讨论了电十六极矩的反铁序作为一个有前途的候选人长期存在的神秘的隐藏顺序相在URu $_{2}$ Si $_{2}$。基于定域$f$ -电子图像,我们讨论了选择多极的基本原理和反铁十六极序的$xy(x^{2}-y^{2})$对称性的后果。平均场解和集体激发解释了相当重要的实验观察:磁化率的强各向异性,压力与磁场或温度相图的特征行为,非弹性中子散射强度消失的隐藏顺序相,以及在Ru-站点排序时NQR频率的不敏感性。与磁响应中的强各向异性的一致性排除了二维表示中的所有多极,例如$(O_{yz},O_{zx})$。给出了共振X射线散射振幅的预期方位角依赖关系。$(x^{2}-y^{2})$型反铁四极应该由沿$[110]$的面内磁场引起,这反映在横向$(c_{11}-c_{12})/2$模式的热膨胀和弹性常数中。通过沿$[110]$方向[ $[100]$方向]施加单轴应力,也可诱导出$(x^{2}-y^{2})$型[$(xy)$型]反铁四极。这些感应antiferro四极子下的平面磁场或单轴应力使用共振X射线散射检测提供了一个直接的冗余测试建议的序参量。
英文摘要:
An antiferro ordering of an electric hexadecapole moment is discussed as a promising candidate for the long standing mystery of the hidden order phase in URu$_{2}$Si$_{2}$. Based on localized $f$-electron picture, we discuss the rationale of the selected multipole and the consequences of the antiferro hexadecapole order of $xy(x^{2}-y^{2})$ symmetry. The mean-field solutions and the collective excitations from them explain reasonably significant experimental observations: the strong anisotropy in the magnetic susceptibility, characteristic behavior of pressure versus magnetic field or temperature phase diagrams, disappearance of inelastic neutron-scattering intensity out of the hidden order phase, and insensitiveness of the NQR frequency at Ru-sites upon ordering. A consistency with the strong anisotropy in the magnetic responses excludes all the multipoles in two-dimensional representations, such as $(O_{yz},O_{zx})$. The expected azimuthal angle dependences of the resonant X-ray scattering amplitude are given. The $(x^{2}-y^{2})$-type antiferro quadrupole should be induced by an in-plane magnetic field along $[110]$, which is reflected in the thermal expansion and the elastic constant of the transverse $(c_{11}-c_{12})/2$ mode. The $(x^{2}-y^{2})$-type [$(xy)$-type] antiferro quadrupole is also induced by applying the uniaxial stress along $[110]$ direction [$[100]$ direction]. A detection of these induced antiferro quadrupoles under the in-plane magnetic field or the uniaxial stress using the resonant X-ray scattering provides a direct redundant test for the proposed order parameter.
Analogy between the "Hidden Order" and the Orbital Antiferromagnetism in URu$_{2-x}$Fe$_x$Si$_2$
我们研究了URu $_{2-x}$ Fe $_x$ Si $_2$,其中两种类型的交错相竞争在低温下作为铁浓度$x$是不同的:隐藏顺序(HO)相低于临界浓度$x_c$,和非常规的反铁磁(AF)相以上$x_c$。通过使用偏振分辨拉曼光谱,我们检测到一个集体模式的伪矢量一样的$A_{2g}$对称性,其能量不断演变的增加$x$ ;它单调下降,直到它消失在HO阶段的$x=x_c$,然后重新出现在AF阶段的能量增加。该模式的演变提供了直接的证据,统一的顺序参数的铀-5 $f$电子的轨道自由度所产生的磁和磁相位。
Induced-Moment Weak Antiferromagnetism and Orbital Order on the Itinerant-Localized Duality Model with Nested Fermi Surface: A Possible Origin of Exotic Magnetism in URu${}_{2}$Si$_{2}$
本文在考虑了巡游费米子和自旋自由度“定域”分量的对偶模型基础上,讨论了URu ${}_{2}$ Si ${}_{2}$的弱反铁磁性。采用单重态-单重态晶场方案,结合巡游费米子部分费米面的嵌套性质,在诱导矩机制框架下分析了该问题。结果表明,${\cal O}$的极小有序矩$m$($10^{-2}$ $\times$ $μ_{B}$)与相变温度下的大比热跃变$T_{N}$是相容的.在外部磁场的存在下进行的分析表明,在极限T \to 0和T_{N} $的$m$的场依赖性不缩放,除了非常接近临界场B,这与Mentink最近的观察是一致的。反铁磁序引起f电子的反铁磁轨道序。
Collinear antiferromagnetic order in URu$_2$Si$_{2-x}$P$_x$ revealed by neutron diffraction
URu $_2$ Si $_2$中的隐藏有序相对电子掺杂高度敏感。对硅磷取代的特殊兴趣是由于这样的事实,即它可以部分地将调整化学势的影响与相关的$f$和$d$电子态的复杂性隔离开来。我们研究了在$x\gtrsim0.27$的URu $_2$ Si $_{2-x}$ P $_x$中诱导的新的反铁磁相。单晶的飞行时间中子衍射($x=0.28$)揭示了具有局域磁矩的$c$轴共线$\mathbf{q}_\mathrm{m}=(\frac12,\frac12,\frac12)$磁结构($\approx2.1\,μ_\mathrm{B}$)。这指出了(Si,P)和(Ru,Rh)取代系列之间意想不到的相似性。通过与其他调谐研究的URu $_2$ Si $_2$的进一步比较,我们能够描绘的机制,其中硅到磷取代影响系统。特别是,无论是本地化的巡回5 $f$电子,以及选择的$\mathbf{q}_m$似乎是在化学势的增加的后果。此外,增强的交换相互作用是由化学压力引起的,并导致磁序,其中层间间距的增加可能起着特殊的作用。
Gaussian fluctuation corrections to a mean-field theory of complex hidden order in URu$_2$Si$_2$
重费米子超导体URu $_2$ Si $_2$中的隐级相变在热容的温度依赖性方面表现出类平均场反常。受此观察的启发,在这里,我们探讨了复杂的序参量波动的热力学性质的隐藏顺序相的影响。具体地说,我们采用平均场论的隐藏顺序,它描述了隐藏的序参量的平均值的十六极算子。我们计算了平均场论方程的高斯涨落修正,包括由于“隐序”以及反铁磁序参量引起的涨落。我们发现高斯涨落导致二阶跃迁的拖尾,使其变为一阶跃迁。一级跃迁的强度弱依赖于潜在的反铁磁交换相互作用的强度。
The role of band filling in tuning the high field phases of URu2Si2
我们提出了一个详细的研究低温和高磁场相的化学取代系列URu $_2$ Si $_{2-x}$ P $_x$在脉冲磁场高达65 T的电输运和磁化。在隐序区域(0 $\ x$ $\ $ 0.035)内,即使隐序温度被抑制,高场排序也是鲁棒的。早期的工作表明,对于0.035 $\ x$ $\ $ 0.26,存在一个无序状态的近藤晶格,该晶格被0.26 $\ x$ 0.5的反铁磁性所取代。我们观察到一个简化的连续的高场有序的无序$x$ -区域和增强的高场状态后,反铁磁性的破坏与磁场。这些结果与URu $_{2-x}$ Rh $_x$ Si $_2$ \footnote{The concentration in this paper is defined as URu$_{2-x}$Rh$_x$Si$_2$ while the chemical formula in the literature is given as U(Ru$_{1-x}$Rh$_x$)$_2$Si$_2$ [24-26]}的结果非常相似,由此我们推断电荷调谐均匀地控制URu $_2$ Si $_2$的基态,而不管s/p或d电子是否被取代。这为确定导致该系列材料中隐藏顺序与磁性的特定因素提供了指导。
Electrodynamics of the antiferromagnetic phase in URu$_2$Si$_2$
我们目前的数据上的光学电导率的URu $_{2-x}$(Fe,Os)$_{x}$ Si $_{2}$。当母体材料URu $_2$ Si $_2$在低于17.5 K时进入神秘的隐藏有序相时,反铁磁相由Fe或Os取代到Ru位点上引起。我们发现,HO和AFM阶段表现出相同的间隙结构,其特征在于由以下的间隙能量与光谱重量转移到一个狭窄的频率区域的间隙,密度波的典型的光学签名的电导率损失。AFM阶段的特点是强烈的增加,在这两个转变温度和能量的差距与过渡。在正相中,光散射率在跃迁正上方按$ω^2$变化。我们发现,在HO和AFM阶段,我们的数据是一致的费米液体的弹性共振散射。这表明,相干态的出现是任何一个有序相出现的必要条件。我们的测量有利于模型,其中的HO和AFM阶段是由嵌套诱导的密度波隙的共同物理驱动。
The modulated spin liquid: a new paradigm for URu$_2$Si$_2$
我们认为,近藤崩溃的临界点附近,自旋液体的空间调制可以形成。与其统一的对应,我们发现,这是通过一个二阶相变。有序化时的熵淬灭量与反铁磁体的熵淬灭量相同。此外,这两种状态是竞争性的,并且在低温下通过一级相变分离。调制自旋液体,我们发现打破$Z_4$对称性,最近看到的隐藏顺序相的URu $_2$ Si $_2$。基于此,我们认为调制自旋液体是一个可行的候选人,这种独特的物质相。
Electronic structure theory of the hidden order material URu$_2$Si$_2$
我们报告了对URu $_2$ Si $_2$的顺磁(PM)、大矩反铁磁(LMAF)和隐藏有序(HO)相的全面电子结构研究。我们进行了相对论全势计算的基础上的密度泛函理论(DFT),采用不同的交换相关泛函处理电子关联内的开放$5f$壳层的铀。具体而言,我们调查-通过计算和低温实验性能之间的比较-是否$5f$电子在URu $_2$ Si $_2$本地化或离域。我们还进行了动力学平均场论计算(LDA+DMFT),研究了100 K及以上准粒子态的温度演化,揭示了随着温度的降低,准粒子能隙在化学势处逐渐打开.计算的性能与已知的实验数据的详细比较表明,LSDA和GGA的方法,其中铀$5f$电子被视为巡回,提供了一个很好的解释PM和LMAF阶段的可用低温实验数据。此外,我们表明,由于特定的材料的费米表面不稳定性的一个大的,但部分,费米表面缺口高达750 K时发生反铁磁对称性破缺。HO相的发生解释通过动力学对称性破缺诱导的长寿命的反铁磁自旋涨落的模式。该动力学对称性破缺模型解释了为什么HO相的费米面能隙与LMAF相的费米面能隙相似但小于LMAF相的费米面能隙,以及为什么HO相和LMAF相具有相同的费米面却具有不同的序参量.合适的推导出的HO的序参量被建议为费米表面间隙或动态自旋-自旋关联函数。
Diffraction from Ordered States of Higher Multipoles
可能的识别方法进行了讨论的电子秩序的更高的多极,如八极和十六极。一个特别有效的方法是利用四极共振过程(称为E2)的共振X射线散射(RXS)。Ce $_{0.7}$ La $_{0.3}$ B $_6$的特征方位角依赖性被解释为反铁八极序的证据。对于PrRu $_4$ P $_{12}$,如果其金属-绝缘体转变是十六极序的结果,则预测了八重斑图对方位角的影响.在非共振超晶格布拉格散射中,由于没有四极分量,也可以识别十六极贡献。
Hidden order and beyond: an experimental-theoretical overview of the multifaceted behavior of URu$_2$Si$_2$
这篇专题评论描述了在压力、磁场和所有三种元素的替代物的调节下,金属间化合物URu $_2$ Si $_2$的隐藏顺序、重费米子、反铁磁和超导相的大量非常规行为。这种“扰动”导致了神秘的隐藏秩序之外的各种新阶段,现在只有通过一系列最先进的科学实验以及一系列新颖的理论方法才能慢慢理解。尽管所有这些努力跨越了30多年,隐藏秩序(HO)仍然令人困惑和未澄清,并在2019年继续寻找其最终解决方案的第四个十年。在这里,我们试图更新的现状URu $_2$ Si $_2$引进最新的实验结果和理论建议。首先,让我们考虑原始化合物作为温度的函数,并报告最近的测量和模型有关的重费米液体交叉,其HO和超导性(SC)。最近的实验和理论,解决四重对称性破缺(或向列性),Isingness和非常规激发模式surmized。其次,我们回顾了URu $_2$ Si $_2$的压力依赖性及其向反铁磁长程序的转变。接下来,我们面对的是需要40 T以上磁场的引人注目的高磁场阶段。最后,我们试图回答其他$5f$元素对U,$3d$,$4d$和$5d$元素对Ru,甚至P对Si的随机替换如何影响和转换HO。相应地,最近的理论模型进行了总结,然后与有趣的实验行为。
Chemical pressure tuning of URu$_2$Si$_2$ via isoelectronic substitution of Ru with Fe
对于Fe浓度$x$ $\leq$ 0.7,我们已经在URu $_{2-x}$ Fe $_x$ Si $_2$的单晶上使用比热和中子衍射测量,以确定Ru与Fe的化学取代作用为“化学压力”$P_{ch}$,如Kanchanavatee等人先前提出的[Phys. Rev. B { \bf 84},245122(2011)]基于对多晶样品的本体测量。值得注意的是,中子衍射揭示了在$x=0.1$处铀磁矩的急剧增加,这让人想起在$P_x\approx$ 0.5-0.7 GPa压力下在URu $_2$ Si $_2$中观察到的“隐藏顺序”(HO)到大磁矩反铁磁(LMAFM)相变的行为。使用从我们的测量确定的晶胞体积和等温压缩率$κ_{T} = 5.2 \times 10^{-3}$ GPa $^{-1}$为URu $_2$ Si $_2$,我们确定的化学压力$P_{ch}$在URu $_{2-x}$ Fe $_x$ Si $_2$作为$x$的函数。所得的URu $_{2-x}$ Fe $_x$ Si $_2$的温度$T$ -化学压力$P_{ch}$相图与建立的URu $_2$ Si $_2$的温度$T$ -外部压力$P$相图一致。
Impact of Fe substitution on the electronic structure of URu$_2$Si$_2$
压力的作用以及Fe对隐藏有序(HO)化合物URu $_2$ Si $_2$中Ru的连续取代导致了大磁矩反铁磁相(LMAFM)的形成。用非共振非弹性X射线散射(NIXS)和4 $f$芯能级光电子能谱学(HAXPES)研究了取代系列URu $_{2-x}$ Fe $_x$ Si $_2$(其中$x$ = 0.2和0.3)。NIXS表明Fe的取代对基态波函数的对称性没有影响。在HAXPES中,我们没有发现表明5 $f$ -电子计数变化的谱重变化。因此,由于取代而引起的交换相互作用$\cal{J}$的变化一定很小,因此化学压力的猜测似乎不太可能。另一种情况进行了讨论,即形成长程磁秩序由于替代诱导的局部增强的磁化强度在附近的$f$ -电子离子,而整体电子结构保持不变。
Isoelectronic perturbations to $f$-$d$-electron hybridization and the enhancement of hidden order in URu$_2$Si$_2$
在高达$P$ = 2GPa的流体静压下,对高达$x$ = 0.28的URu $_2-x$ Os $_x$ Si $_2$的单晶进行电阻率测量。随着Os浓度$x$的增加,(1)晶格膨胀,产生有效的负化学压力$P_{ch}$($x$),(2)隐藏顺序(HO)相增强,系统被驱动向大磁矩反铁磁(LMAFM)相,(3)诱导HO到LMAFM相变所需的外部压力$P_{c}$较小。我们比较了$T(x)$,$T(P)$的相位行为在这里报告的URu $_2-x$ Os $_x$ Si $_2$系统与以前的报告增强HO在URu $_2$ Si $_2$与$P$调谐后,或类似的URu $_2-x$ Fe $_x$ Si $_2$与正$P_{ch}$($x$)调谐。值得注意的是,压力,Fe替代,和Os替代是唯一已知的扰动,增强HO相,并诱导一级转变的LMAFM相在URu $_2$ Si $_2$。我们提出了一个方案,其中的应用程序的压力或Ru的Fe和Os离子的等电子取代的结果中的U-5 $f$ -和过渡金属$d$ -电子状态,导致在顺磁相的电子不稳定性和并发的稳定性的HO(和LMAFM)在URU $_2$ Si $_2$的杂交增加。在紧束缚近似的计算包括确定的U-5 $f$电子和每个的等电子过渡金属$d$ -电子态的Fe,Ru和Os之间的杂交的强度。