Hydrogen adsorption in metal-organic frameworks: the role of nuclear quantum effects
基于巨正则量子液体密度泛函理论（GC-QLDFT）计算，研究了核量子效应对金属有机骨架（MOFs）中氢吸附的影响.为了这个目的，我们仔细验证了经典的H2主机相互作用的潜力，通过拟合玻恩-奥本海默从头算参考数据。氢吸附首先使用液体密度泛函理论（LDFT）和巨正则蒙特卡罗（GCMC）方法经典地评估。通过对Born-Oppenheimer导出的势进行Feynman-Hibbs修正，并在巨正则量子化液体密度泛函理论（GC-QLDFT）中进行显式处理，将结果与半经典处理的量子效应进行了比较。结果与实验数据进行了比较，并表明明显的量子和可能的多粒子效应。在对IRMOF-1（MOF-5）进行验证计算后，应用GC-QLDFT研究了H2在一系列MOF（包括IRMOF-4、-6、-8、-9、-10、-12、-14、-16、-18和MOF-177）中的吸附。最后讨论了H2量子流体随压力升高和温度降低的演化。
2014-08-04 physics.chem-ph
First Principles Investigation of Hydrogen Physical Adsorption on Graphynes' layers
石墨烯是衍生自石墨烯的二维多孔结构，其特征在于三角形和规则分布的亚纳米孔，其可用于容纳小的气态物质。在MP 2C理论水平下，计算了氢分子在石墨烯、石墨二炔和石墨三炔分子原型上的第一性原理吸附能。首先，研究了单层，发现石墨烯比石墨烯更适合于H2物理吸附，因为它们在更接近2D平面的平衡距离处提供更大的结合能。特别是，对于graphtriyne一个平坦的最小值位于孔的几何中心的权利被确定。一种新的石墨组成的graphtriyne堆叠片，然后提出和估计其三维排列的DFT水平的理论。与原始石墨相比，这种新的碳材料通过利用其纳米孔提供的更大体积来允许H2嵌入和平面外扩散。用于插层和孔内吸附的相关H2结合能为约0.1eV，并且它们可以导致高存储容量。所提出的碳基层状材料可以代表比基于低温液化和/或高压缩的传统解决方案更安全且可能更便宜的氢车载存储替代方案。
2015-10-05 physics.chem-ph
Steepest-Entropy-Ascent Framework for Predicting Arsenic Adsorption on Graphene Oxide Surfaces -- A Case Study
本文采用SEAQT框架，结合Replica-Exchange Wang-Landau能量本征结构与人工神经网络，预测As(V)在GO上的瞬态与平衡吸附，结果与实验等温线及动力学吻合。
2025-06-11 physics.chem-ph
The Influence of Graphene Curvature on Hydrogen Adsorption: Towards Hydrogen Storage Devices
原子氢在石墨烯上化学吸附的能力使后者成为一种有前途的储氢材料。基于扫描隧道显微镜技术，我们报道了原子氢在SiC（0001）表面生长的单层石墨烯的凸曲面区域上的选择性吸附。由于与衬底的相互作用，该系统表现出固有曲率。我们发现，在低覆盖率氢被发现在石墨烯晶格的凸区域。在凹面区域未检测到氢。这些发现与理论模型一致，该模型表明结合能和吸附势垒都可以通过控制石墨烯晶格的局部曲率来调节。这种曲率依赖性与已知的石墨烯柔性相结合，可以用于在室温下储存和控制释放氢，使其成为用于实施氢储存装置的有价值的候选者。
2013-11-28 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Doping graphene by adsorption of polar molecules at the oxidized zigzag edges
我们从理论上研究了锯齿形边缘被氧化的石墨烯的电子和磁性。这些属性的改变，吸附的$\mathrm{H_{2}O}$和$\mathrm{NH_3}$分子已被认为是。研究发现，吸附的分子由于与负电性氧的相互作用而沿着石墨烯氧化的锯齿形边缘形成团簇。石墨烯倾向于通过氧原子向吸附物提供电荷，并且提供的效率取决于分子间距离和吸附分子相对于石墨烯平面的位置。发现通过适当选择吸附物，可以实现在具有各种吸附分子的石墨烯中掺杂$p$的可控和逐渐生长。
2009-11-18 physics.chem-ph physics.comp-ph
Morphology of Ti on Monolayer Nanocrystalline Graphene and its Unexpectedly Low Hydrogen Adsorption
石墨烯上的氢吸附可以通过用Ti官能化来增加。这需要在石墨烯上分散尽可能小且致密的Ti岛，以增加每个Ti原子的氢吸附位点的数量。在这份报告中，我们研究了纳米晶石墨烯和它的氢吸附的扫描隧道显微镜和热脱附光谱的Ti的形态，并与单晶石墨烯的等效测量结果进行比较。纳米晶石墨烯由小于5nm尺寸的极小晶粒组成。与单晶石墨烯相比，Ti原子优先吸附在纳米晶石墨烯的晶界处，并形成更小且更致密的岛。然而，令人惊讶的是，氢对纳米晶石墨烯上的Ti的吸附比对单晶石墨烯上的Ti的吸附少。特别地，氢几乎不化学吸附到纳米晶石墨烯上的1 ML的Ti。这可能归因于Ti与沿着纳米晶石墨烯中的晶界定位的缺陷之间的强键合。这种机制也可能适用于其他金属，因此我们的研究结果表明，当通过金属原子将石墨烯功能化用于储氢或其他化学反应时，重要的是不仅要考虑所得表面的形态，还要考虑石墨烯对金属电子状态的影响。
2020-02-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Adsorption of molecular hydrogen on honeycomb ZnO monolayers: A quantum density-functional theory perspective
本研究采用量子密度泛函理论（QLDFT）探究分子氢在原始ZnO单层的吸附，评估其在宽热力学条件下的储氢容量，发现ZnO片对氢分子平行运动限制更紧，且等量吸附热在不同温度下对吸附质密度的依赖性存在差异。
2024-11-26 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Defective graphene as promising anode material for Na-ion battery and Ca-ion battery
我们研究了Na和Ca在具有双空位（DV）和Stone-Wales（SW）缺陷的石墨烯上的吸附。我们的研究结果表明，吸附是不可能的原始石墨烯。然而，它们在有缺陷的片材上的吸附在能量上是有利的。增强的吸附可以归因于吸附原子和下面的缺陷片之间的电荷转移增加。随着缺陷密度的增加直到某个可能的极限，最大吸附百分比也增加，从而得到更高的电池容量。对于最大可能的DV缺陷，我们可以实现Na离子电池（NIB）的1459 mAh/g和Ca离子电池（CIB）的2900 mAh/g的最大容量。对于完全SW缺陷的石墨烯，我们发现NIB和CIB的最大容量分别为1071 mAh/g和2142 mAh/g。我们的研究结果将有助于为NIB和CIB创造更好的阳极材料，具有更高的容量和更好的循环性能。
2013-09-17 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Simulation of hydrogen adsorption in hierarchical silicalite: Role of electrostatics and surface chemistry
本研究通过巨正则蒙特卡洛模拟，探究了分级沸石中氢吸附受静电和表面化学的影响，发现引入介孔和静电作用可显著增强吸附，为储氢材料优化提供依据。
2024-03-26 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Time-dependent density-functional study of hydrogen adsorption and scattering on graphene surfaces
该研究利用含时密度泛函理论模拟揭示氢原子入射点与初始动能如何影响石墨烯上的吸附、散射和透射行为。
2024-12-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Effect of Oxygen Adsorption on the Local Properties of Epitaxial Graphene on SiC (0001)
利用低能电子显微镜（LEEM）、微探针低能电子衍射（\muLEED）和微探针角分辨光电子能谱（\muARPES）研究了氧吸附对SiC（0001）表面单层石墨烯局域结构和电子性质的影响。我们发现，SiC（0001）上的外延石墨烯缓冲层在氧化后部分去耦。氧化过程的监测表明，氧饱和的Si悬挂键，打破一些Si-C键在界面处，并插入石墨烯层。精确控制氧化参数使我们能够调整层中的电荷密度调制。
2012-06-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
van der Waals-corrected Density Functional Theory simulation of adsorption processes on transition-metal surfaces: Xe and graphene on Ni(111)
最近发展的密度泛函理论（DFT）/vdW-WF 2s 1方法在密度泛函理论中引入了范德华相互作用，并考虑了金属屏蔽效应，描述了金属表面上的吸附过程。一般来说，稀有气体原子在金属表面上的吸附是重要的，因为它是物理吸附过程的原型。此外，石墨烯与Ni（111）的相互作用对于实际应用（高质量石墨烯的高效和大规模生产）特别感兴趣，并且从理论的角度来看，特别具有挑战性，因为它可以通过化学吸附和物理吸附过程之间的微妙相互作用来描述。过渡金属的第一性原理模拟需要特别小心，因为它们可以被视为简单金属和绝缘晶体之间的中间系统。即使在这些情况下，该方法也表现良好，通过将我们的结果与现有的实验数据和其他理论研究进行比较来证明。我们还证实了稀有气体氘原子也优先吸附在Ni（111）表面的顶位构型上。我们基于使用最大局部化Wannier函数的方法也使我们能够很好地表征石墨烯和Ni（111）之间的键。
2015-01-15 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Strong Adsorption between Uranium Dicarbide and Graphene Surface Induced by f Electrons
Institute of Atomic and Molecular Physics, Jilin University（吉林大学原子与分子物理研究所）；Shanghai Institute of Applied Physics, Chinese Academy of Sciences（中国科学院上海应用物理研究所）；Beijing Computational Science Research Center（北京计算科学研究中心）；Department of Physics and Materials Science and Centre for Functional Photonics (CFP), City University of Hong Kong（香港城市大学物理及材料科学系和功能光子学中心）
本研究基于密度泛函理论计算探究二碳化铀与石墨烯的相互作用，发现f电子诱导的强化学吸附效应，揭示了异构体结构与5f轨道活性对吸附的影响，为锕系化合物碳基吸附及第四代核能系统设计提供理论参考。
2013-10-16 cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus physics.chem-ph
Spontaneous Symmetry Breaking and Strong Deformations in Metal Adsorbed Graphene Sheets
我们研究了吸附锂石墨烯薄片描述为芳香族分子。令人惊讶的是，从两侧到同一环的双重吸附的面外变形比单次吸附强得多，尽管对称的解决方案似乎是可能的。因此，我们有一个有趣的自发对称性破缺的例子。虽然我们不能肯定地排除Jahn Teller变形，但这种解释似乎不太可能，并讨论了其他选择。我们发现硼氮片和其他轻碱也有类似的行为。
2013-01-07 math.GR physics.chem-ph
DFT study of ionic liquids adsorption on circumcoronene shaped graphene
本研究利用密度泛函理论方法，探讨了高浓度离子液体在环绕冠烯模型碳表面的吸附作用，发现色散相互作用显著增强了碳-离子相互作用，并重点关注了在超级电容器和太阳能电池中具应用前景的卤化物阴离子的吸附。
2017-11-26 cond-mat.soft physics.chem-ph
Metal Enhanced Interactions of Graphene with Monosaccharides
目前的理论研究提出了增强的相互作用的纳米结构与单糖。已经证明，有和没有金属吸附的相互作用实际上确实表明吸附能相应地变化。重要的是要注意，反应的化学性质也会因动力学的这种变化而受到影响。
2016-02-17 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Mechanism of hydrogen adsorption on gold nanoparticles and charge transfer probed by anisotropic surface plasmon resonance
通过在纳米颗粒中使用局部表面等离子体共振（LSPR），研究了氢在尺寸为10 nm量级的金纳米颗粒（NPs）上的吸附。通过在玻璃基板上倾斜角沉积获得的Au纳米颗粒形成的样品，由于依赖于光的偏振的两种不同的等离子体共振而显示出强烈的光学二向色性。这确保了使用透射各向异性光谱，一种灵敏的衍生光学技术，其允许在H吸附时测量小至0.02 nm的LSPR位移，这是常规等离子体方法无法获得的。测得的信号与纳米颗粒的面积成比例，这表明H原子在其小平面上扩散。从Au到H的负电荷转移被清楚地证明
2018-07-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Crystallographic control of hydrogen ingress in bcc-Iron: Insights from ab initio simulations
通过从头算模拟研究体心立方铁表面氢渗透，发现弱吸附位点作为低势垒通道入口，提出表面织构或取向控制以抑制氢脆的设计规则。
2025-05-26 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Effect of Li Adsorption on the Electronic and Hydrogen Storage Properties of Acenes: A Dispersion-Corrected TAO-DFT Study
由于强的静态关联效应和非共价相互作用的存在，用传统的电子结构方法精确预测含n个线性稠合苯环（n = 3 - 8）的锂吸附并苯的电子和储氢性质是非常具有挑战性的.为了应对这一挑战，我们使用我们最近开发的热辅助占据密度泛函理论（TAO-DFT）与色散校正研究这些属性。与纯并苯相反，Li吸附的并苯上的H2分子的结合能在理想的结合能范围内（约20至40 kJ/mol每H2）。此外，Li吸附的并苯的H2重量储存容量在9.9至10.7重量%的范围内，满足美国能源部（USDOE）7.5重量%的最终目标。在我们的研究结果的基础上，锂吸附并苯可以是高容量的贮氢材料可逆吸放氢在环境条件下。
2016-08-06 physics.chem-ph physics.comp-ph
On the physisorption of water on graphene: Sub-chemical accuracy from many-body electronic structure methods
表面上的分子吸附在催化、腐蚀、脱盐以及与工业和自然世界相关的许多其他过程中起着核心作用。很少有吸附系统比涉及水和碳的吸附系统更普遍存在或具有更广泛的重要性，并且对于这种界面的分子水平理解，石墨烯上的水单体吸附是基本的和代表性的系统。这个系统是特别有趣的，因为它需要一个准确的电子相关效应的治疗，以及提出了一个实际的挑战，实验。在这里，我们采用多体电子结构的方法，可以严格收敛，从而为分子-表面相互作用提供忠实的参考。特别地，我们使用扩散蒙特卡罗（DMC），耦合簇（CCSD（T）），以及随机相位近似（RPA）来计算水和扩展的石墨烯表面之间的相互作用的强度。我们建立了良好的，亚化学，协议之间的互补的高层次的方法，并在最稳定的配置中的吸附能估计约-100\，meV。我们还发现，吸附能是相当不敏感的表面上的水分子的取向，尽管不同的结合图案涉及定性不同的界面电荷重组。在产生水在石墨烯上的第一个明显准确的吸附能时，这项工作也解决了先前报道的这个广泛研究的系统的值之间的差异。这也为更准确和可靠地研究碳界面处的液态水铺平了道路，这些方法使用更便宜的计算方法，例如密度泛函理论和经典势。
2018-11-19 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Dissociative Adsorption of Molecules on Graphene and Silicene
研究了H $_2$、O $_2$、CO、H $_2$ O和OH分子与石墨烯和硅烯空位缺陷的相互作用。裸露空位周围的原子重新构造，并产生特定的化学活性位点。虽然H $_2$、O $_2$和CO在原始石墨烯和硅烯上都保持完整，但当这些分子被置于这些化学活性位点和成核中心附近时，它们可以解离用于氢化和氧化。由解离分子的组成原子在缺陷位点处的悬挂键的饱和引起电子和磁性的显著修改。我们分析了解离的机制，揭示了周围的主机原子与解离分子的协同作用，以降低解离所需的能量障碍。H $_2$ O和OH的解离受到高能势垒的阻碍。我们的研究表明，石墨烯和硅烯可以通过创建单空位的网格来功能化，其中特定的分子可以解离，而其他一些分子可以被钉扎。
2014-10-31 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Aluminium storage using nitrogen-doped graphene nanoribbons from first principles
原始石墨烯与Al的相互作用相对较弱，Al是新一代金属离子电池的重要物质。我们采用DFT计算来探索增强Al与石墨烯相互作用的可能性。我们调查非掺杂和N-掺杂的石墨烯纳米带，解决的边缘网站，这是总是存在于一定程度上在真实的样品，和含N的缺陷对材料的反应性对Al的影响。结果进行了比较，以原始石墨烯。我们表明，引入边缘不影响能量的Al吸附显着本身。另一方面，石墨烯纳米带的N-掺杂被发现影响Al的吸附能的程度，强烈地依赖于含N缺陷的类型。虽然石墨和吡咯N引起最小的变化，边缘NO基团的引入和平面内吡啶N的掺杂导致Al吸附几乎是原始石墨烯上的两倍强。研究结果对进一步设计铝离子二次电池用新材料具有指导意义。
2021-06-22 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.chem-ph
