An analytic model of rotationally inelastic collisions of polar molecules in electric fields
提出了一个极性分子在电场中热态-态旋转非弹性碰撞的解析模型。该模型是基于Fraunhofer散射的物质波，并要求勒让德矩表征的“形状”的目标在身体固定的框架作为其输入。电场使目标在空间固定坐标系中定向，从而影响动态观测量的显著变化：偏微分截面中振荡的相位和振幅都经历了特征场相关的变化，这些变化进入了偏积分截面。由于截面可以被评估为平行或垂直于相对速度施加的场，该模型还提供了关于空间不对称性的预测。用Ne-OCS（$^{1}Σ$）和Ar-NO（$^2Π$）体系的行为研究了场依赖的量子碰撞动力学.与后一个系统[化学物理快报]的紧密耦合计算比较。\textbf{313}，491（1999）]证明了该模型定性解释所观察到的所有散射特征的场依赖性的能力。
2008-07-09 physics.atm-clus physics.chem-ph
Rainbow scattering in rotationally inelastic collisions of HCl and H$_2$
我们研究了HCl与H $_2$碰撞中的转动跃迁，在最近开发的一个全球精确的全维从头计算势能面进行量子力学密耦合和准经典轨道计算H $_3$ Cl系统。在旋转非弹性碰撞中，彩虹散射的特征被发现在作为碰撞参量（初始轨道角动量）和最终旋转量子数的函数的状态分辨积分和微分截面中。我们表明，不同的动力学制度的HCl旋转过渡驱动的短程排斥力和长程吸引力，其相对重要性取决于碰撞能量和最终的旋转状态，这表明分类的彩虹散射旋转和$l$型彩虹是有效的H $_2$ +HCl碰撞。虽然准经典轨迹法令人满意地预测的旋转非弹性截面的整体行为，其能力，准确地描述彩虹散射的签名似乎是有限的本系统。
2021-01-11 physics.chem-ph
Stereodynamics of rotationally inelastic scattering in cold He+HD collisions
冷碰撞的立体动力学已成为分子碰撞量子化研究和控制碰撞结果的一个肥沃的土壤。立体动力学控制的基准过程是He+HD碰撞中的旋转过渡。Perreault等人最近通过研究在$v=1$振动流形中从$j=2$到$j'=0$态的淬灭，在实验上探索了这一过程。在这里，通过明确的量子散射计算的一个高度准确的从头相互作用潜力，他+H $_2$，我们揭示了如何组合的两个形状共振所产生的$l=1$和$l=2$分波控制立体动力学的结果，而不是一个单一的$l=2$分波归因于实验。此外，碰撞能量低于0.5厘米$^{-1}$，它表明，立体动力学的整体截面的偏好遵循一个简单的普遍趋势。
2020-07-27 physics.atom-ph physics.chem-ph
State-to-State Differential and Relative Integral Cross Sections for Rotationally Inelastic Scattering of H2O by Hydrogen
采用交叉分子束结合速度图成像技术，测量了碰撞能量为71.2 meV（574 cm-1）和44.8 meV（361 cm-1）时H2与H2O的旋转非弹性散射的态-态微分截面（DCSs）.一个分子束含有可变成分的（J = 0，1，2）旋转状态的氢碰撞的分子束的氩种子与水蒸气，通过超音速膨胀冷却到其最低的对位或邻位旋转水平（JKaKc= 000和101，分别）。使用速度图成像获得了完全指定的旋转激发末态的角速度分布。通过对相同实验条件下的DCS进行积分，得到相对积分截面。实验状态特定的DCS进行比较，从最完整的H2O-H2势能面上的完全量子散射计算的预测。比较相对总截面和状态特定的DCS显示出极好的协议与理论在几乎所有的细节
2011-04-14 astro-ph.SR physics.chem-ph
Simulating rotationally inelastic collisions using a Direct Simulation Monte Carlo method
本文介绍了一种用直接模拟蒙特卡罗（DSMC）方法模拟旋转冷却的新方法，并将其应用于氦气超音速射流中氨的旋转冷却。该方法利用从头计算转动态改变截面计算碰撞能量的函数。DSMC模拟中的每个粒子都标记有随时间演化的旋转种群矢量。转化为平移的能量转移是根据在指定碰撞能量下该群体的平均能量转移计算的。模拟进行了比较与连续模型的轴上的密度，温度和速度;旋转温度作为从喷嘴的距离的函数是符合预期的实验测量。该方法可应用于非均匀条件下的其他类型的气体混合动力学，如缓冲气体冷却NH $_3$的He。
2015-11-24 physics.chem-ph
Energy-transfer Quantum Dynamics of HeH$^+$ with He atoms: Rotationally Inelastic Cross Sections and Rate Coefficients
采用两种不同的从头算势能面研究了极性分子离子HeH $^+$与He原子相互作用的转动激发通道效率.我们进一步使用它们来研究质子交换反应和纯旋转非弹性碰撞在很宽的温度范围内的量子动力学。在目前的模拟研究中，这种阳离子被认为是在复合时代后的早期宇宙条件下可能的冷却源之一，最近被发现存在于星际介质中。从目前的计算结果是能够显示大效率的状态变化通道涉及旋转态的阳离子。事实上，我们发现它们在尺寸和行为上与以前的研究中获得的非弹性和反应速率系数相似，其中H原子被用作射弹。相同的旋转激发过程，发生时，自由电子的碰撞伙伴的阳离子，也与本研究结果进行了比较。反应，质子交换通道和纯非弹性通道的相对重要性也进行了分析和讨论。旋转去激发过程也研究了冷却动力学的本阳离子冷阱条件下与He作为缓冲气体。简要讨论了本研究结果对建立更全面的数值模型来描述不同环境中化学演化网络的意义。
2021-01-16 physics.chem-ph
On Mixed Quantum/Classical Theory for Rotationally Inelastic Scattering of Identical Collision Partners
Marquette University（马凯特大学）
该研究提出混合量子/经典理论用于处理相同碰撞伙伴的旋转非弹性散射，通过修正后验证了不可区分性对碰撞路径的影响。
2024-09-30 physics.chem-ph
Rotational state-changing collisions between N$_2^+$ and Rb at low energies
在离子-原子混合囚禁实验中普遍存在的亚开尔文温度范围内，对分子氮离子和Rb原子之间的旋转弹性和非弹性碰撞进行了理论研究.用量子散射方法计算了体系中能量最低的单重态电子通道的从头算势能面上的转动激发和去激发碰撞截面。我们发现，旋转的非弹性碰撞率是至少一个数量级小于在这个系统中发现的电荷交换率，呈现非弹性过程的典型的混合捕获实验的条件下的一个小通道。
2019-10-28 physics.atom-ph physics.chem-ph
Stereodynamic control of cold rotationally inelastic CO + HD collisions
分子碰撞动力学的量子控制是冷碰撞研究中一个令人兴奋的新兴领域。在超声分子束中碰撞伙伴的共膨胀结合使用斯塔克诱导绝热拉曼通道精确控制它们的量子态和对准/取向允许碰撞结果的精细立体动力学控制。这种方法最近已被证明为旋转淬火HD在碰撞与H2，D2，和他和D2的他。在这里，我们通过在碰撞能量接近1 K时的全维量子散射计算来说明HD（v = 0，j=2）+CO（v= 0，j=0）-> HD（v '= 0，j'）+CO（v '= 0，j'）碰撞的这种方法。结果表明，能量在0.01- 1 K之间的碰撞动力学受L=1和L=2分波共振的相互作用控制，这取决于两个分子的最终转动能级。极化截面分解成两个分子的初始和最终旋转量子数的磁子水平也揭示了显着的立体动力学效应在冷能制度。总的来说，立体动力学效应是由几何和动力学因素控制的，宇称守恒在调制这些贡献取决于特定的最终状态中起着重要的作用。
2021-07-01 physics.chem-ph
Ultracold collisions in magnetic fields: reducing inelastic cross sections near Feshbach resonances
我们对处于n=1旋转激发态的He + NH（三重态Sigma）在磁场中的束缚态和低能量子散射进行了计算.我们研究了能级随磁场变化的模式，并确定了不同区域中近似好的量子数。我们用束缚态计算来定位低能费什巴赫共振。当使用磁场来跨这样的谐振调谐时，散射长度的实部和虚部示出幅度在1埃和3埃之间的不对称振荡和峰值。散射长度在共振时不通过极点。共振行为的特征是一个复杂的共振散射长度a_res。相应的非弹性截面显示出波谷以及共振附近的峰值。这对于实现分子的蒸发和交感冷却的努力可能是重要的，因为它提供了通过调谐接近费什巴赫共振来减少非弹性陷阱损失的希望。
2007-07-30 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
Inelastic low-energy collisions of electrons with HeH$^+$: rovibrational excitation and dissociative recombination
非弹性低能量（0- 1 eV）碰撞的电子与HeH $^+$阳离子的理论处理，重点是振转激发和解离复合（DR）通道。在{ \it ab initio}多通道量子亏损理论（MQDT）的应用中，这两个过程的描述都基于Born-Oppenheimer量子亏损。在两个不同的参考系中使用R-矩阵方法确定量子缺陷：电荷中心和质量中心框架。在两个参考系中得到的结果，在实施Fano-Jungen型振转标架变换技术后，显示了这两个不同参考系的收敛速度的差异。我们发现与现有的理论预测旋转非弹性热速率系数很好的协议。我们计算的DR率也同意与现有的实验结果。此外，几个计算实验揭示的作用，旋转和振动激发的间接DR机制，管理低能量HeH $^+$解离过程。虽然旋转激发是几个数量级更可能的过程中，在所研究的碰撞能量，封闭通道共振所描述的高n，旋转激发中性分子的HeH贡献非常小的解离概率。但是，情况是非常不同的高n，振动激发的HeH分子，这被发现以约90%的概率解离定义的共振。
2017-05-29 physics.chem-ph
Rotationally inelastic scattering of cyanocyclopentadiene by helium atoms
本文计算了氰基环戊二烯与氦原子的首个势能面，并通过量子散射计算获得转动激发速率系数，发现倾向于Δk_a=0跃迁，为星际丰度估算提供数据。
2025-06-18 astro-ph.GA physics.chem-ph
Laser-induced 3D alignment and orientation of quantum-state-selected molecules
利用强非均匀静态电场，根据2，6-二氟碘苯分子的旋转量子态，对旋转冷超声束进行空间色散。选择处于最低旋转状态的分子并将其用作3维对准和取向的目标。在绝热状态下，用椭圆偏振的强激光脉冲诱导取向，并且通过激光脉冲和弱静电电场的组合作用诱导取向。我们表明，当旋转状态选择的分子，而不是在原来的分子束中的分子，被用作目标时，三维排列和取向的程度大大增强。
2009-08-04 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
Universal stereodynamics of cold atom-molecule collisions in electric fields
我们使用精确的量子动力学计算来证明$^2Π$分子与$^1$ S态原子在外加电场中冷碰撞的普遍立体选择性。我们发现，冷碰撞的OH分子在其低场寻求$f$状态，其偶极矩的方向与场的方向相反，更容易导致非弹性散射比那些分子沿场的方向，导致几乎完美的空间不对称的非弹性碰撞截面。这种效应的普遍性质是由于高场寻求$e$态的简并$\pm M$斯塔克子能级之间的非弹性散射的阈值抑制，其中$M$是场轴上分子的总角动量的投影。以上的$Λ$ -双峰阈值，非弹性原子-分子碰撞的立体动力学可以通过电场诱导的共振，这使得有效的控制Ne + OH散射的碰撞能量范围内实现在当前的合并束实验调谐。
2021-06-26 physics.atom-ph physics.chem-ph
Elastic and inelastic cross sections for $^{12}$C+CO$_2$ and $^{13}$C+CO$_2$ scattering at superthermal energies
本文通过量子转动密耦合计算和新构建的势能面，研究了超热能量下 $^{12}$C 和 $^{13}$C 原子与 CO$_2$ 的弹性和非弹性散射截面，揭示其强各向异性、能量依赖性及同位素差异。
2023-08-10 astro-ph.EP physics.ao-ph physics.atom-ph
Applying R-Matrix Theory to Atom-Molecule Inelastic Collisions: the case study of H$_2$O + H
Université de Bordeaux（波尔多大学）；Bordeaux INP（波尔多国立理工学院）
本研究利用R矩阵理论高效计算H₂O与H的非弹性碰撞，通过GPU加速实现计算效率提升，为复杂多原子系统研究提供新方法。
2025-10-24 physics.chem-ph
Cold atomic and molecular collisions: approaching the universal loss regime
我们调查的行为的单通道理论模型的冷和超冷碰撞，考虑到非弹性和反应过程中使用一个单一的参数来代表短程损失。我们提出了图的能量依赖性的弹性和非弹性或反应截面在整个参数空间的损耗参数和短程相移。然后，我们测试的单通道模型进行比较，它与旋转非弹性碰撞LiH分子和Li原子之间的耦合通道计算的结果。我们发现，由单通道模型预测的截面的范围变得越来越准确的初始LiH旋转量子数的增加，与相应的开放损耗通道的数量增加。结果表明，耦合通道计算在非常低的能量（在s波制度），在某些情况下可以用来估计的损失参数，然后预测的范围内可能的损失率在较高的能量，而不需要明确的耦合通道计算较高的分波。
2015-02-06 physics.atom-ph physics.chem-ph
Ab Initio Potential Energy Surfaces and Quantum Dynamics of Rotational Inelastic Processes in the H+ Collision with CS
利用精确的量子动力学密耦计算方法，得到了H+与CS碰撞中态-态转动跃迁的速率系数，并解释了微波天文观测结果。采用内收缩MRCI方法和aug-cc-pVQZ基组，计算了H~+-CS体系基态和低激发态的三维从头算势能面.转动激发和去激发积分截面计算在低和超低碰撞能量，分别。共振已被观察到在非常低的能量，通常低于50 cm-1。在所有跃迁中，发现Δ j =+1和Δ j =-1分别对于激发和去激发是主要的。在超冷区的退激截面服从维格纳阈值定律。在2 - 240 K温度范围内，当j '= 1时，态-态激发速率最大，而在超冷区去激时，态-态激发速率最小。用振动平均势得到的转动激发截面在j ′ = 2态出现转动彩虹极大值。从简单的单分子动力学，旋转激发CS陷阱的平均寿命估计为550 ns，由于在微开尔文温度下的H+碰撞，使精确的光谱测量和研究量子简并附近的分子性质。
2016-04-17 physics.chem-ph
External field control of collective spin excitations in an optical lattice of $^2Σ$ molecules
我们发现，在旋转基态的光晶格上捕获的$^2Σ$分子的合奏表现出集体自旋激发，可以通过施加叠加的电场和磁场控制。特别是，我们表明，在某些组合的电场和磁场的分子系综的最低能量激发导致形成的磁性Frenkel激子。激子带宽可以通过改变电场或磁场来调节。我们发现，激子态可以通过在光晶格中产生空位来局域化。磁激子态的局域化模式对空位的数量和分布非常敏感，可以用来设计多体纠缠自旋态。我们考虑磁激子波包的动力学，并表明，在光晶格中的分子之间的自旋激发转移可以通过调整外部磁场或电场来加速或减慢。
2010-07-02 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Electric-field-controlled cold dipolar collisions between trapped CH$_3$F molecules
达到高密度是多原子分子冷碰撞实验的关键一步。我们使用冷冻离心机加载多达2个$\times10^7$ CH $_3$ F分子到盒状电阱中，在约350 mK的温度下实现高达10 $^7$/cm $^3$的密度，其中弹性偶极横截面超过7 $\times$ 10 $^{-12}$ cm $^2$。我们测量的非弹性速率常数低于4 $\times$-10 $^{-8}$ cm $^3$/s和控制这些通过调整一个均匀的电场，覆盖了大部分的陷阱体积。与从头计算的比较，偶极弛豫得到了很好的协议。我们的技术和发现是通用的，并立即为其他冷分子碰撞实验相关。
2022-04-26 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Tuning bimolecular chemical reactions by electric fields
我们开发了一种理论方法来解决量子力学反应散射问题的存在下的外部领域的基础上的超球坐标描述的反应配合物结合总角动量表示的碰撞在外部领域。该方法使我们能够得到电场中LiF + H -> Li + HF化学反应的收敛结果。我们的计算表明，通过诱导不同的总角动量的状态之间的耦合，电场与幅度<150 kV/cm引起的共振散射和显着修改的总反应几率，产品状态分布和分支比的反应与非弹性散射。
2018-07-01 physics.chem-ph
