Thermal chemical reactivity in Frenkel exciton-polariton cavities
The Chinese University of Hong Kong, Shenzhen（香港中文大学（深圳））；University of Pennsylvania（宾夕法尼亚大学）；Tel Aviv University（特拉维夫大学）
通过广义Tavis-Cummings模型计算平面微腔中分子系综的热平均化学活性，发现腔诱导的化学活性变化在小分子系综和低温度下更显著，且随集体耦合强度（Rabi分裂）增加而增强。
2026-05-29 physics.chem-ph
Strictly Localized Molecular Orbitals: Non-Orthogonal Local Orbitals Built with Chemical Intuition
Wesleyan University（卫斯理安大学）
本文提出基于分子片段分割的先验局域化方法，利用Thouless旋转的拟牛顿优化严格局域分子轨道，并比较其与后验局域化方法的差异及分割模式和基组的影响。
2026-10-02 physics.chem-ph
First principles view on chemical compound space: Gaining rigorous atomistic control of molecular properties
一个定义明确的化合物空间（CCS）概念对于通过元素组成和原子构型的变化来获得严格的性质控制是必不可少的。在这里，我们回顾了CCS原子论的第一原理的观点。首先，CCS讨论的背景下，概念密度泛函和分子巨正则系综理论的变化核电荷。此后，我们重新审视复合对的概念，通过“炼金术”插值涉及分数核电荷的电子哈密顿量相互关联。我们解决CCS中的泰勒展开，属性非线性，使用参考化合物对改进的预测，以及将CCS线性化的一盎司金奖挑战。最后，我们转向CCS中分析结构属性关系的机器学习。这些关系对应于推断，而不是通过变分原理，电子薛定谔方程的解决方案。
2012-10-22 physics.chem-ph
Molecular excitation in the Interstellar Medium: recent advances in collisional, radiative and chemical processes
我们回顾了星际介质中的不同激发过程
2013-10-30 astro-ph.GA physics.chem-ph
Bayesian Optimization in Chemical Compound Sub-Spaces using Low-Dimensional Molecular Descriptors
University of British Columbia（不列颠哥伦比亚大学）；Stewart Blusson Quantum Matter Institute（斯图尔特·布拉森量子物质研究所）
本研究提出一种基于低维分子描述符的贝叶斯优化框架，用于高效优化化学分子，在小数据条件下实现精准分子设计。
2026-03-03 physics.chem-ph
Effect of discontinuities in Kohn-Sham-based chemical reactivity theory
我们提供了一个新的推导公式的Fukui函数的密度泛函化学反应性理论，其中包括在Kohn-Sham参考系的不连续性。轨道弛豫是根据交换相关（XC）核来描述的，即，的XC势相对于密度的衍生物，它表明，为了正确地测量对亲核试剂的XC内核的不连续性的反应性必须考虑。这一发现的重要性在模型分子系统中得到了说明。
2012-02-26 physics.chem-ph
Theoretical analysis of chemical reactions using a variational quantum eigensolver method without specifying molecular charge
本文提出一种不预先指定分子电荷的变分量子本征求解器方法，以电子化学势为输入，通过巨势形式成本函数分析化学反应，并验证了其在给吸电子分子及铜基催化剂吸附氧化反应中的可行性。
2024-03-28 physics.chem-ph
Inclusion of machine learning kernel ridge regression potential energy surfaces in on-the-fly nonadiabatic molecular dynamics simulation
以6-氨基嘧啶为例，讨论了一种将机器学习势能面（ML-PES）应用于多原子体系非绝热动力学模拟的理论方法.表面跳跃动力学采用Zhu-Nakamura理论，不需要计算非绝热耦合矢量。核岭回归用于绝热PES的构造。在非绝热动力学模拟中，我们使用ML-PES的大多数几何形状和切换回电子结构计算的几个几何形状附近的S1/S 0锥形交叉点或在出的置信区域。基于ML-PES的动力学结果与基于CASSCF PES的动力学结果一致。ML-PES进一步用于实现具有大量轨迹的高效大规模动力学仿真。这项工作显示了ML方法在多原子系统非绝热动力学模拟中的强大作用。
2018-05-10 physics.chem-ph
Stitching Molecular Worlds Together with Physics-Coupled Diffusion Models
Purdue University（普渡大学）
提出物理相互作用耦合扩散模型(PICDiff)，通过显式键合和非键合相互作用在推理时耦合独立训练的子扩散模型，实现对复杂化学系统的构象采样和热力学建模。
2026-06-16 physics.chem-ph
Navigating Chemical Space: Multi-Level Bayesian Optimization with Hierarchical Coarse-Graining
针对广阔化学空间中的分子发现难题，提出基于分层粗粒化的多级贝叶斯优化方法，通过多分辨率潜在空间优化平衡探索与利用，有效指导基于自由能的分子优化。
2025-07-15 physics.chem-ph
Generative Chemical Transformer: Neural Machine Learning of Molecular Geometric Structures from Chemical Language via Attention
Seoul National University（首尔大学）；Ewha Womans University（梨花女子大学）
发现更适合特定用途的新材料是提高人类生活质量的一个重要问题。在这里，提出了一种基于对化学语言的深刻理解来创建满足某些期望条件的分子的神经网络（生成化学Transformer，GCT）。GCT中的注意力机制使我们能够超越化学语言本身的局限性，对分子结构有更深层次的理解。通过对生成分子质量的定量评价，研究了语言模型在反分子设计问题中的意义。GCT生成高度逼真的化学字符串，满足化学和语言语法规则。从生成的字符串中解析出的分子同时满足多个目标属性，并且针对单个条件集而变化。这些进展将有助于通过加速所需材料发现的过程来改善人类生活质量。
2021-12-03 cs.LG physics.chem-ph
A deep learning model for chemical shieldings in molecular organic solids including anisotropy
本文提出深度学习模型ShiftML3.0，在预测分子固体各向同性化学屏蔽的同时预测完整屏蔽张量，使$^{1}$H、$^{13}$C、$^{15}$N的预测误差接近DFT参考计算水平。
2025-09-14 physics.chem-ph
Generating High-Precision Force Fields for Molecular Dynamics Simulations to Study Chemical Reaction Mechanisms using Molecular Configuration Transformer
Peking University（北京大学）；Shenzhen Bay Laboratory（深圳湾实验室）；Changping Laboratory（昌平实验室）
针对传统化学反应机理研究依赖经验、高精度模拟计算成本高的问题，提出基于分子构型Transformer训练高精度力场的方案，可低成本实现高精度反应模拟，已应用于两类有机反应研究。
2024-04-11 cond-mat.soft cs.AI physics.chem-ph
Chemical descriptors, convexity and structure of density matrices in molecular systems
分子系统中的电子能量矩阵和密度矩阵关于粒子数是凸的。因此，基于其衍生物的化学描述符对孤立系表现出不连续性的阻碍，从而导致高阶衍生物不确定。物理域与环境之间的相互作用的引入诱导了巨正则公式中的密度矩阵的相干结构，抑制了导致描述符的正确定义的不连续性。
2015-06-08 physics.chem-ph quant-ph
Mapping chemical performance on molecular structures using locally interpretable explanations
在这项工作中，我们提出了一个应用程序的本地可解释的机器不可知的解释2-D化学结构。使用这个框架，我们能够提供一个现有的黑盒模型分类生物生产的燃料化合物的研究辛烷值的结构解释。这种将局部可解释的解释“绘制”到2-D化学结构上的方法复制了合成化学家的化学直觉，使该领域的研究人员能够直接接受、拒绝、告知和评估复杂的定量结构-活性关系模型的决策。
2016-11-22 physics.chem-ph stat.ML
Chemical tuning of quantum spin-electric coupling in molecular nanomagnets
本文通过化学工程在含 Mn(II) 的三角双锥分子中系统调控自旋-电耦合，揭示 C3 对称性下电偶极矩与磁各向异性的关联，为电控分子自旋量子比特设计提供指导。
2024-09-03 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Molecular finite-size effects in stochastic models of equilibrium chemical systems
反应扩散主方程（RDME）是理解随机和空间化学动力学的标准建模方法。一个固有的假设是分子是点状的。在这里，我们介绍了拥挤的反应扩散主方程（cRDME），它考虑到体积排阻效应的随机动力学由于有限的分子半径。我们得到一个精确的封闭形式的解决方案的RDME和cRDME的一般化学系统在平衡条件下。两种溶液之间的差异随着分子直径与隔室长度尺度的比率而增加。我们发现，分子拥挤的增加可以（i）导致偏离经典的平方根反比定律的噪声强度;（ii）翻转的概率分布的偏度从右向左倾斜;（iii）移动的双分子反应的平衡，使更多的产品分子形成;（iv）强烈调制的Fano因子和变异系数。这些拥挤引起的影响被发现是特别明显的化学物种不参与化学守恒laws.Finally，我们表明，使用vRDME得到的统计数据是在良好的协议与布朗动力学与排除体积相互作用。
2016-01-27 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Harvesting chemical power from cyclic environments
University of Augsburg（奥格斯堡大学）
本文提出理论描述循环环境下的化学反应动力学，发现干湿循环和反应物循环存在使化学功率最大化的共振频率，并指出循环环境在分子生命起源中可能发挥关键作用。
2025-10-11 cond-mat.soft physics.chem-ph
Efficient Chemical Space Exploration Using Active Learning Based on Marginalized Graph Kernel: an Application for Predicting the Thermodynamic Properties of Alkanes with Molecular Simulation
Shanghai Jiao Tong University（上海交通大学）；Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室）；Purdue University（普渡大学）
提出了一种基于高斯过程回归和边缘化图核的探索性主动学习算法（GPR-MGK），以最小代价探索化学空间。采用高通量分子动力学模拟生成数据和图神经网络（GNN）进行预测，构建了一个用于热力学性质预测的主动学习分子模拟框架。具体而言，针对由4至19个碳原子组成的251，728个烷烃分子及其液体物理性质：密度，热容和汽化率，我们使用AL算法选择最具信息性的分子来表示化学空间。计算和实验测试集的验证表明，只有313（总的0.124\%）分子是足够的训练一个准确的GNN模型与$\rm R^2 > 0.99$的计算测试集和$\rm R^2 > 0.94$的实验测试集。我们强调了所提出的AL算法的两个优点：与高通量数据生成和可靠的不确定性量化的兼容性。
2022-09-01 cs.LG physics.chem-ph
Physical probes expose and alleviate chemical-environment collapse in molecular representations
Hainan Institute, Zhejiang University（浙江大学海南研究院）；Institute of Marine Biology and Pharmacology, Ocean College, Zhejiang University（浙江大学海洋学院海洋生物学与药理研究所）；School of Food and Pharmacy, Zhejiang Ocean University（浙江海洋大学食品学院）；Hangzhou Bio-Sincerity Pharmaceutical Technology Company Limited（杭州生物 sincerity 药业技术有限公司）；School of Pharmaceutical Sciences, Shanghai Jiao Tong University（上海交通大学药学院）
本文提出CLAIM框架，通过对比学习恢复化学分辨率，提升分子光谱检索，并在多种分子属性任务中实现有效应用。
2026-05-11 cs.AI physics.chem-ph
GeoT: A Geometry-aware Transformer for Reliable Molecular Property Prediction and Chemically Interpretable Representation Learning
Kakao Corporation（Kakao公司）；LG Chem（LG化学）；Seoul National University（首尔国立大学）；Korea Advanced Institute of Science and Technology (KAIST)（韩国科学技术院（KAIST））；Seoul National University of Science and Technology（首尔国立科技大学）
提出几何感知Transformer（GeoT）框架，通过基于注意力的机制学习分子图结构，实现可靠分子性质预测与化学可解释表示，性能与MPNN相当且计算复杂度更低。
2023-06-28 cs.LG physics.chem-ph
Molecular Machine Learning in Chemical Process Design
Process Systems Engineering (AVT.SVT), RWTH Aachen University（RWTH亚琛大学过程系统工程系）；Laboratory of Artificial Chemical Intelligence (LIAC), Institute of Chemical Sciences and Engineering, EPFL（瑞士联邦理工学院（EPFL）化学科学与工程学院人工智能化学实验室）；Institute of Climate and Energy Systems ICE-1: Energy Systems Engineering, Forschungszentrum Jülich GmbH（茹里希研究中心（Jülich）气候与能源系统研究所）；Lehrstuhl Informatik 7, RWTH Aachen University（RWTH亚琛大学计算机科学教授职位7号）；National Centre of Competence in Research (NCCR) Catalysis, EPFL（瑞士联邦理工学院（EPFL）催化国家竞争力研究中心）；JARA Center for Simulation and Data Science (CSD)（JARA模拟与数据科学中心）
本文展望分子ML在化学过程工程中的应用，综述图神经网络、transformers等模型及物理信息融合方向，并探讨其与过程设计优化整合的路径和基准验证需求。
2025-08-29 cs.LG physics.chem-ph
Chemical diversity in molecular orbital energy predictions with kernel ridge regression
分子特性的即时机器学习预测对于材料设计是理想的，但该方法的预测能力主要在众所周知的基准数据集上进行测试。在这里，我们研究了使用核岭回归（KRR）的机器学习在三个大型数据集上预测分子轨道能量的性能：标准QM9小有机分子集，氨基酸和二肽构象，以及从剑桥结构数据库中提取的有机晶体形成分子。我们专注于预测的最高占据分子轨道（HOMO）的能量，计算在密度泛函水平的理论。两种不同的表示，编码分子结构进行了比较：库仑矩阵（CM）和多体张量表示（MBTR）。我们发现，KRR性能显着依赖于化学的基础数据集和MBTR是优于CM，预测HOMO能量的平均绝对误差低至0.09 eV。为了证明我们的机器学习方法的能力，我们将我们的模型应用于10k个以前看不见的分子的结构。我们获得即时的能量预测，使我们能够为未来的应用确定有趣的分子。
2019-03-25 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Expanding Chemical Representation with k-mers and Fragment-based Fingerprints for Molecular Fingerprinting
Georgia State University（佐治亚州立大学）
本研究提出结合子结构计数、k-mers和类Daylight指纹的新方法，生成更具判别力的分子嵌入，在药物分类等任务中优于传统指纹方法，推动了分子相似性分析与药物发现。
2024-03-28 cs.LG physics.chem-ph q-bio.BM
Molecular Dynamics Simulations of Solutions at Constant Chemical Potential
溶液中化学过程的分子动力学研究在从纳米技术到药物化学的广泛应用中具有重要价值。然而，这些计算受到严重的有限尺寸效应的影响，例如随着化学过程的进行，溶液被耗尽，这影响了模拟的结果。为了克服这些限制，必须允许系统与宏观库交换分子，从而采样一个大正则系综。尽管已经提出了不同的补救措施，但这仍然是分子模拟中的一个关键挑战。在目前的工作中，我们提出了恒定化学势分子动力学（C $μ$ MD）方法，它引入了一个外力，控制感兴趣的化学过程的环境。这个外力从有限的储存器中吸引分子，使发生过程的区域的化学势保持恒定。我们已经将C $μ$ MD方法应用于尿素在水溶液中结晶的典型情况。因此，我们已经能够在恒定的过饱和条件下研究晶体生长动力学，并提取生长速率和自由能势垒。
2015-04-17 physics.chem-ph physics.comp-ph
Revving up 13C NMR shielding predictions across chemical space: Benchmarks for atoms-in-molecules kernel machine learning with new data for 134 kilo molecules
对小分子化合物空间中核磁共振光谱的加速和定量准确筛选的要求有两个方面：（1）一个强大的“本地”机器学习（ML）策略，捕捉邻域对原子“近视”性质-化学屏蔽的影响;（2）用最先进的第一原理方法生成的准确参考数据集，用于训练。在本文中，我们报告了QM 9-NMR数据集，其包括在气体和五种常见溶剂相中的QM 9数据集的134 k分子中的超过80万个C原子的各向同性屏蔽。使用这些数据进行训练，我们提出了具有流行局部描述符的核岭回归模型的预测可转移性的基准结果。我们最好的模型在10万个样本上训练，准确地预测了5万个“保持”原子的各向同性屏蔽，平均误差小于$1.9$ ppm。为了快速预测新的查询分子，模型是根据廉价理论的几何形状进行训练的。此外，通过使用$Δ$ -ML策略，我们将误差抑制在$1.4$ ppm以下。最后，我们测试的可转移性的非平凡的基准集，包括基准分子，包括10至17个重原子和药物。
2020-12-03 physics.chem-ph physics.data-an
The loss of the property of locality of the kernel in high-dimensional Gaussian process regression on the example of the fitting of molecular potential energy surfaces
Tokyo Institute of Technology（东京工业大学）
基于核的方法包括高斯过程回归（GPR）和通常的核岭回归（KRR）已经在计算化学中发现越来越多的使用，包括在高维特征空间中的势能表面和密度泛函的拟合。通常使用Matern族的核，例如类高斯核（基函数），这允许赋予它们协方差函数的含义，并将GPR公式化为高斯分布的均值的估计器。核的局部性的概念对于这种解释是至关重要的。这也是至关重要的制定多zeta型基函数广泛应用于计算化学我们显示，在拟合的分子势能面的维数增加的例子，实际消失的性质的局部性的高斯核在高维。我们还制定了一个多zeta方法的内核，并表明它显着提高了低维回归的质量，但失去了任何优势，在高维，这是由于损失的财产的地方。
2022-11-21 cs.LG physics.chem-ph stat.ML
MolKD: Distilling Cross-Modal Knowledge in Chemical Reactions for Molecular Property Prediction
Institute for Interdisciplinary Information Sciences (IIIS), Tsinghua University（清华大学交叉信息研究院）；Zhejiang Lab（之江实验室）；The Chinese University of Hong Kong（香港中文大学）
针对分子表征难题，提出MolKD方法，通过蒸馏化学反应跨模态知识，结合反应产率预训练学习有效分子表征，显著提升分子性质预测性能，兼具鲁棒性与可解释性。
2023-05-03 cs.AI cs.LG physics.chem-ph
Editorial: Special Issue on the Atomic and Molecular Processes in the Ultracold Regime, the Chemical Regime, and Astrophysics
这篇社论介绍了J. Phys. B：原子，分子和光学物理学特刊“原子和分子过程中的超冷制度，化学制度和天体物理学”致力于教授亚历山大Dalgarno（1928-2015）。经过简短的传记审查，简短的摘要贡献的文件和他们的关系，一些教授Dalgarno的工作。
2017-08-02 astro-ph.GA physics.atom-ph physics.chem-ph
First-passage time theory of activated rate chemical processes in electronic molecular junctions
受限的纳米空间、电场和隧穿电流使分子电子结成为发现新的、非平衡化学反应的实验装置。电流激活化学反应的反应速率理论是通过结合电子的Keldysh非平衡格林函数处理、反应坐标的Fokker-Planck描述和Kramers的首次通过时间计算而发展起来的。NEGF提供绝热势以及扩散系数和温度，其局部依赖于反应坐标。Van Kampen的Fokker-Planck方程描述了布朗粒子在具有位置依赖摩擦和扩散系数的非均匀介质中的运动，该方程用于获得首次通过时间的解析表达式。该理论被应用到几个运输方案：一个单一的，反应坐标依赖的分子轨道的分子结，和一个模型双原子分子结。我们证明了自然出现的Landauer的喷灯效应之间的相互作用的配置依赖的粘度和扩散系数的结果。所得到的局部加热结合键变形，由于电流引起的力被证明是考虑化学反应速率时的决定因素，其中每个结果从系统内的高度可调参数。
2021-01-28 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Physics-Based Molecular Fingerprints from Spectral Graph Theory Provide Efficient Geometry-Aware Measures of Chemical Similarity
Massachusetts Institute of Technology（麻省理工学院）；University of Stuttgart（斯图加特大学）
该研究提出基于谱图论的物理分子指纹，编码3D结构且计算高效，可区分同2D连接的不同分子，在多类化学数据集上表现优于基线，适用于化学信息学与机器学习。
2026-08-07 cs.LG physics.chem-ph
Studying chemical reactions in biological systems with MBN Explorer: implementation of molecular mechanics with dynamical topology
分子力学力场的概念在研究生物分子系统中的各种过程中已被广泛接受。在本文中，我们提出了一个修改的标准CHARMM力场，允许动态变化的分子拓扑结构的系统模拟。修改后的力场的实施进行了流行的程序MBN资源管理器，并支持的发展，我们提供了几个说明性的案例研究，动态拓扑是必要的。特别是，它表明，修改后的分子力学力场可以应用于研究过程中，化学键的断裂起着至关重要的作用，例如，在辐射或碰撞引起的损伤中，以及在涉及生物分子系统的转化和断裂过程中。
2015-11-30 physics.bio-ph physics.chem-ph
Riemannian Denoising Model for Molecular Structure Optimization with Chemical Accuracy
Woo Youn Kim（威廉·金）；Jeheon Woo（具海恩）；Seonghwan Kim（金圣焕）；Jun Hyeong Kim（金俊亨）
基于物理的黎曼去噪模型通过优化分子结构实现化学精度，提升结构和能量预测的准确性。
2026-01-19 cs.LG physics.chem-ph
Thermodynamics of Hydration from the Perspective of the Molecular Quasi-Chemical Theory of Solutions
准化学组织的潜在分布定理-分子准化学理论（QCT）-使实际计算，也提供了一个概念框架的分子水合现象。QCT可以从多个角度来看待：（a）作为一种正则化病态统计热力学问题的方法;（b）作为对感兴趣溶质的近邻特性的介绍和强调;（c）或者作为一种通过明确定义近邻簇来在可辩护的统计热力学中包括近邻相互作用的精确电子结构描述的方法。该理论已被应用于各种化学复杂性的溶质，从与水相互作用的离子与远程和化学复杂的短程相互作用，溶质与水仅通过传统的范德华相互作用，包括水本身。溶质的范围从单原子离子到化学上不均匀的大分子。QCT的一个显著特点是，在将理论应用于这一范围的溶质时，理论本身提供了必要的近似和简化的指导，可以方便计算。在这个角度来看，我们开发这些想法，并记录他们的例子，揭示了可以使用QCT公式提取的见解。
2021-05-11 physics.bio-ph physics.chem-ph
Active Deep Kernel Learning of Molecular Properties: Realizing Dynamic Structural Embeddings
Oak Ridge National Laboratory（橡树岭国家实验室）；Pacific Northwest National Lab（太平洋西北国家实验室）；University of Knoxville（诺克斯维尔大学）
本文提出一种基于 Deep Kernel Learning (DKL) 的主动学习方法，通过动态结构嵌入在 QM9 数据集上直接关联分子结构与性质，揭示关键分子特征及未探索区域，推进分子发现。
2025-07-16 cs.LG physics.chem-ph physics.comp-ph
Quantifying the relative molecular orbital alignment for molecular junctions with similar chemical linkage to electrodes
估计的前沿分子轨道之间的相对对齐，占主导地位的电荷传输通过单分子结的理论是一个挑战。这就需要超越密度泛函理论所提供的广泛使用的框架的方法，在该框架中，科恩-沙姆“轨道”被视为真正的分子轨道，而事实并非如此。在本文中，我们报告了通过量子化学计算获得的结果，包括EOM-CCSD（运动方程耦合簇单和双），这是最先进的量子化学中等大小的分子，如这里考虑的。这些理论结果与从基于4，4 '-联吡啶和1，4-二氰基苯的结的实验中提取的相对于电极费米能的分子轨道能量偏移的数据进行了验证。
2015-09-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Chemical Shifts in Molecular Solids by Machine Learning
固体中化学位移的计算使得能够确定粉末中晶体结构的方法成为可能。化学位移对局部原子环境的依赖性使它们成为粉末状固体或无定形材料结构解析的最有力工具之一。不幸的是，这种依赖性带来了高精度第一原理计算的成本，以定性预测固体中的化学位移。机器学习方法最近已经成为克服对显式高精度第一原理计算的需求的一种方法。然而，分子固体所跨越的巨大的化学和组合空间，以及原子化学位移对其环境的强烈依赖性，对任何机器学习方法都构成了巨大的挑战。在这里，我们提出了一种基于局部环境的机器学习方法，可以在DFT精度范围内准确预测不同分子固体和不同多晶型物的化学位移（RMSE为0.49 ppm（1 H）、4.3 ppm（13 C）、13.3 ppm（15 N）和17.7 ppm（17 O），$R^2$为0.97（1 H）、0.99（13 C）、0.99（15 N），17 O为0.99）。我们还证明，训练的模型能够正确地确定，基于实验测量和ML预测的位移之间的匹配，可卡因和药物4-[4-（2-金刚烷氨基甲酰基）-5-叔丁基吡唑-1-基]苯甲酸的结构在基于NMR晶体学方法的化学位移。
2018-05-29 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
A novel time-of-flight mass spectrometer using radial extraction from a linear quadrupole trap for atomic, molecular, and chemical physics
我们演示了一个简单的飞行时间（ToF）质谱仪与中等质量分辨率（$m/Δm\sim50$）面向原子，分子和化学物理实验的需求的实施。通过利用一种新的径向离子提取方案，从线性四极阱，具有大的陷阱容量和高的光学访问的设备实现，而不牺牲质量分辨率。在这里，我们描述了该设备的构造和实现，以及目前代表性的ToF光谱。最后，我们证明了该设备的灵活性与验证的原理实验，包括观察分子离子的光解离和测量捕获离子的化学反应速率。
2012-02-04 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.ins-det
MoFlow: An Invertible Flow Model for Generating Molecular Graphs
Weill Cornell Medicine（威尔康奈尔医学院）
由深度图生成模型驱动生成具有所需化学性质的分子图为加速药物发现过程提供了一种非常有前途的方法。这种图生成模型通常包括两个步骤：学习潜在表示和生成分子图。然而，由于分子图的化学约束和组合复杂性，从潜在表示生成新的和化学上有效的分子图是非常具有挑战性的。在本文中，我们提出了MoFlow，一个基于流的图形生成模型来学习分子图及其潜在表示之间的可逆映射。为了生成分子图，我们的MoFlow首先通过基于Glow的模型生成键（边），然后通过新的图形条件流生成给定键的原子（节点），最后将它们组装成具有事后有效性校正的化学有效分子图。MoFlow算法具有精确、易于处理的似然训练、高效的一次嵌入和生成、化学有效性保证、训练数据的100%重建以及良好的泛化能力等优点。我们通过四个任务来验证我们的模型：分子图的生成和重建，连续潜在空间的可视化，属性优化和约束属性优化。我们的MoFlow实现了最先进的性能，这意味着其潜在的效率和有效性，以探索药物发现的大化学空间。
2020-06-17 cs.LG physics.chem-ph stat.ML
Overcoming the chemical complexity bottleneck in on-the-fly machine learned molecular dynamics simulations
提出基于多极特征化方案的实时机器学习力场分子动力学框架，在多达6种元素的块体系统中使DFT调用次数不随元素数增长，突破化学复杂性瓶颈。
2024-06-12 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Molecular Design Based on Artificial Neural Networks, Integer Programming and Grid Neighbor Search
Kyoto University（京都大学）
最近提出了一种新的框架，用于使用人工神经网络和混合整数线性规划来设计具有期望化学性质的化合物的分子结构。在该框架中，具有目标化学值的化学图被推断为混合整数线性规划的可行解，该混合整数线性规划表示预测函数和对图的结构的其他要求。本文提出了一种通过在搜索空间中搜索输出化学图的邻域来生成混合整数线性规划的其它可行解的方法。该程序在框架中作为一个新的构建块合并。我们的计算实验的结果表明，所提出的方法可以产生额外的数量的新的化学图与多达50个非氢原子。
2021-08-23 cs.LG physics.chem-ph
Inner Shell Definition and Absolute Hydration Free Energy of K+(aq) on the Basis of Quasi-chemical Theory and Ab Initio Molecular Dynamics
K+（aq）离子是许多细胞过程的组成部分，其中最重要的可能是其在沿神经传递电脉冲中的作用。了解其水化结构和热力学是至关重要的解剖它在这些过程中的作用。在这里，我们解决这些问题，同时使用统计力学准化学理论的解决方案和从头算分子动力学模拟。模拟预测了K+（aq）的有趣的水合结构：在无限稀释下观察到的g_{KO}（r）的初始最小值内约6个水分子的群体涉及准化学理论建议应被视为理论内壳的4个最内部分子。第5和第6个最接近的水分子的贡献可以观察到，作为g_{KO}（r）的主极大值上的明显肩部。中性对KOH的溶剂化自由能的准化学估计也与实验符合得很好。
2003-10-30 physics.bio-ph physics.chem-ph
Self Consistent Molecular Field Theory for Packing in Classical Liquids
本文基于溶液理论的准化学公式，提出了一种求解经典液体填充问题的自洽分子场论，并检验了硬球流体过剩化学势的理论预言。结果给出了自洽的分子场，并为分子观测体积的占用概率。对于这个系统，预测的过量化学势是准确的最准确的先前的理论，特别是缩放粒子（打击-Yevick压缩性）理论。有人认为，目前的方法是特别简单的，并应提供一个分子尺度的描述更复杂的解决方案的基础。
2003-05-14 physics.bio-ph physics.chem-ph
Molecular polaritonics: Chemical Dynamics under strong Light-Matter Coupling
强光-物质耦合的化学表现是近年来实验和理论研究的热点。在这里，我们回顾了这一领域的现状。第1节是介绍分子极化激元和集体响应方面的光物质相互作用。第2节概述了这些效应的关键实验观察，而第3节描述了我们目前对强光-物质耦合对化学动力学影响的理论理解。第4节简要介绍了能量转换过程的应用。第5节简要介绍了理论方法构建中悬而未决的技术问题。第6节的总结也概述了这一令人兴奋的努力的前进道路。
2021-12-14 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph physics.optics
Data-Driven Parametrization of Molecular Mechanics Force Fields for Expansive Chemical Space Coverage
ByteDance Research（字节跳动研究院）
针对传统查找表力场难以覆盖快速扩张的可合成化学空间的问题，研究人员构建大规模量子化学数据集，训练边增强对称保持GNN，开发出Amber兼容的ByteFF力场，在多基准上达SOTA，可助力计算药物研发。
2024-10-08 cs.LG physics.chem-ph
A kernel-based approach to molecular conformation analysis
Department of Mathematics and Computer Science, Freie Universität Berlin（柏林自由大学数学与计算机科学系）；Zalando Research（Zalando研究公司）；Zuse Institute Berlin（柏林策梅洛研究所）
我们提出了一种新的机器学习方法来理解生物分子的构象动力学。该方法结合了在机器学习社区中流行的基于内核的技术与用于分析动力系统的转移算子理论，以基于分子动力学模拟数据识别构象动力学。我们表明，许多突出的方法，如马尔可夫状态模型，EDMD，TICA可以被视为这种方法的特殊情况下，新的有效的算法，可以构建基于此推导。这些新的强大的方法的结果将说明与几个例子，特别是丙氨酸二肽和蛋白质NTL9。
2018-12-04 cs.LG physics.chem-ph physics.comp-ph
Hamilton-Jacobi method for molecular distribution function in a chemical oscillator
利用Hamilton-Jacobi方法，我们在高斯近似下求解化学Fokker-Planck方程，得到了一个简单而紧凑的条件概率分布公式。该公式适用于一般的瞬态情况，不仅适用于稳态，而且适用于振荡状态。通过分析振荡情况下解的长时间行为，得到了沿周期轨道的相扩散常数和垂直于周期轨道的稳定分布，设计了一种简单的数值计算方法，并以振荡器为例与蒙特卡罗模拟进行了比较.一些结果被证明是相同的先前获得的表达式。
2013-09-09 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
(4,4')-Bipyridine in Vacuo and in Solvents: A Quantum Chemical Study of a Prototypical Floppy Molecule From a Molecular Transport Perspective
本文报道了（4，4 ′}）-联吡啶（44 BPY）的中性和阴离子分子在真空和溶剂中的量子化学计算结果。除了平衡几何形状和振动频率和光谱，我们提出了绝热能量曲线的振动模式与显着的分子内重组后电荷转移。特别注意的是软盘强烈非谐自由度的44 BPY，这是有关的最显着的结构特征，即两个吡啶环之间的扭转角$θ$。将强调本研究结果与分子运输的相关性。我们表明，溶剂作为一个有效的门电极，并提出了一个ESTA运营商占溶剂对分子输运的影响。我们的电导$G$与$\cos^2θ$的结果是一致的，在垂直构象的显着传输由以前的显微镜分析表明。
2015-09-18 physics.chem-ph physics.comp-ph
Quasi-Chemical Theory with Cluster Sampling from Ab Initio Molecular Dynamics: Fluoride (F$^-$) Anion Hydration
准确预测阴离子的水合自由能通常比阳离子更具挑战性。在水合团簇如$\mathrm{F(H_2O)}_n{}^-$中，向阴离子提供氢键可导致精细结构。因此，能量景观包含许多局部极小值，即使是小集群，这些极小值对计算优化提出了挑战。利用气相团簇的自由能的簇实验结果表明，即使非谐效应是有趣的，他们不需要麻烦的准化学理论的离子水合的仔细应用程序的幅度。能量优化的簇结构的阴离子可以离开中心离子高度暴露和隐式溶剂化模型的应用程序，这些结构可能会招致更严重的错误比金属阳离子。利用从从头算分子动力学模拟中采样的簇结构基本上解决了这些问题。
2018-08-31 cond-mat.soft physics.chem-ph
MolTRES: Improving Chemical Language Representation Learning for Molecular Property Prediction
BK21 FOUR R&E Center for Artificial Intelligence, Korea University（韩国大学BK21 FOUR人工智能研究教育中心）；Korea University（韩国大学）
提出 MolTRES 化学语言表示学习框架，通过生成器-判别器训练和外部材料文献知识嵌入缓解过拟合与过早收敛，并在分子性质预测任务上超过现有最先进模型。
2024-07-09 cond-mat.mtrl-sci cs.LG physics.chem-ph
MD-Bench: Engineering the in-core performance of short-range molecular dynamics kernels from state-of-the-art simulation packages
分子动力学（MD）模拟为原子水平上系统的研究和实验提供了相当大的好处。它们的使用被广泛应用于多个研究领域，但它们的系统规模和时间尺度也受到它们可以利用的计算能力的严重限制。因此，MD内核的性能工程对于理解它们的瓶颈并指出可能的改进是很重要的。出于这个原因，我们开发了MD-Bench，这是一个用于短程MD内核的代理应用程序，它实现了LAMMPS和GROMACS等多个生产应用程序的最先进算法。MD-Bench旨在提供更简单，可理解和可扩展的源代码，并且是透明的，适合教学，基准测试和研究MD算法。本文介绍了MD-Bench，描述了它的设计和结构以及实现的算法。最后，我们展示了MD-Bench的五个使用示例，并描述了这些示例如何有助于从性能的角度更深入地了解MD内核，同时还揭示了一些有趣的性能见解。
2023-02-22 cs.PF physics.chem-ph physics.comp-ph
Molecular Design in Synthetically Accessible Chemical Space via Deep Reinforcement Learning
InVivo AI；Mila（米拉）；Université de Montréal（蒙特利尔大学）
生成性药物设计的基本目标是提出满足预定义活性、选择性和药代动力学标准的优化分子。尽管最近的进展，我们认为，现有的生成方法是有限的，在优化过程中，他们的能力有利地改变分子特性的分布。相反，我们提出了一种用于分子设计的新型强化学习框架，其中代理学习通过合成可访问的药物样分子空间直接优化。通过将马尔可夫决策过程中的过渡定义为化学反应，这成为可能，并允许我们利用合成路线作为归纳偏差。我们验证了我们的方法，证明它优于现有的最先进的方法在药理学相关的目标的优化，而多目标优化任务的结果表明，现实的药物设计问题的可扩展性增加。
2020-10-16 cs.LG physics.chem-ph stat.ML
Recent Progress in Molecular Simulation of Aqueous Electrolytes: Force Fields, Chemical Potentials and Solubility
虽然电解质水溶液是最重要的解决方案之一，分子模拟的化学势，溶解度和活度系数的相互交织的性质一直是一个具有挑战性的问题，并吸引了相当大的最近的兴趣。在这篇观点综述中，我们重点讨论了环境条件下氯化钠水溶液的最简单情况，并讨论了阻碍进展的两个主要因素。首先是缺乏共识的适当方法力场（FF）的发展。我们研究如何最常用的FF已经开发，并强调区分“训练集属性”用于适应FF参数，和“测试集属性”，这是纯粹的预测额外的属性的重要性。第二个是溶解度结果之间的分歧，即使使用相同的FF和热力学条件。溶解度计算已接近使用热力学为基础的方法和直接分子动力学为基础的方法实现共存的溶液和固相。虽然收敛最近已经实现了基于前一种方法的结果之间，有尚未与基于后一种方法的模拟结果的一般协议。本文还提出了一种直接计算亨利-定律理想模型中电解质标准化学势的新方法。最后，我们提出建议，计算溶解度，化学势和活度系数，并概述了未来的进展的潜在途径。
2016-03-08 cond-mat.soft physics.chem-ph
MolSculpt: Sculpting 3D Molecular Geometries from Chemical Syntax
AI for Science (AI4S)-Preferred Program, Peking University Shenzhen Graduate School, China（人工智能科学（AI4S）优选计划，北京大学深圳研究生院，中国）；Faculty of Materials Science, Shenzhen MSU-BIT University, Shenzhen, China（材料科学学院，深圳MSU-BIT大学，中国）
MolSculpt通过整合1D化学知识与3D生成过程，实现了从化学语法到精确3D分子几何的高效生成。
2025-12-09 cs.AI cs.LG physics.chem-ph
