，同时保持化学计量组成和高结晶度。我们发现类似的行为和显着的负热膨胀低于100 K的尺寸沿体心四轴，支持负热膨胀和零温度结构转变之间的连接。我们确定了这些系统之间的共同特点，并提出了一套材料的设计原则，可以指导发现新材料表现出负热膨胀。
2017-12-05 cond-mat.mtrl-sci
Origin of the colossal positive and negative thermal expansion in Ag$_3$[Co(CN)$_6$]: an {\it ab initio} Density Functional Theory study
用密度泛函理论（DFT）计算了Ag $_3$ [Co（CN）$_6]$]的巨大正、负热膨胀.结果表明，由于Co-C-N-Ag-N-C-Co键链中存在由近刚性键构成的网络结构，使得三角基面内的正膨胀和正交方向上的负膨胀相互耦合.热膨胀系数的巨大值的起源来自于极浅的能量表面，该能量表面允许以小的能量成本弯曲结构。热膨胀可以通过整体Grüneisen参数的适度值来实现。能量表面是如此之浅，以至于我们需要引入一个小的经验色散相互作用，以给出与低温实验值相匹配的基态晶格参数。我们比较的结果与DFT计算两个同构系统：H $_3$ [Co（CN）$_6$ ]，这是已知的热膨胀系数的值要小得多，和Au $_3$ [Co（CN）$_6$ ]，这还没有被合成，但我们的计算预测是另一个候选材料显示巨大的正和负热膨胀。
2008-03-04 cond-mat.mtrl-sci
Interplay between phonons and anisotropic elasticity drives negative thermal expansion in PbTiO$_3$
我们使用第一性原理理论表明，成分假设是必不可少的负热膨胀（NTE）的发生-刚性单位声子模式与负格吕奈森参数-既不充分，也不必要的材料进行NTE。相反，我们发现，在PbTiO $_3$中的NTE涉及材料的声子性质（Grüneisen参数）和其各向异性弹性之间的微妙的相互作用。这些独特的见解为我们对材料热性能的基本理解以及在新材料类中寻找NTE开辟了新的途径。
2018-12-10 cond-mat.mtrl-sci
Phonons and Anomalous Thermal Expansion Behaviour in Crystalline Solids
利用非弹性中子散射和晶格动力学技术对几种开框架化合物的反常热膨胀行为进行了广泛的研究。这些化合物涉及增加的结构复杂性和柔性水平，这导致热膨胀系数的增加值接近巨大值。在几种化合物中，中子非弹性散射实验已经对低能量范围内声子的非谐性进行了定量估计，从而定量地解释了观测到的热膨胀。发现非谐性比通常材料的非谐性大一个数量级。晶格动力学计算正确地预测了中子实验中观察到的非谐性，并揭示了所涉及的声子的整体性质。在显示负热膨胀的化合物中，负责的声子具有相当低的能量，高达10 meV。在大多数化合物中，非简谐声子遍布布里渊区，而在某些情况下，特定的声子仅限于某些波矢。在所有这些化合物中，负责异常行为的特定声子的性质是不同的。这些声子通常涉及多面体单元的横向振动、振动和内部畸变。本文综述了近年来对反常热膨胀行为认识的进展。
2017-11-20 cond-mat.mtrl-sci
The negative thermal expansion mechanism of zirconium tungstate, ZrW2O8
采用从头算声子柔度分析方法研究了ZrW_2 O_8的负热膨胀。结果表明，没有以前提出的机制充分描述了原子尺度的起源负热膨胀在这种材料。相反，它被发现，在ZrW 2 O 8的NTE驱动，而不是由一个单一的机制，而是由宽频带的声子，类似于振动的近刚性的WO 4单元和Zr-O键在低频率，与变形的O-W-O和O-Zr-O键角稳步增加，随着NTE声子频率的增加。有人断言，这一现象可能提供一个更准确的解释NTE在许多复杂系统尚未研究。
2016-02-16 cond-mat.mtrl-sci
Simulation study of pressure and temperature dependence of the negative thermal expansion in Zn(CN)$_2$
采用分子动力学模拟方法，利用建立的势函数模型，研究了Zn（CN）$_2$的负热膨胀随压力和温度的变化规律.这项研究的优势，使我们能够重现所有的奇异行为的材料，包括负热膨胀（NTE），降低NTE与升高的温度，压力增强的NTE和压力诱导软化。研究结果为我们提供了详细的数据，将能量空间和真实空间中的属性联系起来，为我们理解属性及其之间的联系提供了见解。
2013-09-13 cond-mat.mtrl-sci
Acoustic-Soft Optical Mode Coupling Leads to Negative Thermal Expansion of GeTe near the Ferroelectric Phase Transition
GeTe是众所周知的铁电和热电材料，其在$\sim 600-700$ K下经历从菱面体到岩盐结构的结构相变。我们提出了第一性原理方法来计算GeTe的热膨胀在菱面体相的居里温度。我们发现的亥姆霍兹自由能相对于每个结构参数的方式类似于传统的Gr{ü}奈森理论的最小值，并占弹性常数的温度依赖性。我们得到了菱面体GeTe的结构参数随温度的变化，与实验结果非常吻合。特别是，我们正确地再现了负体积热膨胀附近的相变的GeTe。我们发现负热膨胀是由声学声子和软横光学声子之间的耦合引起的，这也是GeTe低晶格热导率的原因。
2018-07-07 cond-mat.mtrl-sci
Thermal expansion in multiple layers of graphene
在本文件中，我们应用非平衡格林函数方法来计算多层石墨烯的热膨胀系数（CTE）。重点研究了不同层数$N$的影响。我们的主要预测是：$N$的增加可以增强或减弱CTE，这取决于基底相互作用$γ$的强度。如果是$γ< ε$，其中$ε$是层间相互作用，则CTE将随着$N$的增加而增加。否则，如果是$γ> ε$，CTE将随着$N$的增加而降低。
2011-08-30 cond-mat.mtrl-sci
A nuclear quantum effect with pure anharmonicity and the anomalous thermal expansion of silicon
尽管硅在现代技术中被广泛使用，但其特有的热膨胀还没有得到很好的理解。将谐波声子适应于温度下的比容，即准谐波近似，已被接受用于模拟热膨胀，但对微观机制给出了模糊的解释。为了测试原子机制，我们进行了非弹性中子散射实验，从100- 1500 K的硅单晶，以测量声子频率的变化。我们的国家的最先进的从头计算，充分考虑声子非谐性和核量子效应，再现了测量的个别声子随温度的变化，而准谐波位移大多是错误的符号。令人惊讶的是，被接受的准谐波模型被发现预测的热膨胀，由于一个偶然的取消的贡献，从个别声子。
2018-02-07 cond-mat.mtrl-sci
Thermal expansion coefficient of single crystal silicon from 7 K to 293 K
我们用成像式泰曼-格林干涉仪在7 ~ 293 K温度范围内测量了三个单晶硅样品的绝对长度，测量的不确定度约为1 nm。从这些测量中，我们提取的热膨胀系数的顺序为$1\times 10^{-9} {\rm /K}$的不确定性。为了获得长度对温度的函数依赖性，通常将多项式拟合到数据。相反，我们使用一个物理动机的模型方程与7个拟合参数的整个温度范围。从最佳拟合的导数获得热膨胀系数。在2012年和2014年进行的测量证明了高再现性，并且两个独立生产的样品的一致性支持单晶硅作为热膨胀的参考材料。尽管所有三个样品的结果彼此一致，并与其他研究所进行的测量结果一致，但它们与晶体硅的热膨胀推荐值有很大差异。
2015-07-24 cond-mat.mtrl-sci
Investigation on Anharmonicity, Vibrational Anisotropy and Thermal Expansion of an Amorphous Ni$_{46}$Ti$_{54}$ Alloy Produced by Mechanical Alloying using Extended X-ray Absorption Fine Structure
提出了一种利用基于累积膨胀的扩展X射线吸收精细结构（EXAFS）分析得到的平行和垂直于原子间键的相关均方相对位移（MSRD）研究非谐性、振动各向异性和热膨胀的方法，并将其应用于机械合金化制备的非晶态Ni $_{46}$ Ti $_{54}$合金。通过在不同温度下对Ni和Ti K边的EXAFS测量，获得了$\text{MSRD}_\parallel$、$\text{MSRD}_\perp$和实分布函数$\varrho_{ij}(r,T)$的累积量$C_1^*$、$C_2^*$和$C_3^*$的热行为，以及与平行和垂直运动有关的爱因斯坦温度和频率，提供了关于原子间势的非谐性的信息。振动各向异性以及垂直运动对总无序和热膨胀的贡献。
2010-10-22 cond-mat.mtrl-sci
Temperature evolution of structural and magnetic properties of stoichiometric LiCu2O2: correlation of thermal expansion coefficient and magnetic order
报道了LiCu_2O_2化学计量单晶的变温晶体学和磁学研究。磁性能与早期的研究结果相似，证明了低于25 K的反铁磁有序。沿c方向的热膨胀中观察到磁弹性耦合的证据;不仅在低温反铁磁转变中，而且热膨胀的异常行为表明磁弹性耦合也与150 K下出现的弱自发磁矩相关的磁有序化有关。在不同的频率和叠加的直流场的交流磁化率测量，以进一步表征这种磁异常。
2014-06-12 cond-mat.mtrl-sci
Thermal Expansion in Dispersion-Bound Molecular Crystals
我们探讨如何非谐性，核量子效应（NQE），多体色散相互作用，和泡利排斥影响的色散束缚分子晶体的热性质。在有限的温度和压力下，用$ab$ $initio$分子动力学解释非谐性，得到的晶胞参数精确到一组吡啶类分子晶体实验的2%以内。从实验的热膨胀曲线，我们发现吡啶-I具有刚好高于其熔点的德拜温度，这表明在整个稳定的结晶范围内具有相当大的NQE。我们发现，NQE导致吡啶-I的体积大幅增加（在$153$ K下，$\approx 40$比经典热膨胀多%），并将其归因于分子内量子涨落促进的分子间泡利排斥。当预测微妙的性质，如热膨胀系数，我们表明，多体色散相互作用和复杂的处理泡利排斥需要在分散约束的分子晶体。
2018-03-01 cond-mat.mtrl-sci
Thermal Expansion and Volume Magnetostriction in Breathing Pyrochlore Magnets LiACr$_4$X$_8$ (A = Ga, In, X = O, S)
本文报道了呼吸烧绿石磁体LiACr $_4$ X $_8$（A = Ga，In，X = O，S）的热膨胀和磁致伸缩。所有这四个化合物显示出大的体积收缩与反铁磁秩序随着温度的降低。在Neél温度以上，LiGaCr 4S 8显示负的热膨胀，LiInCr 4 O 8显示正的热膨胀，并具有向下凹的温度依赖性，而LiInCr 4S 8显示正的受迫体积磁致伸缩。这些现象很可能是由具有J和J '的呼吸烧绿石结构内部复杂的结构-磁性相关引起的。这些结果表明，呼吸烧绿石磁体是有前途的实现各种体积的现象，它们的磁性不仅在磁有序相，但也在顺磁相。
2020-06-11 cond-mat.mtrl-sci
Uniaxial zero thermal expansion in low-cost Mn2OBO3 from 3.5 to 1250 K
本研究发现低成本Mn₂OBO₃在3.5至1250 K超宽温区具备单轴零热膨胀特性，揭示了BO₃平面收缩与MnO₆八面体膨胀的协同机制，为宽温区精密仪器用ZTE材料提供了新选择。
2025-01-13 cond-mat.mtrl-sci
The Anharmonic Origin of the Giant Thermal Expansion of NaBr
在10、300和700 K温度下用非弹性中子散射测量了NaBr单晶中的所有声子。即使在300 K的声子，特别是光学（LO）声子，表现出很大的频率偏移，并表现出大的加宽的能量，由于非谐性。从头计算首先进行准谐波近似（QHA），其中的声子频率只依赖于$V$，$T$只有在它改变$V$的热膨胀。这个QHA是一个不合格的失败预测声子频率的温度依赖性，甚至300 K，和热膨胀是错误的四倍。包括非谐性和准谐性的从头算计算成功地预测了声子的温度依赖性和NaBr的大热膨胀。LO声子模的频率随温度的变化而显著降低，这是由于最近邻Na-Br键的立方非谐性引起的声子自能的实部。非谐性不是对QHA预测的热膨胀和热声子位移的修正，但主导了行为。
2019-09-06 cond-mat.mtrl-sci
Strain game revisited for complex oxide thin-films: Substrate-film thermal expansion mismatch in PbTiO$_3$
材料性质，特别是钙钛矿氧化物的性质，对外延应变的敏感性已经被利用，以极大地有利于创造具有新的或增强的性质的材料。虽然已经肯定地认识到，体材料和衬底材料的热膨胀系数的失配将有助于失配应变，但是这种贡献对于铁电钙钛矿薄膜的意义尚未被系统地探索。我们利用第一性原理密度泛函理论，以PbTiO $_3$铁电薄膜为例，说明了忽略衬底的热膨胀（即，假设膜的面内晶格参数作为温度的函数保持大致恒定）导致铁电转变温度和结构趋势，这与热计算完全不同，适当地考虑了膨胀失配。我们的工作表明，一个失配应变定义为一个单一的数字的概念是特别不明确的PbTiO $_3$和邀请进一步研究之间的相互作用的热膨胀失配和结构和功能特性在其他薄膜材料。
2020-09-07 cond-mat.mtrl-sci
A first-principles investigation of the linear thermal expansion coefficients of BeF$_2$: Giant thermal expansion
我们提出的线性热膨胀系数（TEC）的BeF $_2$的理论研究的结果，在一个直接Gruneisen形式主义，其中采用保密变形。所需的物理量，如优化的晶体结构，弹性常数，模式Gruneisen参数，声子态密度计算从第一性原理。BeF $_2$在低压下表现出广泛的多态性，除了实验观察到的$α$ -石英相之外，还考虑了最低能量相[ $α$-空间群为（SG）P的方英石$4_1 2_1 2$及其与SG P $4_3 2_1 2$的相似相]。为了基准测试的目的，类似的计算进行金红石相的$_2$，其中体积TEC（$α_v$），从计算的线性TEC沿$a$（$α_a$）和$c$（$α_c$）方向，是非常好的协议与实验数据和以前的理论结果。对于所考虑的相位的BeF $_2$，我们没有发现任何负热膨胀（NTE）。然而，我们观察到不同的热性能的不同阶段。线性TEC非常大，特别是$α$ -方石英相及其类似相的$α_c$，导致巨大的$α_v$（300 K时为$\sim 175 \times 10^{-6} {\rm K}^{-1}$）。巨大的$α_v$来自于低频声子模的大Gruneisen参数，以及$α$ -方石英相的C13弹性常数是负符号和大幅度的。弹性常数，高频介电常数，玻恩有效电荷张量，和上述阶段的BeF $_2$的热性能的第一次报告，因此作为预测。
2022-09-21 cond-mat.mtrl-sci
Classical model of negative thermal expansion in solids with expanding bonds
我们研究了负热膨胀（NTE）在模型晶格与多个原子每个细胞和第一和第二近邻相互作用使用（非谐）莫尔斯势。通过对键的近邻距离和热膨胀率的相空间分析，确定了NTE产生的条件。通过允许所有的键长以不同的速率扩展，我们发现NTE是可能的，而不需要完全刚性的单元。几乎恒定的，大幅度的，各向同性的NTE观察到的熔融温度在一个经典的分子动力学模型的$\mathrm{ReO}_3$样结构时，八面体单元的刚性几乎完全消除。只有弱的NTE，改变到积极的扩张时，观察角连接的八面体是刚性的，与灵活的第二相邻键之间的相邻八面体允许容易旋转。我们观察到类似的变化，热膨胀行为的金刚石晶格：NTE时，第二个邻居的相互作用是弱到积极的热膨胀时，第二个邻居的相互作用是强的。从这些观察，我们认为，NTE的唯一必要的局部条件是原子与低配位数以及非常低的能量改变键角相对于键拉伸能量。
2016-05-26 cond-mat.mtrl-sci
