Setting the photoelectron clock through molecular alignment
强激光场与物质的相互作用本质上为以极高的时空分辨率成像瞬态动力学提供了强大的工具。在这里，我们研究强场电离的激光排列的分子，并显示一个完整的实时图像的光电子动力学的激光场和分子相互作用的联合行动。我们证明了分子对整体强场动力学有着巨大的影响：它为具有给定再散射动能的电子发射设定了时钟。这一结果代表了分子框架强场物理学的开创性陈述的基准，并对自衍射实验的解释产生了强烈的影响。此外，由此产生的编码的时间-能量关系的分子框架光电子动量分布显示的方式，探测分子的潜力，在实时和访问更深入的理解电子输运在强场相互作用。
2020-04-17 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
Laser-induced electron Fresnel diffraction by XUV pulses at extreme intensity
激光场中原子和分子的电离可以在光电子谱中产生各种有趣的干涉结构。对于超强极紫外激光脉冲的情况下，我们确定了一种新的花瓣状的干涉结构的电子动量分布沿激光场的传播方向。我们证明了这种结构是相当普遍的，并且可以归因于电子波包被原子核的菲涅耳衍射。我们的结果证明了通过数值求解含时薛定谔方程的原子氢超越偶极近似。通过建立分析模型，我们发现电子位移决定了上述干涉图样。此外，我们还建立了激光诱导电子菲涅耳衍射的物理图象，并用量子模型和半经典模型加以加强。
2022-03-27 physics.atom-ph
It is all about phases: ultrafast holographic photoelectron imaging
光电子全息术构成了一个强大的工具，为超快成像的物质，因为它结合了高电子流与亚飞秒分辨率，并提供有关过渡振幅和相移的信息。与光全息术类似，它使用与定性不同的电离事件相关联的探测波和参考波之间的相位差来重建目标并确定可能发生的任何变化。这些是其他阿秒成像技术的主要优点，需要精心设计的干涉计划，以提取相位差。出于这个原因，超快光电子全息术的活动经历了巨大的增长，这导致了一个巨大的，但分散的景观。本审查是为统一这一格局而作出的组织努力。这包括一个历史性的帐户，其中建立了与激光诱导电子衍射（LIED）的连接，所遇到的主要全息结构及其基本的物理机制的总结，所采用的理论方法的广泛讨论，以及关键的挑战和未来的可能性。我们在自己的工作中更深入地研究，并特别强调量子干涉和剩余库仑势。
2019-06-27 physics.atom-ph
Strong-field ionization of complex molecules
强场光电子动量成像的原型生物分子吲哚解纠缠在一个相结合的实验和计算方法。实验上，对分子的强控制使得能够在分子框架中获得定义明确的窄范围入射强度的光电子动量分布。一种新的，高效的半经典模拟设置的基础上的绝热隧道理论定量再现这些结果。结合实验和计算，揭示了全息结构的渐近动量分布，这被发现敏感地依赖于排列的分子框架。我们确定了基本的分子性质，形状的光电子波包在电离过程的第一步，并采用量子化学精确描述的阳离子在随后的连续动态。详细的分子离子，占其偏振的激光-电场的建模，使激光诱导的电子衍射的大型和复杂的分子的模拟，并提供充分的洞察光电子的动力学方面的半经典轨迹。这为解开飞秒时间尺度上生物分子系统的强场衍射成像提供了计算手段。
2020-03-12 physics.atom-ph physics.bio-ph physics.chem-ph
Quantum pathways interference in laser-induced electron diffraction revealed by a semiclassical method
该研究开发了一种结合半经典Herman-Kluk传播子和强场近似的新方法，用于强激光场物理计算，揭示了再散射电子的多条轨迹干涉结构，扩展了激光诱导电子衍射等超快成像技术的能力。
2024-08-22 physics.atom-ph quant-ph
Imaging Molecules from Within: Ultra-fast, Ångström Scale Structure Determination of Molecules via Photoelectron Holography using Free Electron Lasers
基于（i）即将到来的明亮X射线自由电子激光（FEL）源，（ii）新的能量和角色散的大面积电子成像器，以及（iii）众所周知的光电子全息术，阐述了一种新的方案，该方案提供了具有飞秒空间和飞秒时间分辨率的小到中等尺寸分子的时间依赖的三维结构测定。诱导分子动力学，波包运动，解离，通过锥形交叉点或异构化的泵脉冲，这种运动是可视化的X射线自由电子激光探测脉冲发射keV的光电子在几个飞秒内从特定的和明确定义的网站，深核心水平的个别原子，在分子内。在光电子出来的路上，光电子被衍射，在检测器上产生全息图，在光电离的瞬间对分子结构进行编码，从而提供“分子内部的飞秒快照图像”。详细的计算中的各种近似的日益复杂的和三维检索的分子的空间结构的空间分辨率为10 ngström的演示。由于大的光吸收截面，该方法扩展了基于X射线衍射的，随时间变化的结构调查，设想在自由电子激光器的新类别的样品是无法访问的任何其他方法。其中包括气相中的稀释样品，例如对齐、定向或构象选择的分子、超冷系综和/或主要包含不能有效散射X射线的轻原子的分子或簇物体。
2009-10-16 physics.atom-ph physics.ins-det
Potential for ultrafast dynamic chemical imaging with few-cycle infrared lasers
研究了几个周期的强红外激光脉冲产生的光电子能谱。通过聚焦于后向再散射的高能光电子的角分布，我们表明，可以提取目标离子被自由电子的精确微分弹性散射截面。由于自由电子的入射方向和能量可以通过操纵激光的偏振、强度和波长而容易地改变，这些提取的弹性散射截面与更先进的反演算法相结合，可以用于重建分子的有效单散射势，从而开辟了使用几个周期的红外激光器作为强大的桌面工具来成像化学和生物变化的可能性，具有所需的前所未有的时间和空间分辨率。
2007-09-14 physics.atom-ph physics.chem-ph
Exploring Valence Electron Dynamics of Xenon through Laser-Induced Electron Diffraction
本研究通过激光诱导电子衍射探索氙阳离子双空穴态的自旋轨道动力学，利用定量重散射理论计算光电子动量分布，并识别后向散射角度的显著变化，实验验证采用3100 nm飞秒激光。
2024-03-15 physics.atom-ph
Laser-induced electron Fresnel diffraction in the tunneling and over-barrier ionization
强场电离过程中的光电子动量分布具有多种结构，揭示了这一过程的复杂动力学过程。最近，我们在超强极紫外（XUV）激光脉冲的情况下发现了一种低能干涉结构，并将其归因于激光诱导电子菲涅耳衍射。该结构由激光诱导的电子位移确定[Geng L et al. 2021 Phys. Rev. A 104（2）L021102]。在目前的工作中，我们发现菲涅耳衍射图像也存在于隧道和过势垒区的短脉冲电离。然而，电子位移现在是由激光脉冲的电场分量引起的，而不是在超强XUV脉冲的情况下由磁场分量引起的。在对量子模型和半经典模型进行相应的修正后，我们发现沿激光偏振方向的低能干涉结构与菲涅耳衍射的物理机制相同。这两种模型的预测结果与含时薛定谔方程数值解的精确结果吻合较好。
2022-03-27 physics.atom-ph
Diffraction patterns in attosecond photoionization time delay
本研究针对立方分子的阿秒光电离过程，通过模拟Eisenbud-Wigner-Smith时间延迟，发现能量与角分布中±100阿秒范围内存在丰富衍射图样，证实该效应可通过超快时间分辨实验观测，确立了分子光电离衍射的基础地位。
2024-12-11 physics.atm-clus physics.atom-ph
Laser induced electron diffraction: a tool for molecular orbital imaging
采用有效二维单激活电子含时量子模拟方法研究了N2和CO2分子在几个周期的线偏振800 nm激光脉冲作用下的激光诱导电离动力学.我们表明，在初始隧道电离阶段之后发生的电子再碰撞过程会导致能量分辨光电子信号中的量子干涉图案。如果分子最初垂直于场极化排列，则相关条纹的位置和相对高度可以与分子的几何和轨道结构相关，使用简单的反演算法，该算法考虑了产生电离电子的初始分子轨道的对称性。我们表明，它是可能的，以提取原子间的距离在分子中的平均光子-电子信号的精度为几倍。
2012-03-18 physics.atom-ph quant-ph
Probing Instantaneous Single-Molecule Chirality in the Planar Ground State of Formic Acid
该研究通过光电子衍射与库仑爆炸符合成像证明甲酸分子在平面振动基态下单个分子仍具瞬时手性，揭示前手性分子中核零点离域导致的手性现象。
2025-07-22 physics.atom-ph
Perspective: Ultrafast Imaging of Molecular Dynamics Using Ultrafast Low-Frequency Lasers, X-ray Free Electron Laser and Electron Pulses
高时空分辨率和高亮度的要求对原子运动成像和分子电影的制作是一个巨大的挑战。超亮桌面激光、X射线和电子源的重要突破使化学过程中不断变化的分子结构能够直接成像。介绍了飞秒时间分辨分子成像的超快激光脉冲和电子脉冲制备的最新实验进展。这一观点介绍了分子动力学的多功能成像方法的概述。高次谐波成像和光电子衍射成像是基于激光诱导电离和再散射过程的。库仑爆炸成像通过检测碎片离子的动量矢量来获取分子结构信息。衍射成像在倒易空间中编码分子结构和电子信息。我们还介绍了这些超快成像方法在解决激光诱导的核动力学和电子动力学的各种应用。
2022-02-09 physics.atom-ph
Above-Threshold Ionization and Laser-Induced Electron Diffraction in Diatomic Molecules
强场光电子能谱和电子轰击为从分子靶中提取具有阿秒时间分辨率的电子和核动力学提供了一条可行的途径。然而，由于{ \em从头}处理，即使是最简单的双原子系统是超出了今天的能力，近似的定性描述是必要的。在本文中，我们发展了这样一种理论方法来模拟强激光与分子相互作用产生的光电子。我们提出了一个一般的对称双原子分子在单活性电子近似下，除其他功能，允许调整核间的分离和分子的潜力，在一个直接和简单的方式。更重要的是，我们推导出一个解析的近似解的时间相关的薛定谔方程（TDSE），基于广义强场近似（SFA）的版本。利用这种方法，我们得到了电子从两个不同的分子中心发射的跃迁振幅的表达式，然后在强激光场加速。我们的理论的一个创新的方面是，偶极子矩阵元素是免费的非物理规范和坐标系相关的条款-这是通过适应坐标系，在其中执行SFA，从该中心的时间相关的波函数的相应部分起源。我们的分析结果与H $_2^+$分子的全三维TDSE的数值解吻合得很好。此外，该理论模型被应用于描述激光诱导电子衍射（LIED）测量的O $_2^+$分子，在ICFO获得，并再现实验的主要特点非常好。我们的方法可以以自然的方式扩展到更复杂的分子和多电子系统。
2016-07-26 physics.atom-ph
