Thermal physics of the lead chalcogenides PbS, PbSe, and PbTe from first principles
铅硫族化物代表了一个重要的功能材料家族，特别是由于PbTe的基准高温热电性能。最近的一些研究，实验和理论，旨在收集洞察其独特的晶格动力学和电子结构。然而，大多数的第一性原理建模已在固定的温度下进行，并一直没有全面和系统的计算研究温度对材料性能的影响。我们报告了对PbS、PbSe和PbTe性质的温度依赖性的比较晶格动力学研究，特别关注与热电性能相关的那些，即声子频率、晶格热导率和电子能带结构。计算是在准谐波近似下进行的，包括声子-声子相互作用的多体微扰理论，用于计算声子寿命和预测的晶格热导率。结果与实验数据和其他计算进行了严格的比较，并为正在进行的PbX化合物在高温下与Pb的偏心有关的研究增加了新的见解，这与声子软化有关。与实验的一致性表明，这种方法可以作为一个简单的，强大的和普遍适用的手段，从第一性原理研究材料性质的温度依赖性。
2014-05-24 cond-mat.mtrl-sci
Limit of zT enhancement in rock-salt structured chalcogenides by band convergence?
岩盐结构的硫族化合物，如PbTe、PbSe和SnTe，是中温热电应用的最佳候选者，并且它们的p型热电效率可以通过对齐价带来提高。在这里，我们提供了全面的数值研究能带收敛对电子性质的影响。我们发现，额外的价带确实可以显着提高功率因数。然而，额外的价带也可以增加电子热导率，这部分地抵消了整体品质因数的增强的功率因数。最后，我们预测，PbTe，PbSe和SnTe的最大优值可以达到2.2，1.8和1.6，re-birth，而不依赖于晶格热导率的降低。
2016-06-28 cond-mat.mtrl-sci
Thermoelectric properties of lead chalcogenide core-shell nanostructures
我们提出了完整的热电特性的纳米结构的散装PbTe和PbTe-PbSe样品制备胶体核壳纳米粒子，然后放电等离子体烧结。在这两种材料中发现了一个异常大的热电势，并讨论了能量过滤的可能性，而不是作为解释的晶界散射。德拜温度的降低和摩尔比热的增加与最近对纳米结构材料的预测是一致的。在这些结果的基础上，我们提出了合适的核-壳材料的组合，为未来的热电材料的大电导率的组合，通过能量过滤增加热电。
2012-06-03 cond-mat.mtrl-sci
Electronic properties of atomically coherent square PbSe nanocrystal superlattice resolved by STS
岩盐型硒化铅纳米晶可以作为大尺度正方形超晶格的构建块，通过在液体-空气界面处的纳米晶的二维组装，然后定向附着。在这里，我们报告测量的原子相干超晶格的正方形几何形状的PbSe纳米晶体的局域态密度。控制退火的样品允许一个干净的结构成像，并可重复地探测带隙和价空穴和传导电子状态。所测得的带隙和峰值位置进行比较的结果，光谱学和原子紧束缚计算的方形超晶格能带结构。尽管纳米晶体之间的晶体连接诱导显着的电子耦合，超晶格的电子结构仍然非常强烈地受到无序和可变性的影响。
2021-03-30 cond-mat.mtrl-sci
Closed-loop Error Correction Learning Accelerates Experimental Discovery of Thermoelectric Materials
University of Toronto（多伦多大学）；King Abdullah University of Science and Technology (KAUST)（阿卜杜拉国王科技大学）
针对热电材料探索空间大、掺杂与合成路径复杂的难题，提出结合历史数据与实验反馈的闭环纠错学习方法，发现新型高性能PbSe:SnSb热电材料，且实验效率较传统高通量机器学习搜索提升多达3倍。
2023-02-26 cond-mat.mtrl-sci cs.LG
Multivalley 3D Electronic Structure of PbSe from Soft-X-Ray ARPES and First-Principles Calculations
Carnegie Mellon University（卡内基梅隆大学）；International Research Centre MagTop, Institute of Physics, Polish Academy of Sciences（波兰科学院物理研究所磁顶国际研究中心）；National Technical University “KhPI”（哈尔科夫国立理工大学）；Paul Scherrer Institut（保罗谢尔研究所）；Deutsches Elektronen-Synchrotron DESY（德国电子同步辐射中心）；University of Pittsburgh（匹兹堡大学）
本研究结合软X射线ARPES与第一性原理计算，揭示了PbSe的多谷三维价带结构，验证了HSE和QPGW方法的高精度，并强调准确能带对热电性能预测的关键作用。
2026-09-21 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Optical investigation of thermoelectric topological crystalline insulator Pb$_{0.77}$Sn$_{0.23}$Se
Pb $_{0.77}$ Sn $_{0.23}$ Se是由PbSe和SnSe两种有前途的热电材料组成的新型合金，在300 K以下表现出温度依赖的带反转。最近的工作表明，这种能带反转也符合平凡到非平凡的拓扑相变。为了理解热电效率的关键属性如何受到能带反转的影响，我们测量了Pb $_{0.77}$ Sn $_{0.23}$ Se的宽带光学响应作为温度的函数。我们发现明确的光学证据的带反转在$160\pm15$ K，并使用扩展的Drude模型，以准确地确定一个$T^{3/2}$依赖的体载流子寿命，与电声声子散射。由于高的体载流子掺杂水平，没有发现拓扑表面状态的区别签名，尽管它们的存在不能从我们的数据中排除。
2014-07-31 cond-mat.mtrl-sci
Direct observation of double valence-band extrema and anisotropic effective masses of the thermoelectric material SnSe
利用同步辐射角分辨光电子能谱研究了层状锡硒的电子结构。我们观察到，顶部的价带由两个几乎独立的空穴带，其顶部的能量相差约20 meV，表明一个多通道模型来描述热电性能的必要性。估计的有效质量是各向异性的，面内值为0.16 - 0.39 m $_0$，面外值为0.71 m $_0$，其中m $_0$是静止电子质量。电子结构的信息对于进一步提高空穴掺杂SnSe的热电性能是必不可少的。
2017-12-26 cond-mat.mtrl-sci
The role of ionized impurity scattering on the thermoelectric performances of rock salt AgPbmSnSe2+m
本文报道了具有岩盐结构的AgPbmSnSe ~（2+）m（m = +，100，50，25）多晶样品的成功合成和性质。在160 K和400 K之间，该系统中的载流子的主要散射过程从PbSe中的声学声子散射到AgPbmSnSe 2 +m中的电离杂质散射，这协同优化了电和热输运性质。由于AgSnSe 2的微弱量，塞贝克系数通过提高散射因子而增强，电导率通过增加空穴浓度而改善，空穴浓度的增加与其迁移率的有限降低相耦合，并且总热导率通过抑制双极热导率而降低。因此，AgPbmSnSe 2 +m（m = 50）的ZT在889 K时达到1.3。这项研究中提出的机制为改善其他系列材料的热电性能开辟了新的途径。
2016-04-13 cond-mat.mtrl-sci
First-principles analysis of intravalley and intervalley electron-phonon scattering in thermoelectric materials
将电子从一个谷或带散射到另一个谷或带的谷间碰撞可能对具有多个谷/带的材料中的热电性能有害。本文采用密度泛函理论研究了三种铅硫族化合物（PbS，PbSe，PbTe）和三种半Heusler（ScNiBi，ScPdSb，ZrNiSn）的电子-声子散射特性，并对它们的谷内/谷间成分进行了表征和分析。为了阐明是什么控制了谷内和谷间跃迁的程度，散射率被分解为相空间（测量散射可能性的尺度）和平均电子-声子耦合的乘积。为了帮助指导改进的热电和高电导率材料的搜索，简单和近似的方法证明，可以通过减少谷间散射，规避需要计算的电子-声子散射计算，以确定材料。此外，在极限$\hbarω\gg k_BT$中探索了选择具有大能量区边缘声子的材料的益处，并发现其可能抑制高达一个数量级的谷间过程，从而分别使电导率和功率因数增加70%和100%。
2022-09-10 cond-mat.mtrl-sci
Understanding the transport behaviour of PbSe: A combined experimental and computational study
本研究结合Abinit和BoltzTrap计算与实验测量，系统分析了PbSe在300-500 K的热电输运行为，揭示了其直接带隙特性及Pb 6p和Se 4p态的主导贡献，并验证了SOC对塞贝克系数预测的重要性。
2024-08-08 cond-mat.mtrl-sci
Spectroscopic evidence for the convergence of lower and upper valence bands of PbQ (Q=Te, Se, S) with rising temperature
我们对n型、p型PbTe、PbSe和PbS这三种准热电材料的电子结构进行了变温角分辨光电子能谱（ARPES）研究。我们对它们的ARPES测量为轻空穴上价带（UVB）和所谓的重空穴下价带（LVBs）提供了直接的证据，并且它们的能带极大值之间的不寻常的温度依赖性相对运动导致LVBs和UVB之间的能量分离随温度的升高而单调减小。这使得这些价带能够会聚，并且因此在较高温度下有效增加PbQ中的谷简并度，这长期以来一直被推测为是其非凡热电性能背后的驱动因素。
2014-07-03 cond-mat.mtrl-sci
Epitaxial PbGeSe thin films and their photoluminescence in the mid-wave infrared
Stanford University（斯坦福大学）；University of Central Florida（中佛罗里达大学）
本研究通过外延生长PbGeSe薄膜，利用快速热退火改善晶体质量并实现更宽的带隙，为中波红外光电子器件提供新材料。
2025-02-23 cond-mat.mtrl-sci
Sharp enhancement on thermoelectric figure-of-merit of post-transition metal chalcogenides (PTMCs) using heterostructures with Mexican-hat valence band
后过渡金属硫族化合物（PTMCs）如GaSe、GaS、InSe和InS已被提出作为有前途的热电材料，这是由于低晶格电导率、高塞贝克系数以及期望当减薄到几层时其优值（figure of merit）随着能带结构转变为墨西哥帽价带（MHVB）而改善。在这里，我们表明，从头计算的MHVB应该存在，即使在厚膜的InSe/GaSe II型异质结构，和50%的增强在室温下的热电系数的优值zT预期相比，散装InSe。
2022-09-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
First principle design of new thermoelectrics from TiNiSn based pentanary alloys based on 18 valence electron rule
在这项研究中，我们报告了电子结构，晶格动力学，和热电（TE）输运性质的一个新的家庭的五元取代TiNiSn系统使用18价电子计数（VEC）规则。从我们计算的能带结构和态密度，我们表明，通过保持18 VEC通过在Ti位的TiNiSn半导体行为的异价取代可以实现，因此可以调整的能带结构和带隙，以最大化的热电优值（ZT）值。两种方法已被用于计算晶格热导率（$κ_{L}$），一个是通过完全解决的线性声子玻尔兹曼输运（LBTE）方程从第一$-$原则非谐晶格动力学计算Phono 3 py代码和其他使用Slack的方程计算德拜温度和Grüneisen参数使用计算的弹性常数值。计算的$κ_{L}$值从母体TiNiSn降低到五元取代的TiNiSn系统，正如预期的那样，由于原子质量的波动。由Phono 3 py计算的含Hf体系La $_{0.25}$ Hf $_{0.5}$ V $_{0.25}$ NiSn和不含Hf体系La $_{0.25}$ Zr $_{0.5}$ V $_{0.25}$ NiSn的计算$κ_{L}$（Slack方程）为0.37（1.04）和0.16（0.95）W/mK，相应的ZT值分别为0.54（0.4）和0.77（0.53）。在所考虑的系统中，计算的声子谱和热容表明，La $_{0.25}$ Hf $_{0.5}$ V $_{0.25}$ NiSn具有更多的光学$-$声学带混合，…
2021-10-19 cond-mat.mtrl-sci
Benefits of Carrier Pocket Anisotropy to Thermoelectric Performance: The case of $p$-type AgBiSe$_2$
从理论上研究了各向异性对$p$型AgBiSe $_2$热电性能的影响.我们提出了一个明显的实现的热电效益的一维“板状”载流子口袋各向异性的价带中的这种材料。基于第一性原理计算，我们发现在电子结构中的大量各向异性，可能有利于热电性能，在银硫族化合物热电AgBiSe $_2$的六方相的价带中，而导带更各向同性，并且在我们的实验中没有达到高性能。AgBiSe $_2$在高温无序fcc相中已经显示出1.5的$ZT$值，但是室温性能尚未得到证实。本文提出了各向异性能使态密度和电导有效质量解耦的理论，指出了这种效应对高性能热电材料Bi $_2$ Te $_3$和PbTe的影响。从我们的第一性原理和玻尔兹曼输运计算，我们估计的$p$型AgBiSe $_{2}$的性能。
2015-05-13 cond-mat.mtrl-sci
Thermoelectric enhancement in PbTe with K, Na co-doping from tuning the interaction of the light and heavy hole valence bands
研究了K和K-Na取代PbTe岩盐晶格中Pb原子的效应，以验证价带中共振态的发展可能提高热电功率的假设。结合高温霍尔效应、电导率和热导率的测量结果表明，K-Na共掺杂并不形成共振态，但可以控制PbTe中两个主要价带最大值的能量差。这导致了增强的带间相互作用与温度的上升和显着上升的p型PbTe的热电优值。实验数据可以用碲化铅价带的单带和双带模型的组合来解释，该模型依赖于在1-15 x 10^19 cm^-3范围内变化的空穴密度。
2010-07-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Topological and Thermoelectric Properties of Double Antiperovskite Pnictides
已经发现将钙钛矿电池加倍（双钙钛矿）为工程功能材料，特别是磁性材料开辟了新的可能性。该路线应该适用于反钙钛矿（aPV）类。在pnictide为基础的双aPV（2aPV）类这里介绍的磁性是非常罕见的，我们解决他们作为新的拓扑材料，可能与热电的兴趣。我们已经发现，2aPV超级电池提供了可以用于抑制体电导率的系统性更大的带隙，以及用于带反转的大的自旋轨道耦合（SOC）。我们提出的例子，从广泛的研究双反钙钛矿集中在X $_6$ AA $'$ B $_2$配置，其中X是碱土金属元素和A和B是5A族pnictogens。我们发现，在价带最低的“扩展的S”状态，描述为阳离子价态或调制间隙平面波状态，在拓扑和热电性能中起着至关重要的作用。这些化合物中的几种可能具有拓扑相，而传输计算表明它们也可能在热电应用中有用。
2020-04-01 cond-mat.mtrl-sci
Small compressive strain induced semiconductor-metal transition and tensile strain enhanced thermoelectric properties in monolayer $\mathrm{PtTe_2}$
采用广义梯度近似（GGA）和自旋轨道耦合（SOC）方法分别研究了双轴应变对单层$\mathrm{PtTe_2}$电子结构和热电性能的影响.计算结果表明，小的压应变（约-3\%）就可以诱导超导体向金属的转变，这在实验上是容易实现的。未应变的$\mathrm{PtTe_2}$的导带收敛，可以通过压缩和拉伸应变。拉伸应变可以通过改变价带峰的位置引起价带会聚，从而提高Seebeck系数，有利于提高功率因数。结果表明，拉伸应变也会降低晶格热导率，在室温下，拉伸应变为4%时，晶格热导率比未拉伸应变时降低约19%.考虑到拉伸应变对$ZT_e$的影响和晶格热导率，拉伸应变确实可以提高p型热电转换效率。我们的研究结果表明，在$\mathrm{PtTe_2}$应变工程的应用在电子和热电的潜力。
2016-11-13 cond-mat.mtrl-sci
Thermoelectric transport in Ru$_2$TiSi full-Heusler compounds
本研究结合理论与实验探究Ru$_2$TiSi基全赫斯勒化合物的热电输运特性，发现其可用双抛物带模型描述，p型材料因轻空穴具更高效率，通过调控热导率有望实现zT>1的优异热电性能。
2024-12-08 cond-mat.mtrl-sci
Achieving ultra-high power factor in Sb2Te2Se via valence band convergence
提高材料热电性能的一个有效途径是使材料的电子能带会聚，这就是能带工程。在这方面，已经进行了大量的努力来进一步提高Bi $_{2}$ Te $_{3}$和Sb $_{2}$ Te $_{3}$的本体和剥离单层的热电效率。然而，超高频带简并性和因此显著改善的功率因数尚未在这些材料中实现。使用第一性原理方法，我们证明了Bi $_{2}$ Te $_{3}$和Sb $_{2}$ Te $_{3}$的谷简并度可以大大改善后，取代的中间层Te原子与电负性更高的S或Se原子。我们的详细分析表明，在这个家庭的材料中，四个可能的价带谷的两个只依赖于中间层硫族元素原子的电负性，这使得谷的位置的独立调制是可行的。因此，Bi $_{2}$ Te $_{3}$和Sb $_{2}$ Te $_{3}$的能带对准在用电负性更强但化学性质相似的S和Se原子取代中间层Te原子时大大改善。在Sb $_{2}$ Te $_{2}$ Se单层中获得了优异的价带对准，其中四个可能的谷中的三个是良好对准的，导致在所有热电材料中保持记录的18的巨带简并。
2019-07-20 cond-mat.mtrl-sci
Potential thermoelectric performance of hole-doped Cu2O
氧化物中的高热电性能需要具有合适的能带结构的稳定导电材料。在这里，我们显示基于热电势和相关属性的分析，使用第一性原理计算和玻尔兹曼输运理论，空穴掺杂的Cu 2 O可能是这样的材料。我们发现空穴掺杂的Cu_2 O在500 K时即使掺杂量高达5.5 × 10 ~（20）cm ~（-3）也具有200 microV/K以上的高热电势，这主要归因于Cu_2 O的重价带。这让人想起高性能氧化物热电的钴酸盐家族，并且意味着如果适当掺杂，空穴掺杂的Cu 2 O可以是优异的热电材料。
2013-01-05 cond-mat.mtrl-sci
Prediction of Band Structure of $Bi_2Te_3$-related Binary and Ternary Thermoelectric Materials
用密度泛函方法研究了$Bi_2Te_3$相关二元化合物（$Bi_2Te_3$、$Sb_2Te_3$、$Bi_2Se_3$和$Sb_2Se_3$）和掺杂$Sb$ / $Se$的三元化合物[ $(Bi_{1-x}Sb_x)_2Te_3$和$Bi_2(Te_{1-y}Se_y)_3$ ]的能带结构.研究发现，$Sb$掺杂可以增加禁带宽度，而$Se$掺杂则使禁带宽度单调增加。在三元化合物中，导能带结构的变化比价带的变化更显著。在二元和三元中，价带顶的带简并度保持在6。然而，当从$Bi_2Te_3$到$Sb_2Te_3$（$Bi_2Se_3$）时，导带底简并度从6减小到2（1）。基于能带结构的结果，我们提出了三元化合物的合适的化学计量比，以获得高的热电性能。
2016-11-14 cond-mat.mtrl-sci
Spectroscopic evidence for temperature-dependent convergence of light and heavy hole valence bands of PbQ (Q=Te, Se, S)
我们对PbTe、PbSe和PbS的电子结构进行了变温角分辨光电子能谱（ARPES）研究。我们的ARPES数据提供了直接的证据\emph{light}空穴上价带（UVB）和迄今未检测到的\emph{heavy}空穴下价带（LVB）在这些材料。这些能带之间的不寻常的温度依赖性相对运动导致它们的最大值之间的能量分离随着温度的增加而单调减小，这被称为能带收敛，并且长期以来被认为是这些化合物在升高的温度下的非凡热电性能背后的驱动因素。
2018-05-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Thermoelectric properties of Bi2Te3 atomic quintuple thin films
激发最近的实验实现的五重原子层薄膜的Bi2Te3，热电优值，ZT，的五重层的计算和发现增加了10倍（ZT = 7.2）相比，在室温下的散装。ZT的大幅提高是由于薄膜中的量子限制引起的模式的价带密度分布的变化。理论模型采用从头计算电子结构计算（VASP）与充分的量子力学结构弛豫结合的线性响应传输系数的Landauer形式主义。
2010-09-23 cond-mat.mtrl-sci
Electronic Structure, Transport and Phonons of SrAg$Ch$F ($Ch$=S, Se, Te): Bulk Superlattice Thermoelectrics
本文报道了p型半导体SrAg $Ch$ F（$Ch$ =S，Se和Te）的电子结构、振动性质和输运性质的计算。我们发现软声子与低频光学分支相交的声学模式低于50 $cm^{-1}$，表明材料的热导率低。在价带最大值处和附近的带是高度二维的，这导致即使在高载流子浓度下也具有高的热电势，这是表明良好热电性能的组合。这些材料可以被看作是超晶格热电体的整体实现。
2015-10-01 cond-mat.mtrl-sci
A micrometer-thick oxide film with high thermoelectric performance at temperature ranging from 20-400 K
热电（TE）材料实现热能和电能之间的局部转换，并且转换效率由品质因数zT确定。到目前为止，二维电子气（2DEG）相关的TE材料保持着室温附近zT的记录。对于PbSeTe、Bi_2 Te_3/Sb_2 Te_3和SrNb_（0.2）Ti_（0.8）O_3/SrTiO_3等超晶格材料，当这些TE材料的厚度在空间上被限制在亚纳米尺度内时，观察到zT的急剧增加高达~2.0。载流子的二维限制扩大了费米能级附近的态密度3 -6，并触发了电子-声子耦合。这克服了传统的σ-S权衡以更独立地提高S，从而进一步增加了热电功率因数（PF=S2σ）。然而，由于TE材料的量不足，目前用于高功率能量转换的2DEG材料的实际应用受到空间限制的先决条件的阻碍。在这里，我们报告类似的TE属性2DEG，但实现在SrNb0.2Ti0.8O3薄膜的厚度在亚微米尺度内，通过调节界面和晶格极化。在室温附近及以下，薄膜材料的功率因数高达103 μWcm-1 K-2，zT值高达1.6。在100 μ m厚的SrTiO_3衬底上生长2 μ m厚的SrNb_（0.2）TiO_（0.8）O_3薄膜，即使考虑衬底厚度，薄膜和衬底的积分功率因数也接近102 μWcm ~（-1）K ~（-2）。与传统的2DEG相关TE材料相比，高TE性能对尺寸限制的依赖性降低了~103。生长的氧化膜毒性较小，不依赖于大量的重元素，可能为局部制冷和电功率发电的…
2017-01-28 cond-mat.mtrl-sci
Band structure of a IV-VI black phosphorus analogue, the thermoelectric SnSe
黑磷在快速电子和光子器件中的成功受到其在氧气存在下快速降解的阻碍。斜方晶系硒化锡是IV-VI族二元化合物的代表，其是坚固的、等电子的，并且与黑磷共享相同的结构。我们测量了SnSe的能带结构，并发现高度各向异性的价带，其形成在层内具有快速色散且跨层的色散可忽略不计的几个谷。这正是高效热电发电所需的能带结构，其中SnSe已显示出巨大的前景。
2018-03-02 cond-mat.mtrl-sci
Electronic Structure and Thermoelectric Prospects of Phosphide Skutterudites
基于第一性原理计算研究了磷化物方钴矿的高热电性能前景。我们发现化学计量的CoP_3不同于相应的砷化物和锑化物，因为它是金属的。因此，如果要实现高热功率，则必须修改能带结构。与锑化物类似，预期这可以通过用La填充来完成。对LaFe_4P_（12）的计算表明，La填充确实可以打开能隙，但价带太轻，在适当的载流子密度下不能产生合理的p型热电势; n型La填充材料可能更有利。
1999-03-10 cond-mat.mtrl-sci
Asymmetric Electronic Band Alignment and Potentially Enhanced Thermoelectric Properties in Phase-Separated Mg2X (X=Si,Ge,Sn) Alloys
该研究通过第一性原理计算发现Mg2X合金相分离界面处价带偏移远大于导带偏移，可利用能量过滤效应显著提升p型材料的热电功率因子。
2025-07-24 cond-mat.mtrl-sci
Widely tunable band gap in a multivalley semiconductor SnSe by potassium doping
SnSe是一种具有类似于黑磷层状晶体结构的IV-VI族单硫族化合物，由于其优异的热电性能和潜在的器件应用前景，近年来引起了人们的广泛关注。价带和导带的实验电子结构对于理解空穴与电子掺杂对热电性能的影响以及进一步揭示掺杂后带隙的可能变化至关重要。在这里，我们报告的多谷价带具有大的有效质量的半导体SnSe晶体，并通过电子掺杂揭示单谷导带，提供一个完整的热电物理图片。此外，通过钾沉积的电子掺杂，SnSe的带隙可以从1.2 eV到0.4 eV进行宽范围的调谐，为可调谐电子和光电子器件提供了新的机会。
2018-05-29 cond-mat.mtrl-sci
CuAlTe$_2$: A promising bulk thermoelectric material
采用全势线性缀加平面波方法和玻尔兹曼半经典理论研究了铜基黄铜矿材料的输运性质。所有研究的化合物似乎是直接带隙半导体评价的基础上的Tran-Blaha修改的Becke-Johnson势。在价带最大值（VBM）附近发现的重带和轻带组合驱动这些材料具有良好的热电性能。在所研究的化合物中，CuAlTe $_2$被认为是更有前途的，与CuGaTe $_2$相比，据报道，这是一种有效的热电材料，具有可观的品质因数。关于CuAlTe $_2$的另一个有趣的事实是$n-$型和$p-$型载流子具有可比的热电性质，这可能吸引良好的器件应用，并使用电子结构计算详细解释。
2015-10-01 cond-mat.mtrl-sci
Density Functional Theory study on the electronic structure and thermoelectric properties of strained Mn4Si7
采用密度泛函理论（DFT），通过求解Boltzman输运方程（BTE），研究了应变对高锰硅化物（HMS）Mn 4 Si 7电子结构和热电性能的影响.我们发现拉伸应变会使禁带宽度减小，而压缩应变对禁带宽度的影响不大。发现Seebeck系数随着温度的升高而增大，这与实验结果非常一致。电导率和功率因数表现出高度的各向异性，其中面内方向更占主导地位。解释了由于价带最大值（VBM）处能带色散的变化导致的面内和面外方向电导率的不同行为。
2016-05-12 cond-mat.mtrl-sci
Photoemission Study of the Electronic Structure of Valence Band Convergent SnSe
Ⅳ-Ⅵ族半导体SnSe是目前已知的具有高热电性能的材料，其电子能带结构中的多个近简并价带是SnSe单晶获得高功率因数和高品质因数的关键因素之一。迄今为止，对这种特殊的电子能带结构主要是理论计算。然而，在本文中，使用角分辨光电子能谱，我们进行了系统的调查SnSe的电子结构。我们直接观察到三个预测的空穴带，它们的带顶和相对较小的面内有效质量之间的能量差很小，与从头计算和关键的塞贝克系数的增强，同时保持高的电导率。我们的研究结果揭示了完整的能带结构的SnSe，并有助于提供一个更深入的理解的电子起源在SnSe的优异的热电性能。
2018-04-12 cond-mat.mtrl-sci
Temperature- and doping-dependent roles of valleys in thermoelectric performance of SnSe: a first-principles study
我们从理论上研究了每个轨道和谷发挥作用的高热电性能的SnSe。在空穴掺杂区，有两种价带谷对其输运性质有贡献：一种是靠近U-Z线的价带谷，主要由Se- $p_z$轨道组成;另一种是沿$Γ$ -Y线的价带谷，主要由Se- $p_y$轨道组成。前者在室温下的输运性质中起主要作用，而后者的贡献与前者相当，因此随着温度的升高，能带结构呈现出多谷特征。在电子掺杂的制度，导带谷周围的$Γ$点只有助于热电性能，其中准一维电子结构沿$a$轴是至关重要的。本研究为进一步研究SnSe的热电性能提供了重要的理论依据，对今后寻找高性能的热电材料具有重要的指导意义。
2017-04-04 cond-mat.mtrl-sci
Two-dimensional InSe as a potential thermoelectric material
利用Boltzman输运理论和第一性原理计算研究了单层InSe的热电性能与费米能级和晶体取向的关系。我们发现p型（n型）单层InSe的最大功率因数在300 K时可达0.049（0.043）W/K $^2$ m。单层InSe的优良热电性能是由其Seebeck系数和电导率共同决定的。大的Seebeck系数源于单层InSe作为间接带隙半导体的中等（约2 eV）带隙，而其大的电导率是由于其独特的二维态密度（DOS），其包括导带底部附近的几乎恒定的DOS和价带顶部附近的尖锐峰。
2017-09-01 cond-mat.mtrl-sci
Optimizing thermoelectric properties of filled MPt$_4$Ge$_{12-x}$Sb$_x$ skutterudites by band engineering
利用密度泛函理论（DFT）计算了Sb掺杂方钴矿$_4$ Sb $_x$（M=Ba，La，Th）的热电性质.据预测，原来非常小的绝对值的塞贝克系数$|S|$的未掺杂的化合物增加了10倍或更多的合适的掺杂。最佳掺杂对应于一个“魔术”价电子数，所有的电子状态（伪）间隙被填充。对LaPt $_4$ Ge $_{12-x}$ Sb $_x$方钴矿的$S$测量结果证实了理论结果。DFT计算得到的LaPt $_4$ Ge $_{12}$的振动振颤模式表明晶格热导率很小，而$S^2$很大，这使得La基方钴矿成为一种很有前途的热电材料。
2012-07-05 cond-mat.mtrl-sci
Thermoelectric Alchemy: Designing A Chemical Analog to PbTe with Intrinsic High Band Degeneracy and Low Lattice Thermal Conductivity
提高热电材料的$zT$品质因数同时需要高功率因数和低导热率。用于增加功率因数的有效方法是对准能带极值并在费米能级附近实现高能带简并（$\geq$ 12），如在PbTe [ \textcolor{blue}{Pei et. al. \textit{Nature} 473, 66 (2010)} ]中实现的，这通常依赖于能带结构工程，例如，化学掺杂和应变。然而，很少有材料能够在没有重掺杂或遭受不切实际的应变的情况下实现如此高的带简并。采用第一性原理直接计算声子和载流子寿命的方法，我们证明了两个新的全Heusler化合物Li $_2$ TlBi和Li $_2$ InBi，具有类PbTe的电子结构，显示出异常高的功率因数（$\sim$ 20 mWm $^{-1}$ K $^{-2}$在300 K）和低晶格热导率（2.36和1.55 Wm $^{-1}$ K $^{-1}$）。T1 $^{+}$ Bi $^{3-}$（In $^{+}$ Bi $^{3-}$）亚晶格形成岩盐结构，并且来自Li原子的另外两个价电子基本上使这些化合物与Pb $^{2+}$ Te $^{2-}$等价。较大的岩盐亚晶格的TlBi（InBi）移动的价带最大值从L点的$Σ$线的中间，增加带简并从四倍到十二倍。另一方面，类PbTe亚晶格中的共振键和软Tl-Bi（In-Bi）键的相互作用是本征低晶格热导率的原因。我们的研究结…
2018-05-16 cond-mat.mtrl-sci
Electronic structure and thermoelectric properties of n- and p-type SnSe from first principles calculations
采用Korringa-Kohn-Rostoker方法和Boltzmann输运方法计算了正交晶系$n$型和$p$型SnSe的电子能带结构、费米面和电子输运性质.该分析解释了温度对$Pnma$结构中晶体学参数的影响以及在$T_c\sim 807 $ K下向$CmCm$结构的相变。在$T_c$之前的结构中改变晶体学参数时，导带和价带发生了显著的变化，而相变主要导致带隙值的跳跃。在宽的温度（$15-900 $ K）和空穴（$p-$型）和电子（$n-$型）浓度（$10^{17}-10^{21}$ cm $^{-3}$）范围内计算了动力学参数张量（速度、有效质量）和由此产生的传输量张量（电导率$σ$、热电势$S$和功率因数PF）的对角分量。锡硒示出具有很强的各向异性的电子传输性能的两种类型的电荷导电性，如预期的层状结构。一般来说，$p$型的有效质量比$n$型的大.有趣的是，$p$型SnSe具有强烈的非抛物线色散关系，最高价带具有“布丁模”状形状。$σ$、$S$和PF张量的分析表明，层间电子传输有利于$n$型SnSe的热电性能，而该方向在$p$型SnSe中被阻断，其中面内传输是优选的。我们的研究结果预测，$n$型SnSe可能是比$p$型更好的热电材料.理论计算结果与单晶$p$ -SnSe的测量结果进行了比较，结果吻合较好.
2015-04-27 cond-mat.mtrl-sci
Optimizing thermoelectric performances of low-temperature SnSe compounds by electronic structure design
最近报道了SnSe化合物在923 K下具有2.62的峰值热电优值系数（ZT），但是在低于750 K的温度下的ZT值相对较低。本文采用密度泛函理论计算了SnSe的电子结构，并研究了不同化学势下SnSe的电输运和热输运性质（或载流子密度）的计算结果表明，在675 K以下沿a_（10）和c轴的ZT值与文献报道的值一致，但是通过将载流子浓度优化到~3.6 × 1019 cm-3，沿b轴的方向的电流密度可以高达2.57。结果表明，在价带附近存在的离子-共价混合键和重-轻带重叠是其热电性能较高的原因
2015-04-08 cond-mat.mtrl-sci
Calculated thermoelectric properties of La-filled skutterudites
从电子结构的角度讨论了La填充方钴矿的热电性能。这些是从局部密度近似的第一原理计算的。电子结构又被用来确定与输运有关的量。对La（Fe，Co）Sb_{12}的虚晶计算表明，随Co浓度的变化，该体系服从近刚性带行为，在组成LaFe_3%CoSb_{12} CoSb_{12}的位置处有明显的带隙。价带最大值出现在$Γ$点处，并且是由于单简并色散带，其本身对于高热电势是不利的。然而，非常平坦的过渡金属衍生的带发生在附近，并成为活跃的掺杂水平的增加，给出了一个非平凡的依赖于载流子浓度的属性，并解释了有利的热电性能。
1997-05-07 cond-mat.mtrl-sci
Direct observation of multiple conduction-band minima in high-performance thermoelectric SnSe
我们报告的时间和角度分辨的光电子能谱SnSe，目前吸引了极大的兴趣，由于其极高的热电性能。在泵浦脉冲到达的$\pm$ 20 fs内观察到激光辅助光电发射信号。在光激发后约30-50 fs，导带最低点不被光激发电子占据，而价带显著加宽。在光激发后从90 fs到550 fs的过程中，光激发载流子衰减到多导带最小值。所观察到的导带与能带结构计算结果一致。多个传导最小值表明，如果实现的话，n型SnSe单晶的高和各向异性热电性能的可能性。
2022-10-13 cond-mat.mtrl-sci
Distorted polyhedral architecture enabled high thermoelectric performance of columnar double halide perovskites Cs2AgPdCl5 and Cs2AgPtCl5
Jamia Millia Islamia（贾米阿米利娅伊斯兰大学）；Govt Naveen College（政府纳文学院）；Indian Institute of Technology, Jodhpur（印度理工学院乔德普尔分校）；University of Ulsan（蔚山大学）；Mody University of Science and Technology（莫迪科学与技术大学）
扭曲多面体结构使列状双卤素钙钛矿表现出高热电性能，低掺杂浓度实现高zT值，适用于高效热电设备。
2026-02-12 cond-mat.mtrl-sci
Predicted thermoelectric properties of olivine-type Fe2GeCh4 (Ch = S, Se and Te)
本文采用基于第一性原理密度泛函理论的线性缀加平面波方法研究了橄榄石型Fe_2GeCh_4（Ch = S，Se和Te）的热电性质.使用半局部玻尔兹曼输运方程计算的输运性质揭示了非常高的热电势为S和Se为基础的化合物相比，他们的Te同行。这种高热电势的主要原因是在价带和导带边缘的带的准平坦性质。在室温下，Fe_2GeCh_4的热电势计算值与实验值吻合较好，载流子浓度约为1018- 1019 cm ~（-3）。所有研究的系统显示出在其电导率的各向异性的性质，导致在一个值小于102的顺序沿a轴相比，b轴和c轴。在所研究的化合物中，Fe_2GeS_4和Fe_2GeSe_4是具有良好热电性能的有希望的候选者。
2016-07-05 cond-mat.mtrl-sci
Cr resonant impurity for studies of band inversion and band offsets in IV-VI semiconductors
Institute of Physics, Polish Academy of Sciences（波兰科学院物理研究所）；Center for Science and Innovation in Spintronics, Tohoku University（东北大学自旋电子学科学与创新中心）；Research Institute of Electrical Communication, Tohoku University（东北大学电气通信研究所）；International Research Centre MagTop, Institute of Physics Polish Academy of Sciences（波兰科学院物理研究所磁顶国际研究中心）；ENSEMBLE3 Centre of Excellence for Nanophotonics, Advanced Materials and Novel Crystal growth-based Technologies（纳米光子学、先进材料及新型晶体生长技术卓越中心 ENSEMBLE3）；Faculty of Physics, University of Warsaw（华沙大学物理学院）
本研究通过Cr掺杂物的磁性和输运测量，揭示了IV-VI半导体中能带倒置和偏移的机制，并发现Cr离子存在三种电荷状态。
2025-08-11 cond-mat.mtrl-sci
Enhancement in the Figure of Merit of p-type BiSb alloys through multiple valence-band doping
N型Bi 100-xSbx合金在低于200 K的所有材料中具有最高的热电优值（zT）;在这里，我们研究了在布里渊区的T和H点处填充多个价带袋如何在p型Sn掺杂材料中产生高zT。理论上预测这种方法可能会使Bi中的zT>1，但这种方法已成功用于PbTe中。我们报道了12<x<37的单晶和多晶（x=50-90）的热电性、电导率和热导率（2 - 400 K），比以前的研究更高的Sb浓度。我们获得了60%的zT提高到0.13。
2013-08-12 cond-mat.mtrl-sci
Control of Valley Degeneracy in MoS2 by Layer Thickness and Electric Field and Its Effect on Thermoelectric Properties
我们研究了MoS2多层膜的谷简并及其对热电性能的影响。通过调节层厚和外加电场，使最高能量价带中的Γ和K点的空穴谷和最低能量导带中的K和Kmin点的电子谷发生不同程度的位移。在外加电场作用下，单层MoS2中出现空穴谷简并，双层MoS2和单层MoS2中出现电子谷简并。通过调节谷简并度，可以分别控制Seebeck系数和电导率，并在有（无）外电场的情况下获得最大功率因数.我们认为过渡金属二硫属化合物是研究谷简并度在层间相互作用和外电场强度控制下的热电和光学性质中的作用的一个很好的例子。
2015-07-04 cond-mat.mtrl-sci
Thermoelectric performance of materials with Cu$Ch_4$ ($Ch=$ S, Se) tetrahedra: Similarities and differences among their low-dimensional electronic structure from first principles
本文采用第一性原理计算方法，对含Cu $Ch_4$（$Ch=$ S，Se）四面体的材料，包括著名的热电材料BiCuSeO和四面体材料Cu $_{12}$ Sb $_4$ S $_{13}$的热电性能进行了比较理论研究。通过比较这些电子能带结构，我们发现，这些材料中的许多具有Cu- $t_{2g}$能带结构的准一维带色散和各向同性（二维层状化合物）附近的价带边缘的带色散。因此，影响热电性能的关键因素是前一种能带色散的各向异性和这两种能带色散的简并性。我们还发现，硫族元素轨道的大的延伸通常通过改善这两个因素或通过通过其形状的大的交替而超越这样的基本能带结构来改善其热电性能。硫族元素轨道的这种大的扩展可能部分源于四面体的各向异性Cu- $Ch$键几何形状。我们的研究揭示了材料与Cu $Ch_4$的有趣的相似性和差异，这为未来寻找高性能热电材料提供了重要的知识。
2018-08-03 cond-mat.mtrl-sci
High $n$-type thermoelectric power factor and efficiency in Ba$_{2}$BiAu from a highly dispersive band
利用第一性原理密度泛函理论计算，我们预测了$n$型Ba $_{2}$ BiAu full-Heusler化合物在800 K时具有前所未有的热电效率$zT=5$的潜力.这样的高效率源于固有的超低晶格热导率与在500 K下达到7 mW m $^{-1}$ K $^{-2}$的非常高的功率因数的耦合。高功率因数源于沿$Γ$ -X方向的轻六重简并导带袋。弱的声学声子散射和六重多重性相结合，产生高迁移率和高塞贝克系数。相比之下，平坦和色散（a.k.a.低维）的Ba $_{2}$ BiAu的价带由于强的声学声子散射而不能产生高的功率因数。在最佳掺杂下的洛伦兹数小于Wiedemann-Franz值，Wiedemann-Franz值是$zT$增强的整体特征，因为电子是大多数热载体。
2018-09-06 cond-mat.mtrl-sci
Resonant States in the Electronic Structure of the High Performance Thermoelectrics AgPb$_{m}SbTe$_{2+m}$ ; The Role of Ag-Sb Microstructures
采用梯度修正密度泛函理论对一类新型四元化合物AgPb $_{m}SbTe$ {2+m}$的电子结构进行了从头算计算，发现它们具有优良的高温热电性能，在800 K时的优值ZT ~2.2.我们发现当Ag和Sb取代Pb时，PbTe体材料导带的价带顶和导带底附近出现共振态。这些状态可以用修饰的Te-Ag（Sb）键来理解。间隙附近的电子结构敏感地依赖于Ag-Sb原子的微观结构安排，这表明大的ZT值可能源于这些有序安排的性质。
2004-08-11 cond-mat.mtrl-sci
Biaxial strain tuned thermoelectric properties in monolayer $\mathrm{PtSe_2}$
应变工程是调控材料电学、光学、拓扑和热电性能的一种非常有效的方法。本文采用广义梯度近似（GGA）和自旋轨道耦合（SOC）方法分别对单层$\mathrm{PtSe_2}$的电子部分和声子部分进行了双轴应变下的研究。计算结果表明，压应变和拉应变都能引起导带最小值（CBM）和价带最大值（VBM）跃迁，对Seebeck系数产生重要影响。结果表明，在CBM或VBM相变的临界应变下，压应变或拉应变均能显著提高n型或p型Seebeck系数，这可以用应变诱导能带收敛来解释.另一个重要的应变效应是拉伸应变可以显著降低晶格热导率，在应变为-4.02%时，室温晶格热导率比未应变时降低约60%，这对高$ZT$是非常有利的。为了估计热电转换效率，可以通过经验散射时间$τ$来获得品质因数$ZT$。计算的$ZT$值表明，应变确实是实现增强的热电性能的非常有效的策略，特别是对于p型掺杂。利用应变调节热电性质也可以应用于其它半导体过渡金属二硫属化物单层$\mathrm{MX_2}$（M=Zr、Hf、Mo、W和Pt; X=S、Se和Te）。
2016-07-18 cond-mat.mtrl-sci
p-type Bi2Se3 for topological insulator and low temperature thermoelectric applications
本文报道了p型Bi_2Se_3单晶的生长和基本性质。基于关于Bi 2Se 3的缺陷化学的假设，通过Ca对Bi的低水平取代（1%或更少）诱导了p型行为。采用扫描隧道显微镜对缺陷进行成像并建立其电荷。Tunneling和角分辨光电子能谱表明，Bi_（1.98）Ca_（0.02）Se_3的费米能级相对于n型材料降低到价带约400 meV。报道了室温下ab面塞贝克系数为+180微VK ~（-1）的p型单晶。这些晶体在低温下的塞贝克系数显示出巨大的异常峰，在7 K时达到+120 microVK-1，使它们在低温下具有高的热电功率因数。除了其有趣的热电性能之外，p型Bi 2Se 3对于拓扑绝缘体的技术和现象的研究具有实质性的意义。
2009-04-02 cond-mat.mtrl-sci
Thermoelectric properties of half-Heusler $\mathrm{ZrNiPb}$ by using first principles calculations
采用广义梯度近似（GGA）和GGA+自旋轨道耦合（GGA+SOC）方法研究了最近合成的半Heusler $\mathrm{ZrNiPb}$的电子结构和热电性质。计算结果表明，$\mathrm{ZrNiPb}$是一种间接带隙半导体。在常数散射时间近似下，半经典输运系数通过求解玻尔兹曼输运方程来实现。结果表明，SOC对功率因数的影响在p型掺杂中比在n型掺杂中更为明显，从而导致p型掺杂的不利影响。这可以通过考虑SOC对费米能级附近的价带和导带的影响来解释。计算了晶格热导率随温度的变化关系，室温下相应的晶格热导率为14.5 $\mathrm{W m^{-1} K^{-1}}$。通过比较实验输运系数与计算值，得到了散射时间为0.333 $\times$ $10^{-14}$ s。最后，通过选择合适的掺杂量，可以得到热电优值$ZT$，高温下$ZT$值可以达到0.30。半Heusler $\mathrm{ZrNiPb}$有可能通过点缺陷和晶界来降低晶格热导率，从而成为高效热电材料的潜在候选材料。
2016-03-27 cond-mat.mtrl-sci
Surface oxidation and thermoelectric properties of indium-doped tin telluride nanowires
近年来，碲锡基化合物优异的热电性能和拓扑表面态的发现引起了各研究领域的广泛关注。铟掺杂的SnTe是特别感兴趣的，因为取决于掺杂水平，它可以在体价带中产生共振态，导致增强的热电性能，或者诱导与拓扑状态共存的超导性。在这里，我们报告的气相沉积的In掺杂的SnTe纳米线及其表面氧化和热电性能的研究。纳米线的生长是由Au催化剂辅助的，并且它们的形貌作为衬底位置和温度的函数而变化。透射电子显微镜表征揭示了在单晶纳米线的非晶表面的形成。X射线光电子能谱学研究表明，纳米线表面由In2O3，SnO2，Te和TeO2组成，这些成分可以通过氩离子溅射容易地去除。将清洁的纳米线暴露于大气中仅在一分钟内产生表面的快速氧化。在相同的In掺杂纳米线上进行电导率σ、热电势S和热导率\k{appa}的表征，其显示出抑制的σ和\k{appa}，但增强的S产生比未掺杂的SnTe改进的热电优值ZT。
2017-08-03 cond-mat.mtrl-sci
