Correlated interaction fluctuations in photosynthetic complexes
天然光合复合物的功能和效率受到其嵌入嘈杂蛋白质环境的强烈影响，这甚至可以提高运输效率。与环境的相互作用引起叶绿素分子的跃迁能和相互作用的波动，并且由于相同的环境因素会部分地引起不同的波动，因此各种波动之间会出现相关性。我们认为，波动的相互作用一般不应被忽视，因为这些有相当大的影响，人口转移率，退相干率和光合复合物的效率。此外，虽然过渡能量波动之间的相关性进行了研究，我们提供了第一个定量研究的相互作用波动和过渡能量波动之间的相关性的影响，以及各种相互作用波动之间的相关性。结果表明，这些额外的相关性通常会导致发色团间的转移速率，人口振荡的变化，并可能导致有限的增强的光捕获效率。
2011-11-15 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Quantum transport in quantum networks and photosynthetic complexes at the steady state
最近，一些作品分析了光合复合体在瞬态情况下的效率，以及这种效率如何受到环境噪声的影响。在这里，量子主方程的方法，我们研究的能量和激发传输在完全连接的网络在一般情况下，并在特定的情况下的芬娜-马修-奥尔森复杂。分析是针对系统的稳态进行的，其中激励能量不断地“流过”系统。如果量子系统的演化不以单个激发的到达为条件，则稳态传输方案特别相关。通过在系统中加入退相，我们分析了量子输运噪声增强的可能性。
2013-02-25 cond-mat.other physics.bio-ph q-bio.BM
Complex quantum network model of energy transfer in photosynthetic complexes
Fenna-Matthews-Olson（FMO）复合物中的激发能转移（EET）通常采用实变量量子网络模型来描述。本文将量子相位因子加入到跳变项中，发现量子相位因子在EET中起着重要的作用。量子相位因子允许我们考虑颜料的空间结构。结果发现，相位相干内的复合物将允许量子干涉影响的EET的动力学。存在一些最佳相位区，在这些相位区中，激子的传输效率达到最大值，这表明当颜料的间距达到最佳值时，激子可以以理想的效率通过FMO。最佳相区几乎不随环境变化而变化。此外，我们发现相位因子在EET中仅在多径的情况下是有用的。因此，我们证明，量子相位可能会带来其他两个因素，最佳空间的色素和多途径，共同贡献的EET在光合复合体具有完美的效率。
2012-12-30 physics.bio-ph q-bio.MN quant-ph
Cotunneling assisted nonequilibrium thermodynamics of a photosynthetic junction
本研究将光系统II反应中心建模为非平衡量子结，利用主方程框架分析了带负电多体态下的共隧穿辅助热力学变量，发现共隧穿增强效应取决于多种因素的相互作用且伴随做功窗口缩小的权衡。
2024-10-15 cond-mat.mes-hall physics.bio-ph quant-ph
Non-Hermitian approach for modeling of noise-assisted quantum electron transfer in photosynthetic complexes
我们模拟的量子电子转移（ET）在光合反应中心（RC），使用非厄米哈密顿方法。我们的模型包括（i）两个蛋白质辅因子，供体和受体，具有离散的能级和（ii）第三个蛋白质色素（汇），它具有连续的能量谱。在施主和受主之间以及受主和信宿之间引入相互作用，噪声在施主和受主之间起作用。噪声被认为是经典的（作为一个外部随机力），它被描述为一个合奏的两个级别的系统（随机波动）。每个波动器有两个独立的参数，振幅和开关速率。我们用一组具有拟合参数（开关速率边界）的波动器来表示噪声，这使我们能够在很宽的频率范围内建立所需的噪声谱密度。我们分析的量子动力学和效率的ET作为一个函数（i）的能隙之间的施主和受主，（ii）与连续的相互作用的强度，和（iii）噪声参数。作为一个例子，数值计算结果提出了ET通过醌型光系统II RC中的活性途径。
2012-04-03 physics.bio-ph quant-ph
Long-lived quantum coherence in photosynthetic complexes at physiological temperature
光合天线复合体通过将激发转移到反应中心来捕获和集中太阳辐射，反应中心将来自光子的能量存储在化学键中。这个过程以近乎完美的量子效率发生。最近在低温下的实验已经揭示了相干能量转移--一种波状转移机制--发生在许多光合色素-蛋白质复合物中（1-4）。使用Fenna-Matthews-Olson天线复合体（FMO）作为模型系统，结合非相干和相干传输以及热失相的理论研究预测，环境辅助的量子传输效率在生理温度附近达到峰值;这些研究进一步表明，该过程相当于量子随机行走算法（5-8）。该理论要求在室温下具有长寿命的量子相干性，这在FMO中从未观察到。在这里，我们提出的第一个证据表明，量子相干性生存在FMO在生理温度至少300 fs，足够长的时间来执行一个基本的量子计算操作。这一数据证明，在77 K下发现的波浪状能量传递过程与生物功能直接相关。在显微镜下，我们将这种长的相干寿命归因于包裹发色团的蛋白质基质内的相关运动，并且我们发现蛋白质提供的保护程度在77 K和277 K之间似乎是恒定的。蛋白质塑造能量景观，并介导有效的能量转移，尽管热波动。在这些条件下，动态无序系统中量子相干性的持久性表明了一种新的仿生策略，用于设计可以在高温下运行的专用量子计算设备。
2010-01-28 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Vibration-assisted resonance in photosynthetic excitation energy transfer
理解自然光合能量收集系统的有效性如何从量子相干性和环境噪声之间的相互作用中产生，这对量子理论来说是一个重大挑战。最近人们开始认识到，离散的分子振动模式可能在这类系统的动力学中起重要作用。作为一种替代计算要求高的数值方法，我们提出了一个微观机制，分子内的振动有助于能量转移的效率和方向性。激发的振动态通过系统产生共振路径，支持快速有效的能量传输。振动阻尼与分子能级的自然下坡排列一起给予能量流内在的方向性。分析和数值计算结果表明，显着增强的能量传输的效率和方向性，可以直接关系到振动和激子能级之间的共振的存在。
2013-10-16 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Multipartite Quantum Entanglement Evolution in Photosynthetic Complexes
我们研究了Fenna-Matthew-Olson（FMO）复合体中纠缠的演化，并基于标度层次运动方程（HEOM）方法进行了模拟。我们研究的作用，多体纠缠的FMO复杂的凸屋顶优化的一些措施，包括一些以前没有被评估的直接计算。我们还考虑了一夫一妻制的纠缠在这些模拟中的作用。我们利用了单激子子空间中单偶边界饱和的事实。这使我们能够准确地计算更多的纠缠度量，也验证了凸屋顶的评估。然后，我们使用直接计算的凸屋顶来评估措施，不是由一夫一妻制。这种方法提供了一个更完整的帐户，在这些系统中的纠缠比迄今为止。我们的研究结果支持的假设，多体纠缠是最大的主要沿两个不同的电子能量转移途径。
2012-07-12 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Superradiance Transition and Nonphotochemical Quenching in Photosynthetic Complexes
我们证明了数值超辐射可以发挥重要作用，在非光化学猝灭（NPQ）的光捕获复合物。我们的模型由五个相互连接的网站（离散激子态），负责NPQ机制的网络。损伤和电荷转移状态与它们的汇（独立连续电子谱）有关，在汇中发生化学反应。超辐射跃迁的电荷转移（或在损坏）的通道，发生在特定的电子转移率从离散到连续的电子光谱，其特征在于由有效的非厄米哈密顿本征值的虚部的隔离。所有五个激子位点与它们的蛋白质环境相互作用，该蛋白质环境由随机随机过程建模。我们发现的参数区域中的超辐射过渡到电荷转移通道发生。我们证明了这种超辐射过渡具有产生最佳NPQ性能的能力。
2015-04-24 physics.bio-ph
Quantum Coherent Dynamics at Ambient Temperature in Photosynthetic Molecules
光合天线复合体负责从阳光中吸收能量并将其传输到可以存储的偏远地区。最近的实验发现，这一过程涉及色素分子（称为发色团）之间的长寿命量子相干性，这些色素分子构成了这些复合物。预期在室温下在100 fs内衰减，这些相干性反而被发现持续皮秒时间尺度，尽管与电池的热环境没有明显的隔离。本文导出了描述与热环境强接触系统相干演化的量子主方程。确定了长相干寿命所需的条件，并阐明了相干性在有效能量传输中的作用。计算了隐藻CS 24的PE 545复合物的静态光谱和激子转移速率，结果与实验符合得很好。
2011-08-26 physics.atom-ph physics.bio-ph quant-ph
Mapping The Ultrafast Flow Of Harvested Solar Energy In Living Photosynthetic Cells
光合作用通过一系列天线复合物有效地将能量转移到发生电荷分离的反应中心。体内能量转移主要通过测量来自小部分激发的荧光信号来监测，所述小部分激发未能导致电荷分离。在这里，我们使用二维电子光谱跟踪整个能量转移过程中的紫色细菌，球形红细菌的蓬勃发展的文化。通过去除散射光的贡献，我们提取了通过天线复合物的密集网络进入反应中心的能量转移的动力学。模拟表明，这些动态约束膜组织的核心天线复合物，迅速捕获周围的外周天线复合物吸收的能量的小池。这些激发的快速捕获和有限的反向转移导致83%的转移效率和小的功能性捕光单元。
2017-06-24 physics.bio-ph
Computational Modeling of Exciton-bath Hamiltonians for LH2 and LH3 Complexes of Purple Photosynthetic Bacteria at Room Temperature
Queens College, City University of New York（纽约市立大学皇后学院）；Graduate Center, City University of New York（纽约市立大学研究生中心）
本文通过计算研究阐明了LH2和LH3复合物在分子水平上的差异，并构建了具有共同形式的简单exciton-bath模型。
2026-01-02 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Cotunneling-Assisted Redistribution of Nonpassivity in a Photosynthetic Junction
Gauhati University（古瓦哈提大学）；Indian Institute of Science（印度科学学院）
本研究通过协同隧穿效应，在光系统II反应中心模型中揭示了被动态排序的微观重排，并利用ergotropy和能量电容量化了能量再分布机制。
2026-10-08 cond-mat.mes-hall physics.bio-ph physics.chem-ph
Environment-Assisted Quantum Walks in Photosynthetic Energy Transfer
光合系统中的能量传递可以表现出量子效应，例如离域激子传递。最近，对于Fenna-Matthews-Olson（FMO）蛋白质复合物的动力学，已经通过实验证明了长寿命相干性的直接证据[Engel et al.，Nature 446，782（2007）]。然而，量子动力学过程与激子转移效率的相关性在很大程度上是未知的。在这里，我们开发了一个理论框架，用于研究量子干涉效应在分子阵列与Lindblad形式主义内的热浴相互作用的能量传递动力学中的作用。为此，我们推广连续时间量子行走的非幺正和温度依赖的动力学刘维空间来自微观哈密顿。通过能量转移效率及其敏感性的普适度量，探讨了相干和退相干过程的不同物理效应。特别是，我们证明了FMO复杂的自由哈密顿量和热波动的环境之间的有效相互作用导致能量转移效率从约70%大幅增加到99%。
2008-10-14 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Quantum simulation of photosynthetic energy transfer
在天然光合复合体中，已广泛观察到接近1的能量传递效率。这一现象引起了物理学、生物学、化学和材料科学等不同领域的广泛兴趣，因为它可能为有效的太阳能收集提供有价值的见解。近年来，量子相干效应在光合捕光中被发现，其在能量传递中的潜在作用引起了激烈的争论。在这里，我们使用核磁共振（NMR）进行光合能量转移的实验量子模拟。我们发现，一个N-生色团光合复合物，具有任意的结构和浴光谱密度，可以有效地模拟一个系统与log 2N量子比特。使用NMR量子模拟，利用理论工具（如分层运动方程，其在N中是指数的）模拟这样的系统的计算成本可以潜在地减少到需要恰好多项式数量的量子比特N。在NMR中进行这种量子模拟的益处在谱密度复杂时甚至更大，如在天然光合复合物中。这些发现可能揭示能量传递中的量子相干性，并有助于为有效的人工光收集提供设计原则。
2018-01-30 physics.bio-ph physics.chem-ph physics.optics
Simulating Photosynthetic Energy Transport on a Photonic Network
本研究通过精确控制三维波导阵列的倏逝耦合和随机动力学调制，在光子网络上完整模拟了FMO复合物的能量传输，并实验验证了特定退相干强度下存在最优传输效率，为研究环境辅助量子传输提供了窗口。
2023-11-03 physics.bio-ph quant-ph
Exciton Dynamics in Photosynthetic Complexes: Excitation by Coherent and Incoherent Light
本文研究了受光源外泵浦的分子系统的动力学。在完全量子力学的处理下，我们导出了一个通用公式，它可以评估不同光性质对分子系统光诱导动力学的影响。我们表明，一旦光的属性是已知的某些两点关联函数，重建系统动力学所需的唯一信息是约化的演化超算子。后一个量原则上可以通过超快非线性光谱学获得。考虑一个小分子天线的直接激发的非相干光，我们发现，相干激发是可能的，由于重叠的均匀线形状与不同的激子状态。在马尔可夫近似和长期近似下，相干量仅在快弛豫下才是显著的，并且激子态之间的布居和相干性在长时间内都是静态的。我们还研究的情况下，当一个光合复合物的激发介导的介观系统。我们发现，这种情况下可以处理相同的形式主义与一个特殊的关联函数表征超快涨落的介观系统。我们讨论细菌叶绿体作为这样的介观介质的一个例子，并提出能量转移的发色团-蛋白质复合物的性质可能会特别调整其相关的天线的波动特性。
2010-02-04 physics.bio-ph physics.chem-ph
Topology and energy transport in networks of interacting photosynthetic complexes
我们解决的作用，拓扑结构中发生在网络的光合复合物的能量传输过程。我们从紫色细菌中存在的光捕获网络中汲取灵感，并在更一般和抽象的网络上模拟不连贯的耗散能量传输过程，同时考虑规则结构（凯莱树和超支化分形）和随机生成的结构。我们专注于紫色细菌的两个主要捕光复合物，即，LH1和LH2，我们使用网络理论的中心性措施，以选择不同的LH1安排。我们发现，不同的选择导致显着差异的运输效率，并定期网络中心性措施允许确定安排，确保运输效率比随机配置的复杂。最佳安排强烈依赖于耗散性质的动力学和考虑的网络的拓扑性质，并取决于后者，他们是通过使用全球与本地的中心性措施。对于随机生成的网络，复合物的随机排列已经提供了有效的传输，这表明该过程相对于结构设计中的有限控制量和随机组装结构的构建中固有的无序是强大的。最后，我们将所考虑的网络与真实的生物网络进行比较，发现后者由于其更高的连通性而具有更好的性能，但前者具有最佳安排，可以模仿真实网络在特定范围内的传输参数的行为。这些结果表明，使用网络理论的概念可以是至关重要的表征和设计的有效的人工能源传输网络。
2012-04-05 physics.bio-ph physics.chem-ph q-bio.QM
Limits of quantum speedup in photosynthetic light harvesting
有人建议，在光合捕光复合物中的激发传输具有与量子算法中发现的那些类似的加速。在这里，我们将这些光捕获系统的动力学与量子行走的动力学进行比较，以阐明这种量子加速的限制。对于芬娜-马修斯-奥尔森（FMO）复合物的绿硫细菌，我们表明，虽然确实有加速在短时间内，这是短暂的（70 fs），尽管寿命较长（ps）的量子相干性。值得注意的是，这个时间尺度与退相干模型的细节无关。更一般地说，我们表明，捕光复合物的显着特点不仅限制了量子加速的程度，但也降低了扩散传输速率。这些结果表明，生物系统中的量子相干效应是为了效率或鲁棒性而优化的，而不是量子加速的更难以捉摸的目标。
2010-05-07 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Possible Role of Interference and Sink Effects in Nonphotochemical Quenching in Photosynthetic Complexes
我们描述了一个简单而一致的量子数学模型，模拟量子干涉和汇效应在捕光复合物（LHC）中的非光化学猝灭（NPQ）中的可能作用。我们的模型由五个相互连接的站点组成负责NPQ机制的两种激发态（激发态）：（i）叶绿素分子的两种激发态，$ChlA^*$和$ChlB^*$，形成LHC二聚体，其最初被填充;（ii）负责单线态氧的产生和其他破坏性结果的“破坏性”位点;（iii）$(ChlA-Zea)^*$异二聚体激发态（Zea表示玉米黄质）;和（iv）该异二聚体的电荷转移状态，$(ChlA^{-}-Zea^{+})^*$。在我们的模型中，破坏和电荷转移状态描述的离散电子能级连接到他们的汇，模仿连续部分的电子能谱，因为在这些网站的电子参与准不可逆的化学反应。所有五个激子位点与使用随机方法建模的蛋白质环境相互作用。作为一个例子，我们应用我们的模型来证明可能的贡献，在CP 29小型LHC的NPQ机制的量子干涉和汇效应。我们对约化密度矩阵的量子动力学的数值结果表明，在一定条件下，利用量子干涉效应和量子阱可以显著抑制破坏性信道。结果表明，干扰和汇效应的建模，工程和优化性能的NPQ过程中的自然和人工集光复合物的可能作用。
2014-12-10 math-ph math.MP physics.bio-ph
Nature does not rely on long-lived electronic quantum coherence for photosynthetic energy transfer
在光合作用的第一步骤期间，撞击太阳光子的能量被转换成捕光生物分子复合物的电子激发能。随后的能量转移到反应中心被理解为激子准粒子，其在小于100飞秒（fs）的典型时间尺度上在生物分子位点的网格上移动。自量子力学早期以来，这种能量转移被描述为具有经典占位概率的非相干福斯特跳跃，但具有量子力学确定的速率常数。这一正统的观点受到了芬纳-马修斯-奥尔森蛋白质超快光谱实验的挑战，在该实验中，报道了高达1.5皮秒的干涉振荡信号，并将其解释为异常长寿的电子量子相干性的直接证据。在这里，我们表明，在环境温度下的水溶液中的光学二维光子回波光谱的复杂的不提供任何长寿命的电子量子相干性的证据，但确认正统的观点，迅速衰减的电子量子相干性的时间尺度为60 fs。我们的研究结果没有暗示电子量子相干性在真正的光活性生物分子复合物中起任何生物功能作用。由于这种天然能量转移复合物相当小，并且具有结构明确的蛋白质，细菌叶绿素之间的距离与其他捕光复合物相当，我们预计这一发现是普遍的，并直接适用于更大的光活性生物分子复合物。
2016-10-26 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Dependence of energy relaxation and vibrational coherence on the location of light-harvesting chromoproteins in photosynthetic antenna protein complexes
该研究通过二维电子光谱比较藻胆体中不同位置的色素蛋白，发现位置影响能量弛豫与振动相干性，可能是高效单向能量传递的关键机制。
2025-01-20 physics.bio-ph physics.chem-ph
Interplay between Dephasing and Geometry and Directed Heat Flow in Exciton Transfer Complexes
自然光合系统中惊人的能量转移效率和生物光捕获复合物中长寿命量子相干性的最新证据引发了许多兴奋，因为这些系统-地球上几乎所有生命都必不可少-使用量子力学效应来实现最佳功能的可能性令人回味。大量的理论工作已经解决了局部环境在决定光合网络中激子的输运性质和经典环境中量子相干性的生存中的作用。尽管如此，理解量子相干性、激子网络几何形状和能量转移效率之间的联系仍然是一个挑战。在这里，我们解决这个连接从激子网络内的热传递的角度来看。使用非平衡开放量子系统方法，并专注于Fenna-Matthews-Olson复合物，我们证明了有限的本地退相可以是有益的整体功率输出。这种增强功率输出的机制被确定为局部热流的量子和经典贡献之间的温和平衡，使得总热流沿着最短路径定向，并且耗散最小化。强烈相关的激子传输复合物的空间网络结构，这种机制阐明了如何在光合激子复合物的能量流动。
2015-10-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.stat-mech physics.bio-ph
Environmental correlation effects on excitation energy transfer in photosynthetic light harvesting
最近几项关于光合捕光复合物中能量转移的研究揭示了这些开放量子系统中相干和退相干动态对整体转移效率的贡献之间的微妙相互作用。在这项工作中，我们系统地调查的时间和空间相关性的影响，在环境波动的激发运输的芬娜-马修斯-奥尔森光合复合体。我们证明了相关性的确切性质可以对光捕获的效率产生很大的影响。特别是，我们发现，（i）空间相关性可以增强相干性的网站的基础，而在同一时间减慢运输，和（ii）运输的整体效率是优化在一个有限的时间相关性，产生最大的重叠之间的环境功率谱和激子的能量差，这反过来又导致增强激子状态之间的转换驱动。
2011-02-20 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Geometry, supertransfer, and optimality in the light harvesting of purple bacteria
紫色细菌光合天线复合体的显著旋转对称性长期以来被认为增强了它们的光捕获和激发能运输。我们研究的对称性的作用，通过模拟假设的天线，其对称性被打破，通过改变细菌叶绿素色素的方向。我们发现，在LH2和LH1复合物，对称性增加能量转移率，使合作，相干过程的超转移。这种增强在LH1复合体中特别明显，其自然几何形状优于平均随机几何形状5.5个标准差，这是在光合复合体中发现的最显著的相干性相关增强。
2016-09-19 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Studying Light-Harvesting Models with Superconducting Circuits
光合作用是生物界能量的主要来源，它将阳光转化为化学能。这一过程令人惊讶的高效率被认为是由光合复合物中分子结构的量子性质及其与环境的相互作用之间的复杂相互作用实现的。由于生物样品的复杂和无序结构，研究生物样品中的这些效应具有挑战性。在这里，我们实验证明了一种新的方法来研究光合作用模型的基础上超导量子线路。特别是，我们展示了前所未有的多功能性和控制我们的方法在一个工程的三个网站模型的色素蛋白质复合物与现实的参数按比例缩小的能量的一个因素的$10^5$。在这个系统中，我们表明，可以通过与环境噪声的相互作用，使能量无序的量子相干站点之间的激发输运。我们还表明，该过程的效率是最大化的结构噪声类似的分子内声子环境中发现的光合复合物。
2017-10-20 physics.bio-ph quant-ph
Optical signatures of quantum delocalization over extended domains in photosynthetic membranes
相干动力学和激子离域在光合膜中的几个捕光结构的前景是相当大的兴趣，但具有挑战性的实验探索。在这里，我们从理论上证明，激子离域跨扩展域涉及几个捕光复合物可以导致明确的签名的光学响应，特别是线性吸收光谱。我们的特点，在实验建立的条件下的分子组装和蛋白质诱导的不均匀性，在这些阵列中的偏振和非偏振激发的光吸收，并证明它可以作为一种诊断工具，以确定等能量的光捕获结构之间的相干耦合。这些耦合的知识将进一步深入了解传递的动力学性质，例如促进准确确定福斯特速率。
2015-08-10 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Two-dimensional electronic spectra of the photosynthetic apparatus of green sulfur bacteria
时间分辨光谱技术的发展为天然光合复合体的能量传输提供了新的视角。新的理论工具和模型正在开发，以解释实验结果。我们提供了一个模型计算的二维电子光谱Cholorobaculum tepidum正确描述的主要特点和转移时间尺度在最近的实验中发现。从我们的计算中可以推断出天线叶绿体与环境的耦合以及叶绿体与Fenna-Matthews-Olson复合物之间的耦合。我们表明，环境辅助运输之间的亚基是所需的机制，重现实验的二维电子光谱。
2017-02-22 physics.bio-ph physics.chem-ph
Quantum Jump Approach for Photosynthetic Energy Transfer with Chemical Reaction and Fluorescence Loss
Beijing Normal University（北京师范大学）
本文提出基于CMRT的量子跃迁方法，用于更准确高效地模拟光合作用中化学反应与荧光损失的能量传递过程。
2025-11-21 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.chem-ph
Distinguishing the roles of energy funnelling and delocalization in photosynthetic light harvesting
光合复合物以几种方式改善激发能从外周触角到反应中心的转移。特别地，向下的能量漏斗可以将激子引导到正确的方向，而相干激子离域可以通过超转移的合作现象来提高转移速率。然而，分离纯粹相干效应的作用是困难的，因为离域的任何变化也会改变能量景观。在这里，我们表明，这两个过程的相对重要性，可以通过比较自然光捕获装置与反事实模型，其中的离域和能源景观被改变。应用到紫色细菌的例子中，我们的方法表明，尽管超转移确实在一定程度上提高了速率，但能量漏斗起着决定性的作用。因为离域作用很小（有时是有害的），它很可能不是适应性的，是一个密集的叶绿素包装的副作用，进化增加每个反应中心的光吸收。
2016-03-03 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
The B850/B875 Photosynthetic Complex Ground and Excited State are Both Coherent
细菌光合捕光复合物PLHC吸收光子，并在室温RT下几乎完美地将该能量转移到反应中心RC，在那里发生电荷分离。虽然有许多可能的光吸收剂参与这一过程，我们的重点是B850和B875复合物。我们认为B850环和B875开链中的基态的主要特征是由于每个细菌叶绿素a BChl含有配位的镁离子Mg 2+而导致的伪一维金属。Mg离子结构经历静态Peierls畸变，这导致对称性破缺，其将包含链的Mg/BChl分子的均匀间距改变为实验观察到的Mg/BChl二聚体。结果是电荷密度波CDW，两种复合物中的每一种都有一个，导致单粒子电子光谱中的能隙和跨越整个环的相干声子。基态CDW似乎有两个功能，第一是形成稳定的光学平台，第二是通过产生单粒子能隙来抑制相干激发态的自由基形成和能量耗散。在被光子激发后，B850激子在环上离域，第二光子可以形成两能级激子极化子，这可能是B850激子带分裂的另一种解释。所形成的相干极化激元能积极参与上坡电子能量转移过程。此外，我们提出了其他可能的能量存储机制和纠缠的可能性。我们建议进行实验研究，以澄清这些建议。
2016-08-17 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Natural Light Harvesting Systems: Unraveling the quantum puzzles
在自然光收集系统中，通过专门的生物天线复合物的光子吸收、电荷分离、激子形成和能量转移到局部反应中心的顺序量子事件在太阳能到化学能的转换中达到高潮。这些过程中的一个显著特征是激发从被照射的蛋白质复合物位点转移到反应中心的异常高的效率（$>$ 95\%）。在交织的生物分子网络结构的系统内的高速度的激发传播，尚未在人工光捕获复合物中被复制。解开自然界量子谜题的一个线索可能在于，在光合作用复合物的电子光谱中观察到了持续数皮秒的长寿命相干态，这种相干态甚至在嘈杂的环境浴中也会出现。高能量传播速率和量子相干性强度之间的关联的确切性质在很大程度上仍然没有解决。本文介绍了量子理论的最新进展，并将信息理论与生物分子系统中的光合捕光过程联系起来。有各种尝试的检查，以查明的过程中所产生的光捕获活动的生物分子系统的相干性功能的基础，特别强调的影响，如非马尔可夫，芝诺机制，隐形传态，量子可预测性和多体状态的作用，对生物分子系统的量子动力学的因素。讨论如何量子化学原理和基于代理的建模和模拟方法可以提高我们对自然光合系统的理解。
2014-11-23 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Structure and efficiency in bacterial photosynthetic light-harvesting
光合生物利用发色团网络吸收阳光，并将能量传递到反应中心，在那里电荷分离引发一系列化学步骤来储存能量。我们提出了一个详细的模型，在紫色细菌的光捕获复合物，包括明确的相互作用与阳光;通过辐射和非辐射过程的能量损失;和耦合到振动浴的失相和热化效应。该模型的一个重要特点是，我们捕获的慢振动模式的影响，通过引入时间相关的无序。我们的模型描述了实验观察到的高效率的光捕获，尽管没有长程量子相干性。量子态的单激子部分由于缓慢的振动变化而波动，但始终保持高度混合。这种缺乏长程相干性表明结构在决定细菌光捕获效率方面的作用相对较小。为了研究这一点，我们建立了随机排列发色团的假设模型，但当典型的最近邻距离与自然界中发现的距离相当时，仍然观察到高效率。这有助于解释发色团网络结构差异很大的生物体的能量传输效率，同时也为有效的人工光捕获设备提出了新的设计标准。
2019-08-14 physics.bio-ph quant-ph
Statistics of percolating clusters in a model of photosynthetic bacteria
在光合生物中，光照期间的光能被天线复合物吸收，其通过激子传输，并且被以这种方式关闭的反应中心（RC）吸收，或者通过荧光发射。光吸收动力学的基本组成部分已被整合到一个简单的模型激子迁移，它包含两个参数：激子跳跃概率和激子寿命。在光的连续辐射过程中，封闭RC的分数$x$不断增加，并且在临界阈值$x_c$处发生渗滤转变。进行了广泛的蒙特卡罗模拟，我们研究了这个相关渗流模型中的过渡的性质。我们测量了在$x_c$附近的生成概率，以及临界生成簇的分形性质，无论是在体还是在表面。
2021-01-14 cond-mat.stat-mech physics.bio-ph
Memory-assisted exciton diffusion in the chlorosome light-harvesting antenna of green sulfur bacteria
绿色体可能是最大和最有效的自然光捕获光合天线系统。它们是由大量的细菌叶绿素组织成超分子聚集体。利用最近解析的结构和原子细节模拟，我们探索了叶绿体中快速激发能转移的微观起源。尽管细菌叶绿素的电子跃迁的动力学无序效应，我们的模拟表明，激子离域在整个聚集体在约200 fs。与动力学无序相关联的记忆效应有助于激子通过聚集体扩散，并且与没有记忆的模型相比，将扩散系数提高为两个因子。此外，激子在叶绿体中的扩散被发现是高度各向异性的优先转移到基板，这是下一个功能元件在光合系统。
2012-06-25 physics.bio-ph physics.chem-ph q-bio.SC
A multi-pathway model for Photosynthetic reaction center
捕光复合物中的电荷分离发生在植物和细菌的光合反应中心中心的一对紧密耦合的叶绿素中。最近已经表明，量子相干性原则上可以提高太阳能电池的效率，其工作方式类似于量子热机（QHE）。本文提出了一种以光系统{ \rm II}反应中心（PS{ \rm II} RC）为动力的生物量子热机（BQHE）来描述电荷分离.我们的模型主要考虑两个电荷分离途径比在已发表的文献。这两个途径可以通过交叉偶联进行干扰，并共同作用以提高电荷分离产率。我们探讨了这些交叉耦合如何增加电荷分离的电流和电压，并讨论了电流和功率方面的多个途径的优势。BQHE对天然PS{ \rm II} RC中的电荷复合和环境诱导的失相的鲁棒性也进行了探索，并从两个途径扩展到多个途径。这些结果表明，具有用于电荷分离的工程化多个途径的模仿自然的架构可能更适合于人造太阳能设备。
2015-06-29 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Distribution of entanglement in light-harvesting complexes and their quantum efficiency
最近的证据表明，在光合天线复合物的能量转移过程中的电子相干性重新活跃的讨论是否相干和/或纠缠这些分子系统有任何实际的功能。在这里，我们调查的量子产率的捕光复合物和其组件之间的纠缠分布之间的定量关系。我们的研究集中在纠缠产量或平均纠缠生存的时间尺度可比的平均激发捕获时间。作为一个原型系统，我们考虑的Fenna-Matthews-Olson（FMO）蛋白质的绿硫细菌，并表明有一个量子效率和平均纠缠之间的反比关系，远供体网站。我们的研究结果表明，远程捐助者之间的持久的电子相干性可能有助于调制的集光功能。
2010-07-15 physics.bio-ph quant-ph
Vibronic resonances facilitate excited state coherence in light harvesting proteins at room temperature
直到最近，人们才相信光合作用是地球上生命的基本过程，可以用半经典模型完全理解。然而，令人困惑的量子现象已被观察到在几个光合色素蛋白质复合物，提示这些影响的性质和作用的问题。最近的注意力集中在与激子能量分裂共振或准共振并与这些激子态强耦合的离散振动模式上。在这里，我们明确地确定激发态相干叠加在光合捕光复合物使用一种新的实验方法。在激发态寿命的时间尺度上的退相干允许观察到信号强度上的低能量（56 cm-1）振荡。结合一个适当的模型，这些振荡提供了明确和直接的实验证据，观察到的持续相干性需要强的振动混合之间的激发态。
2015-07-23 physics.bio-ph physics.chem-ph physics.optics
Multiscale photosynthetic exciton transfer
光合光收集为生物工程和仿生太阳能和光检测技术提供了一个自然的蓝图。最近的证据表明，一些单独的捕光蛋白复合物（LHC）和LHC亚基通过激子量子相干性、共振蛋白质振动和热退相干之间的相互作用有效地将激子转移到化学反应中心（RC）。然而，相干性在体内的作用尚不清楚，其中激子通过多LHC/RC聚集体在与LHC内尺度相比通常较大的距离上转移。在这里，我们评估的可能性，在一个简单的发色团网络与无序的网站和传输耦合能量的远程相干转移。通过重正化，我们发现，令人惊讶的是，消相干在较大的尺度上减少，和长程相干促进发色团簇。相反，静态无序的网站能源增长与长度尺度，迫使本地化。我们的研究结果表明，持续的相干激子转移可能是可能的距离大最近的邻居（n-n）的生色团分离相比，在生理温度下，在一个集群网络与小静态无序。这可能支持藻类叶绿体中的长程相干性的发现，并为工程大生色团或量子点高温激子转移网络提供了一个框架。
2012-06-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.bio-ph
Environment-Assisted Quantum Photo-Protection in Interacting Multi-Exciton Transfer Complexes
激子通过传输网络的传输是一个独特的例子，其中量子相干性和环境诱导的退相之间的相互作用导致了非平凡的影响。一个令人兴奋的例子是“环境辅助量子传输”（ENAQT），其中，与直觉相反，环境以提高传输效率的方式中断量子传输。在这里，我们表明，退相和量子相干性之间的相互作用可以导致激子传输的一个额外的功能-光保护，即在增加激发电流的减少。我们首先证明，即使在弱耦合条件下，弱激发可以导致多激子的产生，从而超越了常见的单激子近似。然后，我们考虑两个激子的运输，并表明失相和激子-激子相互作用之间的相互作用导致电流减少，即光保护。这种效应可能与光合系统中观察到的实际光保护有关。
2020-05-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.stat-mech physics.bio-ph
Organization of the Bacterial Light-Harvesting Apparatus Rationalized by Exciton Transport Optimization
光合作用是来自阳光的能量驱动细胞代谢的过程，依赖于光捕获和反应中心复合物的独特组织。最近，组织光捕获LH 2复合物和二聚体反应中心光捕获I-PufX（RC-LH 1-PufX）核心复合物的紫色非硫细菌的膜中揭示了原子力显微镜（AFM）1。在这里，我们报告说，LH 2的结构和它的组织内的膜可以在很大程度上合理化的一个简单的物理模型，主要依赖于激子转移优化。已经认识到捕光复合物传递激发能的过程包含由周围蛋白质环境介导的相干和非相干过程。使用的哈肯-Strobl模型，我们表明，在膜中的复合物的组织几乎可以完全解释简单的静电的考虑和量子效应的作用主要是为了执行相对于复杂的空间无序的鲁棒性。这种安排的影响进行了讨论的背景下，仿生光合类似物能够有效地转移能量跨越数十至数百纳米
2011-10-31 physics.bio-ph quant-ph
Numerical Evidence for Robustness of Environment-Assisted Quantum Transport
最近的理论研究表明，退相干过程可以提高量子系统的输运效率。这种效应被称为环境辅助量子传输（ENAQT）。ENAQT在最佳量子输运中的作用已经得到了很好的研究，然而，ENAQT对于系统或其环境特性的变化的鲁棒性如何却鲜为人知。为了回答这个问题，我们模拟了Fenna-Matthews-Olson（FMO）光合复合体中的激子能量传递。我们发现，ENAQT是强大的环境相互作用和Frenkel激子哈密顿量，包括重组能量，浴频率截止，温度和初始激发，耗散率，捕获率，障碍，和偶极矩方向的许多相关参数。我们的研究表明，ENAQT现象可以利用在鲁棒设计的高效量子传输系统。
2014-05-12 cond-mat.mes-hall physics.bio-ph physics.chem-ph
Polaritons in Living Systems: Modifying Energy Landscapes in Photosynthetic Organisms Using a Photonic Structure
光合生物依赖于一系列具有调谐电子能级的自组装纳米结构，以便将能量从通过光子吸收收集的地方传输到能量用于驱动化学反应的反应中心。在光合细菌Chlorobaculum tepidum（Cba. tepidum）是绿硫细菌（GSB）家族的成员，光被称为绿小体的大天线复合体吸收。产生的激子被转移到连接到叶绿体的蛋白质基板上，然后通过Fenna-Matthews-Olson（FMO）复合物到达反应中心。这些系统的能级通常由它们的化学结构定义。在这里，我们表明，通过将细菌内的光子微腔，我们可以访问强激子-光子耦合制度之间的限制腔模式和激子状态的叶绿体，从而在形成极化激元状态的细菌和腔模式之间的能量的相干交换的结果。极化激元具有不同于激子和光子的能量，并且可以通过微腔长度原位调谐。这导致对细菌内的相对能级的实时、非侵入性控制。这证明了用光子结构如微腔强烈影响活生物系统的能力。我们相信，通过创建极化子状态，即在这种情况下，光子和激子在活细菌内的叠加，我们可以修改能量传递途径，因此研究能级对齐对光合系统效率的重要性。
2017-02-06 physics.bio-ph
Quantum Correlation and Synchronisation-Enhanced Energy Transfer in Driven-Dissipative Light-Harvesting Dimers
University of Exeter（埃克塞特大学）；University of Cambridge（剑桥大学）
本文研究了驱动耗散环境中光合双极子中量子相关性和同步增强的能量转移机制，揭示了量子同步的形成基础及环境辅助的非线性修正作用。
2025-12-28 physics.bio-ph quant-ph
Bloch-Redfield equations for modeling light-harvesting complexes
我们挑战的误解，布洛赫-雷德菲尔德方程是一个不太强大的工具，比现象学的林德布拉德方程建模激子在光合复合物的运输。这种观点主要源于对世俗近似的滥用。我们提供了一个详细的描述，如何建模相干振荡和几种类型的噪声，给出明确的例子。所有非正性问题都通过一致的直接物理噪声模型来克服。布洛赫-雷德菲尔德方法的优势也在于此，因为它通过将噪声影响与噪声环境的物理参数联系起来，便于对噪声影响进行分析。这包括时间和空间相关性以及噪声和感兴趣的系统之间的相互作用的强度和类型。最后，我们分析了一个原型的二聚体系统，以及一个7-网站Fenna-Matthews-Olson（FMO）复杂的空间相关长度的噪声，噪声强度，温度和它们的连接的转移时间和转移。
2015-02-11 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Excitation transfer through open quantum networks: a few basic mechanisms
各种开放的量子网络目前正在紧张的检查，以模拟光合系统中的能量传输。在这里，我们研究的相干传输的量子激发网络非相干耦合的结构化和小的环境，有效地模拟光合反应中心。我们的目标是提炼出一些基本的，可能是普遍的，机制或“效应”，在简单的能量转移模型的特点。特别是，我们确定了三种不同的现象：拥塞效应，渐近么正性和阶梯效应。我们从几个网站的模型，这些影响可以完全理解，然后继续研究更复杂的网络类似于那些采用模型的能量转移在捕光复合物。我们对这种网络的数值研究似乎表明，在简单网络中观察到的一些效应可能与生物系统或它们的人工类似物有关。
2011-01-25 physics.bio-ph quant-ph
Dimerization-assisted energy transport in light-harvesting complexes
我们研究了捕光复合物II（LH2）的二聚体结构在从LH2（没有反应中心（RC））到LH1（围绕RC）或从LH2到另一个LH2的激发转移中的作用。用准自旋模型研究了细菌叶绿素（BChl）的激发态和非激发态。在量子开放系统理论的框架下，我们将激发转移表示为LH2系统的总泄漏，然后计算了转移效率和平均转移时间。对于具有不同量子叠加性质的不同初始态，我们研究了B850 BChl环的二聚化如何提高转移效率和缩短平均转移时间。
2010-06-24 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Robust and fragile quantum effects in the transfer kinetics of delocalized excitons between B850 units of LH2 complexes
Queens College, City University of New York（纽约市立大学皇后学院）；Graduate Center, City University of New York（纽约市立大学研究生院）
研究揭示了LH2复合物B850单元间激子转移动力学中量子效应的鲁棒性与脆弱性，通过广义主方程分析距离、角度和能量对转移速率的影响。
2026-01-05 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Sustainability of environment-assisted energy transfer in quantum photobiological complexes
量子可持续性是光生物复合体（PBCs）中环境辅助电子激发能转移（EET）的普遍现象，如光合作用中心和黑素生成中心。我们证明了量子光生物系统必须是可持续的，因为它们必须同时承受连续的能量转移，并保持其内部结构不被破坏或临界不稳定。这些量子效应的发生是由于PBCs与其环境的相互作用，这可以通过约化密度算符和有效的非厄米哈密顿量（NH）来描述。EET的可持续NH模型预测相干节拍，随后相干性下降到一个小的但非零的值。这表明在可持续的PBCs中，量子效应在比激子的能量弛豫大得多的时间尺度上存活。我们表明，可持续发展的进化显着降低了PBCs的熵，提高了EET的速度和能力。
2018-04-13 cond-mat.stat-mech physics.bio-ph q-bio.SC
Interplay of vibration- and environment-assisted energy transfer
我们研究了两种环境对光合捕光复合物中激发态能量转移的影响之间的相互作用，即振动辅助能量转移（VAET）和环境辅助量子传输（ENAQT），考虑作为较大系统原型的二聚发色团供体-受体模型。我们展示了激子能量转移的基本特征是如何受到这两种环境的影响，无论是单独的还是一起的，在VAET的情况下，环境是完全量子的，在ENAQT的情况下，在Haken-Strobl-Reineker经典极限中进行处理。我们的研究结果表明，在弱噪声制度，一个经典的噪声源的存在是有害的能量转移，是共振辅助的激子振动相互作用固有的VAET。在强噪声制度，我们重现ENAQT的所有功能，包括营业额到芝诺政权的能量转移被抑制，和VAET是微不足道的。
2022-03-25 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Open quantum system simulation of time and frequency resolved spectroscopy
本文提出利用开放量子系统模拟方法研究激发子能量传递过程，揭示时间与频率分辨光谱中的能量传递机制及耗散效应。
2024-03-15 physics.bio-ph quant-ph
Efficient estimation of energy transfer efficiency in light-harvesting complexes
光合复合体中能量传递的基本物理机制尚未完全了解。特别是，这些系统的能量转移的效率或灵敏度的程度是未知的，因为它们与蛋白质骨架和周围的光子和声子环境的非微扰和非马尔可夫相互作用。研究捕光复合物的一个主要问题是缺乏一种有效的方法来模拟它们在生物环境中的动力学。为此，在这里，我们重新审视二阶时间卷积（TC 2）主方程，并检查其可靠性超出极端马尔可夫和微扰极限。特别是，我们提出了一个推导的TC 2没有通常的弱系统浴耦合假设。利用这个方程，我们探讨了Fenna-Matthews-Olson（FMO）蛋白质复合物激子动力学的长时间行为。此外，我们引入了一个建设性的误差分析，以估计TC 2方程在计算能量传输效率的准确性，表现出可靠的性能，弱和中等的记忆和强度的环境。此外，我们数值计算表明，能量转移效率是最佳的和鲁棒的FMO蛋白质复合物的绿硫细菌重组能量和浴相关的时间尺度的变化。
2012-04-13 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.chem-ph
Hidden symmetries enhance quantum transport in Light Harvesting systems
50多年来，我们已经知道光合系统以几乎单位{ \it量子效率}收获太阳能。然而，最近的实验证据{ \it量子相干性}在激子能量传输光合生物挑战我们的理解，这一基本的生物功能。目前，尽管作出了许多努力，但一致性与效率之间的因果关系仍然是一个有争议的问题。我们表明，通过对网络上的量子相干输运的广泛模拟的研究，中心对称哈密顿特征的三维结构在统计上比随机安排更有效。此外，我们表明，实验数据可用于电子哈密顿的Fenna-Mathew-Olson（FMO）复杂的硫细菌和的crypophyte PC645复杂的海藻是一致的，这种强相关的中心对称性与量子效率。这些结果表明，什么似乎是几何无序的复合物很可能表现出一个隐藏的对称性，增强了发色团之间的能量传递。我们相信，我们的研究结果将推动研究，探索近中心对称的哈密顿在更现实的环境中的属性，并揭示对称性的量子效应在生物学中的作用。这种对称性的解开可能会打开新的视角，并提出新的设计原则，在人工设备的发展。
2012-05-23 cond-mat.mes-hall physics.bio-ph q-bio.BM
Fluorescence-detected Wavepacket Interferometry reveals time-varying Exciton Relaxation Pathways in single Light-Harvesting Complexes
本文利用双锁相超短脉冲在单个光合色素-蛋白质复合物中产生激子波包干涉，通过荧光探测揭示了能量弛豫路径在数十秒尺度上的波动，并指出该波动源于电子激发与低频振动模式耦合的时间变化。
2025-09-18 physics.bio-ph physics.chem-ph
