Performance Parameters of Infra-red and Visible-active MXene Photocatalysts for Water Splitting
本研究利用第一性原理计算与应变工程筛选 Janus MXenes，发现 5 种可同时析氢析氧的分解水光催化剂，其中 3 种效率显著优于已知材料。
2024-05-09 cond-mat.mtrl-sci
High-Throughput Screening of 2D Photocatalyst Heterostructures with Suppressed Electron-Hole Recombination for Solar Water Splitting
该研究通过高通量第一性原理筛选482种二维范德华异质结，识别出满足宽pH水分解条件的II型光催化剂，并揭示层间电场促进电荷分离、抑制复合。
2025-08-24 cond-mat.mtrl-sci
Voltage-dependent reconstruction of layered Bi$_2$WO$_6$ and Bi$_2$MoO$_6$ photocatalysts and its influence on charge separation for water splitting
我们研究了层状铋氧化物Bi $_2$ WO $_6$和Bi $_2$ MoO $_6$光催化剂的表面稳定性，它们属于Aurivillius（Bi $_2$ A $_{n-1}$ B $_{n}$ O $_{3n+3}$）钙钛矿系列，并且由于Bi 6s和6p轨道诱导的有利的电子杂化而被提出作为有效的可见光吸收剂。我们提出了一个牛顿-拉夫森优化的电荷分布在半导体-溶液界面使用自洽连续溶剂化（SCCS）模型来描述的水环境的影响。我们的分析提供了一个描述下的控制pH值和施加的电压的带电界面，并提供了一个分子的解释竞争的结构和电气因素的基础上的小平面依赖的光催化活性的层状双$_2$ A $_{n-1}$ B $_{n}$ O $_{3n+3}$化合物。
2019-01-08 cond-mat.mtrl-sci
Theoretical proposal of a revolutionary water-splitting photocatalyst: The monolayer of boron phosphide
近年来，水分解光催化制氢作为一种可持续的清洁能源正引起人们的关注。光催化制氢系统比电解和太阳能电池、风力发电等耦合系统更简单、更便宜、更容易扩大规模。本文提出磷化硼单层膜作为一种稳定高效的水分解光催化剂，通过高精度的密度泛函理论计算，使用HSE 06功能与溶剂效应。磷化硼的单层具有约1.4 eV的直接允许能隙，并且用作一步激发光催化剂。它吸收波长低于约890 nm的太阳光（紫外线、可见光和近红外线），并在合适的pH条件下从水中产生氢气和氧气。通过计算析氢和析氧反应的过电位，证实了其光催化效果。磷化硼单分子膜将实现绿色氢革命。
2022-06-26 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Strain Engineering for Phosphorene: The Potential Application as a Photocatalyst
磷杂环戊二烯由于具有高载流子迁移率和各向异性的光电性能而引起了人们的极大兴趣。本论文基于密度泛函理论计算，揭示了菌株工程磷烯作为光催化剂在水裂解制氢中的应用。晶格动力学计算表明了这种人工材料在不同应变下的稳定性。磷烯晶格在压缩应变下是不稳定的，并且可能被破坏。而磷烯晶格在拉伸应变下表现出很好的稳定性。采用从头算分子动力学模拟进一步研究了磷烯在液态水中的稳定性。利用无参数混合泛函方法计算了磷烯的带隙从室温下的1.54 eV到拉伸应变下的1.82 eV的可调带隙。适当的带隙和带边排列在一定的pH值表明磷烯作为一个足够有效的光催化剂用于可见光水裂解的潜在应用。我们发现，应变磷烯表现出显着改善可见光照射下的光催化性能，通过计算光吸收光谱。吸附态H_2O的负裂解能表明，无论有无应变，磷烯上的水裂解都是能量有利的。
2014-10-27 cond-mat.mtrl-sci
2D MXene-Based Photocatalysts for Efficient Water Splitting and Hydrogen Evolution: A brief review
本文综述 MXene 基光催化剂在水分解制氢中的合成、电子结构与作用机制，分析稳定性、电荷复合和带隙优化挑战，并展望大规模制氢方向。
2025-06-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Predicting the suitability of photocatalysts for water splitting using Koopmans spectral functionals: The case of TiO$_2$ polymorphs
École Polytechnique Fédérale de Lausanne（洛桑联邦理工学院）；Paul Scherrer Institute（保罗谢尔研究所）
本文提出利用Koopmans光谱功能高效预测TiO₂多形体的带结构和能级匹配，为评估新型光催化剂提供新方法。
2026-03-23 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Probing dynamics of water mass transfer in organic porous photocatalyst water-splitting materials by neutron spectroscopy
为开发可持续的无碳能源而寻求有效和经济上可获得的清洁方法，引起了人们对氢燃料生产的浓厚兴趣。这可以通过利用太阳能但需要使用足够的光催化剂的水分解过程来实现。共价三嗪基骨架（CTF）是水裂解的目标光催化剂。CTFs的电子和结构特征，光学带隙和孔隙率，直接相关的水分裂。这些可以通过化学设计来工程化。多孔性可以通过为催化反应提供更大的表面积而有利于水裂解。然而，孔隙率也可以影响光催化剂内的电荷传输以及反应物和产物的传质，从而影响反应的总体动力学。我们专注于化学设计和水（反应物）传质之间的联系，在吸水过程和随后的制氢过程中发挥关键作用。我们使用中子能谱研究水在两个多孔CTF，CTF-CN和CTF-2，在其支柱的极性不同的传质。准弹性中子散射（QENS）是用来量化的束缚水和水的平移扩散的量。非弹性中子散射测量补充QENS，并提供深入了解CTF结构的柔软性和CTF中水的自由度的变化。我们表明，CTF-CN表现出较小的表面积和吸水率，由于一个较软的结构比CTF-2。目前的研究导致了对CTF光催化剂的结构-动力学-性质关系的新见解，为更好地理解水裂解应用基础上的宾主相互作用铺平了道路。
2021-02-23 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Highly efficient water purification by WO3-based homo/heterojunction photocatalyst under visible light
带隙工程在具有用于各种应用（例如太阳能收集、能量相关应用和光催化剂）的特定电学和光学特性的可吸收材料领域中引起了越来越多的兴趣。在这里，我们提出了一种新的和简便的方法来获得的II型结构和欧姆接触的组合，通过制造WO 3/Ti-WOx/TiHyOz同质/异质结的WO 3光催化剂，使用球磨。利用UV-vis、SEM/EDS、XRD、Raman光谱和XPS等手段对材料的形貌和结构进行了表征。结果表明，氢化钛（TiH 2）促进了WO 3还原和阳离子掺杂的同时进行，在WO 3/Ti-WOx/TiHyOz界面上产生了贫氧的W离子（W5+，W 4+），形成了新的能带结构.因此，同质/异质结显著地扩展了400 nm以上的光吸收，并且促进了光激发载流子的空间分离，这显著地增强了在可见光照射下降解偶氮染料水污染物的光催化性能。
2022-02-03 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Computational Study Based Prediction of New Photocatalysts for water splitting by systematic manipulation of MXene surfaces
本研究利用第一性原理密度泛函理论筛选49种 Janus MXenes，预测出4种可同时催化析氢与析氧反应的新型光催化剂，并揭示表面功能化、电子结构与能带排列的关联。
2024-04-04 cond-mat.mtrl-sci
Janus MoSSe/WSSe Heterobilayers as Selective Photocatalysts for Water Splitting
Amirkabir University of Technology（阿米尔卡比尔理工大学）
研究通过第一性原理计算揭示MoSSe/WSSe异质双层在水分解中的关键作用，发现其通过金属间化学势差与内禀偶极子竞争，实现17.1%的太阳能到氢气效率，为非对称二维材料设计提供理论依据。
2026-02-23 cond-mat.mtrl-sci
Silicon diphosphide (SiP2) and silicon diarsenide (SiAs2): Novel stable 2D semiconductors with high carrier mobilities, promising for water splitting photocatalysts
二维（2D）半导体光吸收剂最近被认为是提高通过水裂解的光催化制氢效率的有前景的组分。在这项工作中，通过采用密度泛函理论计算，我们引入了四方（五相）和斜方（rec-）相的新型SiX 2（X = P，As）纳米片，作为有前途的用于整体水分解的光吸收半导体。预测的纳米膜具有良好的机械，动力学和热稳定性。它们还显示出在0.31 J/m2至0.39 J/m2范围内的小裂解能，与石墨烯的裂解能相当，因此表明它们的实验剥离的可行性。值得注意的是，预测的单层是半导体，对于penta-SiP 2具有2.65 eV的间接带隙，对于penta-SiAs 2具有2.35 eV的间接带隙，对于rec-SiAs 2具有1.89 eV的间接带隙，并且对于rec-SiP 2具有2.21 eV的直接带隙。然而，这些纳米材料显示出相对较大的层间量子限制效应，导致双层晶格的带隙值较小。我们观察到penta-SiP 2和rec-SiAs 2单层的电子和空穴迁移率之间的巨大差异，以及rec-SiP 2中的高度方向依赖的电子和空穴迁移率，产生光生载流子的有效分离。值得注意的是，这些新型纳米膜在可见光区域显示出强吸收，以及适合光催化水裂解反应的带边位置，特别是在中性条件下。
2021-09-04 cond-mat.mtrl-sci
Rational Design Heterobilayers Photocatalysts for Efficient Water Splitting Based on 2D Transition-Metal Dichalcogenide and Their Janus
本研究通过DFT计算筛选20种Janus TMDC异质双层，设计直接Z型光催化剂，利用固有偶极与界面电场协同，优化载流子迁移率，实现高效水分解。
2025-01-21 cond-mat.mtrl-sci
High-entropy oxide photocatalysts for green ammonia synthesis from nitrogen fixation in water
本研究提出将具有d0及混合d0+d10阳离子构型的高熵氧化物用作新型光催化剂，通过引入镓、锌等d10元素提升光吸收与电荷分离，实现高效水中固氮产氨，为绿色氨合成提供了替代传统催化体系的新路径。
2025-08-18 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Synthesis methods of graphitic carbon nitride: a superior photocatalyst
近年来，共轭聚合物如石墨碳氮化物（g-C3 N4）在利用可再生能源和通过光催化分解水进行环境修复方面引起了研究人员的极大关注。其适度的电子带隙结构有助于吸收大量太阳辐射的大光谱，用于通过水裂解法产生氢，一种高密度化学能源。其出色的物理化学稳定性使其成为可靠的能量转换材料。研究人员的另一个关键属性是合成原始g-C3 N4及其用金属和非金属材料改性的纳米复合材料结构的简单方法。g-C_3 N_4可以通过化学和物理两种方法合成。在这项工作中，观察到的结构，光学和光催化性能的优越性，在物理开发的g-C3 N4化学合成的g-C3 N4已被讨论，并在这些研究的基础上，提出了一个合适的合成方法。
2019-02-13 cond-mat.mtrl-sci
Theoretical evaluation of oxynitride, oxyfluoride and nitrofluoride perovskites with promising photon absorption properties for solar water splitting
光催化水分解代表了一个非常有前途的，但同时非常具有挑战性的贡献，清洁和可再生的路线，以生产氢燃料。开发用于水分解的高效且具有成本效益的光催化剂是日益增长的需求。为此，半导体光催化剂由于其稳定性和低制造成本而吸引了更多的关注。在这里，我们系统地应用了几种最先进的基于第一性原理的方法，即，混合密度泛函理论、多体微扰理论（G $_0$ W $_0$）和密度泛函微扰理论（DFPT），以理解ABX $_2$ Y钙钛矿的电子结构性质。我们选择了ABX $_2$ Y型钙钛矿的广阔组成空间，其中A和B是阳离子，X和Y可以是氮、氧或氟。这些钙钛矿表现出1.6至3.3 eV的直接带隙。此外，为了评估可见光催化性能的可行性，我们计算了ABX $_2$ Y钙钛矿的结构、电子和光学性质。此外，从析氢反应（HER）和析氧反应（OER）机理出发，发现BaInO $_2$ F、InSnO $_2$ N、CsPbO $_2$ F和LaNbN $_2$ O是可能的光催化剂。
2023-01-11 cond-mat.mtrl-sci
Degradation of Methylene Blue using Graphene Oxide-Tin Oxide Nanocomposite as Photocatalyst
由于染料在纺织、造纸、塑料、制革和油漆等行业的使用越来越多，过去几十年来，环境污染和人类接触染料的情况急剧增加。这些染料可通过使水着色和通过阻碍光穿透而诱导水生生物的光合作用活性而导致水质恶化。此外，一些染料被认为对人类健康具有致癌性和致突变性。因此，近年来，从废水中有效地处理和去除染料引起了相当大的关注。光催化由于其反应条件温和、降解率高、应用范围广、操作简便等优点，是解决环境污染问题的一种很有前途的方法。本文报道了氧化石墨烯-氧化锡（GO-SnO 2）纳米复合材料的制备及其对亚甲蓝的脱色效果。采用液相共沉淀法制备氧化锡，采用溶液混合法制备氧化石墨烯-氧化锡（GOSnO 2）纳米复合材料。二氧化锡（SnO 2）纳米粒子作为光催化剂用于水净化和环境净化已受到广泛的研究，但光生电子空穴对（EHP）复合是限制因素之一。氧化石墨烯-氧化锡（GO-SnO 2）纳米复合材料非常有利于克服这一局限性的光催化应用。采用X射线衍射仪（XRD）、扫描电镜（SEM）、能谱仪（EDX）对合成的氧化石墨烯（GO）和GO-SnO 2纳米复合材料进行了表征。与SnO 2和氧化石墨烯相比，GO-SnO 2纳米复合材料对亚甲蓝具有更好的光催化降解效果。关键词：氧化石墨烯（GO），亚甲蓝，纳米复合材料，光催化剂，光降解，氧化锡（SnO 2）。
2018-06-18 cond-mat.mtrl-sci
Computational Search for Two-Dimensional Photocatalysts
为了克服当前严重的能源和环境问题，光催化水分解具有很大的前景，因为它只需要太阳能作为能量输入来产生氢气。二维（2D）半导体和异质结构具有几个固有的优点，这些优点比它们的块状对应物更适合于提高太阳能。在这项工作中，通过执行高通量的第一性原理计算结合半经验范德华色散校正，我们首先提供了范德华异质结构的能带排列类型的周期表，当从我们的2D半导体数据库（2DSDB）（https：//materialsdb.cn/2dsdb/index.html）获得的260个半导体单层中的任意两个组装时。基于光催化分解水的经验法则，我们进一步筛选了数十种潜在的半导体和数千种有希望用于光催化分解水的异质结构。由此产生的数据库将提供一个有用的指导实验设计合适的二维vdWHs和光催化剂根据所需的应用。
2022-10-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
First Principles Investigation of Transition Metal Doped WSe$_{2}$ Monolayer for Photocatalytic Water Splitting
光催化分解水是一种很有前途的可再生能源，可替代有限的化石燃料。从太阳能到氢燃料的转换效率主要取决于材料。以前，研究人员研究了不同的TMD，如WS $_{2}$和PdSe $_{2}$。这些材料在某些方面表现良好，例如强的吸附稳定性和有希望的HER能力，但是它们的带隙仍然不理想。本论文研究了一种新型的TMD材料WSe $_{2}$，它是目前用于异质结构光催化剂的新型TMD材料。据我们所知，这是第一次评估使用过渡金属掺杂的WSe $_{2}$作为潜在的光催化分解水的光催化剂。使用第一性原理计算，我们评估了原始WSe 2以及Cr、Mo、Ta和Re掺杂的WSe $_{2}$的带隙和其他光催化能力。与以前研究的TMD材料相比，我们新研究的三种材料（原始的、Mo掺杂的和Ta掺杂的WSe $_{2}$）表现出更理想的带隙，其更接近于理想的（1.23 eV）;我们的材料的带边位置也更接近于H $^{+}$ /H $_{2}$的理想还原电势和O $_{2}$ /H $_{2}$ O的理想氧化电势。此外，Mo和Ta掺杂的WSe $_{2}$单层经历放热过程，表明稳定的单层。在所选的三种材料中，原始的WSe $_{2}$表现出最强的吸水能力。我们的研究结果证实了原始的，Mo掺杂，和Cr掺杂的WSe $_{2}$作为潜在的光催化剂用于水裂解。
2022-01-02 cond-mat.mtrl-sci
Band-gap engineering in AB(O$_x$S$_{1-x}$)$_{3}$ perovskite oxysulfides: A route to strongly polar materials for photocatalytic water splitting
极性非均相光催化剂显示出导致增强的电荷-载流子分离，这导致例如用于光催化水裂解的优异活性。有前途的光催化剂材料，如氮氧化物，可以通过外延应变呈现极性，然而，这也增加了它们的带隙，使它们不适合可见光吸收。这表明小带隙和极性扭曲之间的权衡-两者对催化剂的效率至关重要。在本文中，我们调查，使用密度泛函理论计算，应变AB（O $_x$ S $_{1-x}$）$_{3}$钙钛矿光催化分解水的适用性。这些材料通常具有对于水裂解来说太小的带隙，但是经由外延应变引起极性畸变可以将带隙增加到合适的范围。我们发现钙钛矿BaZr $_y$ Ti $_{1-y}$ O $_2$ S化合物由于大的极性畸变和合适的带隙而非常有希望用于光催化水裂解。
2019-02-26 cond-mat.mtrl-sci
Two-dimensional transition metal chalcogenides with hexagonal and orthorhombic structures: candidates for auxetics and photocatalysts
本文对二维过渡金属硫属化合物MX $_{2}$和M $_{2}$ X $_{3}$（M= Ni，Pd; X= S，Se，Te）的物理性质进行了理论研究。这些材料根据其晶格结构分为三个稳定相：六方晶系MX $_{2}$、正交晶系MX $_{2}$和正交晶系M $_{2}$ X $_{3}$。它们具有各向同性或各向异性的面内性质，这取决于它们的对称性。特别地，正交晶系MX $_{2}$和M $_{2}$ X $_{3}$具有低晶格对称性并呈现高度各向异性性质。正交相MX $_{2}$具有巨大的负面内泊松比，不同于其他两相。此外，通过带隙，带边和光吸收的联合分析，正交晶系MX $_{2}$和M $_{2}$ X $_{3}$被发现是高效的水分解光催化剂在可见光和紫外光区。
2019-05-18 cond-mat.mtrl-sci
Brookite TiO2 as an active photocatalyst for photoconversion of plastic wastes to acetic acid and simultaneous hydrogen production: Comparison with anatase and rutile
本研究提出板钛矿型TiO2可作为高效光重整催化剂，其产氢和塑料降解活性均优于锐钛矿、金红石型，可将PET塑料转化为乙酸，为微塑料污染水光转化制高附加值产物和氢气提供了稳定的催化方案。
2024-08-20 cond-mat.mtrl-sci
Monolayer fullerene networks as photocatalysts for overall water splitting
光催化分解水可以以环境友好的方式生产氢气，并为减少全球碳排放提供替代能源。最近，单层富勒烯网络已被成功合成[Hou $\textit{et al., Nature}$ $\textbf{2022}$，606，507]，由于其具有丰富活性位点的大表面积、与其他2D材料组合以形成异质结的可行性以及用于潜在氢存储的C $_{60}$笼，提供了新材料候选物。然而，高效的光催化剂需要合适的带隙和带边的适当位置与足够的水裂解驱动力的组合。在本研究中，我采用半局域密度泛函理论和混合泛函计算来研究单层富勒烯网络的电子结构。我发现，只有弱屏蔽的混合功能，结合含时Hartree-Fock计算，包括激子结合能，可以重现实验获得的单层C $_{60}$的光学带隙。单层富勒烯网络的所有相都具有合适的带隙，具有高载流子迁移率和适当的带边，以化学地驱动整体水裂解。此外，单层C $_{60}$的光学性质进行了研究，不同阶段的富勒烯网络表现出不同的吸收和复合行为，提供了独特的优势，无论是作为电子受体或电子供体在电子束。
2022-09-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
High-entropy perovskites as new photocatalysts for cocatalyst-free water splitting
WPI, International Institute for Carbon Neutral Energy Research (WPI-I2CNER), Kyushu University（九州大学 WPI 碳中和能源研究国际研究所）；Department of Automotive Science, Graduate School of Integrated Frontier Sciences, Kyushu University（九州大学 融合前沿科学研究生院 汽车科学系）；Department of Materials Science and Engineering, Faculty of Engineering, Kyushu University（九州大学 工学部 材料科学与工程系）；Mitsui Chemicals, Inc. - Carbon Neutral Research Center (MCI-CNRC), Kyushu University（三井化学株式会社-碳中和研究中心）
本研究提出三种新型高熵钙钛矿作为无助催化剂光催化剂，通过构型熵等参数设计，实现无需辅助催化剂的产氢，证实其在光催化水分解中的潜力。
2025-10-17 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Insights into the OER, ORR, and HER Activity of a New MXene-Family SnSiGeN4 Photocatalyst for Water Splitting: A First-Principles Study
本研究通过第一性原理计算提出新型SnSiGeN4 MXene单层作为光催化剂，发现其具有可调带隙与动力学稳定性，且在OER、ORR和HER中的过电位优于Ir基系统并媲美Pt基催化剂，是下一代紫外可见光驱动光催化的高性能平台。
2025-10-10 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Ultrasensitive electrode-free and co-catalyst-free detection of nanomoles per hour hydrogen evolution for the discovery of new photocatalysts
高通量的理论方法越来越多地用于确定有前途的光催化材料，用于从水制氢作为清洁能源。虽然最有前途的水裂解候选者需要助催化剂负载和电偏压，计算成本预测他们的先验变得很大。因此，重要的是识别具有小的初始氢产生速率（通常在每小时数十纳摩尔的范围内）的裸露的无偏压半导体光催化剂，因为这些光催化剂可以通过进一步的助催化剂负载和偏压而变得高效。本文报道了一种适用于筛选新型光催化剂的灵敏氢检测系统。测得负载0.3%wt Pt的金红石型TiO_2的析氢速率为78.0 ± 0.8 μmol/h/0.04g，与文献报道的速率相当。相比之下，对于没有电偏压的裸多晶TiO 2，证明了对11.4 ± 0.3nmol/h/0.04g的超低释放速率的敏感性。ZnFe_2 O_4（18.1 ± 0.2nmol/h/0.04g）和Ca_2 Pb_2 O_4（35.6 ± 0.5nmol/h/0.04g）在无电偏压或无助催化剂负载的情况下表现出潜在的优于裸TiO_2的光催化性能。这项工作扩展了可用于光催化过程的灵敏检测的技术，以更快地筛选新的候选光催化材料
2022-02-04 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Two dimensional silicon chalcogenides with high carrier mobility for photocatalytic water splitting
本研究通过第一性原理计算预测二维SiX（X=S、Se、Te）单层具有合适带隙与带边、可见光吸收强及高载流子迁移率，且其性能可通过应变和层数调控，是潜力光催化分解水材料。
2018-10-29 cond-mat.mtrl-sci
High-throughput screening of piezo-photocatalytic materials for hydrogen production
寻找能够在可见光下催化水裂解反应的具有成本效益和效率的光催化材料是当前环境材料科学中最大的挑战之一。尽管许多光催化剂在绿色制氢的背景下已经是已知的，但是系统地和合理地改变其光电性质以实现期望的光催化性能的策略还有待建立。压电材料通过调整它们的带隙和能带排列来对机械刺激做出反应，从而为精确的光催化剂设计提供了可能的途径。然而，压电光催化剂是相对稀缺的，迄今为止很少被研究。在这里，我们提出了一个高通量筛选的压电光催化材料进行了$\sim 1,000$散装压电依赖于一个简单的静电模型和第一性原理计算。一个总的$\sim 10$以前被忽视的二元和三元体化合物理论上被确定为非常有前途的压电光催化剂，由于其适当的光电性能和卓越的单轴应变驱动的带对齐可调性。
2022-07-26 cond-mat.mtrl-sci
Photocorrosion-limited maximum efficiency of solar photoelectrochemical water splitting
光电化学（PEC）水分解制氢是将太阳能转化为清洁燃料的最受研究的方法之一，因为其简单和潜在的低成本。尽管经过40多年的深入研究，PEC水分解仍处于早期阶段，其稳定的效率远低于10%，这是商业应用的基准。在这里，我们发现，所需的光腐蚀稳定性设置了2.48 eV的限制（相对于正常的氢电极（NHE））的最高可能的电位的价带（VB）边缘的耐光腐蚀的半导体光催化剂。通过推导半导体价带边能级位置与自由能的关系，进一步证明了这种限制有着深刻的物理根源。对于长期稳定的单带隙PEC水裂解电池，2.48 V的稳定性限制的VB电势与1.23 V（相对于NHE）的析氧反应（OER）电势之间的差异将最大STH转化效率降低至约8%。基于这种理解，我们认为，最有前途的策略，以克服这8%的效率限制是解耦的要求，有效的光捕获和化学稳定性的保护活性半导体光催化剂表面的抗光腐蚀的氧化物涂层。
2018-06-03 cond-mat.mtrl-sci
Photocatalytic water oxidation on SrTiO$_3$ [001] surfaces
SrTiO $_3$是一种高效的光催化剂，用于紫外光照射下的整体水裂解反应。然而，负责氧化和还原反应的活性表面位点的原子水平的理解仍然缺乏。在这里，我们提出了一个统一的实验和计算帐户的光催化活性在SrO-和TiO $_2$ -终止的水溶剂化[001] SrTiO $_3$。我们的实验结果表明，只有当两个终端同时暴露于水的SrTiO $_3$表面上进行的整体水裂解反应。我们的模拟解释了这一点，表明光生空穴驱动的氧化主要发生在SrO表面在一个序列的四个单一的空穴转移反应，而TiO $_2$终止效果的关键带对齐的光催化剂相对于水的氧化电位。目前的工作阐明了SrTiO $_3$表面的两个化学终端的相互依赖性，并随之产生的影响，最大限度地提高可持续的太阳能驱动的水分解。
2022-01-31 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Optimizing accuracy and efficacy in data-driven materials discovery for the solar production of hydrogen
通过水分解生产氢燃料对于满足全球能源需求和减轻化石燃料运输的环境后果具有实际意义。已经提出水光电解作为用于产生氢的可行方法，条件是可以发现、大规模合成并成功部署具有超过10%的转化效率的稳定且廉价的光催化剂（Pinaud等人，能源环境。科学，2013，6，1983）。虽然许多第一性原理研究都集中在光催化剂的数据驱动发现上，但在缺乏系统实验验证的情况下，这些预测的成功率可能是有限的。我们解决这个问题，通过开发一个筛选程序与实验和理论之间的共同验证，以加快合成，表征和测试的计算预测，最理想的材料。从材料项目数据库中的70，150种化合物开始，拟议的协议产生了71种候选光催化剂，其中11种是以单相材料合成的。实验证实了11种化合物中有6种具有产氢和良好的能带排列，其中最有前途的是碱金属和碱土金属铟酸盐和正铅酸盐。这项研究显示了一个非经验的，Hubbard校正的密度泛函理论方法的准确性，预测带隙和带偏移的计算成本的一小部分的混合泛函，并概述了一个有效的策略，以确定太阳能制氢的光催化剂。
2021-02-01 cond-mat.mtrl-sci
Regulating effect of biaxial strain on electronic, optical and photocatalytic properties in promising X2PAs (X = Si, Ge and Sn) monolayers
光催化分解水是获得可再生清洁能源的有效途径。挑战在于设计可调光催化剂以满足不同环境的需求。同时，光催化剂上的析氧和析氢反应（OER和HER）应该分开，这将有利于产物的分离。采用第一性原理计算研究了Janus X2 PAs（X = Si，Ge，Sn）单分子膜的电子、光学和光催化性质。所有的无应变的X2 PAs单分子膜表现出优异的光催化性能与合适的带边位置跨越水的标准氧化还原电位和大的可见光吸收系数（高达105 cm-1）。有趣的是，本征内电场有利于将光生载流子分离到单层的不同表面。它有助于实现OER和HER在单分子膜的不同侧面上分离。特别地，X2 PAs单分子膜的能带边缘位置可以通过双轴应变很好地调节。因此，它可以有效地调节光催化反应，这表明X2 PAs单分子膜可以是一个压电光催化开关之间的OER，HER和氧化还原分解水的全反应。该研究不仅突出了具有分离的OER和HER的光催化剂X2 PAs单分子膜可以通过机械应变有效地调节，而且为设计高度适应性和可调的压电光催化剂提供了新的策略。
2022-09-09 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Strain Induced Enhanced Photocatalytic Activities in Layered Two Dimensional C2N/MoS2 Heterostructure: A Meta-GGA Study
使用2D材料的改进的光催化水分解对于经济上可行的可再生能源具有技术重要性。本研究采用第一性原理密度泛函理论，利用PBE和SCAN泛函，研究了单轴、双轴和垂直应变对C2 N/MoS 2范德华异质结能隙和带边位置的影响.计算结果表明，SCAN函数提供了相对更好的结果相比，PBE的带隙和带对齐的研究。异质结构表现出II型能带排列，这有利于载流子的有效分离.对于良好的光催化剂，带边位置应跨越水的氧化还原电位。据观察，无论是压缩和拉伸垂直应变，水的氧化还原电位值位于异质结构的价带最大值（VBM）和导带最小值（CBM）。另一方面，对于单轴和双轴应变，该体系仅在较大的压应变下才能用作有用的光催化剂，而对于拉伸应变，VBM和CBM之间的能隙不断减小，并位于水的氧化/还原电位之内。我们的研究还确定，元GGA扫描功能显示出类似的结果相比，计算昂贵的混合HSE泛函。目前的工作可以是非常有用的实验设计人工异质结构器件，以更好地表现在光催化水裂解。
2023-01-10 cond-mat.mtrl-sci
Photocatalytic hydrogen production of Co(OH)2 nanoparticle-coated α-Fe2O3 nanorings
仅使用催化剂和太阳能从水中生产氢气是产生清洁和可再生能源的最具挑战性和最有前途的出路之一。用于通过光解水的太阳能制氢的半导体光催化剂必须采用稳定、无毒、丰富且廉价的可见光吸收剂，其能够捕获具有足够潜力的光子以减少水。在这里，我们表明，α-Fe 2 O3可以满足这些要求，通过使用水热制备的纳米环。这些氧化铁纳米环光催化剂被证明能够在不施加外部偏压的情况下有效地产生氢气。此外，Co（OH）2纳米粒子被证明是有效的纳米环表面上的助催化剂，通过提高产氢效率。与TiO 2纳米颗粒相比，纳米颗粒涂覆和未涂覆的纳米环都显示出优异的光催化析氢活性，表明它们是仅使用太阳光进行水分解的有前途的材料。
2016-01-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Two-dimensional vertically polarized Hg3AsSe4I monolayer for efficient photocatalytic water-splitting: promoting carrier separation by intrinsic electric field and Rashba effect
Frontier Institute of Science and Technology, State Key Laboratory of Electrical Insulation and Power Equipment, Xi’an Jiaotong University（西安交通大学前沿科学研究所、电气绝缘与电源设备国家重点实验室）；Key Lab of advanced optoelectronic quantum architecture and measurement (MOE), Beijing Key Laboratory of Quantum Matter State Control and Ultra-Precision Measurement Technology, and School of Physics, Beijing Institute of Technology（北京理工大学物理学院、光电量子架构与测量教育部重点实验室、北京市量子物质态控制与超精密测量技术重点实验室）
本文系统研究了实验合成的二维垂直极化范德华层状材料Hg3AsSe4I单层作为高效光催化剂，利用其稳定垂直极化和强Rashba自旋轨道耦合实现光生载流子的高效分离。
2026-07-02 cond-mat.mtrl-sci
Rational Design of Two-Dimensional Octuple-Atomic-Layer M2A2Z4 for Photocatalytic Water Splitting
Soochow University（苏州大学）；Tarbiat Modares University（塔比阿特莫达雷斯大学）；Suzhou Laboratory（苏州实验室）；Macau University of Science and Technology（澳门科技大学）
本文通过第一性原理计算系统设计并筛选了多种八原子层M2A2Z4单层材料，发现Al2Si2N4和Al2Ge2N4在酸性和中性环境中具有优异的光催化性能，其表面氮空位显著提升了催化活性。
2026-03-21 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Probing Structural Dynamics in Photocatalytic Water Splitting: X-ray vs. Neutron Scattering
本文结合理论计算与实验表征，比较X射线和中子散射在光催化分解水中原位表征TiO2等材料PDF及结构变化的能力。
2025-02-18 cond-mat.mtrl-sci
SeWS/bilayer-SiC heterojunction: An S-scheme photocatalyst with high visible-light absorption, excellent carrier mobility and adjustable band gap
本文通过第一性原理计算系统研究了WSSe/SiC异质结，发现SeWS/双层SiC构型具有直接带隙、高可见光吸收系数、优异的各向异性空穴迁移率以及S型电荷转移机制，析氢效率达22.15%，并展示了通过电场和应变调控带隙的能力。
2025-07-17 cond-mat.mtrl-sci
Solar Thermochemical Water-Splitting Reaction Enhanced by Hydrogen Permeation Membrane
低转化率和低效率一直是影响热化学水裂解反应性能的主要因素。本文首次对透氢膜（HPM）在太阳能驱动下的等温热化学分解反应进行了热力学研究，在1500 ℃和10-5 atm的条件下，HPM的转化率达到87.8%，而透氧膜的转化率仅为1.26%。根据热力学分析，第一定律热力学效率可高达59.1%。当考虑到太阳能-电能转换效率和真空泵效率（将分离功转换为太阳能）时，我们模拟了1500 oC时3.05%的可观效率。该数值模型将为高温太阳能水裂解制氢的实际应用提供指导。这些新的工作体现了构建高效太阳能热化学水裂解的HPM反应器的重要意义，这为高温太阳能水裂解提供了一种新的途径。
2018-08-07 cond-mat.mtrl-sci
Boosting hydrogen and methane formation on a high-entropy photocatalyst by integrating atomic d0/d10 electronic junctions and microscopic P/N heterojunctions
本研究在含d0/d10电子结的高熵氧化物中引入P/N异质结，构建双尺度协同的高熵光催化剂，显著提升了光催化产氢和CO₂还原产甲烷的性能，为清洁燃料催化剂开发提供了新策略。
2025-08-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Aminated TiO2 nanotube as a Photoelectrochemical Water Splitting photoanode
本工作报告的二乙烯三胺（DETA）的水热过程中，通过修饰的纳米结构与胺层的二氧化钛纳米管的光电化学水分解率的增强。胺化物涂层的TiO 2管在UV和可见光光谱中显示出稳定的光响应改善，并且在水热条件下，观察到光电化学水裂解速率增加4倍。从强度调制光电流谱（IMPS）测量显着更快的电子输运时间观察到的N-装饰的表面钝化效果。
2016-10-13 cond-mat.mtrl-sci
First-principles thermodynamic screening approach to photo-catalytic water splitting with co-catalysts
我们调整计算氢电极的方法来明确地考虑光生电荷，并使用它来计算筛选可行的催化剂/助催化剂组合的光催化水裂解。空穴能量所需的催化剂驱动的反应被用作描述符的筛选过程。使用该协议和混合水平的密度泛函理论，我们表明，裸露的二氧化钛表面上的水氧化是牺牲更复杂的比以前认为的。这激发了对用于该半反应的合适的助催化剂的筛选，我们对Au颗粒进行了筛选，直至不可缩放的尺寸范围。我们发现，几乎所有的小Au团簇研究更适合于水的光氧化比扩展的Au（111）表面或裸露的TiO 2面。
2013-07-16 cond-mat.mtrl-sci
Tungsten doping of Ta3N5-Nanotubes for Band Gap Narrowing and Enhanced Photoelectrochemical Water Splitting Efficiency
采用自组织电化学阳极氧化法对不同钨浓度的TaW合金进行阳极氧化，并通过适当的高温氨水处理，生长出有序的W掺杂Ta2O5纳米管阵列，完全转化为W：Ta3N5管状结构。发现的主要效应是W掺杂可以将带隙从2eV（裸Ta3N5）降低到1.75eV。Ta3N5纳米管生长在0.5at%W合金和改性（CoOH）x作为助催化剂在光电化学（PEC）水裂解比纯Ta3N5显示约33%的高光电流。
2016-10-14 cond-mat.mtrl-sci
First Principles Study of Photocatalytic Water Splitting by M$_1$M$_2$CO$_2$ (M$_1$ = Zr,Hf; M$_2$ = Hf,Ti,Sc) MXenes
本文通过第一性原理DFT计算研究M$_1$M$_2$CO$_2$ MXenes，筛选出ZrHfCO$_2$和ZrTiCO$_2$作为适合光催化分解水的候选材料，并揭示其在可见光和紫外区域具有良好吸收及光电应用潜力。
2023-05-25 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Origin of Improved Photoelectrochemical Water Splitting in Mixed Perovskite Oxides
由于其化学和物理性质的多功能性，过渡金属钙钛矿氧化物已成为一类新的高效光催化剂，用于光电化学水裂解。在这里，要了解的基本机制，增强光电化学水分裂混合钙钛矿，我们探索理想的外延薄膜的BiFeO 3-SrTiO 3系统。电子结构和载流子动力学由实验和密度泛函理论计算确定。在这个理想的系统中测量的内在现象，对比通常研究的多晶固溶体，外在的结构特征掩盖了内在的现象。我们确定，当SrTiO 3添加到BiFeO 3的导带的最低位置被提高，并从杂化的Ti 3d和Fe 3d轨道的陷阱态的指数尾出现在导带边缘附近。这些陷阱态的存在强烈抑制了快速的电子-空穴复合，并提高了在可见光区的光电流密度，高达16倍，在0 VRHE相比，纯端成员组合物。我们的工作为优化混合钙钛矿氧化物的光电化学性能提供了一种新的设计方法。
2018-09-24 cond-mat.mtrl-sci
First-principles investigation of Sr-Ce-M-O perovskites for solar thermochemical water splitting
本研究采用密度泛函理论计算评估 Sr-M-O 与 Sr-Ce-M-O 钙钛矿的太阳能热化学分解水性能，并筛选出两种兼具适宜氧空位形成能与低温稳定性的候选材料。
2025-08-31 cond-mat.mtrl-sci
Computational assessment of non-polar and polar GaP terminations for photoelectrochemical water splitting
本文通过从头算分子动力学模拟研究GaP非极性（110）和极性（001）端面与水界面的能带对齐及结构性质，评估其催化水分解反应的能力，并提出提升GaP光电化学性能的策略。
2025-05-06 cond-mat.mtrl-sci
Cation vacancies mediate thermochemical water splitting with iron aluminates
University of Minnesota（明尼苏达大学）；ETH Zürich（苏黎世联邦理工学院）；University of Colorado, Boulder（科罗拉多大学博尔德分校）
本研究揭示了阳离子空位在铁铝酸盐热化学水裂解中的关键作用，通过位倒置降低空位形成能，实现高氢产量。
2026-02-23 cond-mat.mtrl-sci
Suitability of $β$-Mn$_2$V$_2$O$_7$/$β$-Cu$_2$V$_2$O$_7$ solid solutions for photocatalytic water-splitting
焦钒酸盐$β$ $_2$ V $_2$ O $_7$和$β$ $_2$ V $_2$ O $_7$作为光阳极材料用于水裂解之前进行了研究.然而，他们都没有被发现是足够活跃的。在这项工作中，我们通过密度泛函理论计算来预测这两种结构相似的焦钒酸盐的固溶体的性质，以探索其能带结构对水裂解的适用性，并评估其易于合成。我们预测，高达20%的Cu或Mn分别取代到$β$ -Mn $_2$ V $_2$ O $_7$和$β$ -Mn $_2$ V $_2$ O $_7$中导致带隙变窄，这在前一情况下通过紫外-可见光谱实验证实。然而，在中间组成范围内的固溶体的计算，产生几乎恒定的带隙。此外，我们预测具有较高取代水平的固溶体越来越难以合成，这意味着具有低取代水平的固溶体在带隙和易于合成方面是最相关的。
2020-06-22 cond-mat.mtrl-sci
Sonochemical synthesis of large two-dimensional Bi2O2CO3 nanosheets for hydrogen evolution in photocatalytic water splitting
横向大（~3微米），原子级薄的二维（2D）Bi 2 O2 CO 3纳米片（2D碳酸氧铋，2D铋矿）制造通过声化学辅助无模板合成。从大块Bi粉末合成独立的横向大的2D Bi 2 O2 CO 3纳米片的关键是悬浮介质的选择、受控的反应温度和几个小时的处理时间。二维Bi 2 O2 CO 3的横向尺寸可以控制在微米级纳米片和几十nm级纳米片之间，这仅仅是基于悬浮介质的选择。这里介绍的2D Bi 2 O2 CO 3纳米片/薄片，然后通过一个简单的混合和匹配的方法与TiO 2纳米粒子的测试在悬浮液型光催化制氢通过水裂解杂交。本文介绍了一种新型的无贵金属助催化剂--二维Bi 2 O2 CO 3与TiO 2的光催化析氢反应。我们的研究结果丰富了新兴的2D氮氧化物碳酸盐的制造工具箱对大的2D纳米片，并证明了有前途的潜力的2D Bi 2 O2 CO 3作为一个有利的（共）催化剂在光催化水分解析氢。
2021-05-20 cond-mat.mtrl-sci
Tailoring Photocatalytic Water Splitting Activity of Boron Thiophene Polymer through Pore Size Engineering
本文通过第一性原理计算研究硼噻吩聚合物的孔径调控对光催化分解水性能的影响，发现B中心间含两个噻吩单元时可实现全分解水，为设计无金属单材料光催化剂提供了理论依据。
2024-01-14 cond-mat.mtrl-sci
Prediction of (TiO2)x(Cu2O)y Alloys for Photoelectrochemical Water Splitting
采用全局优化进化算法研究了（TiO2）x（Cu2O）y固溶体的形成。基于密度泛函理论的第一性原理计算被用来深入了解这些合金的电子性质。我们发现：（i）（TiO_2）_x（Cu_2O）_y合金中的Ti和Cu具有与体相TiO_2和Cu_2O相似的局部环境，除了（TiO_2）（Cu_2O）中含有一些三角平面Cu离子。(ii)预测的光学带隙约为2.1 eV（590 nm），因此与两种二元氧化物相比，对于可见光的吸收具有更好的性能。(iii)（TiO 2）2（Cu 2 O）在所有研究的合金中具有最低的形成能，并且发现其带边的位置适合于太阳能驱动的水裂解应用。
2013-03-14 cond-mat.mtrl-sci
Efficient Photocatalytic Hydrogen Production on Defective and Strained Black Bismuth (III) Oxide
本研究针对氧化铋(III)光催化制氢效率不足的问题，通过高压扭转法合成缺陷型应变黑Bi₂O₃，利用氧空位和晶格应变提升光吸收、窄化带隙并减少电子-空穴复合，实现水分解效率10倍提升及优异循环稳定性。
2024-11-30 cond-mat.mtrl-sci
Synthesis of Single-crystal-like Nanoporous Carbon Membranes and Their Applications in Overall Water Splitting
具有确定的化学组成和孔结构的纳米多孔石墨碳膜是积极追求的新型纳米材料。与在能量产生/转换和环境修复中主导多孔碳研究和应用的易于制造的多孔碳粉末相比，多孔碳膜由于其结构完整性、互连性和纯度而从应用角度来看更具挑战性。在这里，我们报告了一个简单的自下而上的方法来制造大尺寸的，独立的，多孔碳膜，具有不寻常的单晶状石墨秩序和分层孔结构加上有利的氮掺杂。当负载有钴纳米颗粒时，这种碳膜用作用于整体水裂解的高性能碳基非贵金属电催化剂。
2017-01-20 cond-mat.mtrl-sci
