Unravelling Water Stability and Electrical Conductivity of 2D Layered Metal-Organic Frameworks in Aqueous Solutions
通过分子动力学模拟结合周期性电子结构计算，研究了二维层状导电Cu 3（HHTP）2和Cu 3（HTTP）2金属有机骨架的六边形一维孔道中界面水和受限水的结构、化学和动力学性质（HHTP= 2，3，6，7，10，11-六羟基苯并菲，HTTP = 2，3，6，7，10，11-六硫代苯并菲）。比较所研究的2D MOFs的体模型与板模型中的水吸附表明，水通过与有机连接体形成氢键而不是通过配位到配位不饱和的开放Cu 2+位点而优先吸附在骨架壁上。理论预测，在Cu 3（HTTP）2中，范德华相互作用更强，这有助于MOF保持其层状形态，允许非常少的水分子扩散到层间空间中。在这项工作中提出的数据是通用的，并有助于实施新的战略，以保持完整性，以及在水溶液中的多孔材料的导电性。
2020-11-15 cond-mat.mtrl-sci
Few-Layer C2N: A Promising Metal-free Photocatalyst for Water Splitting
成功合成了氮化多孔二维结构C2N（Nat. Commun. 2015，6，6486）提供了一种成本有效的方法来产生具有新颖光学和电子特性的其他2D材料。在密度泛函理论计算的基础上，我们研究了单层和多层C2N的电子性质。我们发现少层C2N具有直接带隙，并且系统的直接带隙可以从单层的2.47 eV变化到五层的1.84 eV。此外，对于少层C2N，适当的带隙，带边排列，和强的可见光吸收表明，它可能是一个潜在的无金属可见光催化剂用于水裂解。
2015-06-16 cond-mat.mtrl-sci
Water on Pt(111): the importance of proton disorder
用第一性原理计算方法研究了Pt（111）表面水吸附层的结构。只有考虑到质子无序，才能找到基态能量，这是水/金属化学键和水网络氢键之间相互作用的结果。由此产生的短O-Pt距离占实验证据。这些结果的新颖性揭示了水-金属相互作用的相关方面的新的光。
2007-01-23 cond-mat.mtrl-sci
$g-B_{3}C_{2}N_{3}$: A new potential two dimensional metal-free photocatalyst for overall water splitting
本论文采用混合密度泛函理论（DFT）方法，提出了一种具有无金属掺杂前景的新型二维B-C-N材料$g-B_{3}C_{2}N_{3}$。一个全面的研究表明，它是一个近紫外（UV）吸收直接带隙（3.69 eV）的半导体具有强大的动力学和机械稳定性。相对于水的氧化和氢还原电位水平的能带位置估计，我们观察到，$g-B_{3}C_{2}N_{3}$单层显示的可能性被用于通过自发的太阳能水分裂的氢燃料发电，在一个广泛的pH值范围。在双轴应变应用的带隙随着拉伸应变的增加而减小，导致随后的吸收光谱的红移，这意味着在太阳照射下增强的光子收获。此外，由于带隙和功函数变化的组合效应，双轴应变重新排列能带位置，允许根据要求控制还原或氧化能力，以实现环境可持续性。
2022-07-13 cond-mat.mtrl-sci
A study of Pt, Rh, Ni and Ir dispersion on anatase TiO2(101) and the role of water
本研究借助STM和XPS探究四种金属在锐钛矿TiO2(101)表面的分散性，对比超高真空与含水环境的差异，发现缺陷位点和水对不同金属分散行为影响各异，为单原子催化剂设计与建模提供参考。
2023-08-23 cond-mat.mtrl-sci
First Principles Investigation of Transition Metal Doped WSe$_{2}$ Monolayer for Photocatalytic Water Splitting
光催化分解水是一种很有前途的可再生能源，可替代有限的化石燃料。从太阳能到氢燃料的转换效率主要取决于材料。以前，研究人员研究了不同的TMD，如WS $_{2}$和PdSe $_{2}$。这些材料在某些方面表现良好，例如强的吸附稳定性和有希望的HER能力，但是它们的带隙仍然不理想。本论文研究了一种新型的TMD材料WSe $_{2}$，它是目前用于异质结构光催化剂的新型TMD材料。据我们所知，这是第一次评估使用过渡金属掺杂的WSe $_{2}$作为潜在的光催化分解水的光催化剂。使用第一性原理计算，我们评估了原始WSe 2以及Cr、Mo、Ta和Re掺杂的WSe $_{2}$的带隙和其他光催化能力。与以前研究的TMD材料相比，我们新研究的三种材料（原始的、Mo掺杂的和Ta掺杂的WSe $_{2}$）表现出更理想的带隙，其更接近于理想的（1.23 eV）;我们的材料的带边位置也更接近于H $^{+}$ /H $_{2}$的理想还原电势和O $_{2}$ /H $_{2}$ O的理想氧化电势。此外，Mo和Ta掺杂的WSe $_{2}$单层经历放热过程，表明稳定的单层。在所选的三种材料中，原始的WSe $_{2}$表现出最强的吸水能力。我们的研究结果证实了原始的，Mo掺杂，和Cr掺杂的WSe $_{2}$作为潜在的光催化剂用于水裂解。
2022-01-02 cond-mat.mtrl-sci
Rational Design Heterobilayers Photocatalysts for Efficient Water Splitting Based on 2D Transition-Metal Dichalcogenide and Their Janus
本研究通过DFT计算筛选20种Janus TMDC异质双层，设计直接Z型光催化剂，利用固有偶极与界面电场协同，优化载流子迁移率，实现高效水分解。
2025-01-21 cond-mat.mtrl-sci
Controllable Water Vapor Assisted Chemical Vapor Transport Synthesis of WS2-MoS2 Heterostructure
二维过渡金属二硫属化物（MX2）及其异质结构的气相合成通常再现性差并且对不受控的环境湿度敏感。最近认识到，水蒸气可以通过在高温下与MX2反应以形成挥发性金属羟基氧化物（MOx（OH）y）和氢硫属化物（H2 X）而在MX2的生长中发挥重要作用，所述挥发性金属羟基氧化物（MOx（OH）y）和氢硫属化物（H2 X）显著改变生长过程。在这里，我们报告的WS 2，二硫化钼，和它们的异质结构的可控合成使用水辅助化学气相传输（CVT）。通过二水硫酸钙（CaSO 4 2 H2O）固体前体的热脱水可以可调地输送水蒸气，不仅提供比液态水低得多的蒸气压基线和更宽的可调范围，而且可以很容易地集成到化学气相沉积过程中。这允许WS 2的单层、多层和螺旋纳米片的受控生长，以及MX 2边缘上的横向外延生长，以及大面积WS 2-MoS 2异质结构的更可再现的生长。拉曼和光致发光光谱映射证实了WS 2-MoS 2异质结构的各种类型。这些结果揭示了MX2的生长机理，并为其他金属硫属化物的可控生长提供了一种通用方法。
2019-09-03 cond-mat.mtrl-sci
Understanding and Controlling Water Stability of MOF-74
金属有机骨架（MOF）材料，特别是MOF-74，对于许多技术上重要的工艺具有有前途的性能。然而，它们在潮湿条件下的不稳定性严重限制了实际应用。我们表明，这种不稳定性和伴随的减少的CO $_2$吸收能力的MOF-74在潮湿的条件下起源于水的解离反应H $_2$ O $\rightarrow$ OH+H的金属中心。在这种解离之后，OH基团与金属中心配位，解释了MOF的CO $_2$吸收能力的降低。因此，这种还原强烈依赖于M0 F-74对水解离反应的催化活性。我们进一步表明，虽然水分子本身对MOF-74的晶体结构的影响可以忽略不计，但解离反应的OH和H产物显着削弱了MOF框架，并导致观察到的晶体结构破坏。有了这些知识，我们提出了一种抑制这种特殊反应的方法，通过修改MOF-74结构来增加水解离能垒，从而控制系统在潮湿条件下的稳定性。
2016-04-01 cond-mat.mtrl-sci
Boron Clusters for Metal-Free Water Splitting
本研究提出将缺电子硼团簇作为无过渡金属的析氧反应催化剂，通过空穴掺杂使其活性超越Co3O4，并揭示了由B12团簇与水分子独特相互作用驱动的水活化新机制。
2025-08-13 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Graphene on metallic surfaces: problems and perspectives
本手稿总结了石墨烯-金属相互作用问题的现代观点。目前，d金属的紧密堆积表面被用作制备高度有序的石墨烯层的模板。对于这些系统可以引入不同的分类：晶格匹配表面上的石墨烯和晶格失配表面上的石墨烯，其中与金属基底的相互作用可以是“强”或“弱”的。在这里，这些分类，在所有情况下的电子结构的具体功能的重点，被认为是大量的实验和理论数据的基础上，总结和讨论。指出了石墨烯-金属界面在基础物理、应用物理和化学方面的研究前景。
2012-07-26 cond-mat.mtrl-sci
Stability and Hydrolyzation of Metal Organic Frameworks with Paddle-Wheel SBUs upon Hydration
大多数原型金属有机框架（MOFs）在水分存在下的不稳定性一直是工业规模发展的限制。在这项工作中，我们研究了微孔桨轮框架M（bdc）（ted）0.5 [M=Cu，Zn，Ni，Co; bdc= 1，4-benzenedicarboxylate; ted= triethylenediamine]在受控湿度环境中的解离机制。结合原位红外光谱，拉曼光谱和粉末X-射线衍射测量表明，在暴露于水蒸气后，同构M（BDC）（TED）0.5化合物的稳定性和改性严重依赖于中心金属离子。在Cu（bdc）（ted）0.5的情况下观察到水分子与Cu-O-C的水解反应。ted连接体被水分子的置换反应用Zn（bdc）（ted）0.5和Co（bdc）（ted）0.5鉴定。相比之下，。Ni（bdc）（ted）0.5比其它三种化合物更不易与水蒸气反应。此外，水蒸气冷凝到骨架中是引发解离反应所必需的。这些发现得到了第一性原理理论范德华密度泛函（vdW-DF）计算的支持，为确定具有桨轮二级结构单元的这类MOFs的操作条件提供了必要的信息，并为开发更稳健的单元提供了指导。
2012-09-12 cond-mat.mtrl-sci
Partial oxidation of Step-Bound Water Leads to Anomalous pH Effects on Metal Electrode Step-Edges
设计用于燃料电池和电解槽等应用的更好的多相催化剂需要从机理上理解电催化反应及其活性对操作条件（如pH）的依赖性。迄今为止，对铂表面电化学性质的意外pH依赖性的令人满意的解释仍然难以捉摸，先前的解释诉诸于多种物质的复杂共吸附，并导致有限的预测能力。这种知识差距表明，这些催化剂的基本性质尚未被理解，限制了系统的改进。在这里，我们使用密度泛函理论（DFT）分析吸附时的电荷和自由能的变化，以建立水吸附在铂阶边缘在很宽的电压范围内，包括双层区域，吸附时约0.2个电子的损失。我们将展示如何解释这种尚未报道的净表面电荷的变化，由于这种水的异常pH值的变化的氢欠电位沉积（Hupd）和零总电荷（PZTC）在已发表的实验数据中观察到的电位。水的这种部分氧化不限于铂金属台阶边缘，并且我们报道了水在常用催化金属（包括铜、银、铱和钯）的金属台阶边缘上的电荷，说明水的这种部分氧化广泛地影响金属电极的反应性。
2016-06-02 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Bias-dependent local structure of water molecule at a metallic interface
了解水在金属电极界面上的局部结构是水基电化学中的一个关键问题。然而，这种设置的真实模拟是具有挑战性的，特别是当电极保持在不同的电位时。为了正确计算施加到真正的半无限表面的外部偏置电位的影响，我们结合密度泛函理论（DFT）和非平衡格林函数（NEGF）方法。该框架允许力和动力学的非平衡计算，并且直接与电极的化学势相关，这是实验引入的化学势。在这项工作中，我们应用这种方法来研究一个水分子在金表面的界面上的电子性质和原子力。我们发现，水分子倾向于调整其偶极矩与电场，它是排斥或吸引的金属取决于所施加的偏压的符号和大小，在一个不对称的方式。
2017-10-10 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Adsorption of water molecules on pristine and defective NiPX$_3$ (X: S, Se) monolayers
层状过渡金属三硫属化合物MPX $_3$（M：过渡金属; X：S，Se）表现出广泛的性质，被广泛推荐作为水裂解反应的有效材料。在这些材料中，NiPx $_3$由于其电子结构与析氧和析氢反应的匹配而成为最有前途的材料。在这里，我们提出了第一步的一个详细的理论描述上的吸附水分子的原始和缺陷（硫族元素空位）表面的$_3$，并表明，在所有情况下，物理吸附发生的地方，吸附能不超过$-650$ \，毫电子伏和水解离吸附是不利的。本工作为水分子与MPX $_3$的相互作用提供了一般性的描述，并可作为进一步研究更复杂的水/MPX $_3$反应的基础。
2021-12-22 cond-mat.mtrl-sci
Water-Induced Bimetallic Alloy Surface Segregation: A First Principle Study
双金属合金在电子、工程、催化等领域有着广泛的应用，在材料科学中引起了广泛的关注。合金的一个非常基本的问题是其表面偏析现象。许多最近的观察表明，反应性气体或支持可能对合金偏析有很大的影响。然而，在水这一最常见的溶剂和环境中的分离尚未得到足够的重视。本文采用密度泛函理论（DFT）计算方法，定量描述了23种过渡金属杂质在水吸附条件下在Cu基质中的表面分凝能。建立了由水吸附引起的分凝能变化的一般趋势。研究结果表明，水的吸附会导致Cu合金中前、中过渡金属元素强烈的表面偏聚倾向。这一发现不仅促使我们重新审视水对铝合金表面的潜在影响，而且也将非常有助于指导该领域的进一步理论和实验研究。
2016-01-11 cond-mat.mtrl-sci
Understanding the wetting of transition metal dichalcogenides from an ab initio perspective
本研究通过计算模拟系统考察了过渡金属二硫族化物（TMDs）的水吸附与WSe2的润湿性，发现界面水分布及接触角对DFT交换关联泛函的选择及水-基底相互作用高度敏感，为水-TMD界面的准确理论研究提供了起点。
2024-02-18 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Perspective: How good is DFT for water?
Kohn-Sham密度泛函理论（DFT）已经成为研究各种水体系的不可或缺的工具，包括那些在化学、表面科学、生物学和地球科学中重要的水体系。然而，许多广泛使用的近似交换相关（XC）功能描述纯水系统的性能的准确性，是不完全令人满意的。色散相互作用的显式包含通常改善了描述，但不同的色散包含方法的预测之间仍然存在很大的分歧。在这里，我们提出了一个审查的DFT工作的水团簇，冰的结构和液态水，目的是阐明不同的XC近似的优点和缺点，表现出自己在这种不同的水系统。我们的评论强调了分散在描述许多不同的水系统，包括液体的紧凑和扩展的结构之间的微妙平衡的关键作用。通过参考广泛的已发表的工作，我们认为，交换重叠相互作用的正确描述也是非常重要的，所以选择半本地或混合功能的分散包容性的方法是至关重要的。的起源和后果的近似XC泛函的超2体误差，我们还讨论了色散的不同表示之间的实质性差异。我们提出了一个简单的数值评分系统，评价不同的XC功能在描述水系统的性能，我们建议可能的未来发展。
2016-03-07 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Theoretical investigation on potential of zero free charge of (111) and (100) surfaces of Group 10 and 11 metals
本研究采用混合溶剂化方法与密度泛函理论，计算第10和11族金属(111)和(100)表面的零自由电荷电位，验证了方法的准确性，并发现表面结构和水分子取向显著影响PZFC值。
2023-09-03 cond-mat.mtrl-sci
Modulation of electron carrier density at the n-type LaAlO3/SrTiO3 interface by water adsorption
通过第一性原理电子结构计算，研究了n型LaAlO 3/SrTiO 3（LAO/STO）界面LaAlO 3表面水吸附的能量稳定性和解离动力学及其对界面电子性质的影响.在室温环境气氛中，1个水分子单层（ML）的构型最稳定，其中3/4 ML的解离水分子吸附在表面，1 ML的解离水分子的构型是亚稳定的。水分子解离诱导LAO表面的价带最大值（VBM）上移，减小LAO表面的VBM与STO的导带最小值之间的间隙。对于具有三个LAO晶胞层的LAO/STO界面，一旦解离水分子的覆盖度达到1/2 ML，间隙关闭，界面变为金属，并且LAO/STO界面处的载流子密度随着解离水分子的覆盖度的增加而增加。我们的研究结果提出了两种方法来控制在LAO/STO界面的电导率：（I）绝缘体-金属过渡，通过在裸露的表面吸附大量的水;（II）载流子密度的变化之间的过渡最稳定的和亚稳态的吸附配置为1 ML覆盖在室温下在环境气氛中。
2013-03-18 cond-mat.mtrl-sci
Local order of liquid water at the electrochemical interface
我们用\emph{ab initio}分子动力学模拟研究了液态水与Pd和Au（111）表面接触时的结构和动力学.我们的结果表明，这两种金属的界面处的水的结构是非常不同的。对于Pd，我们观察到形成两个不同的领域的优先方向，与相反的净界面偶极子。这两个域中的一个域具有很大程度的面内六方有序。对于Au，存在没有面内有序的单畴。对于这两种金属，在界面处的液态水的结构强烈依赖于分散力的使用。在Pd中观察到的结构域的起源与水/水和水/金属相互作用之间的相互作用有关。这种效应强烈地依赖于在界面处发生的电荷转移，并且这不是由现有技术的半经验力场模拟的。
2014-03-25 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Perspective on descriptors of mechanical behavior of cubic transition-metal carbides and nitrides
本文针对立方岩盐型TMC/Ns，指出仅靠VEC描述其稳定性与力学行为存在局限，主张引入组分差异描述符、半经验模型及VEC的键型分解以提升预测能力。
2024-04-26 cond-mat.mtrl-sci
Decomposition and terapascal phases of water ice
计算搜索的稳定和亚稳结构的水冰和其他H：O组合物在TPa的压力，使我们预测，H $_2$ O分解成H $_2$ O $_2$和富氢相在压力略高于5 TPa。富氢相在很宽的氢含量范围内是稳定的，当H $_2$ O与氢接触时，它可能在气体巨星核心的冰成分的侵蚀中发挥作用。金属化的H $_2$ O的预测在一个较高的压力略高于6 TPa，因此H $_2$ O不具有化学稳定的低温金属形式。我们还发现了一种新的、丰富的复杂的水冰相矿物学，它在0.8- 2 TPa压力范围内比以前预测的任何一种都要稳定。
2013-06-24 cond-mat.mtrl-sci
One-step synthesis of mesoporous Cobalt sulfides (CoSx) on the metal substrate as an efficient bifunctional electrode for overall water splitting
基于过渡金属硫化物的电催化剂因其具有优异的析氢和析氧反应活性而在可再生能源领域受到越来越多的关注。迄今为止，人们已经做出了相当大的努力来改善这些催化剂的性能，但是忽视不适当的合成策略会导致催化剂的额外成本。本文提出了一种简便的一步阳极氧化法快速制备硫化钴薄膜。不需要任何高温或长时间的处理，介孔CoSx在几分钟内就可以在金属基底上自生长。因此，作为阳极CoSx需要102 mV的HER和284 mV的OER的过电位，以实现在碱性溶液中的电流密度为10 mA m-2。此外，串联双功能作为阳极CoSx表现出所需的电池电压为1.64 V的碱性溶液中的整体水裂解，超过了大多数记录的钴基电催化剂。
2021-02-28 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Sustainable Metal-Organic Framework Water Harvesters in the Artificial Intelligence Era
Department of Chemistry, Washington University（华盛顿大学化学系）；Institute of Materials Science & Engineering, Washington University（华盛顿大学材料科学与工程学院）
本文探讨了金属有机框架（MOF）在干旱条件下水收集的设计原理，并介绍了人工智能（AI）、大语言模型（LLM）和数据挖掘如何加速高性能吸附剂的发现。
2026-06-17 cond-mat.mtrl-sci cs.AI
Unusual Pore Volume Dependence of Water Sorption in Monolithic Metal-Organic Framework
本文系统研究了单块MOF-801的水蒸气吸附动力学，发现其虽孔体积大于粉末形式，但在10%~90%相对湿度下吸水能力反而更低，并通过分子动力学模拟揭示其原因是介孔中毛细凝聚形成的水膜，为基于MOFs的被动冷却和集水系统设计提供了新见解。
2024-06-29 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Non-retarded room temperature Hamaker constants between elemental metals
利用范德瓦尔斯力的Lifshitz理论，系统地计算了26种相同的各向同性金属元素在真空或纯水中的非延迟室温Hamaker常数。全谱方法，补充了德鲁德式低频外推，元素金属受益于扩展的频率可靠的介电数据的可用性。简单的光谱方法被用于纯水和三个介电表象进行了探索。数值截断和低频外推的影响是可以忽略不计的。常见的Lifshitz近似的准确性进行量化。Hamaker常数为100种金属组合的报告，几何混合规则被发现是高度准确的真空和水。
2020-05-30 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
The effect of polymorphism on the structural, dynamic and dielectric properties of plastic crystal water: A molecular dynamics simulation perspective
我们采用基于TIP 4P/2005水模型的分子动力学模拟研究了最近报道的两种水的体心立方和面心立方塑性晶体相的局部结构、动力学和介电性质。我们的研究结果揭示了显着差异的本地取向结构和旋转动力学的水分子的两种多晶型。三角形和四面体序参量的概率分布表现出多模态结构，这意味着存在显着的局部取向不均匀性，特别是在面心立方相。计算的氢键统计和动力学提供了一个强烈的异质性和快速相互转换的本地取向结构网络在两个多晶型物的存在进一步的迹象。我们已经观察到一个受阻的分子旋转，更明显的体心立方相，这是反映了四阶勒让德重定向关联函数和角度范霍夫函数的衰减。然而，与塑性晶体相相比，分子旋转在高压液体中另外受到阻碍。所获得的结果也揭示了显着差异的多晶型物的介电性能，由于不同的偶极取向的相关性表征每个阶段。
2019-04-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Deep vacancy induced low-density fluxional interfacial water
过渡金属氧化物如TiO $_2$上的界面水已经被广泛研究，因为它们的结构复杂性和在例如冰和冰生长中的科学相关性。利用从头算分子动力学方法，我们发现界面水在表面上具有非常规的流动结构，接触层密度降低。位于亚表面深处的氧空位缺陷导致界面水的密度降低和柔性。我们的研究提出了一个新的视角的水/水界面，提高了重要性的非平凡的长期影响所造成的深缺陷。这些经常被忽视的影响突出的必要性和挑战的最先进的模拟和实验探测的固液界面。
2021-07-06 cond-mat.mtrl-sci
Perspective on Metallic Antiferromagnets
反铁磁材料由于其在自旋电子学技术中的可能应用而最近重新引起人们的兴趣，其中自旋输运是其功能的基础。在这方面，金属反铁磁体特别令人感兴趣，因为它们使电子电荷传输，自旋，光学和磁化动力学之间的复杂相互作用成为可能。在这里，我们审查的现象，金属导电性提供了独特的观点，反铁磁材料的实际应用和基本性质。
2020-05-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
High Bulk Modulus Pentamodes: the Three-Dimensional Metal Water
Politecnico di Milano（米兰理工大学）
本文针对现有五模材料体积模量远低于液体的问题，提出基于绳索运动学的细纤维连接杆新几何结构，设计出低频声学特性与水无法区分的三维金属水超材料，并分析了剪切带隙及几何参数对高频动态特性的影响。
2026-10-08 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Phase transformation and water adsorption behavior of ALD deposited and annealed Ru and RuO2 films
本研究通过ALD合成钌薄膜并高温退火实现Ru向RuO₂的逐步相变，结合多种表征技术揭示相变规律，同时分析退火条件对薄膜水吸附与解离的影响，为电化学析水相关表面化学研究提供基础。
2024-10-30 cond-mat.mtrl-sci
Autocatalytic and cooperatively-stabilized dissociation of water on a stepped platinum surface
水-金属界面无处不在，在从催化到腐蚀的许多化学过程中起着关键作用。虽然水adlayers原子级平坦的过渡金属表面上已经深入研究，很少有人知道的化学水的阶梯表面上，通常发生在现实的情况下。使用第一性原理模拟，我们研究了水的吸附在一个阶梯铂表面。我们发现，水吸附优先在台阶边缘，形成线性集群或链，稳定的化学键与基板和氢键的协同作用。与平坦的Pt相反，在步骤中，水分子通过氢键促进的自催化机制解离形成混合的羟基/水结构。核量子效应有助于稳定部分解离的团簇和链。再加上最近证明的态度，水链吸附在步骤Pt表面转移质子通过热激活跳跃，这些发现候选人这些系统作为可行的质子线。
2012-11-12 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Experimentally Probing the Libration of Interfacial Water: the Rotational Potential of Water is Stiffer at the Air/Water Interface than in Bulk Liquid
液态水的大多数性质是由它的氢键网络决定的。因为形成水界面需要终止该网络，所以人们可能期望界面水的分子水平性质与本体水显著不同。有趣的是，许多先前的实验和理论工作已经发现，从它们的时间平均结构和皮秒结构动力学的角度来看，在空气/水界面处的氢键结合的OH基团与在大量液态水中的氢键结合的OH基团的行为相同。在这里，我们报告的第一个实验观察界面水的天平动（即受抑旋转）使用基于激光的技术振动和频光谱。我们发现这种模式的频率为834 cm $^{-1}$，比相同温度下的散装液态水高$\approx 165$ cm $^{-1}$，与散装冰相似。由于振动频率与水的旋转势的刚度成比例，因此这种增加表明在空气/水界面处终止本体水的氢键网络的一个效果是阻碍水围绕完整的氢键的旋转。由于在散装液态水的天平动起着关键作用，在稳定反应中间体和耗散多余的振动能量，我们希望能够探测这种模式在界面水在水界面的非均相反应的动力学打开新的视角。
2017-11-27 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Reversible Metal-Semiconductor Transition of ssDNA-Decorated Single-Walled Carbon Nanotubes
单壁碳纳米管的场效应晶体管（FET）测量显示在DNA螺旋缠绕后从金属转变为p型半导体。发现水对于激活SWNT-ssDNA杂交体中的这种金属-半导体转变至关重要。拉曼光谱证实了电行为的相同变化。根据我们的从头计算，在水分子存在下，由于电荷转移，带隙可以在具有包裹的ssDNA的金属单壁碳纳米管中打开。
2010-10-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Synthesis of Monolayer Ice on a Hydrophobic Metal Surface
Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences（中国科学院物理研究所）；School of Physical Sciences, University of Chinese Academy of Sciences（中国科学院大学物理科学学院）；Laboratory of Quantum Functional Materials Design and Application, School of Physics and Electronic Engineering, Jiangsu Normal University（江苏师范大学物理与电子工程学院量子功能材料设计与应用实验室）；Tsientang Institute for Advanced Study（钱塘高等研究院）；Key Laboratory of Material Simulation Methods & Software of Ministry of Education, College of Physics, Jilin University（吉林大学物理学院教育部材料模拟方法及软件重点实验室）
通过低能电子辅助生长法，在疏水Au(111)表面成功合成单分子层冰，揭示了水与低能电子在疏水界面的相互作用机制。
2026-01-30 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
On the Impact of Solvation on a Au/TiO2 Nanocatalyst in Contact with Water
水作为普遍存在的溶剂，在与催化活性表面，特别是与促进的氧化物形成液固界面方面也是突出的。我们研究了复杂的界面的金纳米催化剂，钉扎的F中心的二氧化钛支持，和水。从头算模拟揭示了溶剂诱导的电荷重排在金属颗粒的微观细节。水被发现稳定电荷状态不同于气相作为结构比荷转移到溶剂的结果，从而改变表面反应性。的金属簇被示出为功能的阳离子和阴离子溶剂化，取决于在液体中的波动和极化效应，这创造了新的活性位点。这些观察开辟了一条途径，溶剂工程在液相多相催化。
2013-03-21 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Probing Water-Electrified Electrode interfaces: Insights from Au and Pd
本文结合DFT与NEGF方法研究Au(111)和Pd(111)电极上吸附水在偏置下的响应，发现两者结构响应定性相似但定量差异显著，强调量子力学建模对电化学界面的必要性。
2024-10-31 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Enhanced heat transfer with core-shell metal dielectric nanoparticles
从辐照的金属纳米颗粒的热传递是相关的广泛的应用，从水脱盐到光声。这种过程的功效依赖于这些纳米颗粒吸收脉冲照明光并将能量快速转移到环境中的能力。在这里，我们表明，与具有相同大小的均匀金纳米粒子相比，金-二氧化硅核-壳纳米粒子能够更快地将热量传递到液态水。我们得出这一结论，考虑分析和数值计算。金属电子与石英声子之间的直接界面耦合是强化传热的关键因素。我们讨论了如何获得快速加热的水在附近的颗粒，并表明，最佳条件涉及纳米粒子与薄二氧化硅壳照射超快激光脉冲。我们的研究结果应作为指导的核壳纳米粒子的热等离子体激元应用的优化。
2019-12-23 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Efficient Training of ANN Potentials by Including Atomic Forces via Taylor Expansion and Application to Water and a Transition-Metal Oxide
人工神经网络（ANN）的潜力，使有效的大规模复杂材料的原子模型与第一原理的精度。对于分子动力学模拟，准确的能量和原子间力是先决条件，但同时训练ANN势能对来自电子结构计算的能量和力的计算要求很高。在这里，我们介绍了一种有效的替代方法，用于训练的ANN潜力的能量和力的信息的基础上外推的总能量通过泰勒展开。通过将力信息转换为近似能量，可以避免传统力训练方法所表现出的与原子数量的二次缩放，这使得能够在包含复杂原子结构的参考数据集上进行训练。我们证明了不同的材料系统，集群的水分子，散装液态水，和锂过渡金属氧化物，所提出的部队训练方法提供了实质性的改进方案，训练的能量。包括用于训练的力信息减小了ANN势构造所需的参考数据集的大小，增加了势的可转移性，并且总体上提高了力预测精度。对于一组水簇，泰勒展开方法与对所有力分量的显式训练相比，以小得多的计算成本实现了约50%的力误差改进。因此，替代力训练方法简化了一般人工神经网络潜力的预测准确的能量和不同类型的材料的原子间的力量，如这里所示的水和过渡金属氧化物。
2020-05-02 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.chem-ph
Quantum Monte Carlo method for metal-film catalysis: water addition to carbon monoxide adsorbed on Pt/Al(111), a route to hydrogen
氢生产作为化石燃料的清洁，可持续替代品正在加快步伐。巴黎戴高乐机场的容量翻倍计划已经停止，即使是在即将到来的奥运会期间，也要等到氢动力飞机投入使用。因此，研究催化选择性制氢和优化催化剂结构是及时的。90%以上的化学品生产使用固体催化剂.研究了一氧化碳（CO）在廉价Al（111）支撑的铂薄膜上的吸附。一氧化碳与水反应产生氢气（水煤气变换）。量子蒙特卡罗方法是唯一一种足够精确的方法来研究在紧密堆积的Pt/Al（111）上催化反应的早期步骤。许多化学反应都涉及键的离解。这个过程通常是固体表面限速反应步骤的关键。由于Hartree-Fock和DFT方法对键断裂的描述很差，因此使用了我们的嵌入活性位点方法。这项工作展示了一种新的量子蒙特卡罗（QMC）方法。所研究的水煤气变换反应步骤是将水加到预先吸附在Al（111）支撑的Pt单分子膜上的CO上。水分子只是部分离解。它的氧原子与CO结合，产生吸附的COOH和Pt-H。这种协同增加是限速的。在随后的步骤中，吸附的甲酸盐物质（具有酸性氢）分解成二氧化碳，并且在质子迁移到Pt-H之后，获得清洁的产物H $_2$。发现QMC活化势垒为64.8 $\pm$ 1.5 kJ/mol。因此，QMC是令人鼓舞的调查类似的催化体系。
2022-05-10 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
X20CoCrWMo10-9//Co3O4: a Metal-Ceramic Composite with Unique Efficiency Values for Water-Splitting in Neutral Regime
水分解允许将太阳能储存成化学键（H2+O2），并将有助于实现对有限的可用化石燃料的迫切需要的替代。特别是在中性环境中，电化学引发的水裂解由于阳极引起的高过电位而效率低。对钴基工具钢X20 CoCrWMo 10 -9进行电活化处理，制备了一种新型复合材料（X20 CoCrWMo 10 -9//Co 3 O 4），该材料对水电解的阳极半电池反应具有催化活性。与最近开发的最新电催化剂相比，在pH 7校正的0.1 M磷酸盐缓冲液中使用这种新阳极实现的电流密度在宽范围的超电势上高出约10倍，并且代表了先进催化剂在支持水分解的制度中显示的基准性能，该制度明显优于pH 7介质。X_（20）CoCrW_（10 -9）//Co_3 O_4不仅在pH 7，而且在pH 13时都表现出良好的电催化性能，明显优于IrO_2-RuO_2、单相Co_3 O_4和Fe/Ni基催化剂。XPS和FT-IR实验均揭示了X_（20）CoCrWMo_（10 -9）//Co_3O_4复合材料表面的主要化合物为Co_3O_4。在一个全面的双束FIB-扫描电子显微镜（聚焦离子束扫描电子显微镜）的研究，我们可以表明，新的复合材料不表现出一个经典的衬底层结构，由于内部形成的钴富集的外区。这种结构上的特殊性，基本上负责出色的电催化OER性能。
2017-03-22 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Bifunctional Noble Metal-free Ternary Chalcogenide Electrocatalysts for Overall Water Splitting
本文报道了新型无贵金属三元硫族化物LaMS$_3$（M=Mn, Fe, Co, Ni）的合成，其作为双功能电催化剂可同时高效催化析氢和析氧反应，其中LaNiS$_3$活性最高，且稳定性优异，为水分解电催化剂提供了新方向。
2024-05-23 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
A rediscovery of stiff pentmodes. A comment on "High bulk modulus pentamodes: the three-dimensional metal water"
本评论指出Brambilla等人声称的新型高体积模量五模材料设计并非首创，2016年已有学者提出包含该类材料的刚性五模材料设计，同时肯定了前者的分析更为深入。
2025-09-04 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Retarded room temperature Hamaker coefficients between bulk elemental metals
利用精确的Lifshitz理论，系统地计算了26种相同的各向同性金属元素在真空或纯水中的延迟室温Hamaker系数。全谱方法，补充与德鲁德模型低频外推，用于金属与输入扩展的频率介电数据，而简单的谱方法用于水与输入从三个介电表示。常见的Lifshitz近似的准确性进行量化。提出了一种新的紧凑的半经验表达式的分离依赖的Hamaker系数，被证明是非常准确的所有组合。
2022-05-07 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Stronger when wet: Water-resistant chitinous objects via zero-waste coordination with metal ions
本研究受节肢动物外壳启发，利用几丁质与镍结晶制备防水材料，在湿润状态下强度超越商用塑料，实现零浪费制造。
2024-10-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.bio-ph
A Ni-Fe Layered Double Hydroxide-Carbon Nanotube Complex for Water Oxidation
用于水氧化以释放氧气的高活性、耐用且具有成本效益的电催化剂是一系列可再生能源解决方案的关键，包括水分解和可充电金属空气电池。在这里，我们报道了在轻度氧化的多壁碳纳米管上合成镍铁层状双氢氧化物纳米片。将Fe掺入到氢氧化镍中诱导形成NiFe-层状双氢氧化物。纳米片共价连接到纳米管的网络，提供了良好的电布线的纳米片。发现超薄Ni-Fe层状双氢氧化物纳米片/碳纳米管复合物表现出异常高的析氧电催化活性和稳定性，并且优于商业贵金属Ir催化剂。
2013-05-24 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Facile and Fast Transformation of Non-Luminescent to Highly Luminescent MOFs: Acetone Sensing for Diabetes Diagnosis and Lead Capture from Polluted Water
金属有机骨架材料以其独特的综合性能成为高新技术发展中最有前途的材料之一。MOFs的常规合成涉及有机连接体和金属盐的直接反应，然而，它们的合成后修饰是一种复杂的路线，用于生产新材料或赋予通过传统方法无法获得的新性质。这项工作描述了通过将非发光MOF（Zn基OX-1）简单地浸入银盐溶液中，将其合成后转化为高度发光的框架（Ag基OX-2）。转化机制利用了OX-1中发现的对苯二甲酸酯连接基的非配位氧原子，而不是通常采用的不饱和金属位点，使反应更快。从OX-1到OX-2转化得到的材料是高度发光的，并且对丙酮表现出选择性响应，使它们成为制造用于诊断和监测糖尿病的荧光传感器的有希望的候选者。我们的方法可以扩展到其他金属，如铅（Pb）。含有OX-1的聚合物混合基质膜的制造被用作从水中捕获Pb离子（作为污染物）的概念验证。这项研究鼓励探索替代方法，使MOFs具有光化学传感或水净化等环境应用的特殊能力。
2021-01-21 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Solvation at Aqueous Metal Electrodes
我们提出了一个模型水电极界面的溶剂化性质的研究。我们研究的暴露电极强烈结合水，并具有紧密堆积的结晶表面，其模板在界面附近形成有序的水吸附层。我们发现，这些有序的水结构，促进集体反应的溶质的存在下，相关的大的长度尺度和跨越长的时间尺度。具体而言，我们表明，邻近的有序吸附层的液态水形成一个软的，液体-蒸汽样的界面，伴随表现出的疏水性。吸附层配置中的时间缺陷在界面的不同区域吸引疏水物质的程度上产生动态异质性。吸附层缺陷的结构和异质动力学取决于底层有序金属表面的几何形状。对于100和111表面，动力学不均匀性在长于纳秒的时间上松弛。随着分析与这些影响相关的时间尺度，我们强调电解和铂的特定催化效率的影响。
2012-09-07 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Water-rich amorphous state from drying mixed-metal sulfate solutions
本研究通过干燥混合金属硫酸盐溶液发现新型富水非晶混合硫酸盐材料，揭示其粘弹性、高含水量等特性及结晶抑制机制，为新型非晶材料制备提供参考并助力火星非晶盐谜题解析。
2025-05-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Tracking and controlling monolayer water in gold nanogaps using extreme plasmonic spectroscopy
本研究利用带亚纳米间隙的金纳米颗粒聚集体实现强SERS增强，系统研究了环境条件下金纳米间隙内单层水的结构、电位下的取向变化及与间隔分子的结合方式，为理解相关化学过程提供支撑。
2025-06-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Electrooxidation of a cobalt based steel in LiOH: a non-noble metal based electro-catalyst suitable for durable water-splitting in an acidic milieu
质子交换膜（PEM）电解槽的使用是当电流负载频繁发生变化时用于太阳能转换的选择方法。然而，该技术需要具有低pH值的电解质。所有在酸中持久且活跃地工作的析氧电极都含有IrOx。由于其稀缺性和高收购成本，贵金属元素如Pt，Ru和Ir需要被地球丰富的元素所取代。我们已经评估了含钴钢用作H2SO 4中的氧气生成电极。我们发现，当钢在电催化之前在LiOH中被电氧化时，成分在硫酸中在氧化电位下从钢电极中溶解出来（这是众所周知的严重问题）可以显著减少。在优化的合成条件下，含钴的工具钢呈现为持久的析氧反应（OER）电催化剂（重量损失：39 μ g mm-2后，50 000秒的计时电位法在pH 1），表现出在10 mA cm-2的电流密度在pH 1的过电位下降到574 mV。聚焦离子束SEM（FIB-SEM）成功地用于建立结构-稳定性关系。
2017-11-28 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Effect of the metallicity on the capacitance of gold - aqueous sodium chloride interfaces
电化学实验已经确定，对于诸如金和铂的优良金属，电极-电解质界面的电容比碳基材料大得多。尽管发展了精细的电极相互作用势，但迄今为止的分子动力学模拟还不能捕捉到这种效应。在这里，我们表明，改变高斯电荷分布的宽度用于代表金中的原子电荷是一种有效的方法来调整其金属性。更大的高斯宽度导致的电容的水溶液（纯水和1摩尔NaCl）在最近的从头算分子动力学的结果很好的协议。对于纯水，电容的增加并不伴随着结构的变化，而在盐的存在下，Na $^+$阳离子倾向于吸附在表面上显着。对于强金属金电极，这些离子甚至可以在表面的中空位点上形成内球复合物。
2021-06-14 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
The metallization and superconductivity of dense hydrogen sulfide
硫化氢（H2S）是一种原型分子系统，是水的姐妹分子。高压下固态H2S的相图在很大程度上仍未被探索，这是由于在处理较松散的S-H键和H与S之间较大的原子核差异方面的挑战。金属化尚未实现的水冰，但它是建立在96 GPa以上的H2S。然而，H2S的金属结构仍然难以捉摸，极大地阻碍了对其金属性和潜在超导电性的理解。我们已经进行了广泛的结构研究固体H2S在高压下，通过无偏的第一性原理结构预测的基础上群体智能。除了非金属相IV和V的最著名的候选结构的发现之外，我们能够建立稳定的金属结构，这违反了元素分解成硫和氢的早期提议[PRL 85，1254（2000）]。我们的研究揭示了金属H2S的势能，在160 GPa下估计的最大转变温度为~ 80 K，高于大多数原型含氢化合物的预测值（例如，SiH 4和GeH 4等）。
2014-02-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
