The effect of a nonresonant radiative field on low-energy rotationally inelastic $\text{Na}^{+} + \text{N}_2$ collisions
我们研究了线性极化非共振辐射场对电子伏特碰撞能量下旋转非弹性$\text{Na}^{+} + \text{N}_2$碰撞动力学的影响。我们的处理是基于物质波散射的夫琅和费模型及其最近扩展到电场中的碰撞[arXiv：0804.3318v1]。非共振辐射场通过使目标分子在空间固定坐标系中对齐来改变目标分子的有效形状。这显著地改变了微分和积分散射截面。由于截面可以被评估为与相对速度矢量共线或垂直的辐射场的偏振，该模型还提供了关于碰撞的空间不对称性的预测。
2008-04-30 physics.atom-ph physics.chem-ph
Temperature-dependent rotationally inelastic collisions of OH- and He
研究了OH-J = 0 1分子与He原子在不同碰撞能量下的基本转动弛豫和激发碰撞。<->利用低温离子阱中的选态光剥离技术，研究了OH-第一激发转动态的碰撞激发，得到了碰撞温度在20~35 K范围内的绝对非弹性碰撞速率系数。速率进行了比较，准确的量子散射计算为三个不同的势能面。在实验精度范围内发现了很好的一致性，但碰撞率随温度增加的实验趋势仅部分反映在计算中。
2020-10-20 physics.atom-ph physics.chem-ph
Importance of rotationally inelastic processes in low-energy Penning ionization of CHF$_3$
低能反应动力学强烈依赖于反应物的内部结构。旋转非弹性过程在涉及多原子分子的冷碰撞中的作用迄今尚未被探索。在此，我们对He ~*+CHF $_3$ Penning电离反应进行了合并束研究，碰撞能量范围为$E/k_B$ =0.5- 120 K。实验截面与量子亏损理论框架内计算的总反应截面进行了比较。我们发现，广泛的碰撞能量结合相对较小的旋转常数的\chfs使旋转非弹性碰撞在总的反应动力学的一个至关重要的球员。理论和实验之间的定量协议，只有获得的能量依赖的概率旋转激发是包括在计算中，在形成鲜明对比，以前的实验中，经典的标度律能够描述的结果。
2016-04-29 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
An analytic model of rotationally inelastic collisions of polar molecules in electric fields
提出了一个极性分子在电场中热态-态旋转非弹性碰撞的解析模型。该模型是基于Fraunhofer散射的物质波，并要求勒让德矩表征的“形状”的目标在身体固定的框架作为其输入。电场使目标在空间固定坐标系中定向，从而影响动态观测量的显著变化：偏微分截面中振荡的相位和振幅都经历了特征场相关的变化，这些变化进入了偏积分截面。由于截面可以被评估为平行或垂直于相对速度施加的场，该模型还提供了关于空间不对称性的预测。用Ne-OCS（$^{1}Σ$）和Ar-NO（$^2Π$）体系的行为研究了场依赖的量子碰撞动力学.与后一个系统[化学物理快报]的紧密耦合计算比较。\textbf{313}，491（1999）]证明了该模型定性解释所观察到的所有散射特征的场依赖性的能力。
2008-07-09 physics.atm-clus physics.chem-ph
Semiclassical initial value theory of rotationally inelastic scattering: Some remarks on the phase index in the interaction picture
本文讨论在相互作用图象中旋转非弹性散射的半经典初值理论中量子干涉的处理[C。W. McCurdy和W. H. Miller，J.Chem.Phys.67，463（1977）]。结果表明，用一个新的取代原来的相位指数扩展了理论的适用范围。由此产生的预测是在密切的协议与精确的量子散射结果的原子刚性硅藻碰撞模型涉及强干扰。在平面转子模型的框架内进行的发展，但他们很容易适用于三维的情况下。
2018-01-09 physics.chem-ph
Rainbow scattering in rotationally inelastic collisions of HCl and H$_2$
我们研究了HCl与H $_2$碰撞中的转动跃迁，在最近开发的一个全球精确的全维从头计算势能面进行量子力学密耦合和准经典轨道计算H $_3$ Cl系统。在旋转非弹性碰撞中，彩虹散射的特征被发现在作为碰撞参量（初始轨道角动量）和最终旋转量子数的函数的状态分辨积分和微分截面中。我们表明，不同的动力学制度的HCl旋转过渡驱动的短程排斥力和长程吸引力，其相对重要性取决于碰撞能量和最终的旋转状态，这表明分类的彩虹散射旋转和$l$型彩虹是有效的H $_2$ +HCl碰撞。虽然准经典轨迹法令人满意地预测的旋转非弹性截面的整体行为，其能力，准确地描述彩虹散射的签名似乎是有限的本系统。
2021-01-11 physics.chem-ph
State-to-State Differential and Relative Integral Cross Sections for Rotationally Inelastic Scattering of H2O by Hydrogen
采用交叉分子束结合速度图成像技术，测量了碰撞能量为71.2 meV（574 cm-1）和44.8 meV（361 cm-1）时H2与H2O的旋转非弹性散射的态-态微分截面（DCSs）.一个分子束含有可变成分的（J = 0，1，2）旋转状态的氢碰撞的分子束的氩种子与水蒸气，通过超音速膨胀冷却到其最低的对位或邻位旋转水平（JKaKc= 000和101，分别）。使用速度图成像获得了完全指定的旋转激发末态的角速度分布。通过对相同实验条件下的DCS进行积分，得到相对积分截面。实验状态特定的DCS进行比较，从最完整的H2O-H2势能面上的完全量子散射计算的预测。比较相对总截面和状态特定的DCS显示出极好的协议与理论在几乎所有的细节
2011-04-14 astro-ph.SR physics.chem-ph
Simulating rotationally inelastic collisions using a Direct Simulation Monte Carlo method
本文介绍了一种用直接模拟蒙特卡罗（DSMC）方法模拟旋转冷却的新方法，并将其应用于氦气超音速射流中氨的旋转冷却。该方法利用从头计算转动态改变截面计算碰撞能量的函数。DSMC模拟中的每个粒子都标记有随时间演化的旋转种群矢量。转化为平移的能量转移是根据在指定碰撞能量下该群体的平均能量转移计算的。模拟进行了比较与连续模型的轴上的密度，温度和速度;旋转温度作为从喷嘴的距离的函数是符合预期的实验测量。该方法可应用于非均匀条件下的其他类型的气体混合动力学，如缓冲气体冷却NH $_3$的He。
2015-11-24 physics.chem-ph
Rotational state-changing collisions between N$_2^+$ and Rb at low energies
在离子-原子混合囚禁实验中普遍存在的亚开尔文温度范围内，对分子氮离子和Rb原子之间的旋转弹性和非弹性碰撞进行了理论研究.用量子散射方法计算了体系中能量最低的单重态电子通道的从头算势能面上的转动激发和去激发碰撞截面。我们发现，旋转的非弹性碰撞率是至少一个数量级小于在这个系统中发现的电荷交换率，呈现非弹性过程的典型的混合捕获实验的条件下的一个小通道。
2019-10-28 physics.atom-ph physics.chem-ph
Energy-transfer Quantum Dynamics of HeH$^+$ with He atoms: Rotationally Inelastic Cross Sections and Rate Coefficients
采用两种不同的从头算势能面研究了极性分子离子HeH $^+$与He原子相互作用的转动激发通道效率.我们进一步使用它们来研究质子交换反应和纯旋转非弹性碰撞在很宽的温度范围内的量子动力学。在目前的模拟研究中，这种阳离子被认为是在复合时代后的早期宇宙条件下可能的冷却源之一，最近被发现存在于星际介质中。从目前的计算结果是能够显示大效率的状态变化通道涉及旋转态的阳离子。事实上，我们发现它们在尺寸和行为上与以前的研究中获得的非弹性和反应速率系数相似，其中H原子被用作射弹。相同的旋转激发过程，发生时，自由电子的碰撞伙伴的阳离子，也与本研究结果进行了比较。反应，质子交换通道和纯非弹性通道的相对重要性也进行了分析和讨论。旋转去激发过程也研究了冷却动力学的本阳离子冷阱条件下与He作为缓冲气体。简要讨论了本研究结果对建立更全面的数值模型来描述不同环境中化学演化网络的意义。
2021-01-16 physics.chem-ph
On Mixed Quantum/Classical Theory for Rotationally Inelastic Scattering of Identical Collision Partners
该研究提出混合量子/经典理论用于处理相同碰撞伙伴的旋转非弹性散射，通过修正后验证了不可区分性对碰撞路径的影响。
2024-09-30 physics.chem-ph
Ultracold collisions in magnetic fields: reducing inelastic cross sections near Feshbach resonances
我们对处于n=1旋转激发态的He + NH（三重态Sigma）在磁场中的束缚态和低能量子散射进行了计算.我们研究了能级随磁场变化的模式，并确定了不同区域中近似好的量子数。我们用束缚态计算来定位低能费什巴赫共振。当使用磁场来跨这样的谐振调谐时，散射长度的实部和虚部示出幅度在1埃和3埃之间的不对称振荡和峰值。散射长度在共振时不通过极点。共振行为的特征是一个复杂的共振散射长度a_res。相应的非弹性截面显示出波谷以及共振附近的峰值。这对于实现分子的蒸发和交感冷却的努力可能是重要的，因为它提供了通过调谐接近费什巴赫共振来减少非弹性陷阱损失的希望。
2007-07-30 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
Rotationally Resolved Spectroscopy of a Single Polyatomic Molecule
本研究利用非弹性反冲光谱技术，实现了单个多原子分子离子c-C3H3+的转动分辨光谱，为天体化学、单分子手性检测和基础物理检验提供了高精度平台。
2024-09-19 physics.chem-ph
Inelastic low-energy collisions of electrons with HeH$^+$: rovibrational excitation and dissociative recombination
非弹性低能量（0- 1 eV）碰撞的电子与HeH $^+$阳离子的理论处理，重点是振转激发和解离复合（DR）通道。在{ \it ab initio}多通道量子亏损理论（MQDT）的应用中，这两个过程的描述都基于Born-Oppenheimer量子亏损。在两个不同的参考系中使用R-矩阵方法确定量子缺陷：电荷中心和质量中心框架。在两个参考系中得到的结果，在实施Fano-Jungen型振转标架变换技术后，显示了这两个不同参考系的收敛速度的差异。我们发现与现有的理论预测旋转非弹性热速率系数很好的协议。我们计算的DR率也同意与现有的实验结果。此外，几个计算实验揭示的作用，旋转和振动激发的间接DR机制，管理低能量HeH $^+$解离过程。虽然旋转激发是几个数量级更可能的过程中，在所研究的碰撞能量，封闭通道共振所描述的高n，旋转激发中性分子的HeH贡献非常小的解离概率。但是，情况是非常不同的高n，振动激发的HeH分子，这被发现以约90%的概率解离定义的共振。
2017-05-29 physics.chem-ph
Rotationally inelastic scattering of cyanocyclopentadiene by helium atoms
本文计算了氰基环戊二烯与氦原子的首个势能面，并通过量子散射计算获得转动激发速率系数，发现倾向于Δk_a=0跃迁，为星际丰度估算提供数据。
2025-06-18 astro-ph.GA physics.chem-ph
Cold atomic and molecular collisions: approaching the universal loss regime
我们调查的行为的单通道理论模型的冷和超冷碰撞，考虑到非弹性和反应过程中使用一个单一的参数来代表短程损失。我们提出了图的能量依赖性的弹性和非弹性或反应截面在整个参数空间的损耗参数和短程相移。然后，我们测试的单通道模型进行比较，它与旋转非弹性碰撞LiH分子和Li原子之间的耦合通道计算的结果。我们发现，由单通道模型预测的截面的范围变得越来越准确的初始LiH旋转量子数的增加，与相应的开放损耗通道的数量增加。结果表明，耦合通道计算在非常低的能量（在s波制度），在某些情况下可以用来估计的损失参数，然后预测的范围内可能的损失率在较高的能量，而不需要明确的耦合通道计算较高的分波。
2015-02-06 physics.atom-ph physics.chem-ph
Elastic and inelastic cross sections for $^{12}$C+CO$_2$ and $^{13}$C+CO$_2$ scattering at superthermal energies
本文通过量子转动密耦合计算和新构建的势能面，研究了超热能量下 $^{12}$C 和 $^{13}$C 原子与 CO$_2$ 的弹性和非弹性散射截面，揭示其强各向异性、能量依赖性及同位素差异。
2023-08-10 astro-ph.EP physics.ao-ph physics.atom-ph
Applying R-Matrix Theory to Atom-Molecule Inelastic Collisions: the case study of H$_2$O + H
Université de Bordeaux（波尔多大学）；Bordeaux INP（波尔多国立理工学院）
本研究利用R矩阵理论高效计算H₂O与H的非弹性碰撞，通过GPU加速实现计算效率提升，为复杂多原子系统研究提供新方法。
2025-10-24 physics.chem-ph
Collisional cooling of internal rotation in MgH$^+$ ions trapped with He atoms: Quantum modeling meets experiments in Coulomb crystals
利用从头计算势能面方法计算了MgH $^+$（$^1Σ$）离子与He（$^1$ S）原子的电子相互作用，从多通道散射问题的量子处理出发，计算了相应的态变旋转非弹性碰撞截面.我们专注于量子动力学在目前的合作伙伴在较早的讨论，冷离子阱实验（见下文），我们希望详细建模的能量低。相应的状态变化率之间计算的分子离子的较低的旋转状态来描述的时间演化动力学，随后由最近的实验库仑结晶MgH $^+$（$^1Σ$），其中离子被旋转冷却后的微动调谐上传到陷阱的他作为缓冲气体。实验中最终离子旋转温度的当前计算建模结果与他们的观察结果非常一致，并且在离子的旋转温度和热温度之间快速平衡。
2020-10-27 physics.atom-ph physics.chem-ph
Quantum-state resolved bimolecular collisions of velocity-controlled OH with NO radicals
尽管原子-分子碰撞已经用完全的量子态分辨率进行了研究，但是两个状态选择分子之间的相互作用已经被证明难以探测。在这里，我们报告的状态分辨非弹性散射截面的两个开壳层分子，都准备在一个单一的量子态之间的碰撞的测量。斯塔克减速OH自由基散射与六极聚焦NO自由基在交叉束配置。旋转和自旋-轨道非弹性散射截面测量的碰撞能量在70和300厘米之间的绝对尺度$^{-1}$。这些横截面显示公平的协议与量子耦合通道计算使用一组耦合模型势能面的基础上从头计算的远程非绝热相互作用和一个简单的短程相互作用。这种比较揭示了静电力在复杂的分子碰撞过程中的关键作用。
2012-10-22 physics.atom-ph physics.chem-ph
Ab Initio Potential Energy Surfaces and Quantum Dynamics of Rotational Inelastic Processes in the H+ Collision with CS
利用精确的量子动力学密耦计算方法，得到了H+与CS碰撞中态-态转动跃迁的速率系数，并解释了微波天文观测结果。采用内收缩MRCI方法和aug-cc-pVQZ基组，计算了H~+-CS体系基态和低激发态的三维从头算势能面.转动激发和去激发积分截面计算在低和超低碰撞能量，分别。共振已被观察到在非常低的能量，通常低于50 cm-1。在所有跃迁中，发现Δ j =+1和Δ j =-1分别对于激发和去激发是主要的。在超冷区的退激截面服从维格纳阈值定律。在2 - 240 K温度范围内，当j '= 1时，态-态激发速率最大，而在超冷区去激时，态-态激发速率最小。用振动平均势得到的转动激发截面在j ′ = 2态出现转动彩虹极大值。从简单的单分子动力学，旋转激发CS陷阱的平均寿命估计为550 ns，由于在微开尔文温度下的H+碰撞，使精确的光谱测量和研究量子简并附近的分子性质。
2016-04-17 physics.chem-ph
Dynamics of translational and rotational thermalization of AlF molecules via collisions with cryogenic helium
利用新的$ab \ initio$势能面（PES）和量子多通道散射理论研究了氦原子在低温下对氟化铝（AlF）分子的平移和转动热化作用.我们的检查的弹性和旋转非弹性通道显示，氦是一个有效的淬火剂的AlF在相关的温度缓冲气体冷却实验（$\sim1$ mK到$10$ K）。我们还表明，这一结论是强大的PES可能的不准确性。
2021-10-12 physics.chem-ph
Collisions of paramagnetic molecules in magnetic fields: an analytic model based on Fraunhofer diffraction of matter waves
我们研究了磁场对开壳层分子（$^2Σ$，$^3Σ$和$^2Π$）与闭壳层原子的旋转非弹性碰撞动力学的影响。我们的处理利用了物质波散射的夫琅和费模型及其最近扩展到电子碰撞[M。Lemeshko和B. Friedrich，J. Chem. Phys. \textbf{129}，024301（2008）]和辐射场[M. Lemeshko和B. Friedrich，Int. J. Mass. Spec. in press（2008）]。磁场使分子在空间固定框架中对齐，从而改变衍射目标的有效形状。这显著地影响微分和积分散射截面。我们通过评价He - CaH（$X ^2Σ^+$），He - O $_2$（$X ^3Σ^-$）和He - OH（$X ^2Π_Ω$）系统在热碰撞能量下的磁场依赖的散射特性来验证我们的治疗。由于横截面可以获得不同方向的磁场相对于相对速度矢量，该模型还提供了预测正面与侧面的空间不对称的碰撞。的空间不对称性被发现是几乎可以忽略不计的He - OH系统，弱的He - CaH碰撞，和强的He - O $_2$。在平行于相对速度矢量的磁场中，He - OH $(J=3/2,f \to J', e/f)$积分截面主要由$ΔM$的奇跃迁控制，而He - CaH（$X ^2Σ^+$）和He - O $_2$（$X ^3Σ^-$）碰撞系统则主要由$ΔM$的偶跃迁控制.对于后一种系统，磁…
2008-09-19 physics.atom-ph physics.chem-ph
Cold reactive and non-reactive collisions of Li and Rb with C$_2^-$: implications for hybrid trap experiments
本文从理论上研究了Li和Rb原子与C $_{2}^{-}$的冷反应和非反应碰撞。用扩展基组的CASSCF/ic-MRCI+Q方法计算了Li-C $_{2}^{-}$和Rb-C $_{2}^{-}$体系的单重态和三重态势能面.势能面，然后使用调查的关联脱离反应，并计算旋转非弹性截面的紧耦合方法。讨论了核关联对势能面的影响，并估算了冻结碳原子$1s$轨道对碰撞截面的影响.的Rb-OH $^{-}$系统和混合陷阱实验的应用程序所获得的结果进行了比较，探索。此外，我们讨论了对C $_{2}^{-}$负离子进行多普勒测温的可能性，并研究了涉及激发态的碰撞过程。交感冷却实验的影响进行了讨论。
2019-04-09 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Cold collisions of C$_{2}^{-}$ anions with Li and Rb atoms in hybrid traps
本文在共振冷却条件下，对Li和Rb原子与C $_{2}^{-}$分子阴离子在低温下的反应性和非反应性碰撞进行了理论研究.基于最近报道的精确势能面的单重态和三重态的锂-C $_{2}^{-}$和Rb-C $_{2}^{-}$系统，我们表明，缔合电子脱离反应是缓慢的，如果碰撞的合作伙伴是在他们的基态，但快速，如果他们被激发。预计结果将代表碱金属系列。我们还研究了旋转非弹性碰撞，以探讨冷却的平移和旋转自由度的C $_2^-$在混合离子原子陷阱。通过考虑碰撞能量的Tsallis分布来考虑微运动的影响。我们表明，平移冷却发生得更快，比旋转冷却和激发原子的存在下，导致损失的阴离子的时间尺度上的旋转冷却。
2020-06-10 physics.chem-ph
Neural network ensemble for computing cross sections for rotational transitions in H$_{2}$O + H$_{2}$O collisions
本研究提出基于神经网络集成的机器学习方法，利用约10%的MQCT数据预测水分子碰撞的转动跃迁截面，误差为0.409，热平均截面偏差约13.5%，适用于复杂分子系统。
2025-07-25 physics.chem-ph physics.comp-ph physics.space-ph
