Proton dynamics in water confined at the interface of the graphene-MXene heterostructure
二维材料的异质结构为研究离子传输和电荷存储提供了一个肥沃的土壤。在这里，我们采用从头算分子动力学研究质子转移/扩散和氧化还原行为在水层限制在石墨烯-Ti 3C 2 O2异质结构。结果表明，与水在Ti_3C_2O_2层间的相似界面相比，石墨烯-Ti_3C_2O_2异质界面的质子氧化还原速率要高得多，这是由于石墨烯-Ti_3C_2O_2异质界面的界面结构和电子转移引起的界面电场的差异所致.石墨烯-Ti 3C 2 O2异质结构的异质界面中的水分子形成了具有水分子优先取向的更密集的氢键网络，导致石墨烯-Ti 3C 2 O2界面中的质子迁移率随着质子浓度的增加而增加。随着质子浓度进一步增加，质子迁移率降低，这是由于越来越频繁的表面氧化还原事件，其由于与表面O原子结合而减慢质子迁移率。我们的工作为不同界面及其相关界面结构和性质如何影响受限空间中的质子转移和氧化还原提供了重要见解。
2021-12-01 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Ab initio molecular dynamics description of proton transfer at water-tricalcium silicate interface
首次采用从头算分子动力学模拟模拟了C $_3$ S/水界面。模拟表明，具有良好环境的氧化物首先被质子化，产生非常稳定的羟基。质子转移发生在水和硅酸盐之间，以及水和表面上水解离后形成的氢氧化物之间。这些事件的典型寿命是在相同的时间尺度比本征和Zundel离子在散装水之间的相互转换。在我们的模拟所涵盖的水合的非常早期的阶段，硅烷醇基团是非常不稳定的，并且水的分子吸附比解离吸附稍微更稳定。
2020-07-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
From Stacking Disorder to Cubic Order: Ice Crystallization from Deeply Supercooled Water
Center for Nanoscale Materials, Argonne National Laboratory（阿贡国家实验室纳米材料中心）；Institute for Advanced Studies, College of Chemistry and Molecular Sciences, Wuhan University（武汉大学化学与分子科学学院高等研究院）；Institute of Refrigeration and Cryogenics, Shanghai Jiao Tong University（上海交通大学制冷与低温工程研究所）
利用低温透射电子显微镜，研究深度过冷水结冰。发现均匀成核产生混合六方和立方序列的堆积无序冰，立方冰层增厚是关键机制，还揭示了动力学途径及相变过程，为理解非平衡快速结晶提供框架。
2026-07-07 cond-mat.mtrl-sci
Chemisorption of water on the surface of silicon microparticles measured by DNP-enhanced NMR
我们使用动态核极化（DNP）增强的核磁共振（NMR）在液氦温度下直接检测附着在硅微粒表面的氢。来自多晶硅粉末（1-5 $μ$ m）的干燥样品的质子NMR谱显示出具有6.2 kHz宽度的明显窄的洛伦兹形共振，表明附着在硅表面上的质子的非常稀疏的分布。这些质子在硅表面的几个原子单层内。来自低表面积（$0.26 - 1.3 \: m^2/g$）颗粒的表面质子的高灵敏度NMR检测通过在相同场下超过室温NMR信号的4150的总体信号增强而实现。当颗粒悬浮在具有80%H2O和20%D2O的溶剂中时，观察到窄峰的强度随时间增长，表明稀疏表面质子层的生长。然而，当颗粒悬浮在20%H2O和80%D2O的溶剂中时，由于表面质子和溶液中的氘之间的交换，观察到窄的结合质子峰收缩。随着溶剂的相对质子浓度增加，这种降低伴随着冻结溶剂峰强度的伴随增长。当颗粒悬浮在有机溶剂己烷中时，质子NMR谱随时间保持不变。这些结果与已知的水在硅表面上的化学吸附导致氢化物和羟基物质的形成是一致的。因此，低温DNP NMR可用作水环境中硅表面腐蚀的非破坏性探针。这对于在这样的环境中使用硅MEMS和bioMEMS器件、用于硅微米和纳米颗粒MRI成像剂以及使用纳米硅在燃料电池中分解水是重要的。
2016-10-20 cond-mat.mtrl-sci
Correlated proton disorder in the crystal structure of the double hydroxide perovskite CuSn(OH)$_6$
本研究通过X射线和中子衍射解析了CuSn(OH)$_6$的晶体结构，提出正交空间群$Pnnn$中受冰规则约束的关联质子无序模型，并发现压力可抑制质子无序，与磁受挫存在复杂相互作用。
2025-03-26 cond-mat.mtrl-sci
One-dimensional self-organization of water molecules in proton conducting Andersson-Wadsley titanates
Ecole Supérieure de Physique et Chimie Industrielles (ESPCI)（巴黎高等物理化工学院）；Université Paris Science et Lettres（巴黎文理研究大学）；Sorbonne Universités（索邦大学）；Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)（法国国家科学研究中心）；Institut des Nanosciences de Paris (INSP)（巴黎纳米科学研究所）；Institut de Chimie Moléculaire et des Matériaux d’Orsay (ICMMO)（奥赛分子与材料化学研究所）；Université Paris-Saclay（巴黎萨克雷大学）；Centre de Microcaractérisation Raimond Castaing（雷蒙·卡斯泰因微表征中心）；Université de Toulouse（图卢兹大学）；INSA Toulouse（图卢兹国立应用科学学院）；Collège de France（法兰西公学院）；Institut de Minéralogie, de Physique des Matériaux et de Cosmochimie (IMPMC)（矿物学、材料物理与宇宙化学研究所）；Sorbonne Université（索邦大学）；Muséum National d’Histoire Naturelle (MNHN)（法国国家自然历史博物馆）；INSA Lyon（里昂国立应用科学学院）；Université Claude Bernard Lyon 1（里昂第一大学）；MATEIS（材料研究与创新中心）；Pioniq Technologies（Pioniq科技公司）
本研究通过实验和DFT模拟，发现安德森-沃兹利钛酸盐MTO中水分子沿b轴形成一维双链，低水合时有序排列，高水合时导致剥离，且沿b轴超离子电导率达3 mS/cm，归因于Grotthuss机制。
2026-06-24 cond-mat.mtrl-sci
Water Assisted Proton Transport in Confined Nanochannels
在疏水限制下的水合过量质子是纳米多孔材料和生物分子系统中电荷传输行为和反应性的关键组分。本文通过改变圆柱形碳纳米管（CNT）纳米孔的直径（d = 0.81、0.95、1.09、1.22、1.36、1.63和1.90 nm）、长度（1 ~3和~5 nm）、曲率和手性，计算研究了亚2 nm疏水纳米孔的过量质子限制效应。还探索了具有不同直径段的组合的CNT。限制下的水分子的空间分布是直径相关的，然而，质子溶剂化和运输被一致地发现发生在邻近孔壁的水层中，显示出水合过量质子水合氢离子样结构的“两亲性”特征。质子传输自由能垒也随着纳米孔直径的增加而显著降低，并且质子传输在d > lnm的纳米孔中变得几乎无垒。在所研究的纳米孔中，Zundel阳离子（${H_{5}O_{2}}^{+}$）仅在d = 0.95 nm CNT（7，7）纳米孔中填充。CNT（7，7）纳米孔内水合过量质子和$K^{+}$的存在分别诱导水密度增加40%和20%。通过CNT纳米孔的$K^{+}$传输的自由能垒也始终高于质子传输。有趣的是，过量质子电荷缺陷分布的演变揭示了d = 0.81 nm CNT（6，6）纳米孔（或段）中的“冻结”单水线构型，水合的过量质子只能通过Grotthuss机制穿梭通过该构型。车辆扩散成为相关的质子运输在“平”的自由能区和更宽的纳米孔，其中质子不主要穿梭在轴向方向。
2020-06-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Revealing excess protons in the infrared spectrum of liquid water
Skolkovo Institute of Science and Technology（斯科尔科沃科学技术研究所）；Universität Stuttgart（斯图加特大学）
研究通过光谱权重分析，揭示液态水中短寿命离子在红外光谱中的指纹，发现质子过剩现象，表明液态水在飞秒化学中具有有效离子液特性。
2020-07-09 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Complete steric exclusion of ions and proton transport through confined monolayer water
长期以来，创造允许水快速渗透但拒绝甚至最小的水合离子的人工结构，复制自然界在蛋白质通道中实现的壮举（例如，水通道蛋白）。尽管最近在创建纳米级孔和毛细管方面取得了进展，但这些结构仍然明显大于蛋白质通道。我们报告毛细管有效地提取一个原子平面从散装晶体，留下一个二维狭缝的几埃的高度。水通过这些毛细管的阻力很小，而没有渗透可以检测到，即使是这样的小离子Na+和Cl-。只有质子（H+）可以通过毛细管内的单层水扩散。这些观察提高了我们对原子尺度上分子输运的理解。
2018-12-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Mechanistic Insights into Water-Splitting, Proton Migration, and Hydrogen Evolution Reaction in g-C3N4/TiO2-B and Li-F co-doped Heterostructures
本文通过能带排列设计g-C3N4/TiO2-B(001)异质结构并引入Li-F共掺杂，系统揭示水分解、质子跨界面迁移及析氢反应机理，证明其具有低能垒和优异HER性能，是一种高效光催化剂。
2025-06-05 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Quantum Monte Carlo study of the protonated water dimer
我们报告了一个广泛的理论研究质子化水二聚体（Zundel离子）的高度相关的变分蒙特卡罗和晶格正则化蒙特卡罗方法。该系统代表了质子转移（PT）的最简单的模型和正确的描述其属性是必不可少的，以了解在更复杂的水相系统的PT机制。我们的Jastrow关联AGP波函数确保了电子关联的准确处理。利用原子杂化轨道上的原始基集收缩的优势，我们能够显着限制变分参数的数量与数值精度的系统控制，为了模拟更大的系统至关重要。我们调查的Zundel离子的能量和几何性质作为一个功能的氧-氧距离，作为反应坐标。在这两种情况下，我们的QMC结果被发现与耦合簇CCSD（T）技术，量子化学的“金标准”非常一致。对质子转移静态势垒和离解能的计算也显示出相同的一致性。与密度泛函理论（DFT）的结果在PBE近似的比较指出了电子相关的正确描述的PT在二聚体中的关键作用。我们的方法能够解决微小的能量差异（~ 0.1千卡/摩尔）和相应的结构变化，在质子转移发生;它结合了这些功能与粒子数的N^3-N^4标度（相对于其他后DFT方法有利），作为一个更大的质子化水簇的基准计算证明。这里使用的QMC方法代表了一个有前途的候选人，提供第一个高层次的从头计算描述PT在水中。
2013-12-10 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Ion-modulated structure, proton transfer, and capacitance in the Pt(111)/water electric double layer
提出结合长程静电的机器学习原子间势框架，模拟Pt(111)/水电解质界面，揭示惰性离子通过屏蔽电场和减缓质子转移影响电容与反应性，为电解质设计提供分子基础。
2025-09-17 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Kinetic energy of protons in ice Ih and water: a path integral study
本文用路径积分分子动力学模拟研究了常压下冰和水的氢和氧核的动能。通过使用q-TIP 4P/F模型进行模拟，该模型是一种点电荷经验势，包括水分子OH伸缩中的分子柔性和非谐性。冰Ih在210-290 K之间的温度范围内进行了研究，水在230-320 K之间。在210-320 K温度范围内对孤立水分子进行了模拟，以估计分子内振动模式对动能的贡献。我们的结果质子动能，K_H，在水和冰Ih的协议和差异与不同的出版数据的基础上深非弹性中子散射实验。在实验熔点和290-300 K范围内发现水的协议。这是因为散射实验的数据预测水中的K_H在270 K和277 K附近有两个极大值，而在269 K时冰中的K_H比水中的K_H低。作为一个检查的有效性所采用的水的潜力，我们表明，我们的模拟是一致的与其他实验热力学性质有关的K_H，作为液体密度的温度依赖性，在恒定压力下的水和冰的热容量，和同位素位移的冰的熔化温度后，同位素取代的H或O原子。此外，用q-TIP 4P/F模型计算的冰Ih的KH随温度的变化关系与用从头算密度泛函理论计算的路径积分结果吻合较好.
2011-08-10 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Electronic-mediated nuclear stopping power in proton irradiated water ice
传统上，人们认为快速离子穿过物质的停止可以用两个基本独立的成分来理解，即电子与核。执行广泛的Eklfest MD模拟的质子照射水冰的过程中，准确地描述不仅是非绝热动力学的电子，但也的核，我们已经发现了一个停止机制，涉及的电子和核子系统的相互作用。这种效应是由于辐射引起的电子密度扰动而导致的从抛射体到靶核的动能转移，它与核停止的原子位移和碰撞级联特性有根本的不同。此外，它显示出明显的同位素效应，这取决于目标的组成，主要与轻水相关，而不是重水。这一结果与长期存在的实验结果相一致，这些结果至今仍无法解释。
2023-03-23 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.med-ph
Niobium-based sputtered thin films for Corrosion Protection of proton-irradiated liquid water targets for [18F] production
需要在靶的Havar入口箔上的化学惰性涂层，用于在加压条件下通过质子辐照富集水来生产[18 F]，以减少从Havar释放的离子污染物的量。为了找到最有效的保护涂层，铌基涂层的微观结构和阻隔性能与沉积参数相关：衬底温度，外加偏压，沉积速率和溅射气体压力。氧化铝石英用作基板，使我们能够验证理想的涂层作为扩散屏障的保护效率。基于铝对液体镓和酸腐蚀的极端敏感性，应用了两个模拟腐蚀试验。已经发现纯铌涂层不如铌-钛涂层有效的屏障。但氧化铌薄膜，根据进行的腐蚀测试，显示出优越的阻隔性能。因此，已经提出了多层铌-铌氧化物膜，因为它们结合了铌的高导热性和铌氧化物的良好阻隔性能。
2013-08-29 cond-mat.mtrl-sci physics.acc-ph
Proton-transfer dynamics in ionized water chains using real-time Time Dependent Density Functional Theory
在光电离水基体系的密度泛函理论研究中，电荷局域化在质子转移动力学中的作用还没有得到很好的理解。这是由于在存在交换和相关函数误差的情况下提取耦合电子-核非绝热动力学的贡献的固有复杂性。在这项工作中，我们解决了这个问题，通过使用实时依赖于时间的密度泛函理论（rt-TDDFT）为基础的Escherichfest动力学模拟电离线性氢键水簇模型系统。我们的目的是了解半局域交换和相关泛函中的自相互作用误差如何影响质子转移的概率。特别是，我们表明，对于H-键合（H $_2$ O）$_n^+$链（与$n>3$），质子转移概率达到最大值，成为可比的混合泛函预测。这是因为在扩展的氢键结构中，半键合型几何形状的形成在很大程度上受到抑制。我们还展示了如何连接到质子转移反应的概率，以及电子和核电荷之间的分离的初始光空穴的本地化程度。这些结果与绝热动力学的初始波函数被允许放松的离子簇的基态，解释为什么不同的泛函和动力学方法导致定量不同的结果。
2020-07-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Water structure near the surface of Weyl semimetals as catalysts in photocatalytic proton reduction
Dynamics of Condensed Matter and Center for Sustainable Systems Design, Chair of Theoretical Chemistry, Paderborn University（帕德博恩大学凝聚态动力学与可持续系统设计中心理论化学教席）
本研究通过QM/MM分子动力学模拟结合实验，揭示外尔半金属表面水结构与光催化质子还原活性的关联，发现光敏剂电荷对催化性能有关键作用。
2020-04-21 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
K-shell Core Electron Excitations in the Electronic Stopping of Protons in Water
由于质子束在放射肿瘤学中的应用越来越广泛，对质子辐照下液态水中核心电子激发的作用有了详细的了解变得非常重要。利用基于实时含时密度泛函理论的第一性原理非平衡态模拟方法，我们确定了电子阻止本领，即从辐照离子到电子的能量转移速率随速度的变化。电子阻止本领曲线同意定量在整个速度范围内的实验数据是可用的。另外值得注意的是，我们观察到我们的第一性原理的结果和常用的微扰理论模型之间的显着差异。水分子氧核电子的激发是决定电子阻止本领曲线超过其最大值的关键因素。在8.0 a. u的高质子速度下，核心电子的贡献占阻止本领的三分之一。(1.6 MeV）。这些K-壳层芯电子激发不仅为能量传递提供了额外的通道，而且它们还显著地影响价电子激发。在激发过程中，产生的空穴仍然高度局限于照射质子路径周围几埃的范围内，而电子则被激发远离路径。尽管K壳层电子对电子阻止本领有很大贡献，但就激发密度而言，它所起的作用相当小：即使在8.0 a. u的高质子速度下，也只有1%的空穴群包含K壳层空穴。这里揭示的激发行为与X/γ射线光子辐射明显不同，X/γ射线光子辐射是放射肿瘤学中最常用的电离辐射类型。
2019-07-22 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.med-ph
Why does hydronium diffuse faster than hydroxide in liquid water?
质子通过水合氢离子和氢氧根离子在水中的转移是普遍存在的。它是酸碱化学、某些酶反应甚至流感感染的基础。尽管经过了两个世纪的研究，为什么水合氢离子在水中的扩散速度比氢氧化物快的机制仍然没有得到很好的理解。本文采用基于分子动力学的最新密度泛函理论，对非局域范德华相互作用和电子基态中的自相互作用进行校正，来模拟水和水合水离子。在这一理论水平上，水合氢离子的结构扩散保持了先前公认的协同行为。然而，相比之下，通过氢氧化物的质子转移是由逐步的事件，从一个稳定的超配位溶剂化结构，阻碍质子转移所产生的。具体而言，后者表现出非平面几何形状，这与中子散射结果一致。质子转移的时间相关性的不对称性使得水合氢离子比氢氧化物扩散得更快。
2018-01-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Water in Carbon Nanotubes Is Not the Same Old Stuff
用深非弹性中子散射测量了低温下冰Ih、冰VI、高密度无定形冰和碳纳米管中水中质子的动量分布。我们发现纳米管中水的动量分布与水或冰的任何其他相的动量分布在性质上都不同。质子的动能比相同温度下冰Ih中的质子动能小35 mev，并且不存在分子共价键和质子在氢键中的拉伸模式所特有的高动量分布尾。我们观察到的纳米管的数据在230 K和268 K之间的相变。高动量尾出现在较高温度的测量中，这类似于相同温度下的冰Ih。分子动力学模拟表明，相变与2-D冰层的氢键重新排序有关，在低温下覆盖纳米管的内部，在268 K下形成3-D结构。我们的结论是，质子的氢键在2-D冰层相干离域，和2-D冰层是一个定性的新阶段的冰。
2006-01-04 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Autocatalytic and cooperatively-stabilized dissociation of water on a stepped platinum surface
水-金属界面无处不在，在从催化到腐蚀的许多化学过程中起着关键作用。虽然水adlayers原子级平坦的过渡金属表面上已经深入研究，很少有人知道的化学水的阶梯表面上，通常发生在现实的情况下。使用第一性原理模拟，我们研究了水的吸附在一个阶梯铂表面。我们发现，水吸附优先在台阶边缘，形成线性集群或链，稳定的化学键与基板和氢键的协同作用。与平坦的Pt相反，在步骤中，水分子通过氢键促进的自催化机制解离形成混合的羟基/水结构。核量子效应有助于稳定部分解离的团簇和链。再加上最近证明的态度，水链吸附在步骤Pt表面转移质子通过热激活跳跃，这些发现候选人这些系统作为可行的质子线。
2012-11-12 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Ab initio simulation of the first-order proton-ordering transition in water ice
Beijing National Laboratory for Condensed Matter Physics and Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences（中国科学院物理研究所）；School of Physics, Renmin University of China（中国人民大学物理学院）
本研究通过结合机器学习势能函数与冰规则保持的更新方法，实现了水冰中首次级质子有序转变的从头计算模拟，揭示了 83 K 处的转变特征并估计核量子效应将转变温度降至 72 K。
2026-03-10 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Nanoconfined superionic water is a molecular superionic
本研究通过机器学习与电子结构模拟阐明纳米受限水兼具分子性与超离子性的机制，提出分子型超离子体快速离子传导的两大关键特征，为相关材料发现提供设计原则。
2025-05-20 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Thermal dependence of the hydrated proton and optimal proton transfer
水是生命的关键成分，在许多生化反应中起着溶剂的核心作用。然而，氢核的内在量子性质，揭示了自己在各种各样的物理表现，包括质子转移，引起了意想不到的现象，其描述仍然难以捉摸。在这里，我们研究，前所未有的结合国家的最先进的量子蒙特卡罗方法和路径积分分子动力学，结构和氢键动力学的质子化水六聚体，水合质子的基本单位。我们报告了一个显着低的热膨胀的氢键从零温度高达300 K，由于存在短Zundel配置，其特征在于质子离域和核量子效应和热活化的协同作用。氢键强度逐渐减弱高于300 K，当本地化的本征样配置变得相关。我们的分析得到了穿梭质子的瞬子统计的支持，揭示了从250 K到300 K的近室温范围是质子转移的“甜蜜点”，因此对于许多依赖于它的现象，包括生命。
2023-01-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Ab initio study of proton-exchanged LiNbO3(I): Structural, thermodynamic, dielectric, and optical properties
利用第一性原理计算，我们研究了质子交换的光波导材料锂的基态结构。热力学有助于建立最有利的非极性表面，以及在不同的环境条件下的缺水和富水相，我们分别称为“脱水”和“再水化”相。计算了不同相态的氢化物的低频介电响应和光学折射率。介电常数相比于锂钛酸盐大大增强。在较短的波长下，折射率在每个相位之间变化，并且与锂的折射率形成鲜明对比。我们的研究表征了这种化合物的结构和热不稳定性，并揭示了其优异的介电和光学性能，这在未来的波导应用中可能是重要的。
2022-11-08 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Quantum emitter formation dynamics and probing of radiation induced atomic disorder in silicon
硅中的近红外色心是片上集成量子发射器、光存取量子存储器和传感器的新兴候选者。我们访问系综G色心形成动力学和辐射诱导的原子在硅中的无序的一系列兆电子伏的质子通量条件。光致发光结果表明，脉冲质子辐照比连续波质子辐照更有效地形成G-中心。纳秒内增强的瞬态激发和动态退火允许优化G中心形成与非辐射缺陷积累的比率。当它们由中等脉冲质子注量产生时，G-中心保持约0.1 nm的窄线宽，而线宽随着脉冲质子注量的增加而显著加宽。这意味着空缺/间隙集群重叠碰撞级联。跟踪一系列辐照条件下的G-中心特性，使原子无序的灵敏探测，作为一个互补的分析方法，用于检测损伤积累。借助于${\it ab}$ ${\it initio}$电子结构计算，我们通过在G-中心附近引入空位和硅杂质，对原子无序引起的非均匀加宽进行了深入的研究.空位导致拉伸应变，并且可以导致G中心发射的红移或蓝移，这取决于其相对于G中心的位置。同时，Si晶体产生压应变，导致单调红移。高通量和可调离子脉冲使得能够探索辐射诱导缺陷的基本动力学以及用于量子信息处理的缺陷工程和量子比特合成的方法。
2023-02-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci quant-ph
