Role of Coherence in Excitation Transfer Efficiency to the Reaction Center in Photosynthetic Bacteria Chlorobium Tepidum
研究了相干性对光合细菌Chlorobium Tepidum激发传递效率的影响。我们已经模拟了单体的Fenna-Matthews-Olson（FMO）复杂的8个细菌叶绿素-a网站，而明确考虑反应中心核心复合物（RCC）作为一个额外的网站。在一个有效的9位模型中，利用真实的浴谱和非马尔可夫主方程中的几个主要振动模式，比较了初始纯态和初始混合态的ETE。我们观察到初始纯态有效地弛豫以增加RCC处的捕获。我们进一步说明，相干性发挥竞争作用，阻止从RCC色素FMO复合物的激发反向转移，从而最大化ETE。
2018-01-25 physics.bio-ph
A multi-pathway model for Photosynthetic reaction center
捕光复合物中的电荷分离发生在植物和细菌的光合反应中心中心的一对紧密耦合的叶绿素中。最近已经表明，量子相干性原则上可以提高太阳能电池的效率，其工作方式类似于量子热机（QHE）。本文提出了一种以光系统{ \rm II}反应中心（PS{ \rm II} RC）为动力的生物量子热机（BQHE）来描述电荷分离.我们的模型主要考虑两个电荷分离途径比在已发表的文献。这两个途径可以通过交叉偶联进行干扰，并共同作用以提高电荷分离产率。我们探讨了这些交叉耦合如何增加电荷分离的电流和电压，并讨论了电流和功率方面的多个途径的优势。BQHE对天然PS{ \rm II} RC中的电荷复合和环境诱导的失相的鲁棒性也进行了探索，并从两个途径扩展到多个途径。这些结果表明，具有用于电荷分离的工程化多个途径的模仿自然的架构可能更适合于人造太阳能设备。
2015-06-29 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Coherent excitation energy transfer in model photosynthetic reaction center: Effects of non-Markovian quantum environment
激发能传递（EET）和电子传递（ET）是光合作用过程中的重要环节。实际上，光合反应中心构成了一个EET和ET的开放量子系统，它体现了色素、太阳光和声子浴的相互作用。到目前为止，理论研究主要基于马尔可夫条件下的主方程方法。非马尔可夫环境效应可能起着至关重要的作用，但尚未得到充分考虑。在这项工作中，我们提出了一个混合动态的方法来调查这个开放系统。声子浴的影响用精确耗散运动方程（DEOM）处理，光子浴的影响用Lindblad主方程处理。具体而言，我们探讨了非马尔可夫量子声子浴对相干转移动力学的影响及其对电流-电压行为的操纵。与完全马尔可夫林德布拉德方程和经典环境描述的结果不同，混合DEOM-Lindblad模拟显示了高达几百飞秒的传输相干性以及相应的环境操纵效应.这些非马尔可夫量子相干效应可以推广到更复杂和现实的系统中，并有助于有机光伏器件的设计。
2022-08-08 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Modelling light-driven proton pumps in artificial photosynthetic reaction centers
我们研究了人工反应中心中的光致质子泵模型。该模型包含具有四个电子状态的分子三元组（即，一个供体态、两个光敏基团态和一个受体态）以及具有一个电子和一个质子结合位点的分子穿梭。穿梭机在膜的两侧之间扩散，并将质子从膜的负侧向上转移到正侧，为此目的利用光产生的电子电荷分离的能量。利用量子输运理论的方法，我们计算了使光致质子电流和能量转换效率最大化的光强和跨膜电位的范围。我们还研究了温度对质子泵的影响。在我们的模型中的光致质子泵给出了约55%的质子移位的量子产率。因此，我们的研究结果解释了这些人工光合反应中心以前的实验。
2009-12-04 physics.bio-ph
Correlated clusters of closed reaction centers during induction of intact cells of photosynthetic bacteria
天线系统用于吸收光并将激发能传输到光合生物中的反应中心（RC）。由于发射的（细菌）叶绿素荧光与激发的光化学利用竞争，所测量的荧光产率通过天线中激发的迁移来通知。本工作测定了光合细菌球形红细菌（Rhodobacter sphaeroides）缺细胞色素c_2作为P+的天然电子供体（突变体cycA）的全细胞在光激发（诱导）和光松弛（黑暗）过程中伴随RC氧化二聚体（P+）的荧光产率。荧光产率和P+（闭合RC的分数）之间的关系显示出与标准Joliot-Lavergne-Trissl模型的偏差：1）双曲线不对称，2）表现出滞后。这些现象源于诱导和弛豫过程中荧光相对于P+动力学的延迟之间的差异，以及诱导过程中封闭RC的非随机分布。实验结果得到支持的蒙特卡罗模拟和统计物理的基础上随机游走近似的天线中的激励的结果。应用数学处理证明了标准理论的推广，并为更充分地描述长期争论的荧光动力学和光合生物中有效的光收获和光保护之间的微妙控制和平衡奠定了基础。
2020-08-13 cond-mat.stat-mech physics.bio-ph
Ergotropy of a Photosynthetic Reaction Center
本文通过量子主方程和Redfield/Förster方法计算光系统II反应中心的ergotropy，发现涉及ChlD1-PheD1电荷分离的路径具有更高功提取能力，揭示了生物系统利用非平衡布居结构优化能量转换的量子热力学机制。
2025-07-05 cond-mat.mes-hall physics.bio-ph physics.chem-ph
Quantum redirection of antenna absorption to photosynthetic reaction centres
光合作用的早期步骤涉及反应中心（RC）和捕光（LH）单元的光激发。在这里，我们表明，-历史上被忽视-激子离域跨RC和LH颜料的偶极子强度的重新分配，有利于吸收截面的光学波段与RC的几个物种的结果。虽然我们证明，这种再分配是强大的紫色细菌Rhodocellum rubrum这些单位之间的退相的微观细节，我们能够证明，再分配见证了一个更脆弱的，但持久的，连贯的人口动态，直接从LH的激发下不相干的照明和生理条件下的RC单位。随机优化使我们能够描绘明确的指导方针，并制定简单的分析表达式，以实现定向相干人口动态人工纳米结构。
2017-11-30 physics.bio-ph q-bio.BM quant-ph
Distinguishing the roles of energy funnelling and delocalization in photosynthetic light harvesting
光合复合物以几种方式改善激发能从外周触角到反应中心的转移。特别地，向下的能量漏斗可以将激子引导到正确的方向，而相干激子离域可以通过超转移的合作现象来提高转移速率。然而，分离纯粹相干效应的作用是困难的，因为离域的任何变化也会改变能量景观。在这里，我们表明，这两个过程的相对重要性，可以通过比较自然光捕获装置与反事实模型，其中的离域和能源景观被改变。应用到紫色细菌的例子中，我们的方法表明，尽管超转移确实在一定程度上提高了速率，但能量漏斗起着决定性的作用。因为离域作用很小（有时是有害的），它很可能不是适应性的，是一个密集的叶绿素包装的副作用，进化增加每个反应中心的光吸收。
2016-03-03 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Quantum effects in energy and charge transfer in an artificial photosynthetic complex
我们研究了轮状人工光合作用天线-反应中心复合物中能量和电荷转移的量子动力学，该复合物由六个捕光发色团和一个电子受体富勒烯组成。为了描述飞秒时间尺度上的量子效应，我们推导出一组精确的非马尔可夫方程的海森堡运营商的这种光合作用复杂的高斯热浴接触。有了这些方程，我们可以分析制度的强系统浴相互作用，重组能量的顺序的站点间激子耦合。我们表明，初始激发的天线发色团的能量被有效地漏斗到卟啉-富勒烯反应中心，在那里的电荷分离状态是在几个皮秒成立，与95%的顺序的量子产率。在单激子制度，与一个天线生色团最初被激发，我们观察到量子拍的能量之间的两个共振天线生色团与消相干时间为$\sim$ 100 fs。我们还分析了双激子制度，当两个卟啉分子参与的反应中心最初激发。在这个制度中，我们获得了显着的量子振荡的富勒烯分子上的电荷的退相干时间约为20 fs（在液氮温度下）。这些结果显示了一种直接检测人工光合系统中量子效应的方法。
2011-06-30 physics.bio-ph quant-ph
A new angle on the well-known FMO photosynthetic complex
本文利用非平衡格林函数方法重新研究FMO光合复合体的激子输运机制，揭示激子流的驱动力，并提出在现实参数下可能存在两种保护反应中心免于过热的机制，其中一种为首次提出。
2024-10-22 physics.bio-ph
Polaritons in Living Systems: Modifying Energy Landscapes in Photosynthetic Organisms Using a Photonic Structure
光合生物依赖于一系列具有调谐电子能级的自组装纳米结构，以便将能量从通过光子吸收收集的地方传输到能量用于驱动化学反应的反应中心。在光合细菌Chlorobaculum tepidum（Cba. tepidum）是绿硫细菌（GSB）家族的成员，光被称为绿小体的大天线复合体吸收。产生的激子被转移到连接到叶绿体的蛋白质基板上，然后通过Fenna-Matthews-Olson（FMO）复合物到达反应中心。这些系统的能级通常由它们的化学结构定义。在这里，我们表明，通过将细菌内的光子微腔，我们可以访问强激子-光子耦合制度之间的限制腔模式和激子状态的叶绿体，从而在形成极化激元状态的细菌和腔模式之间的能量的相干交换的结果。极化激元具有不同于激子和光子的能量，并且可以通过微腔长度原位调谐。这导致对细菌内的相对能级的实时、非侵入性控制。这证明了用光子结构如微腔强烈影响活生物系统的能力。我们相信，通过创建极化子状态，即在这种情况下，光子和激子在活细菌内的叠加，我们可以修改能量传递途径，因此研究能级对齐对光合系统效率的重要性。
2017-02-06 physics.bio-ph
Mapping The Ultrafast Flow Of Harvested Solar Energy In Living Photosynthetic Cells
光合作用通过一系列天线复合物有效地将能量转移到发生电荷分离的反应中心。体内能量转移主要通过测量来自小部分激发的荧光信号来监测，所述小部分激发未能导致电荷分离。在这里，我们使用二维电子光谱跟踪整个能量转移过程中的紫色细菌，球形红细菌的蓬勃发展的文化。通过去除散射光的贡献，我们提取了通过天线复合物的密集网络进入反应中心的能量转移的动力学。模拟表明，这些动态约束膜组织的核心天线复合物，迅速捕获周围的外周天线复合物吸收的能量的小池。这些激发的快速捕获和有限的反向转移导致83%的转移效率和小的功能性捕光单元。
2017-06-24 physics.bio-ph
Hidden Vibronic and Excitonic Structure and Vibronic Coherence Transfer in the Bacterial Reaction Center
我们报告了二维电子光谱（2DES）实验的细菌反应中心（BRC）从紫色细菌，揭示隐藏的激子和振动结构。通过分析BRC的相干动力学，我们解析了特定的相干特征，使我们能够明确地分配“特殊对”的上激子能量。“这项任务得到了BRC的简化激子模型的相干动力学模拟的支持。模拟还确定非长期振动相干传输过程中忽略的光合能量转移和电荷分离的标准模型。此外，相干动力学揭示了关键分子内色素振动和激发态能隙之间的多重准共振。这种电子振动共振的光合能量转移和电荷分离的功能意义仍然是一个悬而未决的问题。
2021-03-03 physics.bio-ph physics.chem-ph
On the perfomance of a photosystem II reaction centre-based photocell
光系统II反应中心是负责地球上氧气生产的光合复合体。它的水分解功能是特别有利于形成一个稳定的电荷分离状态通过一个途径，开始在一个辅助叶绿素。在这里，我们设想一个光伏器件，这些复杂的电极之间的地方之一，并调查如何平均电流及其波动取决于微观相互作用的基础上的电荷分离的途径考虑。我们的研究结果表明，耦合到很好地解决振动模式并不一定提供一个优势，在功率输出方面，但可以导致光电流与抑制噪声水平表征的多步有序传输过程。除了深入了解这些复合物的分子尺度photochemics的适用性，我们的工作提出了一个新的可能的生物功能的光合反应中心的振动环境，即，减少固有的电流噪声的监管过程。
2017-07-16 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Absence of selection for quantum coherence in the Fenna-Matthews-Olson complex: a combined evolutionary and excitonic study
我们提出了一个进化的芬纳-马修斯-奥尔森细菌光合色素蛋白质复合物的研究。这种蛋白质复合物起着天线的作用。它将吸收的光子-激子-运送到光合反应开始的反应中心。因此，激子传输的效率是光合细菌生存的基础。我们已经重建了复杂的祖先，以建立激子传输的相干性是否随着时间的推移被选择或优化。我们还研究了在进化过程中优化折叠自由能变化的作用。我们研究了从热力学的角度来看，将祖先与当今物种联系起来的突变是稳定的还是不稳定的。从这项研究中，我们确定了这些突变中的大多数是有害的。此外，我们没有看到激子传输效率或相干性的大的变化，因此我们的结果预测激子相干性不是特别选择的。
2017-05-02 physics.bio-ph physics.chem-ph
Non-Markovian stochastic description of quantum transport in photosynthetic systems
我们分析了几个方面的运输动力学在LH 1-RC核心的紫色细菌，它基本上包括在一个环的天线分子，将能量输送到一个目标分子，反应中心，放置在环的中心。我们发现，系统的周期性起着重要的作用，以解释的相关性的初始状态的运输效率。当考虑到分子具有不同的能量时，并且当包括它们与环境的相互作用时，这一图像被修改，并且对于任何初始状态，输运增强。我们研究这最后一种情况，使用随机薛定谔方程，马尔可夫和非马尔可夫型的相互作用。
2010-07-26 physics.bio-ph q-bio.BM quant-ph
Quantum effects in biology: master equation studies of exciton motion in photosynthetic systems
Physical Research Laboratory（物理研究实验室）
本研究针对光合系统激子长时程量子相干效应无法用传统半经典及微扰主方程解释的问题，总结了自研的非微扰研究方法，并介绍了2D光子回波光谱技术的物理原理。
2012-03-01 cond-mat.stat-mech physics.bio-ph physics.chem-ph
Statistics of percolating clusters in a model of photosynthetic bacteria
在光合生物中，光照期间的光能被天线复合物吸收，其通过激子传输，并且被以这种方式关闭的反应中心（RC）吸收，或者通过荧光发射。光吸收动力学的基本组成部分已被整合到一个简单的模型激子迁移，它包含两个参数：激子跳跃概率和激子寿命。在光的连续辐射过程中，封闭RC的分数$x$不断增加，并且在临界阈值$x_c$处发生渗滤转变。进行了广泛的蒙特卡罗模拟，我们研究了这个相关渗流模型中的过渡的性质。我们测量了在$x_c$附近的生成概率，以及临界生成簇的分形性质，无论是在体还是在表面。
2021-01-14 cond-mat.stat-mech physics.bio-ph
Functional Subsystems and Quantum Redundancy in Photosynthetic Light Harvesting
Fenna-Matthews-Olson（FMO）天线复合体负责绿硫细菌中的光捕获，由三个单体组成，每个单体具有七个发色团。在这里，我们表明，多个子系统的七个发色团可以转移能量从发色团1或6的反应中心的效率匹配，或在许多情况下超过了整个七个发色团系统。在FMO复合体中，这些功能子系统支持多个量子路径，用于提供内置量子冗余的有效能量转移。在自然界中有许多冗余的实例，提供可靠性和保护，并且在光合光捕获中，这种量子冗余提供了对一个或多个发色团的暂时或永久损失的保护。FMO复合物内功能子系统的完整表征提供了FMO复合物内能量流的详细地图，其对更高效的光伏器件的设计具有潜在的应用。
2011-12-07 physics.bio-ph quant-ph
Cavity-modified exciton dynamics in photosynthetic units
最近，激子-光子强耦合被提出作为控制和增强有机分子系综中能量传递的手段。在这里，我们表明，激子动力学在一个原型的紫色细菌光合单位，由六个LH 2天线周围的一个单一的LH 1复合物，大大修改了其与光腔的相互作用。我们开发了一个布洛赫-雷德菲尔德主方程的方法，占B800和B850细菌叶绿素分子之间的相互作用，在每个LH 2天线，以及他们与中央LH 1复杂的相互作用。使用一个现实的参数化的光合单位和光学腔，我们调查的极化激元在系统中的形成，揭示了这些可以调整，以加速其激子动力学的三个数量级。这产生了一个显着的占领的LH 1复合物，该阶段之前的反应中心，只有几个飞秒延迟后的初始激发的LH 2 B800颜料。我们的理论研究结果揭示了极化激元现象作为一个有前途的路线，在自然和人工光合过程中的光捕获机制的表征，剪裁和优化。
2019-06-10 physics.bio-ph quant-ph
Multiscale photosynthetic exciton transfer
光合光收集为生物工程和仿生太阳能和光检测技术提供了一个自然的蓝图。最近的证据表明，一些单独的捕光蛋白复合物（LHC）和LHC亚基通过激子量子相干性、共振蛋白质振动和热退相干之间的相互作用有效地将激子转移到化学反应中心（RC）。然而，相干性在体内的作用尚不清楚，其中激子通过多LHC/RC聚集体在与LHC内尺度相比通常较大的距离上转移。在这里，我们评估的可能性，在一个简单的发色团网络与无序的网站和传输耦合能量的远程相干转移。通过重正化，我们发现，令人惊讶的是，消相干在较大的尺度上减少，和长程相干促进发色团簇。相反，静态无序的网站能源增长与长度尺度，迫使本地化。我们的研究结果表明，持续的相干激子转移可能是可能的距离大最近的邻居（n-n）的生色团分离相比，在生理温度下，在一个集群网络与小静态无序。这可能支持藻类叶绿体中的长程相干性的发现，并为工程大生色团或量子点高温激子转移网络提供了一个框架。
2012-06-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.bio-ph
Superradiance Transition and Nonphotochemical Quenching in Photosynthetic Complexes
我们证明了数值超辐射可以发挥重要作用，在非光化学猝灭（NPQ）的光捕获复合物。我们的模型由五个相互连接的网站（离散激子态），负责NPQ机制的网络。损伤和电荷转移状态与它们的汇（独立连续电子谱）有关，在汇中发生化学反应。超辐射跃迁的电荷转移（或在损坏）的通道，发生在特定的电子转移率从离散到连续的电子光谱，其特征在于由有效的非厄米哈密顿本征值的虚部的隔离。所有五个激子位点与它们的蛋白质环境相互作用，该蛋白质环境由随机随机过程建模。我们发现的参数区域中的超辐射过渡到电荷转移通道发生。我们证明了这种超辐射过渡具有产生最佳NPQ性能的能力。
2015-04-24 physics.bio-ph
Enhancement of coherent energy transfer by disorder and temperature in light harvesting processes
通过求解薛定谔方程，并考虑激子的相干跳跃、天线和反应中心中激子的产生和湮灭速率以及与热激发声子的耦合，研究了静态无序和热激发对光合系统捕光器中激子能量传输的影响.天线和反应中心被建模，分别作为源和漏，提供了通道的激子的创建和湮灭。低于最大频率的声子模式耦合到在天线中连续产生并在反应中心耗尽的激子，并且这些模式中的声子数量在给定温度下服从玻色-爱因斯坦分布。研究发现，能量输运不仅对静态无序和热噪声具有鲁棒性，而且在大多数参数范围内，通过增加随机性和温度也可以增强能量输运。我们的工作的光合系统中的高效能量传输的相关性进行了讨论。
2012-08-27 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Long-lived quantum coherence in photosynthetic complexes at physiological temperature
光合天线复合体通过将激发转移到反应中心来捕获和集中太阳辐射，反应中心将来自光子的能量存储在化学键中。这个过程以近乎完美的量子效率发生。最近在低温下的实验已经揭示了相干能量转移--一种波状转移机制--发生在许多光合色素-蛋白质复合物中（1-4）。使用Fenna-Matthews-Olson天线复合体（FMO）作为模型系统，结合非相干和相干传输以及热失相的理论研究预测，环境辅助的量子传输效率在生理温度附近达到峰值;这些研究进一步表明，该过程相当于量子随机行走算法（5-8）。该理论要求在室温下具有长寿命的量子相干性，这在FMO中从未观察到。在这里，我们提出的第一个证据表明，量子相干性生存在FMO在生理温度至少300 fs，足够长的时间来执行一个基本的量子计算操作。这一数据证明，在77 K下发现的波浪状能量传递过程与生物功能直接相关。在显微镜下，我们将这种长的相干寿命归因于包裹发色团的蛋白质基质内的相关运动，并且我们发现蛋白质提供的保护程度在77 K和277 K之间似乎是恒定的。蛋白质塑造能量景观，并介导有效的能量转移，尽管热波动。在这些条件下，动态无序系统中量子相干性的持久性表明了一种新的仿生策略，用于设计可以在高温下运行的专用量子计算设备。
2010-01-28 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Non-Hermitian approach for modeling of noise-assisted quantum electron transfer in photosynthetic complexes
我们模拟的量子电子转移（ET）在光合反应中心（RC），使用非厄米哈密顿方法。我们的模型包括（i）两个蛋白质辅因子，供体和受体，具有离散的能级和（ii）第三个蛋白质色素（汇），它具有连续的能量谱。在施主和受主之间以及受主和信宿之间引入相互作用，噪声在施主和受主之间起作用。噪声被认为是经典的（作为一个外部随机力），它被描述为一个合奏的两个级别的系统（随机波动）。每个波动器有两个独立的参数，振幅和开关速率。我们用一组具有拟合参数（开关速率边界）的波动器来表示噪声，这使我们能够在很宽的频率范围内建立所需的噪声谱密度。我们分析的量子动力学和效率的ET作为一个函数（i）的能隙之间的施主和受主，（ii）与连续的相互作用的强度，和（iii）噪声参数。作为一个例子，数值计算结果提出了ET通过醌型光系统II RC中的活性途径。
2012-04-03 physics.bio-ph quant-ph
Noise-assisted quantum electron transfer in photosynthetic complexes
初级电子供体和受体之间的电子转移（ET）在光系统II反应中心（RC）中建模。我们的模型包括（i）两个离散的能级与施主和受主，通过偶极型矩阵元素相互作用和（ii）两个连续流形的电子能级（“汇”），直接与施主和受主相互作用。也就是说，施主和受主的两个分立的能级通过相应的相互作用矩阵元嵌入到它们各自独立的阱中。我们还介绍了经典的（外部）噪声，同时作用于施主和受主（集体相互作用）。我们推导出一个封闭的积分微分方程系统，它描述了非马尔可夫量子动力学的ET。一个区域的参数中，ET动力学可以被简化，并描述耦合常微分方程。使用这些简化的方程，尖锐和平坦的氧化还原电位进行了分析。我们分析和数值计算得到的特征参数，优化ET率和效率在这个系统中。
2013-04-30 cond-mat.mes-hall physics.bio-ph quant-ph
Cotunneling assisted nonequilibrium thermodynamics of a photosynthetic junction
本研究将光系统II反应中心建模为非平衡量子结，利用主方程框架分析了带负电多体态下的共隧穿辅助热力学变量，发现共隧穿增强效应取决于多种因素的相互作用且伴随做功窗口缩小的权衡。
2024-10-15 cond-mat.mes-hall physics.bio-ph quant-ph
The B850/B875 Photosynthetic Complex Ground and Excited State are Both Coherent
细菌光合捕光复合物PLHC吸收光子，并在室温RT下几乎完美地将该能量转移到反应中心RC，在那里发生电荷分离。虽然有许多可能的光吸收剂参与这一过程，我们的重点是B850和B875复合物。我们认为B850环和B875开链中的基态的主要特征是由于每个细菌叶绿素a BChl含有配位的镁离子Mg 2+而导致的伪一维金属。Mg离子结构经历静态Peierls畸变，这导致对称性破缺，其将包含链的Mg/BChl分子的均匀间距改变为实验观察到的Mg/BChl二聚体。结果是电荷密度波CDW，两种复合物中的每一种都有一个，导致单粒子电子光谱中的能隙和跨越整个环的相干声子。基态CDW似乎有两个功能，第一是形成稳定的光学平台，第二是通过产生单粒子能隙来抑制相干激发态的自由基形成和能量耗散。在被光子激发后，B850激子在环上离域，第二光子可以形成两能级激子极化子，这可能是B850激子带分裂的另一种解释。所形成的相干极化激元能积极参与上坡电子能量转移过程。此外，我们提出了其他可能的能量存储机制和纠缠的可能性。我们建议进行实验研究，以澄清这些建议。
2016-08-17 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Nature does not rely on long-lived electronic quantum coherence for photosynthetic energy transfer
在光合作用的第一步骤期间，撞击太阳光子的能量被转换成捕光生物分子复合物的电子激发能。随后的能量转移到反应中心被理解为激子准粒子，其在小于100飞秒（fs）的典型时间尺度上在生物分子位点的网格上移动。自量子力学早期以来，这种能量转移被描述为具有经典占位概率的非相干福斯特跳跃，但具有量子力学确定的速率常数。这一正统的观点受到了芬纳-马修斯-奥尔森蛋白质超快光谱实验的挑战，在该实验中，报道了高达1.5皮秒的干涉振荡信号，并将其解释为异常长寿的电子量子相干性的直接证据。在这里，我们表明，在环境温度下的水溶液中的光学二维光子回波光谱的复杂的不提供任何长寿命的电子量子相干性的证据，但确认正统的观点，迅速衰减的电子量子相干性的时间尺度为60 fs。我们的研究结果没有暗示电子量子相干性在真正的光活性生物分子复合物中起任何生物功能作用。由于这种天然能量转移复合物相当小，并且具有结构明确的蛋白质，细菌叶绿素之间的距离与其他捕光复合物相当，我们预计这一发现是普遍的，并直接适用于更大的光活性生物分子复合物。
2016-10-26 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Observation of Coherence in the Photosystem II Reaction Center
光合作用为我们星球上的生命提供动力。基本的光合结构包括用于收集太阳能的天线复合体和用于将能量转化为稳定的电荷分离状态的反应中心。在产氧光合作用中，最初的电荷分离事件发生在光系统II反应中心;这是唯一已知的利用太阳能分解水的天然酶。光合作用中的能量传递和电荷分离是快速的，并且具有高量子效率。最近，非线性光谱实验表明，电子相干性可能在天线复合物的能量转移效率中发挥作用。在这里，我们报告的相干光系统II反应中心的二维电子光谱的观察。所观察到的相干态的频率匹配激子差频和/或已知的光系统II反应中心的振动模式。这些观察结果提出了问题的电子和/或振动的相干性的基本电荷分离过程中的含氧光合作用的可能作用。
2013-10-03 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Quantum Zeno Effect Explains Magnetic-Sensitive Radical-Ion-Pair Reactions
涉及自由基离子对的化学反应在生物学中无处不在，因为它们不仅是光合反应链的基础，而且被认为是鸟类导航所使用的生物化学磁罗盘的基础。最近的实验与磁敏感的自由基离子对反应提供了强有力的证据，自由基离子对磁感受机制，验证预期的磁灵敏度和化学产品的产量变化。这里表明，自70年代以来使用的自由基离子对反应的理论描述不能解释观察到的数据，因为它是基于掩盖量子相干性效应的唯象方程。从基本的量子测量理论考虑，这里导出的基本密度矩阵方程自然地包含了量子芝诺效应，并很容易解释最近的实验观察低和高磁场自由基离子对反应。
2009-08-13 physics.bio-ph q-bio.BM quant-ph
Quantum Information Processing in the Radical-Pair Mechanism: Haberkorn theory violates the Ozawa entropy bound
自由基离子对反应是理解鸟类磁罗盘和光合反应中心自旋传输的核心，最近被证明是量子信息科学与生物过程新合成的一个富有成效的范例。我们在这里表明，迄今为止构成自旋化学理论基础的主方程违反了量子系统熵的基本界限，特别是小泽界限。与此相反，最近发展的理论的基础上，量子测量，量子相干性措施，和量子追溯，从而举例说明量子生物学的范式，满足小泽界以及兰福德-罗宾逊界的信息提取。通过考虑Groenewold信息，即反应过程中提取的量子信息，我们重现了已知的磁场效应，并解开了反应产率未传达的其他磁场效应。
2017-02-23 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
The radical-pair mechanism as a paradigm for the emerging science of quantum biology
自由基对机制是在20世纪60年代引入的，用于解释有机分子化学反应中巨大的EPR和NMR信号。它已经发展成为自旋化学的基石，研究电子和核自旋对化学反应的影响，鸟类磁罗盘机制和光合反应中心动力学是这种影响的突出生物物理表现。近年来，自由基对机制被证明是一个理想的生物系统，量子信息科学的概念工具可以卓有成效地应用。我们将在这里回顾最近的工作，证明自由基对机制确实是量子生物学新兴领域的主要驱动力。
2016-01-01 physics.atom-ph physics.bio-ph physics.chem-ph
Possible Role of Interference and Sink Effects in Nonphotochemical Quenching in Photosynthetic Complexes
我们描述了一个简单而一致的量子数学模型，模拟量子干涉和汇效应在捕光复合物（LHC）中的非光化学猝灭（NPQ）中的可能作用。我们的模型由五个相互连接的站点组成负责NPQ机制的两种激发态（激发态）：（i）叶绿素分子的两种激发态，$ChlA^*$和$ChlB^*$，形成LHC二聚体，其最初被填充;（ii）负责单线态氧的产生和其他破坏性结果的“破坏性”位点;（iii）$(ChlA-Zea)^*$异二聚体激发态（Zea表示玉米黄质）;和（iv）该异二聚体的电荷转移状态，$(ChlA^{-}-Zea^{+})^*$。在我们的模型中，破坏和电荷转移状态描述的离散电子能级连接到他们的汇，模仿连续部分的电子能谱，因为在这些网站的电子参与准不可逆的化学反应。所有五个激子位点与使用随机方法建模的蛋白质环境相互作用。作为一个例子，我们应用我们的模型来证明可能的贡献，在CP 29小型LHC的NPQ机制的量子干涉和汇效应。我们对约化密度矩阵的量子动力学的数值结果表明，在一定条件下，利用量子干涉效应和量子阱可以显著抑制破坏性信道。结果表明，干扰和汇效应的建模，工程和优化性能的NPQ过程中的自然和人工集光复合物的可能作用。
2014-12-10 math-ph math.MP physics.bio-ph
Quantum-limited biochemical magnetometers designed using the Fisher information and quantum reaction control
自由基-离子对及其反应引发了对生物系统中量子效应的研究。这是因为它们表现出了许多在量子信息科学中最好理解的效应，同时也是理解鸟类磁罗盘和光合反应中心自旋传输动力学的核心。在这里，我们从量子精密测量的角度来解决自由基对反应。由于自由基对的相干自旋运动受到外部磁场的影响，这些自旋相关的反应基本上实现了生物化学磁力计。利用量子费舍尔信息，我们找到了径向对磁强计磁灵敏度的基本量子极限。然后，我们探讨如何以及通常的测量方案考虑在自由基对反应，反应产率的测量，接近基本的限制。在这样做时，我们找到了最佳的超精细相互作用哈密顿量，导致最好的磁灵敏度从反应产率。这仍然比绝对量子极限小一个数量级。最后，我们证明了一个现实的量子反应控制提醒拉姆齐干涉，这里提出的量子线路涉及的自旋交换相互作用和最近提出的分子开关，我们可以接近的基本量子极限的一个因素2。这项工作开启了先进的量子精密测量方法在生物系统中的应用。
2016-11-27 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Excitation transfer through open quantum networks: a few basic mechanisms
各种开放的量子网络目前正在紧张的检查，以模拟光合系统中的能量传输。在这里，我们研究的相干传输的量子激发网络非相干耦合的结构化和小的环境，有效地模拟光合反应中心。我们的目标是提炼出一些基本的，可能是普遍的，机制或“效应”，在简单的能量转移模型的特点。特别是，我们确定了三种不同的现象：拥塞效应，渐近么正性和阶梯效应。我们从几个网站的模型，这些影响可以完全理解，然后继续研究更复杂的网络类似于那些采用模型的能量转移在捕光复合物。我们对这种网络的数值研究似乎表明，在简单网络中观察到的一些效应可能与生物系统或它们的人工类似物有关。
2011-01-25 physics.bio-ph quant-ph
The type of seeder cells determines the efficiency of germinal center reactions
我们讨论了在体液免疫反应中观察到的两类生发中心的起源：一些生发中心发育良好，产生大量高亲和力抗体产生浆细胞。其他的生发中心反应很弱，几乎没有产出。我们提出了一个解释，这种几乎所有或没有行为的生发中心反应：亲和性的种子B细胞的抗原是决定的生发中心反应的命运的关键参数。这一假设是验证的框架内的时空模拟的germinal中心的反应。
2002-09-03 physics.bio-ph q-bio.CB
Temporal correlations of sunlight may assist photoprotection in bacterial Photosynthesis
光合系统利用适应性来有效地响应光环境的波动。结果，在低光强条件下可以实现大的光合产量，而在高光强条件下光保护机制被激活。与这些观察结果形成鲜明对比的是，目前的理论模型预测细菌细胞在生理高光强下死亡。为了解决这一矛盾，我们考虑一个统一的框架来描述自然条件下光合作用的三个阶段，即光吸收、激子转移和电荷分离动力学，以研究热光的统计特征与细菌光合作用中醌醇产生之间的关系。这种方法使我们能够确定一种机制的光保护，依赖于电荷重组促进的光子聚束统计特性的热太阳光。我们的研究结果表明，支持自然光合作用的灵活设计可能因此依赖于利用热光的时间相关性，表现在光聚束模式中，这些模式被保留用于到达反应中心的激发。
2020-01-15 cond-mat.mes-hall physics.bio-ph quant-ph
Interplay between excitation kinetics and reaction-center dynamics in purple bacteria
光合作用可以说是生命的基本过程，因为它使来自太阳的能量进入地球上的食物链。这是一个显着的非平衡过程，其中光子被转换为多体激发，这些激发穿过复杂的生物分子膜，被捕获并在反应中心内引发化学反应，以产生营养物质。这些动力学过程的确切性质-位于量子和经典行为之间的界面，涉及噪声和协调-仍在探索中。在这里，我们专注于一个引人注目的最近的经验发现有关的照明驱动的转变的生物分子膜结构的{ \it Rsp。Photometricum紫色细菌。使用随机实现来描述一个跳跃率模型的激发转移，我们显示数值和分析，这令人惊讶的转变，在首选的架构可以追溯到激发动力学和反应中心动力学之间的相互作用。净效应是细菌在低光照强度下从有效代谢中获益，同时在高光照强度下使用耗散来避免能量供应过剩。
2010-08-31 cond-mat.soft physics.bio-ph
Delocalized Electronic Excitations and their Role in Directional Charge Transfer in the Reaction Center of Rhodobacter Sphaeroides
在紫色细菌中，驱动辐射能转化为化学能的基本电荷分离步骤沿着异源二聚体色素蛋白复合物的一个分支（A分支）进行，即反应中心。在这里，我们使用第一性原理含时密度泛函理论（TDDFT）与最佳调谐的距离分离的杂化泛函研究的电子和激发态结构的主要六个色素在\textit{Rhodobacter sphaeroides}的反应中心。通过明确包括氨基酸残基周围的这六个色素在我们的TDDFT计算，我们系统地研究了能量和电荷转移激发的蛋白质环境的影响。我们的计算表明，一个正向的电荷转移到A分支的能量显着低于第一个电荷转移到B分支，与实验观察到的单向电荷转移。我们进一步表明，列入蛋白质环境红移这种激发显着，允许能量转移耦合$Q_x$激发。通过对跃迁和差密度的分析，我们证明了大多数的$Q$带激发在几种色素上都是强烈离域的，并且它们的空间离域和电荷转移特性决定了它们受到热激活分子振动的强烈影响。我们的研究结果表明，在这个细菌的反应中心的电荷转移机制，并铺平了道路，为进一步的第一性原理调查的离域激发态，电子振动耦合之间的相互作用，和蛋白质环境的作用，这个和其他复杂的光捕获系统。
2022-12-23 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.chem-ph
Recycling probability and dynamical properties of germinal center reactions
我们介绍了一个新的模型，在一个生发中心的中心母细胞和中心细胞的动力学。该模型减少了生发中心反应的元素被认为是必不可少的，并嵌入增殖的成中心细胞，点突变的相应的抗体类型中表示的形状空间，分化成中心细胞，选择相对于初始抗原，分化的阳性选择的中心细胞的血浆或记忆细胞和回收的中心细胞的成中心细胞。我们专门使用具有直接生物学解释的参数，这样，一旦通过实验数据确定，模型就获得了预测能力。根据Han等人（1995 b）的实验，我们预测中心细胞向中心母细胞的高循环率是生发中心反应可靠工作所必需的。此外，我们发现血浆和记忆细胞的生产相对于点突变的开始有延迟的开始，这对于在germinal中心反应期间的优化过程是必要的。分析了锗心反应对再循环几率的依赖关系。
2001-06-18 physics.bio-ph q-bio.CB
Interpretation of a low-lying excited state of the reaction center of Rb.sphaeroides as a double triplet
最近观察到的瞬态吸收的最低激发态的特殊对P* 在2710 cm-1被指定为一个单重态，这是由两个最低的三重态从两个二聚体的一半耦合。用INDO计算方法预测其强度。模拟耦合机制的三重态双重谱从P+和双重三重态P* 的斯塔克效应的影响进行了研究。
1997-02-13 physics.bio-ph physics.chem-ph physics.comp-ph
Charge Separation in the Photosystem II Reaction Center Resolved by Multispectral Two-Dimensional Electronic Spectroscopy
光系统II反应中心（PSII-RC）执行产氧光合作用的主要能量转换步骤。虽然PSII-RC已被广泛研究，但能量转移和电荷分离的相似时间尺度以及Qy区域中严重重叠的颜料跃迁导致其电荷分离机制和激子结构的多种模型。在这里，我们结合二维电子光谱（2DES）与连续探针和二维电子振动光谱（2DEV）研究细胞色素b559-D1 D2 PSII-RC在77 K。这种多光谱组合将重叠的Qy激子与不同的阴离子和颜料特异性Qx和中红外跃迁相关联，以解析电荷分离机制和激子结构。通过广泛的同时分析的多光谱的二维数据，我们发现，电荷分离的收益在多个时间尺度上从一个高度离域的激发态通过一个单一的途径，其中PheoD 1是主要的电子受体，而ChlD 1和PD 1作为主要的电子供体一致行动。
2022-09-20 physics.bio-ph physics.chem-ph
Organization of the Bacterial Light-Harvesting Apparatus Rationalized by Exciton Transport Optimization
光合作用是来自阳光的能量驱动细胞代谢的过程，依赖于光捕获和反应中心复合物的独特组织。最近，组织光捕获LH 2复合物和二聚体反应中心光捕获I-PufX（RC-LH 1-PufX）核心复合物的紫色非硫细菌的膜中揭示了原子力显微镜（AFM）1。在这里，我们报告说，LH 2的结构和它的组织内的膜可以在很大程度上合理化的一个简单的物理模型，主要依赖于激子转移优化。已经认识到捕光复合物传递激发能的过程包含由周围蛋白质环境介导的相干和非相干过程。使用的哈肯-Strobl模型，我们表明，在膜中的复合物的组织几乎可以完全解释简单的静电的考虑和量子效应的作用主要是为了执行相对于复杂的空间无序的鲁棒性。这种安排的影响进行了讨论的背景下，仿生光合类似物能够有效地转移能量跨越数十至数百纳米
2011-10-31 physics.bio-ph quant-ph
The relation of morphology and affinity maturation in germinal centers
在优化体液免疫应答的背景下，分析了生发中心的特定形态。暗区和亮区的亲和力成熟过程的相关性进行了研究的框架内的germinal中心反应的理论模型。特别是，它表明，中间外观的暗区在germinal中心反应是有利的抗体优化的过程。讨论了方法方面的问题。
2003-06-10 physics.bio-ph q-bio.CB
A mathematical model for the germinal center morphology and affinity maturation
在生发中心反应期间，观察到两个特定区域的出现：暗区和亮区。到目前为止，人们对这些区域的起源和功能知之甚少。在一个随机和离散模型的框架内，几个可能的途径的区域发展过程中的germinal中心反应进行了研究。在亲和力成熟，即抗体优化的过程中的生发中心的区域的重要性进行了讨论。
2002-03-07 physics.bio-ph q-bio.CB
Non-classicality of the molecular vibrations assisting exciton energy transfer at room temperature
推进生物学中光引发反应中的量子效应的辩论需要明确识别这些过程可以表现和利用的非经典特征。在这里，我们表明，在原型二聚体存在于各种光合天线，有效的振动辅助能量转移在亚皮秒的时间尺度和在室温下可以体现和受益于集体色素运动的非经典波动。初始热化振动的非经典性是通过相干激子振动相互作用引起的，并且由耦合到电子动力学的有效集体模式的相空间准概率分布中的负性明确地指示。这些量子效应可以在激发的非相干输入时产生。因此，我们的研究结果表明，调查的非经典性质的振动运动，协助激发和电荷传输，光感受和化学传感过程可能是一块试金石，揭示了非平凡的量子现象在生物学中的作用。
2014-01-09 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Dynamic Principles of Center of Mass in Human Walking
通过分析和数值计算，研究了人体步态初始触地时间与地面反作用力的关系，探讨了人体质心的动力学原理。假设在一个跨步周期的同一阶段双脚的地面反作用力相等，建立了双脚初始触地时间与地面反作用力、加速度、速度、位移和质心平均动能之间的关系。我们采用分散来分析施加在这些物理量上的初始脚接触的时间的效果。我们的研究表明，当一只脚的初始接触时间正好落在另一只脚的步幅周期的中间时，这些物理量达到极值。用物理量的离散度作为作用函数，并通过优化分析证明了步态的最小作用量原理。对这一原理的探索不仅对临床诊断、机器人步态控制等研究领域具有重要意义，而且可以简化对步态基本特性的理解。
2010-04-20 physics.bio-ph physics.class-ph
Does Recycling in Germinal Centers Exist?
一个通用的标准制定，以决定是否回收B细胞存在于GC反应。该标准是独立的选择和亲和力成熟的过程中，完全基于总中心母细胞的人口参数。提出了一个实验测试，以验证是否满足该标准。
2002-03-06 physics.bio-ph q-bio.CB
A Quantum Biological Switch Based on Superradiance Transitions
一个线性链的连接电子网站与两个不对称的水槽，一个连接到每一端，被用作一个简单的模型的量子电子转移在光合生物复合物。对于链中间的对称初始布居，预计电子转移主要指向最强耦合汇。然而，我们表明，量子效应从根本上改变了这种直观的“经典”机制，使电子转移可以发生通过较弱的耦合汇的最大效率。利用这种能力，我们展示了如何设计一个量子开关，可以通过改变耦合到水槽的链的左或右分支转移电子。这种量子器件的工作原理可以从超辐射跃迁和亚辐射态的角度来理解。这种开关是一种纯粹的量子效应，可以用来作为分子链中激发的类波行为的见证。当真实的数据用于光系统II反应中心时，即使在室温下，这种量子生物开关也能保持其可靠性。
2013-07-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.stat-mech physics.bio-ph
