Polarization forces in water deduced from single molecule data
利用分布极化率建立的最小原子多极模型，确定了水中分子间的极化相互作用。水-水相互作用的氢键和其他性质仅由三个多极$μ_H$、$μ_O$和$θ_O$以及两个极化率$α_O$和$α_H$精确再现，它们表征单个水分子并从单分子数据推导。
2004-07-08 cond-mat.soft physics.atm-clus physics.bio-ph
Hydration of methanol in water. A DFT-based molecular dynamics study
采用基于第一性原理DFT的分子动力学模拟研究了甲醇水溶液中的水合反应。计算结果表明，当地的结构和短时间的水分子的动力学性质几乎保持不变的甲醇的存在下，证实了最近的稀溶液的实验结构数据的观察。根据这项实验工作，我们还看到了一个由大约15个分子组成的水分子的独特外壳。我们没有发现任何证据表明，在第一水合壳层的水分子的强切向有序。
2000-10-16 physics.chem-ph
Transport Dynamics of Water Molecules Confined between Lipid Membranes
针对脂质膜间受限水分子的非高斯位移输运特性，提出新输运方程解释分子动力学模拟结果，揭示其动力学源于纵向运动引发的横向扩散系数涨落，并发现不受膜间距影响的界面水区域。
2024-04-18 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.chem-ph
Understanding the role of ions and water molecules in the NaCl dissolution process
NaCl在水中的溶解是最常见的日常过程之一，但在分子水平上仍然知之甚少。在这里，我们报告了一个广泛的密度泛函理论研究的结果，其中NaCl溶解的初始阶段已被检查在低水覆盖率。我们的具体方法是研究如何移动一个离子或一对离子的能量成本在不同的NaCl晶体的表面上的一个较不协调的网站的变化与表面上吸附的水分子的数量。这种“微溶剂化”的方法使我们能够研究的缺陷能量的依赖性的水分子的数量在集群中，从而建立何时何地溶解变得有利。此外，这种方法使我们能够了解单个离子和水分子在溶解过程中的作用。与以前的工作相一致，我们确定了一个明确的偏好溶解的Cl离子Na离子。然而，这里获得的详细信息导致的结论，该过程是由较高的亲和力的水分子Na离子比Cl离子。Cl离子首先被释放，因为这在表面暴露更多的Na离子，从而产生对水有利的吸附位点。我们讨论了这种机制可能是有效的其他碱金属卤化物。
2013-12-17 physics.chem-ph
Cooee bitumen: Dynamics and structure of bitumen- water mixtures
用分子动力学模拟研究了Cooee沥青和水（质量分数为4%）的体系.系统的内聚能密度能量密度随含水量的增加而减小。这种减少主要是由于势能的增加，其不足以抵消由于加入水而引起的体积增加。这不是由于弱极性沥青质分子间势能的降低。水分子倾向于在沥青中形成液滴。对液滴的尺寸和尺寸分布进行了量化，其中多个液滴在模拟的最高温度下更稳定。液滴主要位于Cooee沥青中的饱和物分子附近。最后，它表明，在沥青中的水动力学比在纯水中慢得多，因为它是由液滴的扩散，而不是单分子。
2016-01-05 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Spectroscopic Evidence for the Specific Na+ and K+ Interactions with the Hydrogen-bonded Water Molecules at the Electrolyte Aqueous Solution Surfaces
水分子在NaF和KF水溶液表面的和频振动光谱显示出明显不同的光谱特征和不同的浓度依赖性。这一结果是第一次直接观察到的简单的碱金属阳离子，这被认为是从水的表面耗尽，在电解质溶液表面的水分子的氢键结构的阳离子效应。这些观测结果为理解气/水界面离子的基本现象提供了重要线索。
2008-12-14 cond-mat.other physics.chem-ph
Two-Sided Impact of Water on the Relaxation of Inner-Valence Vacancies of Biologically Relevant Molecules
在分子的内部价电子电离之后，所产生的阳离子-自由基存储大量的内能，如果足够的话，其可以在通常随后是分子碎裂的俄歇衰变中触发额外电子的喷射。在环境中，分子间库仑衰变（ICD）和电子转移介导的衰变（ETMD）也是有效的，导致一个或两个电子从相邻的电子中射出，从而防止初始电离分子的碎片化。这些弛豫过程的理论研究为原型的杂环-水络合物的咪唑，吡咯和吡啶。据发现，水分子的氢键位点严重影响所涉及的电子态的性质和能量，打开或关闭某些弛豫过程的内价电离系统。我们的研究结果表明，生物相关系统的弛豫机制与其碳原子上的内价空位可以强烈地依赖于电子密度捐赠或接受邻居，无论是水或另一种生物分子的存在。
2023-03-16 physics.chem-ph
Imperfectly coordinated water molecules pave the way for homogeneous ice nucleation
本研究利用具备从头算精度的DNN势能和36 μs分子动力学轨迹，揭示过冷水中IC与PC水分子通过竞争协作驱动均匀冰核化的微观机制。
2023-04-26 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Optimized basis sets for DMRG calculations of quantum chains of rotating water molecules
本研究提出基于密度矩阵的优化流程生成定制化基组，用于旋转水分子量子链的DMRG计算，相比能量截断基组可将基函数数量减少至少一个数量级，并可用于研究至多十个水分子的长链氢键形成与净极化特性。
2023-04-19 physics.chem-ph
Electrostatic deflection of the water molecule, a fundamental asymmetric rotor
利用非均匀电场研究了超声水分子束的偏转。偏转曲线显示出强烈的增宽，伴随着朝向较高电场的小净位移。的配置文件是在很好的协议与旋转斯塔克位移的计算。分子的旋转温度是唯一的可调参数，光束偏转被发现提供了一个准确和实用的手段来确定这个数量。一对特别强烈响应的旋转子级，加起来\approx 25%的总光束强度，很容易分离的偏转，使他们潜在的进一步静电操纵有用。
2006-12-04 physics.chem-ph
Dissociative Electron Attachment to Polyatomic Molecules - I : Water
利用速度图成像技术研究了水、硫化氢、氨、甲烷、甲酸和丙胺等多原子分子的解离电子附着（DEA）过程。我们在一系列的5篇文章中介绍了这些研究的细节。在第一篇文章中，我们讨论了气相水（$H_{2}O$和$D_{2}O$）分子中的DEA过程。6.5 eV、8.5 eV和12 eV的电子被处于中性基态的水分子捕获以形成$H_{2}O^{-*}$（$D_{2}O^{-*}$）共振态，其解离成阴离子碎片和一个或多个中性物。在整个$2π$散射范围内，得到了三个负离子共振态产生的碎片负离子$H^{-}$（$D^{-}$）和$O^{-}$的动能和角分布.在8.5 eV和11.8 eV共振处观察到独特的角分布图案，显示超出轴向反冲近似的解离动力学。
2010-07-29 physics.chem-ph
Interaction between a Water Molecule and a Graphite Surface
用从头算方法分析了水分子与以氢原子为末端的石墨结构团簇之间的相互作用能，并将其分解为静电能、诱导能、泡利排斥能和关联能.的能量，这是由于仅仅是集群的周长的贡献被确定。这些可以被隔离和丢弃，这大大简化了外推到大集群极限的问题。其余的条款是固有的水分子与真正的石墨层的相互作用和明确的分析形式给出的势能面。最低能量配置被发现有两个氢原子的水分子指向对称远离石墨平面。在这种模式下，水-石墨的电子相互作用为-16.8 +/-1.7 kJ/mol，零点能估计为1.3 kJ/mol。
2008-01-18 physics.chem-ph physics.comp-ph
Nonlinear rotational spectroscopy reveals many-body interactions in water molecules
由于水分子在化学和生物学中的核心重要性，几十年来，水分子一直是密集的光谱研究的主题。旋转光谱的水蒸气已经产生了详细的信息，孤立的水分子以及水二聚体和集群的结构和动力学。最近发展了太赫兹范围内的非线性转动光谱来研究线性和非线性陀螺分子的转动动力学，其转动能级是规则间隔的，但它以前没有被应用于水或其他具有不规则间隔能级的低对称性分子。我们报告使用最近开发的二维太赫兹旋转光谱观察高阶旋转相干性和旋转跃迁之间的相关性，以前无法观察到。结果包括两个量子（2Q）峰的频率从两个分子上的不同旋转跃迁的总和略有偏移，这直接揭示了以前看不见的亚稳态水复合物的存在，其寿命为100 ps或更长。在不同的2Q频率处观察到的几个这样的峰表明络合物具有多个优选的双分子几何形状。我们的研究结果表明，在2D太赫兹光谱中测量的分子相互作用和在气相中的络合的旋转相关的灵敏度。
2020-10-06 physics.atm-clus physics.chem-ph
Intermolecular Casimir-Polder Forces in Water and near Surfaces
Casimir-Polder力是一种重要的长程相互作用，涉及流体中分子的吸附和解吸。我们探讨Casimir-波尔德相互作用的甲烷分子在水中，和一个分子在水中的二氧化硅和己烷表面附近。在Casimir-Polder能量的表达式中包含有限的分子尺寸导致对分子之间以及一个分子与平面表面之间的结合能的分散贡献的估计。
2014-09-13 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Translation-Rotation Coupling in the Dynamics of Linear Molecules in Water
本文通过计算机模拟研究了三种重要的线性双原子分子，即一氧化碳（CO）、一氧化氮（NO）和氰根离子（CN-）在水中的转动和平移耦合动力学。这些分子的平移扩散被发现是强烈耦合到自己的旋转动力学，这反过来又耦合到周围的水类似的运动。我们研究了流体动力学预测的有效性，发现它们在很大程度上是不够的，特别是旋转扩散。模式耦合理论方法的发展和应用，以了解的复杂性的旋摆耦合。
2019-01-25 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Molecular Water Lilies: Orienting Single Molecules in a Polymer Film by Solvent Vapor Annealing
光活性分子的微观取向和位置对于诸如OLED和太阳能电池的光电子器件的操作至关重要。在这里，我们介绍了一种形状持久的大环分子作为一个优秀的荧光探针，简单地测量（i）它的方向旋转的激发偏振和记录的强度调制光致发光（PL），和（ii）它在膜中的位置，通过分析在分子水平上的整体PL亮度。该探针的独特形状、吸收和荧光性质产生关于分子取向和位置的信息。我们通过溶剂蒸气退火（SVA）来控制探针在聚合物膜中的取向和定位。在SVA过程中，分子聚集在聚合物/空气界面处，在那里它们采用平坦的构象，就像池塘表面的睡莲一样。这些结果对于OLED的制作和单分子光谱学（SMS）的研究具有重要意义。
2016-11-07 physics.chem-ph
Size-Resolved Photoelectron Anisotropy of Gas Phase Water Clusters and Predictions for Liquid Water
我们报告的第一次测量的大小分辨光电子角分布的价轨道的水分子团簇与多达20个分子。一个系统的光电子各向异性的减少被发现的集群与多达5-6个分子，最显着的是，收敛的各向异性较大的集群。我们建议后者是一个本地的短程散射潜力，这是充分描述了一个单位的5-6个分子的结果。团簇数据和详细的电子散射模型被用来预测液态水的各向异性。合理的协议与实验液体射流数据。
2016-12-07 physics.chem-ph
Energy Redistribution following CO$_2$ Formation on Cold Amorphous Solid Water
在星际空间中，非晶态固体水（ASW）内部和表面分子的形成释放了大量的能量，这些能量需要消散到环境中。在这里，CO $_2$形成的内部和表面上的非晶态固体水（ASW）和周围的水之间的能量转移进行了研究。在CO（$^1 Σ^+$）+ O（$^1$ D）复合之后，水分子的平均平移能和内能在$\sim 10$ ps时间尺度上增加15%至20%，这取决于反应是在ASW的表面上还是在内部空腔中发生。由于CO $_2$和周围的水分子之间的紧密耦合，内能在早期表现出峰值，该峰值存在于表面上的重组中，但不存在于ASW内部的过程中。向水分子的能量转移的特征在于快速的$\sim 10$ ps和相当慢的$\sim 1$ ns分量。在50 ps内，ASW在整个表面上的温度几乎是均匀的，这表明ASW表面和内部形成的分子之间的能量传递是有效的，有助于稳定生成的产物。
2021-12-01 physics.chem-ph
Polarization induced water molecule dissociation below the first-order electronic-phase transition temperature
光催化分解水制氢是替代污染环境的化石燃料和放射性核燃料的可靠选择之一。在这里，我们提供了明确的证据，蓝移和红移O $-$ H共价键内的一个单一的水分子吸附在MgO表面上的非对称位移极化率的结果的存在。MgO上吸附的H-O-H产生一个较弱的H-O键，而来自同一吸附水分子的另一个O-H共价键用较强的键补偿了这种效应。较弱的键（最接近表面），层间隧道电子和银衬底被证明是最小的解离激活能的原因在MgO单层。负责启动分裂机制的起源被证明是由于吸附的水分子的极化率的变化，这是进一步支持的温度依赖性的静态介电常数测量低于一阶电子相变温度的水。
2011-06-25 cond-mat.str-el physics.chem-ph
Direct Observation of the Translational Immobilization of Water Molecules Under Nanoscale Confinement
该研究利用ODNP直接测量反胶束内水的平移扩散，揭示纳米限域可使其显著减缓甚至近停止，并估计恢复类体相动力学需数万个水分子。
2024-10-28 cond-mat.soft physics.chem-ph
On the properties of a single OPLS-UA model curcumin molecule in water, methanol and dimethyl sulfoxide. Molecular dynamics computer simulation results
采用分子动力学（MD）方法，在等压-等温系综下研究了姜黄素单分子在水、甲醇和二甲基亚砜溶剂中的模型溶液性质.我们最近提出的姜黄素分子的联合原子OPLS力场（OPLS-UA）模型[J. Mol.液体，2016，223，707]与SPC/E水组合，以及用于甲醇和二甲亚砜的OPLS-UA型模型。我们已经非常详细地描述了由不同溶剂介质引起的溶质分子内部结构的变化。本文分析了溶质分子与溶剂粒子之间的对分布函数。不同物种之间的氢键的统计特征进行了探讨。最后，我们得到了姜黄素分子在三种模型溶剂中的自扩散系数。
2017-06-22 cond-mat.soft physics.chem-ph
Orientation and dynamics of water molecules in beryl
本研究利用核磁共振波谱发现绿柱石空腔内I型水分子的取向偏离六方轴约18度，并揭示其通过氢键附着于氧原子，同时进行快速摆动与取向跳跃两类运动。
2022-10-20 physics.chem-ph
Solv-eze: Automated Placement of Explicit Water Molecules Using 3D-RISM
California State University, Northridge（北岭加州州立大学）；Lehman College（莱曼学院）；Rutgers, The State University of New Jersey（新泽西州立罗格斯大学）
本文提出一种基于3D-RISM的自动方法，用于在生物分子周围放置水分子，提高分子动力学模拟的准确性与实用性。
2026-08-07 physics.chem-ph
Quantification of the Impact of Water on the Wetting Behavior of Hydrophilic Ionic liquid: A Molecular Dynamics Study
采用分子动力学模拟研究了水对离子液体（IL）1-乙基-3-甲基咪唑四氟化硼[EMIM][BF 4]液滴在石墨表面的润湿行为和界面结构的影响，为离子液体在化工领域的新应用奠定了基础.当添加水至20wt%时，发现接触角的值略微减小;之后，接触角开始增加。通过测定石墨与IL分子之间的相互作用能、密度分布、团簇形成以及不同水分子质量百分比下形成的氢键数等关键参数，研究了添加水分子后IL液滴接触角的非单调行为。结果表明，在液滴由富液介质向富水介质转变的过程中，水分子间的氢键网络和团簇形成起着至关重要的作用。
2020-12-08 physics.chem-ph
Water dimer driven DNA base superstructure with mismatched hydrogen-bonding
室温下平衡水蒸气中存在水二聚体，最近的研究揭示了它们的反常性质，表明水二聚体在实验和理论上都具有基准作用。然而，由于在单分子水平上分离和生成水的挑战，对单个水二聚体的观察有限。在这里，我们实现了嵌入在Ag（111）上的DNA碱基腺嘌呤自组装层内的单个承压水二聚体的真实空间成像。这些水二聚体对腺嘌呤层的水合作用导致局部表面手性反转，使得相邻的同手性腺嘌呤分子在水合后变得异手性，从而导致相邻腺嘌呤分子之间的氢键模式不匹配。此外，腺嘌呤超结构和这些动态承压水二聚体之间的相互影响，证实了理论模拟和计算。对单个承压水二聚体的观测为研究水分子团簇的基本形式及其与局部化学环境的相互作用提供了一种前所未有的方法。
2022-09-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Collision Dynamics and Solvation of Water Molecules in a Liquid Methanol Film
利用环境分子束实验研究了170 ~ 190 K温度范围内水与液态甲醇膜的相互作用。我们发现，与0.32 eV的入射动能的水分子被有效地捕获的液体甲醇。散射过程的特征在于能量有效地损失到表面模式，其中入射光束的次要分量是非弹性散射的。水分子的热脱附具有良好表征的阿克里尼乌斯形式，其活化能为0.47{ \pm }0.11 eV，指前因子为4.6 { \times } 10^（15{ \pm }3）s^（-1）。我们还观察到一个温度依赖性的入射水纳入甲醇层。基础研究和环境应用的含义是，即使是像甲醇这样简单的醇也可以表现出复杂的温度依赖性表面活性剂行为。
2011-09-08 physics.ao-ph physics.chem-ph
Visible-Light Photoionization of Aromatic Molecules in Water-Ice: Organic Chemistry across the Universe with Less Energy
气相有机分子如多环芳烃（PAH）的电离需要波长短于200 nm（~6-9 eV）的真空紫外光子。我们在这里提出的第一次，可见光光子-通过阳光-可以导致光电离的被困多环芳烃在低温水冰，占4.4 eV的电离能比气相。这一发现开辟了新的反应途径，包括在许多水和有机物共存的环境中的低能电离。这包括星际介质，分子云，原行星盘，行星表面和大气层（包括地球）。
2021-06-08 astro-ph.GA physics.chem-ph
Mass-density and Phonon-frequency Relaxation Dynamics of Under-coordinated Water Molecules
分子内H-O共价键收缩，由于分子欠配位，和分子间O：H膨胀，由于电子对间库仑排斥之间的相互作用，已被证明是纳米团簇和水的表面中的欠配位水分子的异常行为的来源。H-O键的缩短提高了成键电子的局部密度，这反过来又极化了氧上的孤对电子。H-O键的硬化增加了O 1 s结合能的移动幅度，导致H-O声子频率的蓝移，并进一步提高了分子团簇和水膜的熔点，这导致了它们在室温下的类冰行为。同时，整个O：H-O键的伸长使欠配位的H $_2$ O分子极化和放大。
2013-04-02 cond-mat.soft physics.chem-ph
Ultrafast Nuclear Dynamics in Double-Core Ionized Water Molecules
本研究针对水分子和重水分子的双空穴（DCH）态，通过俄歇发射谱同位素对比证实其1.5飞秒寿命内的超快核运动，数值模拟与实验吻合，揭示了同位素效应的动力学机制。
2024-03-11 physics.chem-ph
Hydrogen bonding characterization in water and small molecules
基于密度泛函理论，采用第一性原理计算研究了水二聚体中的氢键，质子化水二聚体中的氢键，其他小分子中的氢键，水环团簇中的氢键，以及冰中的氢键，涵盖了很宽的键强度范围.我们计算结构，能量，和静电（诱导分子偶极矩）属性。特别是，氢键的特点是在微分电子密度分布和配置文件，以及最大本地化的Wannier函数的中心的移位。来自后一个量的信息可以被传递到一个单一的几何键参数中，该几何键参数似乎与迈耶键序参量相关，并且可以被视为对氢键的共价贡献的估计。通过考虑环状水六聚体和冰的六方相，我们还阐明了氢键形成中合作/反合作效应的重要性。
2017-03-24 cond-mat.other physics.chem-ph
Genesis of Polyatomic Molecules in Dark Clouds: CO$_2$ Formation on Cold Amorphous Solid Water
了解星际化学条件下分子的形成是描述宇宙化学演化的基础。使用具有基于模型的或高质量的势能面的反应性分子动力学模拟提供了在分子水平上特异性地和定量地探测各个反应通道的手段。CO（$^1 Σ$）和O（$^1$ D）的碰撞形成CO $_2$的特征在于在典型的冷分子云条件下在非晶态固体水（ASW）上。分解发生在亚纳秒时间尺度上，内部能量再分配导致产物的稳定，其中CO $_2$在延长的时间尺度上保持吸附在ASW上。使用高水平的，再生核为基础的势能面CO $_2$，形成和稳定的CO $_2$和COO观察。
2021-06-15 physics.chem-ph
Are there Helium-like Protonic States of Individual Water Molecules in Liquid H2O?
是否有迹象表明，液态水中的单个H2O分子可以失去它们的弯曲结构，即质子放弃了它们的刚性角相关，并且在很大程度上表现出不相关性，类似于氦基态中的电子？与液态水的双态图像一致，这将允许四配位和球形水分子在液体中热共存。在XY ~ 2型受限三原子的Hooke-Calogero模型中，能量较低的零轨道动量态在无约束时是弯曲的，当约束强度f增大时，零轨道动量态可以变为类氦态。对于各个状态，这发生在不同的f值处。事实证明，在f = 2.79时，弯曲态和类氦态可以热共存。为了更精确地描述类氦角关联，给出了氦原子基态电子边缘关联的最大熵估计。关键词：液态水，分子结构，惰性气体，禁闭，两态理论，非玻恩-奥本海默波函数
2015-12-16 cond-mat.other physics.chem-ph
Ab initio Investigation of Effect of Vacancy on Dissociation of Water Molecule on Cu(111) Surface
水离解是许多工业上重要的化学反应中的限速步骤。在密度泛函理论的框架下，采用爬像轻推弹性带（CINEB）方法，计算了水在Cu（111）表面上的解离活化能（Ea）.空位的引入导致解离产物的配位减少，这有利于它们用于涉及水解离作为中间步骤的反应的可用性。在Cu（111）表面上，水的解离活化能比未空位的Cu（111）表面降低了近0.2eV。我们还发现，Cu上表面的表面改性是引入空位时解离水的可能途径之一。活化能，和最小能量路径（MEP）导致的过渡态保持不同的产品配置相同。还进行了对应于氢气析出的CINEB，这表明它是涉及水解离的两步过程。我们的结论是，空位的引入促进了水的解离反应，通过降低约20%的活化能。
2016-02-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other physics.atom-ph
The catalytic effect of water in basic hydrolysis of CO$_3{}^{2_-}$ in hydrated clusters
纳米水化团簇中离子的水化在许多物理和化学过程中是普遍存在和必不可少的。在这里，我们表明，水解反应是强烈的相对湿度的影响。用从头算方法研究了n = 1-8水分子作用下CO_（32-）的水解反应。对于n = 1-5的水分子，所有的反应物遵循一个逐步的路径的过渡态。对于n = 6-8个水分子，所有反应物都经历直接质子转移到具有总体较低活化自由能的过渡态。当水分子数从1增加到6时，反应的活化自由能从10.4 kcal/mol急剧降低到2.4 kcal/mol。同时，CO 32-的水解程度与本体水溶液的情况相比显著增加。不完全水化壳层有利于CO 32-与少量水分子（特别是对于n = 6）的水解，这不仅在热力学上有利，而且在动力学上有利。这一发现为设计有效的吸附剂提供了有价值的见解，包括用于CO2空气捕获的吸附剂。
2017-02-10 physics.atm-clus physics.chem-ph
Simulations of water and hydrophobic hydration using a neural network potential
使用神经网络势（ANI-1ccx）产生的量子数据的大数据集的分子和对的分子，等温，恒容模拟表明，该模型可以作为精确的从头计算分子动力学模拟纯液态水和水溶剂化的甲烷分子。没有用于液相的理论或实验数据用于训练模型，这表明ANI-1ccx方法是将高水平从头算方法与大规模模拟的潜力联系起来的有效方法。
2021-01-07 physics.chem-ph
Imaging an isolated water molecule using a single electron wave packet
观察分子结构的变化需要原子尺度的朗格斯特和飞秒时空分辨率。我们使用傅里叶变换（FT）的激光诱导电子衍射（LIED），FT-LIED的变体，直接检索的分子结构的${\rm H_2O^+}$与皮米和飞秒分辨率没有先验知识的分子结构，也没有使用检索算法或从头计算。我们确定了一个对称拉伸的${\rm H_2O^+}$场修饰结构，这是最有可能在地面电子状态。随后，我们研究了一个孤立的水分子的核响应的外部激光场在四个不同的场强。我们发现，当激光场强度从2.5 V/cm 2增加到3.8 V/cm 2时，O-H键进一步拉伸，分子略微弯曲。观察到的超快结构变化导致水的偶极矩增加，反过来，分子的核框架和强激光场之间的偶极相互作用更强。我们的研究结果提供了重要的见解到耦合的核框架的激光场的分子几何结构的${\rm H_2O^+}$的改变，在存在的外部字段。
2019-07-17 physics.chem-ph
Dimerization of Water Molecules. Modeling of the Attractive Part of the Interparticle Potential in the Multipole Approximation
对水二聚体的性质进行了详细的分析。它们的参数的基础上扩展到四极-四极和偶极-八极项的多极相互作用势进行了研究。得到了二聚体的几何构型、基态能量、偶极矩和四极矩、振动频率、{ \it}等主要平衡参数。它们与量子化学计算和光谱数据中得到的结果进行了彻底的比较。讨论了本模型势的有效性。对氢键的性质提出了新的看法。研究结果与光谱和计算机模拟数据进行了比较。
2013-05-01 physics.chem-ph
Electric dipole moments of nanosolvated acid molecules in water clusters
用束偏转法测量了$(H_{2}O)_{n}DCl$（$n=3-9$）团簇的电偶极矩。偶极矩反映了体系内的（动态）电荷分布，提供了有关纳米级溶剂化微观结构的信息。在水分子团簇中加入DCl分子会导致磁化率的强烈增强。有证据表明，在$n\approx5-6$发生的偶极矩明显上升。这个大小与离子解离开始的预测是一致的。此外，分子动力学模型表明，即使有名义上结合的杂质，由于质子和水分子的热和零点运动，也会产生增强的偶极矩。实验测量和计算提请注意波动在定义水基纳米团簇的极性的重要性，一般的基本作用，由运动的影响，在现实条件下确定的响应fluxional纳米尺度系统。
2015-02-05 physics.atm-clus physics.chem-ph
Towards a quasiphase transition in the single-file chain of water molecules: Simple lattice model
本文提出一个简单晶格模型，结合量子化学计算和分子动力学模拟，解释了单壁碳纳米管中水分子在150 K左右的温度驱动准相变及其偶极子取向有序性。
2023-02-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Revealing the hidden dynamics of confined water in acrylate polymers: Insights from hydrogen-bond lifetime analysis
本研究通过分子动力学模拟探究三种聚（甲基）丙烯酸酯中受限水的氢键动力学，发现含水量降低会减慢氢键动力学，且不同聚合物官能团会导致水分子氢键断裂后的扩散行为存在差异，深化了对聚合物官能团影响氢键动力学的认知。
2023-04-21 cond-mat.soft physics.chem-ph
Autoionization of water: does it really occur?
水的电离常数Kw目前是根据质子传导率σ 1确定的，该电导率σ 1是在低于10^7 Hz的频率下测量的。在这里，我们提出了这样的想法，即高频电导率σ 2（~10^11 Hz），而不是σ 1代表水中的净质子动力学，以评估σ 2中H3 O+和OH-离子的实际浓度c。我们发现c不依赖于温度，从而得出结论：i）水电动力学是由于H3 O+（或OH-）离子和中性H2O分子之间的质子交换，而不是H2O分子的自发电离，ii）共同的Kw（或pH）反映了H3 O+和OH-离子从它们的相互作用的电势的热活化，iii）目标水分子的寿命不超过几纳秒。
2015-08-01 physics.chem-ph
How the surrounding water changes the electronic and magnetic properties of DNA
在这项研究中观察到的水分子对DNA的传输和磁性的强烈影响，为DNA在分子电子学中的应用开辟了真正的机会。核碱基与水分子的相互作用导致一些$π$键断裂并出现未结合的π电子。这些未结合的电子在室温下对电荷转移的贡献高达1000倍，但在低温下，电荷转移的效率由位于链内核碱基上的两个未结合的电子的自旋相互作用决定。只有当未结合电子的自旋是反平行时，核碱基之间的电荷交换才被允许。因此，DNA分子的电导可以通过磁场来控制。这种效应对于开发基于DNA分子的纳米级自旋电子器件具有潜在的应用，其中自旋相互作用的效率将由DNA序列决定。
2008-07-07 physics.chem-ph
Water exchange at a hydrated platinum electrode is rare and collective
我们使用分子动力学模拟来研究水分子在模型金属电极表面上的交换动力学--本体液体中的水分子和与金属结合的水分子之间的交换。这个过程是一个罕见的事件，与结合水的平均停留时间约为40纳秒的模型，我们认为。借助稀有事件取样技术的分析，我们展示了这种交换或解吸是如何通过（1）结合水分子吸附层内的氢键网络的重组和（2）吸附层附近的散装液体的界面密度波动来控制的。我们定义集体坐标描述的解吸机制。与单个事件相关的空间和时间相关性延伸到纳米和数十皮秒。
2015-08-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Triple differential cross-section for the twisted electron impact ionization of water molecule
本文给出了平面波和扭曲电子束作用下H_2O分子（e，2 e）过程的三重微分截面（TDCS）结果。形式主义是在第一玻恩近似。我们分别描述了入射电子、散射电子、H_2O分子态和射出电子的平面波/扭曲波、平面波、原子轨道线性组合（LCAO）（自洽场LCAO方法）和库仑波。我们研究了水分子外轨道1B 1，3A 1，1B 2和2A 1的TDCS的角分布。我们比较了扭转电子束和平面波电子束在不同轨道角动量m值下的TDCS角分布。我们还研究了宏观H_2O靶的TDCS，探讨了扭曲电子束张角θp对TDCS的影响。我们的结果清楚地显示了扭曲电子的OAM数（m）和张开角θp对水分子TDCS的影响。
2021-08-02 physics.atom-ph physics.chem-ph
Global descriptors of a water molecule for machine learning of potential energy surfaces
从纯从头算数据集进行多维势能面的机器学习在过去几年中取得了实质性进展。高斯过程是一种流行的回归方法，在从稀疏数据集产生逼真的势能面方面非常成功，从而降低了高精度模型的计算成本。然而，在核和特征空间的设计中有许多选择，这可能会大大改变模型的性能和特性。在这项研究中，我们将探索不同的高斯过程设置，更具体地说，如何通过特征空间选择控制目标表面的置换不变性。
2023-01-10 physics.chem-ph
Water vapor at a translational temperature of one kelvin
我们报告创建一个有限的慢束重水（D2O）分子的平移温度约1开尔文。这是通过利用D2O的二次斯塔克位移从具有不均匀静态电场的热系综中过滤慢D2O来实现的。所有以前的演示电场操纵冷偶极分子依赖于一个主要的线性斯塔克位移。此外，我们认为，我们的D2O光束包含的基本分子性质和过滤技术的基础上，在只有几个振转态的分子。
2006-09-14 physics.chem-ph
Atomic-scale structure analysis of a molecule at a (6-nanometer)$^3$ ice crystal
水是自然界中最重要的溶剂。研究水分子之间的相互作用是一个重要的课题。核磁共振（NMR）光谱是检测分子结构分析中磁相互作用的最有力的工具之一，具有广泛的应用。但是传统的核磁共振光谱学需要宏观的样品量，这在研究纳米结构时是有障碍的。通过对单个自旋量子传感器的量子控制，实现了对纳米级有机分子和单分子的磁共振光谱分析。然而，在纳米尺度下测量分子内核自旋的偶极相互作用并分析其结构仍然是一个很大的挑战。在这里，我们成功地检测（6纳米）$^3$检测体积的冰晶的NMR光谱。更重要的是，记录了水分子的两个质子核自旋之间的磁偶极耦合。分辨的分子内磁偶极相互作用约为15 kHz和33 kHz，光谱分辨率为几kHz。通过对相互作用分辨的核磁共振谱的分析，可以得到纳米冰晶的空间结构，由此可以得到水分子键的取向，进而可以得到键的长度。该工作使核磁共振波谱技术在单分子结构分析中的应用成为可能，为纳米晶和承压水的研究提供了进一步的工具。
2017-05-25 physics.chem-ph quant-ph
Effect of the ${\rm^{15}N(p,α)^{12}C}$ reaction on the kinetic energy release of water molecule fragmentation
本研究探究质子与一水合氨碰撞引发的${\ m^{15}N(p,α)^{12}C}$反应对水分子碎裂动能释放的影响，明确了电荷态、飞行速度等因素的作用规律，为放疗效应相关研究提供参考。
2024-02-02 physics.atm-clus physics.chem-ph
Theoretical Spectroscopic Investigation of Hydrogen Bonding and Hydrophobicity
疏水溶质显著改变水的氢键网络。溶剂化结构的局部变化反映在振动光谱信号中。虽然可以通过现代红外光谱检测这种微观特征，但是，体相光谱通常具有建立实验光谱与分子结构之间的联系的巨大挑战。理论光谱学可以作为一个更强大的工具，即使在光谱数据不能提供微观图像。在本工作中，我们建立了一个理论光谱图的基础上混合量子-经典分子模拟方法，以甲烷在水系统。单振子水平O-H伸缩频率与集体可变溶剂化能有良好的相关性。我们构造了基本跃迁频率和跃迁偶极子的光谱图。具有蓝移跃迁频率的双峰频率分布说明甲烷水化壳层中存在类似气体的水分子。O-H伸缩频率的壳层分解进一步补充了这一观察结果。我们观察到一个显着的增加，除了水分子，这是直接面对甲烷分子的第一溶剂化水的顺序。这表现在观察到的跃迁频率的红移上。温度相关的模拟表明，面对甲烷分子的水分子的行为类似于高温水，而第一壳层的其余水分子的行为更像冷水。
2020-06-14 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Ab-initio-based Interface Modeling and Statistical Analysis for Estimate of the Water Contact Angle on a Metallic Cu(111) Surface
控制表面上的水接触角对于在工业应用中调节其润湿性是重要的，这涉及开发精确预测角的从头计算预测方案。该方案需要液体分子在表面上吸附的结构模型，但其可靠性取决于表面是否包含绝缘或金属材料。以往的从头算研究主要集中在绝缘子表面水接触角的估算上，其中水分子的蜂窝状排列被用作绝缘表面水的吸附模型，并在绝缘情况下获得成功。然而，这项研究，集中在金属表面上的水接触角，并提出了一个简单的从头计算为基础的估计方案。我们不仅采用了先前提出的结构建模的基础上的E-honyecomb阵列，但也考虑了一个合奏的孤立的水低聚物，具有不同的分子覆盖度（ML）值。建立了一个预测水在Cu（111）表面润湿性的接触角的统计模型：将每个孤立团簇的覆盖度依赖的接触角拟合成二次回归，并参考文献中水层的ML值对接触角进行插值。该插值位于实验角度的偏差范围内。此外，孤立的集群的玻尔兹曼平均被发现同意与内插。这表明玻尔兹曼平均值对于估计其他金属表面的接触角是有用的，而无需先验地知道ML值。
2022-10-09 physics.app-ph physics.chem-ph physics.comp-ph
Influence of cholesterol on hydrogen-bond dynamics of water molecules in lipid-bilayer systems at varying temperatures
本文通过分子动力学模拟研究胆固醇在不同温度下对DPPC和PSM脂质双层膜中水分子氢键动力学的影响，发现胆固醇在凝胶相显著延长DPPC氢键寿命，而在液晶相影响甚微，揭示了膜界面水动力学的调控机制。
2024-07-04 cond-mat.soft physics.chem-ph
Partial-wave approach to the Stark resonance problem of the water molecule
作为早期单中心方法的推广，发展了一种分波方法来处理由中心原子支配的小分子。特别是，一个模型的潜在的水分子的球谐函数的基础上扩展。采用有限元方法在有限范围内的径向变量的子区间产生局部多项式函数。系统的角部分由球谐函数表示。Stark共振问题的处理与外部复杂的标度方法，其中包括在标度半径的波函数不连续性。由此产生的非厄米矩阵本征值问题产生共振位置和宽度（衰减率）。我们提出了这些DC斯塔克位移和指数衰减率的价轨道$1b_1$，$3a_1$，和成键轨道$1b_2$。此外，总的分子衰变率和DC位移最近得到的Hartree-Fock和耦合簇的方法进行了比较。
2022-03-15 physics.chem-ph quant-ph
Polarization and Charge Transfer in the Hydration of Chloride Ions
本文对第一层水化壳层中氯离子和水分子的结构和电子性质进行了理论研究。的计算上进行合奏的配置从分子动力学模拟的单个氯离子在散装水。模拟利用可极化AMOEBA力场的轨迹生成，和MP2水平的计算进行检查的离子和周围的水在更远的水域的外场的电子结构特性。ChelpG方法被用来探索氯离子和第一壳层水的有效电荷和偶极子。进一步利用分子中原子的量子理论（QTAIM）来研究从阴离子到周围水分子的电荷转移。根据QTAIM分析，0.2个元电荷从离子转移到第一壳层水分子。默认的AMOEBA模型高估了离子的平均偶极矩幅度与估计的量子力学值相比。在MP2水平下处理的第一壳中的水分子的偶极矩的平均大小为2.67 D，其中用AMOEBA有效电荷模型处理更远的水域。该值接近于第一壳水的AMOEBA结果（2.72 D），并略低于整体AMOEBA值（2.78 D）。第一溶剂化壳层中的水分子的偶极矩的大小受局部水-水相互作用和与第二溶剂化壳层的氢键的影响最强烈，而不是受与离子的相互作用的影响。
2009-12-14 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Insights into Hydration Dynamics and Cooperative Interactions in Glycerol-Water Mixtures by Terahertz Dielectric Spectroscopy
我们报告的弛豫动力学的甘油-水混合物探测兆赫-太赫兹介电谱在50 MHz至0.5太赫兹的频率范围内，在室温下。介电弛豫谱揭示了几个极化过程在分子水平上具有不同的时间常数和介电强度，提供了一个理解的氢键网络中的甘油-水混合物。我们已经确定了甘油分子周围的水化壳层的结构和结合水的动态作为甘油浓度的函数在溶液中使用德拜弛豫模型。实验结果表明，存在一个临界甘油浓度约7.5摩尔%，这是有关的水化层中的水分子周围的甘油分子的数量。在较高的甘油浓度下，分散在甘油网络中的水分子变得丰富并最终占主导地位，并且在混合物中出现四种不同的弛豫过程。利用分子动力学模拟进一步研究了甘油-水混合物的弛豫动力学和水合结构，证实了介电谱所揭示的物理图像。
2019-09-02 physics.bio-ph physics.chem-ph
