Negative thermal expansion and local lattice distortion in the (Sc1-xTix)F3 and related solid solutions
负热膨胀（NTE）是一种不常见的但对控制热膨胀非常重要的性质。在本研究中，化学改性是利用工程可控的热膨胀立方NTE氟化钪。在Sc_（1-x）M_xF_3（M = Ti，Al和Ga）中获得了一个宽的热膨胀系数窗口（CTE = -1.51 ~ -3.4 10 ^-6 K-1，300-800 K）。高能同步辐射X射线粉末衍射分析表明，（Sc_（1-x）Ti_x）F_3的长程结构符合立方Pm-3 m对称性。采用对分布函数（PDF）方法对同步辐射X射线全散射进行了分析，研究了局域晶格畸变。结果表明，非平衡效应的减弱与晶格局部畸变密切相关。基于耦合转动模型，我们推测这种局域畸变可能会抑制F原子的横向振动，从而降低NTE。本文的工作为开骨架固体中可控NTE的设计提供了可能的参考。
2016-12-08 cond-mat.mtrl-sci
Thermal expansion of solid solutions Kr-CH4 at temperatures of liquid helium
对Kr+0.76%CH_4、Kr+5.25%CH_4和Kr+10.5%CH_4固体溶液在1-23 K温度下的热膨胀研究表明，CH_4杂质对溶液的热膨胀有负贡献。结果表明，负贡献的结果从孤立的CH 4分子的A-修饰的基态的占用的变化。假设CH 4杂质单体和团簇对热膨胀的贡献是独立的，我们可以估算它们的贡献。单晶对固溶体的热膨胀的贡献为负值。测定了单分子、二体和三体团簇CH 4分子的第一激发转动态的能量。
2002-12-24 cond-mat.mtrl-sci
Solid-state memcapacitive system with negative and diverging capacitance
我们提出了一种可能实现的固态存储器电容（memcapacitive）系统。我们的方法依赖于常规电容器的板之间的介质的缓慢极化速率。为了实现这一目标，我们考虑嵌入在电容器中的多层结构。多层结构由绝缘体分隔的金属层形成，使得可以发生层之间的非线性电子传输（隧穿）。所提出的记忆电容器显示滞后的电荷-电压和电容-电压曲线，以及在一定范围内的字段内的负和发散电容。该方案易于实验实现，表明了在忆容器件中进行信息存储的可能性。
2019-05-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
A diffuse-interface model for predicting the evolution of metallic negative electrodes and interfacial voids in solid-state batteries with homogeneous and polycrystalline solid electrolyte separators
本文提出一种新型扩散界面电化学模型，可同时模拟固态电池中金属负极与界面空洞的演化，并首次在钠负极电池上验证了其在均质和多晶固态电解质条件下的有效性，揭示了晶界电导率与电流密度对空洞生长及合并的影响。
2024-12-22 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Classical model of negative thermal expansion in solids with expanding bonds
我们研究了负热膨胀（NTE）在模型晶格与多个原子每个细胞和第一和第二近邻相互作用使用（非谐）莫尔斯势。通过对键的近邻距离和热膨胀率的相空间分析，确定了NTE产生的条件。通过允许所有的键长以不同的速率扩展，我们发现NTE是可能的，而不需要完全刚性的单元。几乎恒定的，大幅度的，各向同性的NTE观察到的熔融温度在一个经典的分子动力学模型的$\mathrm{ReO}_3$样结构时，八面体单元的刚性几乎完全消除。只有弱的NTE，改变到积极的扩张时，观察角连接的八面体是刚性的，与灵活的第二相邻键之间的相邻八面体允许容易旋转。我们观察到类似的变化，热膨胀行为的金刚石晶格：NTE时，第二个邻居的相互作用是弱到积极的热膨胀时，第二个邻居的相互作用是强的。从这些观察，我们认为，NTE的唯一必要的局部条件是原子与低配位数以及非常低的能量改变键角相对于键拉伸能量。
2016-05-26 cond-mat.mtrl-sci
Quantifying Capacity Loss due to Solid-Electrolyte-Interphase Layer Formation on Silicon Negative Electrodes in Lithium-ion Batteries
由于在初始锂化过程中形成固体电解质界面（SEI）层，硅电极的每单位表面积的电荷损失被量化，并且构成该层的物质被鉴定。使用Si薄膜电极制成的纽扣电池经受恒电流和恒电位锂化和脱锂循环的组合，以准确测量SEI层形成所损失的容量。虽然非晶薄膜的平面几何形状允许精确计算表面积，但通过使Si膜的厚度最小化来防止由破裂产生额外的表面。用X射线光电子能谱学分析循环的电极以表征SEI层的组成。发现从硬币电池实验测量的由于SEI形成引起的电荷损失与具有平面几何形状的Si（100）晶体的初始锂化期间的第一循环容量损失良好一致。在这项工作中提出的方法，预计将提供一个有用的实用工具，电池材料开发商在估计预期的容量损失，由于第一次循环SEI层的形成，并在选择一个适当的粒度分布，平衡机械完整性和第一次循环容量损失的大体积膨胀电极的锂离子电池。
2012-05-24 cond-mat.mtrl-sci
Cavity nucleation in single-component homogeneous amorphous solids under negative pressure
了解固体中空穴的形成和增长机理，对于正确确定固体的开发能力和力学特性具有重要的基础和应用价值。在这项工作中，我们提出了分子动力学模拟的过程中均匀形成的纳米孔洞的单组分非晶金属合金的结果。为了识别各种形状和大小的空腔，开发了一种新颖的方法，该方法基于由相同直径的虚拟颗粒（球）填充空腔。通过平均首次通过时间分析，表明非晶态金属熔体中空洞的形成是激活型过程。这个过程可以用经典的成核理论来描述，该理论通常适用于一级相变的情况。计算了空穴的激活能、临界尺寸和形核率，其值与非晶系统中晶体形核的情况相当。
2022-11-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Lattice distortion in hcp rare gas solids
计算了He、Ar、Kr和Ar六方晶系的晶格畸变参数$δ\equiv c/a-\sqrt{8/3}$与摩尔体积的关系。半经验势和密度泛函理论的结果。我们的研究表明，$δ$是负的氦在整个压力范围内。然而，对于Ar、Kr和Ar，随着压力的增加，$δ$的符号从负变为正，在更高的压力下，其数量级迅速增长。
2009-11-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Photoinduced electrification of solids: I. Plausible mechanisms
在我们的实验室进行的实验导致观察到一种新型的带电，现在称为表面光充电。为了得到一致的描述，我们仔细权衡实验证据与摩擦起电的常识，并在光充电可能是由光解吸或激光溅射在表面产生的结构损伤的电面的前提下进行分析。我们发现新出现的图片以及一致和详细的光充电机制的基础上熟悉的光解吸步骤。基于负U的第一种机制在可见光和近红外线下工作。它涉及光电子捕获的负U金属网站在表面悬挂键和光空穴捕获的负U网站在活性键。导致键断裂的空穴形成是金属离子脱附的可能先决条件。或者，在俘获电子位点处的单空穴俘获可产生自俘获激子（STE），其衰减导致表面缺陷形成，这是类金属离子解吸的先决条件。作为耦合到正常极化模式的结果，表面金属或准金属离子被解吸，而互补的离子电荷出现在地下区域。替代的光电机制，如光刺激的迁移或重定向的表面分子离子在远红外操作也进行了讨论。还提到了实际使用的现象的影响。
2005-08-19 cond-mat.mtrl-sci
Quantum feedback at the solid-liquid interface: flow-induced electronic current and its negative contribution to friction
本文基于非平衡Keldysh框架提出流体与电子流相互交织的量子理论，预测中性液体流经固体时会产生库仑拖拽电流，该电流通过量子反馈机制降低流体力学摩擦系数，为设计低摩擦材料提供策略。
2023-02-02 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Origin of negative electrocaloric effect in Pnma-type antiferroelectric perovskites
在反铁电体（AFE）中，当外加电场时，会发生温度降低的反常电热效应（ECE），以前的理解是指在没有相变的情况下，场诱导的电偶极子倾斜。本文采用基于第一性原理的方法研究了具有Pnma型AFE基态的Nd取代BiFeO3（BNFO）钙钛矿固溶体的ECE。我们展示了另一种情况，以实现和解释异常ECE，强调明确考虑八面体倾斜是必不可少的正确理解。这种机制对于反极性模式不是主要序参量的AFE可能是通用的。我们还发现，负ECE可以达到一个很大的幅度在BNFO。
2022-10-09 cond-mat.mtrl-sci
Generalized linear isotherm regularity equation of state applied to metals
基于广义Lennard-Jones（GLJ）势和Parsafar和Mason [J. Phys. Chem.，1994，49，3049]。所提出的（GLIR）EOS可以在其中包括LIR EOS作为特殊情况。三参数GLIR，Parsafar和Mason（PM）[Phys. Rev. B，1994，49，3049]，Shanker，Singh和Kushwah（SSK）[Physica B，1997，229，419]，Parsafar，Spohr和Patey（PSP）[J. Phys. Chem. B，2009，113，11980]，并在宽的压力范围内将新配方的PM和SSK EOS应用于30种金属固体。结果表明，PM，PMR和PSP EOS大多数固体，和SSK和SSKR EOS的几个固体，有物理上不正确的转折点，并在足够高的压力成为负的。GLIR状态方程不仅克服了其它5种状态方程在高压下出现负压的问题，而且其结果优于其它状态方程。
2012-04-26 cond-mat.mtrl-sci
Pressure dependence of the interfacial polarization and negative activation volume for dielectric relaxation in heterogeneous systems
本研究通过有效介质近似理论，解释了异质系统中界面极化介电弛豫的负激活体积现象，并成功预测了水饱和多晶材料中激活体积的负号与大小。
2025-05-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.geo-ph
Microscopic modeling of the effect of phonons on the optical properties of solid-state emitters
了解光学活性纳米系统中的振动效应对于成功地实现基于分子的电光器件、量子信息通信、单光子源和用于生物测量的荧光标记的应用是至关重要的。在这里，我们提出了一个第一性原理的微观描述的声子的作用上的同位素位移中提出的光学发射光谱与带负电荷的硅空位色心在金刚石。我们使用的自旋玻色子模型和估计的电子-声子相互作用，使用对称化的分子描述的电子状态和力常数模型来描述分子振动。为了解释零声子线的光学性质和声子边带的同位素位移，给出了群论论证和动力学对称性破缺。
2016-08-29 cond-mat.mtrl-sci
Large Negative Thermal Expansion in Pentacene due to Steric Hindrance
并五苯晶体中沿$a$的单轴负热膨胀是低聚并苯系列中的一个特殊性，并且对于结晶固体是异常大的。从120 K到413 K的全X射线结构分析表明，占主导地位的热运动是刚性分子围绕其长轴的振动，修改了描述层内人字形包装的分子间角。该人字形角随温度增加（每100 K增加0.3 - 0.6 $^{\circ}$），并引起层内分子的各向异性重排，即在$b$方向上的膨胀和沿$a$的明显收缩。此外，较大的人字形角改善了相邻平行分子之间的共面重叠，从而增强了吸引范德华力。
2007-07-03 cond-mat.mtrl-sci
In Search of Microscopic Evidence for Molecular Level Negative Thermal Expansion in Fullerenes
我们报告了C60和内嵌Kr@C60富勒烯的高分辨率远红外振动特性作为温度的函数。F1 u（1）模（526 cm-1）在整个研究温度范围（300 - 10 K）内出现异常软化，表明富勒烯笼在这些分子固体中可能在低温下膨胀。为了测试这个想法，我们结合这些结果与温度和压力相关的拉曼，红外，和Kr扩展的X射线吸收精细结构的数据从文献中提供一个全面的局部笼尺寸效应。结果与最近的分子动力学研究一致[Kwon et al.，物理修订版信函92，15901（2004）]，其预测碳富勒烯中的负热膨胀。
2006-02-22 cond-mat.mtrl-sci
Entropic elasticity and negative thermal expansion in a simple cubic crystal
虽然大多数固体在加热时会膨胀，但有些材料表现出相反的行为：负热膨胀（NTE）。在聚合物和生物分子中，NTE源于理想的自由连接链的熵弹性。固体中NTE的来源被广泛认为是不同的。我们的中子散射研究的一个简单的立方NTE材料，氟化钪，推翻了这一共识。我们观察到，在邻近的氟原子的位置的相关性迅速褪色变暖，表明刚性Sc-F键约束的不相关的热运动。这导致我们的定量理论的NTE的熵弹性的软网络晶体，这是在显着的协议与实验结果。因此，我们揭示了NTE现象在软物质和硬物质中的可怕的普遍性。
2019-06-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Ultra-fast electric field control of giant electrocaloric effect in ferroelectrics
基于固态电热效应的环境友好型制冷技术的研究引起了人们极大的兴趣。在这里，我们指出，负ECE与快速冷却速率（$\approx$ 10 $^{11}$ K/s），可以通过驱动固体晶体的高温相与适当设计的电场脉冲。具体而言，我们预测，一个超快的电场脉冲可以导致负ECE高达35 K的PbTiO $_3$发生在几个皮秒的时间尺度。通过阐明绝热不可逆过程中ECE的机理，我们得到并分析了这些结果;除了用熵重分配对ECE的传统解释外，我们简单地用内能重分配的概念来描述ECE。电场对铁电晶体起作用并重新分配其内能。动能如何重新分布决定了温度的变化，并强烈依赖于电场的时间分布。我们对PbTiO $_3$和BaTiO $_3$的全原子分子动力学模拟支持了这一观点。基于这一改进的理解，ECE，我们提出了策略，诱导巨和负ECE。这项工作提供了一个更一般的框架，以了解欧洲经委会和突出的机会，电场工程控制设计的快速和有效的冷却技术。
2017-01-08 cond-mat.mtrl-sci
Phonon dynamics in the layered negative thermal expansion compounds Cu$_x$Ni$_{2-x}$(CN)$_4$
研究了Cu $_x$ Ni $_{2-x}$（CN）$_4$中声子动力学与负热膨胀（NTE）的关系。Ni（CN）$_2$中镍（II）被铜（II）部分取代导致线相CuNi（CN）$_4$（x = 1）和固溶体Cu $_x$ Ni $_{2-x}$（CN）$_4$（0 $\leq$ x $\leq$ 0.5）。CuNi（CN）$_4$采用与Ni（CN）$_2$（x = 0）的层状结构相关的层状结构，并且有趣地显示出约1.5倍大的2D NTE。非弹性中子散射（INS）测量结合第一性原理晶格动力学计算提供了对Cu $^{2+}$对所有Cu $_x$ Ni $_{2-x}$（CN）$_4$化合物中异常热行为背后的潜在机制的影响的见解。目前报道的固溶体也显示出2D NTE。INS结果强调，随着Cu $_x$ Ni $_{2-x}$（CN）$_4$中Cu $^{2+}$含量的增加，在由CN配体的局部面内和面外振动运动组成的模式中观察到向较低能量的大位移，这有助于CuNi（CN）$_4$中的NTE。模式Grüneisen参数计算的CuNi（CN）$_4$表明，声学和低能光学模式的NTE的贡献最大，如前所示的Ni（CN）$_2$。然而，模式本征矢量显示的[CuN4]单位相比，[NiC4]单位的大变形，导致在Ni（CN）$_2$，其NTE驱动的声子主要由刚性单元模式中没有发现的声子模式。CuNi（CN…
2019-10-01 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of phonon anharmonicity and negative thermal expansion in ScF3
采用基于密度泛函理论的非谐自由能方法研究了立方相三氟化钪（ScF 3）大负热膨胀的微观起源.我们表明，传统的准谐波近似（QHA）完全打破ScF3和四次非谐性，处理非微扰的自洽声子理论，是必不可少的再现所观察到的过渡从负到正的热膨胀系数和硬化的R4+软模加热。此外，我们表明，从三次非谐振动自由能的贡献，改进的自洽声子理论评估，是显着的和重要的，从四次非谐稳健的理解的热膨胀系数的温度依赖性。本研究的第一性原理方法使我们能够计算各种热力学性质的固体在热力学极限的三次和四次非谐性的影响。因此，它有望解决许多已知的问题，特别是在高温和强非谐材料的QHA为基础的预测显着。
2019-03-06 cond-mat.mtrl-sci
Unusual compressibility in the negative-thermal-expansion material ZrW2O8
负热膨胀（NTE）化合物ZrW2O8已被充分研究，因为它在很宽的温度范围内保持立方，具有几乎恒定的各向同性NTE系数。然而，它的弹性常数似乎和它的体积一样奇怪，因为NTE使温度作为正压，在变暖时减少体积，并且与大多数材料不同，热压缩固体软化。ZrW2O8在单独施加压力时是否也会软化？使用脉冲回波超声在静压SiC砧单元，我们确定的弹性张量的单晶ZrW2O8近300 K作为压力的函数。我们确实发现了体积模量随压力的不寻常的下降。我们的研究结果与传统的晶格动力学不一致，但确实表明，完全约束晶格模型可以将NTE与弹性软化联系起来，因为温度或压力的增加会减少体积，从而建立模型的预测能力，并使其成为凝聚态物理中的一个重要概念。
2005-09-08 cond-mat.mtrl-sci
Pre-registered tests of solid-state-physics-inspired LLM compression: a cluster-level negative result at small-language-model scale
University of Puerto Rico（波多黎各大学）
本研究通过预注册和3σ门控的自主智能体程序，测试五种固态物理启发的LLM压缩映射，在≤350M尺度上多数假设被证伪，揭示注意力头呈临界态而非绝缘体，并贡献四项阴性结果及完整数据。
2026-09-29 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Negative activation volume for dielectric relaxation in hydrated rocks
负缺陷激活体积在固体中是极其罕见的。在这里，我们报告的第一次，这在一对夫妇的含水岩石介电弛豫探索复阻抗谱在不同的压力和温度。目前的研究结果意味着，相关的弛豫机制的弛豫时间随着压力的增加而减小，因此，在较高的压力下，它可能变得太短，从而导致在断裂之前发射瞬态电信号。这可能构成了对地震前电信号产生的解释的长期实验室确认，正如Uyeda等人最近指出的那样[Tectonophysics 470（2009）205-213]。
2010-07-20 cond-mat.mtrl-sci physics.geo-ph
Universal, additive effect of temperature on the rheology of amorphous solids
在宽的温度（$T$）和应变速率（$\dotγ$）范围内对2D LJ玻璃中的宏观应力进行的广泛测量表明，使用$T$的流动应力非常显著地降低，甚至远低于玻璃化转变。加载，热激活，和机械噪声之间的相互作用的详细分析，使我们提出，在一个广泛的（$\dotγ,T$）区域，温度的影响相当于仅仅降低的应变发生塑性事件，而非热雪崩动力学基本上保持不变。然后，温度被证明通过呈现普遍形式的（负）加性贡献来校正非热应力，从而支持并扩展了Johnson和Samwer [1]提出的表达式。我们的预测显示出惊人的匹配以及数值数据附近的$T_g$。
2010-05-07 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
High throughput thermal conductivity of high temperature solid phases: The case of oxide and fluoride perovskites
使用有限温度声子计算和机器学习方法，我们计算了大约400种具有立方钙钛矿结构的半导体氧化物和氟化物在0 K，300 K和1000 K下的机械稳定性。我们发现了92种在高温下机械稳定的化合物-包括迄今为止文献中未提及的36种-我们计算了热导率。我们证明，热导率一般是较小的氟化物比氧化物，主要是由于较低的离子电荷，并描述了简单的结构描述符，其幅度相关。此外，我们发现，大多数立方钙钛矿的热导率下降更慢，比通常的$T^{-1}$行为。在这一组中，我们还筛选显示负热膨胀的材料。最后，我们描述了一种策略，以加快发现机械稳定的化合物在高温下。
2016-06-10 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Positive and negative pressure effects on the magnetic ordering and the Kondo effect in the compound Ce2RhSi3
通过对Ce（2-x）La（x）RhSi 3，Ce（2-y）Y（y）RhSi 3和Ce 2 RhSi（3-z）Ge（z）固溶体的磁化强度、热容和电阻率的测量以及高压研究，研究了Ce 2 RhSi 3在7 K下反铁磁性有序化时，磁有序化与近藤效应之间的竞争.比较了近藤温度和尼尔温度的变化趋势，以推断晶胞体积和电子结构变化的作用。在此基础上，我们推测该化合物位于Doniach磁性相图的峰位。高压电阻率数据表明，该化合物的量子临界点在4GPa附近。
2007-07-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
