Nonequilibrium Structure of Colloidal Dumbbells under Oscillatory Shear
我们调查的非平衡行为下的振荡剪切场的作用下，采用布朗动力学计算机模拟的密度，塑性结晶悬浮液的轻度各向异性胶体硬哑铃。特别是，我们扩展以前的调查，在那里我们发现了新的非平衡相变，其他纵横比和更大的非平衡参数空间，即更广泛的应变和剪切频率。我们比较和讨论选定的结果的背景下，新的散射和流变实验。模拟和实验都表明，先前发现的从塑性晶体相的过渡，随着剪切应变的增加，也发生在其他的纵横比。我们探讨了应变-频率相的转变行为，并将其总结在非平衡相图中。此外，实验流变学结果表明，随着纵横比的增加，胶体动力学减慢。
2015-11-03 cond-mat.soft
Equilibrium structure and fluctuations of suspensions of colloidal dumbbells
我们研究的结构和平衡的线性响应动力学的悬浮液的硬胶体哑铃使用布朗动力学计算机模拟。重点在于稠密的流体和塑性晶体状态的胶体与调查的方面（伸长率直径）的比率从硬球极限变化到0.39，这大致是塑性晶体相的稳定极限。我们发现预期的结构变化与更大的伸长率相对于硬球参考的情况下，非常本地化的取向相关性，通常只是涉及下一个邻居的耦合。这些相对较弱的相关性也反映在只有轻微的影响的平移和旋转扩散系数为大多数的调查伸长率。然而，线性响应剪切粘度在超过约$L^* \simeq 0.15$的临界各向异性因子的高填充分数（$ϕ\gtrsim 0.5$）下表现出显著增加，这是令人惊讶的，因为之前在胶体自动力学水平上发现了相对弱的变化。我们怀疑，即使是小的调查各向异性，新发生的，集体旋转平移耦合必须负责出现在塑料晶体中的缓慢的时间尺度。
2015-07-09 cond-mat.soft
Reference Interaction Site Model and Optimized Perturbation theories of colloidal dumbbells with increasing anisotropy
我们调查的各向异性胶体哑铃的热力学性质的参考相互作用网站模型（RISM）理论和优化微扰理论（OPT），后者的基础上的四阶高温微扰膨胀的自由能，最近推广到分子流体的框架。我们的模型是由两个相同的切线硬球包围的方井景点具有相同的宽度和逐渐不同的深度。通过预测压力、自由能和化学势得到气液共存曲线。与以前的模拟结果相比，RISM和OPT同意再现逐步减少的气-液相分离的相互作用势的各向异性变得更加明显，特别是，RISM理论提供了合理的预测所有共存曲线，酒吧强各向异性制度，而OPT一般表现不佳。这两种理论都预测了临界温度与相互作用强度的线性关系，以这种方式再现了模拟中观察到的平均场行为;临界密度随着各向异性的增加而急剧下降，变得不那么准确。我们的研究结果出现作为一个强大的基准，进一步的理论研究，在支持模拟方法，自组装模型胶体系统。
2015-05-26 cond-mat.soft
Non-classical pathways of crystallization in colloidal systems
胶体系统提供了理想的条件来研究成核过程，无论是从实验的角度来看，由于其相对大的尺寸和长的时间尺度，从建模的角度来看，由于其相互作用的可调性。在这里，我们回顾了最近的一些工作，研究胶体结晶过程中从微观角度来看。我们特别关注的非经典途径的固体晶体的外观涉及两个（或更多）序参量的波动的成核。我们将这种非经典行为解释为位置和取向对称性破缺的解耦。然后，我们考虑成核途径如何决定从熔体成核后选择哪种多晶型。此外，我们如何研究的成核途径不仅揭示了新的光的微观成核机制，但也提供了重要的信息，关于其避免，从而表明结晶和玻璃化之间的深层联系。
2016-11-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Classical nucleation and growth of DNA-programmed colloidal crystallization
DNA包覆的胶体可以自组装成令人难以置信的多种晶体结构，但这种技术的应用受到对动态结晶途径的理解和控制不足的限制。为了应对这一挑战，我们使用微流体来量化DNA编程胶体晶体的自组装动力学，从热激活成核到晶体生长的反应限制和扩散限制阶段。我们的详细测量的温度和浓度依赖性的动力学在所有阶段沿结晶途径提供了一个严格的测试的经典理论的成核和生长。在考虑到微米级DNA包覆胶体的有限滚动速率后，我们发现这些经典理论的修改版本定量地预测了绝对成核和生长速率。最后，我们应用我们的模型来设计和演示组装大单晶的协议，包括具有明显结构着色的晶体，这是从胶体中创建下一代功能材料的重要步骤。
2021-05-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Visualizing kinetic pathways of homogeneous nucleation in colloidal crystallization
当系统经历从液相到固相的转变时，它在达到最终状态之前通过多个中间结构。然而，我们对这一过程的确切途径的了解是有限的，主要是由于难以实现直接观察。在这里，我们实验研究的对称性和密度的各种胶体系统在液体到固体的相变的演变，并可视化动力学途径与单粒子分辨率。我们观察到形成的相对有序的前体结构具有不同的对称性，然后转换成亚稳固体。在这个转换过程中，两个主要的交叉对称路径总是发生，无论最终状态和相互作用势。此外，我们发现了一个广泛的解耦的密度变化和对称性的发展，并发现，成核很少从致密区域开始。这些发现适用于我们所有的样品，表明有可能找到一个统一的图片在胶体系统中的复杂的结晶动力学。
2014-12-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Structure and phase behavior of colloidal dumbbells with tunable attractive interactions
本文在分子流体的参考相互作用位点模型（RISM）理论和蒙特卡罗模拟的框架下研究了哑铃胶体的热力学和结构性质。我们考虑了两种不同的模型：在第一种方案中，我们在组成分子的两个相切球体上设置相同的方阱吸引（SW-SW模型）;在第二种方案中，方阱相互作用之一被关闭（HS-SW模型）。这两种模型的物理性质之间出现了明显的差异。具体而言，SW-SW结构因子$S(k)$的$k \to 0$行为表明存在气液共存，如随后的流体相平衡计算所证实的。相反，HS-SW $S(k)$产生低- $k$峰，表明存在聚集体;这种过程使气-液相分离不稳定，在低温下促进簇相的形成，簇相的结构取决于系统密度。我们进一步研究这种差异，通过研究一系列的中间模型，从原来的SW SW逐步减少一个方井相互作用的深度获得的相行为。RISM结构预测积极地再现了模拟数据，包括SW-SW模型中的$S(k \to 0$的上升和HS-SW结构因子中的低$k$峰。至于相行为，RISM同意蒙特卡罗模拟预测的气液共存的SW-SW模型（虽然临界参数似乎高估的理论）和它的逐步消失走向HS-SW模型。
2013-10-16 cond-mat.soft
Colloidal crystal growth at externally imposed nucleation clusters
我们研究的条件下，以及如何施加的固定的胶体颗粒在规定的位置集群触发晶体成核从亚稳胶体流体。采用动态密度泛函理论的冻结和布朗动力学方法模拟了具有偶极相互作用的二维胶体体系。外部施加的成核簇涉及菱形晶格上的胶体颗粒或沿着由间隙隔开的两个线性阵列。晶体生长发生在成核簇的峰首先松弛到稳定块状晶体的切口之后。
2008-02-15 cond-mat.soft
Cluster formation and phase separation in heteronuclear Janus dumbbells
我们最近研究了由两个相同的相切硬球构成的模型胶体哑铃的相行为，其中第一个球被有吸引力的方阱相互作用包围（Janus dumbbells，Munaubert G等人2014软物质10 5269）。在这里，我们通过在模型中引入硬核直径的尺寸不对称性来扩展我们先前的分析，并研究由此获得的富集相场景。通过采用标准的蒙特卡罗模拟，我们表明，在这样的“异质Janus哑铃”一个较大的硬球网站促进集群的形成，而在相反的条件下，气-液相分离发生，与中间不对称的两个阶段的行为可能会竞争的一个狭窄的间隔。此外，一些特殊的几何安排，如lamantum，观察到只有周围的完美对称的情况。一个定性的协议，发现与最近的实验结果，它表明，在异质二聚体的分子表面的粗糙度导致形成的胶态胶束。
2014-12-04 cond-mat.soft
Entropy-Driven Phase Transitions in Colloidal Systems
本文分为两个独立的部分。在本论文的第一部分中，我们着重研究了胶体体系中成核的动力学途径。第二章简要介绍了成核的相关理论，经典成核理论然后在第三章中，我们研究了胶体的“最简单”模型系统中的晶体成核，即，单分散硬球系统，通过使用三种不同的模拟方法，即，分子动力学、前向通量采样和伞形采样模拟。随后，我们在第4章中将我们的模拟方法应用于更现实的胶体硬球系统。此外，我们还研究了由硬粒子组成的各种体系中的成核，即，硬哑铃（第5章）、硬棒（第6章）、硬胶体聚合物（第7章）和二元硬球混合物（第8章）。在本论文的第二部分，我们研究了几种胶体体系的相行为。在第九章中，我们研究了胶体硬超球的平衡相图，它的形状从立方体到八面体。我们在第10章研究了耗尽吸引力诱导的不对称斑片状哑铃胶束化。
2012-08-16 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.comp-ph
Crystal Nucleation of Colloidal Suspensions under Shear
我们使用布朗动力学模拟结合伞形取样技术来研究剪切流对均匀晶体成核的影响。我们发现，均匀的剪切速率导致显着抑制的晶体成核速率和临界核的大小的增加。经典成核理论的一个简单的唯象扩展解释了这些观察结果。晶核的取向相对于剪切方向倾斜。
2004-06-10 cond-mat.soft
Pinned Ad-colloids Disfavors Nucleation in Colloidal Vapor Deposition
该研究针对固定沉积颗粒对气相沉积结晶的影响这一未充分探索的问题，通过胶体气相沉积实验发现固定吸附胶体会因熵效应不利于成核，且可通过调控胶体迁移率调整成核概率，还会影响后期薄膜振动特性，为材料性能调控提供新思路。
2024-12-13 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Kinetic phase diagram for nucleation and growth of competing crystal polymorphs in charged colloidal suspensions
我们确定了完整的动力学相图的成核和生长的晶相在悬浮液中的带电胶体。我们计算成核势垒高度的面心立方（fcc）和体心立方（bcc）晶体相不同的屏蔽长度和过饱和度使用播种的方法在广泛的模拟。使用经典的成核理论，我们确定了整个亚稳流体区域的晶体多晶型物具有最低的成核势垒。令人惊讶的是，我们发现了一个接近三相点的制度，其中亚稳态体心立方可以形成由于较低的成核势垒，即使面心立方是稳定相。对于更高的过饱和度，我们发现，势垒高度的差异降低，我们观察到的混合物的六方密堆积（hcp），面心立方和体心立方结构的生长中的晶种，以及在自发形成的晶体。
2022-03-23 cond-mat.soft
Homogeneous nucleation of colloidal melts under the influence of shearing fields
我们研究了剪切流对均匀晶体成核的影响，使用布朗动力学模拟结合伞形采样技术。由于剪切对称性破缺，导致径向分布函数各向异性。均匀剪切速率抑制晶体形核，导致临界形核尺寸增大。这些观察结果可以用经典成核理论的一个简单的唯象扩展来描述。此外，我们发现，核有一个相对于剪切方向的优先取向。平均而言，核的最长维度沿着涡度方向，而最短维度优选地垂直于涡度方向并且相对于梯度方向略微倾斜。
2004-06-11 cond-mat.soft
Coupling of sedimentation and liquid structure: influence on hard sphere nucleation
模拟和实验的硬球之间的成核率密度的差异仍然惊人的和无法解释的。建议，更强烈的沉淀胶体悬浮液的硬球成核速度比弱沉淀系统。在这项工作中，我们首先考虑的效果上的胶体硬球的结构，通过调整溶剂和胶体颗粒之间的密度失配的沉降。特别是，我们调查的程度上的五重对称存在的效果。其次，我们研究了这些实验系统中的密度波动的大小相比，模拟。通过为每个颗粒分配局部密度来测量密度波动，该局部密度与3.25个颗粒直径的距离内的颗粒数量有关。这些局部密度的标准偏差给出了系统中存在的波动的指示。当在我们的系统中诱导沉降时，五重对称性被抑制了两倍。与模拟相比，实验中的密度波动也增加了两倍。五重对称性的变化使预期的成核率不同，但我们证明，它最终是太小，以解决实验和模拟之间的差异，而波动被证明是一个人工制品的三维粒子跟踪。
2018-09-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
The Raspberry Model for Hydrodynamic Interactions Revisited. I. Periodic Arrays of Spheres and Dumbbells
所谓的“乌藨子”模型是指用于模拟胶体颗粒悬浮液动力学的混合格子-玻尔兹曼和朗之万分子动力学方案，最初由[V. Lobaskin和B. Dünweg，New J.Phys.6，54（2004）]，其中离散表面点用于实现流体-颗粒耦合。该技术已被用于许多胶体行为的模拟研究。然而，在使用这种模式方面存在一些基本问题。在本文中，我们研究的准确性与树莓方法是能够重现斯托克斯水平的流体动力学相互作用相比，在简单的立方晶体中的固体球体的解析表达式。为此，我们考虑传统上用于建立这些属性的数值实验的质量，我们讨论了它们的缺点。我们发现，有一个简单的树莓模型复制的平移和旋转的流动性之间的差异，并提出了一种方法来解决这个问题，通过增加内部耦合点。最后，我们研究了一个非凸的形状，即一个胶体哑铃，并表明，填充乌藨子模型复制所需的流体动力学行为在散装这个更复杂的形状。我们的研究在[J. de Graaf，et al.，J. Chem.Phys.143，084107（2015）]，其中我们考虑了两个平行板的限制几何形状中的乌藨子模型。
2015-10-08 cond-mat.soft
Dynamics and Interactions of Quincke Roller Clusters: from Orbits and Flips to Excited States
活性物质系统的特征在于将能量转化为主动运动，例如微生物的自推进。人工活性胶体形成的模型表现出更复杂的生物系统的基本特性，但适合于实验室实验。虽然大多数实验模型由球体组成，如Janus粒子，但对不同形状的活性粒子的了解较少。特别是，这种活跃的胶体“分子”之间的相互作用在很大程度上是未知的。在这里，我们研究了活跃的胶体分子的运动和它们之间的相互作用。我们专注于由外部电场供电的自组装哑铃和三聚体。对于哑铃，我们观察到一个活动依赖的行为旋转，圆周和轨道运动。此外，哑铃之间的碰撞导致四聚体和六聚体的分级自组装，它们都形成旋转激发态。另一方面，三聚体表现出一种新型的翻转运动，导致轨迹让人想起蜂窝晶格。
2021-07-16 cond-mat.soft
Microstructural diversity, nucleation paths and phase behaviour in binary mixtures of charged colloidal spheres
我们研究低盐，二元水悬浮液的带电胶体球的尺寸比Φ = 0.57，数密度低于共晶数密度n_E，和数分数p = 1.00-0.40。由均匀剪切熔体凝固获得的典型相是体心立方结构的替代合金。在严格气密的小瓶中，多晶固体在长时间内对熔化和进一步相变是稳定的。为了比较，我们也准备了相同的样品，缓慢和机械不受干扰的商业狭缝细胞去离子。这些细胞的特点是一个复杂的，但良好的再现性序列的全球和局部梯度的盐浓度，数密度和组成诱导连续去离子，电泳运输和差异沉降的组件，分别。此外，它们提供了适合β相非均质成核的扩展底表面。我们给出了一个详细的定性表征的结晶过程中使用成像和光学显微镜。与体样品相比，在狭缝单元中的初始合金形成不是体积填充的，并且我们现在还观察到具有低溶解度的奇数组分的α和β相。除了最初的均匀成核路线，梯度的相互作用打开了各种进一步的结晶和转化途径，导致微观结构的巨大多样性。在随后的盐浓度增加时，晶体再次熔化。基于壁的卵石状β相晶体和多面α晶体最后熔化。我们的观察结果表明，在体实验中形成的替代合金均匀成核和随后的增长是机械稳定的情况下，固-液界面，但结晶亚稳。
2023-02-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Site-Specific Colloidal Crystal Nucleation by Template-enhanced Particle Transport
在薄膜生长过程中，单体表面迁移率是决定成核密度和岛形貌的最重要的参数。特别是在模板辅助的表面生长期间，低表面迁移率可以阻止单体到达目标位点，并且这导致成核控制的部分至完全丧失。虽然在原子系统中，可以容易地获得广泛的表面迁移率，但对于胶体，由于其大尺寸，该窗口相当窄，因此在扩展模板辅助生长技术以引导其自组装方面施加了严格的限制。在这里，我们通过设计具有空间变化的特征尺寸的模板来规避这种基本限制，在这种情况下，莫尔图案在短程耗尽吸引力的存在下呈现扩散胶体的表面能梯度。模板服务于双重目的，第一，通过增强它们的表面平均自由程和第二，指示生长微晶的大小和对称性，将颗粒引导到目标位置。使用光学显微镜，我们直接遵循这些表面上的胶体岛在单颗粒水平的成核和生长动力学。我们以高保真度展示了原子和分子理论、数值和实验研究中尚未达到的成核控制。我们的研究结果为制造由复杂胶体和纳米颗粒组成的非平凡表面结构铺平了道路。
2016-05-11 cond-mat.soft
Crystallization: Colloidal suspense
根据经典的成核理论，晶体是从一个已经具有其终相对称性的小核中生长出来的，但胶体实验现在表明，从无定形前体中，可以发展出具有不同结构的微晶。
2014-07-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Crystallization in a sheared colloidal suspension
本文数值研究了简单剪切流驱动下排斥性胶体颗粒过饱和悬浮液的结晶过程。剪切流对结晶的影响是双重的：当它抑制初始成核时，一旦形成足够大的临界核，其生长被剪切流增强。结合这两种效果意味着一个最佳的应变速率，在该应变速率下，总的结晶速率具有最大值。为了深入了解潜在的机制，我们采用了离散状态模型来描述单个粒子周围的局部结构配置之间的转换。我们观察到这些过渡和结晶的整体进展之间的时间尺度分离允许一个有效的马尔可夫描述。通过使用这个模型，我们证明了成核的抑制是由于预结构化液体的抑制。
2013-03-19 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Crystallization kinetics of colloidal model suspensions: recent achievements and new perspectives
胶体模型系统允许在相当理想的条件下研究结晶动力学，具有相当好的特征对相互作用和最小化的外部影响。在补充的方法，因此，实验，分析理论和模拟已被用来研究胶体凝固非常详细。这些研究是基于先进的光学方法，仔细的系统表征和复杂的数值方法。定量地讨论了胶体粒子间相互作用的类型、强度和范围以及胶体特异性多分散性的影响。结晶的关键参数推导和比较的金属系统。这些系统的调查显着有助于提高一般的结晶过程的理解。此外，在过去的十年中，新的基本问题已经出现并（部分）得到解决，包括例如均质成核中的两步成核机制、结晶途径的选择或非均质成核中边界条件的微妙相互作用。另一方面，通过施加梯度和外场，可以控制不同成核和生长模式之间的竞争，并影响所得的微结构。本审查试图说明自千年之交以来发生的有趣的事态发展，并确定重要的新趋势，特别侧重于实验方面。
2014-04-02 cond-mat.soft
Phases of granular matter
从无序介质（如液体）中均匀成核晶体结构的理解仍然是凝聚态物理中一个重要的未解决的问题。在过去的二十年中，从一些实验结果的指导下的颗粒和胶体系统，包括特别是在胶体和颗粒系统中的均匀成核的观察，我们提出了一种替代的统计力学的方法来静态颗粒物质在1989年由爱德华兹和奥克肖特。
2018-08-25 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Transverse Self-Propulsion Enhances the Aggregation of Active Dumbbells
本研究通过分子动力学模拟发现，横向自推进活性哑铃相比轴向推进的更易聚集，相分离双结点区向低密度扩展，团簇自发旋转角速度标度为$ω\sim r_g^{-2}$，并建立了解析模型解释该行为。
2025-07-30 cond-mat.soft
Curvature dynamics and long-range effects on fluid-fluid interfaces with colloids
我们调查的动力学相分离的二元流体，包含胶体哑铃锚定的流体-流体界面。广泛的格子玻尔兹曼浸没边界方法模拟表明，软哑铃的存在下，可以显着影响相分离流体之间的界面的曲率动力学，即使粗化动力学几乎不变。此外，我们的研究结果表明，曲率动力学表现出明显的非局部效应，这可能是利用新的软介观材料的设计。我们指出，检查的统计动力学的曲率可以揭示新的见解局部不均匀性的二元流体配置，作为哑铃的体积分数和纵横比的函数。
2022-01-19 cond-mat.soft
Structure of finite sphere packings via exact enumeration: Implications for colloidal crystal nucleation
我们分析了通过精确计数得到的一整套等静和超静球填料的几何结构和力学稳定性。非同构均衡填充的数量随着球体$N$的数量呈指数增长，并且它们的结构和对称性的多样性随着$N$的增加而增加，并且随着超静定性$H \equiv N_c - N_{ISO}$的增加而减少，其中$N_c$是成对接触的数量，而$N_{ISO} = 3N-6$。最大接触填料一般既不是最密的，也不是最对称的。局部结构的分析表明，分数$f$的原子核的顺序兼容的散装（RHCP）晶体急剧下降，增加$N$由于堆垛层错，5倍和近5倍的对称结构，和其他图案，排除RHCP秩序的高倾向。虽然$f$随着$H$的增加而增加，但$N$的高静定核的显著部分（小至11）保留非RHCP结构。经典的成核理论只考虑球形核，或只考虑与块状晶体相同顺序的核，不能捕捉到这种效应。我们的研究结果提供了一个解释的经典成核理论的失败硬球系统的$N\lesssim 10$颗粒，我们认为，在这个尺寸制度，它是必不可少的考虑核的不受约束的几何形状。我们的研究结果也适用于了解动力学逮捕和干扰系统，通过硬核般的排斥和短程吸引力的相互作用。
2012-05-02 cond-mat.soft
Effects of quenched disorder on the kinetics and pathways of phase transition in a soft colloidal system
本研究通过蒙特卡洛模拟探究淬灭无序对软胶体GCM体系相变的影响，揭示了杂质占比、团簇尺寸及表面形貌对成核势垒、临界尺寸和多晶型选择的作用规律，为结晶过程调控提供依据。
2024-09-13 cond-mat.soft physics.chem-ph physics.comp-ph
Nucleation and growth of micellar polycrystals under time-dependent volume fraction conditions
我们研究的胶体多晶体的冷冻动力学制成的胶束的普朗尼克F108，一种热敏性共聚物，其中添加了少量的二氧化硅纳米粒子的大小相媲美的胶束。我们使用流变学和量热法来测量Tc，结晶温度，并发现Tc随着用于结晶样品的加热速率\dot{T}而增加。为了使我们的结果合理化，我们首先使用粘度测量来建立温度T和胶束的有效体积分数之间的线性映射，胶束被视为硬球。接下来，我们重现实验\dot{T}依赖的结晶温度与数值计算的基础上的硬球晶体的成核和生长的标准模型，经典的成核理论和Johnson-Mehl-Avrami-Kolmogorov理论。这些模型已经被调整以考虑我们实验的特殊性：在晶界中排出的纳米颗粒的存在，以及T的稳定增加，因此在实验过程中的Δ T。此外，我们表明，从计算得到的多晶晶粒尺寸是在良好的协议与光学显微镜数据。最后，我们发现，胶束多晶的成核速率的依赖性是在显着的定量协议与以前的实验中发现的胶体硬球。这些结果表明，深类比之间存在硬球胶体晶体和普朗尼克胶束晶体，尽管在颗粒柔软度的差异。更一般地说，我们的研究结果表明，结晶过程可以定量探测使用标准流变仪。
2013-03-15 cond-mat.soft
Derivation of the phase field crystal model for colloidal solidification
相场晶体模型目前被广泛用于预测晶体的成核和生长。对于具有完全过阻尼单个颗粒运动的胶体凝固，我们证明了相场晶体动力学可以通过动态密度泛函理论从微观Smoluchowski方程推导出来。不同的基本近似进行了讨论。特别是，相场晶体模型的一个变种，提出了涉及比标准相场晶体模型更少的近似。最后我们用动态密度泛函理论检验了这些相场晶体模型的有效性。特别是，从过冷熔体的线性晶体前的速度进行比较作为一个功能的过冷度的二维胶体悬浮液的平行偶极子。只有通过在相场晶体模型中对自由能进行剧烈缩放才能获得良好的一致性，以便与体凝固转变点相匹配。
2009-05-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Colloidal Hard Spheres: Triumphs, Challenges and Mysteries
本文综述了胶体硬球模型在平衡态（相行为、界面、受限）与非平衡态（沉降、玻璃化、成核）方面的研究成果，强调实验、理论与模拟的协同作用及其对理解物质的重要意义。
2023-05-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Nucleation and shape dynamics of model nematic tactoids around adhesive colloids
最近的实验表明，如何线虫有序的tactoid形状的肌动蛋白液滴可以重组和肌球蛋白分子马达的行动分开。在本文中，我们考虑如何类似的形态变化，可以在平衡条件下实现。使用模拟，原子和连续，和一个唯象模型，我们探讨如何成核动力学，形状变化，和最终的稳定状态的一个aptactoid液滴可以修改模型的相互作用，模仿肌球蛋白马达集群的粘合剂胶体。我们的研究结果提供了一个处方所需的最低条件，以稳定tactoid重组和分裂在平衡胶体-凝胶设置。
2019-09-08 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Simulating Crystallization in a Colloidal System Using State Predictive Information Bottleneck based Enhanced Sampling
本研究结合机器学习与增强分子动力学模拟过饱和胶体悬浮液的结晶过程，利用 State Predictive Information Bottleneck 框架的一维反应坐标在有偏元动力学中有效捕捉了跨越多个能垒的相变，并量化了相对自由能差及分子特征对相变的驱动作用。
2024-04-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Crystal Nucleation of Highly-Screened Charged Colloids
通过蒙特卡洛模拟与自由能计算，揭示高度屏蔽带电胶体的成核行为，证明即使极小的电荷量也能显著改变相边界和成核势垒，表明轻度带电胶体不能简单视为硬球。
2022-06-27 cond-mat.soft
The interplay of sedimentation and crystallization in hard-sphere suspensions
我们通过布朗动力学模拟研究了胶体硬球模型中沉降影响下的晶体成核。我们引入了两个作用于胶体流体的外场：一个是均匀的引力场（体积力），另一个是通过钉扎一层平衡粒子而施加的表面场（粗糙壁）。我们发现，晶体成核被抑制在附近的墙壁由于减慢的动力学，这种效果的空间范围是由静态长度尺度的键取向顺序。对于距离壁大于这个长度尺度的距离，成核速率通过沉降过程大大增强，因为它导致在底部附近更高的体积分数或更高的过冷度。成核阶段类似于均质情况，核平均为球形并且具有在空间中随机取向的晶面。相反，生长阶段受到引力场引入的对称性破缺的极大影响，密度梯度导致附着率减慢，这反过来又导致原子核横向生长得更快。我们的研究结果表明，晶体成核的增加，在较高的密度区域可能是硬球的晶体成核率的实验和模拟之间的巨大差异的原因，注意到在以前的实验中的重力效应是不可忽略的。
2013-07-02 cond-mat.soft
Universal hydrodynamic mechanisms for crystallization in active colloidal suspensions
在活性胶体悬浮液中缺乏细致平衡允许耗散以确定静止状态。在这里，我们表明，缓慢的粘性流动产生的极性或非极性的活性胶体附近的平面壁介导有吸引力的水动力，驱动结晶。流体动力学介导的扭矩往往会使晶体不稳定，但稳定性可以通过临界量的底部沉重或手性活性来恢复。数值模拟表明，结晶是不成核的，在平衡，但之前由一个类似的失稳。谐波激发的活性晶体放松扩散，但正常模式是不同的平衡胶体晶体。这里提出的流体力学机制是普遍的，合理化最近的实验活性胶体的结晶。
2016-11-23 cond-mat.soft
Phase separation of stable colloidal clusters
本文提出了胶体团簇平均场沉淀、聚集和斑图形成的非平衡热力学理论。一个可变的梯度能量系数和逮捕的粒子扩散后，“堵塞”的集群聚集体在spinodal区域预测可观察到的凝胶图案，在高集群间的吸引力，形成系统跨越，失去平衡的网络与玻璃状，准静态结构松弛。对于反应系统，我们将自由能景观的稳定预成核集群到艾伦-卡恩反应方程。我们发现，斑图形成主要是由Damköhler数和稳定性的集群，修改的自催化沉淀率。随着团簇个别地变得更稳定，体相分离被抑制。
2018-10-16 cond-mat.soft
Statistics of non-affine defect precursors: tailoring defect densities in colloidal crystals using external fields
固体中的粗粒化原子位移产生局部仿射应变和“非仿射”波动。在这里，我们研究这些粗粒度的量的平衡动力学，以获得时空相关的关联函数。我们展示了这些热激发，非仿射波动的子集作为晶格缺陷的成核的前体，并建议如何缺陷概率可能会改变由{ \it实验可实现}“外部”场共轭的全球非亲和参数。我们的研究结果是经得起验证的实验中使用常用的全息激光镊子和视频显微镜技术的胶体晶体，并可能导致简单的方法来控制缺陷密度的胶体固体。
2017-01-23 cond-mat.soft
In search of a precursor for crystal nucleation of hard and charged colloids
本研究利用计算机模拟与无监督机器学习追踪硬胶体和带电胶体的自发成核，发现面心立方与体心立方晶体的所有结晶迹象均从成核初期同时出现，表明带电胶体成核不存在结构前驱体。
2023-06-09 cond-mat.soft
Phase separation and nucleation in mixtures of particles with different temperatures
胶体颗粒中活性的差异足以驱动活性和无源（或活性较低）颗粒之间的相分离，即使它们仅排除体积相互作用。本文研究了胶体混合物的相分离动力学，提出了扩散极限下的相分离理论。我们的模型考虑了耦合到不同恒温器的扩散粒子的混合物，因此由于温度差异，它具有非平衡性质。然而，我们表明，系统确实恢复了有效的平衡热力学在稀极限。我们得到的相图显示的不对称的浓度，由于活动的差异。通过使用一个更一般的方法，我们证明了相分离动力学与著名的Cahn-Hilliard理论的等价性。另一方面，浓度的高阶展开表明非平衡效应的出现，导致平衡类比的崩溃。我们奠定了一般的理论，我们证明了几个应用程序中的参数。在这个简单的形式主义，我们捕获一个积极的表面张力硬球}，和有趣的比例关系的界面特性，液滴生长动力学，和相分离条件。\rev {我们的一些结果与现有的数值模拟一致，同时我们也提出了可检验的预测。
2020-05-21 cond-mat.soft
Phase behavior and crystal nucleation of hard triangular prisms
本文研究硬三角棱柱的晶体成核，通过蒙特卡洛模拟确定晶体-流体共存值、计算成核势垒，分析自发成核事件中序参量演化，发现无成核前驱体，揭示各向异性粒子成核的序参量同步性。
2024-07-15 cond-mat.soft
Free-energy landscape of nucleation with an intermediate metastable phase studied using capillarity approximation
毛细管近似被用来研究当中间亚稳相存在时成核的自由能景观。临界核，对应于鞍点的自由能景观以及整个自由能景观可以使用这种毛细作用近似研究，和各种方案的成核和生长可以阐明。在这项研究中，我们考虑了一个模型，其中一个稳定的固相成核内的亚稳气相时，一个中间的亚稳液相存在。我们预测，复合临界核，包括一个固体核心和液体润湿层，以及纯液体和纯固体临界核可以存在不仅取决于相对于汽相的液相的过饱和度，但也对周围的固体液体的润湿行为。液态临界核的存在表明亚稳蒸气到稳定固体的相变是通过中间亚稳液相发生的，这与蛋白质和胶体体系中观察到的成核现象十分相似。通过研究自由能图上的最小自由能路径，我们可以研究核内固体和液体成分的演化，而不限于临界核。
2011-04-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
On measuring colloidal volume fractions
硬球胶体是凝聚态物质和统计物理学基础理论测试的流行模型，从晶体成核到玻璃化转变。一个单一的参数，体积分数（φ），表征一个理想的，单分散的硬球悬浮液。在比较实验与理论和模拟，研究人员迄今很少注意到可能的不确定性，在实验引用的phi值。我们批判性地回顾了实验测量的φ在硬球胶体，并表明，虽然统计不确定性比较相对值的φ可以低至0.0001，系统误差的3-6%可能是不可避免的。这样做的后果说明了硬球粘度和扩散的文献数据集比较的案例研究的方式。
2011-06-13 cond-mat.soft
Crystallization in suspensions of hard spheres: A Monte Carlo and Molecular Dynamics simulation study
亚稳熔体的结晶是凝聚态物理中最重要的非平衡现象之一，几十年来，人们一直采用硬球胶体模型系统对这一过程进行实验观察和计算机模拟。然而，模拟数据和实验成核速率密度之间仍然存在无法解释的差异。本文用分子动力学和蒙特卡罗模拟研究了硬球的成核过程。我们表明，结晶过程是介导的低取向键序的前体，我们的模拟数据相当匹配的实验数据集。
2010-10-01 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Unsupervised learning for local structure detection in colloidal systems
我们介绍了一种简单，快速，易于实现的无监督学习算法，用于检测胶体系统中的单粒子水平上的不同局部环境。在该算法中，我们使用一个标准的键取向序参量向量来描述每个粒子的局部环境。然后，我们使用基于神经网络的自动编码器结合高斯混合模型，以自主组在一起类似的环境。我们测试的性能，通过计算机模拟获得的各种各样的胶体系统的快照的方法，从简单的各向同性相互作用的系统，二元混合物，甚至各向异性硬立方体。此外，我们看看各种常见的自组装的情况下，如流体晶体和晶体晶体共存，晶界和成核。在所有情况下，我们都能够以与“标准”、手动调整和系统特定的序参量相似的精度识别相关的本地环境。除了对这些环境进行分类外，我们还使用经过训练的自动编码器来确定分析系统中最相关的键取向序参量。
2019-07-04 cond-mat.soft
Crystallization Kinetics of Colloidal Spheres under Stationary Shear Flow
本文系统地研究了稳态剪切流对带电胶体球分散体系成核和晶体生长速率的影响。此外，还测定了熔点范围内的非平衡相图。剪切流被发现强烈影响诱导时间，晶体生长速率和熔化线的位置。主要发现是：（i）对于给定浓度，晶体生长速率表现出作为剪切速率的函数的最大值，（ii）与在没有流动的情况下生长速率随浓度增加而单调增加相反，对于剪切系统，观察到作为浓度的函数的晶体生长速率的最大值，和（iii）对于给定浓度的诱导时间表现出作为剪切速率的函数的最大值。这些调查结果将在定性层面上得到部分解释。
2005-08-29 cond-mat.soft
Self-assembly of colloidal particles in deformation landscapes of electrically driven layer undulations in cholesteric liquid crystals
本文研究了在垂直于液晶层的电场作用下，胆甾相液晶中胶体颗粒与起伏形变形貌之间的弹性相互作用。波动不稳定性的发生受到胶体夹杂物的存在的影响，反过来，层的波动介导颗粒位置的空间图案。我们发现，周围的胶体颗粒表面的弯曲的dielectric层提示的局部成核的起伏晶格在电场低于已知的液晶没有夹杂物的明确的阈值，并且所得到的晶格的发病局部影响，在尺寸和取向上，由使用激光镊子定义的胶体的初始安排。球形颗粒往往在空间上定位在强烈的扭曲的区域中的纳米层，而胶体纳米线表现出额外的偏好沿各种矢量的起伏晶格的多稳态对齐偏移。超顺磁性胶体颗粒的磁旋转与局部扭曲的螺旋轴和起伏的螺旋层以允许这些颗粒的受控三维平移的方式耦合。这些相互作用模式提供了深入的物理液晶结构胶体弹性相互作用，以及指向引导自组装的可重构胶体复合材料在衍射光学和光子学的潜在应用的方式。
2016-12-02 cond-mat.soft
Static and dynamic friction in sliding colloidal monolayers
在一个先驱实验中，Bohlein等人实现了二维胶体晶体在激光产生的周期或准周期势上的受控滑动。在这里，我们提出了现实的模拟和参数，除了再现主要的实验观察到的功能，给出了第一个理论论证的潜在影响的胶体滑动纳米摩擦学。对比了硬无公度晶体中孤子和反孤子的自由运动与两个晶格公度和钉扎时在大静摩擦阈值Fs下孤子-反孤子对的成核。直接从颗粒速度中提取的摩擦功可以作为经典摩擦学参数的函数进行分析，这些参数包括速度、间隔和周期性势的振幅（分别表示滑动界面的失配和“载荷”）。这些和其他功能提示进一步的实验和见解促进胶体滑动到一个新的摩擦研究仪器。
2012-08-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft physics.class-ph
Hard Spheres: Crystallization and Glass Formation
出于对胶体悬浮液的旧实验，我们报告分子动力学模拟的硬球，解决结晶和玻璃形成的组件。模拟涵盖了宽范围的多分散性（粒度分布的标准偏差除以其平均值）和颗粒浓度。对于s > 0.07，未观察到结晶。对于0.02 < s < 0.07，我们发现在给定浓度下增加多分散性减缓晶体成核。这里的主要效果是多分散性降低过饱和度，因为它倾向于稳定流体但使晶体不稳定。在给定的多分散性下（< 0.07）我们发现了三种成核机制：在共存区和稍高于共存区的浓度下的标准成核和生长;在中等浓度下的“旋节成核”，其中成核的自由能垒似乎可以忽略;并且，在最高浓度下，一种新的机制仍有待完全理解，其仅需要颗粒位置的小的重新排列。第二和第三制度之间的交叉发生在约58体积%的浓度下，其中胶体实验显示所形成的晶体的性质发生显著变化，并且颗粒动力学表明“理想的”玻璃化转变。
2009-08-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Role of local assembly in the hierarchical crystallization of associating colloidal hard hemispheres
自然界中广泛存在着由简单构件的局部结合形成复杂结构的分级自组装，但局部组装的本质作用尚不清楚。在这项工作中，通过使用计算机模拟，我们研究了一个简单的模型系统，包括相关的胶体半球结晶成面心立方晶体组成的球形二聚体的半球，专注于二聚体的形成对分级结晶的影响。我们发现，除了帮助晶体形核，因为增加的对称性的积木，半球之间的关联也可以诱导两个重入熔融和重入结晶取决于相互作用的范围。特别是当相互作用是高度粘性时，我们观察到一种新的相同晶体的重入结晶，它只在一定的温度范围内熔化。这为通过调节局域缔合的涨落来制备响应性晶体材料提供了一个新的方向。
2017-09-25 cond-mat.soft
Heterogeneous versus homogeneous crystal nucleation in hard spheres
硬球模型系统非常适合于实验和模拟，以研究流体结晶的基本方面。在硬球流体的胶体模型实验中，流体与样品池壁接触是不可避免的，在那里可能发生非均匀结晶。在这项工作中，我们使用模拟研究同质和异质结晶之间的竞争。我们报告不同的限制壁诱导成核的模拟。将这些模拟结果与早期的均相研究相结合，使我们能够评估均相和非均相成核之间的竞争作为壁类型，流体密度和系统尺寸的函数。在壁面上，异质成核通常会压倒同质成核。然而，即使表面随机涂覆有直径约为流体球体直径的三倍-如在一些实验中所使用的-异相成核可能是占主导地位的体积分数小于0.535。只有当无序的涂层具有与液体相同的结构时，我们才发现成核可能发生在本体中。因此，在实验中，这种涂层可用于抑制异质成核。最后，我们报告的表观均匀的成核率考虑到在体和在墙壁的微晶的形成。我们发现，表观总体成核速率与“均匀成核”实验中报道的一致。这表明，在壁处的异质成核可以部分地解释实验测量和均匀成核率的模拟估计之间的巨大差异。
2021-04-27 cond-mat.soft
Disentangling kinetics from thermodynamics in heterogeneous colloidal systems
成核和生长（N&G）--在初始均质相中出现新相--是发生气-液、液-液和固-液相分离的最重要的物理现象之一。因此，热力学设定了系统必须向其演化的渐近边界，而动力学试图通过施加实现相分离的传输速率来应对它。在自然界中观察到的所有非均相胶体系统中，组成、形状、结构和最终的物理性质是热力学和动力学之间的权衡结果。在这项工作中，我们证明，通过仔细选择胶体系统和控制微流体装置中的相分离，有可能超越N&G，在最终系统的组成，结构和物理性质中从热力学中解开动力学效应。使用淀粉样蛋白原纤维和纤维素纤维丝状胶体，其中定义相图中的两相区域的双节点曲线由两条单独的垂直线给出，我们挤出设置在一个热力学分支内的另一个分支的解决方案，实现了由热力学设置的组成的微滴或微滴，而结构和形态由动态流动参数定义。我们证明，从N&G范式出发揭示了新的物理现象，如数量级更短的时间尺度，更广泛的相图和内部结构，通过传统的LLPS是不可观察的。我们还表明，通过在胶体液晶液滴内共分散等离子体金纳米粒子，我们的方法能够按需制造多组分异质液晶，提高其潜力，并在多组分结构流体中引入原始的基本原理和技术方向。
2022-03-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Formation of porous crystals via viscoelastic phase separation
胶体悬浮液的粘弹性相分离可以通过玻璃化转变或结晶而中断以形成凝胶。与一个新的共聚焦显微镜协议，我们遵循整个动力学的相分离，从均匀相不同的逮捕状态。在实验中，我们的结果首次揭示了一种新的结晶途径海绵状多孔晶体结构。在早期阶段，我们表明，成核需要一个结构重组的液相，称为应力驱动的老化。一旦成核开始，我们观察到结晶遵循三种不同的路线：液相直接结晶，Bergeron过程，和Ostwald熟化。成核在重组网络内部开始，但晶体通过气相在其表面上的直接冷凝而生长，驱动液体蒸发，并产生不同于原始相分离模式的网络结构。我们认为，类似的晶体凝胶状态可以形成在单原子和分子系统中，如果液相是足够慢，以诱导粘弹性相分离，但足够快，以防止立即玻璃化。这提供了一种新的途径来形成金属和半导体的纳米多孔晶体而不脱合金，这对于催化、光学、传感和过滤应用可能是重要的。
2018-02-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Differently Shaped Hard Body Colloids in Confinement: From passive to active particles
本文综述了近年来各向异性硬胶体粒子的理论研究进展。考虑的形状范围从棒和哑铃到圆形立方体，多面体和双轴粒子与任意形状。我们的重点是静态和动态的密度泛函理论和计算机模拟。我们描述了最近的结果的结构，动力学和相行为的散装和各种限制的几何形状，例如建立由两个平行的墙壁，减少系统的维数为两个维度。我们还包括最近的理论建模的活性粒子，这是自主驱动的一些内在的电机，并强调其迷人的非平衡动力学和集体行为。
2013-10-08 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Nucleation on a sphere: the roles of curvature, confinement and ensemble
通过结合蒙特卡罗模拟和分析模型，我们演示和解释如何气体到液体的相变胶体系统局限于一个球形表面取决于曲率和大小的表面，并在热力学系综的选择。我们发现，表面的几何形状影响的自由能分布的形状和临界核的大小，通过改变周长面积比的各向同性集群。限制到较小的球形表面导致较低的成核势垒和较小的临界核尺寸。此外，液体域不会在球体上无限增长。在巨正则系综中的液体密度的饱和和在正则系综中的气相的耗尽导致自由能分布中的最小值，自由能的急剧增加用于超过该最小值的额外增长。
2018-06-02 cond-mat.soft physics.comp-ph
