Single-molecule electron diffraction imaging with charge replacement
我们研究了非破坏性电子衍射成像的单个分子，以确定其结构的可能性。分子样本将固定在独立的石墨烯片上。由于石墨烯的高导电性，电离失去的电子将被迅速取代，从而实现重复的非破坏性询问。分辨率，最大粒径和所需的电子通量的限制进行了评估。
2008-07-02 physics.bio-ph physics.chem-ph
Quantum state tomography of molecules by ultrafast diffraction
超快电子衍射和时间分辨连续晶体学是在原子水平上捕捉分子结构动力学细节的持续革命的基础。然而，大多数实验采用经典的“球杆”方法，缺少分子量子态的信息，如密度矩阵。在这里，我们介绍了一个从分子的旋转波包制备和超快相干衍射的框架，并建立了一种新的超快电子衍射量子态层析术来表征分子的量子态。重建任意自由度分子的密度矩阵的能力将为我们提供前所未有的分子量子态的清晰视图，并使分子的量子动力学所决定的效应可视化。
2021-07-28 physics.chem-ph quant-ph
Ultrafast X-ray Diffraction Probe of Coherent Spin-state Dynamics in Molecules
提出用圆偏振硬X射线脉冲探测分子相干自旋态动力学，通过超快X射线衍射揭示量子拍频、成像自旋密度并反演电子密度矩阵，为追踪自旋相关瞬态波函数提供新途径。
2023-12-30 physics.chem-ph physics.optics
X-ray diffraction from chiral molecules with twisted beams
Argonne National Laboratory（阿贡国家实验室）
该研究通过理论分析揭示了手性分子在特定光束和样品条件下可产生可测量的双折射散射信号，证明了定向分子对双折射响应的重要性。
2026-08-13 physics.chem-ph physics.optics
Monitoring Spontaneous Charge-density Fluctuations by Single-molecule Diffraction of Quantum Light
由经典光和经典探测器产生的零差X射线衍射信号由动量空间$\left|σ(\mathbf{q})\right|^{2}$中的电荷密度的模平方给出，缺少为了将信号反转到实空间所需的其相位。我们表明，量子检测的辐射场产生的线性衍射图案，揭示了$σ(\mathbf{q})$本身，包括相位。我们进一步表明，可变延迟的重复衍射测量构成了一种新的多维自发电荷密度波动的措施。与此相反，经典衍射只揭示了偶阶关联函数的一个子类。模拟了氨基酸半胱氨酸的两个衍射事件得到的二维信号。
2019-01-29 physics.chem-ph quant-ph
Quantum tomography of molecules using ultrafast electron diffraction
本研究提出基于超快电子衍射的分子量子层析方法，可重构电子态约化密度矩阵，经吡咯分子模拟验证有效，为量子版分子电影及电子态动力学研究提供新手段。
2024-03-08 physics.chem-ph physics.class-ph
Time-, Frequency-, and Wavevector-Resolved X-Ray Diffraction from Single Molecules
利用量子电动力学框架，我们计算了宽带X射线脉冲从一个样品中的非共振散射的电子态的任意叠加。该信号由单粒子（非相干）和两粒子（相干）的贡献，携带不同的粒子形状因子，涉及不同的材料过渡。与大量测量相比，涉及非相干散射的单分子实验更受非弹性过程的影响。该技术直接测量电荷密度（可以被认为是衍射），而不是关联函数的电荷密度的条件下指定。结果示出的时间和波矢分辨信号从一个单一的氨基酸分子（半胱氨酸）的脉冲激发后，由受激X射线拉曼过程与硫K边共振。我们的理论和模拟可以指导未来的纳米粒子和蛋白质结构的实验研究。
2014-05-16 cond-mat.other physics.chem-ph
Machine learning for laser-induced electron diffraction imaging of molecular structures
超快衍射成像技术是一种有效的工具，可以同时获得皮米级空间分辨率和阿秒级时间分辨率的气相分子几何结构。然而，结构检索变得越来越困难，结构的复杂性增加，给定的全球极值必须在一个多维的解决方案空间。更糟糕的是，预先计算所有方向的数千种分子构型变得非常棘手。作为补救措施，在这里，我们提出了一种具有卷积神经网络的机器学习算法，该算法可以用有限的分子配置集进行训练。我们证明结构检索的复杂和大分子，茴香酮（C $_{10}$ H $_{16}$ O），从激光诱导电子衍射（LIED）数据没有拟合算法或从头计算。这样一个大的分子结构的检索是不可能与其他变体的LIED或超快电子衍射。将电子衍射与机器学习相结合，为在静态和时间分辨研究中对复杂和较大的分子进行成像提供了新的机会。
2021-10-12 physics.chem-ph
When diffraction rules the stereodynamics of rotationally inelastic collisions
在我们最近对Ar-NO碰撞中的矢量相关性的研究[PCCP 12，1038（2010）]之后，我们将模型结果与He-NO系统的一系列通道和碰撞能量的密耦合计算进行了比较。模型和精确的极化矩之间的惊人的协议表明，在热能的旋转非弹性原子-分子碰撞的立体动力学是由物质波从原子-分子势的二维排斥核的衍射。此外，模型的极化力矩表征He-NO，He-O $_2$，He-OH，和He-CaH立体动力学被发现合并成一个单一的，独特的模式，这可以作为一个“指纹”，以确定衍射驱动的立体动力学在未来的工作。
2010-03-26 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
Laser-induced electron diffraction of the ultrafast umbrella motion in ammonia
实时可视化分子转换需要一种具有飞秒空间和飞秒时间原子分辨率的结构检索方法。含氢分子的成像另外需要对氢核的原子位置敏感的成像方法，其中大多数方法对氢散射具有相对低的灵敏度。激光诱导电子衍射（LIED）是一种台式技术，可以以亚飞秒和飞秒时空分辨率对气相多原子分子的超快结构变化进行成像，同时对氢散射具有相对较高的灵敏度。在这里，我们形象的伞形运动的孤立氨分子（NH $_3$）后，其强场电离。在中性氨分子电离时，氨阳离子（NH $_3^+$）在约8飞秒内经历从金字塔（$Φ_{HNH} = 107 ^\circ$）到平面（$Φ_{HNH}=120^\circ$）结构的超快几何变换。使用LIED，我们检索近平面（$Φ_{HNH}=117 \pm 5^\circ$）场修饰的NH $_3^+$分子结构$7.8-9.8$飞秒电离后。我们测量的场修饰NH $_3^+$结构与我们使用量子化学从头计算的平衡场修饰结构非常一致。
2020-12-31 physics.chem-ph
Imaging the Renner-Teller effect using laser-induced electron diffraction
电子激发的中性分子的结构信息可以间接检索，主要是通过泵探测和旋转光谱测量与计算的帮助下。在这里，我们证明了直接的结构检索的中性羰基二硫化物（CS $_2$）在B $^1$ B $_2$激发电子态，使用激光诱导电子衍射（LIED）。我们明确地确定超快对称拉伸和弯曲的场修饰的中性CS $_2$分子结合皮米和阿秒分辨率使用脉冲内泵浦探测激发和测量。我们利用Renner-Teller效应使B $^1$ B $_2$处于中性CS $_2$的激发态，导致分子的弯曲和拉伸。我们的研究结果表明，LIED在检索CS $_2$，这是已知的出现作为一个双中心散射体的几何结构的灵敏度。
2019-03-20 physics.chem-ph
X-ray diffraction study of structure and molecular correlations in liquid 1,3,5_triphenylbenzene at 473 K
用X射线衍射方法研究了1，3，5-三苯基苯C6 H3（C6 H5）3在473 K时的结构。散射辐射强度的测量是在很宽的波矢范围内进行的。首次从实验上证实了1，3，5-三苯基苯结构的理论预测模型。提出了分子短程排列模型。所研究的液体分子间的平均最小相互距离为：r_1 = 4.30A，r_2 = 5.30A，r_3 = 5.40A。发现分子的堆积系数的最可能值为k=0.53。该值落在液相允许的k值范围内。所研究的液体是主要的芳香族化合物。对1，3，5-三苯基苯结构的研究有助于解释合成高分子中分子间相互作用的机理。
2019-06-25 cond-mat.soft physics.chem-ph
Laser-Induced Electron Diffraction: Inversion of Photoelectron Spectra for Molecular Orbital Imaging
本文讨论了利用激光诱导电子衍射（LIED）获得的线性分子的光电子能谱对分子轨道成像的可能性。这是我们最近在Physical Review A \textbf{94}，023421（2016）上发表的工作的扩展，适用于二氧化碳分子的HOMO-1轨道。我们表明，这样的成像技术具有潜在的图像分子轨道在不同的核间距离在亚飞秒的时间尺度和分辨率的几分之一埃。
2016-10-26 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Spatially separating the conformers of the dipeptide Ac-Phe-Cys-NH$_\text{2}$
单分子的原子分辨率成像方法，如自由电子激光的相干x射线衍射，需要传输相同分子的高密度光束。然而，即使是非常冷的生物分子束通常也具有多种构象状态。我们证明了生产非常冷（$T_\text{rot}\sim2.3~\text{K}$）分子束的完整的二肽分子，然后我们空间上分离成个人的人口构象状态。这是通过在强不均匀场中使用超音速膨胀激光解吸蒸发与静电偏转的组合来实现的。这代表了肽的共形分离和旋转冷分子束的第一次演示，并将使未来的单生物分子X射线衍射测量成为可能。
2018-05-31 physics.atm-clus physics.bio-ph physics.chem-ph
Collisions of paramagnetic molecules in magnetic fields: an analytic model based on Fraunhofer diffraction of matter waves
我们研究了磁场对开壳层分子（$^2Σ$，$^3Σ$和$^2Π$）与闭壳层原子的旋转非弹性碰撞动力学的影响。我们的处理利用了物质波散射的夫琅和费模型及其最近扩展到电子碰撞[M。Lemeshko和B. Friedrich，J. Chem. Phys. \textbf{129}，024301（2008）]和辐射场[M. Lemeshko和B. Friedrich，Int. J. Mass. Spec. in press（2008）]。磁场使分子在空间固定框架中对齐，从而改变衍射目标的有效形状。这显著地影响微分和积分散射截面。我们通过评价He - CaH（$X ^2Σ^+$），He - O $_2$（$X ^3Σ^-$）和He - OH（$X ^2Π_Ω$）系统在热碰撞能量下的磁场依赖的散射特性来验证我们的治疗。由于横截面可以获得不同方向的磁场相对于相对速度矢量，该模型还提供了预测正面与侧面的空间不对称的碰撞。的空间不对称性被发现是几乎可以忽略不计的He - OH系统，弱的He - CaH碰撞，和强的He - O $_2$。在平行于相对速度矢量的磁场中，He - OH $(J=3/2,f \to J', e/f)$积分截面主要由$ΔM$的奇跃迁控制，而He - CaH（$X ^2Σ^+$）和He - O $_2$（$X ^3Σ^-$）碰撞系统则主要由$ΔM$的偶跃迁控制.对于后一种系统，磁…
2008-09-19 physics.atom-ph physics.chem-ph
Atomic-resolution imaging of carbonyl sulfide by laser-induced electron diffraction
本文报道了用最大动能为500 eV的高能速度图成像光谱仪记录角分辨光电子分布的实验结果，测量了短、强、2~ \um波长激光脉冲对硫化羰分子的强场电离。的激光场自由弹性散射截面的硫化羰提取的测量和发现与以前的实验，使用传统的电子衍射进行良好的协议。通过比较我们的测量结果和计算结果，基于定量再散射理论（QRS），从实验微分截面中提取了分子的键长和几何构型，其精度优于$\pm5$ ~pm，与已知值一致。
2019-05-09 physics.atm-clus physics.chem-ph
Probing valence electron and hydrogen dynamics using charge-pair imaging with ultrafast electron diffraction
本研究利用 MeV 超快电子衍射和电荷对分布函数分析，实现了氨光解离过程中价电子与氢关联运动的实空间时间分辨追踪，为分子量子动力学研究开辟了新途径。
2025-06-26 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
Analysis of Super-resolution Single Molecule Localization Microscopy Data: a tutorial
本教程综述了超分辨单分子定位显微镜（SMLM）数据处理与后处理的最新进展，介绍了SMLM突破光学衍射极限的原理及图像处理的关键作用。
2021-12-11 physics.bio-ph physics.chem-ph physics.optics
Diffraction in low-energy electron scattering from DNA: bridging gas phase and solid state theory
利用高质量的气相电子散射计算和多重散射理论，我们试图深入研究凝聚相中二次低能电子对DNA的辐射损伤，弥补气相理论和实验之间的空白.的起源不同的共振功能（所产生的单分子或衍射）进行了讨论，并与现有的实验在薄膜的计算进行比较。
2007-10-15 physics.bio-ph physics.chem-ph
A new route for enantio-sensitive structure determination by photoelectron scattering on molecules in the gas phase
X射线和电子衍射是确定分子结构的有力工具。对气相中随机取向分子的研究涉及无法生成分子晶体或需要解决无相互作用分子结构的情况。这样的研究通常产生部分几何信息，如原子间距离。在这里，我们提出了一种互补的方法，它允许获得洞察的结构，手性，甚至详细的几何特征的分子在气相中。我们的方法结合了库仑爆炸成像，编码在核壳光电子的分子框架衍射图案和从头计算的信息。使用环状分析方案，我们能够推导出特定的分子坐标，甚至对手性分子的手性和单个原子的位置具有灵敏度，例如，质子
2023-01-23 physics.app-ph physics.chem-ph
Femtosecond electronic and hydrogen structural dynamics in ammonia imaged with ultrafast electron diffraction
通过超快衍射方法直接成像涉及氢原子的结构动力学由于它们的低散射截面而变得复杂。在这里，我们表明，兆电子伏超快电子衍射是足够敏感的孤立分子中的氢动力学。在气相氨的光解离的研究中，我们同时观察到的签名的核和相应的电子结构的变化所产生的解离动力学中的时间依赖性衍射。这两个分配确认从头算模拟的光化学动力学和由此产生的衍射观察。虽然实验的时间分辨率不足以解决时间上的解离，但我们的结果代表了在真实空间和时间中观察质子动力学的重要一步。
2023-03-07 physics.chem-ph
Diffractive Imaging of Coherent Nuclear Motion in Isolated Molecules
在分子反应过程中观察原子核波包在空间和时间上的运动，对于理解和控制光诱导化学反应的结果至关重要。我们用相对论电子的超快电子衍射成像了孤立碘分子中振动波包的运动。时变原子间距离的测量精度为0.07 μ m，时间分辨率为230 fs半峰全宽（FWHM）。该方法不仅对波包的位置敏感，而且对波包的形状也敏感。
2016-08-27 physics.chem-ph
X-Ray sum frequency generation; direct imaging of ultrafast electron dynamics
基态分子的X射线衍射产生了它们电荷密度的图像，因此时间分辨的X射线衍射可以监测原子核的运动。然而，由于核心电子的压倒性背景贡献，光激发时激发价电子的密度变化几乎不能用常规衍射技术监测。我们提出了一种非线性X射线技术，使新的自由电子激光源，它提供了一个空间的价电子激发的电子密度图像。该技术采用可见光泵和宽带X射线衍射脉冲进行和频产生，产生跃迁电荷密度的快照，代表光学激发时的电子密度变化。该技术说明了从头计算模拟的过渡电荷密度成像的光诱导电子动力学在供体/受体取代的芪。
2018-02-13 physics.chem-ph
Unveiling a crystal's entropy of disorder via electron diffraction. A statistical mechanics approach
本文提出一种基于电子衍射信号衰减的统计力学方法，通过阿伦尼乌斯频率因子实验测定晶体无序熵，连接克劳修斯与玻尔兹曼公式，适用于飞克量级热不稳定及生物分子晶体。
2024-02-08 physics.chem-ph
Super-resolution femtosecond electron diffraction reveals electronic and nuclear dynamics at conical intersections
本研究结合兆电子伏超快电子衍射与超分辨实空间反演算法，在1,3-环己二烯开环反应中以亚埃精度解析两个锥形交叉附近的电子与核瞬态动力学。
2025-07-25 physics.atm-clus physics.chem-ph physics.ins-det
