Machine-Learning-Assisted Investigation of the Diffusion of Hydrogen in Brine by Performing Molecular Dynamics Simulation
深层盐水层是大规模和长期储氢的最佳选择之一。预测氢分子在含盐含水层条件下的扩散系数对于模拟储氢至关重要。采用分子动力学（MD）模拟方法，研究了氢分子在不同阳离子（$\mathrm{Na}^+$，$\mathrm{K}^+$，$\mathrm{Ca}^{2+}$）（$\mathrm{mol/kg_{H_2O}}$浓度为5）的氯化物盐水中的扩散系数.采用了广泛的压力（1-218大气压）和温度（298-648 K）条件，以涵盖含水层的实际运行条件。我们发现，温度，压力和离子的性质（成分和浓度）影响氢的扩散系数。用恒压下的离子浓度拟合了与温度无关的参数，观察到温度对扩散系数的影响具有Arrhenius行为。然而，应注意的是，压力强烈地影响氢在高温（$\geq$ 400 K）状态下的扩散行为，这表明阿克里先乌斯模型的不准确性。因此，我们将获得的MD结果与四种机器学习（ML）模型相结合，包括线性回归（LR），随机森林（RF），额外树（ET）和梯度提升（GB），以提供对氢扩散的有效预测。与Arkanius模型和其他ML模型相比，GB模型与MD数据的组合更有效地预测了氢的扩散。此外，$post hoc$分析（特征重要性排名）已被执行，以提取的物理描述符和ML模型的仿真结果之间的相关性。
2022-07-06 physics.chem-ph physics.comp-ph
A Reactive Molecular Dynamics Model for Uranium/Hydrogen Containing Systems
本研究开发了ChIMES模型，以与DFT相似的精度但更高的计算效率计算铀/含氢系统的能量和力，揭示了氢间隙原子的扩散机制，为锕系及高Z材料研究提供了高效方法。
2023-10-23 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Using Diffusion Maps to Analyze Reaction Dynamics for a Hydrogen Combustion Benchmark Dataset
本文将局部与全局扩散映射方法应用于氢燃烧基准数据集，评估从头算分子动力学中集体变量的质量，并通过承诺子分析识别多个反应通道的过渡区域。
2023-04-18 physics.chem-ph physics.comp-ph
High-Pressure Hydrogen Sulfide by Diffusion Quantum Monte Carlo
我们用扩散量子蒙特卡罗方法重新计算了H $_2$ S在150 GPa以上压力下的不同分解产物的压力-温度相图。我们的研究结果需要修改的基态超导压力相图。具体来说，我们发现，C2/c HS $_2$结构是持久的440 GPa之前，经历了相变到C2/m相。与密度泛函理论相反，我们的计算表明，在整个压力范围内从150到400 GPa的HS的C2/m相比I4 $_1$ /amd HS结构更稳定。此外，我们预测，Im-3 m相是最有可能的候选人H $_3$ S，这是与最近的实验X-射线衍射测量。
2016-10-06 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
The binding of atomic hydrogen on graphene from density functional theory and diffusion Monte Carlo calculations
在这项工作中，密度泛函理论（DFT）和扩散蒙特卡罗（DMC）方法被用来计算氢原子化学吸附在石墨烯表面的结合能。结合能的Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）值比扩散Monte Carlo结果大约20%。通过使用Heyd-Scuseria-Ernzerhof（HSE）泛函包含精确交换，使结合能的DFT值更接近DMC结果。它也被发现，有显着的差异，使用PBE和DMC方法确定的电荷分布。
2022-02-01 physics.chem-ph
Rapid water diffusion at cryogenic temperatures through an inchworm-like mechanism
水在材料表面的扩散对于不同的过程，如水净化，冰的形成等非常重要。尽管有报道称水在表面上快速扩散，但这种过程的分子水平细节仍不清楚。在这里，利用扫描隧道显微镜，我们观察到水三聚体在意外低的温度（< 10 K）下在铜表面上的结构重排和扩散;水单体或其他簇不扩散的温度。密度泛函理论计算揭示了一个简单的三聚体扩散过程，涉及伸长和几乎环状构象之间的转换，在尺蠖一样的方式。这些微妙的分子间重新取向在整个过程中保持了氢键和水-表面相互作用的最佳平衡。这项工作表明，氢键团簇的扩散可以发生在极低的温度下，而不需要氢键断裂或交换;研究结果将影响冰纳米团簇和氢键团簇的奥斯特瓦尔德熟化一般。
2021-12-27 physics.chem-ph
Mixtures of Ethane with CO$_2$ and Water Simulated in ZSM-22: The Role of Polarity and Hydrogen Bonding
本研究模拟ZSM-22中乙烷、CO$_2$和水的扩散，发现CO$_2$对乙烷影响小，而水通过分子桥减缓乙烷扩散，氢键和极性起关键作用。
2024-02-06 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Ultrahigh ion diffusion in oxide crystal by engineering the interfacial transporter channels
本研究提出酸溶液/WO3/ITO三明治结构，通过界面分工扩散实现氢离子超快传输，有效扩散系数提升10^6倍，并证明该方法可推广至其他离子和氧化物材料。
2022-05-26 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Hydrogen Diffusion in Magnesium Using Machine Learning Potentials: a comparative study
本研究通过主动学习驱动的机器学习分子动力学模拟，比较了VASP、MACE和CHGNet等不同原子间势方案在镁中氢扩散的预测效果，发现微调预训练模型能以极低计算成本恢复DFT级精度且与实验结果高度吻合。
2024-12-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other physics.chem-ph
Linear and Non-linear Susceptibilities from Diffusion Quantum Monte Carlo: Application to Periodic Hydrogen Chains
我们用扩散量子蒙特卡罗方法计算了不同键长交替的氢二聚体周期性纵向链的线性和非线性极化率。这些数量来自于电子极化的变化作为施加有限电场的函数-我们最近引入的一种方法，并通过使用贝里相，多体电焓功能成为可能。计算的亲油度和超亲油度被认为是在极好的协议与最好的估计，可从量子化学-通常外推到无限链的限制计算有限长度的链。结果发现，虽然交换效应占主导地位的适当的描述的磁化率，第二超磁化率的电子关联的影响很大。我们还评估了如何不同的近似节点表面的多体波函数影响的准确性计算的可压缩性。
2009-09-02 physics.chem-ph physics.comp-ph
Competing quantum effects in the free energy profiles and diffusion rates of hydrogen and deuterium molecules through clathrate hydrates
笼形水合物作为一种安全、经济的储氢材料具有广阔的应用前景。在这里，我们提出了一个量子力学研究的H $_2$和D $_2$扩散通过一个六边形面共享的两个大笼形水合物在很宽的温度范围内。路径积分分子动力学模拟用于计算H $_2$和D $_2$作为温度的函数的扩散的自由能分布。采用环状聚合物分子动力学速率理论，结合精确的量子统计和近似的量子动力学效应，计算了宽温度区间内H $_2$和D $_2$的扩散速率.我们发现，量子自由能分布的形状和它们相对于给定温度下的经典自由能势垒的高度，以及扩散速率，都受到竞争量子效应的深刻影响：在25 K以上，垂直于腔之间扩散的反应路径的零点能（ZPE）与经典速率相比降低了量子速率，而在较低温度下，隧穿胜过ZPE，结果量子速率大于经典速率。
2016-09-01 physics.chem-ph quant-ph
Interface-dependent Phase Transitions and Ultrafast Hydrogen Superionic Diffusion of H2O Ice
Jilin University（吉林大学）；University of Illinois Chicago（伊利诺伊大学芝加哥分校）；Zhejiang University（浙江大学）
研究通过结合神经网络和主动学习方法，揭示高压冰相中界面效应，发现界面可降低氢超离子转变温度并诱导bcc到fcc的相变，重新定义了冰的稳定性场。
2026-03-18 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Diffusion dynamics of supercooled water modeled with the cage-jump motion and hydrogen-bond rearrangement
玻璃形成液体的缓慢动力学通常归因于笼跃运动。在笼跳图中，一个分子保持在由相邻分子形成的笼中，并且在足够长的时间之后，它通过破笼而跳离原始位置。因此，对笼子跳跃运动的澄清与解开慢动力学的基本要素有关。在这里，我们开发了一个笼跳模型的动力学过冷水。在氢键重排过程中引入了水分子的笼态和跳跃态，描述了水分子在过冷态下的运动。然后从TIP 4P/2005模型的分子动力学模拟中证明，笼跃运动的特征长度和时间尺度提供了对自扩散常数的良好描述，该自扩散常数又从均方位移的长时间行为确定。因此，我们的笼跳模型能够连接氢键动力学和分子扩散率之间。
2019-04-30 cond-mat.soft physics.chem-ph
Nodal error behind discrepancies between coupled cluster and diffusion Monte Carlo in hydrogen-bonded systems
Max Planck Institute for Solid State Research（马克斯·普朗克固相研究所）；Yusuf Hamied Department of Chemistry, University of Cambridge（剑桥大学尤瑟夫·哈米德化学系）
研究揭示了耦合簇与扩散蒙特卡洛方法在氢键系统中差异的主要原因，指出固定节点误差是导致差异的关键因素，并强调CC方法在这些系统中的基准地位。
2026-01-21 physics.chem-ph
On the relation between hydrogen bonds, tetrahedral order and molecular mobility in model water
通过分子动力学模拟研究了氢键寿命、四面体有序度与模型水扩散系数之间的关系。我们测试了四种不同的模型：SPC/E，TIP 4P-Ew，TIP 5 P-Ew和六个站点，最后两个站点明确类似于水孤对。虽然所有的模型在环境条件下都表现得相当好，但它们的行为在低于270 K的温度下明显不同。显式孤对模型的氢键寿命、四面体有序度和扩散系数都比不显式孤对模型的长。
2013-07-13 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Understanding diffusion and density anomaly in a coarse-grained model for water confined between hydrophobic walls
我们研究，通过蒙特卡罗模拟，一个粗粒度的模型，在部分水化的疏水壁之间的水单层，与壁到壁的距离约为0.5 nm。我们分析了平行于壁的扩散常数，$D_{\parallel}$，如何改变和相关的系统的相图。我们发现一个轨迹的$D_{\parallel}$最大值和轨迹的$D_{\parallel}$最小值沿等温线，与线的恒定$D_{\parallel}$类似的散装水的熔点线。$D_{\parallel}$极值的两个轨迹包封在恒定$P$时密度最大值的温度线上。我们展示了这些位点是如何与由于氢键的异常体积行为。在低得多的$T$，承压水成为subdiffusive，我们讨论了这种行为是如何增加水分子之间的相关性时，氢键网络的发展。在subdiffusive区域内，虽然翻译在很大程度上受到阻碍，我们观察到，氢键网络可以平衡，其重排是负责沿等压线的密度极小值的外观。我们澄清，最小值不一定与氢键网络的饱和度。
2011-09-13 cond-mat.soft physics.chem-ph
Characterizing and contrasting structural proton transport mechanisms in azole hydrogen bond networks using ab initio molecular dynamics
咪唑和1，2，3-三唑是有前途的氢键杂环，通过结构机制传导质子，其衍生物存在于从生物质子通道到质子交换膜燃料电池的系统中。在这里，我们利用多个时间步长进行从头算分子动力学的咪唑和1，2，3-三唑在纳秒的时间尺度。我们发现，尽管这些化合物的结构相似，它们的质子扩散常数的变化超过一个数量级。我们的模拟揭示了这些差异的原因扩散常数，其范围从氢键链的线性度的1，2，3-三唑中的中心氮原子对质子传输的影响。特别是，我们发现的两个“阻断”机制的证据，在1，2，3-三唑，其中共价键和氢键形成的中心氮原子限制质子的流动性。因此，我们的模拟提供了深入了解实验观察到的质子电导率的10倍差异的起源。
2021-10-26 physics.chem-ph
Nuclear quantum effects enhance diffusion in supercooled ammonia through accelerated pyramidal inversion
Seoul National University（首尔大学）；Ajou University（亚洲大学）
该研究通过环聚合物分子动力学模拟发现，核量子效应通过加速氨分子的锥形反转，在低于210 K时增强过冷氨中的扩散，170 K时扩散增强达18%，并伴随氢键配位和局部密度瞬态降低。
2026-10-01 physics.chem-ph
A COMSOL framework for predicting hydrogen embrittlement -- Part I: coupled hydrogen transport
本文提出了一个广义的COMSOL理论计算框架，首次综合包含应力辅助扩散、多种氢捕获机制及动力学等六大要素，经独立基准测试验证，为预测氢致断裂和裂纹扩展提供了关键基础。
2025-03-03 cs.CE physics.app-ph physics.chem-ph
Assessing the impact of nodal surface optimization in fixed-node diffusion Monte Carlo on non-covalent interactions
National Institute for Materials Science（物质材料研究机构）；Flatiron Institute（平 Inst 研究所）
本文通过12种不同非共价相互作用化合物研究，评估节点表面优化对扩散量子蒙特卡洛预测的影响，发现对氢键系统有提升效果，而对分散主导系统影响较小。
2026-04-06 cond-mat.str-el physics.chem-ph physics.comp-ph
