Metallization of hydrogen
在以前的工作中，1我们表明，氢金属化在第三阶段的温度低于200 K和压力接近350 GPa。在这里，我们在200-400 GPa的压力范围和80-300 K的温度范围内对第III相的电导率R（T）进行了详细的研究，我们表明氢已经在~315 GPa从半导体状态转变为金属状态。这种转变也得到拉曼光谱的支持：拉曼信号强度随着压力的降低而降低，与电导率的出现和增加一致。此外，拉曼和电学测量在氢相III和V之间产生相同的边界。
2021-09-23 cond-mat.mtrl-sci
Universal diamond edge Raman scale to 0.5 terapascal: The implication to metallization of hydrogen
最近在产生高达Terapascal值的静压方面的进展为研究具有不寻常特性的新材料提供了机会，例如氢的金属化和高温超导性。然而，对高于~0.3 Terapascal的压力的评估是一个挑战。我们报告了一个通用的高压规模高达~0.5 terapascal，基于与Au的状态方程相关的应力金刚石砧的拉曼边缘的移位，并且不需要额外的压力传感器。根据新的比额表，与现有比额表的外推法相比，压力值在约0.5千帕时大幅降低20%。我们比较了最高静压下H2的可用数据。我们表明，发病的建议金属化的分子氢报告不同的团体是一致的，当校正与新的规模，可以与各种理论预测。
2022-02-14 cond-mat.mtrl-sci
Isotope quantum effects in the metallization transition in liquid hydrogen
凝聚态物质中的量子效应通常只发生在低温下。在这里，我们显示了一个大的量子效应在高压液氢在数千开尔文。我们表明，在氢的金属化过渡是受到一个非常大的同位素效应，发生数百度低于相当于过渡氘。我们研究了这一点，使用路径积分分子动力学模拟，确定了液-液过渡涉及雾化，金属化，粘度，比热和压缩性的变化。H $_2$和D $_2$之间的差异是量子力学效应，其可能与H $_2$中的较大零点能削弱共价键有关。我们的研究结果意味着，氘的实验结果必须得到纠正，才能在行星条件下理解氢。
2021-05-12 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph quant-ph
The Critical Metallization of Hydrogen in Pressurized LaBeH8 Hydride
本研究结合分子动力学与电子结构分析提出理论框架，量化氢化物相图中氢的原子化与金属化，并在LaBeH8中识别出氢的临界金属化行为，为亚稳相合成及超导氢化物复杂产物提供新见解。
2024-08-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Pressure-induced metallization in solid boron
用第一性原理计算研究了高压下固体硼的不同相态。发现$α$ -B $_{12}$结构在高达270 GPa下是稳定的。它的半导体带隙（1.72 eV）在160 GPa附近连续下降到零，材料转变为弱金属。由费米能级处的态密度测量的金属性随着压力的进一步增加而增强。压力诱导的金属化可以归因于增强的硼-硼相互作用，导致能带重叠。这些结果与最近观察到的金属化和高压下体硼的相关超导性一致（M. I. Ehrts等，Science{ \bf 293}，272（2001））。
2001-09-28 cond-mat.mtrl-sci
Nuclear Quantum Effects Induce Metallization of Dense Solid Molecular Hydrogen
本文对高压下固体氢分子的电子结构和晶格动力学进行了精确的计算研究。使用扩散量子蒙特卡罗（DMC）方法计算了在250、300和350 GPa压力下$C2/c$、$Pc$和$P6_3/m$结构的带隙能量。在300 K和300 GPa条件下，采用从头算分子动力学（PIMD）方法模拟了原子构型，研究了零点能和温度引起的质子运动对原子构型的影响，包括非谐效应.我们发现，有限的温度和核量子效应大大降低了带隙，导致金属化的$C2/c$和$Pc$阶段通过带重叠的$P6_3/m$结构的带隙上的效果不太明显。我们的DMC-PIMD模拟预测，在300 GPa和300 K下，$C2/c$和$Pc$相没有激子或准粒子能隙。我们的研究结果还表明，带隙能量和振子模式之间的强相关性。这种强耦合导致高压固体分子氢的带隙减少超过2.46 eV。将我们的DMC-PIMD与实验结果进行比较，我们得出结论，所提出的结构都不是固体氢的第III和第IV相的好候选者。
2017-10-24 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Hydrogen induced surface metallization of $β$-SiC(100)-($3\times 2$) revisited by DFT calculations
最近在硅封端的$3\times 2$ SiC（100）表面上的实验表明，在氢吸附时具有意想不到的金属特性。这种效应归因于氢与一排Si原子的键合以及相邻悬挂键排的稳定。在这里，密度泛函计算的基础上，我们表明，多层吸附的H在重建的表面是兼容的不同的几何形状：除了饱和的最上面的Si悬挂键，H原子被吸附在相当不寻常的网站，\textit{i.e.}稳定的桥位置以上的第三层Si二聚体。因此，结果表明，金属表面的电子结构的另一种解释
2005-02-09 cond-mat.mtrl-sci
The role of ionic liquid breakdown in the electrochemical metallization of VO2: An NMR study of gating mechanisms and VO2 reduction
通过离子液体电解质（电解质门控）的初始绝缘VO 2的金属化最近已经成为一个非常感兴趣的话题。很明显，金属化发生电化学，并且先前已经有大量证据表明在离子液体门控期间除去少量氧。也有人提出了氢嵌入，但氢的来源仍然不清楚。在这项工作中，固态魔角旋转NMR光谱被用来研究VO 2的热金属-绝缘体转变，然后进行催化氢化和电化学金属化VO 2。大块VO 2颗粒的电化学金属化被证明是与嵌入的氢，其程度可以用定量1H NMR光谱测量。探索了氢的可能来源，并且通过使用选择性氘代离子液体，揭示了氢化是由于离子液体的去质子化;具体地，对于常用的基于二烷基咪唑的离子液体，它是负责的“卡宾”质子。增加电化学的温度被示出为增加氢化的程度，首先形成氢化程度较低的金属相，然后形成氢化程度较高的绝缘居里-外斯顺磁相，这两者也被观察到用于催化氢化的VO 2。核磁共振结果支持磁化率测量，证实了泡利和居里-外斯顺磁性的程度。核磁共振光谱是用来确定氢的存在下，在电解质门控薄膜的VO 2，这表明电解质击穿，质子嵌入和电解质内的分解产物的反应不应被忽视时，解释电化学门控实验中观察到的电子和结构的变化。
2018-12-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
The metallization and superconductivity of dense hydrogen sulfide
硫化氢（H2S）是一种原型分子系统，是水的姐妹分子。高压下固态H2S的相图在很大程度上仍未被探索，这是由于在处理较松散的S-H键和H与S之间较大的原子核差异方面的挑战。金属化尚未实现的水冰，但它是建立在96 GPa以上的H2S。然而，H2S的金属结构仍然难以捉摸，极大地阻碍了对其金属性和潜在超导电性的理解。我们已经进行了广泛的结构研究固体H2S在高压下，通过无偏的第一性原理结构预测的基础上群体智能。除了非金属相IV和V的最著名的候选结构的发现之外，我们能够建立稳定的金属结构，这违反了元素分解成硫和氢的早期提议[PRL 85，1254（2000）]。我们的研究揭示了金属H2S的势能，在160 GPa下估计的最大转变温度为~ 80 K，高于大多数原型含氢化合物的预测值（例如，SiH 4和GeH 4等）。
2014-02-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Local Aspects of Hydrogen-Induced Metallization of the ZnO(10$\mathbf{\overline{1}}$0) Surface
本研究结合表面灵敏的光电子能谱实验与密度泛函理论（DFT）给出了H吸附诱导的ZnO（10 ${\overline{1}}$ 0）表面电子结构的微观描述。我们发现一个复杂的吸附行为所造成的一个强大的覆盖依赖的H吸附能：最初，O-H键的形成是积极有利的和H作为电子供体导致形成的电荷积累层和表面金属化。O-H键的数量的增加导致吸附能的逆转，使得Zn-H键在靠近现有O-H键的位置变得有利，这导致金属化的逐渐减弱。相应的表面电位的变化是本地化的几个纳米内的横向和垂直于表面。这种局部化的字符实验证实，通过使用在ZnO（10 ${\overline{1}}$ 0）表面的子表面束缚激子作为本地探针。少量的氢在这个表面上的显著的和强烈的局部化效应强烈地表明了在技术相关的条件下ZnO表面的金属特性，并且因此可能对于通常在ZnO基结处的能级对准具有高度重要性。
2015-06-22 cond-mat.mtrl-sci
Metallization of Magnesium Polyhydrides Under Pressure
演化结构搜索被用来预测稳定的阶段与独特的化学计量在富氢区域的镁/氢相图在压力下。MgH $_4$、MgH $_{12}$和MgH $_{16}$在100 GPa附近分解为MgH $_2$和H $_2$时是热力学稳定的，并且都位于200 GPa的凸包上。MgH $_4$含有两个H $^-$阴离子和一个H $_2$分子/Mg $^{2+}$阳离子，而MgH $_{12}$和MgH $_{16}$的类氢亚晶格仅由H $_2^{δ-}$分子组成。高氢含量的化学计量在费米能级处具有大的态密度，并且MgH $_{12}$在140 GPa下的$T_c$被计算为比经典氢化物MgH $_2$在180 GPa下的$T_c$大近三倍。
2013-01-21 cond-mat.mtrl-sci
Deformation, lattice instability, and metallization during solid-solid structural transformations under general applied stress tensor: example of Si I -> Si II
采用密度泛函理论（DFT）研究了半导体Si I（立方A4结构）和金属Si II（四方A5结构）在一般应力张量作用下的固-固相变（PT）过程中的应力-应变行为、弹性不稳定性和金属化.与正常的应力（$σ_1$，$σ_2$，$σ_3$）作用沿$\left<110 \right>$，$\left<1\bar{1}0 \right>$，和$\left<001\right>$，分别指示模拟单元，我们确定了6个独立的应力，驱动硅I $\rightarrow$硅II PT的晶格不稳定性的组合，和一个超导金属电子过渡。金属化先于结构PT，因此，应力Si I可以是金属。令人惊讶的是，无应力的Si II在DFT中是亚稳态的。值得注意的是，静水压力的PT为75.81 GPa，而在单轴应力下为11.03 GPa（或3.68 GPa平均压力）。我们的主要成果：Si I -> Si II PT由修正相变功的临界值描述，如用相场方法发现的，并且PT准则对于一般施加应力只有两个参数。更一般地说，我们的研究结果是至关重要的揭示新的（和更经济的）材料合成路线的新的或已知的高压阶段下控制和可预测的非流体静力学加载和塑性形变。
2018-05-31 cond-mat.mtrl-sci
Observed Metallization of Hydrogen Interpreted as a Band Structure Effect
最近对氢金属化的实验研究通过高达~425 GPa的红外测量跟踪了直接带隙和振子频率[P. Loubeyre等人，Nature 577，631（2020）]。高于此压力，直接间隙具有不连续的下降到低于最小实验可获得的能量（~ 0.1eV）。作者认为，这一观察结果是由C2/c-24分子相到另一种分子相（如Cmca-12）之间的结构相变引起的。在这里，通过从头计算的压力依赖的振动子频率和直接带隙，我们发现，实验数据是一致的C2/c-24相高达425 GPa，并建议，这种一致性扩展到超过该压力。具体地说，我们发现，在C2/c-24相的能带结构的定性变化导致的直接带隙的不连续的下降，这可以解释所观察到的下降没有结构转变。这种替代方案自然解释了测量中没有滞后现象。
2020-07-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Onset of metallic transition in molecular liquid hydrogen
氢的液-液相变是氢相图的中心，是获得诸如Wigner-Huntington金属化、超导性和超流性等涌现性质的有希望的途径。本文采用扩散量子蒙特卡罗和密度泛函理论计算方法对氢的液-液相变进行了研究。我们的研究结果表明，金属化过程发生在较低的压力和温度相比，分子到原子氢的结构相变。结果是金属化的分子氢在宽范围的压力和温度下是稳定的。我们的研究突破了金属化过程与氢分子解离过程相一致的传统假设，分子金属氢液相有可能成为研究氢相变的前沿。
2022-06-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.comp-ph
Stability and metallization of solid oxygen under high pressure
用第一性原理研究了压力为50 ~ 130 GPa、温度为1200 K的氧相图。具有$P6_3/mmc$对称性（$η^{'}$相）的金属分子结构被确定为在高于$ε$（${O_8}$）相的高温下在该压力范围内是化学稳定的。长期以来，理论和实验之间的分歧$ε$（${O_8}$）的稳定性，它的金属特性，和过渡到$ζ$氧相的压力得到解决。获得这些结果的关键是包括非谐晶格动力学效应和准确计算的交换相互作用中存在的热无序。
2019-02-18 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Metallization of Fluid Hydrogen
在高动态压力、密度和温度下测量了液氢的电阻率，这些压力、密度和温度可以用反射冲击波来实现。由此产生的数据最自然地解释为从半导体到金属的连续过渡，主要是双原子流体，后者在140 GPa（九倍压缩）和3000 K。虽然在这些条件下的流体类似于普通的液态金属，其电阻率为500微欧姆-厘米，但它的不同之处在于保留了很强的配对特征，并且可能达到金属状态的精确机制仍然是一个争论的问题。一些明显的可能性包括：（i）主要是单体性质的物理学，如能带重叠跃迁;（ii）强耦合或多体性质的物理学，如莫特-哈伯德跃迁;以及（iii）结构变化至关重要的过程。
1997-08-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Black metal hydrogen above 360 GPa driven by proton quantum fluctuations
金属氢的产生是物理学三大公开任务之一。最近的低温实验报告了不同的金属化压力，从360 GPa到490 GPa不等。在这项工作中，我们模拟的结构特性，振动拉曼光谱，红外光谱和光学光谱的氢相III占质子量子效应。我们证明了核量子涨落使振动子频率降低了25%，在拉曼光谱中引入了宽的线形，并使光学带隙减小了3eV。我们表明，氢金属化发生在380 GPa的第三阶段，由于频带重叠，在良好的协议与运输数据。通过模拟光学性质，我们预测这种状态是一种特殊的黑色金属，在IR中是透明的。透明窗口在450 GPa时关闭，但反射率仍然很低，在490 GPa时观察到的闪亮金属丢弃了III相。我们预测的电导率开始增加70 GPa和透明窗口增加1.3eV时，在0 K下用氘取代氢，强调金属化是由量子涨落驱动的，因此是同位素依赖的。我们展示了氢在不同压力下如何获得金属特征（导电性和亮度），解释了现有实验方案中的明显矛盾。
2020-01-28 cond-mat.mtrl-sci
Sr-Doped Molecular Hydrogen: Synthesis and Properties of SrH$_{22}$
最近，几个研究小组宣布达到400 GPa以上的氢金属化点。在这项工作中，我们证明了小（4原子%）掺杂的分子氢锶导致金属化压力急剧降低到约200 GPa的主流广泛的调查压缩的多晶硅。研究Sr-H系统在56-180 GPa下的高压化学，我们观察到几种以前未知的化合物的形成：C2/m-Sr $_3$ H $_{13}$，伪立方SrH $_6$，具有立方F-43 m Sr亚晶格的SrH $_9$，以及迄今为止发现的氢含量最高的金属氢化物伪四氢P1-SrH $_{22}$。与Ca和Y不同，锶形成分子半导体多晶硅，而钙和钇多晶硅是具有原子H亚晶格的高Tc超导体。后一种相，SrH $_{22}$或Sr $_{0.04}$ H $_{0.96}$，可以被认为是氢的一致带隙闭合和金属化的方便模型。利用300-440 K的金刚石压砧装置的阻抗测量，我们估算了类Pm-3 n化合物P1-SrH $_6$在150 GPa下的直接带隙为0.44-0.51 eV，其金属化压力为220 GPa。与机器学习原子间势一起，阻抗谱使我们能够在500-600 K下估计氢的扩散系数D $_H$ = 1.0-2.8 E-10 m $^2$ /s在SrH $_6$中和1.2-2.1 E-9 m $^2$ /s在P1-SrH $_{22}$中。
2021-11-05 cond-mat.mtrl-sci
Transition to metallization in warm dense helium-hydrogen mixtures using stochastic density functional theory within the Kubo-Greenwood formalism
Kubo-Greenwood（KG）公式通常与Kohn-Sham（KS）密度泛函理论（DFT）结合使用来计算光学电导率，特别是对于热的致密物质。为了应用KG公式，需要直到能量截止的所有KS本征态和本征值，因此该方法变得昂贵，特别是对于高温和大型系统，随着系统尺寸和温度的立方缩放。在这里，我们开发了一种方法来计算KS电导率内的随机DFT（sDFT）的框架，这只需要知识的KS哈密顿量，但不是它的本征态和值。我们表明，与该方法相关的计算工作量与系统大小成线性关系，并与传统的确定性方法的立方增加不同，与温度成比例减少。此外，我们发现，该方法可以准确地描述整个频谱，包括高频范围，不像确定性方法，这是被迫引入高频截止由于内存和计算时间的限制。我们将该方法应用于氦-氢混合物在温暖的稠密物质制度在温度的\sim 60 \text{kK}，并发现该系统显示两个导电性阶段，其中发生从非金属到金属的过渡时，氢原子构成\sim 0.3的总原子在系统中。
2019-10-20 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Metallization and molecular dissociation of dense fluid nitrogen
双原子氮是一种典型的分子系统，以其在高压和高温下的特殊稳定性和复杂行为而闻名，包括丰富的固体多晶型、高能态的形成以及与化学键变化相结合的绝缘体到金属的转变。然而，流体分子-聚合物相边界的温压条件和相关的金属化尚未通过实验建立。在这里，通过应用动态激光加热的压缩氮气和使用快速光学光谱学研究电子特性，我们观察到的转变，从绝缘（分子）进行致密的流体氮的温度随压力降低，并建立金属化，并推测流体聚合，发生在125 GPa以上，在2500 K。我们的观察创造了一个更好的理解分子解离，熔化和金属化之间的相互作用，揭示功能是常见的简单分子系统。
2018-06-27 cond-mat.mtrl-sci
Switching behavior of bulk Fast Ion Conducting AgI-Ag2O-MoO3 glasses with inert electrode
开发高效、快速性能和热稳定的基于碘化银的快速离子传导固体对于电阻开关应用具有极大的兴趣，但仍然存在挑战。金属化的散装，阈值电压曲线的行为组成和腐蚀反应是这些挑战的几个。本文研究了快离子导电玻璃体（AgI）x-（Ag_2O）_25-（MoO_3）_75-x（60 < x < 40）固体的开关行为，以了解惰性电极的开关机理。通过使用惰性电极，开关变成不可逆的记忆型。开关机制是电化学金属化过程。惰性电极抑制离子传质，但对电子转移表现出低势垒，允许阴极金属化反应更快地达到能斯特平衡。该过程中涉及的阳离子在固体结构内的自由体积中传输，并遵循电场驱动的热激活离子跳跃电导模型的Mott-Gurney模型。该模型与热稳定性曲线一起提供了组合物内的窄区域，该组合物具有基于达到阈值电压的不稳定性的更好的开关性能和更少的功率损耗。痕量的阴离子对金属化的贡献是不存在的。此外，阳极氧化涉及导致气泡形成和腐蚀的反应。
2019-06-19 cond-mat.mtrl-sci
The Melting Line of Hydrogen at High Pressures
70多年前就预测了固体氢中的绝缘体到金属的转变，但这种转变的证明仍然是一个科学挑战。在这方面，氢的温度对压力熔化线中的峰值可以是金属化的可能前体。然而，以前的测量的熔化曲线的氢已被限制在压力的氢扩散到垫圈或金刚石。为了克服这一限制，我们采用了一种创新的技术，即脉冲激光加热样品，并在P=64.7 ± 4GPa和T=1055 ± 20 K处的熔化线上产生最终峰。
2008-03-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Elastic anisotropy and Poisson's ratio of solid helium under pressure
本文用密度泛函理论在广义梯度近似下（$30$ TPa以下）和对+三重半经验势（100 GPa以下）计算了六方晶系固态氦的弹性模量、弹性各向异性系数、声速和泊松比。零点振动已经在德拜近似中处理，假设$^4$ He同位素（我们排除了在非常低的压力下的量子晶体区域的考虑）。这两种方法给出了一个合理的协议与现有的实验数据。我们的计算预测显着的弹性各向异性氦（$\triangle P \approx 1.14$，$\triangle S_1 \approx 1.7$，$\triangle S_2 \approx 0.93$在低压）。在三帕斯卡的压力下，氦变得更加弹性各向同性。在金属化点处，弹性模量$C_S$中存在尖锐特征，其是相对于$c/a$比率的等容变化的刚度。这与先前在金属化点处获得的$c/a$比率的急剧最小值有关。我们的计算证实了先前测量的泊松比随压力增加而减小。这不是量子效应，因为当我们忽略零点振动时，得到了与压力效应相同的符号。在TPa压力下，泊松比达到理论金属化点处的$0.31$值（$V_{mol}=0.228$ cm $^3$ /mol，$p=17.48$ TPa）和30 TPa处的$0.29$。对于$p=0$，我们预测了$0.38$的泊松比，这与低- $p$ -低- $T$的实验数据非常一致.
2015-06-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Optical properties of high pressure liquid hydrogen across molecular dissociation
用从头算方法计算了压缩氢在金属化和离解区域的光学性质，并与最近的实验结果进行了比较。我们确认，在3000 K以上，这两个过程是连续的，而低于1500 K的一级相变是伴随着一个不连续的DC电导率和热导率，而反射率和吸收系数变化迅速，但连续。我们的研究结果支持最近对NIF实验的分析（P. Celliers等人，Science 361，677-682（2018）），该实验将金属化的开始归因于反射率约为0.3的压力。我们的结果还支持这样的结论：在高于1500 K的温度下，激光加热DAC实验中观察到的温度平台对应于光吸收的开始，而不是相变。
2018-10-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Prediction of High Temperature Superconductivity in C2/c-24 Solid Hydrogen
最近在高压下富氢材料的实验发展使这类材料在室温超导性的竞争中领先于其他材料。由于它是这类材料的基础，因此确定纯固体氢在高压下的性质的努力仍然很激烈。最值得注意的是，最近对氢金属化的实验研究确定了固体的晶体相为C2/c-24分子相，高达~425 GPa。观察到的金属化可能是由能带结构效应引起的，而不是结构相变，并且材料在较高的压力下保持在该晶相。因此，确定C2/c-24相的超导性质是至关重要的。在这里，我们采用基于Wannier函数的稠密k点和q点采样来计算C2/c-24相氢分子的电子-声子耦合和超导性质。我们发现该材料在500 GPa下具有242 K的高超导转变温度。我们还发现，在400 - 500 GPa的范围内，转变温度迅速增加的压力。
2022-02-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Metallic liquid hydrogen and likely Al2O3 metallic glass
在140 GPa（140万bar）的压力下，利用动态压缩技术合成了液态金属氢，实验数据和理论预测Al 2 O3在300 GPa下可能是金属玻璃。在这两种情况下，金属化的机制可能是Mott型转变。蓝宝石的强度使冲击波在强固体和软流体中的耗散分裂不同。一旦4.5-eV H-H和Al-O键在足够高的压力下在液态H2和蓝宝石（单晶Al 2 O3）中断裂，电子离域，这导致在流体H中以及可能在非晶Al 2 O3中形成能带。蓝宝石的高强度导致冲击耗散主要以熵吸收高达~400 GPa，这也导致300-K等温线和Hugoniot在该压力范围内几乎一致。在~400 GPa以上，冲击耗散必须主要进入温度，这在实验上被观察到为在~400 GPa以上冲击压力的快速增加。玻璃态Al 2 O3的金属化，如果得到验证，预计在强氧化物绝缘体中是普遍的。超级地球的影响进行了讨论。
2011-01-03 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
High Temperature Superconductivity in the Candidate Phases of Solid Hydrogen
本研究通过第一性原理计算预测固态氢候选相Cmca-12、Cmca-4和I41/amd-2的超导转变温度，发现其Tc分别可达212K、94K和343K，为未来实验区分氢的晶体相提供了依据。
2021-10-04 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Graphene physics and insulator-metal transition in compressed hydrogen
压缩的氢气穿过一系列的分层结构，其中这些层可以被视为扭曲的石墨烯片。这些层状结构的电子结构可以通过研究简单的模型系统来理解-一个理想的单氢石墨烯片和由这种片组成的三维模型晶格。能量稳定的结构由模型石墨烯基系统的结构畸变引起，所述结构畸变归因于朝向Peierls的电子不稳定性或与带隙的打开相关联的其他畸变。两个因素在压缩氢的金属化中起关键作用：（i）由于拓扑结构导致的六方或石墨烯类层中的导带和价带的交叉，以及（ii）具有$2p_z$ $π$特征的键合态的形成。
2013-05-20 cond-mat.mtrl-sci
Semimetallic molecular hydrogen at pressure above 350 GPa
根据理论预测，绝缘分子氢在P~370-500 GPa的压力下离解并转变为原子金属。在另一种情况下，金属化首先在250-500 GPa压力范围内通过电子带的重叠在分子氢中发生。计算不够准确，无法预测哪种选择会实现。在这里，我们表明，在~360 GPa的压力和温度<200 K的氢开始进行，和温度依赖性的电导率是典型的半金属。电导率，测量高达440 GPa，强烈增加压力。拉曼光谱，测量高达480 GPa，表明氢在高达440 GPa的压力下仍然是分子固体，而在更高的压力下，拉曼信号消失，可能表明进一步转化为良好的分子金属或原子状态。
2019-06-14 cond-mat.mtrl-sci
Thermodynamic anomalies and three distinct liquid-liquid transitions in warm dense liquid hydrogen
氢在高压下的性质在天体物理学和高压物理学中具有广泛的意义。其在液体中的相变被不同地描述为金属化、H2解离、密度不连续或等离子体相变。人们一直默认，这些现象符合一级液-液转变（LLT）。在这项工作中，相关的压力-温度条件进行了彻底的探索与第一性原理分子动力学。我们发现有一个很大的依赖于交换相关功能和显着的有限尺寸效应。我们使用滞后在一些可测量的数量来证明一阶过渡到一个临界点，在此之上的分子和原子液体是无法区分的。在超过临界点的较高温度下，H2-解离在超临界区域中变成平滑的交叉，其可以通过伪转变来建模，其中H2- 2 H转变是局部的并且不会在金属化处引起密度不连续。热力学异常和反直觉的质子传输行为也被发现，甚至远远超过临界点，使这种解离过渡高度相关的木星行星的内部动力学。低于临界点，模拟还揭示了一个动态的H2- 2 H化学平衡与快速相互转化，表明H2和H是混溶的。预测的临界温度远低于电离温度。我们的计算明确地表明，有三个不同的制度，在液-液转变的温暖稠密的氢。
2020-03-14 astro-ph.EP cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Evidence for supercritical behavior of high-pressure liquid hydrogen
氢在兆巴压力下表现出不寻常的行为，对行星科学、凝聚态物理和材料科学产生了影响。在这种极端条件下的实验是具有挑战性的，通常会导致难以解释和有争议的观察结果。我们对稠密氢的相图进行了理论研究，使用机器学习来克服时间和长度尺度的限制，同时准确地描述原子间的力。我们再现了重入熔融行为和固相的多晶型。在基于机器学习潜力的模拟中，我们发现了液体中连续金属化的证据，因为一阶液-液转变被冻结所取代。这表明在巨大的气体行星中绝缘层和金属层之间存在平滑的过渡，并调和了实验之间存在的差异，作为超临界行为的表现。
2019-06-07 astro-ph.EP cond-mat.mtrl-sci
Observation of the Wigner-Huntington Transition to Solid Metallic Hydrogen
我们已经研究了低温加压下的固态氢。随着压力的增加，我们观察到样品的变化，从透明到黑色，再到反射金属，后者在495 GPa的压力下进行了研究。我们测量了可见光谱中反射率与波长的函数关系，发现金属氢的反射率值高达0.90。我们已经使用Drude自由电子模型拟合了反射率，以确定T= 5.5 K时的等离子体频率为30.1 eV，相应的电子载流子密度为6.7 × 1023个粒子/cm 3，与理论估计一致。其性质是金属的性质。固体金属氢已在实验室中制得。
2016-10-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Fate of density functional theory in high-pressure solid hydrogen
本文探讨了密度泛函理论在低温高压固体氢研究中的一些成功和失败之处。我们计算相图，金属化压力，声子谱，质子零点能使用三个流行的交换相关泛函：局域密度近似（LDA），Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）广义梯度近似，和半本地的Becke-Lee-Yang-Parr（BLYP）功能。我们专注于固体分子P $6_3$ /m，C2/c，Cmca-12，和Cmca结构的压力范围内从$100<P<500$ GPa的阶段I，II和III的实验观察。在静态的理论水平上，其中质子零点能被忽略，LDA，PBE和BLYP泛函给出非常不同的结构转变和金属化压力，与BLYP相图更好地符合实验。然而，所有三个泛函定性地提供关于四种结构的带隙和它们之间的相变的相同信息。超越静态水平，我们发现，以上3000厘米$^{-1}$观察到的振动子模式的频率强烈依赖于交换相关功能的选择，虽然声子谱的低频部分几乎没有影响。质子零点能的最大和最小值，使用BLYP和LDA泛函，分别获得，相差超过10毫电子伏/质子。包括质子零点能量计算的声子谱内的谐波近似提高了BLYP和PBE相图与实验的一致性。作为一个整体，我们的研究结果表明，平均场的固体分子氢的密度泛函计算的不足，在第一，第二和第三阶段，并强调需要更复杂的方法。
2013-07-04 cond-mat.mtrl-sci
Band bending and quasi-2DEG in the metallized $β$-SiC(001) surface
研究了氢吸附诱导$β$ -SiC（001）富硅表面金属化的机理。我们分析了能带弯曲的影响，并证明了准二维电子气的存在，这源于从吸附氢到体导电态的电子捐赠。我们还提供了一个简单的模型，捕捉的主要特点的第一性原理计算的结果，并揭示了该过程的基本物理。
2008-09-03 cond-mat.mtrl-sci
Nuclear Quantum Effects and Nonlocal Exchange-Correlation Functionals Applied to Liquid Hydrogen at High Pressure
利用第一性原理分子动力学方法，研究了液氢分子离解附近的核量子效应（NQE）和非局域交换关联密度泛函（DF）的影响。NQE强烈影响分子内性质，如键的稳定性，因此是解离过程的重要组成部分。此外，通过包括占自相互作用误差或色散相互作用的DF，我们发现分子解离和金属化的更好的描述比以前的研究基于经典质子和/或本地或半本地DF。我们获得了良好的协议与实验测量的光学性质沿预压缩Hugoniots，虽然我们仍然发现一阶液体-液体在低温下的转变，过渡压力增加了超过100 GPa。
2013-03-26 cond-mat.mtrl-sci
Solid Solubility in Metallic Hydrogen
本文通过近500 GPa下的理论计算考察Be、B、Mg、S、Fe、La在固态金属氢中的占位与固溶行为，发现各类元素均可溶，暗示多数元素可溶于金属氢。
2024-10-28 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Insulator-metal transition in liquid hydrogen and deuterium
稠密氢流体中的绝缘体-金属转变是理解气体巨行星内部和高度压缩凝聚态物质的物理和化学行为的基本现象。利用快激光光谱技术探测在金刚石压砧中预压缩并在微秒级时间尺度上激光加热的氢和氘，我们观察到在P>150 GPa和T>3000 K的可见光谱范围内出现类金属反射。反射率随着光子能量的降低而迅速增加，表明在高温下在可见光谱范围内具有等离子体边缘的自由电子金属行为。反射率光谱也表明电子碰撞时间（>1 fs）比以前推断的要长得多，这意味着在所研究的条件下金属氢不处于饱和电导率范围（Mott-Ioffe-Regel极限）。结合以前报道的数据，我们的研究结果表明存在一个半导体中间流体氢状态的途中金属化。
2018-10-02 cond-mat.mtrl-sci
Equation of state and Raman-active $E_{2g}$ lattice phonon in phases I, II, and III of solid hydrogen and deuterium
我们提出的$P-V$状态方程的晶格动力学计算的结果和拉曼活性$E_{2g}$晶格声子的压力依赖性$p-$ H $_2$和$o-$ D $_2$在一个宽的压力范围高达$\sim$ 2兆巴使用我们最近开发的半经验多体势，和密度泛函理论。与现有的实验和理论结果的比较表明，所采用的多体势是一个可靠的基础，高精度计算的第一，第二和第三阶段的固体氢。
2012-03-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Anhamonic finite temperature effects on the Raman and Infrared spectra to determine the crystal structure phase III of solid molecular hydrogen
我们目前的拉曼光谱和红外光谱的理论计算，以及在零和有限的温度下的电子性质，以阐明固体分子氢的第III相的晶体结构。我们发现，非调和有限温度是特别重要的，定性地影响的主要结论。虽然P6 $_3$ /m在核基态是最有可能的第三相的候选者，在有限的温度下，C2/c结构似乎更合适。
2013-12-31 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other cond-mat.supr-con
High-temperature and high-pressure apparatus aiming for synthesis of solid metallic hydrogen
80年前，人们就预测，在低温下将固态分子氢加压到高压，可以得到固态金属氢。此外，从理论上预测了固态金属氢在室温下具有超导电性。此外，令人惊讶的预测是，固体金属氢是一种亚稳金属，势垒为1 eV。该预测意味着固体金属氢即使在从高压释放后仍保持金属固相状态。冲击压缩合成液态金属氢。然而，为了在室温下在常压下获得金属氢，必须合成固体金属氢。理论预测，产生固态金属氢需要约500 GPa的超压。该压力接近金刚石砧座（DAC）可以产生的高压的极限。因此，很难通过使用DAC来合成金属氢。冲击压缩方法可以产生足够高的压力来合成金属氢。但这些方法都伴随着高温的产生，不可能合成固态金属氢。目前还没有确定的方法来合成固体金属氢。本文报道了一种新型的动态高压固体金属氢合成装置。我们表明，通过使用该装置，可以产生1TPa的高压，压力保持时间比传统的动态压缩方法长103至106倍。此外，我们表明，这种装置不伴随着高温的产生，不像传统的动态压缩方法，然后它是可能的，固体金属氢可能会合成这种装置。
2018-11-27 cond-mat.mtrl-sci
Predicted reentrant melting of dense hydrogen at ultra-high pressures
本研究利用基于密度泛函理论的从头算分子动力学和路径积分模拟，发现致密氢在2 TPa以上的新原子相及重入熔化行为，将金属氢与锂、钠等碱金属的熔化规律联系起来。
2023-04-24 astro-ph.EP cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Breakdown of the Born-Oppenheimer approximation in solid hydrogen and hydrogen-rich solids
该研究计算了固体氢和富氢固体中超越玻恩-奥本海默的电子密度修正，发现该近似在YH6和固体氢Cs-IV结构中失效，电子密度显著转移至核间区域，为相关电子结构研究开辟新起点。
2023-11-10 cond-mat.mtrl-sci
Proton Quantum Effects on Electronic Excitation in Hydrogen-bonded Organic Solid: A First-Principles Green's Function Theory Study
University of North Carolina at Chapel Hill（北卡罗来纳大学教堂山分校）
本文通过第一性原理格林函数理论和核电子轨道方法，研究了质子量子效应对氢键有机固体中电子激发的影响，揭示了激子的结构依赖性和各向异性特性。
2026-02-08 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Prediction of a Mobile Solid State in Dense Hydrogen under High Pressures
固体的刚性和液体尺度的流动性被认为在元素物质中是不相容的。人们不可能有一种元素固体，它是长程位置有序的，其中原子像在液体中一样同时流动。唯一的例外可能是假设的4 He超固态。在这项工作中，我们证明了这种奇异的状态可以存在，即使在经典制度。利用从头算分子动力学（AIMD）和从头算路径积分分子动力学（AI-PIMD）方法，在1~1.5 TPa（1 TPa=10000000大气压）范围内，发现了一种同时具有长程空间有序性和液体尺度原子迁移率的稠密氢的新态.详细表征了其不同于一般固体和液体的特征，并对其稳定性和熔融行为进行了研究。广泛的AI-PIMD模拟进一步表明，即使在超低温下，这种状态也可能是（Meta）稳定的，这表明在致密金属氢中出现了一种替代类型的超固态。
2017-02-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other cond-mat.stat-mech
Dynamic transition of supercritical hydrogen in gas giants: defining the boundary between interior and atmosphere
理解气体巨星的物理学需要了解氢在极端压力和温度下的行为。这些行星中的分子氢是超临界的，并且被认为是一种物理上均匀的状态，在这种状态下，液体和气体之间没有区别，并且所有性质都不会随着压力和温度发生显著或明显的变化，这种情况被认为低于离解和金属化转变。在这里，我们表明，在木星和土星，超临界分子氢经历了一个动态的转变约10 GPa和3000 K的“刚性”的液体状态的“非刚性”的气体状流体状态在弗伦克尔线最近提出的，伴随着所有主要的物理性质的质的变化。这一发现的后果进行了讨论，包括物理上合理的方式来划分内部和气体巨星的气氛。
2014-03-13 astro-ph.EP cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Equation of state of atomic solid hydrogen by stochastic many-body wave function methods
本文采用多种互补多体波函数方法对体心立方氢晶体的物态方程进行了数值研究。这些方法包括固定节点扩散和变分量子蒙特卡罗的连续随机方法，以及全组态相互作用量子蒙特卡罗的希尔伯特空间随机方法。此外，还采用了周期耦合簇方法。这些方法中的每一种都以不同的强度和近似值为基础，但是它们的组合为了执行可靠的外推到完整的基组和超晶胞尺寸限制，使最终结果具有信心。该方法被认为是在良好的协议平衡细胞体积的系统中的BCC相，与晶格参数为3.307玻尔。
2020-10-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other physics.chem-ph
The role of van der Waals and exchange interactions in high-pressure solid hydrogen
本文研究了固体分子氢结构中的范德华相互作用。我们计算焓和吉布斯自由能，分别获得零温度和有限温度相图。我们采用密度泛函理论（DFT）计算电子结构，采用密度泛函微扰理论（DFPT）和vanderWaals（vdW）泛函计算声子谱。我们专注于固体分子$C2/c$，$Cmca$-12，$P6_3/m$，$Cmca$，和$Pbcn$结构的压力范围内的200 $<$ P $<$ 450 GPa。我们提出了两种结构的$C2/c$和$Pbcn$的第三阶段，这是稳定在不同的压力范围内超过200 GPa。我们发现vdW泛函对振动和有限温度相稳定性有很大的影响，但是不同的vdW泛函有不同的影响。我们的结论是，除了VDW相互作用，正确的治疗高电荷梯度限制是必不可少的。我们表明，交换相关的分子键长的依赖性也有相当大的影响，计算的金属化压力，引入误差高达100 GPa。
2017-08-03 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Metallic solid-state hydrogen storage crystals achieved through chemical precompression under ambient conditions
Key Laboratory of Material Simulation Methods & Software of Ministry of Education, College of Physics, Jilin University（吉林大学物理学院教育部材料模拟方法与软件重点实验室）；Institute of Atomic and Molecular Physics, Jilin University（吉林大学原子与分子物理研究所）；Institute of Theoretical Chemistry, College of Chemistry, Jilin University（吉林大学化学学院理论化学研究所）
通过化学预压缩在常温下实现稳定的金属固态氢存储晶体，突破高密度氢存储难题。
2025-12-31 cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus physics.chem-ph
Decomposition and terapascal phases of water ice
计算搜索的稳定和亚稳结构的水冰和其他H：O组合物在TPa的压力，使我们预测，H $_2$ O分解成H $_2$ O $_2$和富氢相在压力略高于5 TPa。富氢相在很宽的氢含量范围内是稳定的，当H $_2$ O与氢接触时，它可能在气体巨星核心的冰成分的侵蚀中发挥作用。金属化的H $_2$ O的预测在一个较高的压力略高于6 TPa，因此H $_2$ O不具有化学稳定的低温金属形式。我们还发现了一种新的、丰富的复杂的水冰相矿物学，它在0.8- 2 TPa压力范围内比以前预测的任何一种都要稳定。
2013-06-24 cond-mat.mtrl-sci
A low-symmetry ground state of dense two-dimensional hydrogen
University of Zürich（苏黎世大学）；Scuola Internazionale Superiore di Studi Avanzati (SISSA)（国际高等研究院）；University of Cambridge（剑桥大学）；Tohoku University（东北大学）
本研究通过第一性原理搜索发现，致密二维氢在中间压力区间可能具有无序基态，其焓低于晶体候选结构，为研究结晶与无序竞争提供了新平台。
2026-09-22 cond-mat.mtrl-sci
Room-Temperature Structures of Solid Hydrogen at High Pressures
采用第一性原理的超自洽模拟，我们探讨了300 K结构的固体氢在压力范围150-300 GPa。在200 GPa下，我们发现环境压力下无序的六方密堆积（hcp）相转变为绝缘的部分有序hcp相（po-hcp），即有序的石墨烯状H2层和其他层弱耦合的无序H2分子的混合物。在该相内，氢保持在配对状态，并产生较短的分子内键，这是导致高于4000 cm-1的非常高的实验拉曼峰的原因。在275 GPa下，我们的模拟预测了从po-hcp到有序分子金属Cmca相（4个分子/细胞）的转变，该相先前被提出仅在400 GPa以上稳定。300 K下的吉布斯自由能计算证实了po-hcp和金属Cmca相分别在220-242 GPa和>242 GPa下在所有已知结构上的能量稳定性。我们的模拟强调了温度在调节相稳定性中所起的主要作用，并为在300 K下低于300 GPa的固体氢金属化提供了理论支持。
2012-07-31 cond-mat.mtrl-sci
Metastable Ultracondensed Solid Hydrogenous Materials
本文的主要目的是刺激理论预测如何保留亚稳含氢材料在高压P释放到周围环境。在140 GPa和有限温度T下，在流体中制备了超凝聚金属氢。这里的术语金属意味着量子力学简并。在5.5K下，在495GPa的估计压力下制备了超冷凝氢的单个样品。这个样品是固体还是液体还有待确定。这些结果意味着对金属氢的长期探索可能会在相对不久的将来结束。由于对金属氢的探索几十年来一直是高压研究的主要驱动力，因此一个合乎逻辑的问题是，未来高压研究中是否会出现另一个与该探索规模相当的研究方向。一种可能性是在将P和T释放到环境中时保留亚稳固体金属氢和其它含氢材料。如果含氢材料在释放时能够亚稳地保留在固体中，这些材料将成为科学研究和技术应用的一类新材料。本文简要回顾了金属氢的合成，亚稳固体金属H和其他含氢材料在室温下的潜在技术应用，并发表了实验和理论结果，作为过去亚稳相所取得的成就的一般背景，这表明了未来可能取得的成就。
2017-09-13 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen storage in carbon derived from solid endosperm of coconut
碳作为储氢材料由于其重量轻、吸氢动力学快和成本低而受到广泛研究。然而，这些材料的储氢容量低，特别是在室温下。本研究的目的是从天然生物前体开发碳基材料，其在室温下显示至少适度的储氢。为此，对椰子固体胚乳碳的加氢特性进行了研究。固体胚乳及其胚乳中的轻元素K（来自KCl）、Na、Mg等具有天然生长的分布。储氢测量表明，合成材料具有良好的吸放氢能力，且吸放氢动力学快。合成的材料吸附2.30 wt. %和8.00重量%。在液氮温度和70个大气压下。目前的工作可能会启动研究的自然轻金属轴承碳来自天然前体。
2014-09-25 cond-mat.mtrl-sci
Unusual hydrogen atom display in solid acids
通过对碱金属硫酸氢盐和硒酸氢盐超质子相晶体结构的研究，发现了一个非常不寻常的现象。在相应的电子密度图中可以清楚地看到动态无序的低位置占据的氢原子。为了解释这一现象，提出了一种新的孪晶--动态孪晶的概念。
2009-07-22 cond-mat.mtrl-sci
