Strong-field photoelectron momentum imaging of OCS at finely resolved incident intensities
记录了中心波长为800 nm的激光脉冲在不同峰值强度（从$4.6$到$13\times10^{13}$ W/cm $^2$）下强场电离羰基硫的光电子动量分布，并分析了共振里德伯态和光电子轨道角动量。相对于峰值强度的动量分布的微分的评价高度抑制了焦点体积平均的影响，并允许明确识别弗里曼共振。因此，以前所作的光电子线的分配可以重新分配。一个早期报道的经验规则，它涉及到初始状态的轨道动量和最小光子费用的可观察到的占主导地位的光电子轨道动量的交流斯塔克移动原子系统，被证实的分子目标。
2019-08-05 physics.atom-ph physics.chem-ph
Imaging electron dynamics with time- and angle-resolved photoelectron spectroscopy
我们从理论上研究如何时间和角度分辨的光电子能谱可以应用于成像相干电子动力学分子。我们考虑一个过程，其中泵脉冲触发相干电子动力学的分子通过创建一个价电子空穴。超短极紫外（XUV）探测脉冲在分子中产生第二个电子空穴。有关电子动力学的信息是通过分析在一个固定的光电子能量的光电子发射概率的角分布。我们证明，严格的理论分析，考虑到由超短，宽带探测脉冲和电子-空穴相关效应引起的跃迁的不可逆性，是必要的时间和角度分辨光电子谱的解释。我们展示了如何从一个分子的时间和角度分辨的光电子光谱的傅立叶分析可以应用到以下的电子动力学考虑光电子分布从吲哚分子阳离子与相干电子动力学。
2016-07-05 physics.atom-ph physics.optics
Laser-Induced Electron Diffraction: Inversion of Photoelectron Spectra for Molecular Orbital Imaging
本文讨论了利用激光诱导电子衍射（LIED）获得的线性分子的光电子能谱对分子轨道成像的可能性。这是我们最近在Physical Review A \textbf{94}，023421（2016）上发表的工作的扩展，适用于二氧化碳分子的HOMO-1轨道。我们表明，这样的成像技术具有潜在的图像分子轨道在不同的核间距离在亚飞秒的时间尺度和分辨率的几分之一埃。
2016-10-26 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Maximum information photoelectron metrology
光电子干涉图以光电子角分布的形式表现出来，是一种高信息量的相干观测。为了从角分辨光电离实验中获得最大的信息，需要记录完整的3D光电子动量分布。在这里，我们应用层析重建技术，以获得这样的三维分布从多光子电离钾原子，并充分分析的能量和角度的内容的三维数据。作为能量的函数获得的PAD与先前的2D数据和详细分析显示出良好的一致性[Hockett et.例如，物理修订信函112，223001（2014）]，但也表明在动量空间的某些区域中意外的连续性破坏，从而揭示了另外的连续干扰，否则无法观察到。这些意见反映了额外的电离途径的存在，最一般的，说明了这个相干观测的最大信息测量的功率。
2015-03-28 physics.atom-ph quant-ph
Coherent optical two-photon resonance tomographic imaging in three dimensions
本文提出利用单次时空分辨外差测量和双光子拉曼跃迁，重构原子系综复数三维相干性分布，实现14×14×36 μm³分辨率的光学共振层析成像。
2025-02-21 physics.atom-ph physics.optics quant-ph
Quantum Beat Photoelectron Imaging Spectroscopy of Xe in the VUV
本文介绍了133 nm泵浦、266 nm探测的时间分辨泵浦-探测测量方法。泵浦脉冲制备了一个长寿命的超精细波包，在双$5p^5(^2P^{\circ}_{1/2})6s~^2[1/2]^{\circ}_1$流形（$E=$ 77185 cm $^{-1}=$ 9.57 eV）。通过单光子电离监测波包，并测量光电子图像。这些图像提供了角度和时间分辨的数据，当在大的时间窗口（900 ps）上获得时，构成了超精细态分裂的精确量子拍频光谱测量。另外，对全光电子图像堆栈的分析提供了量子拍频成像模态，其中可以获得与特定拍频分量相关的光电子图像的傅立叶分量。在核自旋（因此拍分量）可以被唯一地分配给特定同位素（如本文所述）的情况下，这还可以允许在频域中提取同位素分辨的光电子图像，并且还提供相位信息。的信息内容的原始，和倒置，图像堆栈进行了研究，建议在图像不能倒置的情况下，傅立叶分析方法的效用。
2018-03-03 physics.atom-ph quant-ph
It is all about phases: ultrafast holographic photoelectron imaging
光电子全息术构成了一个强大的工具，为超快成像的物质，因为它结合了高电子流与亚飞秒分辨率，并提供有关过渡振幅和相移的信息。与光全息术类似，它使用与定性不同的电离事件相关联的探测波和参考波之间的相位差来重建目标并确定可能发生的任何变化。这些是其他阿秒成像技术的主要优点，需要精心设计的干涉计划，以提取相位差。出于这个原因，超快光电子全息术的活动经历了巨大的增长，这导致了一个巨大的，但分散的景观。本审查是为统一这一格局而作出的组织努力。这包括一个历史性的帐户，其中建立了与激光诱导电子衍射（LIED）的连接，所遇到的主要全息结构及其基本的物理机制的总结，所采用的理论方法的广泛讨论，以及关键的挑战和未来的可能性。我们在自己的工作中更深入地研究，并特别强调量子干涉和剩余库仑势。
2019-06-27 physics.atom-ph
Imaging Molecular Structure through Femtosecond Photoelectron Diffraction on Aligned and Oriented Gas-Phase Molecules
本文介绍了我们在一个结合光学激光和X射线自由电子激光的泵浦-探测装置中对气相分子进行飞秒时间分辨光电子衍射的进展。我们提出了两个实验的结果，旨在测量光电子角分布的激光对准的1-乙炔基-4-氟苯（C8 H5 F）和解离，激光对准的1，4-二溴苯（C6 H4 Br 2）分子，并讨论他们在更大的背景下，光电子衍射的气相分子。我们还展示了如何强烈的纳秒激光脉冲用于衍射激光对齐的分子影响测得的电子和离子的光谱和角分布，并讨论这可能会影响未来的时间分辨光电子衍射实验的结果。
2014-07-29 physics.atom-ph
Imaging molecular orbitals with laser-induced electron tunneling spectroscopy
本文提出利用激光诱导电子隧穿谱提取电离分子轨道相位信息，通过分析光电子能谱干涉图样重建了N₂的最高占据分子轨道，为分子轨道成像提供了可靠通用方法。
2023-04-13 physics.atom-ph
Time-domain interferences as the source of electron-ion entanglement in Rabi-dressed photoemission
基于最新实验，通过模型原子数值模拟，研究拉比振荡下光电子与母离子的 bipartite 纠缠，揭示其源于不同时间电离事件及拉比耦合导致的离子态叠加，提出从光电子谱获取光离子态纯度的方法并实现修饰离子态动力学的断层重建。
2025-07-08 physics.atom-ph quant-ph
Potential for ultrafast dynamic chemical imaging with few-cycle infrared lasers
研究了几个周期的强红外激光脉冲产生的光电子能谱。通过聚焦于后向再散射的高能光电子的角分布，我们表明，可以提取目标离子被自由电子的精确微分弹性散射截面。由于自由电子的入射方向和能量可以通过操纵激光的偏振、强度和波长而容易地改变，这些提取的弹性散射截面与更先进的反演算法相结合，可以用于重建分子的有效单散射势，从而开辟了使用几个周期的红外激光器作为强大的桌面工具来成像化学和生物变化的可能性，具有所需的前所未有的时间和空间分辨率。
2007-09-14 physics.atom-ph physics.chem-ph
Imaging Molecules from Within: Ultra-fast, Ångström Scale Structure Determination of Molecules via Photoelectron Holography using Free Electron Lasers
基于（i）即将到来的明亮X射线自由电子激光（FEL）源，（ii）新的能量和角色散的大面积电子成像器，以及（iii）众所周知的光电子全息术，阐述了一种新的方案，该方案提供了具有飞秒空间和飞秒时间分辨率的小到中等尺寸分子的时间依赖的三维结构测定。诱导分子动力学，波包运动，解离，通过锥形交叉点或异构化的泵脉冲，这种运动是可视化的X射线自由电子激光探测脉冲发射keV的光电子在几个飞秒内从特定的和明确定义的网站，深核心水平的个别原子，在分子内。在光电子出来的路上，光电子被衍射，在检测器上产生全息图，在光电离的瞬间对分子结构进行编码，从而提供“分子内部的飞秒快照图像”。详细的计算中的各种近似的日益复杂的和三维检索的分子的空间结构的空间分辨率为10 ngström的演示。由于大的光吸收截面，该方法扩展了基于X射线衍射的，随时间变化的结构调查，设想在自由电子激光器的新类别的样品是无法访问的任何其他方法。其中包括气相中的稀释样品，例如对齐、定向或构象选择的分子、超冷系综和/或主要包含不能有效散射X射线的轻原子的分子或簇物体。
2009-10-16 physics.atom-ph physics.ins-det
Theoretical analysis of dynamic chemical imaging with lasers using high-order harmonic generation
我们报告了Itatani { \it et al.}提出的断层扫描程序的理论研究。[Nature，{ \bf 432} 867（2004）]，用于使用高阶谐波产生（HHG）重建最高占据分子轨道（HOMO）。我们发现，在最有利的假设条件下，利用平台区有限的谐波范围，仍然很难得到精确的HOMO波函数，但可以精确地提取HOMO的对称性和原子间的核间距，特别是当使用较长波长的激光产生HHG时。我们还考虑了在实际应用中，层析方法中使用的近似的可能的去除或放松。我们建议，对于化学成像，在未来，最好是使用迭代方法来定位分子中的原子的位置，使得所得到的HHG最适合宏观HHG数据，而不是通过层析成像方法。
2007-01-22 physics.atom-ph
Towards simultaneous imaging of ultrafast nuclear and electronic dynamics in small molecules
本研究结合库仑爆炸成像与强场光电子动量成像技术，实现小分子核与电子超快动力学的同步时间分辨成像，以H₂⁺解离反应验证方法有效性，为捕捉气相化学动力学的完整分子电影提供新途径。
2024-10-10 physics.atom-ph physics.optics
Strong-field ionization of complex molecules
强场光电子动量成像的原型生物分子吲哚解纠缠在一个相结合的实验和计算方法。实验上，对分子的强控制使得能够在分子框架中获得定义明确的窄范围入射强度的光电子动量分布。一种新的，高效的半经典模拟设置的基础上的绝热隧道理论定量再现这些结果。结合实验和计算，揭示了全息结构的渐近动量分布，这被发现敏感地依赖于排列的分子框架。我们确定了基本的分子性质，形状的光电子波包在电离过程的第一步，并采用量子化学精确描述的阳离子在随后的连续动态。详细的分子离子，占其偏振的激光-电场的建模，使激光诱导的电子衍射的大型和复杂的分子的模拟，并提供充分的洞察光电子的动力学方面的半经典轨迹。这为解开飞秒时间尺度上生物分子系统的强场衍射成像提供了计算手段。
2020-03-12 physics.atom-ph physics.bio-ph physics.chem-ph
Complete photoionization experiments via ultra-fast coherent control with polarization-multiplexing
光电子角分布（PAD）从电离钾原子使用中等强度的飞秒红外场（$\sim$ 10 $^{12}$ Wcm $^{-2}$）的各种偏振态的显示提供了一条路线，以“完成”光电离实验。电离通过净3光子吸收过程发生，通过1光子水平的$4s\rightarrow4p$共振驱动。结合脉冲内电子动力学的理论处理允许从2D成像数据中提取完整的电离矩阵元素。从提取的矩阵元素产生的3D PAD也比较实验，断层重建，3D光电子分布，提供了一个敏感的测试其有效性。最后，应用程序的确定的矩阵元素电离通过更复杂的，极化形状的脉冲，演示，说明这种方法的实用性对复杂的电离控制方案的详细了解，并建议实用程序的这种“多路复用”脉冲内的过程作为强大的工具进行测量。
2014-03-13 physics.atom-ph
Vortex photoelectron holography in strong-field tunneling ionization
School of Physics and Wuhan National Laboratory for Optoelectronics, Huazhong University of Science and Technology（华中科技大学物理科学与技术学院与武汉光电国家研究中心）；Moscow Institute of Physics and Technology（莫斯科物理技术学院）；Institute for Advanced Science, The University of Electro-Communications（电波大学高级科学研究所）；Hubei Fundamental Research Center for Physics（湖北物理基础研究中心）
本文提出涡旋光电子全息术，通过求解含时薛定谔方程提取涡旋散射相位，将强场光电子全息从平面波扩展到涡旋再散射，为结构敏感成像提供新方法。
2026-06-23 physics.atom-ph
A plano-convex thick-lens velocity map imaging apparatus for direct, high resolution 3D momentum measurements of photoelectrons with ion time-of-flight coincidence
自诞生以来，速度图成像（VMI）一直是强激光场产生的光电子的二维动量分布测量的有力工具。人们一直有兴趣通过重建或直接方法将其扩展到3D测量中。最近，许多工作已致力于后者，特别是通过电子飞行时间（TOF）的第三动量分量。这里的技术挑战是具有足以解析窄（< 10 ns）电子TOF扩展中的结构的定时分辨率。在这里，我们建立在VMI透镜设计和三维VMI测量领域的工作，通过使用平凸厚透镜VMI结合事件驱动相机（TPX 3CAM）提供TOF信息的高分辨率三维电子动量测量。我们进行模拟表明，与一个网状电极添加到厚透镜VMI几何形状，形成一个平凸的静电场，扩展可检测的电子截止能量范围，同时保持高分辨率。此外，厚透镜还扩展了电子TOF范围，这允许沿该轴的动量的更好分辨率。我们实验证明了这些能力，通过检查以上阈值电离氙的设备被示出收集电子的能量高达$\sim$ 7 eV的飞行时间扩展$\sim$ 30 ns，这两个是以前的工作的改进因子分别为$\sim$ 1.4和$\sim$ 3.75。最后，PCTL-VMI配备了一个符合离子TOF光谱仪，它被证明可以有效地提取独特的三维动量分布的气体混合物内的不同离子种类。这些技术有潜力借给自己更先进的测量，特别是涉及系统的电子动量分布具有非平凡的对称性，需要高分辨率。
2022-09-23 physics.atom-ph physics.ins-det
Quantitative rescattering theory for laser-induced high-energy plateau photoelectron spectra
提出了一个描述强激光脉冲产生高能光电子的全面的定量再散射（QRS）理论。根据QRS，这些电子的动量分布可以表示为返回电子波包与自由电子与目标离子之间的弹性微分截面（DCS）的乘积。结果表明，返回电子的波包主要由激光决定，并可由强场近似得到。QRS波模型的有效性仔细检查检查从单活性电子近似内的原子靶的含时薛定谔方程的解决方案的准确结果。我们进一步表明，实验的光电子能谱的激光强度和波长范围很宽，可以解释的QRS理论，和DCS之间的电子和目标离子可以从实验的光电子能谱提取。通过将QRS波群理论推广到分子靶，我们讨论了几个周期的红外激光器如何提供一个有前途的工具，用于动态化学成像，时间分辨率为几飞秒。
2008-12-08 physics.atom-ph
Accurate retrieval of structural information from laser-induced photoelectron and high-harmonic spectra by few-cycle laser pulses
通过分析在几个周期的激光脉冲作用下求解原子含时薛定谔方程的“精确”理论结果，得出了一般结论：从激光产生的高能电子动量谱和高次谐波谱中，可以分别精确地提取出靶离子与{ \em自由}电子的微分弹性散射截面和光复合截面.由于电子散射和光电离（光复合的逆）是询问原子和分子结构的常规手段，这一结果表明，现有的几个周期的红外激光器可以实现瞬态分子的超快成像，时间分辨率为几个飞秒。
2007-07-20 physics.atom-ph
A Coincidence Velocity Map Imaging Spectrometer for Ions and High-Energy Electrons to Study Inner-Shell Photoionization of Gas-Phase Molecules
我们报告的设计和性能的双面符合速度图成像光谱仪优化的电子-离子和离子-离子符合实验研究内壳层光电离的气相分子与软X射线同步辐射。该装置采用两个微通道板检测器，其配备有延迟线阳极，用于在光谱仪的一侧上同时、时间和位置分辨地检测动能高达300\，eV的光电子和俄歇电子，以及在相对侧上每单位电荷高达25\，eV的光离子。我们证明了它的能力，通过测量价光电子和离子光谱的氖和氮，并通过研究通道分辨光电子和俄歇光谱以及碎片离子动量相关性氯$2p$内壳电离的\textit{cis} -和\textit{trans}-1，2-二氯乙烯。
2019-04-24 physics.atom-ph physics.ins-det
