Quantum entanglement in photosynthetic light harvesting complexes
光合生物的光捕获组件是复杂的，耦合的，多体量子系统，其中电子相干性最近被证明可以存活相对较长的时间尺度，尽管其环境的散肩效应。在此背景下，我们分析了多发色团光捕获复合物中的纠缠，并通过提出纠缠的充分必要条件和推导出全球纠缠的度量来建立量化纠缠的方法。然后将这些方法应用于Fenna-Matthews-Olson（FMO）蛋白质，以提取纠缠的初始状态和温度依赖性。我们发现，虽然FMO在自然条件下主要包含二聚发色团之间的二分纠缠，少量的远程和多组分纠缠存在，即使在生理温度。这是第一次严格量化生物系统中的纠缠。最后，我们讨论了纠缠在密集堆积的分子聚集体，如捕光复合物的实际利用。
2010-06-07 physics.bio-ph quant-ph
Quantum transport in quantum networks and photosynthetic complexes at the steady state
最近，一些作品分析了光合复合体在瞬态情况下的效率，以及这种效率如何受到环境噪声的影响。在这里，量子主方程的方法，我们研究的能量和激发传输在完全连接的网络在一般情况下，并在特定的情况下的芬娜-马修-奥尔森复杂。分析是针对系统的稳态进行的，其中激励能量不断地“流过”系统。如果量子系统的演化不以单个激发的到达为条件，则稳态传输方案特别相关。通过在系统中加入退相，我们分析了量子输运噪声增强的可能性。
2013-02-25 cond-mat.other physics.bio-ph q-bio.BM
Do photosynthetic complexes use quantum coherence to increase their efficiency? Probably not
自从在一系列证明光合复合物中的波状行为的实验之后，这个想法被提出以来，解决这个名义上的问题已经成为量子生物学领域的一个中心动机。在这里，我们报告的量子相干性对三种天然配合物的效率的影响的直接评估。一个开放量子系统的方法，使我们能够同时确定其水平的“量子性”和效率，在自然的生理条件下。我们发现，这些系统驻留在一个混合的量子经典制度，其特征在于通过退相辅助运输。然而，我们发现，在这个制度的效率的变化是最好的分钟，这意味着量子相干性的存在并没有发挥显着的作用，在提高效率。然而，在这个政权的效率是独立的任何结构参数，这表明进化可能已经驱动自然复杂的参数制度，以“设计”他们的结构用于其他用途。
2021-03-04 cond-mat.dis-nn cond-mat.mes-hall physics.bio-ph
Long-lived quantum coherence in photosynthetic complexes at physiological temperature
光合天线复合体通过将激发转移到反应中心来捕获和集中太阳辐射，反应中心将来自光子的能量存储在化学键中。这个过程以近乎完美的量子效率发生。最近在低温下的实验已经揭示了相干能量转移--一种波状转移机制--发生在许多光合色素-蛋白质复合物中（1-4）。使用Fenna-Matthews-Olson天线复合体（FMO）作为模型系统，结合非相干和相干传输以及热失相的理论研究预测，环境辅助的量子传输效率在生理温度附近达到峰值;这些研究进一步表明，该过程相当于量子随机行走算法（5-8）。该理论要求在室温下具有长寿命的量子相干性，这在FMO中从未观察到。在这里，我们提出的第一个证据表明，量子相干性生存在FMO在生理温度至少300 fs，足够长的时间来执行一个基本的量子计算操作。这一数据证明，在77 K下发现的波浪状能量传递过程与生物功能直接相关。在显微镜下，我们将这种长的相干寿命归因于包裹发色团的蛋白质基质内的相关运动，并且我们发现蛋白质提供的保护程度在77 K和277 K之间似乎是恒定的。蛋白质塑造能量景观，并介导有效的能量转移，尽管热波动。在这些条件下，动态无序系统中量子相干性的持久性表明了一种新的仿生策略，用于设计可以在高温下运行的专用量子计算设备。
2010-01-28 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Complex quantum network model of energy transfer in photosynthetic complexes
Fenna-Matthews-Olson（FMO）复合物中的激发能转移（EET）通常采用实变量量子网络模型来描述。本文将量子相位因子加入到跳变项中，发现量子相位因子在EET中起着重要的作用。量子相位因子允许我们考虑颜料的空间结构。结果发现，相位相干内的复合物将允许量子干涉影响的EET的动力学。存在一些最佳相位区，在这些相位区中，激子的传输效率达到最大值，这表明当颜料的间距达到最佳值时，激子可以以理想的效率通过FMO。最佳相区几乎不随环境变化而变化。此外，我们发现相位因子在EET中仅在多径的情况下是有用的。因此，我们证明，量子相位可能会带来其他两个因素，最佳空间的色素和多途径，共同贡献的EET在光合复合体具有完美的效率。
2012-12-30 physics.bio-ph q-bio.MN quant-ph
Dependence of energy relaxation and vibrational coherence on the location of light-harvesting chromoproteins in photosynthetic antenna protein complexes
该研究通过二维电子光谱比较藻胆体中不同位置的色素蛋白，发现位置影响能量弛豫与振动相干性，可能是高效单向能量传递的关键机制。
2025-01-20 physics.bio-ph physics.chem-ph
Multipartite Quantum Entanglement Evolution in Photosynthetic Complexes
我们研究了Fenna-Matthew-Olson（FMO）复合体中纠缠的演化，并基于标度层次运动方程（HEOM）方法进行了模拟。我们研究的作用，多体纠缠的FMO复杂的凸屋顶优化的一些措施，包括一些以前没有被评估的直接计算。我们还考虑了一夫一妻制的纠缠在这些模拟中的作用。我们利用了单激子子空间中单偶边界饱和的事实。这使我们能够准确地计算更多的纠缠度量，也验证了凸屋顶的评估。然后，我们使用直接计算的凸屋顶来评估措施，不是由一夫一妻制。这种方法提供了一个更完整的帐户，在这些系统中的纠缠比迄今为止。我们的研究结果支持的假设，多体纠缠是最大的主要沿两个不同的电子能量转移途径。
2012-07-12 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Superradiance Transition and Nonphotochemical Quenching in Photosynthetic Complexes
我们证明了数值超辐射可以发挥重要作用，在非光化学猝灭（NPQ）的光捕获复合物。我们的模型由五个相互连接的网站（离散激子态），负责NPQ机制的网络。损伤和电荷转移状态与它们的汇（独立连续电子谱）有关，在汇中发生化学反应。超辐射跃迁的电荷转移（或在损坏）的通道，发生在特定的电子转移率从离散到连续的电子光谱，其特征在于由有效的非厄米哈密顿本征值的虚部的隔离。所有五个激子位点与它们的蛋白质环境相互作用，该蛋白质环境由随机随机过程建模。我们发现的参数区域中的超辐射过渡到电荷转移通道发生。我们证明了这种超辐射过渡具有产生最佳NPQ性能的能力。
2015-04-24 physics.bio-ph
Mapping The Ultrafast Flow Of Harvested Solar Energy In Living Photosynthetic Cells
光合作用通过一系列天线复合物有效地将能量转移到发生电荷分离的反应中心。体内能量转移主要通过测量来自小部分激发的荧光信号来监测，所述小部分激发未能导致电荷分离。在这里，我们使用二维电子光谱跟踪整个能量转移过程中的紫色细菌，球形红细菌的蓬勃发展的文化。通过去除散射光的贡献，我们提取了通过天线复合物的密集网络进入反应中心的能量转移的动力学。模拟表明，这些动态约束膜组织的核心天线复合物，迅速捕获周围的外周天线复合物吸收的能量的小池。这些激发的快速捕获和有限的反向转移导致83%的转移效率和小的功能性捕光单元。
2017-06-24 physics.bio-ph
Computational Modeling of Exciton-bath Hamiltonians for LH2 and LH3 Complexes of Purple Photosynthetic Bacteria at Room Temperature
Queens College, City University of New York（纽约市立大学皇后学院）；Graduate Center, City University of New York（纽约市立大学研究生中心）
本文通过计算研究阐明了LH2和LH3复合物在分子水平上的差异，并构建了具有共同形式的简单exciton-bath模型。
2026-01-02 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Quantum simulation of photosynthetic energy transfer
在天然光合复合体中，已广泛观察到接近1的能量传递效率。这一现象引起了物理学、生物学、化学和材料科学等不同领域的广泛兴趣，因为它可能为有效的太阳能收集提供有价值的见解。近年来，量子相干效应在光合捕光中被发现，其在能量传递中的潜在作用引起了激烈的争论。在这里，我们使用核磁共振（NMR）进行光合能量转移的实验量子模拟。我们发现，一个N-生色团光合复合物，具有任意的结构和浴光谱密度，可以有效地模拟一个系统与log 2N量子比特。使用NMR量子模拟，利用理论工具（如分层运动方程，其在N中是指数的）模拟这样的系统的计算成本可以潜在地减少到需要恰好多项式数量的量子比特N。在NMR中进行这种量子模拟的益处在谱密度复杂时甚至更大，如在天然光合复合物中。这些发现可能揭示能量传递中的量子相干性，并有助于为有效的人工光收集提供设计原则。
2018-01-30 physics.bio-ph physics.chem-ph physics.optics
Non-Hermitian approach for modeling of noise-assisted quantum electron transfer in photosynthetic complexes
我们模拟的量子电子转移（ET）在光合反应中心（RC），使用非厄米哈密顿方法。我们的模型包括（i）两个蛋白质辅因子，供体和受体，具有离散的能级和（ii）第三个蛋白质色素（汇），它具有连续的能量谱。在施主和受主之间以及受主和信宿之间引入相互作用，噪声在施主和受主之间起作用。噪声被认为是经典的（作为一个外部随机力），它被描述为一个合奏的两个级别的系统（随机波动）。每个波动器有两个独立的参数，振幅和开关速率。我们用一组具有拟合参数（开关速率边界）的波动器来表示噪声，这使我们能够在很宽的频率范围内建立所需的噪声谱密度。我们分析的量子动力学和效率的ET作为一个函数（i）的能隙之间的施主和受主，（ii）与连续的相互作用的强度，和（iii）噪声参数。作为一个例子，数值计算结果提出了ET通过醌型光系统II RC中的活性途径。
2012-04-03 physics.bio-ph quant-ph
Limits of quantum speedup in photosynthetic light harvesting
有人建议，在光合捕光复合物中的激发传输具有与量子算法中发现的那些类似的加速。在这里，我们将这些光捕获系统的动力学与量子行走的动力学进行比较，以阐明这种量子加速的限制。对于芬娜-马修斯-奥尔森（FMO）复合物的绿硫细菌，我们表明，虽然确实有加速在短时间内，这是短暂的（70 fs），尽管寿命较长（ps）的量子相干性。值得注意的是，这个时间尺度与退相干模型的细节无关。更一般地说，我们表明，捕光复合物的显着特点不仅限制了量子加速的程度，但也降低了扩散传输速率。这些结果表明，生物系统中的量子相干效应是为了效率或鲁棒性而优化的，而不是量子加速的更难以捉摸的目标。
2010-05-07 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Noise-assisted quantum electron transfer in photosynthetic complexes
初级电子供体和受体之间的电子转移（ET）在光系统II反应中心（RC）中建模。我们的模型包括（i）两个离散的能级与施主和受主，通过偶极型矩阵元素相互作用和（ii）两个连续流形的电子能级（“汇”），直接与施主和受主相互作用。也就是说，施主和受主的两个分立的能级通过相应的相互作用矩阵元嵌入到它们各自独立的阱中。我们还介绍了经典的（外部）噪声，同时作用于施主和受主（集体相互作用）。我们推导出一个封闭的积分微分方程系统，它描述了非马尔可夫量子动力学的ET。一个区域的参数中，ET动力学可以被简化，并描述耦合常微分方程。使用这些简化的方程，尖锐和平坦的氧化还原电位进行了分析。我们分析和数值计算得到的特征参数，优化ET率和效率在这个系统中。
2013-04-30 cond-mat.mes-hall physics.bio-ph quant-ph
Quantum Coherent Dynamics at Ambient Temperature in Photosynthetic Molecules
光合天线复合体负责从阳光中吸收能量并将其传输到可以存储的偏远地区。最近的实验发现，这一过程涉及色素分子（称为发色团）之间的长寿命量子相干性，这些色素分子构成了这些复合物。预期在室温下在100 fs内衰减，这些相干性反而被发现持续皮秒时间尺度，尽管与电池的热环境没有明显的隔离。本文导出了描述与热环境强接触系统相干演化的量子主方程。确定了长相干寿命所需的条件，并阐明了相干性在有效能量传输中的作用。计算了隐藻CS 24的PE 545复合物的静态光谱和激子转移速率，结果与实验符合得很好。
2011-08-26 physics.atom-ph physics.bio-ph quant-ph
Nature does not rely on long-lived electronic quantum coherence for photosynthetic energy transfer
在光合作用的第一步骤期间，撞击太阳光子的能量被转换成捕光生物分子复合物的电子激发能。随后的能量转移到反应中心被理解为激子准粒子，其在小于100飞秒（fs）的典型时间尺度上在生物分子位点的网格上移动。自量子力学早期以来，这种能量转移被描述为具有经典占位概率的非相干福斯特跳跃，但具有量子力学确定的速率常数。这一正统的观点受到了芬纳-马修斯-奥尔森蛋白质超快光谱实验的挑战，在该实验中，报道了高达1.5皮秒的干涉振荡信号，并将其解释为异常长寿的电子量子相干性的直接证据。在这里，我们表明，在环境温度下的水溶液中的光学二维光子回波光谱的复杂的不提供任何长寿命的电子量子相干性的证据，但确认正统的观点，迅速衰减的电子量子相干性的时间尺度为60 fs。我们的研究结果没有暗示电子量子相干性在真正的光活性生物分子复合物中起任何生物功能作用。由于这种天然能量转移复合物相当小，并且具有结构明确的蛋白质，细菌叶绿素之间的距离与其他捕光复合物相当，我们预计这一发现是普遍的，并直接适用于更大的光活性生物分子复合物。
2016-10-26 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Possible Role of Interference and Sink Effects in Nonphotochemical Quenching in Photosynthetic Complexes
我们描述了一个简单而一致的量子数学模型，模拟量子干涉和汇效应在捕光复合物（LHC）中的非光化学猝灭（NPQ）中的可能作用。我们的模型由五个相互连接的站点组成负责NPQ机制的两种激发态（激发态）：（i）叶绿素分子的两种激发态，$ChlA^*$和$ChlB^*$，形成LHC二聚体，其最初被填充;（ii）负责单线态氧的产生和其他破坏性结果的“破坏性”位点;（iii）$(ChlA-Zea)^*$异二聚体激发态（Zea表示玉米黄质）;和（iv）该异二聚体的电荷转移状态，$(ChlA^{-}-Zea^{+})^*$。在我们的模型中，破坏和电荷转移状态描述的离散电子能级连接到他们的汇，模仿连续部分的电子能谱，因为在这些网站的电子参与准不可逆的化学反应。所有五个激子位点与使用随机方法建模的蛋白质环境相互作用。作为一个例子，我们应用我们的模型来证明可能的贡献，在CP 29小型LHC的NPQ机制的量子干涉和汇效应。我们对约化密度矩阵的量子动力学的数值结果表明，在一定条件下，利用量子干涉效应和量子阱可以显著抑制破坏性信道。结果表明，干扰和汇效应的建模，工程和优化性能的NPQ过程中的自然和人工集光复合物的可能作用。
2014-12-10 math-ph math.MP physics.bio-ph
Environmental correlation effects on excitation energy transfer in photosynthetic light harvesting
最近几项关于光合捕光复合物中能量转移的研究揭示了这些开放量子系统中相干和退相干动态对整体转移效率的贡献之间的微妙相互作用。在这项工作中，我们系统地调查的时间和空间相关性的影响，在环境波动的激发运输的芬娜-马修斯-奥尔森光合复合体。我们证明了相关性的确切性质可以对光捕获的效率产生很大的影响。特别是，我们发现，（i）空间相关性可以增强相干性的网站的基础，而在同一时间减慢运输，和（ii）运输的整体效率是优化在一个有限的时间相关性，产生最大的重叠之间的环境功率谱和激子的能量差，这反过来又导致增强激子状态之间的转换驱动。
2011-02-20 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Geometry, supertransfer, and optimality in the light harvesting of purple bacteria
紫色细菌光合天线复合体的显著旋转对称性长期以来被认为增强了它们的光捕获和激发能运输。我们研究的对称性的作用，通过模拟假设的天线，其对称性被打破，通过改变细菌叶绿素色素的方向。我们发现，在LH2和LH1复合物，对称性增加能量转移率，使合作，相干过程的超转移。这种增强在LH1复合体中特别明显，其自然几何形状优于平均随机几何形状5.5个标准差，这是在光合复合体中发现的最显著的相干性相关增强。
2016-09-19 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Simulating Photosynthetic Energy Transport on a Photonic Network
本研究通过精确控制三维波导阵列的倏逝耦合和随机动力学调制，在光子网络上完整模拟了FMO复合物的能量传输，并实验验证了特定退相干强度下存在最优传输效率，为研究环境辅助量子传输提供了窗口。
2023-11-03 physics.bio-ph quant-ph
Optical signatures of quantum delocalization over extended domains in photosynthetic membranes
相干动力学和激子离域在光合膜中的几个捕光结构的前景是相当大的兴趣，但具有挑战性的实验探索。在这里，我们从理论上证明，激子离域跨扩展域涉及几个捕光复合物可以导致明确的签名的光学响应，特别是线性吸收光谱。我们的特点，在实验建立的条件下的分子组装和蛋白质诱导的不均匀性，在这些阵列中的偏振和非偏振激发的光吸收，并证明它可以作为一种诊断工具，以确定等能量的光捕获结构之间的相干耦合。这些耦合的知识将进一步深入了解传递的动力学性质，例如促进准确确定福斯特速率。
2015-08-10 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Quantum Jump Approach for Photosynthetic Energy Transfer with Chemical Reaction and Fluorescence Loss
本文提出基于CMRT的量子跃迁方法，用于更准确高效地模拟光合作用中化学反应与荧光损失的能量传递过程。
2025-11-21 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.chem-ph
Distinguishing the roles of energy funnelling and delocalization in photosynthetic light harvesting
光合复合物以几种方式改善激发能从外周触角到反应中心的转移。特别地，向下的能量漏斗可以将激子引导到正确的方向，而相干激子离域可以通过超转移的合作现象来提高转移速率。然而，分离纯粹相干效应的作用是困难的，因为离域的任何变化也会改变能量景观。在这里，我们表明，这两个过程的相对重要性，可以通过比较自然光捕获装置与反事实模型，其中的离域和能源景观被改变。应用到紫色细菌的例子中，我们的方法表明，尽管超转移确实在一定程度上提高了速率，但能量漏斗起着决定性的作用。因为离域作用很小（有时是有害的），它很可能不是适应性的，是一个密集的叶绿素包装的副作用，进化增加每个反应中心的光吸收。
2016-03-03 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
The B850/B875 Photosynthetic Complex Ground and Excited State are Both Coherent
细菌光合捕光复合物PLHC吸收光子，并在室温RT下几乎完美地将该能量转移到反应中心RC，在那里发生电荷分离。虽然有许多可能的光吸收剂参与这一过程，我们的重点是B850和B875复合物。我们认为B850环和B875开链中的基态的主要特征是由于每个细菌叶绿素a BChl含有配位的镁离子Mg 2+而导致的伪一维金属。Mg离子结构经历静态Peierls畸变，这导致对称性破缺，其将包含链的Mg/BChl分子的均匀间距改变为实验观察到的Mg/BChl二聚体。结果是电荷密度波CDW，两种复合物中的每一种都有一个，导致单粒子电子光谱中的能隙和跨越整个环的相干声子。基态CDW似乎有两个功能，第一是形成稳定的光学平台，第二是通过产生单粒子能隙来抑制相干激发态的自由基形成和能量耗散。在被光子激发后，B850激子在环上离域，第二光子可以形成两能级激子极化子，这可能是B850激子带分裂的另一种解释。所形成的相干极化激元能积极参与上坡电子能量转移过程。此外，我们提出了其他可能的能量存储机制和纠缠的可能性。我们建议进行实验研究，以澄清这些建议。
2016-08-17 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Natural Light Harvesting Systems: Unraveling the quantum puzzles
在自然光收集系统中，通过专门的生物天线复合物的光子吸收、电荷分离、激子形成和能量转移到局部反应中心的顺序量子事件在太阳能到化学能的转换中达到高潮。这些过程中的一个显著特征是激发从被照射的蛋白质复合物位点转移到反应中心的异常高的效率（$>$ 95\%）。在交织的生物分子网络结构的系统内的高速度的激发传播，尚未在人工光捕获复合物中被复制。解开自然界量子谜题的一个线索可能在于，在光合作用复合物的电子光谱中观察到了持续数皮秒的长寿命相干态，这种相干态甚至在嘈杂的环境浴中也会出现。高能量传播速率和量子相干性强度之间的关联的确切性质在很大程度上仍然没有解决。本文介绍了量子理论的最新进展，并将信息理论与生物分子系统中的光合捕光过程联系起来。有各种尝试的检查，以查明的过程中所产生的光捕获活动的生物分子系统的相干性功能的基础，特别强调的影响，如非马尔可夫，芝诺机制，隐形传态，量子可预测性和多体状态的作用，对生物分子系统的量子动力学的因素。讨论如何量子化学原理和基于代理的建模和模拟方法可以提高我们对自然光合系统的理解。
2014-11-23 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Interplay between Dephasing and Geometry and Directed Heat Flow in Exciton Transfer Complexes
自然光合系统中惊人的能量转移效率和生物光捕获复合物中长寿命量子相干性的最新证据引发了许多兴奋，因为这些系统-地球上几乎所有生命都必不可少-使用量子力学效应来实现最佳功能的可能性令人回味。大量的理论工作已经解决了局部环境在决定光合网络中激子的输运性质和经典环境中量子相干性的生存中的作用。尽管如此，理解量子相干性、激子网络几何形状和能量转移效率之间的联系仍然是一个挑战。在这里，我们解决这个连接从激子网络内的热传递的角度来看。使用非平衡开放量子系统方法，并专注于Fenna-Matthews-Olson复合物，我们证明了有限的本地退相可以是有益的整体功率输出。这种增强功率输出的机制被确定为局部热流的量子和经典贡献之间的温和平衡，使得总热流沿着最短路径定向，并且耗散最小化。强烈相关的激子传输复合物的空间网络结构，这种机制阐明了如何在光合激子复合物的能量流动。
2015-10-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.stat-mech physics.bio-ph
Vibronic resonances facilitate excited state coherence in light harvesting proteins at room temperature
直到最近，人们才相信光合作用是地球上生命的基本过程，可以用半经典模型完全理解。然而，令人困惑的量子现象已被观察到在几个光合色素蛋白质复合物，提示这些影响的性质和作用的问题。最近的注意力集中在与激子能量分裂共振或准共振并与这些激子态强耦合的离散振动模式上。在这里，我们明确地确定激发态相干叠加在光合捕光复合物使用一种新的实验方法。在激发态寿命的时间尺度上的退相干允许观察到信号强度上的低能量（56 cm-1）振荡。结合一个适当的模型，这些振荡提供了明确和直接的实验证据，观察到的持续相干性需要强的振动混合之间的激发态。
2015-07-23 physics.bio-ph physics.chem-ph physics.optics
Studying Light-Harvesting Models with Superconducting Circuits
光合作用是生物界能量的主要来源，它将阳光转化为化学能。这一过程令人惊讶的高效率被认为是由光合复合物中分子结构的量子性质及其与环境的相互作用之间的复杂相互作用实现的。由于生物样品的复杂和无序结构，研究生物样品中的这些效应具有挑战性。在这里，我们实验证明了一种新的方法来研究光合作用模型的基础上超导量子线路。特别是，我们展示了前所未有的多功能性和控制我们的方法在一个工程的三个网站模型的色素蛋白质复合物与现实的参数按比例缩小的能量的一个因素的$10^5$。在这个系统中，我们表明，可以通过与环境噪声的相互作用，使能量无序的量子相干站点之间的激发输运。我们还表明，该过程的效率是最大化的结构噪声类似的分子内声子环境中发现的光合复合物。
2017-10-20 physics.bio-ph quant-ph
Polaritons in Living Systems: Modifying Energy Landscapes in Photosynthetic Organisms Using a Photonic Structure
光合生物依赖于一系列具有调谐电子能级的自组装纳米结构，以便将能量从通过光子吸收收集的地方传输到能量用于驱动化学反应的反应中心。在光合细菌Chlorobaculum tepidum（Cba. tepidum）是绿硫细菌（GSB）家族的成员，光被称为绿小体的大天线复合体吸收。产生的激子被转移到连接到叶绿体的蛋白质基板上，然后通过Fenna-Matthews-Olson（FMO）复合物到达反应中心。这些系统的能级通常由它们的化学结构定义。在这里，我们表明，通过将细菌内的光子微腔，我们可以访问强激子-光子耦合制度之间的限制腔模式和激子状态的叶绿体，从而在形成极化激元状态的细菌和腔模式之间的能量的相干交换的结果。极化激元具有不同于激子和光子的能量，并且可以通过微腔长度原位调谐。这导致对细菌内的相对能级的实时、非侵入性控制。这证明了用光子结构如微腔强烈影响活生物系统的能力。我们相信，通过创建极化子状态，即在这种情况下，光子和激子在活细菌内的叠加，我们可以修改能量传递途径，因此研究能级对齐对光合系统效率的重要性。
2017-02-06 physics.bio-ph
Structure and efficiency in bacterial photosynthetic light-harvesting
光合生物利用发色团网络吸收阳光，并将能量传递到反应中心，在那里电荷分离引发一系列化学步骤来储存能量。我们提出了一个详细的模型，在紫色细菌的光捕获复合物，包括明确的相互作用与阳光;通过辐射和非辐射过程的能量损失;和耦合到振动浴的失相和热化效应。该模型的一个重要特点是，我们捕获的慢振动模式的影响，通过引入时间相关的无序。我们的模型描述了实验观察到的高效率的光捕获，尽管没有长程量子相干性。量子态的单激子部分由于缓慢的振动变化而波动，但始终保持高度混合。这种缺乏长程相干性表明结构在决定细菌光捕获效率方面的作用相对较小。为了研究这一点，我们建立了随机排列发色团的假设模型，但当典型的最近邻距离与自然界中发现的距离相当时，仍然观察到高效率。这有助于解释发色团网络结构差异很大的生物体的能量传输效率，同时也为有效的人工光捕获设备提出了新的设计标准。
2019-08-14 physics.bio-ph quant-ph
Fluorescence-detected Wavepacket Interferometry reveals time-varying Exciton Relaxation Pathways in single Light-Harvesting Complexes
本文利用双锁相超短脉冲在单个光合色素-蛋白质复合物中产生激子波包干涉，通过荧光探测揭示了能量弛豫路径在数十秒尺度上的波动，并指出该波动源于电子激发与低频振动模式耦合的时间变化。
2025-09-18 physics.bio-ph physics.chem-ph
Does coherence enhance transport in photosynthesis?
最近在光合作用复合物的相干性的观察导致的问题，量子效应是否可以发生在体内，而不是在飞秒激光脉冲下，但在非相干的阳光和稳定状态，如果是这样的话，相干性是否解释了高激子转移效率。我们区分了几种类型的相干性，并表明，虽然一些光合作用途径是部分相干的过程，光合作用在自然界中的收益通过稳态。这种区别使我们能够排除几种机制的运输增强阳光。特别是，尽管它们对于理解激子输运是至关重要的，但无论是波状运动还是微观相干性，本身都不能提高效率。相比之下，两个部分相干的机制-ENAQT和supertransfer-甚至可以在阳光下增强传输，从而构成优化人工阳光收集的主题。最后，我们阐明了超快光谱学在理解非相干过程中的重要性。
2012-10-18 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
The effect of topology on the structure and free energy landscape of DNA kissing complexes
我们使用最近开发的粗粒度模型的DNA研究接吻复合物形成的互补发夹环杂交。由于环的连接数必须保持不变，因此环的连接受到拓扑约束。通过研究连接数为-1，0或1的系统，我们发现当拓扑结构更有利于右旋缠绕时，链间碱基对的平均数更大。当连接数从-1到0到1变化时，亲吻配合物的热力学稳定性也降低。接吻复合物的结构通常涉及两个分子间螺旋，其在平行的四向连接处与发夹茎同轴堆叠。
2012-03-15 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.chem-ph
Organization of the Bacterial Light-Harvesting Apparatus Rationalized by Exciton Transport Optimization
光合作用是来自阳光的能量驱动细胞代谢的过程，依赖于光捕获和反应中心复合物的独特组织。最近，组织光捕获LH 2复合物和二聚体反应中心光捕获I-PufX（RC-LH 1-PufX）核心复合物的紫色非硫细菌的膜中揭示了原子力显微镜（AFM）1。在这里，我们报告说，LH 2的结构和它的组织内的膜可以在很大程度上合理化的一个简单的物理模型，主要依赖于激子转移优化。已经认识到捕光复合物传递激发能的过程包含由周围蛋白质环境介导的相干和非相干过程。使用的哈肯-Strobl模型，我们表明，在膜中的复合物的组织几乎可以完全解释简单的静电的考虑和量子效应的作用主要是为了执行相对于复杂的空间无序的鲁棒性。这种安排的影响进行了讨论的背景下，仿生光合类似物能够有效地转移能量跨越数十至数百纳米
2011-10-31 physics.bio-ph quant-ph
Efficient estimation of energy transfer efficiency in light-harvesting complexes
光合复合体中能量传递的基本物理机制尚未完全了解。特别是，这些系统的能量转移的效率或灵敏度的程度是未知的，因为它们与蛋白质骨架和周围的光子和声子环境的非微扰和非马尔可夫相互作用。研究捕光复合物的一个主要问题是缺乏一种有效的方法来模拟它们在生物环境中的动力学。为此，在这里，我们重新审视二阶时间卷积（TC 2）主方程，并检查其可靠性超出极端马尔可夫和微扰极限。特别是，我们提出了一个推导的TC 2没有通常的弱系统浴耦合假设。利用这个方程，我们探讨了Fenna-Matthews-Olson（FMO）蛋白质复合物激子动力学的长时间行为。此外，我们引入了一个建设性的误差分析，以估计TC 2方程在计算能量传输效率的准确性，表现出可靠的性能，弱和中等的记忆和强度的环境。此外，我们数值计算表明，能量转移效率是最佳的和鲁棒的FMO蛋白质复合物的绿硫细菌重组能量和浴相关的时间尺度的变化。
2012-04-13 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.chem-ph
Sustainability of environment-assisted energy transfer in quantum photobiological complexes
量子可持续性是光生物复合体（PBCs）中环境辅助电子激发能转移（EET）的普遍现象，如光合作用中心和黑素生成中心。我们证明了量子光生物系统必须是可持续的，因为它们必须同时承受连续的能量转移，并保持其内部结构不被破坏或临界不稳定。这些量子效应的发生是由于PBCs与其环境的相互作用，这可以通过约化密度算符和有效的非厄米哈密顿量（NH）来描述。EET的可持续NH模型预测相干节拍，随后相干性下降到一个小的但非零的值。这表明在可持续的PBCs中，量子效应在比激子的能量弛豫大得多的时间尺度上存活。我们表明，可持续发展的进化显着降低了PBCs的熵，提高了EET的速度和能力。
2018-04-13 cond-mat.stat-mech physics.bio-ph q-bio.SC
Singlet fission contributes to solar energy harvesting in photosynthesis
本研究利用超快和磁光光谱技术，揭示光合细菌LH1复合物中名为“异裂”的单线态裂变（SF）机制，发现SF可通过暂存三线态对规避类胡萝卜素激发热化，提升能量传递效率，为理解SF在光合作用中的功能意义提供新见解。
2024-11-27 physics.bio-ph physics.chem-ph
Environment-Assisted Quantum Photo-Protection in Interacting Multi-Exciton Transfer Complexes
激子通过传输网络的传输是一个独特的例子，其中量子相干性和环境诱导的退相之间的相互作用导致了非平凡的影响。一个令人兴奋的例子是“环境辅助量子传输”（ENAQT），其中，与直觉相反，环境以提高传输效率的方式中断量子传输。在这里，我们表明，退相和量子相干性之间的相互作用可以导致激子传输的一个额外的功能-光保护，即在增加激发电流的减少。我们首先证明，即使在弱耦合条件下，弱激发可以导致多激子的产生，从而超越了常见的单激子近似。然后，我们考虑两个激子的运输，并表明失相和激子-激子相互作用之间的相互作用导致电流减少，即光保护。这种效应可能与光合系统中观察到的实际光保护有关。
2020-05-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.stat-mech physics.bio-ph
Excitation transfer through open quantum networks: a few basic mechanisms
各种开放的量子网络目前正在紧张的检查，以模拟光合系统中的能量传输。在这里，我们研究的相干传输的量子激发网络非相干耦合的结构化和小的环境，有效地模拟光合反应中心。我们的目标是提炼出一些基本的，可能是普遍的，机制或“效应”，在简单的能量转移模型的特点。特别是，我们确定了三种不同的现象：拥塞效应，渐近么正性和阶梯效应。我们从几个网站的模型，这些影响可以完全理解，然后继续研究更复杂的网络类似于那些采用模型的能量转移在捕光复合物。我们对这种网络的数值研究似乎表明，在简单网络中观察到的一些效应可能与生物系统或它们的人工类似物有关。
2011-01-25 physics.bio-ph quant-ph
Optimally designed quantum transport across disordered networks
我们建立了一个通用的机制，通过有限的，无序的3D网络的高效量子传输。它依赖于无序与中心对称性和占主导地位的双峰光谱结构的相互作用，并且可以通过仅对粗粒度量进行适当调整来控制。光合捕光复合物作为这种设计原理的潜在生物体现进行了讨论。
2013-06-27 cond-mat.mes-hall physics.bio-ph quant-ph
Atomistic study of the long-lived quantum coherences in the Fenna-Matthews-Olson complex
在生物光合作用系统中，电子能量传递过程中出现的长寿命量子相干性的物理起源已被大量的理论研究所阐明。虽然在许多方面是成功的，但几个广泛使用的描述仅包括蛋白质-发色团相互作用的有效处理。在这项工作中，通过结合全原子分子动力学模拟，含时密度泛函理论，和开放量子系统的方法，我们成功地模拟了Fenna-Matthews-Olson色素-蛋白质复合物的电子能量转移的动力学。由此得到的布居数特征拍频和量子相干性与实验结果和层次运动方程方法符合得很好。在两个不同的温度下，实验的吸收，线性和圆二色性光谱和退相速率恢复。此外，我们提供了一个扩展我们的方法，包括零点波动的振动环境。因此，这项工作提出了第一个步骤来解释激子量子相干性在光合捕光复合物的原子和分子描述的基础上的作用。
2011-12-09 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Atomistic study of energy funneling in the light-harvesting complex of green sulfur bacteria
光养生物，如植物、光合细菌和藻类，利用色素分子的微观复合体吸收阳光。在通常具有几个功能和结构亚基的捕光复合物内，能量以分子激发的形式以非常高的效率转移。绿硫细菌被认为是最有效的捕光生物之一。尽管对这些细菌进行了多项实验和理论研究，但其捕光复合物中有效和强大的能量转移的物理起源尚未得到很好的理解。为了在系统水平上研究激发动力学，我们引入了一个原子模型，模仿一个完整的光捕获装置的绿硫细菌。该模型包含约4000个色素分子，并包括一个双壁辊的叶绿体，基板和六个芬娜-马修斯-奥尔森三聚体复合物。我们发现，功能亚基内的快速弛豫结合色素的集体激发态之间的转移，可以导致强大的能量泛函。能量传递对初始激发条件和温度变化具有鲁棒性。此外，相同的机制描述了在超快光学实验中经常观察到的多个时间尺度的激发动力学的共存。虽然我们的研究结果支持超传输的假设，但该模型揭示了能量在不同长度尺度上通过多个通道传输。
2013-11-22 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Open quantum system simulation of time and frequency resolved spectroscopy
本文提出利用开放量子系统模拟方法研究激发子能量传递过程，揭示时间与频率分辨光谱中的能量传递机制及耗散效应。
2024-03-15 physics.bio-ph quant-ph
Efficient quantum transport in disordered Floquet networks
Albert-Ludwigs-Universität Freiburg（弗赖堡大学）；Imperial College London（帝国理工学院）；Université de Montréal（蒙特利尔大学）
研究受光合复合物启发，提出通过无序网络进行高效量子输运机制，依赖网络位点间耦合与外部振动驱动相互作用，利用弗洛凯 - 希尔伯特空间反射对称性等原则确保近乎完美输运。
2026-07-22 cond-mat.dis-nn physics.bio-ph quant-ph
Highly efficient energy excitation transfer in light-harvesting complexes: The fundamental role of noise-assisted transport
通过相互作用系统的激发转移在物理、化学和生物学的许多领域中起着重要作用。传输网络与噪声环境的不可控相互作用通常被认为会降低其传输能力，特别是当系统基本上是量子力学时。在这里，我们确定的关键机制，通过噪声，如失相，也许违反直觉，实际上可能有助于运输通过耗散网络，开辟额外的途径激发转移。我们发现，这些过程导致抑制相消干涉和利用线加宽效应。我们说明了这些机制是如何运作的一个完全连接的网络，通过开发一个强大的分析技术，确定一个给定的哈密顿不变（激发捕获）的子空间。最后，我们展示了这些原则可以解释显着的效率和鲁棒性的激发能转移从捕光叶绿素体的细菌反应中心在光合复合物，并提出了一个数值分析的激发运输整个Fenna-Matthew-Olson（FMO）复杂连同其纠缠特性的简要分析。我们的研究结果表明，在一般情况下，它是量子力学特性和不可避免的环境噪声，将导致最佳的系统性能的仔细相互作用。
2009-06-19 cond-mat.soft physics.bio-ph q-bio.BM
Hidden symmetries enhance quantum transport in Light Harvesting systems
50多年来，我们已经知道光合系统以几乎单位{ \it量子效率}收获太阳能。然而，最近的实验证据{ \it量子相干性}在激子能量传输光合生物挑战我们的理解，这一基本的生物功能。目前，尽管作出了许多努力，但一致性与效率之间的因果关系仍然是一个有争议的问题。我们表明，通过对网络上的量子相干输运的广泛模拟的研究，中心对称哈密顿特征的三维结构在统计上比随机安排更有效。此外，我们表明，实验数据可用于电子哈密顿的Fenna-Mathew-Olson（FMO）复杂的硫细菌和的crypophyte PC645复杂的海藻是一致的，这种强相关的中心对称性与量子效率。这些结果表明，什么似乎是几何无序的复合物很可能表现出一个隐藏的对称性，增强了发色团之间的能量传递。我们相信，我们的研究结果将推动研究，探索近中心对称的哈密顿在更现实的环境中的属性，并揭示对称性的量子效应在生物学中的作用。这种对称性的解开可能会打开新的视角，并提出新的设计原则，在人工设备的发展。
2012-05-23 cond-mat.mes-hall physics.bio-ph q-bio.BM
