Time-Resolved Coulomb Explosion Imaging Unveils Ultrafast Ring Opening of Furan
J. R. Macdonald Laboratory, Department of Physics, Kansas State University（堪萨斯州立大学）；Hefei National Research Center for Physical Sciences at the Microscale and Department of Modern Physics, University of Science and Technology of China（中国科学技术大学）；European XFEL（欧洲X射线自由电子激光设施）；Max-Planck-Institut für Kernphysik（马克斯·普朗克核物理研究所）
针对反应中核运动直接成像的难题，研究采用时间分辨库仑爆炸成像结合从头算分子动力学与模拟，揭示了呋喃在198nm激发下100飞秒内的超快开环路径，为飞秒化学分子动力学研究提供了新依据。
2023-11-09 physics.atm-clus physics.chem-ph
Theory of time-resolved non-resonant x-ray scattering for imaging ultrafast coherent electron motion
未来的超快X射线光源可能会对超快相干电子运动进行实时空间成像。对于这样一个成像实验的严格理解，我们扩展的非共振X射线散射的时域理论。散射探测器的能量分辨率的作用进行了详细研究。我们发现，时间分辨的非共振X射线散射没有能量分辨率提供了一个机会，研究非平衡量子系统中的含时电子关联。此外，我们的理论提出了一个统一的描述超快X射线散射的电子波包和动力学成像的超快动力学使用非弹性X射线散射Abbamonte和同事。我们仔细研究了散射信号和电子波包的线性密度响应之间的关系。最后，我们证明了时间分辨的X射线散射的晶体组成的相同的电子波包恢复的瞬时电子密度。
2014-04-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph
Imaging Nanoscale Carrier, Thermal, and Structural Dynamics with Time-Resolved and Ultrafast Electron Energy-Loss Spectroscopy
本综述介绍了时间分辨和超快电子能量损失谱（EELS）在理论和仪器上的最新进展，阐述了其从低损耗等离激元到核心能级激发的光谱计算与解释方法，并探讨了电子束单色化等新兴技术的未来方向，确立了该技术在揭示量子材料和太阳能转换器件纳米尺度动态过程中的关键地位。
2025-10-06 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Surface hopping molecular dynamics simulation of ultrafast methyl iodide photodissociation mapped by Coulomb explosion imaging
提出高效表面跳跃动力学方法，模拟甲基碘光解离及库仑爆炸，与实验吻合，揭示圆锥交叉导致的12飞秒分叉，适用于统计依赖和稀有通道模拟。
2024-11-05 physics.chem-ph
Potential for ultrafast dynamic chemical imaging with few-cycle infrared lasers
研究了几个周期的强红外激光脉冲产生的光电子能谱。通过聚焦于后向再散射的高能光电子的角分布，我们表明，可以提取目标离子被自由电子的精确微分弹性散射截面。由于自由电子的入射方向和能量可以通过操纵激光的偏振、强度和波长而容易地改变，这些提取的弹性散射截面与更先进的反演算法相结合，可以用于重建分子的有效单散射势，从而开辟了使用几个周期的红外激光器作为强大的桌面工具来成像化学和生物变化的可能性，具有所需的前所未有的时间和空间分辨率。
2007-09-14 physics.atom-ph physics.chem-ph
Imaging the photochemical dynamics of cyclobutanone with MeV ultrafast electron diffraction
利用MeV超快电子衍射研究环丁酮在200 nm激发下的光化学动力学，测得激发态寿命约230飞秒，C3通道为主导解离路径，并实时映射了从S2极小值经S1/S0圆锥交叉点到解离的完整核波包动力学。
2025-02-22 physics.chem-ph
Polaritonic Molecular Clock: All-Optical Ultrafast Imaging of Wavepacket Dynamics without Probe Pulses
探测超快分子动力学的传统方法依赖于使用具有明确定义的时间延迟的同步激光脉冲。通常，泵浦脉冲激发分子中的波包。随后的探测脉冲可以使分子解离或电离，对分子碎片的测量提供了关于每个时间延迟的波包位置的信息。在这项工作中，我们建议利用超快的核位置相关的发射，由于大的光-物质耦合在等离子体纳米腔图像波包动力学仅使用一个单一的泵浦脉冲。我们表明，时间分辨的发射从腔提供的信息时，波包通过一个给定的区域在核组态空间。这种方法可以成像两个腔修改的动力学极化激元（混合轻物质）的潜力在强轻物质耦合制度，以及裸分子动力学在中间耦合制度的大Purcell增强，并提供了一个新的路线超快分子光谱与等离子体纳米腔。
2020-01-13 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph quant-ph
Imaging ultrafast molecular wavepackets with a single chirped UV pulse
我们展示了如何模拟一个传统的泵浦探测方案，使用一个单一的频率啁啾超短紫外脉冲，以获得分子超快动力学的时间分辨图像。线性调频脉冲在时间上引入频谱相位，该频谱相位对包含在脉冲中的泵浦频率和探测频率之间的延迟进行编码。通过比较H $^+_2$分子的全维从头计算结果和简单的序列模型的计算结果，我们证明了通过调节啁啾参数，双光子能量微分电离几率直接映射了分子中产生的波包动力学.因此，还可以实现对总电离产率的显著量的控制，并且可能增强超过一个数量级。
2017-02-17 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Probing valence electron and hydrogen dynamics using charge-pair imaging with ultrafast electron diffraction
本研究利用 MeV 超快电子衍射和电荷对分布函数分析，实现了氨光解离过程中价电子与氢关联运动的实空间时间分辨追踪，为分子量子动力学研究开辟了新途径。
2025-06-26 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
Ultrafast electron diffractive imaging of the dissociation of pre-excited molecules
University of Nebraska-Lincoln（内布拉斯加大学林肯分校）
通过双光子激发研究预激发分子的解离动力学，揭示核波包在未探索的势能面区域的演化。
2026-01-21 physics.chem-ph
Laser-induced electron diffraction of the ultrafast umbrella motion in ammonia
实时可视化分子转换需要一种具有飞秒空间和飞秒时间原子分辨率的结构检索方法。含氢分子的成像另外需要对氢核的原子位置敏感的成像方法，其中大多数方法对氢散射具有相对低的灵敏度。激光诱导电子衍射（LIED）是一种台式技术，可以以亚飞秒和飞秒时空分辨率对气相多原子分子的超快结构变化进行成像，同时对氢散射具有相对较高的灵敏度。在这里，我们形象的伞形运动的孤立氨分子（NH $_3$）后，其强场电离。在中性氨分子电离时，氨阳离子（NH $_3^+$）在约8飞秒内经历从金字塔（$Φ_{HNH} = 107 ^\circ$）到平面（$Φ_{HNH}=120^\circ$）结构的超快几何变换。使用LIED，我们检索近平面（$Φ_{HNH}=117 \pm 5^\circ$）场修饰的NH $_3^+$分子结构$7.8-9.8$飞秒电离后。我们测量的场修饰NH $_3^+$结构与我们使用量子化学从头计算的平衡场修饰结构非常一致。
2020-12-31 physics.chem-ph
Efficient orbital imaging based on ultrafast momentum microscopy and sparsity-driven phase retrieval
我们提出了能量分辨的光电子动量地图的轨道断层扫描，已收集到一个新的和有效的飞行时间动量显微镜设置。该装置与0.5 MHz桌面飞秒极紫外光源相结合，可实现前所未有的数据收集速度，并为未来的时间分辨轨道成像实验铺平道路。此外，我们在轨道成像的数据分析过程中向前迈出了重要的一步，并提出了一个稀疏驱动的方法所需的相位恢复问题，它只使用轨道中的非零像素的数量。这里，不需要对象支持的知识，并且稀疏数可以容易地从测量数据确定。在放松的平均交替反射算法中使用，这种稀疏约束使我们的实验以及无噪声和嘈杂的模拟光电子动量图数据的快速和可靠的相位检索。
2020-03-23 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Proposed imaging of the ultrafast electronic motion in samples using x-ray phase-contrast
追踪电子的运动对于理解超快科学中普遍存在的现象具有巨大的相关性，例如复杂化学和生物过程中电子密度的动态演化。从电子波包中散射超短X射线脉冲似乎是在实时和实空间中成像电子运动的最明显的方法，其概念是这种散射图案在远场区域中编码波包的瞬时电子密度。然而，Dianjin { \em et al.} [Proc. Natl. Acad. Sci.美国，{ \bf 109}，11636（2012）]已经对该概念提出了质疑，并且示出了远场状态中的散射探测时空密度-密度相关性。在这里，我们提出了一种可能的方式，通过超快X射线{ \em相衬成像}的波包的瞬时电子密度的图像。此外，我们表明，非弹性散射过程，这困扰超快散射在远场制度，不有助于超快X射线相衬成像的干涉效应的结果。我们说明了我们的一般性研究结果的波包，在于在复杂的分子和生物系统中的价电子的动力学的时间和能量范围内。目前的工作提供了一个潜在的图像不仅瞬时快照的非稳态电子动力学，而且这些快照的拉普拉斯算子，提供有关复杂的键合和拓扑结构的电荷分布在系统中的信息。
2013-02-27 cond-mat.mes-hall physics.atm-clus physics.atom-ph
Imaging the Photochemistry of Cyclobutanone using Ultrafast Electron Diffraction: Experimental Results
本文利用气相兆电子伏特超快电子衍射研究环丁酮在200 nm光激发后的超快结构动力学，通过分离非弹性与弹性散射信号追踪S₂→S₁布居转移和Norrish Type-I开环过程，为验证非绝热动力学模拟提供了实验基准。
2025-04-14 physics.chem-ph
Attosecond Transient Absorption Spooktroscopy: a ghost imaging approach to ultrafast absorption spectroscopy
最近，X射线自由电子激光（XFEL）产生的孤立阿秒脉冲的演示为在X射线波长下探测超快电子动力学提供了可能性。探测超快动力学的一种已建立的实验方法是X射线瞬态吸收光谱，其中X射线吸收光谱通过扫描中心光子能量并记录所得的光产物来测量。阿秒脉冲固有的频谱带宽与通常探测的谐振特征相比是宽的，这通常排除了在阿秒体制中应用这种技术。在本文中，我们提出并证明了一种新的技术进行瞬态吸收光谱与宽带阿秒脉冲的鬼成像的帮助下，恢复子带宽的分辨率在基于光产物的吸收测量。
2019-09-16 physics.chem-ph physics.optics quant-ph
Imaging and controlling electron motion and chemical structural dynamics of biological system in real time and space
本研究将阿秒级超快电子显微镜拓展应用于生物系统，通过成像与光谱技术观测电缆细菌中光诱导的电子与化学结构动力学，揭示了电导率超快调控机制，为生物光电子元件开发提供支撑。
2025-10-02 physics.atm-clus physics.bio-ph physics.chem-ph
Machine learning for laser-induced electron diffraction imaging of molecular structures
超快衍射成像技术是一种有效的工具，可以同时获得皮米级空间分辨率和阿秒级时间分辨率的气相分子几何结构。然而，结构检索变得越来越困难，结构的复杂性增加，给定的全球极值必须在一个多维的解决方案空间。更糟糕的是，预先计算所有方向的数千种分子构型变得非常棘手。作为补救措施，在这里，我们提出了一种具有卷积神经网络的机器学习算法，该算法可以用有限的分子配置集进行训练。我们证明结构检索的复杂和大分子，茴香酮（C $_{10}$ H $_{16}$ O），从激光诱导电子衍射（LIED）数据没有拟合算法或从头计算。这样一个大的分子结构的检索是不可能与其他变体的LIED或超快电子衍射。将电子衍射与机器学习相结合，为在静态和时间分辨研究中对复杂和较大的分子进行成像提供了新的机会。
2021-10-12 physics.chem-ph
Femtosecond electronic and hydrogen structural dynamics in ammonia imaged with ultrafast electron diffraction
通过超快衍射方法直接成像涉及氢原子的结构动力学由于它们的低散射截面而变得复杂。在这里，我们表明，兆电子伏超快电子衍射是足够敏感的孤立分子中的氢动力学。在气相氨的光解离的研究中，我们同时观察到的签名的核和相应的电子结构的变化所产生的解离动力学中的时间依赖性衍射。这两个分配确认从头算模拟的光化学动力学和由此产生的衍射观察。虽然实验的时间分辨率不足以解决时间上的解离，但我们的结果代表了在真实空间和时间中观察质子动力学的重要一步。
2023-03-07 physics.chem-ph
Unified approach to time-resolved x-ray and electron diffraction imaging
Wyant College of Optical Sciences, University of Arizona（亚利桑那大学怀特光学科学学院）；Department of Physics, University of Arizona（亚利桑那大学物理系）
本文提出一种统一的量子场描述方法，用于时间分辨X射线衍射和超快电子衍射，揭示两者之间的对应关系并系统区分其异同，展示了衍射成像在解析物质复杂量子过程中的独特能力。
2026-04-30 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Unraveling the ultrafast dynamics of thermal-energy chemical reactions
本文探讨如何结合超短中红外激光脉冲、气相受控分子与前沿成像技术，实时启动、成像并解析热能化学反应的超快基元步骤，从而加深对一般化学反应动力学的理解。
2023-10-19 physics.atm-clus physics.chem-ph
Role of electron-electron interference in ultrafast time-resolved imaging of electronic wavepackets
超快时间分辨x射线散射是一种新兴的方法，可以实时和实时地对复杂的化学和生物过程中电子电荷分布的动态演化进行成像。最近，对于来自电子波包的超短X射线脉冲的散射，光-物质相互作用的半经典和量子电动力学（QED）理论之间的差异被正式地证明，并且通过针对原子氢中的电子波包计算的散射图案来直观地说明[Proc. Natl. Acad. Sci.美国，{ \bf 109}，11636（2012）]。在这项工作中，我们提出了一个详细的分析时间分辨的X射线散射的样品中包含的非稳态和稳态电子的混合物内的两个理论。在多电子系统中，研究了一个非稳态电子与多个稳态电子之间的散射干涉对总散射信号的影响。一般来说，QED和半经典理论提供了不同的结果散射干涉的贡献，这取决于探测器的能量分辨率和X射线脉冲的持续时间。本文通过一个氦原子中电子波包的x射线TRI的数值例子来说明本文的研究结果。结果表明，在半经典理论中，含时散射干涉为零，相应的斑图由非含时散射干涉的散射贡献所支配;而在量子电动力学理论中，含时散射干涉的贡献并不为零，相应的斑图由非定常电子散射的散射贡献所支配.
2013-03-12 cond-mat.mes-hall physics.atm-clus physics.atom-ph
Ultrafast light-induced dynamics in the microsolvated biomolecular indole chromophore with water
蛋白质和它们的溶剂环境之间的相互作用，可以研究在一个自下而上的方法，使用氢键的发色团溶剂集群。紫外光诱导的发色团的电子激发，潜在的辐射损伤，以及它们对溶剂化的依赖性的超快动力学是重要的未决问题。由于所产生的气相聚集体的固有混合，微溶剂化效应的研究具有挑战性。我们使用静电偏转器空间分离不同的分子物种结合泵浦探测速度图成像实验。我们证明，这种强大的实验方法揭示了近紫外吸收的原型生物分子吲哚-水系统中的紫外诱导动力学的亲密细节。我们确定的时间依赖性的外观不同的反应产物和解开发生的超快过程。这种方法确保了反应物是众所周知的，并且可以获得特定反应产物的详细特征-为完整的化学反应性实验铺平了道路。
2022-10-07 physics.atm-clus physics.chem-ph
Ultrafast dynamics with the exact factorization
含时电子-核波函数的精确因式分解已成功地应用于量子分子动力学模拟领域，用来解释和模拟光致超快过程。在这项工作中，我们总结了主要的发展，导致制定一个基于几何的方法，来自精确的因式分解方程，能够处理非绝热电子过程，包括自旋轨道耦合和非微扰效应的外部时间依赖性字段。这种基于量子力学的量子经典方法被称为耦合轨道混合量子经典（CT-MQC）算法，其性能在这里进行测试，以研究IBr的光解动力学。
2021-04-01 physics.chem-ph physics.comp-ph
A brief review: Ultrafast electron diffractive voltammetry: General formalism and applications
我们提出了一个通用的形式主义的超快衍射伏安法的方法作为一个非接触的工具，研究超快表面电荷动力学在纳米结构界面。作为案例研究，在衍射伏安框架的基础上，在氧化硅表面的光致表面充电过程和纳米粒子修饰界面的热电子动力学进行了研究。我们发现，电荷重新分布过程中出现的表面，亚表面和真空水平时，强烈的飞秒激光脉冲驱动。为了阐明不同来源的伏安法贡献，我们使用阴影成像技术和N-粒子模拟进行控制实验，以帮助调查的光电压动力学的存在下的光致发光。我们发现，伏安法的贡献与光电发射有一个很长的衰减尾巴，并发挥了更明显的作用，在纳秒的时间尺度，而超快伏安法是由本地的电荷转移，如表面充电和分子电荷传输在纳米结构的接口。我们还讨论了衍射伏安法作为定量超快电子衍射方法的一个组成部分，在研究具有独特的表面衍射和边界条件的不同类型的接口的普遍适用性。
2013-09-13 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
