Substrate coherency-driven octahedral rotations in perovskite oxide films
我们进行第一性原理密度泛函计算，探讨在钙钛矿氧化物超晶格的八面体旋转模式的基板邻近效应的作用。立方钙钛矿SrFeO $_3$作为我们的模型膜和四相SrTiO $_3$作为衬底，我们表明，在大多数情况下，衬底八面体旋转图案传播到薄膜的异质界面。我们还确定了弹性边界条件，强制结构的连贯性诱导原子位移模式，没有发现在散装相图中的任何一个单独的成分。我们认为，这种衬底相干性诱导的八面体织构的薄膜氧化物是一种很有前途的方法，用于调整功能氧化物薄膜的电子结构。
2010-05-26 cond-mat.mtrl-sci
Growth Engineering of SrNbO3 Perovskite Oxide by Pulsed Laser Deposition and Molecular Beam Epitaxy
本文通过电子束辅助氧化物MBE结合PLD制备的SrTiO3缓冲层成功生长SrNbO3外延薄膜，解决了钙钛矿氧化物MBE生长中价态失配和K取代导致的界面问题。
2024-10-01 cond-mat.mtrl-sci
A high-mobility two-dimensional electron gas at the heteroepitaxial spinel/perovskite complex oxide interface of γ-Al2O3/SrTiO3
在两种绝缘钙钛矿型氧化物（如LaAlO 3和SrTiO 3）之间的异质界面处发现二维电子气（2DEG）为新一代全氧化物电子和光子器件提供了机会。然而，界面电子迁移率的显着改善超过约1,000 cm 2 V-1 s-1（在低温下）的电流值，仍然是一个关键的挑战，基础以及应用研究的复合氧化物。在这里，我们提出了一种新的类型的二维电子气之间的异质界面SrTiO 3和尖晶石γ-Al 2 O 3外延膜具有良好的质量和兼容的氧离子亚晶格。该尖晶石/钙钛矿氧化物异质界面具有比钙钛矿/钙钛矿氧化物界面高一个数量级以上的电子迁移率，并表现出明确的二维导电特性，如通过观察量子磁阻振荡所揭示的。此外，我们发现，尖晶石/钙钛矿2DEG的结果从界面稳定的氧空位，并被限制在一个层内的0.9 nm的异质界面附近。我们的研究结果为复杂氧化物介观物理的研究和高迁移率全氧化物电子器件的设计铺平了道路。
2013-04-01 cond-mat.mtrl-sci
Yttrium Tantalum Oxynitride Multiphases as Photoanodes for Water Oxidation
理论上，由于预测的带隙和能带边缘的能量位置，过氧钇钽氮氧化物被认为是一种很有前途的太阳能水分解半导体。然而，在实验中，我们在这里表明，根据工艺参数，钇钽氮氧化物存在于多相，包括所需的钙钛矿YTaON 2，缺陷萤石YTa（O，N，O）4和N掺杂的YTaO 4。这些多相具有范围在2.13和2.31 eV之间的带隙，全部响应于可见光。的N-掺杂的YTaO 4，钙钛矿主相，萤石主相来自结晶的氟铝尖晶石氧化物前体表现出有趣的光电化学性能的水氧化，而缺陷的萤石来自低结晶白钨矿型氧化物前体显示可以忽略不计的活动。初步测量表明，负载IrOx助催化剂的N-掺杂YTaO 4显着提高其光电化学性能，鼓励进一步研究，以优化这种新材料的太阳能燃料生产。
2019-11-15 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Topological phonons in oxide perovskites controlled by light
过氧化氢氧化物表现出丰富多样的结构相，具有产生多种技术应用的不同物理现象。我们发现，拓扑声子，即，节环、节线和Weyl点在氧化物钙钛矿的结构（四方晶系、斜方晶系和菱形）、化合物（BaTiO 3、PbTiO 3和SrTiO 3）和外部条件（光激发、应变和温度）方面是普遍存在的。特别是，在这些化合物的四元相，所有类型的拓扑声子可以同时出现时，稳定的光激发，而稳定的四元相的热波动只托管一组更有限的拓扑声子状态。此外，我们发现，光激发载流子浓度可以用来调整拓扑声子态，诱导拓扑跃迁，即使没有相关的结构相变。总的来说，我们提出氧化物钙钛矿作为一个多功能的平台，在其中研究拓扑声子和他们的操纵与光。
2020-11-12 cond-mat.mtrl-sci
Conservation of dielectric constant upon amorphization in perovskite oxides
我们报告的计算表明，无定形RAO $_3$氧化物，与R和A三价阳离子，具有大致相同的静态介电常数作为其钙钛矿晶相。这种效应是由于在低频下非极性晶体模式的无序激活极性响应，其补偿了离子动力学电荷的适度但明显的减少。通过密度泛函微扰理论研究了介电响应。通过分子动力学熔融-淬火模拟生成非晶样品。
2008-03-04 cond-mat.mtrl-sci
Noble-Metal-Assisted Fast Interfacial Oxygen Migration with Topotactic Phase Transition in Perovskite Oxides
过渡金属钙钛矿氧化物是一系列用于电子学、催化和能量转换过程的功能材料体系，其中氧的迁移和析出起着关键作用。然而，稳定的金属-氧（M-O）键形成抑制离子扩散的大的能垒。因此，寻求有效和简便的方法来加速氧动力学已成为一个重要的问题。在这里，贵金属（Pt，Ag）和钙钛矿氧化物（SrCoO 3-δ）之间的相互作用（界面电荷转移和合作键合）被用来削弱（M-O）键，降低氧迁移的能垒。作为氧泵的贵金属层可以从氧化物膜中连续地提取氧到大气中。从钙钛矿（SrCoO_3）到钙钛矿（SrCoO_（2.5））的拓扑相变温度从200 K显著降低到室温。此外，这种方法也可以适用于SrFeO 3的类似topotactic相还原适度的热激活。这一发现为实现钙钛矿氧化物中氧的快速迁移提供了一条有希望的通用途径，在低温电极和高活性催化界面方面具有重要的应用前景。
2021-11-01 cond-mat.mtrl-sci
Predicting the formation and stability of oxide perovskites by extracting underlying mechanisms using machine learning
钙钛矿氧化物的性能优化由于其不同的应用领域而引起了人们的兴趣。在这项工作中，层次聚类技术被用来减少从文献中选择的功能，据报道，有影响钙钛矿的形成和稳定性之间的多重共线性。在文献和在线存储库中可用的双氧化物钙钛矿组合物的巨大组成空间上操作，在本手稿中，尝试提取组合物和结构之间的关系，以预测其可成形性和稳定性。机器学习（ML）分类器在这些数据集上进行训练，以预测新型稳定的钙钛矿组合物。该研究使用了巨大的特征空间来缩小影响钙钛矿化合物可成形性和稳定性的最重要因素。它还确定了具有适用于光伏和光催化应用的带隙的稳定组合物。开发的随机森林（RF）为基础的模型可以扩展到包括光敏应用程序以外的影响，通过专注于物理化学机制驱动的现象背后的每个应用程序。
2022-02-26 cond-mat.mtrl-sci
Highly confined phonon polaritons in monolayers of oxide perovskites
二维（2D）材料能够强限制与原子的集体激发杂交的光，从而实现电场增强和新颖的光谱应用。最近，已经合成了氧化物钙钛矿的独立单分子膜，其具有高度红外活性的声子模式和竞争相互作用的复杂相互作用。在这项研究中，我们评估的声子极化激元的中心品质因数的四方相的二维钙钛矿SrTiO $_3$，KTaO $_3$，和铌酸锂$_3$，使用密度泛函理论计算。具体来说，我们计算的二维声子极化激元色散，传播质量，限制，和减速因素，我们表明，它们是在原型的二维介电六方氮化硼中发现的。我们的研究结果表明，氧化物钙钛矿的单层是在太赫兹光谱范围内，使possibilites通过强烈增强的电磁场来控制复杂的物质相的极化子平台的有前途的候选人。
2021-03-11 cond-mat.mtrl-sci
The polarizability model for ferroelectricity in perovskite oxides
本文综述了极化率模型及其在铁电钙钛矿氧化物中的应用。引入该模型的动机进行了讨论和非线性氧离子极化率的影响和他们的晶格动力学实现概述。虽然这项工作的很大一部分是专门的自洽声子近似（SPA）内获得的结果，也非线性解决方案的模型进行处理，这是感兴趣的物理弛豫铁电体，畴壁运动，无公度相变。主要的重点是比较模型的结果与实验数据和预测新的现象。
2012-05-24 cond-mat.mtrl-sci
Comment on ``Conduction states in oxide perovskites: Three manifestations of Ti$^{3 +}$ Jahn-Teller polarons in barium titanate''
在这篇评论中，[S。伦耶尔岛F. Schirmer，H. Hesse和Th. W. Kool，Phys. Rev. B { \bf 66}，165106（2002）]讨论了钙钛矿中氧空位的电子结构。第一原理计算支持这些空位中的深能级，而Lenjer等人认为电子的相互作用能是负的，但电导率的数据则相反。
2003-04-07 cond-mat.mtrl-sci
Independence of surface morphology and reconstruction during the thermal preparation of perovskite oxide surfaces
使用CO $_2$激光器从背面直接加热晶体，可以原位热制备SrTiO $_3$衬底用于外延，而不需要非原位蚀刻和退火。我们发现，在900-1100 °C下形成具有直台阶的大平台与外延的理想表面重构的形成无关，这需要超过1200 °C的温度才能完成。该方法可以是通用的，至少对于钙钛矿氧化物表面是通用的，因为它在不同温度下也适用于LaAlO $_3$和NdGaO $_3$，这两种其它广泛使用的氧化物衬底材料。
2018-02-23 cond-mat.mtrl-sci
Oxide perovskite BaSnO3: A promising high-temperature thermoelectric material for transparent conducting oxides
本研究通过第一性原理计算发现透明导电氧化物BaSnO3具有优异的动态与热稳定性，在900 K时n型和p型ZT值分别达0.37和1.52，表明其在高温热电领域具有重要应用前景。
2023-07-27 cond-mat.mtrl-sci
Microwave Assisted Synthesis and Characterization of Perovskite Oxides
微波辐射的使用是用于合成无机材料如钙钛矿氧化物的有前途的替代热源。与传统的陶瓷方法相比，该方法节省了大量的能源和时间。在这项工作中，我们审查的基本原理的微波加热机制的基础上，在材料和电磁微波偶极子之间的相互作用。此外，我们还对微波合成的各个子类型如固态微波合成和微波辅助水热合成进行了分类和评述。在这项工作的实验部分，我们提出了一个大范围的材料，在我们的实验室合成的微波技术，其中这些材料包括超导，铁磁，铁电，介电和多铁性钙钛矿系统。
2014-01-09 cond-mat.mtrl-sci
Photocorrosion-limited maximum efficiency of solar photoelectrochemical water splitting
光电化学（PEC）水分解制氢是将太阳能转化为清洁燃料的最受研究的方法之一，因为其简单和潜在的低成本。尽管经过40多年的深入研究，PEC水分解仍处于早期阶段，其稳定的效率远低于10%，这是商业应用的基准。在这里，我们发现，所需的光腐蚀稳定性设置了2.48 eV的限制（相对于正常的氢电极（NHE））的最高可能的电位的价带（VB）边缘的耐光腐蚀的半导体光催化剂。通过推导半导体价带边能级位置与自由能的关系，进一步证明了这种限制有着深刻的物理根源。对于长期稳定的单带隙PEC水裂解电池，2.48 V的稳定性限制的VB电势与1.23 V（相对于NHE）的析氧反应（OER）电势之间的差异将最大STH转化效率降低至约8%。基于这种理解，我们认为，最有前途的策略，以克服这8%的效率限制是解耦的要求，有效的光捕获和化学稳定性的保护活性半导体光催化剂表面的抗光腐蚀的氧化物涂层。
2018-06-03 cond-mat.mtrl-sci
Control of the structural and magnetic properties of perovskite oxide ultrathin films through the substrate symmetry effect
过氧过渡金属氧化物是角共享八面体的网络，已知其倾斜和扭曲会影响其电子和磁性。我们报告的模型界面结构，以避免化学影响的计算表明，对称性失配施加的界面层的扭曲模式，不存在于任何散装材料，创造新的界面特性驱动的对称性。根据八面体对变形的抵抗力，界面层可以小到一个晶胞，或者深入薄膜。
2010-06-30 cond-mat.mtrl-sci
Ferroelectricity in Silver Perovskite Oxides
有两种银钙钛矿氧化物：AgNbO3和AgTaO3。AgNbO3在室温下具有Pmc 21的非中心对称基团，具有铁电极化有序。这种具有小极化的亚铁电状态可以通过高电场或通过化学改性而变为具有非常大极化的铁电状态。诱导铁电相显示出在压电器件中的应用前景的机电响应。相比之下，AgTaO3是量子顺电体，但也可以通过化学取代诱导铁电性。银钙钛矿具有良好的铁电和压电性能，这一发现有望引发对这些系统的进一步理论和实验研究。
2011-08-30 cond-mat.mtrl-sci
Characterizing oxygen atoms in perovskite and pyrochlore oxides using ADF-STEM at a resolution of a few tens of picometers
我们提出了一个像差校正扫描透射电子显微镜（ac-STEM）分析的钙钛矿（LaFeO 3）和烧绿石（Yb 2 Ti 2 O 7和Pr 2 Zr 2 O 7）氧化物，并证明了在环形暗场（ADF）图像中的可见原子柱的形状和对比度是敏感的低原子序数（如氧）附近的原子的存在。我们发现，点缺陷（如氧空位），这是不可见的-或难以观察到由于有限的灵敏度-在X射线和中子衍射测量，是复杂的磁性基态的烧绿石氧化物的起源。此外，我们首次提出了一种方法，通过该方法可以在定量ADF-STEM图像中分辨轻原子。利用这种方法，我们解决了钙钛矿和烧绿石氧化物中的氧原子。
2020-09-21 cond-mat.mtrl-sci
Improved Performance and Reliability of p-i-n Perovskite Solar Cells via Doped Metal Oxides
过氧化氢光电转换器件（PV）由于其优异的功率转换效率（PCE）而引起人们的关注。需要解决与大面积光伏性能、可靠性和寿命相关的关键问题。在这里，我们表明掺杂的金属氧化物可以为钙钛矿PV提供理想的电子选择性，提高的可靠性和稳定性。我们报道了p-i-n型钙钛矿PV，其器件面积范围为0.09cm 2至0.5cm 2，结合了厚的铝掺杂氧化锌（AZO）电子选择性接触，无掺杂的PCE超过13%，填充因子值在80%的范围内。AZO为载流子选择性提供合适的能级，中和针孔的存在并提供紧密的界面。使用AZO的器件与不使用AZO的器件相比表现出超过20%的平均PCE增加，并且对于所报道的较大面积器件保持高PCE。此外，当使用AZO时，在ISOS-D-1下的p-i-n钙钛矿太阳能电池的器件稳定性增强，并且当使用AZO/Au作为顶部电极时，在超过1000小时的暴露中保持100%的初始PCE。我们的研究结果表明掺杂金属氧化物作为载流子选择性接触的重要性，以实现可靠和高性能的长寿命大面积钙钛矿太阳能电池。
2016-10-06 cond-mat.mtrl-sci
Identification of vacancy defects in a thin film perovskite oxide
利用可变能量正电子湮没寿命测量技术对激光烧蚀SrTiO_3/SrTiO_3薄膜中的空位缺陷进行了研究。锶空位相关的缺陷是占主导地位的正电子陷阱，除了在顶部~ 50 nm，被发现是均匀分布的。表面层表现出更大的开体积缺陷，大空位簇或纳米空隙的湮灭增加。
2009-06-30 cond-mat.mtrl-sci
Spin transport and dynamics in all-oxide perovskite La$_{2/3}$Sr$_{1/3}$MnO$_3$/SrRuO$_3$ bilayers probed by ferromagnetic resonance
钙钛矿氧化物的薄膜提供了在磁性器件中结合强关联电子现象和自旋电流的新兴概念的可能性。然而，在这些复杂的氧化物材料的自旋输运和磁化动力学还没有很好地理解。在这里，我们实验量化自旋输运参数和磁化阻尼在外延钙钛矿铁磁/顺磁双层的La $_{2/3}$ Sr $_{1/3}$ MnO $_3$ /SrRuO $_3$（LSMO/SRO）的宽带铁磁共振光谱。从吉尔伯特阻尼的SRO厚度依赖性，我们估计一个短的自旋扩散长度为$\lesssim$ 1 nm的SRO和界面自旋混合电导相媲美的其他铁磁/顺磁性金属双层。此外，我们发现，各向异性非吉尔伯特阻尼由于两个磁振子散射也增加了与SRO的添加。我们的研究结果表明，LSMO/SRO作为一个自旋源/自旋阱系统，可能是一个基础，检查自旋电流输运在各种钙钛矿异质结构。
2016-10-21 cond-mat.mtrl-sci
Improving the long-term stability of new-generation perovskite-based TCO using binary and ternary oxides capping layers
本文研究在钙钛矿SrVO3透明导电氧化物上原位生长二元和三元氧化物覆盖层以提升热稳定性，发现非晶LaAlO3保护效果最佳，可兼顾电学与光学性能并抑制老化。
2024-06-10 cond-mat.mtrl-sci
Band offsets in heterojunctions between cubic perovskite oxides
从第一性原理计算了钛酸盐、锆酸盐和钛酸盐之间具有立方钙钛矿结构的九个异质结的能带偏移。应变接触氧化物的能量结构，多体校正的带边的位置（GW近似计算），和分裂的导带所产生的自旋轨道相互作用的影响，一贯考虑。结果表明，忽略多体效应可能导致错误的带偏移的测定高达0.36 eV。证明了通常用于确定异质结能带偏移的传递性规则的失效，并解释了其原因。
2014-01-06 cond-mat.mtrl-sci
New Tolerance Factor to Predict the Stability of Perovskite Oxides and Halides
预测钙钛矿结构的稳定性仍然是发现用于许多应用的新功能材料（包括光催化剂和电催化剂）的长期挑战。我们开发了一个准确的，物理上可解释的，一维的公差因子，τ，正确预测92%的化合物为钙钛矿或非钙钛矿的实验数据集的576 $ABX_3$材料（$\textit{X} =$ $O^{2-}$，$F^-$，$Cl^-$，$Br^-$，$I^-$）使用一种新的数据分析方法的基础上SISO（确定独立筛选和稀疏化算子）。τ被示出为在1，034个实验实现的单钙钛矿和双钙钛矿的训练集（91%的准确度）之外进行推广，并且被应用于识别23，314个新的双钙钛矿（$A_2$ $\textit{BB'}$ $X_6$），其通过它们作为钙钛矿稳定的概率进行排名。这项工作指导了实验学家和理论家最有可能成功合成钙钛矿，并展示了一种描述符识别方法，该方法可以扩展到钙钛矿稳定性预测之外的任意应用。
2019-01-06 cond-mat.mtrl-sci
Promising ferrimagnetic double perovskite oxides towards high spin polarization at high temperature
通过第一性原理计算，我们预测四种双钙钛矿氧化物Bi_2ABO_6（AB = FeMo，MnMo，MnO_s，Cr_s）是半金属亚铁磁体。我们的计算结果表明，四个优化的结构具有负的形成能，从-0.42到-0.26 eV每个公式单元，这意味着他们可能会实现。在Bi 2FeMoO 6的情况下，半金属带隙和居里温度分别达到0.71 eV和650 K，这表明高自旋极化可以保持在远高于室温的高温下。据信，其中一些可以很快合成，并将证明是有用的自旋电子应用。
2012-10-27 cond-mat.mtrl-sci
Enhancement in physical properties of Pb-Based Perovskite Oxides ($PbGeO_{3}$): Ab initio Calculation
在本文中，立方$PbGeO_{3}$钙钛矿氧化物的电子，结构，热力学和弹性性能的介绍和计算使用WIEN 2K代码。的结构性能进行了评估，他们是在良好的理论和实验数据一致。声子色散表明立方$PbGeO_{3}$钙钛矿是动态稳定的。此外，$PbGeO_{3}$的电子性质显示出开口带隙能量，这意味着具有等于$1.67 eV$的间接带隙的半导体行为。此外，所获得的立方$PbGeO_{3}$的弹性常数满足Born的力学稳定性准则，这表明我们的化合物表现为一种稳定的韧性材料。使用Gibbs $2$软件包研究了温度-压力对热力学参数的影响。最后，基于所获得的立方$PbGeO_{3}$钙钛矿性质的结果，我们假设该化合物将具有潜在的应用。
2023-01-31 cond-mat.mtrl-sci
Data-driven analysis of the electronic-structure factors controlling the work functions of perovskite oxides
调整材料的功函数对于最大化微电子和（光）电化学装置的性能具有实际意义，因为这些系统的效率取决于控制表面处和界面上的电子水平的能力。钙钛矿是实现这种控制的有前景的化合物。在这项工作中，我们通过数据驱动（机器学习）分析检查了1,000多个钙钛矿氧化物表面（ABO $_3$）的功函数，并确定了决定其大小的因素。虽然BO $_2$ -终止表面的功函数对杂化氧p带的能量敏感，但AO-终止表面的功函数相对于B-位点原子的d带的填充及其电子亲和力表现出少得多的无关紧要的依赖性。这项研究显示了可解释的数据驱动模型在分析立方钙钛矿的功函数从有限数量的电子结构描述符的效用。
2021-02-15 cond-mat.mtrl-sci
Room-temperature ferromagnetic insulating state in highly cation-ordered epitaxial oxide double perovskite
铁磁绝缘体（FMIs）是发展无耗散电子和自旋电子器件的重要组成部分。然而，由于铁磁性通常伴随着金属性，FMI在自然界中天生就很罕见。在这里，新颖的室温FMI薄膜的外延合成通过故意控制的比例的两个B-位阳离子的双钙钛矿Sr 2FeReO 6。与化学计量比的Sr 2FeReO 6中已知的铁磁金属相相比，具有高居里温度（Tc~400 K）和大饱和磁化强度（MS~1.8 μB/f. u.）发现在高度阳离子有序的富铁相。FMI态的稳定化是由于过量Fe形成了Fe ~（3+）-Fe ~（3+）和Fe ~（3+）-Re ~（6+）键合态。通过控制外延氧化物钙钛矿中的阳离子而出现的FMI态为开发新型氧化物量子材料和异质结构打开了大门。
2018-12-12 cond-mat.mtrl-sci
Magnetic properties of rare earth and transition metal based perovskite type high entropy oxides
高熵氧化物（HEO）是最近引入的一类氧化物材料，其特征在于大量元素（即五个或更多个）共享一个晶格位置，其以单相结构结晶。相对年轻的HEO家族的一个复杂的例子是稀土过渡金属钙钛矿高熵氧化物。在这项全面的研究中，我们提供了一个概述了三个钙钛矿型高熵氧化物的磁性。该化合物具有由五种不同稀土元素占据的稀土位点，而过渡金属位点由单一过渡金属占据。以这种方式，可以与母体二元氧化物，即正钴酸盐、铬铁矿和铁酸盐进行比较。X射线吸收近边光谱（XANES），磁测量和穆斯堡尔谱来表征这些复杂的材料。在一般情况下，我们发现令人惊讶的相似之处的磁性的二元氧化物，尽管稀土网站上的化学无序。然而，也观察到明显的差异和有趣的磁性，如非共线，自旋重取向转变以及高达2.T的大矫顽场在室温下。稀土A位上的化学无序和B位上的TM的性质在这些高熵氧化物的物理性质中起着重要的作用。
2020-01-31 cond-mat.mtrl-sci
Symbolic Regression Discovery of New Perovskite Catalysts with High Oxygen Evolution Reaction Activity
符号回归（SR）是一种新兴的方法，用于构建分析公式以找到最适合数据集的模型。在这里，SR用于指导具有改进的析氧反应（OER）活性的新型氧化物钙钛矿催化剂的设计。发现了一个前所未有的简单描述符μ/t，其中μ和t分别是八面体因子和容限因子，这加速了一系列具有改善OER活性的新型氧化物钙钛矿催化剂的发现。我们成功地合成了五种新的氧化物钙钛矿，并表征了它们的OER活性。值得注意的是，它们中的四种，Cs0.4La0.6Mn0.25Co0.75O3、Cs0.3La0.7NiO3、SrNi0.75Co0.25O3和Sr0.25Ba0.75NiO3，优于目前最先进的氧化物钙钛矿催化剂Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3（BSCF）。我们的研究结果证明了SR在加速数据驱动设计和发现具有改进性能的新材料方面的潜力。
2019-08-19 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio Study of Valley Line on a Total-Energy Surface for Zone-Center Distortions of Ferroelectric Perovskite Oxides BaTiO3 and PbTiO3
采用从头算结构优化技术确定了钙钛矿型铁电氧化物带心畸变的总能量面谷线，并应用于钛酸钡BaTiO 3和钛酸铅PbTiO 3.所提出的技术是对King-Smith和Vanderbilt的方案[Phys.Rev.B49，p.5828（1994）]的改进，该方案将总能量作为原子位移幅度的函数进行评估。数值计算结果表明，总能量可以表示为一个四阶函数的原子位移振幅在BaTiO 3，但不是在PbTiO 3。
2004-03-24 cond-mat.mtrl-sci
NaIrO3 - A pentavalent post-perovskite
采用高压固相法合成了钠铱（V）氧化物NaIrO 3，并将其回收至环境条件。它被发现是同构与CaIrO 3，大量研究的结构类似物的高压后钙钛矿相的MgSiO 3。在氧化物后钙钛矿中，NaIrO 3是具有五价阳离子的第一个实例。该结构由层的角和边共享IrO 6八面体分离层的NaO 8双帽三角棱镜。NaIrO 3显示没有磁有序和电阻率测量显示非金属行为。的晶体结构，电和磁性能进行了讨论，并与已知的后钙钛矿和五价钙钛矿金属氧化物。
2011-01-31 cond-mat.mtrl-sci
Effect of pseudo-cubic (111)-oriented orthorhombic substrate facets on perovskite oxide thin film synthesis
利用不同衬底面的应变工程技术来调节钙钛矿氧化物薄膜的功能特性是很有希望的。通过选择面，可以定制用于外延界面的不同表面对称性和化学键方向。本文报道了DyScO3、GdScO3和NdGaO3的准立方（111）取向斜方晶衬底的制备。正交晶面（011）o或（101）o（两者都对应于伪立方（111）pc）的选择分别给出具有单或双（111）pc层平台台阶高度的邻近表面，影响随后的薄膜生长。正交晶系的LaFeO3在（101）o面上的外延揭示了交替的（111）pc层之间的区别，在生长期间和之后。观察到的差异解释的基础上的氧八面体倾斜模式相对于两个正交（111）pc表面。斜方晶系钙钛矿氧化物中的这种稳健的结构细节使得能够通过多面体连接性控制和外延界面处的阳离子配位来利用不同的（111）pc晶面进行性质工程。
2020-11-25 cond-mat.mtrl-sci
Switchable and tunable Rashba-type spin splitting in covalent perovskite oxides
在过渡金属钙钛矿（ABO 3）中，大多数物理性质可通过结构参数（例如BO 6八面体的旋转）来调节。例子包括正铁氧体的内尔温度，混合价锰氧化物的导电性，或稀土钪酸盐的带隙。由于氧化物通常拥有大的内部电偶极子，并且可以容纳重元素，因此它们也成为显示Rashba自旋轨道耦合的主要候选者，通过这种耦合，电荷和自旋电流可以有效地相互转换。然而，尽管在SrTiO 3为基础的界面系统的一些实验报告，Rashba相互作用在这些材料中的研究很少，其与结构扭曲的相互作用仍然未知。在这封信中，我们确定了一种铋基钙钛矿，它具有巨大的电可切换的Rashba相互作用，其振幅可以通过铁电极化和氧八面体的呼吸模式来控制。这种特殊的结构参数源于Bi-O键的强共价性质，这让人想起钙钛矿镍酸盐中的情况。我们的研究结果不仅提供了新的策略，工艺敏捷的自旋-电荷转换器，但也突出了共价的相关性作为一个强大的处理复杂的氧化物设计新兴的属性。
2018-08-09 cond-mat.mtrl-sci
Photovoltaic effect in multi-domain ferroelectric perovskite oxides
我们提出了一个器件模型，阐明了畴壁的光伏效应在多畴铁电钙钛矿的作用。该模型考虑了铁电极化、空间电荷、光生和电子输运之间复杂的相互作用。当应用于铋铁氧体，结果表明一个显着的电势跨越71度和109度畴壁，这反过来又有助于光伏（PV）效应。我们还发现极化和氧八面体倾斜之间的强相关性，这表明后者在PV效应中的重要作用。基于畴壁的PV效应在本质上是加性的，允许产生带隙以上电压的可能性
2018-11-19 cond-mat.mtrl-sci
Berry curvature induced anomalous Hall conductivity in magnetic topological oxide double perovskite Sr2FeMoO6
氧化物材料表现出几种新颖的结构、磁性和电子性质。它们在环境条件下的稳定性，易于合成，和高的转变温度为实现拓扑性质和现实生活中的技术应用提供了理想的基础。然而，氧化物材料中拓扑状态的实验证据是罕见的。在这项研究中，我们已经合成了单晶的氧化物双钙钛矿Sr 2FeMoO 6，并通过研究其结构，磁性和电子性质揭示其拓扑性质。我们观察到该系统在立方空间群Fm-3 m中结晶，这是一个半金属铁磁体。输运测量显示了反常的霍尔效应，很明显，霍尔贡献源于Berry曲率。假设费米能向导带移动，反常霍尔效应的贡献由于有间隙的节线的存在而增强。本研究可用于探索和认识体氧化物体系的拓扑性质。
2022-08-25 cond-mat.mtrl-sci
Rashba dominated spin-splitting in the bulk ferroelectric oxide perovskite KIO3
动量相关的Rashba和Dresselhaus自旋劈裂因其在自旋电子学中的重要应用而备受关注。本文采用从头计算密度泛函理论研究了铁电氧化物钙钛矿KIO 3的自旋劈裂效应。我们的计算还支持对称性调整的两带k.p哈密顿量。菱形R3m和R3c相在导带底（CBM）和价带顶（VBM）处观察到不可忽略的自旋劈裂效应。线性Rashba项成功地解释了VBM处的分裂。然而，立方项在实现CBM附近的自旋取向中变得重要。我们的研究结果表明，Rashba参数的增强调谐铁电序参量。此外，我们还观察到自旋取向的逆转对切换的极化方向。
2021-05-18 cond-mat.mtrl-sci
Energy conversion processes with perovskite-type materials
由钙钛矿结构通过A位和B位元素的组合以及通过氧的部分取代而衍生的混合氧化物提供了巨大的物理化学性质。在这里，我们介绍了Paul Scherrer研究所对用于电化学，光（电）化学和催化过程的钙钛矿型氧化物和氮氧化物进行的研究，旨在解决能源相关问题。
2019-11-15 cond-mat.mtrl-sci
The interface between a polar perovskite oxide and silicon from monoatomic lines
以LaAlO_3为原型材料，研究了极性高k材料与Si（001）-（2X_1）重构表面的界面。的接口的建设是基于先前的生长的金属线，然后氧化，其稳定性对氧覆盖进行了研究。密度泛函理论框架内的电子结构计算有助于建立界面和理解其键合结构。此外，我们计算了1.9 eV的导带偏移，符合电子应用的要求。研究结果可为界面处理提供指导。
2006-12-21 cond-mat.mtrl-sci
Predicting the thermodynamic stability of perovskite oxides using machine learning models
过氧化物材料在许多技术相关的应用中已经变得普遍存在，范围从固体氧化物燃料电池中的催化剂到太阳能光电池中的光吸收层。热力学相稳定性是一个关键参数，其广泛地控制材料是否预期是可合成的，以及它是否可以在某些操作条件下降解。可以使用密度泛函理论（DFT）计算相稳定性，但是显著的计算成本使得当筛选大量可能的化合物时，这种计算潜在地是禁止的。在这项工作中，我们开发了机器学习模型，使用超过1900个DFT计算的钙钛矿氧化物能量的数据集来预测钙钛矿氧化物的热力学相稳定性。相稳定性使用凸包分析来确定，其中凸包上方的能量（Ehull）提供稳定性的直接度量。我们基于元素属性数据生成了一组791个特征，以与每种钙钛矿化合物的Ehull值相关联。对于分类，额外的树算法实现了最佳的预测精度0.93（+/- 0.02），F1得分为0.88（+/- 0.03）。对于回归，省去20%的交叉验证测试与核岭回归实现了交叉验证预测Ehull值和DFT计算之间的最小均方根误差（RMSE）为28.5（+/- 7.5）meV/atom，交叉验证能量的平均绝对误差（MAE）为16.7（+/- 2.3）meV/atom。我们通过预测训练集中不存在的化合物的稳定性进一步验证了我们的模型，并证明了我们的机器学习模型是一种快速有效的方法，可以获得广泛的钙钛矿氧化物稳定性的定性有用指导，可能会影响各种技术应用中的材料设计选择。
2018-06-04 cond-mat.mtrl-sci
Giant Polarization and Abnormal Flexural Deformation in Bent Freestanding Perovskite Oxides
最近实现的钙钛矿型氧化物提供了一个独特的平台，以探测二维氧化物的新特性。在这里，我们观察到一个巨大的挠曲电响应在独立的BiFeO 3和SrTiO 3在其弯曲状态所产生的应变梯度高达4x 10 e7/m，这表明一个有前途的方法实现极大的极化。此外，一个实质性的可逆变化的厚度被发现在弯曲的独立BiFeO 3，这意味着一个不寻常的弯曲膨胀/收缩和厚度依赖泊松比在这个铁电膜，以前从未见过的晶体材料。我们的理论模型表明，这种前所未有的膜内的弯曲变形是由于挠曲压电相互作用。这一发现揭示了有趣的纳米机电性能，并为它们在柔性纳米机电系统中的实际应用提供了指导。
2020-09-07 cond-mat.mtrl-sci
Electronic Structure Descriptors for CO$_2$ Conversion Activity in Perovskite Oxides
Kyungpook National University（庆北大学）
本研究通过电子结构描述符揭示钙钛矿氧化物中CO₂转化活性与未占据TM 3d带中心、电荷转移能及带宽比W₃d/W₂p的负相关，并利用BFS方法得到仅依赖W₃d/W₂p的拟合方程，成功筛选出La₂CoGaO₆等有前景的候选材料。
2026-10-08 cond-mat.mtrl-sci
Multiple structural transitions driven by spin-phonon couplings in a perovskite oxide
自旋-声子相互作用是许多有趣现象的核心，从超导到磁电效应。然而，它们被认为对大多数材料的结构行为具有可忽略的影响。例如，磁性钙钛矿氧化物经常经历伴随着磁性特征的结构转变，其微小性表明潜在的自旋-声子耦合在很大程度上是无关紧要的。在这里，我们提出了一个例外，这条规则，表明新的效果可以发生的后果。我们的第一性原理计算表明，自旋-声子相互作用是必不可少的再现磁电多铁性BiCoO $_{3}$的相图上的实验观察。此外，我们预测，在压缩下，这些耦合导致前所未有的温度驱动的双重入序列的铁电转变。我们提出了如何修改BiCoO $_{3}$通过化学掺杂重现这种惊人的效果在环境条件下，从而产生有用的多功能性。
2016-12-13 cond-mat.mtrl-sci
Tailored surfaces of perovskite oxide substrates for conducted growth of thin films
氧化物电子学依赖于外延氧化物薄膜的可用性。ABO3钙钛矿化学成分的极端灵活性及其所涵盖的广泛特性激发了科学家的创造力，并使钙钛矿成为先进技术的功能材料。此外，在不同的钙钛矿之间的界面处发现了新兴的性质，这些性质不能根据相邻外延层的性质来预期。所有梦想中的新前景都需要使用合适的衬底进行外延生长。Percent单晶是这项活动的主力，理解和控制它们的表面性质变得至关重要。在本教程中，我们将主要集中在ABO 3钙钛矿衬底的表面的形貌和组成的影响上的生长机制和外延生长的薄膜的性能。由于SrTiO_3是最常用的衬底，我们将主要集中在描述目前对它的理解和成就。其他钙钛矿衬底（LaAl_3，LSAT和DySc_3）的说明性例子也将包括在内。我们将表明，不同的化学终端可以存在于用于生长的表面上，我们将审查所采用的方法，以选择最合适的一个特定的增长，例如，定制最终最外层的外延层，或诱导自排序工程师的远程纳米级图案的化学终端。我们将通过低维有机和无机结构的生长来证明这种知识的能力。
2014-03-29 cond-mat.mtrl-sci
Geometric Ferroelectricity in Fluoro-Perovskites
我们用第一性原理计算研究了ABF 3氟钙钛矿中铁电不稳定性的存在和起源。我们发现，许多氟钙钛矿具有铁电不稳定性，在其高对称性的立方结构，这是类似的幅度，通常发现在氧化物钙钛矿。然而，与氧化物相反，氟化物具有名义玻恩有效电荷，表明不稳定性的不同机制。我们发现，不稳定性源于离子尺寸效应，因此在大多数情况下，在很大程度上不敏感的压力和应变，再次在氧化物钙钛矿。一个例外是NaMnF 3，其中与具有相等的面内晶格常数的衬底匹配的相干外延应变使体Pnma结构不稳定，导致铁电性，并且实际上是多铁性，具有不寻常的极化/应变响应的基态。
2013-11-10 cond-mat.mtrl-sci
Interplay of octahedral rotations and breathing distortions in charge ordering perovskite oxides
利用群论方法研究了$AB$ O $_3$类钙钛矿的结构与性质的关系，这些钙钛矿具有八面体旋转和八面体呼吸畸变（CBD）。八面体的旋转在钙钛矿家族中是普遍存在的，而呼吸扭曲的出现-导致$B$ O $_6$八面体近似均匀膨胀和收缩的氧置换模式-在具有单一化学独特$B$ -位点的组合物中更罕见。CBD的存在依赖于$B$ -位点阳离子的电子不稳定性，轨道简并或价态波动，并且通常伴随着电荷顺序金属-绝缘体转变或$B$ -位点阳离子排序出现。我们列举了从旋转和呼吸晶格模式获得的结构变体，并制定了一个一般的朗道功能描述它们的相互作用。我们使用这些信息，并将其与统计相关技术相结合，以评估原子尺度上的临界温度代表性的电荷有序镍酸盐和铋酸钙钛矿失真的作用。我们的研究结果提供了新的微观见解的基础结构-性能的相互作用，在电子和磁性相界，建议合理的路线来定制功能氧化物的行为设计。
2013-06-06 cond-mat.mtrl-sci
High-throughput study of the static dielectric constant at high temperatures in oxide and fluoride cubic perovskites
利用有限温度声子计算和Lyddane-Sachs-Teller关系，我们从头计算了78种立方钙钛矿结构半导体氧化物和氟化物在1000 K下的静态介电常数。我们首先比较我们的方法与实验测量，我们发现，它成功地描述了一系列的氧化物BaTiO $_{3}$，SrTiO $_{3}$，KTaO $_{3}$的静态介电常数$ε_{DC}$的温度依赖性和相对有序。我们表明，在我们的高通量研究的框架中，非谐性对离子钳位介电常数，玻恩电荷和声子寿命的影响可以忽略不计。基于高温声子谱，我们发现在1000 K时，$ε_{DC}$在氧化物中的色散比在氟化物中的色散大一个数量级。我们显示的介电常数与简单的结构描述符的相关图，我们指出，$ε_{DC}$实际上是很好的相关性与无限频率的介电常数$ε_{\infty}$，即使在这些材料中的相变，其中$ε_{DC}$是强烈的温度依赖性。
2020-11-25 cond-mat.mtrl-sci
Strain engineering magnetic frustration in perovskite oxide thin films
我们的第一性原理的结果表明，几何挫折可以诱导薄膜的多铁性BiFeO 3。我们发现，竞争的磁相互作用发生在这种材料的所谓的超四方相，它可以生长在强压缩基板。我们表明，挫折水平可以通过适当地选择衬底调谐，事实上，三维自旋顺序得到在一个狭窄的范围内的外延应变完全湮灭。我们认为，这里揭示的效果是不排他的BiFeO3，并预测，他们也发生在多铁性BiCoO3。
2012-07-30 cond-mat.mtrl-sci
Emergence of insulating ferrimagnetism and perpendicular magnetic anisotropy in 3d-5d perovskite oxide composite films for insulator spintronic
具有强垂直磁各向异性（PMA）的磁性绝缘体在探索纯自旋电流现象和开发超低耗散自旋电子器件中起着关键作用，因此开发新材料平台具有重要意义。本文报道了用脉冲激光淀积的双靶烧蚀法外延生长不同晶向的La 2/3Sr 1/3 MnO 3（LSMO）-SrIrO 3（SIO）复合氧化物薄膜（LSMIO）。LSMIO薄膜具有高的结晶质量，LSMO和SIO在原子水平上均匀混合。观察到铁磁和绝缘的输运特性，与温度相关的电阻率很好地拟合莫特可变程跳跃模型。此外，LSMIO膜显示出强PMA。通过进一步构建亚铁磁绝缘体LSMIO和强自旋轨道耦合SIO层的全钙钛矿氧化物异质结构，观察到显著的自旋霍尔磁电阻（SMR）和类自旋霍尔效应霍尔效应（SH-AHE）。这些结果说明亚铁磁绝缘体LSMIO在开发全氧化物超低耗散自旋电子器件中的潜在应用。
2022-03-02 cond-mat.mtrl-sci
Origin of nonlinear magnetoelectric response in rare-earth orthoferrite perovskite oxides
我们报告的GdFeO $_3$的非线性磁电响应的理论研究，通过分析方法结合海森堡模型，这是适合对第一性原理计算。我们的理论再现了实验报道的在外加磁场下极化的非线性变化，使得它可以分析在不同方向上的大响应的起源。我们表明，在这些材料中的响应的非线性字符起源于一个事实，即反铁磁顺序的Gd原子的变化非线性相对于所施加的磁场。我们的模型可以推广到反铁磁有序破坏反转对称性的其他材料。
2021-07-07 cond-mat.mtrl-sci
Material Discovery and Design Principles for Stable, High Activity Perovskite Cathodes for Solid Oxide Fuel Cells
开发改进的固体氧化物燃料电池（SOFC）技术的关键是具有高氧还原反应（ORR）催化活性和在阴极操作条件下的稳健稳定性的新型化合物。筛选了大约2145种不同的钙钛矿组合物作为高活性、稳定的SOFC阴极的潜在用途，并且验证了筛选方法定性地再现了充分研究的阴极材料的实验活性、稳定性和导电性质。所计算的氧p带中心用作表面交换系数（k*）的基于第一原理的描述符，其进而与阴极ORR活性相关。凸壳分析用于在氧、氢和水蒸气存在下的操作条件下确定热力学稳定性。这项研究已经产生了52种潜在的阴极材料，在典型的SOFC操作条件下具有良好的预测稳定性，并且预测k* 与领先的ORR钙钛矿催化剂相当。预测的k* 和稳定性的既定趋势用于建议改进已知有前途的化合物的性能的方法。在计算搜索中发现的材料设计策略和新材料有助于开发用于未来固体氧化物燃料电池和相关应用的高活性、稳定的化合物。
2019-01-09 cond-mat.mtrl-sci
Two-dimensional ferroelectricity induced by octahedral rotation distortion in perovskite oxides
二维铁电性自从在范德瓦尔斯材料的单层膜中被发现以来，引起了人们的广泛关注。通过第一性原理计算，我们发现八面体旋转畸变引起的二维铁电性广泛存在于钙钛矿双层体系中。钙钛矿容限因子对钙钛矿单层和双层的晶格动力学和基态结构起着至关重要的作用，从而为筛选这种混合的非正常铁电性提供了重要指标。通常，通过正交孪晶态的铁电开关具有最低的能垒。外延应变可以通过改变八面体旋转和倾斜畸变的幅度来有效地调节铁电极化和铁电开关。增加的压缩应变通过抑制倾斜畸变而引起极性到非极性的相变。在与衬底的界面处的八面体畸变的协同效应可以降低反转模式的能垒，甚至可以改变最低能量的铁电开关路径。
2022-02-10 cond-mat.mtrl-sci
Optical and excitonic properties of transition metal oxide perovskites by the Bethe-Salpeter equation
我们提出了一个系统的调查的作用和重要性的激子效应的光学性质的过渡金属氧化物钙钛矿。选择了一组具有代表性的14种化合物，包括3种$d$（SrTiO $_3$，LaScO $_3$，LaTiO $_3$，LaVO $_3$，LaCrO $_3$，LaMnO $_3$，LaFeO $_3$和SrMnO $_3$），4 $d$（SrZrO $_3$、SrTcO $_3$和Ca $_2$ RuO $_4$）和5 $d$（SrHfO $_3$、KTaO $_3$和NaOsO $_3$）钙钛矿，覆盖范围为0.1 eV至6.1 eV的带隙，并表现出不同的电子、结构和磁性。通过求解Bethe-Salpeter方程（BSE），采用单次$G_0W_0$近似计算准粒子能量，计算了包括电子-空穴相互作用的光学电导率和光学跃迁.激子的结合能计算通过一个模型-BSE（mBSE），仔细基准对全BSE方法，以获得良好收敛的结果在k点采样。预测结果与现有的测量数据进行了比较，理论和实验之间的总体令人满意的协议。
2021-06-28 cond-mat.mtrl-sci
Electronic structure fingerprints of visible-range excitons in $d^0$ double perovskite oxides
结合理论与实验研究$d^0$双钙钛矿氧化物的吸收光谱，发现可见光范围内存在结合能高达3 eV的低能激子，并通过电子结构分析揭示了激子性质与成分间的关联。
2025-08-11 cond-mat.mtrl-sci
