Quantum tomography of molecules using ultrafast electron diffraction
本研究提出基于超快电子衍射的分子量子层析方法，可重构电子态约化密度矩阵，经吡咯分子模拟验证有效，为量子版分子电影及电子态动力学研究提供新手段。
2024-03-08 physics.chem-ph physics.class-ph
Quantum state tomography of molecules by ultrafast diffraction
超快电子衍射和时间分辨连续晶体学是在原子水平上捕捉分子结构动力学细节的持续革命的基础。然而，大多数实验采用经典的“球杆”方法，缺少分子量子态的信息，如密度矩阵。在这里，我们介绍了一个从分子的旋转波包制备和超快相干衍射的框架，并建立了一种新的超快电子衍射量子态层析术来表征分子的量子态。重建任意自由度分子的密度矩阵的能力将为我们提供前所未有的分子量子态的清晰视图，并使分子的量子动力学所决定的效应可视化。
2021-07-28 physics.chem-ph quant-ph
Probing valence electron and hydrogen dynamics using charge-pair imaging with ultrafast electron diffraction
本研究利用 MeV 超快电子衍射和电荷对分布函数分析，实现了氨光解离过程中价电子与氢关联运动的实空间时间分辨追踪，为分子量子动力学研究开辟了新途径。
2025-06-26 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
Ultrafast photochemistry and electron-diffraction spectra in n->(3s) Rydberg excited cyclobutanone resolved at the multireference perturbative level
本研究通过XMS-CASPT2非绝热面跳跃模拟，探究n→里德堡激发态环丁酮的超快弛豫动力学，明确其弛豫时间尺度、路径及光产物，并模拟了可追踪该过程的时间分辨电子衍射谱。
2024-04-18 physics.chem-ph
Imaging the Photochemical Ring-Opening of 1,3-Cyclohexadiene by Ultrafast Electron Diffraction
1，3-环己二烯的超快光诱导开环反应是有机化学中电环化反应的典型例子，也是维生素D合成中光生物反应的模型。在这里，我们提出了直接和明确的观察开环反应路径的飞秒时间尺度和sub-megström长度尺度的兆电子伏超快电子衍射。我们遵循的碳-碳键的解离和结构开放的1，3-环己二烯环的原子间距离的分布随时间变化的直接测量。我们观察到的开环运动后，由于陡峭的电子电势梯度朝向产品的最小值的内部转换到基态的大幅加速。开环运动转化为在亚皮秒时间尺度上的光产物1，3，5-己三烯中的末端乙烯基的旋转。我们的工作表明，兆电子伏超快电子衍射的潜力，阐明在有机化学的光化学反应路径。
2018-10-05 physics.chem-ph
Probing the Effect of Molecular Structure Saddling on Ultrafast Charge Migration via Time-Resolved X-ray Diffraction
金属络合物是具有许多实际应用的大环有机分子。特别是，铜腐蚀物呈现出有趣的鞍形几何形状，多年来吸引了理论家和实验学家的极大关注。本工作致力于了解结构鞍在铜咔咯潜在的探测信号通过成像超快相干电子动力学的影响。线性极化脉冲被用来触发电子动力学和时间分辨X射线衍射成像的触发动力学。结果发现，时间分辨的衍射信号和电子通量密度的对称性减少是在铜corrole在超快电荷迁移过程中的鞍形的签名。此外，电子通量密度的分析表明，对角氮原子介导的相干电荷迁移之间通过中心铜原子。的通量密度和衍射信号的相关性表明，在时间分辨的衍射信号中编码的电荷迁移的签名。比较了非鞍型平面铜卟啉和鞍型非平面铜咔咯在基态的静态衍射信号。
2022-09-30 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.optics
Electron gun for diffraction experiments off controlled molecules
研制了一种能产生皮秒脉冲的直流电子枪，每个脉冲可产生多达$8\times10^{6}$电子。其适用性为未来的时间分辨衍射实验的状态和保形选择激光对准或定向气体样品的特点。聚焦电极以速度图成像光谱仪配置布置。这允许直接测量从阴极发射的电子脉冲的空间和速度分布。结合电子轨迹模拟，测量了电子束的相干长度和脉冲宽度。薄铝箔上的电子衍射数据说明了电子枪装置的相干性和分辨率。
2015-09-25 physics.atm-clus physics.chem-ph
Ultrafast electron diffraction of photoexcited gas-phase cyclobutanone predicted by ab initio multiple cloning simulations
本研究基于 AIMC 方法和 SA(3)-CASSCF(12,12)/aug-cc-pVDZ 理论水平，模拟了光激发至 $S_2$ 态的环丁酮的超快电子衍射（UED），识别出可区分反应路径的关键特征，并与实验结果进行对比。
2024-02-15 physics.chem-ph
The photodissociation dynamics and ultrafast electron diffraction image of cyclobutanone from the surface hopping dynamics simulation
本文基于轨迹表面跳跃方法预测了环丁酮的气相电子衍射（GUED）谱，揭示了其光诱导的超快非绝热动力学中C2和C3通道的主导作用，为监测飞秒分子结构演化提供了独特视角。
2024-02-14 physics.chem-ph
Laser-induced electron diffraction of the ultrafast umbrella motion in ammonia
实时可视化分子转换需要一种具有飞秒空间和飞秒时间原子分辨率的结构检索方法。含氢分子的成像另外需要对氢核的原子位置敏感的成像方法，其中大多数方法对氢散射具有相对低的灵敏度。激光诱导电子衍射（LIED）是一种台式技术，可以以亚飞秒和飞秒时空分辨率对气相多原子分子的超快结构变化进行成像，同时对氢散射具有相对较高的灵敏度。在这里，我们形象的伞形运动的孤立氨分子（NH $_3$）后，其强场电离。在中性氨分子电离时，氨阳离子（NH $_3^+$）在约8飞秒内经历从金字塔（$Φ_{HNH} = 107 ^\circ$）到平面（$Φ_{HNH}=120^\circ$）结构的超快几何变换。使用LIED，我们检索近平面（$Φ_{HNH}=117 \pm 5^\circ$）场修饰的NH $_3^+$分子结构$7.8-9.8$飞秒电离后。我们测量的场修饰NH $_3^+$结构与我们使用量子化学从头计算的平衡场修饰结构非常一致。
2020-12-31 physics.chem-ph
Investigating dissociation pathways of nitrobenzene via mega-electron-volt ultrafast electron diffraction
本文利用兆电子伏特超快电子衍射研究硝基苯在267 nm激发下的超快动力学，通过对比模拟明确区分最低单重态和三重态，并发现光碎裂反应发生在远超过5 ps的振动热基态上。
2023-08-08 physics.chem-ph
Novel applications of Generative Adversarial Networks (GANs) in the analysis of ultrafast electron diffraction (UED) images
本文提出利用生成对抗网络将超快电子衍射实验图像转换为理想化衍射图案，再通过合成数据训练的CNN提取信息，在仅408张铋样品图像上实现了瞬态温度预测误差小于6%。
2023-07-08 physics.chem-ph physics.data-an
Prediction challenge: First principles simulation of the ultrafast electron diffraction spectrum of cyclobutanone
本文采用TAB混合量子-经典模拟预测环丁酮激发至3s Rydberg态后的超快电子衍射信号，揭示C3和C2两条解离通道及其产物，并分析预测误差。
2024-03-07 physics.chem-ph
X-Ray sum frequency generation; direct imaging of ultrafast electron dynamics
基态分子的X射线衍射产生了它们电荷密度的图像，因此时间分辨的X射线衍射可以监测原子核的运动。然而，由于核心电子的压倒性背景贡献，光激发时激发价电子的密度变化几乎不能用常规衍射技术监测。我们提出了一种非线性X射线技术，使新的自由电子激光源，它提供了一个空间的价电子激发的电子密度图像。该技术采用可见光泵和宽带X射线衍射脉冲进行和频产生，产生跃迁电荷密度的快照，代表光学激发时的电子密度变化。该技术说明了从头计算模拟的过渡电荷密度成像的光诱导电子动力学在供体/受体取代的芪。
2018-02-13 physics.chem-ph
High repetition rate ultrafast electron diffraction with direct electron detection
本文提出一种30 kHz高重复频率、直接电子探测的新型UED仪器，通过每脉冲1至140个电子抑制空间电荷效应，实现10^-5差分对比度与184 fs响应。
2024-08-05 physics.chem-ph
Excimer Formation in Zinc-phthalocyanine Revealed using Ultrafast Electron Diffraction
本研究以α相锌酞菁为模型，利用超快电子衍射追踪固态激基缔合物形成的两步动力学过程，并发现氟化程度会影响其形成速率，为有机半导体激发态研究提供了结构动力学依据。
2024-04-28 physics.chem-ph
Unified approach to time-resolved x-ray and electron diffraction imaging
Wyant College of Optical Sciences, University of Arizona（亚利桑那大学怀特光学科学学院）；Department of Physics, University of Arizona（亚利桑那大学物理系）
本文提出一种统一的量子场描述方法，用于时间分辨X射线衍射和超快电子衍射，揭示两者之间的对应关系并系统区分其异同，展示了衍射成像在解析物质复杂量子过程中的独特能力。
2026-04-30 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Impacts of Hot Electron Diffusion, Electron-Phonon Coupling, and Surface Atoms on Metal Surface Dynamics Revealed by Reflection Ultrafast Electron Diffraction
University of Houston（休斯顿大学）
利用反射超快电子衍射研究光激发金属表面结构动力学，发现热电子快速扩散显著降低表面激发并影响原子运动的时间依赖性，且金表面原子振动振幅异常增大，而铂符合双温模型。
2024-05-15 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Using a multistate Mapping Approach to Surface Hopping to predict the Ultrafast Electron Diffraction signal of gas-phase cyclobutanone
研究结合 multistate MASH 与高精度电子结构计算，模拟环丁酮激发后的多锥形交叉反应路径，并预测气相 UED 信号以支持实验解读。
2024-02-15 physics.chem-ph
First principles prediction of wavelength-dependent isomerization quantum yields of a second-generation molecular nanomotor
本研究利用基于TDDFT的非绝热轨迹面跳跃分子动力学，预测第二代Feringa型分子纳米马达M/P构象体的波长依赖光致异构化量子产率，并揭示热螺旋反转对单向旋转的促进作用。
2025-03-14 physics.chem-ph
Imaging the photochemical dynamics of cyclobutanone with MeV ultrafast electron diffraction
利用MeV超快电子衍射研究环丁酮在200 nm激发下的光化学动力学，测得激发态寿命约230飞秒，C3通道为主导解离路径，并实时映射了从S2极小值经S1/S0圆锥交叉点到解离的完整核波包动力学。
2025-02-22 physics.chem-ph
Super-resolution femtosecond electron diffraction reveals electronic and nuclear dynamics at conical intersections
本研究结合兆电子伏超快电子衍射与超分辨实空间反演算法，在1,3-环己二烯开环反应中以亚埃精度解析两个锥形交叉附近的电子与核瞬态动力学。
2025-07-25 physics.atm-clus physics.chem-ph physics.ins-det
Imaging the Photochemistry of Cyclobutanone using Ultrafast Electron Diffraction: Experimental Results
本文利用气相兆电子伏特超快电子衍射研究环丁酮在200 nm光激发后的超快结构动力学，通过分离非弹性与弹性散射信号追踪S₂→S₁布居转移和Norrish Type-I开环过程，为验证非绝热动力学模拟提供了实验基准。
2025-04-14 physics.chem-ph
Machine learning for laser-induced electron diffraction imaging of molecular structures
超快衍射成像技术是一种有效的工具，可以同时获得皮米级空间分辨率和阿秒级时间分辨率的气相分子几何结构。然而，结构检索变得越来越困难，结构的复杂性增加，给定的全球极值必须在一个多维的解决方案空间。更糟糕的是，预先计算所有方向的数千种分子构型变得非常棘手。作为补救措施，在这里，我们提出了一种具有卷积神经网络的机器学习算法，该算法可以用有限的分子配置集进行训练。我们证明结构检索的复杂和大分子，茴香酮（C $_{10}$ H $_{16}$ O），从激光诱导电子衍射（LIED）数据没有拟合算法或从头计算。这样一个大的分子结构的检索是不可能与其他变体的LIED或超快电子衍射。将电子衍射与机器学习相结合，为在静态和时间分辨研究中对复杂和较大的分子进行成像提供了新的机会。
2021-10-12 physics.chem-ph
Frequency-resolved ultrafast electron diffraction: visualizing vibrational dynamics in frequency- and real-space
Max-Born-Institut（马克斯·玻恩研究所）；National Research Council Canada（加拿大国家研究委员会）；University of Ottawa（渥太华大学）
该研究提出频率分辨超快电子衍射技术，将其应用于丙二烯和1,2-丁二烯的光激发振动动力学研究，识别相关振动模式，证明亚20 fs时间分辨率的重要性，为光诱导结构动力学分析提供新方法。
2026-09-01 physics.chem-ph
A CASSCF/MRCI Trajectory Surface Hopping Simulation of the Photochemical Dynamics and the Gas Phase Ultrafast Electron Diffraction Patterns of Cyclobutanone
本文利用CASSCF/MRCI结合轨迹面跳跃方法模拟环丁酮3s里德堡态激发后的光化学动力学，重现C2和C3解离通道并确定产物比约为2.8，同时模拟气相超快电子衍射图样以关联结构动力学。
2024-01-12 physics.chem-ph
Ultrafast Photochemistry and Electron Diffraction for Cyclobutanone in the S2 State: Surface Hopping with Time-Dependent Density Functional Theory
利用TDDFT-FSSH模拟环丁酮S2态光动力学，预测C3:C2产物比1:8，识别两个圆锥交叉，计算激发态寿命，生成ΔPDFs与电子衍射对比，并分析误差来源。
2024-02-15 physics.chem-ph
Operando Ultrafast Damage-free Diffraction-Enhanced X-ray Absorption Spectroscopy for Chemical Reactivity of Polymer in Solvents
本文提出衍射增强X射线吸收光谱（DE-XAS）技术，通过石墨烯支撑穿孔SiNx膜显著降低束流损伤，实现对聚合物解构等快速化学反应的原位超快表征。
2024-09-30 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Applying Bayesian Inference and deterministic anisotropy to retrieve the molecular structure $|Ψ(\boldsymbol{R})|^2$ distribution from gas-phase diffraction experiments
针对气相衍射结构反演依赖复杂模拟的逆问题，研究提出结合贝叶斯推断与确定性各向异性的方法，无需从头算模拟即可反演分子结构分布，实测分辨率较传统方法提升50倍，模拟高信噪比下提升可达100-1000倍，为探测难模拟体系提供新手段。
2023-08-10 physics.atom-ph physics.chem-ph
Heteroatom Position Controls Ultrafast Photodynamics of Oxazole and Isoxazole
University of Missouri（密苏里大学）；Kansas State University（堪萨斯州立大学）；SLAC National Accelerator Laboratory（斯坦福直线加速器中心）；University of Nebraska-Lincoln（内布拉斯加大学林肯分校）；University of Science and Technology of China（中国科学技术大学）
利用MeV超快电子衍射结合非绝热分子动力学模拟，首次实时表征了噁唑与异噁唑的光诱导开环及碎裂动力学，揭示杂原子位置通过控制键断裂路径和势能面拓扑决定光化学结果。
2026-09-29 physics.chem-ph
