Photoelectrochemical (PEC) water splitting to generate hydrogen is one of the most studied methods for converting solar energy into clean fuel because of its simplicity and potentially low cost. Despite over 40 years of intensive research, PEC water splitting remains in its early stages with stable efficiencies far less than 10%, a benchmark for commercial applications. Here, we revealed that the desired photocorrosion stability sets a limit of 2.48 eV (relative to the normal hydrogen electrode (NHE)) for the highest possible potential of the valence band (VB) edge of a photocorrosion-resistant semiconducting photocatalyst. We further demonstrated that such limitation has a deep root in underlying physics after deducing the relation between energy position of the valence band edge and free-energy for a semiconductor. The disparity between the stability-limited VB potential at 2.48 V and the oxygen evolution reaction (OER) potential at 1.23 V vs NHE reduces the maximum STH conversion efficiency to approximately 8% for long-term stable single-bandgap PEC water splitting cells. Based on this understanding, we suggest that the most promising strategy to overcome this 8% efficiency limit is to decouple the requirements of efficient light harvesting and chemical stability by protecting the active semiconductor photocatalyst surface with a photocorrosion-resistant oxide coating layer.
Study of RF Sputtered Antimony Alloyed Bismuth Vanadium Oxide (Sb:BiVO4) Thin Films for Enhanced Photoelectrochemical (PEC) performance from Bandgap Modulation to Thickness Optimization
The rust challenge -- On the correlations between electronic structure, excited state dynamics and photoelectrochemical performance of hematite photoanodes for solar water splitting
Solution-processed GaSe nanoflake-based films for photoelectrochemical water splitting and photoelectrochemical-type photodetectors
硒化镓（GaSe）是一种层状化合物，由于其各向异性结构和赝直接光学带隙，在非线性光学应用和光电探测器中得到了广泛的应用。理论研究预测，它的二维（2D）形式是一个潜在的光催化剂的水裂解反应。在此，我们首先报告的光电化学（PEC）表征的镓硒纳米片（单层/少层薄片），通过液相剥离，析氢反应（HER）和析氧反应（OER）在酸性和碱性介质中产生。在0.5 M H2SO 4中，GaSe光电极显示出最佳PEC性能，即HER（Φsaved，HER）的比率节能度量为0.09%，OER（Φsaved，OER）的比率节能度量为0.25%。当用作PEC型光电探测器时，GaSe光电极在455 nm光照下在63.5 uW cm-2的光强度和施加的电势为-0.3 V（相对于可逆氢电极（RHE））时显示出~0.16 A W-1的响应度。GaSe光电探测器的稳定性分析表明，在0.5 M H2SO 4中，HER. Vice versa的阴极线性扫描伏安法扫描超过数十次，已经观察到由于高氧化性环境和O2诱导（光）氧化效应，在碱性和阳极操作中的降解效应。我们的研究结果提供了新的见解光电转换性能的GaSe纳米片，其开发的光电催化，PEC型光电探测器和（生物）传感器。
Tuning Optoelectronic Properties and Photoelectrochemical Performance of \b{eta}-TaON via Vanadium Doping
Mads Clausen Institute, University of Southern Denmark（南丹麦大学马兹·克拉斯延研究所）；Department of Materials Science and Engineering, School of Materials and Chemical Technology, Institute of Science Tokyo（东京科学院校材料化学技术学院材料科学与工程系）；Instituto Tecnológico de Chascomús (INTECH), Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas (CONICET)（查斯科穆斯技术研究所，国家科学技术研究委员会）；Escuela de Bio y Nanotecnologías, Universidad Nacional de San Martín (UNSAM)（圣马丁国立大学生物与纳米技术学院）；Physical−Technical Institute, National Academy of Sciences of Tajikistan（塔吉克斯坦科学院物理技术研究所）；School of Optoelectronic Engineering and CQUPT-BUL Innovation Institute, Chongqing University of Posts and Telecommunications（重庆邮电大学光电工程学院及CQUPT-BUL创新研究院）；Center For Development of Nanotechnology at the National University of Uzbekistan（乌兹别克斯坦国立大学纳米技术开发中心）；Department of Applied Chemistry, School of Science and Technology, Meiji University（明治大学理学院应用化学系）；Institute for Aqua Regeneration, Shinshu University（信州大学水再生研究所）
Effect of Low Oxygen Annealing on Photoelectrochemical Water Splitting Properties of $α$-Fe$_2$O$_3$
光电化学（PEC）水分解是将太阳能转化为以氢的形式储存的化学能的有前途的方法。纳米结构的赤铁矿（$α$ $_2$ O $_3$）由于其大的比表面积和缩短到达表面所需的少数载流子扩散长度而成为用于高效载流子产生和收集的最有吸引力的材料之一。在本工作中，研究了通过在FTO玻璃上阳极化薄铁层并随后在仅具有0.03% O $_2$的低O $_2$ -Ar环境中退火制备的$α$ -Fe $_2$ O $_3$的PEC水裂解性能。关键的发现是，与经典的空气退火相比，在低氧浓度下退火阳极纳米结构提供了强烈增强的PEC性能。在1.5V vs. RHE下，前者的光电流为1.1mA/cm 2，是后者的11倍。在低氧气氛中退火的$α$ $_2$ O的PEC性能的增强可以归因于受控的形态、Sn掺杂和氧空位的引入，这有助于增强从光生位点到反应表面的空穴通量，并且另外导致在$α$ O $_3$和电解质之间的界面处增强的空穴转移。从所获得的结果可以明显看出，低氧退火是缺陷工程化和优化$α$ O $_3$电极以获得最大化PEC水裂解性能的令人惊讶的有效方法.
Open top anodic Ta3N5 nanotubes for higher solar water splitting efficiency
在目前的工作中，我们生长自组织的Ta 2 O 5纳米管层中的H2SO 4/NH 4F电解质在各种升高的温度。在优化的条件下，我们获得了4 μm长的纳米管，这些纳米管与衬底粘附良好，并且可以在大的表面积上非常均匀地生长。此外，这种方法的主要优点是获得了顶部开放的形态（无起始层）。在NH_3气氛中进行适当的转化处理后，获得了Ta_3N_5纳米管，经（Co-Pi+Co（OH）_x）修饰后，在AM 1.5G光照条件下，在1.23 V vsRHE下，光电化学电流响应为4.7 mA cm ~（-2）。
Photoanodes Based on TiO$_2$ and $α$-Fe$_2$O$_3$ for Solar Water Splitting Superior Role of 1D Nanoarchitectures and of Combined Heterostructures
使用半导体光电极的太阳能驱动的光电化学水分解（PEC-WS）代表了用于可持续和环境友好地生产可再生能源载体和燃料源（诸如二氢（H2））的有前景的方法。在这种情况下，二氧化钛（TiO $_2$）和氧化铁（赤铁矿，$α$ $_2$ O $_3$）是作为光阳极材料研究最多的候选物之一，这主要是由于它们的耐光腐蚀性、无毒、天然丰度和低生产成本.然而，主要缺点是固有的低电导率和有限的空穴扩散长度，这显著影响PEC器件中TiO $_2$和$α$ $_2$ O $_3$的性能.在这方面，通常应用一维（1D）纳米结构化，因为它提供了几个优越的特征，例如材料表面积的显著扩大、半导体和电解质之间的延伸接触以及最显著的优先电传输，其总体上抑制了电荷载流子复合并改善了TiO $_2$和$α$ $_2$ O $_3$光电催化性质。本文综述了基于二氧化钛、赤铁矿和基于$α$ -Fe $_2$ O $_3$ /TiO $_2$异质结构的一维光阳极（纳米管、纳米棒、纳米纤维、纳米线）的各种合成方法、性能和PEC应用。还讨论了各种途径的改性和增强的PEC活性的一维光阳极，包括掺杂，装饰与助催化剂和异质结工程。最后，在这两种氧化物的电荷转移动力学的优化相关的挑战突出。
From Loss Diagnosis to Rational Design: A Unified Analytical Model for Photoelectrochemical Cells
École Polytechnique Fédérale de Lausanne (EPFL)（洛桑联邦理工学院）；School of Engineering, École Polytechnique Fédérale de Lausanne (EPFL)（洛桑联邦理工学院工程学院）；Institute of Mechanical Engineering, School of Engineering, École Polytechnique Fédérale de Lausanne (EPFL)（洛桑联邦理工学院机械工程学院）；Laboratory of Nanoscience for Energy Technologies (LNET), Institute of Mechanical Engineering, School of Engineering, École Polytechnique Fédérale de Lausanne (EPFL)（洛桑联邦理工学院机械工程学院能源技术纳米科学实验室）
LaTiOxNy thin film model systems for photocatalytic water splitting: physicochemical evolution of the solid-liquid interface and the role of the crystallographic orientation
Enhanced Solar Water Splitting by Swift Charge Separation in Au/FeOOH Sandwiched Single Crystalline Fe$_2$O$_3$ Nanoflake Photoelectrodes
在这项工作中，单晶$α$ $_2$ O $_3$纳米片（NF）通过热氧化技术在Fe衬底上接种Au形成高密度阵列. NF用薄的FeOOH助催化剂层共形地装饰。光电化学（PEC）测量显示，与Fe基底上的普通$α$ $_2$ O $_3$纳米结构相比，具有根植于Au/Fe结构上的$α$ O/FeOOH NF的这种光阳极表现出显著增强的PEC水氧化性能. Au/Fe光阳极上的$α$ $_2$ O $_3$ /FeOOH NF在AM 1.5G（100 mW cm-2）模拟太阳光照射下在1 M KOH中在1.5 VRHE下产生3.1 mA cm-2的光电流密度和0.5-0.6 VRHE的显著低的起始电位。PEC性能的增强可以归因于FeOOH顶部装饰和Au底层的协同效应。虽然FeOOH促进了电极/电解质界面处的空穴转移，但Au层提供了用于电子输运到背接触的接收器：这总体上导致单晶$α$ O $_3$ NF光阳极中的电荷分离效率显著提高。
Few-layer MoS2 flakes as hole-selective layer for solution-processed hybrid organic hydrogen-evolving photocathodes
高效有机光电阴极是一种新型的高效、低成本的太阳能制氢器件，它是基于聚（3-己基噻吩）和苯基-C61-丁酸甲酯（rr-P3 HT：PCBM）的异质结结构。然而，用作电荷选择层的材料的稳定性问题阻碍了持久光电极的实现，指出需要研究新颖且稳定的材料。在这里，我们建议二硫化钼纳米片，由锂辅助剥离的散装对应物，作为有效的原子厚的空穴选择性层的rr-P3 HT：PCBM为基础的光电阴极。我们进行了p型化学掺杂以按需调节MoS 2费米能级，以便匹配rr-P3 HT的最高占据分子轨道能级，从而减轻电极处的空穴收集。如此制备的p掺杂的基于MoS 2的光电阴极在0 V相对于RHE达到1.21mA cm-2的光电流，相对于RHE达到0.56V的正起始电势，并且功率节省的品质因数为0.43%，在模拟的1太阳照明下，相对于原始的基于MoS 2的光电阴极显示出6.1倍的增加。光电阴极随时间推移和在1太阳照明下的操作活动揭示了光电流在0.49 mA cm-2（在0 V vs. RHE下）的逐步稳定。这些结果为开发层状晶体作为可扩展的混合有机H2-释放光电化学电池的效率提升剂铺平了道路。
