Investigating the impact of reactions of C and CH with molecular hydrogen on a glycine gas-grain network
通过敏感性分析，包括在气体-颗粒网络中的分子氢的C和CH的反应的影响进行评估。为此，我们改变了3个参数，即反应效率\ce{C + H2 -> CH2}，和宇宙射线电离率，第三个参数是最终密度的坍缩暗云。运行12个模型的网格以研究所有参数对化学网络的最终分子丰度的影响。我们发现，包括与分子氢的反应改变了网络的氢经济性;由于一些物种被分子氢氢化，原子氢被释放。氢化产生的简单分子如\ce{CH4}、\ce{CH3OH}和\ce{NH3}的丰度增加，同时，更复杂的物质如甘氨酸及其前体的最终丰度显著降低。我们发现甘氨酸的前体被优先氢化，因此甘氨酸本身的生产效率较低。
2023-01-11 astro-ph.GA physics.chem-ph
Wave Packet Simulations of Antiproton Scattering on Molecular Hydrogen
用波包动力学方法研究了反质子在氢分子上的散射问题。本文给出了反质子H2系统的电子势能面。在低于10 eV的超低能量制度的碰撞能量的分子氢的激发和解离概率计算。
2015-07-30 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Analytical solutions of the Schrodinger equation for the one-dimensional hydrogen molecular ion
给出了一维氢分子离子薛定谔方程的解析解。特别是，我们提出了封闭形式的表达，该系统的电子能量曲线对应的基态和第一激发态。我们的结果与以前得到的数值解一致。
2021-12-24 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Density Functional Study of adsorption of molecular hydrogen on graphene layers
密度泛函理论已被用于研究分子H2在石墨烯层上的吸附。考虑了碳原子顶部、碳原子与碳原子之间的键和碳原子六边形中心的不同吸附位置，并进行了比较。我们得出结论，H2的最稳定的配置是物理吸附以上的六边形的中心。然而，经典扩散的障碍非常小。
2000-02-16 physics.chem-ph
Dissociation Energy of Molecular Hydrogen Isotopologues
计算了所有氢同位素（D $_2$，T $_2$，HD，HT，DT）的非相对论能量，相对论修正和量子电动力学修正.所获得的结果显着提高了理论预测的不确定性，达到低于1 MHz的总解离能的值。我们观察到HD分子的D $_2$和$3\,σ$的实验值非常一致，而尚未获得涉及氚的分子的解离能的实验值。
2019-09-04 physics.chem-ph
Simultaneous Deep Tunneling and Classical Hopping for Hydrogen Diffusion on Metals
氢在金属上的扩散表现出丰富的量子行为，这是尚未完全理解。利用模拟，我们表明，许多氢扩散障碍可以分为那些与“抛物线顶”和那些与“宽顶”。随着温度的降低，在抛物顶势垒下，氢的扩散逐渐从经典的跳跃到浅隧穿再到深隧穿，并且在中等温度下仍存在明显的量子效应。与此相反，宽顶势垒的量子效应仅在低温下才变得重要，并且经典到量子的跃迁是尖锐的，在该跃迁处经典跳跃和深隧穿都发生。这种共存表明，不止一种机制有助于量子反应速率。传统的经典到量子交叉温度的定义对宽顶是无效的，我们给出了一个新的定义。扩展这一点，我们提出了一个模型来预测宽顶扩散的转变温度，理论和实验提供了一个通用的指导。
2017-09-08 physics.chem-ph
Energy relaxation and thermal diffusion in IR pump-probe spectroscopy of hydrogen-bonded liquids
红外泵浦-探测光谱提供了氢键液体动力学的详细信息。由于所吸收的泵浦脉冲能量的耗散，热平衡动力学也有助于观察到的信号。将这种贡献从分子反应中分离出来仍然是一个开放的挑战。通过对液态氘代甲醇的非平衡分子动力学模拟，我们发现快的分子振动弛豫和慢的热扩散是解耦的，并且发生在不同的长度尺度上。氢键网络的瞬态结构通过影响几纳米长度尺度上的热扩散率来影响热弛豫。
2019-06-03 physics.chem-ph
High temperature melting of dense molecular hydrogen from machine-learning interatomic potentials trained on quantum Monte Carlo
本文利用量子蒙特卡洛数据训练的机器学习势，结合两相法与Clausius-Clapeyron关系，系统预测了致密分子氢在50–180 GPa的熔化曲线及热力学性质，并在约173 GPa、1635 K处发现液相分子解离。
2024-11-23 physics.chem-ph
Analysis of hydrogen diffusion in the three stage electro-permeation test
本文通过瞬态分析研究三阶段电化学渗透测试中伴随陷阱捕获与脱陷阱的氢扩散行为，量化了渗透响应对陷阱深度和密度的敏感性，并揭示高密度深陷阱会导致第一阶段与第三阶段渗透响应显著不同。
2023-06-13 cond-mat.mtrl-sci math.AP physics.app-ph
Electronic stress tensor of the hydrogen molecular ion: Comparison between the exact wave function and approximate wave functions using Gaussian basis sets
利用精确波函数和高斯函数基组展开近似的波函数，研究了氢分子离子基态的电子应力张量。比较了最大特征值、对应特征向量、张力和能量密度的空间分布。我们发现，cc-pV 6 Z基组给出的纺锤体结构非常接近从精确的波函数计算的。类似地，拉格朗日点处的能量密度通过cc-pV 5 Z或cc-pV 6 Z基组非常好地近似。
2010-06-07 physics.chem-ph
Anhamonic finite temperature effects on the Raman and Infrared spectra to determine the crystal structure phase III of solid molecular hydrogen
我们目前的拉曼光谱和红外光谱的理论计算，以及在零和有限的温度下的电子性质，以阐明固体分子氢的第III相的晶体结构。我们发现，非调和有限温度是特别重要的，定性地影响的主要结论。虽然P6 $_3$ /m在核基态是最有可能的第三相的候选者，在有限的温度下，C2/c结构似乎更合适。
2013-12-31 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other cond-mat.supr-con
Molecular Hydrogen Formation on Ice Under Interstellar Conditions
利用速率方程模型分析了低密度和高密度非晶冰面上分子氢形成的实验结果。得到了相应的扩散和脱附过程的激活能垒。与高密度冰相比，低密度冰的更多多孔形态产生更宽的能垒谱。将这些参数插入到稳态条件下的速率方程模型中，我们评估了分子氢在冰覆盖的星际尘埃颗粒上的生产率。
2005-03-29 astro-ph physics.chem-ph
Leading-order QED effects in the ground electronic state of molecular hydrogen
我们对氢分子基态的首阶QED修正进行了高精度的计算。数值结果得到的网格的核间距$R=0-10$ au的相对精度约为$10^{-8}$。以往QED结果的主要数值不确定性[K. Piszczatowski等人，JCTC $\textbf{5}$，3039（2009）]已被删除。然而，在1.9 $σ$水平下与HD测量值的差异仍然存在。
2023-01-18 physics.atom-ph physics.chem-ph
Ab initio computation of the broadening of water rotational lines by molecular hydrogen
在65-220 K温度范围内，将水转动跃迁中氢致压力展宽的理论截面与最新的测量结果进行了比较。在全密耦合计算中采用了高精度的相互作用势。在~80 K以上观察到与实验良好的一致性，而在较低温度下实验观察到的急剧下降并没有被我们的计算所预测。对这种差异的可能解释包括影响近似的失败和H2的邻位到对位转化的可能作用。
2010-09-09 physics.chem-ph
Formation of C$_{18}$H and C$_{18}$H$_2$ molecules by low energy irradiation with atomic and molecular hydrogen
我们研究了C $_{18}$ H和C $_{18}$ H $_2$的形成，通过在0.5-25 eV的范围内用原子和分子氢照射环[ $18$ ]碳分子。我们利用密度泛函紧束缚方法进行分子动力学模拟，模拟碳环与原子或分子氢碰撞时的相互作用。从我们的研究结果，形成的C $_{18}$ H分子很可能发生在照射H原子在$E < 10$ eV和H $_2$分子在$2 < E < 15$ eV的质心能量。仅在$E = 2$ eV附近观察到C $_{18}$ H $_2$分子的形成。结果表明，氢原子比氢分子更容易吸收。因此，我们发现对于具有$E < 5$ eV的原子射弹，物理吸收的几率可达80%，而对于分子射弹，物理吸收的几率仅为10%.我们的分析表明，由于氢键的碳环的变形产生从$sp$到$sp^2$杂化的转变。在所得环中靠近H键的位置处的碳原子之间的角度不是120 $^o$，而是110 $^o$度。未观察到C $_{18}$环的分子断裂。
2020-04-07 physics.chem-ph physics.comp-ph
Vibronic mass computation for the $EF$-$GK$-$H\bar{H}$ $^1Σ_\text{g}^+$ manifold of molecular hydrogen
本文提出了一种计算多维电子流形非绝热质量修正张量的变分方法。Wolniewicz、Dressler和他们的同事在30年前的计算中，附加了计算出的振动质量修正函数，对应于氢分子的$EF$ - $GK$ - $H\bar{H}$ - $S5$ - $S6$ $^1Σ_\text{g}^+$流形。初步结果报告的振动能量。必要的进一步改进和进一步的发展进行了讨论。
2022-03-17 physics.chem-ph quant-ph
Molecular Hydrogen Formation on Astrophysically Relevant Surfaces
利用速率方程分析了在接近于星际介质中所遇到的条件下，在天体物理相关表面上形成分子氢的最新实验结果。速率方程模型的参数拟合到在实验室中获得的程序升温脱附曲线。这些参数是原子氢扩散和解吸的活化能势垒、分子氢解吸的势垒以及氢分子在复合时自发解吸的概率。该模型是一个推广的Polanyi-Wigner方程，并提供了一个单一的模型内的一阶和二阶动力学过程的描述。使用最适合的实验结果的参数的值，氢复合橄榄石和非晶碳表面的效率得到的范围内的氢通量和表面温度有关的广泛的星际条件。
1999-06-03 astro-ph physics.chem-ph
On the relation between hydrogen bonds, tetrahedral order and molecular mobility in model water
通过分子动力学模拟研究了氢键寿命、四面体有序度与模型水扩散系数之间的关系。我们测试了四种不同的模型：SPC/E，TIP 4P-Ew，TIP 5 P-Ew和六个站点，最后两个站点明确类似于水孤对。虽然所有的模型在环境条件下都表现得相当好，但它们的行为在低于270 K的温度下明显不同。显式孤对模型的氢键寿命、四面体有序度和扩散系数都比不显式孤对模型的长。
2013-07-13 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Machine-Learning-Assisted Investigation of the Diffusion of Hydrogen in Brine by Performing Molecular Dynamics Simulation
深层盐水层是大规模和长期储氢的最佳选择之一。预测氢分子在含盐含水层条件下的扩散系数对于模拟储氢至关重要。采用分子动力学（MD）模拟方法，研究了氢分子在不同阳离子（$\mathrm{Na}^+$，$\mathrm{K}^+$，$\mathrm{Ca}^{2+}$）（$\mathrm{mol/kg_{H_2O}}$浓度为5）的氯化物盐水中的扩散系数.采用了广泛的压力（1-218大气压）和温度（298-648 K）条件，以涵盖含水层的实际运行条件。我们发现，温度，压力和离子的性质（成分和浓度）影响氢的扩散系数。用恒压下的离子浓度拟合了与温度无关的参数，观察到温度对扩散系数的影响具有Arrhenius行为。然而，应注意的是，压力强烈地影响氢在高温（$\geq$ 400 K）状态下的扩散行为，这表明阿克里先乌斯模型的不准确性。因此，我们将获得的MD结果与四种机器学习（ML）模型相结合，包括线性回归（LR），随机森林（RF），额外树（ET）和梯度提升（GB），以提供对氢扩散的有效预测。与Arkanius模型和其他ML模型相比，GB模型与MD数据的组合更有效地预测了氢的扩散。此外，$post hoc$分析（特征重要性排名）已被执行，以提取的物理描述符和ML模型的仿真结果之间的相关性。
2022-07-06 physics.chem-ph physics.comp-ph
Stress Tensor of the Hydrogen Molecular Ion
本文用精确的波函数研究了氢分子离子H_2^+基态（sigma_g 1s）和第一激发态（sigma_u^* 1s）的电子应力张量。其最大本征值和相应的本征向量的映射被示出与化学键的性质密切相关。对于基态，我们也给出了相互作用能量密度的空间分布，以描述分子稳定化和失稳发生的部分。
2009-12-15 physics.atm-clus physics.chem-ph
Covalent features in the hydrogen bond of a water dimer: molecular orbital analysis
Jilin University（吉林大学）；City University of Hong Kong（香港城市大学）；Beijing Computational Science Research Center（北京计算科学研究中心）
本研究通过密度泛函理论与post-Hartree-Fock方法，发现水二聚体氢键存在两个跨氧氢的成键分子轨道，结合能量分解分析证实其类共价特征，为水相关体系及生命科学的本质理解提供新依据。
2015-07-08 physics.atm-clus physics.chem-ph
Absence of Metallization in Solid Molecular Hydrogen
作为只有一个电子和质子的最简单的元素，氢原子的电子结构是已知的。然而，这并不适用于固体中它们之间的复杂相互作用，特别是在已知会改变晶体和电子结构的高压下。早在1935年，维格纳和亨廷顿就预测，在非常高的压力下，固体分子氢将解离并形成金属原子固体。尽管进行了大量的研究工作，但晶体结构的实验实现以及理论确定仍然难以捉摸。在这里，我们提出了一个计算研究表明，扭曲的六方P6 $_3$ /m结构是最有可能的候选人为第三阶段的固体氢。我们发现，配对结构是非常持久的和绝缘的整个压力范围内，这表明，由于解离金属化可能先于最终的带隙关闭。由于这不仅解决了理论和实验之间的一个主要分歧，而且排除了固体分子氢中声子驱动超导性的存在，我们的结果涉及到第III相零温相图的完全修正。
2012-02-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other cond-mat.stat-mech
Molecular Hydrogen Formation on Amorphous Silicates Under Interstellar Conditions
首次提出了在无定形硅酸盐表面上形成分子氢的实验结果，并用速率方程模型进行了分析。得到了相应的扩散和脱附过程的能垒。他们原来是显着高于那些获得较早的多晶硅酸盐，证明了晶粒形态的重要性。利用这些障碍，我们评估的效率，分子氢形成的非晶硅酸盐颗粒在星际条件下。结果发现，与多晶硅酸盐，无定形硅酸盐颗粒是有效的催化剂的H $_{2}$形成的温度范围内，这是相关的扩散星际云。结果还表明，氢分子与表面的热化和解吸的低动能。因此，它们不太可能占据高激发态。
2007-04-18 astro-ph physics.chem-ph
Analytical solution of the Schrödinger equation for the hydrogen molecular ion $H_2^+$
首先得到了氢分子离子$H_2^+$（库仑作用下量子树体问题的特例）的薛定谔方程的完全解析解。该解表明，总波函数是一个两项函数，在这个意义上，它是两个线性独立的波函数的线性组合。在计算不同核间距下$H_2^+$的总电子密度时，总波函数的两项特征被可视化。
2015-08-15 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Relativistic corrections for the ground electronic state of molecular hydrogen
我们用变分法和满足电子间尖点条件的显关联函数重新计算了氢分子基态的主导相对论修正。新的计算方法允许控制的数值精度，达到约8位有效数字。更重要的是，更新的理论能量变得与已知的实验值不一致，我们得出结论，尚未未知的相对论反冲修正可能比以前预期的更大。
2017-04-24 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.comp-ph
A Comprehensive Study of Hydrogen Adsorbing to Amorphous Water-Ice: Defining Adsorption in Classical Molecular Dynamics
在星际介质（ISM）中，气体颗粒反应和气相反应控制着分子的形成。气体-颗粒反应需要能够在其上发生反应的基底（例如灰尘或冰粒）。ISM中分子氢（H $_2$）的形成是气体-颗粒反应的典型例子。在这些反应中，一个氢原子会撞击表面，粘附在表面上，然后扩散穿过表面。当它遇到另一个吸附的氢原子时，两者可以反应形成分子氢，然后通过反应中释放的能量从表面喷射出来。我们进行深入的经典分子动力学（MD）模拟氢原子与无定形水冰表面的相互作用。本研究的重点是在形成过程中的第一步，氢原子的衬底上的粘附。我们发现，在处理卡钻事件定义上的模糊性时，必须给予认真的注意。卡钻事件的技术定义将影响计算出的卡钻概率和系数。在这里，使用我们的新定义的粘附事件，我们报告的粘附概率和粘附系数的九个不同的动能的氢原子[5 K - 400 K]在七个不同的温度的尘埃颗粒[10 K - 70 K]。我们发现，概率和系数的变化都作为一个函数的晶粒温度和入射动能在0.99 - 0.22的范围内。
2016-08-18 astro-ph.GA physics.chem-ph
Non-adiabatic mass correction for excited states of molecular hydrogen: improvement for the outer-well $H\bar{H}\ ^1Σ_\mathrm{g}^+$ term values
质量校正函数的评价为选定的激发态的氢分子在一个单一的状态非绝热处理。在避免$EF$与$GK$态交叉的条件下，以及在$H\bar{H}$态的外阱条件下，研究了其定性特征.对于$H\bar{H}$态，在外极小值附近的振动运动得到了负质量修正，这解释了实验和早期理论工作之间的大部分偏差。
2019-08-21 physics.chem-ph quant-ph
Nuclear Polarization of Molecular Hydrogen Recombined on a Non-metallic Surface
利用正电子-质子深度非弹性散射中的纵向双自旋不对称性，测量了核极化H原子在硅基聚合物表面复合形成的$\mathrm{H}_2$分子的核极化.发现这些分子具有实质性的核极化，这是初始极化的原子在被吸收到这种类型的表面上时保持其核极化的证据
2004-08-31 physics.atom-ph physics.chem-ph
Molecular Hydrogen Formation on Low Temperature Surfaces in Temperature Programmed Desorption Experiments
在低温表面上形成分子氢的研究是令人感兴趣的，因为它允许探索简单分子的多相催化的基本步骤，并且因为在天体化学中的应用。在这里，我们报告的实验结果分子氢形成的无定形硅酸盐表面使用程序升温脱附（TPD）。在这些实验中，H和D原子束照射在无定形硅酸盐样品的表面上。在随后的TPD运行期间，使用质谱仪监测HD分子的解吸速率。结果进行了分析，使用速率方程和活化能的过程中导致分子氢形成的TPD数据得到。我们表明，基于一个单一的同位素的模型提供了正确的结果为H原子的扩散和解吸的活化能。这些结果可以用来估计星际云中实际条件下尘埃颗粒上H_2的生成速率。
2008-11-21 astro-ph physics.chem-ph
Precise computation of rovibronic resonances of molecular hydrogen: $EF\ ^1Σ_\mathrm{g}^+$ inner-well rotational states
氢分子的$EF\ ^1Σ_\mathrm{g}^+$电子流形的选定状态被计算为四体问题的共振。通过能量跟踪优化过程实现了变分处理的基础表示的系统改进。由此产生的非相对论能量收敛在几个纳米哈特里，而predissociative宽度被认为是可以忽略不计的，在这个水平的准确性。四粒子非相对论能量附加相对论和量子电动力学修正，缩小了实验观测和早期理论工作之间的差距。
2019-08-21 physics.chem-ph quant-ph
A molecular equation of state for alcohols which includes steric hindrance in hydrogen bonding
在本文中，我们开发的第一个状态方程含醇的混合物，其中包括两个电子孤对氢键受体网站之间的空间位阻醇的羟基氧的影响。该理论是在Wertheim的多密度统计力学的二阶微扰理论中推导出的。新方法的准确性证明了应用到纯甲醇和乙醇和二元乙醇/水混合物。它表明，新的方法给出了一个实质性的改进，在预测的氢键结构的纯酒精和酒精/水的混合物相比，标准的一阶方法。
2018-10-01 cond-mat.soft physics.chem-ph
Collective excitations in Hydrogen across the pressure-induced transition from molecular to atomic fluid
本文利用 AIMD 模拟研究了流体氢在 T=2500 K 下分子到原子流体转变区的集体激发色散，发现声速密度依赖性存在平台，并验证了五变量热粘弹性模型在纯相的有效性及反应混合物动态模型的必要性。
2025-06-27 cond-mat.dis-nn physics.chem-ph
Using Diffusion Maps to Analyze Reaction Dynamics for a Hydrogen Combustion Benchmark Dataset
本文将局部与全局扩散映射方法应用于氢燃烧基准数据集，评估从头算分子动力学中集体变量的质量，并通过承诺子分析识别多个反应通道的过渡区域。
2023-04-18 physics.chem-ph physics.comp-ph
Molecular modeling of hydrogen bonding fluids: Vapor-liquid coexistence and interfacial properties
分子建模的一个主要挑战在于优化不同的相互作用势。在许多情况下，当需要准确预测混合物蒸气压等属性时，组合规则通常是次优的。然而，众所周知的Lorentz-Berthelot规则表现得很好，可以用作起点。如果需要更精确的结果，建议调整色散相互作用能参数。在本研究中，混合物的性质进行了探讨，为含有氢键成分的二元系统。此外，还讨论了汽液界面团簇判据和接触角，并给出了计算细节。最后，一个空间准确的通用模型苯甲醇的介绍和评价。
2010-01-12 physics.chem-ph physics.comp-ph
Macroscopic production of spin-polarized hydrogen atoms from the IR-excitation and photodissociation of molecular beams
我们描述了从HBr、HI和${\rm NH_{3}}$同位素的分子束的IR激发和光解离产生自旋极化H和D原子的方法，包括具有部分超精细分辨率的光学激发方案。我们讨论的程度，生产率可能接近红外激光生产率的${\rm 10^{21}\, photons\, s^{-1}}$，以及如何生产率的传统方法的${\sim}{\rm 10^{17} \, s^{-1}}$可能会被大大超过。
2021-08-21 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
