Site-specific graph neural network for predicting protonation energy of oxygenate molecules
Argonne Leadership Computing Facility（阿贡领导力计算设施）；Argonne National Laboratory（阿贡国家实验室）
生物油分子评价对于化学品和交通燃料的可持续发展至关重要。这些含氧分子具有足够的碳，氢和氧原子，可用于开发新的增值分子（化学品或运输燃料）。我们研究的一个动机源于这样一个事实，即使用无机酸的液相升级是一种具有成本效益的化学转化。在这个化学升级过程中，将质子（带正电的原子氢）添加到氧原子是核心步骤。分子中氧原子的质子化能决定了反应的热力学可行性和可能的化学反应途径。基于耦合簇理论的量子化学模型用于计算精确的热化学性质，如氧原子的质子化能和基于质子化的化学转化的可行性。然而，这种方法在计算上过于昂贵，无法探索大空间的化学转化。我们开发了一个图神经网络的方法来预测数百个双氧分子的氧原子质子化能，以预测水溶液中酸性反应的可行性。我们的方法依赖于一个迭代的本地非线性嵌入，逐渐导致全球的影响，遥远的原子和输出层，预测质子化能量。我们的方法适用于分子中单个氧原子的特定位点预测，而常用的图卷积网络则专注于单一分子性质预测。我们证明，我们的方法是有效的，在学习的位置和含氧分子的质子化能量的大小。
2019-09-18 cs.LG physics.chem-ph stat.ML
Predicting performance-related properties of refrigerant based on tailored small-molecule functional group contribution
East China University of Science and Technology（华东理工大学）；PSE for SPEED Company（PSE for SPEED公司）；Széchenyi István University（塞切尼·伊什特万大学）
本研究针对制冷剂小分子定制基团贡献模型，结合机器学习预测五个关键性能性质，扩展数据库并验证模型有效性，为新型制冷剂设计提供支持。
2025-03-23 cs.LG physics.chem-ph
Predicting Molecule Size Distribution in Hydrocarbon Pyrolysis using Random Graph Theory
烃类热解是一个涉及大量化学物种和化学反应类型的复杂过程。它的定量描述对行星科学很重要，特别是对于理解在冰冷的行星内部发生的过程，如天王星和海王星，其中小碳氢化合物受到高温和高压。我们提出了一个计算成本低的方法，最初开发的十反应模型的基础上，从随机图论的构型模型。这种方法产生的准确预测的分子大小分布的各种初始化学组成和温度范围从3200 K到5000 K。具体来说，我们表明，小分子的尺寸分布是特别好的预测，最大的分子的大小可以准确地预测，只要它不是太大。
2022-09-08 hep-th math-ph math.MP
Bond Energies from a Diatomics-in-Molecules Neural Network
神经网络正被用于制造新型的经验化学模型，其成本与力场一样低，但精度接近用于构建它们的从头算方法。除了对势能面进行建模之外，神经网络还可以提供定性的见解，并使定性的化学趋势定量地可预测。在这项工作中，我们提出了一个神经网络，预测分子的能量作为键能的总和。该网络将流行的GDB 9数据集的总能量学习到0.94 kcal/mol的竞争性MAE。该方法是自然线性缩放，并适用于纳米尺度的分子。更重要的是，它提供了化学洞察力的相对强度的债券作为其分子环境的功能，尽管只有训练的总能量信息。我们表明，该网络预测的相对键强度与测量的趋势和人类的预测吻合得很好。我们表明，DIM-NN学习相同的启发式趋势，由专家合成化学家开发的相对键强度，从头算键序的措施，如NBO分析。
2017-05-03 physics.chem-ph
Anisotropic contribution to the van der Waals and the Casimir-Polder energies for CO$_2$ and CH$_4$ molecules near surfaces and thin films
为了理解为什么二氧化碳（CO $_2$）和甲烷（CH $_4$）分子与表面的相互作用不同，我们调查的Casimir-Polder能量的线性极化CO $_2$分子和各向同性极化CH $_4$分子前面的原子级薄的金膜和无定形二氧化硅板。我们定量分析了分子极化率的各向异性如何影响分子结合能的范德华贡献。
2015-06-04 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Predicting Structural Relaxation in Supercooled Small Molecules via Molecular Dynamics Simulations and Microscopic Theory
本文提出结合分子动力学模拟和ECNLE理论的理论框架，通过估算Tg预测小有机玻璃形成体的结构弛豫行为，数值结果与实验数据吻合良好，提供独立于实验的预测途径。
2025-09-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Calculated state-of-the art results for solvation and ionization energies of thousands of organic molecules relevant to battery design
Ecole Polytechnique Fédérale de Lausanne（洛桑联邦理工学院）；University of Vienna（维也纳大学）；Uppsala University（乌普萨拉大学）；Vector Institute for Artificial Intelligence（人工智能向量研究所）；University of Toronto（多伦多大学）；Technische Universität Berlin（柏林工业大学）
本文通过多种量子化学方法和COSMO-RS模型，为电池相关分子的离子化能和溶剂化能提供了高精度计算数据及理论信息。
2025-12-21 physics.chem-ph
qs$GW$ quasiparticle and $GW$-BSE excitation energies of 133,885 molecules
本研究构建了一个包含133,885种分子的qs$GW$-BSE激发能和准粒子能的大规模数据集，用于训练高精度机器学习模型预测分子激发态性质。
2025-12-11 physics.chem-ph
Machine Learning Prediction of Accurate Atomization Energies of Organic Molecules from Low-Fidelity Quantum Chemical Calculations
最近的研究说明了机器学习（ML）如何用于绕过分子建模的核心挑战：准确性和计算成本之间的权衡。在这里，我们评估了多种ML方法来预测有机分子的原子化能。我们得到的模型学习低保真度，B3 LYP，和高精度，G4 MP2，原子化能量之间的差异，并预测G4 MP2原子化能量为0.005 eV（平均绝对误差）的分子小于9个重原子和0.012 eV的一小部分分子之间的10和14个重原子。我们的两个最佳模型具有不同的精度/速度权衡，能够有效预测大分子的G4 MP2能级能量，并可通过简单的Web界面获得。
2019-06-07 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Predicting activation energies for vacancy-mediated diffusion in alloys using a transition-state cluster expansion
由第一性原理计算参数化的动力学蒙特卡罗模型被广泛用于模拟原子扩散。然而，由于扩散原子周围可能存在各种各样的局部环境，准确预测置换合金中扩散的激活能仍然具有挑战性。我们解决这一挑战，使用一个集群扩展模型，明确包括一个子晶格的网站代表过渡态和评估其准确性与其他模型相比，如断键模型和马库斯理论相关的模型，通过模拟空位介导的扩散在铂镍纳米粒子。我们发现，对于小的训练集，集群扩展的预测误差与其他模型的预测误差相似，但是对于较大的训练集，集群扩展的预测误差显著低于执行速度相当的其他模型。在较简单的模型中，与Marcus理论相关的模型产生了与簇膨胀最相似的纳米颗粒演化的预测，并且两种方法的加权平均值在所有训练集大小中对活化能的预测误差最低。
2021-01-08 physics.chem-ph
Positronium scattering by atoms and molecules at low energies
本文综述了近年来正电子偶素与原子和分子散射的理论和实验研究进展，特别着重于低能散射。我们批判性地比较了不同团体$-$理论和实验的结果。考虑的理论方法包括$R$矩阵和紧密耦合的方法适用于Ps-H，Ps-He，和Ps-Li散射，和一个耦合通道的方法与非局部模型的潜力Ps散射的H，He，H $_2$，Ne，Ar，Li，Na，K，Rb，Cs，和Ps和Ps-He散射的拾取淬火。讨论了不同体系的散射长度、部分、总和微分截面以及共振能和结合能的结果。
2001-09-12 physics.atm-clus physics.chem-ph
Spin-dependent gradient correction for more accurate atomization energies of molecules
讨论、简化和改进了L.A. Constantin等人，物理评论B 84，233103，原子化能量，并开发了一个密度参数的形式$v\propto |\nabla n|/n^{10/9}$，发现从统计系综的单电子密度。本文构造的交换相关广义梯度近似（GGA），命名为zvPBEsol和zvPBEint，显示了广泛的适用性，并且在许多应用中具有良好的精度，因为这些校正的泛函显着提高了分子体系的原子化能和结合能，而没有恶化原始泛函（PBEsol和PBEint）的其他性质的行为。这种自旋相关的校正也适用于元GGA动力学相关泛函与精确交换相结合，在这种情况下，发现一个显着的（约30%）改善小分子的原子化能量。
2013-01-31 cond-mat.other physics.chem-ph
Understanding the language of molecules: Predicting pure component parameters for the PC-SAFT equation of state from SMILES
本文提出SPT-PCSAFT模型，将自然语言处理与PC-SAFT状态方程结合，直接从SMILES和实验数据预测纯组分参数，精度比传统基团贡献法高四倍，并提供13645种组分的预测参数。
2023-09-21 physics.chem-ph
Bond-order correlation energies for small Si-containing molecules compared with ab initio results from low-order Moller-Plesset perturbation theory
目前对含硅小分子的研究的动机是：（a）目前对这种分子的动力学和反应性表现出相当大的兴趣，以及（b）硅衍生物表面作为吸附例如氨基酸和蛋白质的底物的生物技术潜力。因此，我们采用半经验方法和从头算方法，采用低阶Moller-Plesset微扰理论，研究了SiXnYm系列中一些中性闭壳层和开壳层含硅分子的分子相关能。程序（i）被证明有特别的优点，在上述系列研究的离子成员的相关性，而从头算程序进入自己的中性物种。
2004-12-11 physics.atm-clus physics.chem-ph
The role of QED effects in transition energies of heavy-atom alkaline earth monofluoride molecules: a theoretical study of Ba$^+$, BaF, RaF and E120F
重原子碱土金属氟化物分子被认为是研究空间宇称或空间宇称和时间反演对称性破坏效应如原子核的阿那极点矩或电子电偶极矩的有前景的体系。对这类体系的电子结构性质和跃迁能进行全面和高精度的理论研究可以简化实验的准备和解释。然而，几乎没有尝试计算量子电动力学（QED）效应对中性重原子分子特性的贡献。最近，我们已经制定并实施了这样一种方法来计算QED对分子跃迁能的贡献[L. V.~ Skripnikov，J. Chem. Phys. \textbf{154}，201101（2021）]。本文对Ba $^+$阳离子和BaF分子的跃迁能进行了基准理论研究。计算值与实验值的偏差为10 cm $^{-1}$量级，比“化学精确度”350 cm $^{-1}$高一个数量级以上。这样一个协议的实现已经提供了特别是包括量子电动力学的影响。后者似乎是不低于高阶关联效应的重要性超出了耦合集群与单，双，和微扰三重集群振幅水平。我们比较了QED效应对较重分子RaF和E120 F跃迁能量的作用，其中E120是Ra的超重Z=120同系物。
2021-09-28 physics.atom-ph physics.chem-ph
Optimization of random phase approximation calculations for improved energies of molecules, solids, and surfaces
Georgia Institute of Technology（佐治亚理工学院）；SLAC National Accelerator Laboratory（斯坦福直线加速器中心）
optRPA26通过优化随机相近似方法，显著提升分子、固体和表面的能量计算精度，适用于多种化学键合类型。
2026-02-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Equilibrium molecular energies used to obtain molecular dissociation energies and heats of formation within the bond-order correlation approach
除了最小的原子和分子，包括电子相关的从头计算仍然是极其昂贵的。因此，我们在本研究中的目的是采用键级相关的方法来获得，通过平衡分子能量，分子离解能和生成热的一些20个分子含有C，H和O原子，最大电子数约40。最后，基组的选择被证明是重要的，在建议的程序，包括电子相关效应，在确定热力学性质。随着基组的最佳选择，约20个分子的平均百分误差约为20%的生成热。对于分子离解能，平均误差小得多：~0.4。
2005-10-11 physics.chem-ph
Learning Small Molecule Energies and Interatomic Forces with an Equivariant Transformer on the ANI-1x Dataset
精确预测原子间的相互作用能量和作用力是高质量分子动力学模拟的基础。机器学习算法可用于通过预测从头算质量能量和力来克服经典MD的局限性。SE（3）-等变神经网络允许对空间关系进行推理，并利用旋转和平移对称性。其中一个算法是SE（3）-Transformer，我们将其应用于ANI-1x数据集。我们早期的实验结果表明，通过消融研究，更深的网络-具有额外的SE（3）-Transformer层-可以达到必要的精度，以允许与MD有效集成。然而，SE（3）-Transformer的更快的实现将是必需的，例如Milesi最近发布的加速版本。
2022-01-03 physics.chem-ph
SITH: A Quantum-Chemical Framework for Predicting Bond Destabilization in Stretched Molecules
Heidelberg Institute for Theoretical Studies（海德堡理论研究所）；Max Planck Institute for Polymer Research（马克斯·普朗克聚合物研究所）；Department of Physics and Astronomy, University of Heidelberg（海德堡大学物理与天文学系）；University of Notre Dame（圣母大学）；Interdisciplinary Center for Scientific Computing, Heidelberg University（海德堡大学跨学科科学计算中心）
SITH是一种用于预测拉伸分子中键不稳定化的量子化学方法，通过分解能量分布揭示氨基酸在机化学敏感性上的差异。
2026-01-28 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Computing solvation free energies of small molecules with experimental accuracy
University of Cambridge（剑桥大学）；Ångström AI；Newcastle University（纽卡斯尔大学）
本研究提出了一种高效的alchemical自由能协议，利用机器学习势能模型实现了对小分子溶剂化自由能的高精度计算。
2026-02-10 physics.chem-ph
Exchange and correlation energies of ground states of atoms and molecules in strong magnetic fields
采用Hartree-Fock网格方法和基于广义高斯基组的组态相互作用方法，研究了在B=0- 100 a. u的磁场中，氦原子、锂原子和氢分子的交换能和关联能的行为.一般来说，交换能对原子或分子的结合性质的重要性随着场强的增加而强烈地增加。这是由于自旋翻转跃迁，特别是由于紧密结合的类氢态的贡献，这些类氢态参与了不同对称性的相应基态。与交换能相反，相关能随着场强的增加而变得不那么相关。这适用于构成基态的各个构型和全局基态的交叉。
1999-02-22 physics.atom-ph physics.chem-ph
Computational Estimation of the Binding Energies of POx and HPOx (x=2,3) Species
在恒星和行星形成期间，气体和固体之间的分子分布决定了气体和颗粒表面化学的轨迹，以及元素向新生行星的输送。这种分布主要由不同分子与水冰表面的结合能决定。计算了10种与天体化学有关的含磷物种在水面上的结合能，并对20种已知结合能的物种进行了验证。我们使用DFT计算（M06-2X/aug-cc-pVDZ）来计算分子和水分子簇（1-3 H $_2$ O分子）的能量，并由此通过比较复合物和单独的分子和簇的能量来确定结合能。我们还探讨了这些估计是否可以通过首先使用实验测量的结合能校准我们的计算方法来改进。使用的20个参考分子，我们发现，2 H $_2$ O簇的大小产生最好的结合能估计和校准的数据的应用程序可能会改善某些类别的分子，包括更多的难熔物种的结果。基于这些计算，我们发现，小的含磷分子，如PH $_3$，PN，PO，HPO，PO $_2$和POOH是相对挥发性的，应该解吸之前或伴随着水冰，而H $_2$ PO，HPO $_2$，PO $_3$，PO $_2$ OH可以强烈地结合到任何羟基化的表面，并可能会留在星际颗粒表面后，水冰的解吸。颗粒上P载体的耗尽构成了行星和星子中磷分子包合的途径。
2022-10-17 astro-ph.EP astro-ph.GA astro-ph.SR
A Sobering Assessment of Small-Molecule Force Field Methods for Low Energy Conformer Predictions
我们已经进行了大规模的计算调查，以评估公用小分子力场计算筛选典型有机分子的低能构象。使用700种不同分子结构的多达250种不同构象的能量和相对排名的统计分析，我们发现，广泛使用的经典力场（MMFF 94，UFF和GAFF）的能量显示无条件差的能量和等级相关性与半经验（PM 7）和Kohn-Sham密度泛函理论（DFT）在PM 7和DFT优化几何计算的能量。相比之下，半经验PM 7计算显示出显着更好的相关性与DFT计算和一般更好的几何形状。根据这些结果，我们建议更可靠地进行构象筛选。
2017-08-12 physics.chem-ph
Effect of dipole polarizability on positron binding by strongly polar molecules
正电子与极性分子结合的模型被认为是由分子外的偶极势与一个强排斥的核心，一个给定的半径相结合。使用现有的结合能的实验数据导致非物理小核心半径的所有分子的研究。这表明，在简单模型中被忽略的电子-正电子相关性在确定结合能方面起着重要作用。我们占这些包括通过微扰理论和非微扰极化电位。微扰模型对一系列极性有机分子和氰化氢的结合能进行了可靠的预测。该模型还与从实验数据推断的结合能对极化率的线性依赖性一致[Danielson等人2009 J. Phys. B：At.摩尔光学物理学42 235203]。然而，对于大多数分子来说，有效的核心半径仍然是非物理性的小。非微扰处理分子极化导致物理上有意义的核心半径的所有分子的研究，并使更准确的预测结合能几乎所有的分子考虑。
2015-08-24 physics.atom-ph physics.chem-ph
GW plus cumulant approach for predicting core-level shake-up satellites in large molecules
本文将 $GW+C$ 方法扩展至分子 1s 激发以预测 X 射线光电子能谱中的 shake-up 卫星峰，实现了 $O(N^4)$ 标度的高效全电子计算，并在含多达 40 个原子的分子中实现了 0.5~eV 误差内的准确预测。
2024-12-22 physics.chem-ph
A finite-element Delta-Sternheimer approach for computing accurate all-electron RPA correlation energies of polyatomic molecules
Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences（中国科学院物理研究所）；School of Physical Sciences, University of Chinese Academy of Sciences（中国科学院大学物理科学学院）；SKLMS, ICMSEC, NCMIS, Academy of Mathematics and Systems Science, Chinese Academy of Sciences（中国科学院数学与系统科学研究院）；School of Mathematical Sciences, University of Chinese Academy of Sciences（中国科学院大学数学科学学院）
本文提出一种有限元Delta-斯特恩希默方法，用于精确计算多原子分子的RPA相关能，通过结合原子轨道基组和有限元网格，实现任意精度的波函数表示，验证了该方法在水双分子和G2集中的应用效果。
2026-03-27 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
A Transferable Machine-learning Scheme from Pure Metals to Alloys in Predicting Adsorption Energies
合金由于其组成、结构和元素分布的可调性，在催化领域具有巨大的应用潜力，但同时也限制了潜在合金催化剂的快速筛选。机器学习方法能够解决多变量问题，但由于缺乏通用描述符，仍然无法从纯金属的性质预测复杂合金催化剂。在此，我们提出了一个可转移的机器学习模型的基础上的基板和吸附物的固有属性，它可以预测单原子合金（SAA），AB金属间化合物（ABs）和高熵合金（HEAs）的吸附能，简单地通过训练过渡金属（TM）的属性。此外，该模型还从机器学习的角度建立了合金表面吸附能的构效关系，揭示了表面原子的价态、电负性和配位性以及吸附物的价态对吸附能的影响。这种可转移的方案促进了对合金吸附机理的理解和合金催化剂的快速设计。
2021-07-06 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
An assessment of the low-lying excitation energies and triplet instabilities of organic molecules with an ab initio Bethe-Salpeter equation approach
单重态和三重态激发能的准确预测是重要的基本兴趣，并且对于许多应用是至关重要的。作为一个深入研究的领域，大多数单重态和三重态能量的计算都使用含时密度泛函理论（TDDFT）结合近似的交换相关泛函。在这项工作中，我们研究和批判性地评估一种替代方法，用于预测低洼中性激发具有类似的计算成本，从头算Bethe-Salpeter方程（BSE）的方法，并比较结果对高精度波函数为基础的方法。我们认为单重态和三重态激发的27个原型的有机分子，包括泰尔的设置，并苯系列的成员，和几个芳烃表现出电荷转移样激发。类似于它在TDDFT中的影响，我们发现Tamm-Dancoff近似（TDA）克服了BSE方法中的三重态不稳定性，相对于更高层次的理论，提高了三重态和单重态能量。最后，我们发现，BSE-TDA计算建立在良好的DFT起点，如那些利用最佳调谐范围分离的混合泛函，可以产生准确的单重态和三重态激发能的气相有机分子。
2017-05-19 physics.chem-ph physics.comp-ph
Accurate Ground State Energies of Solids and Molecules from Time Dependent Density Functional Theory
我们证明了结合绝热联系涨落耗散定理（ACFDT）和含时密度泛函理论（TDDFT）可以得到接近化学精确度的基态能量。关键成分是重整化方案，它消除了任何局部核的相关孔特性的发散。这类新的重整化核给出了一个显着更好的描述短程相关的共价键相比，随机相位近似（RPA），并产生四倍的RPA结合能在分子和固体的改善。我们还考虑了化学反应，分子吸附和石墨烯与金属表面相互作用中的势垒高度的例子，这是RPA成功的三个例子。在这些情况下，重正化内核提供的结果具有相同的质量，甚至略好于RPA，具有类似的计算成本。
2014-05-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Probing frontier orbital energies of (Co9(P2W15)3) polyoxometalate clusters at molecule-metal and molecule-water interfaces
探索了多钨酸盐与有机胂酸盐共配体的功能化，使得能够表面装饰用于组成[CoII 9（H2O）6（OH）3]的三角簇结构（p-RC6H4AsVO3）2（α-PV2WVI15O56）3]25-（{Co 9（P2 W15）3}，R = H或NH 2），分离为Na 25 [Co 9（OH）3（H2O）6（C6 H5 AsO 3）2（P2 W15 O 56）3] 86 H2O（Na-1）和Na 25 [Co 9（OH）3（H2O）6（H2 NC 6 H4 AsO 3）2（P2 W15 O 56）3] 86 H2O（Na-2）。轴向取向的对氨基苯基基团2促进形成自组装单分子膜的金表面上，从而提供了一个可行的分子平台的磁功能化聚氧乙烯酸盐的电荷传输研究。标题系统的分离和其特征在于在固态和水溶液中，和在金属表面上。使用导电针尖原子力显微镜（C-AFM），{Co 9（P2 W15）3}前线分子轨道在表面结合态的能量被发现与循环伏安数据在水溶液中直接相关。
2017-12-25 physics.app-ph physics.chem-ph
Neural Network Approach for Predicting Infrared Spectra from 3D Molecular Structure
本文提出一种机器学习模型，可直接从三维分子结构预测红外光谱，在200个分子测试集上光谱信息相似度达0.92，显著优于DFT缩放频率方法，并兼顾非谐效应与多类型光谱预测。
2024-05-09 physics.chem-ph
Predicting complete basis set limit quasiparticle energies from triple-$ζ$ calculations
本文提出了一种基于轨道动能的线性模型，用于从三-ζ计算外推至完整基组极限的准粒子能，误差在20至30 meV之间。
2025-11-27 physics.chem-ph
Description of the Chemical Reaction Path in the HCO Molecule: A Combined Configuration Interaction and Tight-Binding Approach
它表明，一个多原子分子的反应路径（适用于HCO分子）是很容易计算通过从头构型相互作用（CI）的总能量。该哈密顿量不仅准确有效地再现了CI计算，而且有效地校正了任何CI能量发生错误地收敛到激发态。
2004-04-07 physics.chem-ph physics.comp-ph
Predicting antimicrobial activity of conjugated oligoelectrolyte molecules via machine learning
需要新的抗生素来对抗日益增长的抗生素耐药性，但从击中，到领先，最终到有用的药物的开发过程需要几十年。尽管使用机器学习方法进行分子性质预测的进展为帮助抗生素开发过程开辟了新的途径，但许多现有的解决方案依赖于大型数据集并找到与现有抗生素的结构相似性。在非常规抗生素类别的建模方面仍然存在挑战，这些抗生素类别正在引起越来越多的研究关注。作为回应，我们开发了一个抗微生物活性预测模型的共轭低聚电解质分子，一类新的抗生素，缺乏广泛的事先结构-活性关系的研究。我们的方法使我们能够预测E. coliK 12，通过递归排除法从5，305个描述符中筛选出21个描述符。该预测模型在没有潜在机制的先验知识的情况下实现了0.65的R2。我们发现最佳的域的分子表示是良好的预测抗菌活性的关键。在共轭低聚电解质的情况下，反映分子的三维形状的表示是最关键的。虽然它是用共轭低聚电解质的一个具体例子来证明的，但我们提出的用于创建预测模型的方法可以很容易地适应于其他新的抗生素候选结构域。
2021-11-30 physics.app-ph physics.chem-ph
Cyclic random graph models predicting giant molecules in hydrocarbon pyrolysis
University of Maryland（马里兰大学）；ETH Zürich（苏黎世联邦理工学院）；Johns Hopkins（约翰斯·霍普金斯大学）
本文提出一种基于循环随机图模型的方法，用于预测烃类热裂解中巨分子的大小分布，通过修正 assortativity 和不相交环结构，实现低计算成本的高效预测。
2024-09-27 hep-th math-ph math.MP
Breaking the theoretical scaling limit for predicting quasi-particle energies: The stochastic GW approach
我们发展了一种计算准粒子能量的形式，在对密度泛函理论的GW多体微扰修正中。被占领的和虚拟轨道的Kohn-Sham（KS）哈密顿量被替换为随机轨道用于评估的格林函数，极化势，从而GW自能。随机GW（sGW）依赖于新的理论概念，如随机时变Hartree传播，随机矩阵压缩和空间/时间随机解耦技术。除了理论上的兴趣，形式主义使线性缩放GW计算打破GW的理论缩放限制，以及规避能量截止近似的需要。我们说明了不同尺寸的硅纳米晶体的方法，超过3000个电子。
2014-05-28 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Performance of a Nonempirical Density Functional on Molecules and Hydrogen-Bonded Complexes
最近，Tao和Mo（TM）基于模型交换关联空穴导出了一个亚广义梯度近似泛函。在这项工作中，该功能的性能进行评估的标准测试集，使用6-311++G（3df，3 pd）基组。这些测试集包括223个G3/99形成的势能、99个原子化能、76个势垒高度、58个电子亲合能、8个质子亲合能、96个键长、82个谐波振动频率、10个氢键分子复合物和22个原子激发能。我们的计算表明，TM功能可以实现高精度的大多数性能考虑，相对于LSDA，PBE，和TPSS泛函。特别是，它产生的质子亲和力，谐波振动频率，氢键离解能和键长，原子激发能的最佳精度。
2016-12-16 physics.chem-ph
Predicting solvation free energies for neutral molecules in any solvent with openCOSMO-RS
本研究提出改进的开源模型openCOSMO-RS 24a，利用量子化学数据和QSAR预测摩尔体积，实现溶剂化自由能的高精度预测，平均绝对偏差0.45 kcal/mol，优于先前版本。
2024-07-03 cond-mat.soft physics.chem-ph physics.comp-ph
MultiModal-Learning for Predicting Molecular Properties: A Framework Based on Image and Graph Structures
Nanjing Fenghuo Tiandi Communication Technology Co., Ltd（南京烽火天地通信科技有限公司）
提出MolIG多模态预训练框架，结合分子图像与图结构进行自监督学习，以预测分子性质，在MoleculeNet和ADMET基准上优于先进基线模型。
2024-04-19 cs.AI cs.LG physics.chem-ph
Approaching meV level for transition energies in the radium monofluoride molecule RaF and radium cation Ra$^+$ by including quantum-electrodynamics effects
本文报道了一氟化镭分子$^{226}$ RaF和镭阳离子$^{226}$ Ra $^+$跃迁能的高精度理论预测。考虑过渡$X~^2Σ_{1/2} \to A~^2Π_{1/2}$在RaF是这个分子的主要特征之一，并可用于激光冷却RaF的电子电偶极矩的后续测量。对于分子和原子的预测，我们超越了狄拉克-库仑哈密顿和治疗高阶电子关联效应内的耦合集群理论，包括四倍和更高的振幅。量子电动力学（QED）的影响包括非微扰使用的模型QED运营商，现在实施的分子。结果表明，在分子和原子计算中包含QED效应是解决Dirac-Coulomb-Breit哈密顿量和实验中获得的理论值之间的差异的关键因素。与实验值的剩余偏差在几个meV之内。这比通常被认为是理论分子物理学中的指导线的“化学精度”（1 kcal/mol=43 meV）好一个数量级以上。
2021-05-25 physics.atom-ph physics.chem-ph
Predicting Solvation Free Energies of Molecules and Ions via First-Principles and Machine-Learning Molecular Dynamics
Hong Kong University of Science and Technology（香港科技大学）
本文提出一种基于第一性原理和机器学习分子动力学的泡方法，用于计算分子和离子的溶剂化自由能，避免了端点奇异性问题，适用于任意形状的分子和离子，并通过经典、从头算和机器学习分子动力学模拟验证了方法的可靠性。
2026-04-18 physics.chem-ph physics.comp-ph
Predicting second virial coefficients of organic and inorganic compounds using Gaussian Process Regression
我们表明，通过使用直观的和可访问的分子特征，它是可以预测的温度依赖性的第二维里系数的有机和无机化合物，使用高斯过程回归。特别是，我们建立了一个低维表示的特征的基础上的内在分子性质，拓扑结构和物理性质相关的分子-分子相互作用的表征。特征化用于预测第二维里系数的内插制度与一个相对误差$\lesssim 1\% $和外推的预测温度的训练范围外的数据集中的每种化合物的相对误差为2.14\%。此外，该模型的预测能力扩展到在训练过程中看不见的有机分子，产生预测的相对误差为2.66\%。因此，除了是鲁棒的，本高斯过程回归模型是可扩展的各种有机和无机化合物。
2020-10-21 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.comp-ph
Ground States of the Hydrogen Molecule and Its Molecular Ion in the Presence of Magnetic Field Using the Variational Monte Carlo Method
本文用变分Monte Carlo（VMC）方法计算了在0 a.u.和10 a.u.本计算是基于使用两种类型的紧凑和准确的试探波函数，这是提出考虑在计算能量的情况下，磁场。所获得的结果与最近的准确值进行比较。我们的结论是，VMC方法的应用可以成功地扩展到分子在磁场作用下的情况。
2015-09-22 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Predicting Solvation Free Energies and Thermodynamics in Polar Solvents and Mixtures Using a Solvation-Layer Interface Condition
我们证明，有两个小的修改，流行的介电连续模型是能够预测，具有高精度，在许多极性溶剂中的离子溶剂化热力学，和离子溶剂化自由能在水-共溶剂混合物。第一个修改涉及扰动的宏观介电通量的界面条件在溶质-溶剂界面的局部电场的非线性函数，给我们所谓的溶剂化层界面条件（SLIC）。第二个修改是一个简单的处理微观界面电位（静态电位）。我们表明，所得到的模型具有很高的精度，而不需要在一个国家依赖的方式拟合溶质原子半径。在九个水-共溶剂混合物的实验结果相比，SLIC预测转移自由能在2.5千焦/摩尔。共溶剂包括质子和非质子物质，以及生物学相关的变性剂，如尿素和二甲基甲酰胺。此外，我们的结果表明，界面势是必不可少的再现熵和热容。目前的工作，连同以前的研究SLIC说明其在水中的生物分子的准确性，表明它作为一个有前途的介电连续模型，在广泛的条件下，分子溶剂化的准确预测。
2016-11-15 physics.chem-ph q-bio.BM
Electrochemical setup - a unique chance to simultaneously control orbital energies and vibrational properties of single-molecule junctions with unprecedented efficiency
纳米科学令人印象深刻的进步允许现在操纵单个分子并广泛控制它们的许多特性。尽管如此，迄今为止，在宽范围内调整嵌入纳米结中的单分子的分子电荷和振动特性仍然是一种有效的控制。通过将理论结果与最近的实验数据相结合，我们表明，在电化学控制下，有可能在几乎完美的氧化和还原状态之间连续驱动氧化还原分子（紫精）。这就产生了对振动频率和表面增强拉曼散射（SERS）强度的前所未有的有效控制。在电化学控制下通过在实验可达到的范围内改变过电位（“栅极电位”）实现的宽调谐与需要高偏压的双端设置的情况形成对比，这是真正的纳米结无法承受的。本研究的目的是在电化学装置中模拟并行传输和SERS测量。这可能会开辟一条新的研究途径，这是无法通过双终端方法更好地了解纳米级的运输。
2015-09-18 physics.chem-ph physics.comp-ph
The Fermi-Löwdin self-interaction correction for ionization energies of organic molecules
（半）局域密度泛函近似（DFA）遭受自相互作用误差（SIE）。当第一电离能（IE）被计算为最高占据轨道（HO）本征值的负值时，DFA与准粒子计算相比明显低估了它们。HO的不准确性归因于DFA中固有的SIE。我们评估了IE的基础上Perdew-Zunger自相互作用校正14个小到中等大小的有机分子相关的有机电子和聚合物供体材料。虽然自我相互作用校正的DFA被发现显着改善IE相对于未校正的DFA，他们高估。然而，当使用等轨道指示器zσ的函数对自相互作用校正进行精确缩放时，只有SIE显著的区域得到校正。我们讨论了这些方法，并展示了这些方法如何显着改善的HO本征值的有机分子的描述。
2020-08-12 cond-mat.other physics.chem-ph
CC2 oscillator strengths within the local framework for calculating excitation energies (LoFEx)
在最近的工作[Baudin and Kristensen，J. Chem. Phys. 144，224106（2016）]中，我们基于二阶近似耦合簇（CC2）线性响应理论，介绍了用于计算激发能（LoFEx）的局部框架。LoFEx是一种黑箱方法，其中优化简化激发轨道空间（XOS）以降低计算成本提供耦合簇（CC）激发能。在这篇文章中，我们提出了一个扩展的LoFEx算法的CC2振子强度的计算。提出了两种不同的策略，其中XOS的大小是根据目标跃迁的激发能或振子强度来确定的。这两种策略被施加到一组中等大小的有机分子，以评估的准确性和计算成本的方法。结果表明，CC2激发能和振子强度可以计算在一个减少的计算成本，提供的目标跃迁是本地相比，分子的大小。为了说明大分子的LoFEx的潜力，这两种策略已成功地应用于比伐卢定分子的最低跃迁（4255基函数），并与时间依赖性密度泛函理论进行比较。
2016-12-01 physics.chem-ph
Pseudopotential density functional treament of atoms and molecules in cartesian coordinate grid
这是我们最近提出的在DFT框架下用直角坐标网格计算原子和分子赝势的工作（参考文献[21]）的后续工作。详细的结果表明，同样的一组较大的物种（5个原子，53个分子）和交换相关泛函（本地，非本地）的有用性，适用性。将总能量、组分能量、电离能、原子化能、本征值、势能曲线与现有文献数据进行了比较，结果表明两者吻合较好。此外，一系列分子的HOMO能量显示出显着的改善，通过使用Leeuwen-Baerends交换势，相比于其他功能考虑。尽可能与实验进行比较。
2010-02-15 physics.chem-ph
Electrostatic potentials and free energies of solvation of polar and charged molecules
溶剂化自由能的理论通常涉及溶质电荷位置的静电势。模拟计算，应用截止和周期性的边界条件的基础上，分子中心的结果在中心依赖的静电能的贡献，由于在径向壳的电荷的系统排序。这种电荷的分类在截止球或模拟盒边界处引起表面电荷密度，这取决于分子中心的选择。我们确定了一个简单的解决方案，给出正确的，中心独立的结果，即径向积分的电荷密度。我们的结论说明了在水中的Lennard-Jones溶质。目前的结果可以影响力场的参数化。
1997-04-16 physics.bio-ph physics.chem-ph physics.comp-ph
Predicting small molecules solubilities on endpoint devices using deep ensemble neural networks
University of Rochester（罗切斯特大学）
本文提出一种运行在无服务器静态网站上的深度学习模型，用于预测小分子水溶性，兼顾了预测不确定性量化与易用性，并取得了令人满意的结果。
2024-03-07 cs.LG physics.chem-ph
Atoms in molecules from alchemical perturbation density functional theory
在热力学积分的基础上，利用炼金术微扰密度泛函理论（APDFT）的无轨道框架，引入了分子中的原子（AIM）。在APDFT中，分子中的原子能量和电子密度是任意的，因为只要满足边界条件，就可以选择任意的参考系和积分路径。我们选择均匀的电子气作为最通用的参考，并线性放大所有的核电荷，位于任何查询分子的原子坐标。在计算单粒子电子密度时进行的近似中，这种选择提供了AIM能量和电子密度的准确且明确的定义。我们举例说明了中性等电子双原子的方法（CO，N $_2$，BF），具有碳的不同电子杂化状态的各种小分子（CH $_4$，C $_2$ H $_6$，C $_2$ H $_4$，C $_2$ H $_2$，HCN），以及所有可能的将苯连接到环硼氮烷的BN掺杂突变体（C $_{2n}$ B $_{3-n}$ N $_{3-n}$ H $_6$，$0 \le n \le 3$）。分析得到的数值结果表明，APDFT为基础的AIM使有意义的和新的解释的分子能量和电子密度。
2019-07-15 physics.chem-ph
HCl, DCl and TCl diatomic molecules in their ground state: predicting Born-Oppenheimer rovibrational spectra
本文为 HCl、DCl 和 TCl 基态构造全核间距范围的解析 Born-Oppenheimer 势能曲线，并据此预测其完整振转束缚态谱，揭示现有实验数据缺失的大量态。
2023-06-25 physics.atom-ph physics.chem-ph
Permutationally Invariant, Reproducing Kernel-Based Potential Energy Surfaces for Polyatomic Molecules: From Formaldehyde to Acetone
构建精确的、高维的多原子分子势能面是一个具有挑战性的问题。再生核Hilbert空间插值是构造此类PES的一种有效方法。然而，当输入能量在规则网格上可用时，该方案是最有效的。因此，所需的参考能量的数量可以变得非常大，甚至对于五原子系统，使得当使用高水平电子结构计算时，这种方法在计算上是禁止的。在这里，一个有效的和强大的计划，以克服这些限制，并适用于构建高维PES系统多达10个原子。使用能量以及梯度减少了所需的输入数据的数量，从而将系数的数量保持在可管理的大小。正确执行的置换对称性的内核产品进行了测试，并明确证明了高度对称的CH $_4$分子。
2020-05-28 physics.chem-ph
The Cluster-in-Molecule Local Correlation Method with an Accurate Distant Pair Correction for Large Systems
提出了一种精确修正远距对相关能量的分子团簇（CIM）局域相关方法。对于大系统，远距对关联能的加入对于精确预测绝对关联能和相对关联能是必不可少的。在这里，我们提出了一个简单而有效的计划，用于评估远对相关能量校正。这些修正可以很容易地从团簇的电子相关计算中提取出来，几乎不需要额外的努力。基准实验表明，改进的CIM方法可以恢复传统相关能量的99.97%以上。通过将CIM方法与基于区域的局域对自然轨道（DLPNO）局域相关方法相结合，我们在CIM-DLPNO-CCSD（T）水平上对8个弱结合复合物（大小从200到1027个原子）进行了精确的结合能计算.以这些结果为参考数据，对其他电子相关方法和几种密度泛函方法在大体系中的准确性和适用性进行了评价。
2020-08-05 physics.chem-ph
