Theoretical limit of power conversion efficiency for organic and hybrid halide perovskite photovoltaics
我们计算的最大功率转换效率作为有机光伏（PV）电池的光学带隙的函数，通过假设电荷分离伴随着所需的能量损失解离强烈结合的电荷对。解离能可以从开路电压（VOC）和光学带隙（Eg）之间的关系估计。通过分析已发表的VOC和Eg数据，可以估计解离能。这一结果对选择给体和受体材料具有指导意义。我们还研究了混合卤化物钙钛矿的功率转换效率的理论极限，通过考虑到从钙钛矿相到金属氧化物电荷传输层的载流子转移中涉及的能量损失。
2015-04-29 cond-mat.mtrl-sci
Gate-induced insulator to band-like transport transition in organolead halide perovskite
了解有机铅卤化物钙钛矿中的本征电荷输运对于开发高效光电子器件和其他光电子器件至关重要。尽管有机铅卤化物钙钛矿在光伏和光电应用中的快速发展，但这些材料中的本征载流子传输仍然难以捉摸，部分原因是制造电气器件和获得良好电接触的困难。在这里，我们报告的有机铅卤化物钙钛矿微板与单层石墨烯作为低势垒电接触的制造。一个系统的电荷输运研究揭示了绝缘体带状运输转变。我们的研究表明，从绝缘体到类能带的输运转变依赖于有机铅卤化物钙钛矿微片的正交到四方相变温度和缺陷密度。我们的研究结果不仅对电荷传输行为的基本理解很重要，而且还为基于有机铅卤化物钙钛矿的光电子学和光电应用提供了有价值的实际意义。
2016-10-09 cond-mat.mtrl-sci
Flexo-photovoltaic effect and above-bandgap photovoltage in halide perovskites
卤化物钙钛矿具有出色的光伏特性，其已通过界面工程进行了优化。然而，随着这些材料接近半导体结物理学所施加的限制，迫切需要探索替代方案，例如体光伏效应，其物理起源不同，不受相同限制的约束。在这种情况下，我们专注于柔性光伏效应，一种类型的体光伏效应，最近观察到的氧化物下的应变梯度。我们已经测量了弯曲下MAPbBr3和MAPbI3晶体的挠曲光伏效应，发现它比基准挠曲光伏氧化物SrTiO 3大几个数量级。对于足够大的应变梯度，可以产生大于带隙的光电压。体光伏效应是加性的，并且对于MAPbI3，挠曲光电压存在于滞后的原生体光电压之上，这与该材料的电可切换宏观偏振一致。结果表明，通过应变梯度工程利用挠曲光伏效应可以为卤化物钙钛矿提供功能性飞跃。
2023-01-04 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Rashba Spin-Orbit Coupling Enhanced Carrier Lifetime in Organometal Halide Perovskites
有机金属卤化物钙钛矿是下一代光伏应用的有前途的太阳能电池材料。这些材料的长载流子寿命和扩散长度使得它们对于用于光吸收器和载流子传输器非常有吸引力。虽然有机金属卤化物钙钛矿的这些方面吸引了最多的关注，但由强自旋轨道耦合驱动的Rashba效应对这些材料的光伏特性的影响在很大程度上尚未探索。在这项工作中，以甲基铵碘化铅的电子结构为例，我们提出了一个内在的机制，提高载流子寿命的三维Rashba材料。基于第一性原理计算和Rashba自旋轨道模型，我们证明了自旋禁戒跃迁降低了复合速率。这些结果对于理解有机金属卤化物钙钛矿的基本物理性质以及优化和设计具有更好性能的材料具有重要意义。所提出的机制，包括自旋自由度提供了一个新的范例，使用三维Rashba材料的光伏应用。
2015-05-15 cond-mat.mtrl-sci
Exciton Bohr radius of lead halide perovskites for photovoltaic and light-emitting applications
本研究提出两种基于净激子能的理论方法，可同时测定卤化铅钙钛矿的激子玻尔半径与介电常数、以及激子结合能，揭示介电限域的影响并解释碘化物钙钛矿更适用于光伏器件的原因。
2025-05-21 cond-mat.mtrl-sci
Inter-Domain Charge Transfer as a Rationale for Superior Photovoltaic Performances of Mixed Halide Lead Perovskites
含有碘离子和溴离子的混合物的有机-无机卤化铅钙钛矿在供体-受体异质结太阳能电池中始终比标准的甲基铵三碘化铅材料表现得更好。这种观察是违反直觉的，因为对于光伏材料通常预期非均匀性和组成无序导致载流子扩散长度和转换效率降低。在这里，我们结合超快光致电吸收和宽带荧光上转换光谱测量，以仔细检查混合阳离子，混合卤化物铅钙钛矿薄膜的载流子动力学。我们的研究结果证明了电荷转移激子（CTE）的形成跨越各种卤化物组合物的域的边界。对光致瞬态Stark信号的全局分析表明，CTE在几十到几百皮秒的时间内从富Br区逐渐演化到富I区。而不是构成重组中心，不同卤化物组合物的域之间的边界似乎有利于载流子分离，通过驱动光生空穴沿着溴化物含量降低的通道。
2018-08-08 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Discovery of Ferroelectric Twin Boundaries in a Photoactive Halide Perovskite
Monash University（莫纳什大学）；University of Oxford（牛津大学）
在光活性卤化物钙钛矿中发现铁电双晶界，揭示其非极性晶格中隐藏的铁电功能，为提升导电性和光伏性能提供新途径。
2026-01-19 cond-mat.mtrl-sci
Ionization energy as a stability criterion for halide perovskites
杂化有机-无机卤化物钙钛矿的不稳定性阻碍了它们在光伏应用中的发展。第一性原理计算用于评估混合卤化物钙钛矿的分解反应焓，这与实验观察到的器件特性的退化有关。然而，缺乏用于预测卤化物钙钛矿的稳定性的简单标准，因为Goldschmidt的公差和八面体几何因子不能完全捕获那些钙钛矿的可成形性。在本文中，我们扩展了Born-Haber循环划分成晶格，电离和分子化能量组件的各种钙钛矿结构的反应焓。对反应焓的各种贡献的分析指出分子的电离能和笼作为预测混合卤化物钙钛矿稳定性的化学趋势的附加标准。讨论了寻找具有改进的化学稳定性的新的钙钛矿结构以用于光伏应用的前景。
2016-12-14 cond-mat.mtrl-sci
Hybrid Halide Perovskites: Fundamental Theory and Materials Design
混合有机-无机卤化物钙钛矿已经成为一种颠覆性的新材料，表现出广泛的光电应用，最值得注意的是光电子学的最佳性能。2012年，第一份关于高效有机-无机钙钛矿太阳能电池的报告标志着光伏研究的新时代，报告称其功率转换效率超过10%。在这一发现仅仅五年之后，钙钛矿光伏器件已经达到了22.7%的认证效率，使其成为第一个超越薄膜和多晶硅太阳能电池的可溶液加工技术。钙钛矿太阳能电池的显著发展归功于有机-无机铅卤化物钙钛矿理想的光电性能。原型化合物甲基铵碘化铅CH 3 NH3 PbI 3是一种直接带隙半导体，具有可见光带隙、高载流子迁移率、长扩散长度和低激子结合能。由于这些理想的性质，CH 3 NH3 PbI 3也引起了人们对光致发光以外的许多其他应用的兴趣，例如发光器件，激光器，光催化剂和晶体管。金属卤化物钙钛矿光电子学的持续发展不仅依赖于对该类材料的电子和光学特性的详细了解，还依赖于通过控制化学成分等参数来调整其特性的实用策略的开发。在这种情况下，从头计算模型可以发挥关键作用，提供一个物理解释的实验测量，并指导设计的新的卤化物钙钛矿定制性能。在本章中，我们将介绍我们的计算建模组对这一快速发展的研究领域的贡献。
2018-08-20 cond-mat.mtrl-sci
Cu-In Halide Perovskite solar absorbers
长期的化学不稳定性和有毒铅的存在，否则恒星太阳能吸收剂APbX $_{3}$阻碍了他们的大规模商业化。先前探索的获得无铅卤化物钙钛矿的方法涉及用ns $^2$电子构型的其它类似M $^{2+}$阳离子替代Pb $^{2+}$，Sn $^{2+}$或Bi $^{3+}$（加上Ag $^+$），但不幸的是，这显示出差的稳定性（M = Sn）或弱吸收的过大的间接带隙（M = Bi），从而引发了可能禁忌稳定性和良好的光电性能的担忧。本文中，我们利用经典Cu[In，Ga]Se $_{2}$（CIGS）黄铜矿太阳能吸收剂的电子结构基础，通过将2 Pb转变为[B $^{IB}$ + C $^{III}$ ]对来设计无铅卤化物钙钛矿。所得到的具有式A $_2$ BCX $_6$（A = K，Rb，Cs; B = Cu，Ag; C = Ga，In; X = Cl，Br，I）的双钙钛矿组受益于卤化物钙钛矿的离子但窄隙特性，并且同时借用从CIGS已知的强且快速上升的Cu（d）/Se（p）$\rightarrow$ Ga/In（s/p）价-导带吸收光谱的优点。这构成了一组新的CuIn基卤化物过氧化物（CIHP）。我们的第一性原理的计算指导下，这样的设计原则表明，CIHPs类具有明确的热力学稳定性的成员，表现出相当强的直接带隙光学跃迁，并表现出宽范围的可调间隙值（从零到约2.5 eV）和轻电子和重轻空穴的有…
2017-05-15 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of the optoelectronic properties and photovoltaic absorber layer efficiency of Cu-based chalcogenides
铜基硫族化合物是薄膜太阳能电池的有前途的材料，测量的电池效率超过20%。采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法，研究了一组铜基硫族化合物Cu $_2$ -II-IV-VI $_4$的光电性质.然后筛选它们，目的是确定用于光伏应用的潜在吸收剂材料。由Yu和Zunger引入的光谱极限最大效率（SLME）被用作筛选的度量。在构建电流-电压曲线之后，从最大功率输出计算最大光谱相关功率转换效率。的性质的带隙的作用，直接或间接的，也研究材料的吸收率上的最大理论功率转换效率进行了研究。我们的结果表明，Cu $_2$ -II-GeSe $_4$与II=Cd和Hg，和Cu $_2$ -II-SnS $_4$与II=Cd和Zn相比，目前用作吸收层的材料具有更高的理论效率。
2016-05-19 cond-mat.mtrl-sci
Theoretical investigation of delafossite-Cu2ZnSnO4 as a promising photovoltaic absorber
本研究通过DFT计算和进化算法发现铜铁矿结构Cu2ZnSnO4最稳定，具有直接带隙和高SLME，是前景良好的光伏吸收材料。
2023-10-17 cond-mat.mtrl-sci
Transversal Halide Motion Intensifies Band-To-Band Transitions in Halide Perovskites
尽管它们令人困惑的振动特性，包括强烈的非谐性和热无序的签名已经在室温附近，卤化物钙钛矿表现出良好的光电性能的应用在光电子学和超越。然而，这些振动特性对它们的光电特性是有利的还是有害的，仍然是一个重要的悬而未决的问题。本文采用基于密度泛函理论的第一性原理分子动力学方法研究了立方结构CsPbBr $_3$的有限温度光电性质。结果表明，与卤化物钙钛矿相关联的动态灵活性，使所谓的横向性，这表现为大的卤化物位移垂直于Pb-Br-Pb键合轴的偏好。我们发现，横向是并发的振动非谐性，并导致一个快速上升的联合态密度，这是有利的photoprophics，因为这意味着尖锐的光学吸收剖面。这些研究结果与PbTe的情况形成对比，PbTe是一种与CsPbBr $_3$共享几个关键特性但不能表现出任何横向性的材料，因此，发现其表现出更宽的带边分布。我们的结论是，卤化物钙钛矿的动态结构的灵活性和他们的不寻常的振动特性可能不仅仅是一个巧合，但在建立其良好的光电性能发挥了积极的作用。
2022-02-07 cond-mat.mtrl-sci
Effect of inorganic cation mixing on hybrid halide perovskites using density functional theory for application in single and multi junction photovoltaics
本工作旨在利用第一性原理密度泛函理论（DFT）方法研究混合阳离子（混合甲基铵+无机阳离子）卤化物钙钛矿，以寻找其在钙钛矿基光化学中的潜在应用。这是对作者之前关于混合卤化物和无机卤化物钙钛矿的高通量筛选的两项研究的补充。这项工作涉及将一定量的无机阳离子混合到有机部位（甲基铵），并研究所得物的电子结构。63个钙钛矿在其计算的稳定相进行了模拟，并预测了它们的带隙。带隙是预测的重要参数，因为这些表明它们有可能用作光电器件。从计算的带隙，37个钙钛矿被预测为适合于单结以及多结太阳能电池应用，7个不适合于单结或多结太阳能电池，其余21个适合于多结但不适合于单结太阳能电池。该研究还显示了有趣的过渡的性质的带隙从间接到直接，反之亦然，引起约50%的无机阳离子混合。
2021-10-18 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Machine-learning Based Screening of Lead-free Halide Double Perovskites for Photovoltaic Applications
无铅卤化物双钙钛矿在光化学领域是甲基碘化铵铅的有希望的稳定和无毒的替代物。在这种情况下，最常用的双钙钛矿是Cs $_2$ AgBiBr $_6$，这是由于其有利的电荷传输性质。然而，这种材料获得的最大功率转换效率不超过3%，作为其宽的间接带隙和其本征和非本征缺陷的结果。另一方面，由该结构的4个晶格位置中的不同元素的替代产生的材料空间很大，并且仍然大部分未被探索。在这项工作中，神经网络被用来预测从7056结构的初始空间的双钙钛矿的带隙，并选择适合于可见光吸收的候选人。连续的混合DFT计算用于评估所选化合物的热力学稳定性、功率转换效率和有效质量，并提出新的潜在的太阳能吸收剂。
2022-08-26 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Design of Lead-Free Inorganic Halide Perovskites for Solar Cells via Cation-Transmutation
具有原型材料CH $_{3}$ NH $_{3}$ PbI $_{3}$的杂化有机-无机卤化物钙钛矿最近作为低成本和高性能的光伏吸收体引起了强烈的兴趣。尽管其太阳能电池实现了超过20%的高功率转换效率，但在大规模商业化之前需要解决两个关键问题-与其固有材料不稳定性相关的不良器件稳定性和由于水溶性Pb $^{2+}$引起的毒性。在这里，我们解决这些问题，利用阳离子嬗变的策略，设计稳定的无机无铅卤化物钙钛矿太阳能电池。该想法是将两个二价Pb $^{2+}$离子转化为一个单价M $^{+}$和一个三价M $^{3+}$离子，形成双钙钛矿结构的丰富的季卤化物类。通过第一性原理计算我们发现这类材料具有良好的抗分解相稳定性和宽范围可调的光电性能。与photophoric-functionality-directed材料筛选，我们确定了11个最佳的材料具有固有的热力学稳定性，合适的带隙，小的载流子有效质量，和低激子结合能作为有前途的候选人，以取代铅基光伏吸收剂在钙钛矿太阳能电池。还确定了此类材料的相稳定性和电子性质的化学趋势，为用它们制造的钙钛矿太阳能电池的开发提供了有用的指导。
2017-05-26 cond-mat.mtrl-sci
Bistable Amphoteric Native Defect Model of Perovskite Photovoltaics
在过去的几年里，基于卤化物钙钛矿的一类新型光致发光材料的性能得到了前所未有的快速改善。即使这些太阳能电池的操作没有普遍接受的机制，也已经实现了这一进展。在这里，我们提出了一个模型的基础上，占所有的关键特性，这些photophoricics和解释许多特质的卤化物钙钛矿两性原生缺陷。我们发现，施主和受体之间的转换，导致两性缺陷和自由载流子之间的共振相互作用的配置。这种相互作用与从钙钛矿到电子和空穴传输层的电荷转移相结合，导致形成动态n-i-p结，其光伏参数由钙钛矿吸收剂确定。该模型为钙钛矿型光致发光材料的J-V特性滞后和紫外光致降解等突出特性提供了统一的解释。
2018-05-14 cond-mat.mtrl-sci
Halide substitution effects on the photovoltaic properties of Ca$_3$PX$_3$ (X = F, Cl, Br, I) perovskites: advancing solar cell efficiency
Shri Varshney College, Raja Mahendra Pratap Singh University（拉贾·马亨德拉·普拉塔普·辛格大学什里瓦尔什尼学院）；Shri Mata Vaishno Devi University（什里玛塔·瓦伊什诺·德维大学）；Poornima University（普尔尼玛大学）；Graphic Era Deemed to be University（格拉菲克时代大学）；Chandigarh University（昌迪加尔大学）
通过第一性原理计算研究卤素取代对Ca$_3$PX$_3$钙钛矿的结构、电子和光学性质的影响，发现Ca$_3$PI$_3$具有最高太阳能电池效率29.6%。
2026-07-01 cond-mat.mtrl-sci
Accelerated development of CuSbS2 thin film photovoltaic device prototypes
替代薄膜光伏技术的发展是一个重要的研究课题，由于低成本，高效率的太阳能电池的大规模制造的潜力。尽管有大量有前途的替代吸收体和相应的接触，但进展速度受到太阳能电池制造过程中出现的复杂性的限制。一个潜在的解决方案，这个问题是高通量的组合方法，已被广泛用于研究和开发的个人吸收和接触材料。在这里，我们展示了一种加速的方法来开发的薄膜光伏器件原型的基础上的新型CuSbS 2吸收剂，使用的设备架构采用CuInxGa（1-x）Se 2（CIGS）。新开发的三阶段，自我调节的CuSbS 2生长过程，使光伏器件的性能趋势的研究作为相纯度，晶体取向，吸收层厚度的函数，和众多的背接触。这种探索导致初始CuSbS 2器件原型具有约1%的转换效率;目前受限于由于光激发电子的收集不良而导致的低短路电流，以及由于CuSbS 2/CdS界面处的悬崖型导带偏移而导致的小开路电压（由第一性原理计算建议）。总之，这些结果说明了组合方法的潜力，以加速薄膜光伏器件与新型吸收剂的发展。
2015-04-07 cond-mat.mtrl-sci
$Mg_xZn_{1-x}O$ contact to $CuGa_3Se_5$ absorber for photovoltaic and photoelectrochemical devices
$CuGa_3Se_5$是一种很有前途的宽带隙材料，可用于串联光伏（PV）和光电化学（PEC）器件的顶电池。然而，与其他黄铜矿吸收剂一起使用的传统CdS接触层由于其导带最小值的较高位置而不适合于$CuGa_3Se_5$。$Mg_xZn_{1-x}O$是一种透明氧化物，其带隙和导带位置随镁组成而变化，但其直接应用受到$CuGa_3Se_5$表面氧化的阻碍。在此，研究了$Mg_xZn_{1-x}O$作为接触（n型缓冲或窗口）材料与在$Cd^{2+}$溶液中预处理的$CuGa_3Se_5$吸收剂的接触，并证明了在10 mM六氨氯化钌（III）电解质中相对于RHE接近1 V的起始电位。正如光电子能谱学测量所证明的那样，$Cd^{2+}$表面处理改变了$CuGa_3Se_5$表面的化学组成和电子结构。固态测试结构中具有经$Cd^{2+}$处理的表面的$CuGa_3Se_5$吸收体的性能取决于$Mg_xZn_{1-x}O$层中的Zn/Mg比。测量的接近1V的开路电压对于具有$CuGa_3Se_5$ / $Mg_xZn_{1-x}O$顶电池的串联PEC水裂解是有希望的。
2020-10-04 cond-mat.mtrl-sci
Between Structure and Performance in Halide Perovskites for Photovoltaic Applications: the Role of Defects
我的研究是关于卤化物钙钛矿（HAPs），并侧重于HAPs的基本结构，化学和介电性能，参考其PV相关的性能。* 我提出了我的主要研究模型：HAP单晶-它们的生长和表征; * 我开始探索HAP的键性质使用纳米压痕和固态NMR技术。* 我探索的结构的“变形潜力”，并表明其低和积极的价值在HAPs强烈建议一个明显的“缺陷容忍度”。* 我探索的软和高度极化的系统，如HAPs的电荷的散射机制，并显示其低流动性（相对于其他异极系统）是根本的，不能改善。我还表明，一个积极的“变形势”（所以价带是“反键”，系统应该促进“缺陷容忍度”）是常见的其他高度极化的系统，如氧化银，铅硫族化物。* 我探讨了该系统的化学，并表明，HAPs可以很容易地打破成分，但也很容易由相同的成分，这表明一个低活化能的退火过程中照顾，即使在RT。这种RT退火可以促进'自我修复'在~秒到~分钟的时间尺度，我们清楚地观察到。我们发现“熵稳定”在这种“自我修复”过程中非常重要。* 我探讨的对称性破缺的重要性，在HAP结构，这可以诱导一个极性，从而铁电结构。我们得出结论，铁电性是不是一个基本属性的HaPs，因为它不存在于MAPbBr 3，但只有在MAPbI 3-如明确证明-和什么是存在于MAPbI 3是在怀疑重要的光化学，当使用它们在RT或以上。由于压缩，如果你找到一个低质量的数字你想要的-请给我发电子邮件。
2018-09-28 cond-mat.mtrl-sci
Slow diffusion and long lifetime in metal halide perovskites for photovoltaics
金属卤化物钙钛矿具有优异的吸收、发射和载流子传输性能。因此，这些材料非常适合于人们越来越感兴趣的光化学应用。尽管如此，问题出现时，在不寻常的长载流子寿命，关于微米扩散长度，将意味着一个非常低的扩散系数相比，常用的光伏吸收剂。在本文中，我们提供了一个实验洞察到这种长寿命的载流子在慢动作。我们的方法依赖于一个改进的模型来分析时间分辨的光致发光衰减在多个注量水平，包括载流子运输，光子回收和陷阱动态。在不同的界面特性上对模型进行了验证。此外，我们研究了各种钙钛矿吸收剂，如具有铯含量的混合合金。对于我们分析的大多数基于钙钛矿的材料，带-带复合率保持接近辐射极限，导致预期的亚微秒寿命。观察到载流子的缓慢扩散，扩散系数D值约为5 × 10 -3 cm 2/s。尽管如此，功率转换效率仍然很高。观察结果可能与有争议的直接和间接带隙共存减慢复合过程有关。
2018-07-10 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
In silico investigation of Ba-based ternary chalcogenides for photovoltaic applications
本研究通过材料筛选和缺陷分析，从Materials Project数据库的279种钡基三元硫属化物中确定19种候选材料，其中BaCu2Se2和ZrBaSe3为光伏应用的有前景吸收层。
2025-08-26 cond-mat.mtrl-sci
Switchable Photovoltaic Effect in Ferroelectric CsPbBr3 Nanocrystals
本文发现 CsPbBr3 纳米晶在无外加电场下具有铁电驱动的光伏效应，且该效应可通过外加电场增强并切换极化方向，为新型光铁电器件设计提供了潜在候选方案。
2024-01-10 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Touching is believing: interrogating organometal halide perovskite solar cells at the nanoscale via scanning probe microscopy
基于CH3NH3PbI3和相关材料的卤化物钙钛矿太阳能电池已成为下一代光伏技术中最令人兴奋的发展，但涉及光载流子，离子缺陷，自发极化以及与众多晶粒，晶界和界面相互作用的分子振动和旋转的微观现象仍然没有得到充分的理解。事实上，仍然需要一种有效的方法来询问卤化物钙钛矿太阳能电池的局部光伏特性，一方面可以直接追溯到它们的微结构，另一方面与它们的器件性能相关。从这个角度来看，我们建议，扫描探针显微镜技术有很大的潜力，实现这样的承诺在纳米尺度，并强调一些最近的进展和挑战，沿着这条线的调查对本地探测的光电流，功函数，离子活动，极化开关，和化学降解。我们还强调了多模态成像、术中扫描、大数据分析和多学科合作的重要性，以便进一步研究充分理解这些复杂系统。
2017-09-18 cond-mat.mtrl-sci
Topological representation of layered hybrid lead halides for machine-learning using universal clusters
本研究提出利用原子特定的持续同调方法构建层状混合卤化物的不变拓扑表示，以增强机器学习模型预测带隙的能力，从而促进新型光电材料的发现与设计。
2024-11-17 cond-mat.mtrl-sci
Computational Screening and Discovery of Silver-Indium Halide Double Salts
Univ Rennes, ENSCR, CNRS, ISCR (Institut des Sciences Chimiques de Rennes)（雷恩大学）；Tampere University（坦佩雷大学）
本研究通过计算筛选发现了一种新型无铅卤化物AgInI₄，其虽光伏性能较低，但具备可调带隙和稳定性，适用于光电应用。
2025-12-09 cond-mat.mtrl-sci
Optoelectronic Properties and Defect Physics of Lead-free Photovoltaic Absorbers Cs$_2$Au$^{I}$Au$^{III}$X$_6$ (X=I, Br)
混合碘化铅钙钛矿MAPbI $_3$的稳定性和毒性问题需要寻找潜在的替代品。在这里，我们揭示了有前途的光伏性质的金混合价卤化物钙钛矿Cs $_2$ Au $_2$ X $_6$（X = I，Br，Cl）。它们满足基本要求，如无毒，更好的稳定性，在可见光范围内的带隙，和低激子结合能。我们的研究表明，一个有利的电子结构，导致高的光学跃迁强度，从而在带隙附近的吸收光谱急剧上升。这又产生非常高的短路电流密度，因此与MAPbI $_3$相比产生更高的模拟效率。然而，对缺陷物理学的仔细研究揭示了取决于生长条件的深能级缺陷（例如V $_X$、V $_{Cs}$、X $_{Au}$、X $_{Cs}$、Au $_i$和Au $_X$，X = I，Br）的可能性。这些可以充当载流子陷阱并且变得对光伏性能有害。本研究应有助于采取必要的预防措施，在一个受控的化学环境中合成这些化合物，这应尽量减少性能限制的缺陷，并为这类材料的未来研究铺平道路。
2020-01-06 cond-mat.mtrl-sci
Behavior of $\mathbf{Σ3}$ grain boundaries in \CISe\ and \CGSe\ photovoltaic absorbers as revealed by first-principles hybrid functional calculations
先前对\S 3 \\CISe \中的晶界（GB）的第一性原理研究的不确定结果揭示了采用一种能够正确描述这种太阳能电池材料的电子结构的方法的重要性。我们采用混合泛函计算方法研究了\CISe和\CGSe中的\S 3（112）和\S 3（114）GB。通过形成GB引入的电子结构变化是三方面的：间隙状态的创建，带边的移动和带隙尺寸的改变。带隙态通常表现为复合中心，但是由GB引起的能带对准和带隙尺寸的变化减轻了这些态在\CISe中的破坏性作用。这意味着，\S 3 \GB对于基于\CISe的设备中的载波传输是无害的。相反，这些GB对于\CGSe中的载流子输运是破坏性的。实验人员可以考虑\S 3 \GB在CISe和CGSe中的不同行为，以优化器件制造，从而获得高性能太阳能电池。
2016-01-06 cond-mat.mtrl-sci
Orbital-Energy Splitting in Anion Ordered Ruddlesden-Popper Halide Perovskites for Tunable Optoelectronic Applications
能带边缘的电子轨道特性对钙钛矿光伏材料的电学、光学和缺陷性质起着重要的决定作用。建立基础原子轨道和光电性质之间的关系作为最大化光伏性能的指导是非常期望的。在这里，使用第一性原理计算并以阴离子有序Ruddlesden-Popper（RP）相卤化物钙钛矿Cs $_{n+1}$ Ge $_n$ I $_{n+1}$ Cl $_{2n}$为例，我们演示了如何合理地优化光电性能（例如，带隙、跃迁偶极矩阵元、载流子有效质量、带宽）。结果表明，降低B位原子p轨道的分裂能$|Δc|$可以有效地降低带隙和载流子有效质量，同时大大提高可见光区的光吸收。因此，通过双轴压缩应变很好地建立了与$Δc$的轨道-性质关系。最后，它表明，这种方法可以合理地扩展到其他几个非立方卤化物钙钛矿在导带边缘具有类似的p轨道特性。因此，我们相信我们提出的轨道工程方法为理解和优化层状钙钛矿太阳能电池的器件性能提供了原子级指导。
2020-05-29 cond-mat.mtrl-sci
What is moving in hybrid halide perovskite solar cells?
采用钙钛矿晶体结构的有机-无机半导体扰乱了当代光化学研究的格局。本文讨论了碘化甲铵铅（CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$）和碘化甲脒铅（[CH（NH $_2$）$_2$ ]PbI $_3$）的内部运动，内容包括：（i）立方八面体腔中的分子转动-振动;（ii）大电子和空穴极化子的漂移和扩散;（iii）带电离子缺陷的输运。这些过程产生了一系列光伏材料的非常规特性，包括频率相关的介电常数，低电子-空穴复合率和电流-电压滞后。多尺度模拟-从电子结构，从头算分子动力学和蒙特卡罗技术-已结合中子散射和超快振动光谱，以定性的性质和运动的时间尺度。最近的实验证据和理论模型，同时在这些材料中的电子输运和离子输运已经提出，这表明他们是混合模式的导体与类似的金属氧化物钙钛矿开发的电池和燃料电池的应用。我们阐述了这些影响的光伏作用的影响。在混合钙钛矿中发现的时间行为引入了材料表征对测量的时间和长度尺度以及每个样品的历史的敏感性。这也对精确的材料和器件模拟提出了重大挑战。在这里，我们批判性地讨论了原子的起源的动态过程。
2016-02-02 cond-mat.mtrl-sci
Self-regulation mechanism for charged point defects in hybrid halide perovskites
混合卤化物钙钛矿如甲基铵碘化铅（CH3NH3PbI3）尽管在低温下从溶液中处理，但仍表现出异常低的游离载流子浓度。我们证明，通过量子力学计算，这种现象的起源是一个流行的离子在电子无序的化学计量材料。肖特基缺陷形成提供了一种通过带电点缺陷的离子补偿来自调节载流子浓度的机制。在室温下，平衡电荷空位浓度预计超过0.4%。这种行为违背了无机半导体的既定缺陷惯例，对光伏性能有影响。
2014-11-27 cond-mat.mtrl-sci
Quantitative determination of optical and recombination losses in thin-film photovoltaic devices based on external quantum efficiency analysis
在开发具有高效率的光伏器件时，载流子损耗的定量测定是至关重要的。然而，在传统的太阳能电池表征技术中，不能容易地评估源自光吸收器内的寄生光吸收和载流子复合的光电流减少。在这里，我们开发了一个通用的分析方案，在亚微米织构太阳能电池的光学和复合损耗进行了系统的评估，从外部量子效率（EQE）光谱。在该方法中，首先通过在吸收光谱计算中引入抗反射条件来推导太阳能电池中的光吸收，然后通过考虑从吸收层界面开始的载流子收集长度来模拟从光吸收层中的载流子提取。我们的分析方法适用于各种各样的光伏器件，包括锌黄锡矿太阳能电池[Cu2ZnSnSe4，Cu2ZnSnS4和Cu2ZnSn（S，Se）4]，锌碲镉太阳能电池，和混合钙钛矿（CH3NH3PbI3）太阳能电池，并提供了良好的拟合许多EQE光谱之前报道。基于我们的EQE分析结果，我们讨论了寄生吸收和载流子复合在不同类型的太阳能电池的影响。
2016-08-17 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of intrinsic and hydrogen point defects in the earth-abundant photovoltaic absorber Zn3P2
本研究通过杂化泛函第一性原理计算揭示Zn3P2中锌空位是p型掺杂主要来源，并指出贫锌富磷条件会促进有害深能级缺陷形成，同时发现氢杂质对电学性质有轻微改善作用。
2023-06-23 cond-mat.mtrl-sci
Dielectric softening in the halide double perovskites $A_2$Au$_2X_6$ ($A$: Cs, Rb; $X$: Cl, Br, I) via a strain-mediated pseudotriggered mechanism
本研究通过第一性原理计算与群论分析，在无铅Jahn-Teller活性卤化物双钙钛矿$A_2$Au$_2X_6$中发现新型铁电相，揭示应变介导的伪触发介电软化机制，为提升光伏性能及拓展铁电相变研究提供新思路。
2025-10-02 cond-mat.mtrl-sci
Machine Learning-Enhanced Design of Lead-Free Halide Perovskite Materials Using Density Functional Theory
本研究结合机器学习与密度泛函理论，预测并验证了七种新型无铅卤化物钙钛矿材料，其中CsMnCl$_4$带隙为1.37 eV，适用于光伏应用，为可持续材料设计提供了高效方法。
2024-07-22 cond-mat.mtrl-sci
Steric engineering of point defects in lead halide perovskites
本研究通过第一性原理模拟分析混合A位阳离子钙钛矿MA$_{1-x}$Cs$_x$PbI$_3$，发现阳离子混合使碘间隙空穴捕获速率提升八个数量级，并提出利用空间位阻效应控制载流子捕获速率的新机制，为开发具有目标缺陷性能的晶体材料提供通用方法。
2023-05-19 cond-mat.mtrl-sci
First principles study of ferroelastic twins in halide perovskites
我们提出了一个从头计算模拟的$90^{\circ}$铁弹孪晶，最近观察到的甲基铵碘化铅。有两个不等价的类型的$90^{\circ}$墙，我们计算作为电子或空穴的汇，这表明一个可能的路线，以提高光伏器件中的载流子分离。尽管分离的非极性域，我们表明这些墙有一个实质性的平面内极化的$\sim 6 \phantom{|} μ\text{C}\phantom{|}\text{cm}^{-2}$，部分原因是flexoelectric。我们认为，这反过来又可以允许光铁性效应，并在壁内为光电流创建有效的路径。
2019-01-03 cond-mat.mtrl-sci
Dynamic Shortening of Disorder Potentials in Anharmonic Halide Perovskites
卤化物钙钛矿是表现出尖锐的光学吸收边缘和小的Urbach能量的半导体，允许在薄膜光伏器件中有效地收集太阳光。然而，卤化物钙钛矿还表现出大的核非谐效应和无序，这对于高效光电材料是不寻常的，并且鉴于指示少量无序的小Urbach能量而难以合理化。为了解决这一重要问题，本文采用分子动力学和密度泛函理论研究了不同类型卤化物钙钛矿中由核动力学引起的电子态无序势.我们发现，由于钙钛矿中的核运动，无序势被动态缩短，使得它是短程相关的，这被示出为导致有利的带边能量分布。这种动态机制允许尖锐的光学吸收边缘和小的Urbach能量，这是任何太阳能吸收材料的高度期望的特性。
2019-06-17 cond-mat.mtrl-sci
Requirements for functional pn-homojunctions in lead-halide perovskite solar cells
Cui等人描述了基于铅卤化物钙钛矿的平面pn结太阳能电池的制造和表征。使用霍尔效应测量法测量的掺杂密度对于溶液处理的n型层从$N_D = 10^{12} cm^{-3}$变化到$8\times 10^{12} cm^{-3}$，对于蒸发的p型层从$N_A = 8\times 10^9 cm^{-3}$变化。虽然这些设备的性能优于它们的同类产品，但这些结果提出了三个重要的问题：（i）所报告的掺杂密度是否高到足以使器件中的静电势分布与未掺杂器件的静电势分布不同，（ii）掺杂密度是否足够高以使pn结在典型的光伏操作条件下保持完整，以及（iii）是pn-结有益于光伏性能，给出了卤化铅钙钛矿的典型性质。
2019-07-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
CuSbSe2 photovoltaic devices with 3% efficiency
现有薄膜太阳能电池技术的最新技术和商业成功激发了对下一代光伏（PV）吸收剂材料的探索。特别令人感兴趣的是像CuSbSe $_2$这样的化合物，它们不具有传统的四面体半导体键合。在这里，我们展示了1.5 μm厚的CuSbSe $_2$ PV原型制备在380-410°C的自调节溅射过程中使用传统的衬底器件架构。p型CuSbSe $_2$吸收体具有1.1eV的光吸收起始，在起始以上0.3eV处的~ $10^{5}$ cm $^{-1}$吸收系数，以及~10 $^{17}$ cm $^{-3}$的空穴浓度。在这些初始器件中有希望的>3%的能量转换效率（Jsc = 20 mA/cm $^2$，FF = 0.44，Voc = 0.35 V）受到限制光电流的体复合、影响填充因子的器件工程问题以及可能由非理想CuSbSe 2/CdS带偏移引起的光电压不足的限制。
2015-05-09 cond-mat.mtrl-sci
Local polar fluctuations in lead halide perovskite crystals
混合铅-卤化物钙钛矿已经成为一类优秀的光伏材料。最近的报告表明，有机分子阳离子是负责当地的极性波动，抑制载流子复合。我们结合低频拉曼散射与第一性原理分子动力学（MD）研究这些局部极性波动的基本性质。我们在混合（CH $_3$ NH $_3$ PbBr $_3$）和全无机（CsPbBr $_3$）卤化铅钙钛矿中观察到强中心峰，表明非谐局部极性波动是一般卤化铅钙钛矿结构所固有的，而不是偶极有机阳离子所特有的。分子动力学模拟表明，头对头Cs运动耦合Br面膨胀，在几百飞秒的时间尺度上，驱动局部极性波动CsPbBr $_3$。
2017-02-10 cond-mat.mtrl-sci
Origin of Pressure-Induced Structural Instability in CsPbX$_3$ Photovoltaic Perovskites
本文通过原位高压X射线衍射与原子级模拟，揭示CsPbBr₃在1.3 GPa下因Cs-Br键断裂发生一阶相变的原子机制，并提出通过高熵掺杂抑制结构不稳定性。
2024-12-29 cond-mat.mtrl-sci
Tilt-induced charge localisation in phosphide antiperovskite photovoltaics
本文通过相对论杂化密度泛函理论发现A₃SbP反钙钛矿的立方相不稳定，确定倾斜Pnma相为基态，并揭示倾斜诱导电荷局域化虽增大带隙和有效质量，但200 nm薄膜仍可达24-31%的光伏效率。
2023-08-15 cond-mat.mtrl-sci
Modeling of heterojunction photovoltaic cells based on ZnO nanowires array and earth-abundant cuprous oxide absorbers
作为一种潜在的解决方案，低成本的高效太阳能电池，径向结组成的ZnO纳米线阵列嵌入在Cu 2 O薄膜已被理论建模。已经进行了计算以探索这种基于线的太阳能电池的性能的几何依赖性。通过适当地设置材料特性和电池尺寸，在少子扩散长度为2 μm的材料中，可以获得19.7%的合理的功率转换效率。还研究了体、界面和接触相关状态对太阳能电池性能的不利影响，从中提取了一系列材料的效率在~22%和~12%之间，从最佳到严重劣质。研究结果表明，合理的器件设计在实现高效的Cu 2 O/ZnO线径向结太阳能电池中起着至关重要的作用。
2011-01-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Electrochemical Screening of Contact Layers for Metal Halide Perovskites
优化选择性接触层的光刻是必要的，以产生高性能稳定的设备。然而，这对于钙钛矿来说是困难的，因为它们复杂的界面缺陷影响有源层中的载流子浓度以及界面处的电荷转移和复合。使用真空热蒸发氧化锡作为案例研究，我们强调电化学测试是简单的，但屏幕设备相关的接触层属性，使他们有用的工艺开发和质量控制。具体而言，我们表明，循环伏安法和恒电位计时电流法与关键性能参数在完成的设备，以及其他材料/界面性能相关的设备，如分流途径和化学成分。具有快速，可靠，可扩展和可操作的电子特性探针越来越重要，因为卤化物钙钛矿光致发光接近其理论极限和大面积器件的规模。
2021-12-22 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Revealing the free energy landscape of halide perovskites: Metastability and transition characters in CsPbBr$_3$ and MAPbI$_3$
本文利用伞形采样和机器学习势的原子尺度模拟，揭示了CsPbBr$_3$和MAPbI$_3$的自由能景观，发现其相变特性为一阶相变，并确定了MAPbI$_3$中扩展的正交亚稳态范围及第二个亚稳态四方相，编制了包含潜在亚稳态相的相图。
2023-10-07 cond-mat.mtrl-sci
A figure-of-merit-based framework to evaluate photovoltaic materials
Technical University of Denmark（丹麦技术大学）
提出基于品质因数的框架评估光伏材料，纳入经典方法未涵盖的效率限制，计算多种光伏吸收体的效率限制，揭示早期吸收体未来效率潜力差异，该因数可用于闭环研究及搭建材料特性与效率的定量桥梁。
2026-07-21 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Cation Dynamics in Hybrid Halide Perovskites
混合卤化物钙钛矿半导体表现出复杂的动力学无序，同时也具有理想的光电应用，包括光电子学的性能。然而，这些材料在结构和组成上不同于由四面体配位元素组成的“传统”化合物半导体，其平均价电子数为硅。如这里所讨论的，混合卤化物钙钛矿的额外的动态自由度是其许多潜在的变革性物理性质的基础。这些材料的原子动力学的中子散射和光谱学研究已经产生了重要的见解的功能特性。具体来说，非弹性中子散射已被用来阐明声子能带结构，和准弹性中子散射（QENS）揭示了性质的不相关的动力学有关的分子重新取向。了解这些复杂的半导体动力学阐明了温度依赖的相稳定性和起源的缺陷容忍电子输运从高度极化的介电响应。此外，混合钙钛矿的动态自由度为应用工程和创新提供了额外的机会。
2020-12-09 cond-mat.mtrl-sci
Circular Photogalvanic Effect in Organometal Halide Perovskite CH$_3$NH$_3$PbI$_3$
研究了有机金属卤化物钙钛矿太阳能电池吸收体CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$的循环光电流效应。对于缺乏反转对称性的晶体结构，计算的光电流密度约为$10^{-9}$ A/W，与先前研究的量子阱和体Rashba系统相当。由于圆形光电流效应对反转对称性破缺的依赖性，可以通过调节光子能量和相关的穿透深度来探测离表面不同深度处的反转不对称程度。我们建议，这种效果的测量可以澄清存在或不存在的反转对称性，这仍然是一个有争议的问题，并已被认为在这种材料的高转换效率发挥重要作用。
2016-07-06 cond-mat.mtrl-sci
Indirect band gap semiconductors for thin-film photovoltaics: High-throughput calculation of phonon-assisted absorption
高性能材料的发现仍然是光伏研究中最活跃的领域之一。间接带隙材料构成了半导体化学空间的最大部分，但从第一性原理计算预测它们对PV应用的适用性仍然具有挑战性。在这里，我们提出了一个计算效率高的方法来考虑声子辅助吸收整个间接带隙，并用它来筛选127实验已知的二元半导体的潜在的薄膜光伏吸收。使用筛选描述符的吸收，载流子输运和非辐射复合，我们确定了28个潜在的候选材料。该列表包含20种间接带隙半导体，包括成熟的（3），新兴的（16）和以前未开发的（9）吸收材料。这些新化合物大多是富含负离子的硫族化合物（TiS $_3$，Ga $_2$ Te $_5$）和含同质元素键的磷化物（PdP $_2$，CdP $_4$，MgP $_4$，BaP $_3$），代表了光伏材料研究的新前沿。我们的工作突出了间接带隙材料的光电薄膜技术以前未开发的潜力。
2022-07-19 cond-mat.mtrl-sci
Discovering Novel Halide Perovskite Alloys using Multi-Fidelity Machine Learning and Genetic Algorithm
本文利用多保真机器学习与遗传算法，基于DFT和实验数据训练代理模型，对超15万种卤化物钙钛矿合金进行性质预测与逆向设计，成功筛选出数千种高效稳定的光伏材料。
2023-10-19 cond-mat.mtrl-sci
Interplay between organic cations and inorganic framework and incommensurability in hybrid lead-halide perovskite CH3NH3PbBr3
混合铅-卤化物钙钛矿中的有机-无机耦合是使这些新兴材料的出色光伏性能合理化的核心问题。在这里，我们比较和对比的混合CH 3 NH3 PbBr 3和无机CsPbBr 3铅卤化物钙钛矿的结构和动力学的演变与温度，使用拉曼光谱和单晶X-射线衍射。结果表明，它们的有序-无序转变之间形成鲜明对比，突然的混合，而无机钙钛矿平滑。X射线衍射观察到一个中间的无公度相之间的有序和无序相在CH 3 NH3 PbBr 3。低频拉曼散射捕获的外观的一个尖锐的软模式的无公度相，归因于理论预测的amplitudon模式。我们的工作突出了有机阳离子CH 3 NH3+和铅卤化物框架的结构动力学之间的相互作用，并揭示了有机和无机部分的倾向之间的竞争，以最大限度地减少混合钙钛矿结构的无公度相的能量。
2017-08-29 cond-mat.mtrl-sci
Effect of heterostructure engineering on electronic structure and transport properties of two-dimensional halide perovskites
有机-无机卤化物钙钛矿太阳能电池由于其低成本制造、灵活性和高功率转换效率而引起了人们的广泛关注。最近的努力表明，从三维到二维（2D）的有机-无机卤化物钙钛矿的减少有望提供一个令人兴奋的机会来调整其电子特性。在这里，我们探讨了降维和异质结构工程的内在材料性能，如能量稳定性，带隙和输运性能的二维混合有机-无机卤化物钙钛矿使用第一性原理密度泛函理论的效果。我们表明，能量稳定性显着增强工程钙钛矿异质结构，也具有良好的传输特性类似于他们的散装同行。这些层状化学物质还展示了宽范围的可调谐带隙和可见光谱中的高吸收系数的优点。所提出的二维异质结构材料具有用于纳米光电子器件以及有效的光电子器件的潜力。
2021-08-17 cond-mat.mtrl-sci
