Defect physics in $Yb^{3+}$-doped $CaF_2$ from first-principles calculation
氟化钙通过容纳镧系元素离子作为敏化剂或激活剂而被广泛用于光上/下转换发光。特别是Yb掺杂的\ce{CaF2}表现出独特的缺陷物理，对发光产生各种影响。这使得它至关重要的高效率的设备，以控制缺陷聚集，但理论上的主要准则，这是很少提供。本文利用第一性原理研究了Yb掺杂\ce{CaF2}中的缺陷物理，揭示了可能存在的缺陷的热力学跃迁能级和形成能。我们认为，富氟的生长条件可以发挥关键作用，在提高发光效率，促进Yb-集群和抑制体中的缺陷猝灭剂。详细的缺陷聚集的能量不仅很好地解释了实验上有利的Yb-集群，但也提出了$n$ -或$p$ -型掺杂方法的集群控制。
2019-08-23 cond-mat.mtrl-sci
First-principles identification of defect levels in Er-doped GaN
掺铒GAN在光电子领域的应用已经得到了广泛的研究，但其缺陷物理机制仍然没有得到很好的理解。在这项工作中，我们报告的第一性原理混合密度泛函研究的结构，能量学，和热力学跃迁水平的铒相关的缺陷复合物在GAN。我们首次发现Er $_{\rm Ga}$ -C $_{\rm N}$ - $V_{\rm N}$，一种Er、C杂质和N空位的缺陷复合物，和Er $_{\rm Ga}$ -O $_{\rm N}$ - $V_{\rm N}$，一种Er、O杂质和N空位的复合物，分别在导带以下0.18和0.46 eV处形成缺陷能级.连同Er $_{\rm Ga}$ - $V_{\rm N}$，Er和N空位的缺陷复合物，最近发现其产生0.61 eV的施主能级，这些缺陷复合物为实验中观察到的Er相关缺陷能级提供了解释。这些缺陷的发光Er中心的光激发的作用进行了讨论。
2017-10-26 cond-mat.mtrl-sci
Coordination defects in a-Si and a-Si:H : a characterization from first principles calculations
本文用第一性原理赝势方法研究了a-Si和a-Si：H中的配位缺陷及其形成和在氢相互作用下的演化。价电荷分布和"电子定位功能“（ELF）的准确分析，可以解决可能的模糊性的键合配置，特别是明确识别三重（T_3）和五重（T_5）协调的缺陷。我们发现能隙中的电子态可以与这两种缺陷相关联，并且在这两种情况下，与氢的相互作用可以降低能隙中的态密度。
1999-06-08 cond-mat.mtrl-sci
First principles predictions of magneto-optical data for semiconductor defects: the case of divacancy defects in 4H-SiC
半导体中磁光活性单点缺陷的研究和设计由于其在量子比特和单光子发射器应用中的潜力而迅速发展。详细了解候选缺陷的性质对于这些应用是必不可少的，并且需要识别缺陷的微观构型和电子结构。多组分半导体通常具有两种或更多种非等效的点缺陷配置。这些配置通常表现出类似的电子结构和基本功能，然而，它们在细节上不同，这在考虑单个缺陷应用时非常重要。因此，识别点缺陷的非等效配置对于成功的单缺陷操作和应用是必不可少的。一个有前途的方法来识别缺陷是通过比较实验测量和第一原理计算的结果。我们调查的可能性，以产生准确的从头算数据的零声子线和超精细耦合参数，需要系统的量子位搜索。我们专注于可能使用的双空位缺陷的量子位在4 H-SiC的相关属性。我们提供了一个决定性的识别4 H-SiC中的双空位配置和澄清4 H-SiC双空位零声子光致发光线的先前预测的差异。
2017-08-15 cond-mat.mtrl-sci
First principle study of the thermal conductance in graphene nanoribbon with vacancy and substitutional silicon defect
采用非平衡格林函数（NEGF）方法，结合局域密度近似下的密度泛函理论第一性原理计算，研究了含空位和硅点缺陷（Si原子取代C原子）的石墨烯纳米材料的热导率.针对{ \it ab initio}方法的长程性质与NEGF方法的第一近邻性质之间的矛盾，提出了一种有效的力常数矩阵修正方法.在具有空位缺陷的纳米晶体中，热导率对空位缺陷的位置非常敏感。位于纳米晶中心的空位缺陷产生鞍状表面，通过对所有声子模式的强散射大大降低了热导率;而边缘空位缺陷仅导致边缘的进一步重构并略微降低热导率。对于Si缺陷，缺陷的位置对热导率的值不起作用，因为缺陷区域被限制在缺陷中心周围的狭窄区域内。
2011-08-30 cond-mat.mtrl-sci
Defect identification based on first-principles calculations for deep level transient spectroscopy
深能级瞬态谱（DLTS）被广泛用于研究半导体中的缺陷。我们证明，应非常小心地解释从DLTS提取的活化能作为电离能。我们展示了如何第一性原理计算的热力学跃迁能级，温度效应的电离能，和非辐射捕获系数可以用来准确地确定实际的活化能，可以直接与DLTS相比。我们的分析说明了与混合功能计算GAN中的两个重要缺陷，具有相似的热力学跃迁能级，并表明，从DLTS提取的激活能包括一个捕获势垒，是温度依赖性的，独特的每个缺陷，在某些情况下，大的相比，电离能。通过计算可以直接与实验进行比较的量，第一性原理计算因此在识别DLTS中检测到的缺陷的微观起源方面提供了强大的杠杆作用。
2018-10-12 cond-mat.mtrl-sci
Engineering the formation of spin-defects from first principles
量子技术中自旋量子比特的完全实现依赖于控制和设计半导体和绝缘体中自旋缺陷形成过程的能力。我们提出了一个计算协议，以调查在原子水平上的点缺陷的合成，我们将其应用到碳化硅中的一个有前途的自旋量子比特，双空位（VV）的研究。我们的策略结合了电子结构计算的基础上密度泛函理论和增强的采样技术与第一性原理分子动力学。我们预测在高温下形成VV的最佳退火温度，并展示了如何设计材料的费米能级，以优化几种碳化硅多型体的缺陷产率。我们的研究结果与现有的实验数据非常吻合，并提供了新的原子的见解点缺陷的形成和湮灭过程作为温度的函数。
2023-03-28 cond-mat.mtrl-sci
The structural and electronic properties of Stone-Wales defective zigzag/armchair antimonene nanotubes: First-principles calculations
采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法，对Stone-Wales缺陷锑纳米管的几何优化和电子性质进行了计算。各种纳米管进行了研究，根据可能的方向锯齿形/扶手椅纳米结构时，斯通-威尔士缺陷形成。计算了锑纳米管的能带结构、分电子态密度和原子轨道，揭示了Stone-Wales缺陷对锑纳米管的影响机制。当锑烯的结构由单层转变为管状时，间接带隙半导体锑烯转变为直接带隙半导体锑烯。此外，Stone-Wales缺陷的形成保持了锑纳米管的直接带隙特性，但由于缺陷能级的介入，导带底的能量发生了变化.这些结果可为基于锑烯纳米管的新型纳米管的开发和设计提供有价值的参考。
2019-03-27 cond-mat.mtrl-sci
First-Principles Calculations of Luminescence Spectrum Line Shapes for Defects in Semiconductors: The Example of GaN and ZnO
本文对电子振动耦合引起的缺陷发光带展宽进行了理论研究。对多维振动问题可以映射到一维有效位形坐标图上的假设进行了数值证明。我们的方法是基于密度泛函理论的混合功能，实现了GAN和ZnO中的重要缺陷，显示前所未有的协议与实验的发光线形。我们发现明确的趋势有关的有效参数，其特征发光带的施主和受主型缺陷，从而促进其识别。
2013-03-12 cond-mat.mtrl-sci
Compound Defects in Halide Perovskites: A First-Principles Study of CsPbI$_3$
晶格缺陷影响卤化物钙钛矿太阳能电池的长期稳定性。而简单的点缺陷，即，原子空位和空位，已经被非常详细地研究，在这里，我们集中于在晶体生长条件下更可能形成的化合物缺陷，例如化合物空位或空位和反位。通过第一性原理密度泛函理论（DFT）计算，我们确定了原型无机钙钛矿CsPbI $_3$中最突出的缺陷。我们发现，在室温下的平衡条件下，反位的Pb取代Cs形式的浓度相比，最突出的点缺陷，而其他化合物的缺陷是可以忽略不计的。然而，在非平衡热和操作条件下，其他复合物也变得与点缺陷一样重要。这些是Cs取代的Pb反位，以及在较小程度上，PbI $_2$或CsPbI $_3$单元的化合物空位，以及I取代的Cs反位。这些复合缺陷只导致浅的或非活性的载流子陷阱，这证明了卤化物钙钛矿的电子稳定性。在准费米能级非常接近价带的工作条件下，可以形成更深的陷阱。
2022-09-07 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of point defects at semicoherent interface
半相干金属-金属界面的建模迄今为止已经使用基于半经验原子间势的原子模拟进行。我们证明，通过更精确的从头计算，从以前的研究中得出的关键结论不符合新的结果表明，单点缺陷不离域附近的界面平面，但保持紧凑。我们给出了一个简单的定性解释的预测结果的差异，可以追溯到潜在的拟合的缺点。
2014-06-27 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of defect formation energies in LaO$X$S$_2$ ($X=$ Sb, Bi)
本文用第一性原理计算研究了LaO $X$ S $_2$（$X=$ Sb，Bi）的缺陷形成能.我们发现氧空位是相对稳定的，在$X=$ Sb中氧空位的形成能比在$X=$ Bi中高。$X=$ Sb的一个有趣的特征是面内硫原子的空位变得比$X=$ Bi中更稳定，这是由Sb $_2$二聚体的形成和杂质能级的电子占据引起的。在本研究所用的化学平衡条件下，阳离子缺陷和阴阳离子反位缺陷的形成能均为正值。氟可能取代氧，并且其缺陷形成能对于$X=$ Sb和Bi都是负的，而对于$X=$ Sb的缺陷形成能远高于$X=$ Bi。我们的研究澄清了几个点缺陷的稳定性，并建议在$X=$ Sb，这似乎影响了一些面中点缺陷引起的结构变化的面内结构不稳定性增强。
2022-03-22 cond-mat.mtrl-sci
Analysis of single and composite structural defects in pure amorphous silicon: a first-principles study
采用基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理计算，对非晶硅（$a$ -Si）的结构和电子性质进行了研究.通过Car-Parrinello分子动力学（CPMD）模拟晶体硅模型的熔化和淬火，我们生成了几种不同的$a$ -Si样品，其中包含三重（$T_3$）、五重（$T_5$）和反常四重（$T_{4a}$）缺陷。利用这些样品，我们阐明了$a$ -Si的无序结构对其态密度特性的影响。随后，我们研究所获得的样品中发现的缺陷复合物的性质，包括一个，包括三个$T_5$缺陷，我们显示的缺陷复合物是能量稳定的条件。最后，我们研究了$a$ -Si中$T_5$缺陷的氢钝化过程，并表明$T_5$的氢化是一个放热反应，计算出H $_2$分子钝化两个$T_5$位置的活化能为1.05 eV.
2017-05-25 cond-mat.mtrl-sci
First-principles calculation of intrinsic defect formation volumes in silicon
我们提出了一个广泛的第一性原理研究的压力依赖性的所有已知的空位和自填隙配置在硅中，在每个电荷状态从-2到+2。发现中性空位的形成体积随压力显著变化，导致弗伦克尔对（V + I）的零压力形成体积为非常大的负值（-0.68原子体积）。体积和电荷的相互作用进行了检查，导致压力费米能级的缺陷的稳定性图。最后，我们量化的各向异性性质的晶格弛豫周围的中性缺陷。
2005-08-13 cond-mat.mtrl-sci
Defect-Assisted Recombination in Semiconductors and Photovoltaic Device Parameters from First Principles
Technical University of Denmark（丹麦技术大学）；S. N. Bose National Centre for Basic Sciences（S.N. 玻色基础科学国家中心）
本文提出一种基于首原理计算半导体中缺陷辅助肖克利-莱德-霍尔复合速率的方法，评估缺陷对七种新兴光伏半导体器件参数的影响，揭示传统近似方法的局限性。
2025-07-24 cond-mat.mtrl-sci
Mössbauer parameters of Fe-related defects in group-IV semiconductors: first principles calculations
我们采用赝势和全电子密度泛函计算相结合，在穆斯堡尔谱实验中观察到的异构体位移和四极分裂的超晶胞中的缺陷的结构。该方法进行了全面审查，并适用于技术相关的情况下，与铁有关的缺陷在硅，和其他第四组主机在较小的程度。研究的缺陷包括间隙和替代铁，铁硼对，铁空位和铁双空位。我们发现，在一般情况下，计算和穆斯堡尔数据之间的协议是在10%的误差范围内。尽管如此，我们表明，该方法可用于进行准确的分配，包括在略有不同的环境中分离类似缺陷的峰值。
2016-05-03 cond-mat.mtrl-sci
First-principles prediction of point defect energies and concentrations in the tantalum and hafnium carbides
该研究结合第一性原理计算与统计力学模型，统一预测 TaC 和 HfC 中各类点缺陷及其团簇的平衡浓度，并给出可推广至类似化合物的 Arrhenius 描述。
2024-07-06 cond-mat.mtrl-sci
First principles study of band line up at defective metal-oxide interface: oxygen point defects at Al/SiO_2 interface
金属-氧化物界面处的介电击穿是关键的电子器件失效机制。电子隧穿介电层是一个公认的解释这种现象。理论能带排列的研究，提供有关隧穿的信息，已经在文献中进行的金属氧化物界面。然而，大多数情况下，材料被认为是无缺陷的。氧空位在氧化物中非常普遍，它们对能带排列的影响对于理解实际材料和器件中的电子隧穿具有重要意义。利用密度泛函理论，利用PBE 0杂化交换和关联泛函，研究了Al/SiO2界面氧空位和氧双空位对能带排列的影响.据发现，在界面处的缺陷的存在下，和他们的电荷状态，强烈地改变了带线。
2016-10-26 cond-mat.mtrl-sci
First-principles Engineering of Charged Defects for Two-dimensional Quantum Technologies
2D材料中的带电缺陷在量子发射器和量子计算等量子技术中有着新兴的应用。这些技术的进步需要合理设计理想的缺陷中心，需要可靠的计算方法，定量准确的预测缺陷的性质。我们提出了一个准确的，无参数和有效的程序来评估准粒子缺陷状态和热力学电荷跃迁能级的缺陷在二维材料。重要的是，我们解决了源于2D材料中的强各向异性筛选的关键问题，这些问题迄今为止一直无法准确预测这些材料中的电荷跃迁水平。利用这一方法，我们研究了单层六方氮化硼（h-BN）中的各种缺陷的电荷跃迁能级、稳定自旋态和光激发。我们确定$C_BN_V$（氮空位相邻的碳取代硼）是最有前途的缺陷候选人的可扩展量子位和发射极的应用。
2017-09-30 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of native point defects in topological insulator Bi$_2$Se$_3$
\emph{p}型$_{2}$ SePDMATHABMO作为一种有前途的热电材料和拓扑绝缘体是非常理想的，而自然生长的$_{2}$ SePDMATHABMO总是由原生点缺陷掺杂的\emph{n}型.在这里，我们使用第一性原理计算来确定的\emph{n}型倾向的起源散装Bi $_{2}$硒$_{3}$：硒空位（V $_\text{Se1}$和V $_\text{Se2}$）和硒$_{\text{Bi}}$反位占主导地位的施主掺杂与低形成能，而预先处理的Bi $_{\text{Se1}}$缺陷的结果在对V $_\text{Se1}$和Bi间质，这也是一个施主，而不是一个受体。此外，对于Bi $_{2}$ Se $_{3}$（111）表面，我们发现由缺陷调制的能带结构明确地解释了现有的\emph{n}型偏好的实验观察。
2012-01-12 cond-mat.mtrl-sci
First principle study of intrinsic defects in hexagonal tungsten carbide
本征缺陷的特性对于理解聚变反应堆偏滤器中碳化钨的自扩散过程、机械强度、脆性和塑性具有重要意义。在这里，我们使用第一性原理计算来研究点缺陷及其复合物在WC中的稳定性。计算结果证实了碳缺陷的形成能远低于钨缺陷的形成能。空位周围存在向外弛豫，间隙碳和间隙钨原子都倾向于占据八面体间隙位的碳基面投影。孤立碳缺陷扩散的结果表明，碳空位由于极高的扩散势垒而在较宽的温度范围内停留，而碳间隙迁移由于其相当低的激活能而在较低的温度下被激活。这些结果为800K阶段是由碳空位长程迁移退火所致的推测提供了证据。
2010-08-17 cond-mat.mtrl-sci
First Principles Study of Intrinsic and Extrinsic Point Defects in Monolayer WSe2
我们提出了单层（ML）WSe 2中本征和非本征点缺陷的详细第一性原理密度泛函理论研究。在本征点缺陷中，Se空位（Sevac）具有最低的形成能（不考虑可以通过退火去除的Se吸附原子）。具有下一个最小形成能量（至少大1 eV）的缺陷是SeW（Se在反位缺陷中取代W原子）、Wvac（W空位）和2Sevac（Se双空位）。所有这些本征缺陷都具有非自旋极化的间隙态。石墨衬底的存在下，不改变这些缺陷的形成能显着。对于非本征点缺陷，我们重点研究了O、O2、H、H2和C与WSe2及其本征点缺陷的相互作用。理想WSe 2中的优选结合位点是原子O、H和C的间隙位点。这些间隙缺陷没有间隙状态。本征缺陷的带隙态通过与O、O2、H、H2和C的相互作用而改变。特别是，通过与O和O2的相互作用，完全去除了Sevac和2Sevac的带隙态。这与O相关缺陷的稳定性显著大于H和C相关缺陷的稳定性相一致。O的优选结合位点是Sevac，而H的优选结合位点是SeW。键合到SeW的H导致自旋极化的间隙状态，这可能是有用的自旋电子学应用的缺陷工程。计算了这些缺陷的电荷跃迁能级和电离能。间隙位的H是有效的施主，而所有其他缺陷都是孤立的WSe 2 ML中的深施主或受主。
2019-01-16 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study on various point defects formed by hydrogen and helium atoms in tungsten
通过第一性原理计算研究了钨中两个氢原子或两个氦原子形成的不同点缺陷。对于氢原子，能量上有利的位置是四面体间隙位置，而对于氦原子，置换位置是最优选的位置。两个氢原子或氦原子的形成能由它们的位置决定，并且不存在单个原子的形成能的倍数。弛豫后，两个相邻的氢原子彼此远离，而氦原子彼此靠近。本文还讨论了两个氢原子或氦原子之间相互作用的原因。
2017-06-10 cond-mat.mtrl-sci
Point defects in CdTe and CdTeSe alloy: a first principles investigation with DFT+U
本文采用DFT+U第一性原理计算，全面研究了CdTe和CdTeSe合金中的本征与外来缺陷特性，揭示了缺陷对材料电学和光学性质的影响。
2024-08-28 cond-mat.mtrl-sci
First principles theory of the EPR g-tensor in solids: defects in quartz
本文提出了一种可靠地预测固体中顺磁缺陷的EPR g张量的理论。它是基于密度泛函理论和基于包括投影缀加波（GIPAW）的规范方法来计算全电子磁响应的。与现有的量子化学和实验数据的选择双原子自由基的方法进行了验证。然后我们进行了EPR ${\rm g} $ -张量在固态下的第一次预测，发现结果与实验非常符合的$E'_1$和替代的P缺陷中心在石英。
2001-12-21 cond-mat.mtrl-sci
Nitrogen defects and ferromagnetism of Cr-doped AlN diluted magnetic semiconductor from first principles
报道了用各种方法制备的Cr掺杂AlN稀磁半导体的居里温度高达900 K，这对于自旋电子学应用是令人兴奋的。据认为，N缺陷在实现良好样品的高温铁磁性方面起着重要作用。基于这些实验进展，我们采用全势密度泛函理论和超原胞方法研究了N缺陷对含N空位（VN）的（Al，Cr）N铁磁性的影响。计算结果与实验观察和实际掺铬AlN样品及其合成的事实相一致。我们的第一性原理研究结果对于阐明铁磁性的形成机制和开发高性能的掺铬AlN稀磁半导体材料具有重要意义。
2008-10-28 cond-mat.mtrl-sci
The conundrum of relaxation volumes in first-principles calculations of charge defects
用密度泛函理论计算得到的缺陷弛豫体积远大于相应的中性缺陷弛豫体积，似乎是非物理意义上的大。在这项工作中，我们调查了可能的原因，并重新审视的方法，解决了在周期性DFT的带电缺陷结构的计算。我们探测建议的能量校正的依赖性，以充电缺陷形成能量的弛豫体积，并发现，如图像电荷校正和对齐校正，这可能会导致相当大的变化，缺陷形成能量的校正，有一个几乎可以忽略不计的影响充电缺陷弛豫体积。我们还研究了由单个带电缺陷组成的净中性缺陷反应的体积，并发现总形成体积具有合理的大小。这项工作突出了一个重要的问题，作为缺陷形成能量，缺陷形成体积取决于水库的选择。我们表明，考虑到在带电缺陷的形成反应中的电子储层的体积的变化，类似于如何在缺陷形成体积中占原子的体积，可以重正化带电缺陷的形成体积，使得它们与中性缺陷相当。这种方法使得能够描述整体中性材料内的孤立带电缺陷的弹性性质，超出产生带电缺陷的整体缺陷反应的范围。
2017-04-13 cond-mat.mtrl-sci
Fundamental Principles for Calculating Charged Defect Ionization Energies in Ultrathin Two-Dimensional Materials
二维材料中的缺陷正成为量子发射器和可扩展光电应用的突出候选者。然而，表征其行为的几个物理性质，如带电缺陷电离能，很难用传统的第一原理方法模拟，主要是因为由降维引起的弱和各向异性介电屏蔽。我们建立的基本原则，准确和有效的计算带电缺陷电离能和电子结构的二维材料。我们建议使用真空水平作为参考缺陷电荷跃迁能级（CTL），因为它给出了强大的结果不敏感的理论水平，不像常用的带边位置。此外，我们确定的分数Fock交换混合泛函准确的带隙和带边位置的二维材料通过执行广义Koopmans的条件的局域缺陷状态。我们发现所得到的Fock交换分数从本体$h$ -BN的0.2变化到单层$h$ -BN的0.4，其带隙也与实验结果和计算的GW结果吻合得很好。这些方法的组合允许可靠且有效地预测缺陷电离能（CTL与带边缘位置之间的差异）。我们用几个例子来激发和概括这些发现，包括单层到少层六方氮化硼（$h$），单层MoS $_2$和石墨烷中的不同缺陷。最后，我们发现，增加层数的$h$ -BN系统地降低缺陷电离能，主要是通过CTL向真空移动，与导带极小值几乎保持不变。
2018-12-01 cond-mat.mtrl-sci
Defect ordering and defect-domain wall interactions in PbTiO$_3$: A first-principles study
铁电材料，如锆钛酸铅（PZT）的性能，严重影响的缺陷与畴壁的相互作用。这些缺陷或者是本征的，或者是通过添加掺杂剂引起的。我们在这里研究PbTiO $_3$（一个关键的家庭固溶体的终端成员）在受主（Fe）和施主（Nb）掺杂剂的存在下，和不同的缺陷和缺陷与域壁的相互作用。对于铁受体的情况下，计算点的形成涉及铁的替代缺陷和带电的氧空位（Fe $^{'}_{Ti}$ -V $^{^{\textbf{..}}}_O$）的缺陷联营公司。这种关联表现出强烈的倾向，在体极化的方向上对齐，事实上，在纯PbTiO $_3$中也观察到的铅氧双空位的形式的缺陷的顺序。相反，计算施主掺杂的PbTiO $_3$不表明涉及施主取代的极性缺陷复合物的形成。最后，观察到施主掺杂材料中的孤立缺陷和受主掺杂材料中的缺陷缔合物在180 $^o$畴壁处更稳定。然而，极性缺陷复合物导致在畴壁由于与体极化的缺陷极化的相互作用的非对称电位。不同的缺陷的相对钉扎特性进行比较，开发的理解，在掺杂和纯PbTiO $_3$的缺陷畴壁相互作用。这些结果也有助于理解PZT的硬化和软化机制。
2013-12-17 cond-mat.mtrl-sci
Mapping atomic orbitals with the transmission electron microscope: Images of defective graphene predicted from first-principles theory
长期以来，透射电子显微镜一直是绘制原子轨道的一个有前途的候选者。在这里，我们通过第一原理方法探索其功能。对于有缺陷的石墨烯的例子，表现出一个孤立的空位或取代氮原子，我们表明，三种不同的图像是预期的，这取决于轨道字符。为了判断在实际显微镜中观察轨道的可行性，模拟了光学像差的影响。我们证明，通过利用能量过滤，它确实应该是可能的映射原子轨道在一个国家的最先进的透射电子显微镜。
2016-10-07 cond-mat.mtrl-sci
Formation and switching of defect dipoles in acceptor doped lead titanate: A kinetic model based on first-principles calculations
受主掺杂的钛酸铅中缺陷偶极子的形成和场诱导的转换由表示良好建立的Arlt-Neumann模型的扩展的动力学模型描述[铁电体（Ferroelectrics）{ \bf 76}，303（1987）]。从第一性原理计算得到的缺陷协会和重新取向的氧空位掺杂剂（铜和铁）的配合物的能量势垒，并作为输入数据的动力学系数的速率方程模型。该模型的数值解描述了在不同的温度和掺杂剂浓度的存在或不存在的交变外场的氧空位分布的时间演化。我们预测的所有缺陷偶极子与周围矩阵的自发极化对齐的特征时间尺度。在这种状态下，缺陷偶极子作为畴壁运动的障碍，并有助于实验观察到的老化。在循环条件下，完全对齐的配置被扰动，并与缺陷偶极子在平行和反平行取向相对于自发极化的动态平衡建立。这一过程与压电陶瓷的时效行为有关。
2013-02-20 cond-mat.mtrl-sci
First Principles Calculations of Defects in Unstable Crystals: Austenitic Iron
第一性原理计算对许多不同材料中点缺陷的能量有了新的认识，这些信息不能从实验中容易地获得。大多数这样的计算是在零开尔文下进行的，假设有限温度对缺陷能量和势垒的影响很小。然而，在某些材料中，感兴趣的稳定晶体结构在0 K下是机械不稳定的。在这种情况下，需要采用替代方法。在这里，我们介绍了使用VASP代码对奥氏体铁进行的第一性原理计算的结果。我们确定了一个合适的参考状态的共线磁性是反铁磁双层（AFM-d），这是稳定的和较低的能量比其他可能的模型的低温极限的顺磁性fcc铁。然后，我们考虑溶解典型的合金杂质（镍，铬）在材料中的能量，和它们的相互作用与点缺陷典型的辐照环境。我们表明，使用标准的方法，有一个非常强的依赖于所选择的参考状态上的计算缺陷形成能。此外，局部自由体积磁性和能量学之间存在相关性。替代Ni和Cr对缺陷性质的影响很弱，很少超过十分之一eV，因此少量Ni和Cr不太可能对高温下奥氏体铁的辐射损伤产生显著影响。
2011-05-13 cond-mat.mtrl-sci
First-principles calculations of defects in metal halide perovskites: a performance comparison of density functionals
金属卤化物钙钛矿半导体具有优异的光电性能。虽然这些钙钛矿在电子上是缺陷容忍的，但缺陷会妨碍它们的长期稳定性并导致退化。密度泛函理论（DFT）计算是揭示缺陷的微观结构的重要工具，但是结果受到DFT泛函中使用的不同近似的影响。在金属卤化物钙钛矿的情况下，已经报道了具有不同泛函的定性不同的结果，预测空位或间隙点缺陷是最主要的。在这里，我们进行了广泛的泛函计算的平衡缺陷形成能量和点缺陷的原型金属卤化物钙钛矿，MAPbI $_3$的浓度进行了全面的比较。我们发现，它是必不可少的，包括远程范德瓦尔斯相互作用的功能，这是至关重要的，以自我一致的优化结构和体积的所有化合物参与缺陷的形成。为了计算平衡形成能量的点缺陷的MAPbI $_3$和类似的金属卤化物钙钛矿，我们认为，所涉及的物种的化学势的精确值，或本征费米能级，是不重要的。与简单的Schottky或Frenkel图相比，我们发现主要缺陷是MA和I空位以及Pb空位。
2021-09-01 cond-mat.mtrl-sci
Defect physics and electronic properties of Cu3PSe4 from first principles
最近已经确定p型半导体Cu 3 PSe 4具有1.4eV的直接带隙和类似于GaAs的光学吸收光谱[应用物理快报，99，181903（2011）]，这表明了作为太阳能光伏吸收体的可能应用。在这里，我们计算的热力学稳定性，缺陷的能量和浓度，和几个材料性质的Cu 3 PSe 4使用全GGA+U方法（广义梯度近似的密度泛函理论与Hubbard U项包括的Cu-d轨道）。我们发现两个低能受主型缺陷，铜空位V_Cu和硒上磷反位P_Se，建立了p型行为，并可能阻止任何n型掺杂接近热平衡。GGA+U缺陷计算方法被示出为产生更准确的结果比更标准的方法，应用后计算GGA+基于U的带隙校正严格GGA缺陷计算。
2013-09-07 cond-mat.mtrl-sci
A comparative first-principles investigation on the defect chemistry of TiO$_2$ anatase
了解本征点缺陷是理解$_2$陶瓷在技术应用中的性能的基础。为了研究这种材料的缺陷化学性质，已经进行了几项第一性原理研究。然而，报告的数值分散在很大范围内。在这篇手稿中，我们进行了比较研究，采用不同的方法的基础上半局部，DFT+ $U$和筛选的混合泛函，以调查的依赖性缺陷的性质，如形成能量和电荷跃迁能级，对所采用的计算方法。虽然在超导体中的缺陷，像在大多数过渡金属氧化物中，通常会引起原子位置上的电子或空穴的本地化，我们注意到，提供了一个对齐的价带已执行，使用半本地泛函计算的缺陷形成能量和过渡能级是在一个公平的协议与使用混合泛函获得的。对于Ti-O体系的热化学和元素化学势的极限值也可以得到类似的结论。我们解释这是一个自相互作用的错误和O $_2$分子在半局部泛函的过度结合之间的错误的取消。在电子哈密顿量中加入一个$U$项，可以方便地得到缺陷体系更精确的几何构型和电子构型.
2019-12-16 cond-mat.mtrl-sci
The effects of point defect type, location, and density on the Schottky barrier height of Au/MoS2 hetero-junction: A first-principles study
利用密度泛函理论（DFT），研究了单层MoS 2中点缺陷的类型、位置和密度对Au/MoS 2异质结电子结构和肖特基势垒高度（SBH）的影响.考虑了单层MoS 2中的三种类型的点缺陷，即S单空位、S双空位和MoS（Mo在S位的替代）反位缺陷。结果表明：（1）缺陷单层MoS_2的SBH普遍高于无缺陷单层MoS_2。(2)S双空位和MoS反位缺陷比S单空位在更大程度上增加SBH。(3)缺陷位于MoS 2的内层，这是邻近金衬底，增加SBH到一个更大的程度比在MoS 2的外层子层。(4)缺陷密度的增加增加了SBH。这些发现表明SBH随缺陷类型、位置和浓度的变化很大。我们还比较了我们的结果与以前的实验测量的金/二硫化钼接触SBH和假设现有的实验测量之间的巨大差异和实验测量和理论预测之间的可能原因。这里揭示的发现和见解可以通过缺陷工程为Au/MoS 2和类似异质结中的SBH的调制和优化提供实践指南。
2022-08-02 cond-mat.mtrl-sci
Intrinsic Defect Energetics and Fluorine Doping Effects in Li2CO3 and Li2O2: A First-Principles Study
The University of Tokyo（东京大学）；National Institute for Fusion Science（国立核聚变科学研究所）；The University of Osaka（大阪大学）
通过第一性原理计算，系统分析了Li2CO3的本征点缺陷能量学及氟掺杂对Li2CO3和Li2O2空位形成能的影响，发现锂相关缺陷主导缺陷行为，氟掺杂选择性降低锂和碳空位形成能，为调控锂氧电池中放电产物的稳定性提供热力学基础。
2026-06-25 cond-mat.mtrl-sci
First-principles investigation of boron defects in nickel ferrite spinel
硼在沉积在燃料棒上的多孔镍铁氧体（NiFe2O4，NFO）中的积累是具有重要安全性和经济性的主要技术问题。在这项工作中，镍铁氧体的电子结构进行了研究，使用第一性原理方法，并结合实验数据的结果来分析B纳入到NFO结构。在热力学平衡下，计算预测，将B并入NFO结构是不利的。主要的限制因素是NFO的稳定域窄以及作为第二相的B2O3、Fe3BO5和Ni3B2O6的沉淀。在n型NFO中，最稳定的缺陷是Ni空位，而在p型材料中，形成能最低的是四面体配位的间隙B。由于这些限制条件，B与Fe、Ni和O形成第二相比在NFO中形成点缺陷更有利
2015-10-20 cond-mat.mtrl-sci
First-principles DFT+GW study of oxygen vacancies in rutile TiO2
我们进行第一性原理计算的准粒子缺陷态，电荷跃迁能级，和形成能量的金红石型钛白中的氧空位。计算是在最近开发的DFT+GW的形式主义，包括必要的静电修正的超细胞带电缺陷。我们发现氧空位是一个负的U缺陷，其中U是缺陷电子的附加能。费米能级低于2.8 eV（相对于价带最大值）时，空位的+2电荷态最稳定，高于2.8 eV时，空位的中性电荷态最稳定。
2014-07-22 cond-mat.mtrl-sci
Lattice stability and formation energies of intrinsic defects in Mg2Si and Mg2Ge via first principles simulations
我们报告了半导体Mg 2X（X = Si，Ge）化合物的从头算研究，特别是我们分析了不同的点缺陷的形成能，目的是了解本征掺杂机制。发现Mg_2Ge的形成能比Mg_2Si的形成能大50%，与实验趋势一致。从考虑到生长条件的最稳定的缺陷的稳定性和电子性质的研究，我们表明，在这些材料中的n-掺杂的主要原因来自间隙镁缺陷。相反地，由于其他类似受主的缺陷，如Mg空位或多空位，在Mg 2Ge中比在Mg 2Si中更稳定，这解释了为什么Mg 2Ge可以是n型或p型，而Mg 2Si相反。发现最稳定的缺陷是不同的Mg 2Si和Mg 2Ge，并取决于生长条件是重要的，必须考虑到在寻找最佳掺杂，以提高这些材料的热电性能。
2013-09-27 cond-mat.mtrl-sci
Optimal spin-qubit hallmarks of sulfur-vacancy defects in 4H-SiC: Design from first principles
Tuskegee University（塔斯基吉大学）；University of Central Florida（中佛罗里达大学）
本文通过第一性原理计算设计了一种4H-SiC中的缺陷，该缺陷结合Si空位和S取代的C原子，具有自旋三重态基态和自旋量子比特功能，证明其在自旋量子比特极化循环中的稳定性及光学控制潜力。
2026-04-16 cond-mat.mtrl-sci
Dimensionality-suppressed chemical doping in 2D semiconductors: the cases of phosphorene, MoS2, and ReS2 from first-principles
尽管二维（2D）半导体对于电子学和光电子学具有巨大的吸引力，但是由于大的缺陷电离能（IE），通过化学掺杂来实现所需的电荷载流子浓度仍然是一个挑战。这里通过将缺陷IE分解为中性单电子缺陷能级、结构弛豫能量增益和电子弛豫能量成本，我们提出了一个概念性的图片，即大缺陷IE是由两种降维效应引起的。量子限制效应（QCE）使中性单电子点缺陷能级变深，而屏蔽效应（RE）的降低导致电子弛豫的高能量消耗。作为例子，分别对单层、少层和块状黑磷（BP）、MoS 2和ReS 2在强、中和弱层间相互作用下的第一性原理计算确实证明了总的趋势。基于对缺陷行为的深入了解，可以设想减少缺陷IE和改善载流子掺杂的策略。使用BP单层嵌入到介电连续体中或封装在两个h-BN层之间，作为实际例子，我们证明了增加屏蔽以减少缺陷IE和提高载流子浓度的可行性。我们的分析有望帮助实现有效的载流子掺杂，从而为2D半导体更广泛的应用开辟道路。
2017-11-14 cond-mat.mtrl-sci
First-principles finite-size correction schemes for point defects of Cu$_3$N
Universidad Nacional de Colombia – Sede Tumaco（哥伦比亚国立大学图马科校区）；Departamento de Física, Grupo de Óptica Cuántica y Centro de Excelencia en Nuevos Materiales (CENM), Universidad del Valle（瓦尔莱大学量子光学群与新材料卓越中心物理系）；Departamento de Física y Astronomía, Universidad Andres Bello（安德烈斯贝略大学天体物理学系）；Departamento de Física Aplicada I, Escuela Politécnica Superior, Universidad de Sevilla（塞维利亚大学高等理工学院应用物理一系）
本研究结合PBE+U结构弛豫和HSE杂化泛函计算，通过引入额外$1/L^n$项和缺陷特定缩放模型，评估并扩展了Makov-Payne和Lany-Zunger修正方案，以准确计算Cu$_3$N的点缺陷形成能和热力学转变能级。
2026-05-24 cond-mat.mtrl-sci
Transition metal solute interactions with point defects in austenitic iron from first principles
我们提出了一套全面的第一性原理电子结构计算研究过渡金属溶质和它们的相互作用与点缺陷在奥氏体。在整个系列中观察到明显的趋势。溶质缺陷相互作用强烈相关的溶质尺寸因子，符合当地的应变场效应。与铁素体结果的强相关性表明对Fe的基本晶体结构不敏感。结晶溶质作为空位和自填隙缺陷的强陷阱，并作为原生空隙和小的自填隙环的发展的成核位点。缺陷迁移率和净缺陷浓度的减少解释了在掺杂超大溶质的奥氏体钢中观察到的抗辐射损伤性。氧化物弥散强化（ODS）钢中残留的溶解溶质有助于提高其抗辐射损伤能力。Ni和Co扩散比Fe慢，连同在低于临界温度的辐照下产生的任何空位通量，对于Co，该临界温度为400 K，并且它们的浓度应在缺陷汇处增强。Cr和Cu比Fe扩散得更快，对抗空位通量，并且将在缺陷汇处耗尽。在过渡金属系列中，早期溶解的溶质与最近邻空位形成高度稳定的溶质中心双空位（SCD）缺陷。这些溶质的空位介导的扩散主要由SCD的解离和再缔合，具有比自扩散低的活化能，这对ODS钢中含有这些溶质的复合氧化物纳米颗粒的成核和生长具有重要意义。间隙介导的溶质扩散是积极不利的，除了铬，锰，钴和镍。溶质尺寸在这里给出的结果中扮演的核心角色意味着它们应该适用于其他溶剂金属和合金。
2014-07-30 cond-mat.mtrl-sci
A first principles study of the stability and mobility of defects in titanium carbide
我们已经进行了密度泛函计算的替代过渡金属（TM）缺陷，C空位，和C间隙缺陷在TiC的形成能。此外，我们还评估了TM杂质存在下C原子的迁移能垒。我们发现，从三维TM系列中提取的TM杂质的溶解度低，只有Sc和V杂质可以溶解到TiC中的平衡。此外，我们发现，在TiC中的C的迁移能垒的存在下的TM杂质的影响很大：迁移势垒一般较低的杂质的存在下相比，纯TiC和显示出明显的依赖于TM杂质的原子尺寸。我们建议，在TiC中的C的迁移率将是最高的TM杂质的存在下，从中间的3D TM系列。
2013-03-12 cond-mat.mtrl-sci
Effect of Oxygen Vacancy Defects on Electronic and Optical Properties of $MgO$ Monolayers: First Principles Study
用密度泛函理论的混合水平研究了MgO（111）单分子膜中氧空位缺陷引起的光电性质。HSE计算表明，由于引入氧空位，MgO单层的电子带隙显着减少。原始单分子膜具有宽带隙（4.84 eV，间接）半导体行为，当氧空位缺陷浓度分别增加6.25%和12.5%时，带隙分别变为2.97 eV（间接）和2.28 eV（直接）。因此，氧空位的存在导致能量红移的观察到的光学现象与原始单层。最重要的是，具有两个连续空位的双空位系统显示出最强的光学吸收，并且在电磁波谱中从可见光到紫外区域的光谱范围内也变得光学响应。因此，在MgO单层中产生氧钒可能是获得合适的太阳能材料的富有成效的技术。
2022-04-19 cond-mat.mtrl-sci
First principles investigation of quantum emission from hBN defects
由于发现了稳定的可见光单光子发射体，面元氮化硼（hBN）最近成为室温量子光子学的一个迷人的平台。为了利用这些发射体，有必要清楚地了解它们的原子结构和引起这种单光子发射的相关激发过程。在这里，我们进行密度泛函理论（DFT）和约束DFT计算的范围内的hBN点缺陷，以确定潜在的发射候选人。通过对所考虑缺陷的基态电子结构和激发态的原子结构应用一系列判据，然后计算Huang-Rhys（HR）因子，我们发现CBVN缺陷（其中一个碳原子取代了一个硼原子，而相反的氮原子被去除）是一个潜在的发射源，HR因子为1.66，与实验HR因子一致。我们计算了这种缺陷的光致发光（PL）线的形状，并发现它再现了一些关键功能的实验PL lineeshape。
2017-06-13 cond-mat.mtrl-sci
Point defects and dopants of boron arsenide from first-principles calculations: donor compensation and doping asymmetry
我们应用混合密度泛函理论计算，以确定形成能量和热力学电荷跃迁水平的原生点缺陷，常见的杂质，和浅掺杂的BA。我们发现硼相关的缺陷如V_B、B_As、B_i-V_B复合物和反位对是主要的本征缺陷。由于V_B和B_As的受主型特性，期望天然BA呈现p型导电。在我们探索的常见杂质中，我们发现C替代缺陷和H杂质具有相对较低的形成能，并且可能贡献自由空穴。令人惊讶地发现间隙氢在中性电荷状态下也是稳定的。Be_B、Si_As和Ge_As是优良的浅受主，它们具有低的电离能（< 0.03 eV），其它点缺陷的补偿作用可以忽略不计。另一方面，诸如Se_As、Te_As、Si_B和Ge_B的施主具有相对大的电离能（~0.15 eV），并且可能被诸如B_As和V_B以及C_As、H_i和H_B的原生缺陷钝化。空穴和电子掺杂的不对称性源于导带由于其硼轨道特性而具有的重有效质量，以及补偿施主的硼相关本征缺陷。
2018-09-24 cond-mat.mtrl-sci
Discovery of Atomic Clock-Like Spin Defects in Simple Oxides from First Principles
本文通过高通量第一性原理计算在氧化钙中发现由Sb、Bi或I掺杂形成的类NV中心自旋缺陷，其中209Bi缺陷在类原子钟跃迁处相干时间超秒级，为简单氧化物中的长相干量子态设计开辟了新途径。
2024-06-11 cond-mat.mtrl-sci
First-principles identification of optically efficient erbium centers in GaAs
North Dakota State University（北达科他州立大学）
通过第一性原理杂化泛函缺陷计算，系统研究了GaAs中Er相关缺陷的电子结构、形成能和非辐射载流子捕获系数，识别出Er与两个氧原子耦合的缺陷中心是光学效率最高的，并解释了掺杂类型和Er/O比对发光的影响。
2026-06-25 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of As interstitials in GaAs: Convergence, relaxation, and formation energy
以GaAs中砷分裂间隙原子为例，研究了缺陷形成能、电荷跃迁能级、局域缺陷态性质、缺陷原子结构和弛豫的密度泛函超原胞计算的收敛性.包含多达217个原子和各种{ \bf k}-空间采样方案的超胞被认为是。结果表明，一个很好的描述本地化的缺陷态分散和电荷态跃迁水平需要至少一个217原子的超晶胞，虽然缺陷结构和原子弛豫可以很好地收敛在一个65原子的细胞。计算了GaAs中As分裂间隙、Ga空位和As反位缺陷的形成能，同时考虑了对化学势和费米能的依赖。发现在富As、$n$型或半绝缘GaAs中As反位的平衡浓度远低于As反位的平衡浓度。
2011-01-07 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of native point defects in Bi2Se3
在密度泛函理论的框架下，采用第一性原理方法研究了Bi $_2$ Se $_3$的本征点缺陷对结构和电子性质的影响. Bi $_2$中Se空位Se $_3$是双施主，Bi空位是三受主.反位硒（Se $_{Bi}$）由于其施主能级（$\varepsilon$（+1/0））进入导带，在体系中始终是一个活跃的施主。有趣的是，Bi $_2$ Se $_3$中的Bi反位（Bi $_{Se1}$）是一种两性掺杂剂，当$μ$ $_e$ $<$ 0.119 eV（该材料是典型的p型）时作为施主，当$μ$ $_e$ $>$ 0.251 eV（该材料是典型的n型）时作为受主。不同生长环境（如富Bi或富Se）下的形成能表明，在富Se条件下，Se $_{Bi}$是最稳定的本征缺陷，与电子化学势$μ$ $_e$无关。在富Bi条件下，Se空位是最稳定的本征缺陷，除了在$μ$ $_e$ $>$ 0.262eV（材料为典型的n型）和$Δ$ $μ$ $_{Se}$ $<$-0.459eV（富Bi）的生长窗口下，在这样的生长窗口下，一个带负电荷的Bi $_{Se1}$是最稳定的。
2012-06-30 cond-mat.mtrl-sci
Magneto-optics in pure and defective Ga_{1-x}Mn_xAs from first-principles
用第一性原理密度泛函FLAPW方法研究了Ga $_{1-x}$ Mn $_{x}$ As的磁光性质，包括它们最常见的缺陷，目的是：{ \em i}）从电子结构的角度阐明克尔谱中特征的起源; { \em ii}）与实验进行精确的比较;和{ \em iii}）理解Mn浓度和占据位点在形成光谱中的作用。在替代的情况下，我们的研究结果表明，大多数的功能有一个带间的起源，只有轻微的影响Drude-样的贡献，即使在低光子能量。虽然没有强烈的Mn浓度的中间稀释范围（$x\sim$ 10%）的影响，克尔因子显示出显着的最小值（高达1.5 $^o$）发生在光子能量为$\sim$ 0.5 eV。对于间隙Mn，计算结果与实验光谱有惊人的相似之处，指出模拟和实验克尔角之间的比较是区分稀磁半导体框架中不同缺陷的有效工具。
2005-10-26 cond-mat.mtrl-sci
First-principles determination of the phonon-point defect scattering and thermal transport due to fission products in ThO2
本研究利用第一性原理与非微扰格林函数方法计算ThO2中裂变产物及本征点缺陷的声子散射，揭示局部力常数和化学环境对热导率退化的关键作用。
2024-01-28 cond-mat.mtrl-sci
