Plasmonic Doped Semiconductor Nanocrystals: Properties, Fabrication, Applications and Perspectives
简并杂质半导体纳米晶体由于其在近红外波段的可调谐局域表面等离子体共振（LSPR）而受到人们的关注。在载流子密度为1021 cm^-3的材料中，高掺杂水平会导致掺杂水平的简并和近红外光谱中强烈的等离子体吸收。与贵金属相比，简并杂质半导体NC中较低的载流子密度使得能够在宽光谱范围内进行LSPR调谐，因为即使载流子密度的微小变化也会强烈影响LSPR的光谱位置。我们专注于铜硫族化物NC和杂质掺杂的金属氧化物NC作为贵金属的最研究的替代品。我们揭示了在空位掺杂铜硫属化物NCs中LSPR调谐的结构变化，并提供了杂质掺杂金属氧化物NCs的LSPR改性的根本不同机制的图片。本文综述了等离子体简并掺杂纳米粒子的光学特性，着重介绍了各种光学测量方法和光学模拟方法。这些发现合并在一个详尽的部分，新的和令人兴奋的应用程序的基础上的特殊特性，等离子体半导体NC带来的。
2017-01-21 cond-mat.mtrl-sci
Exciton Coherence in CsPbBr3 Nanocrystals is Bounded by Phonon-Mediated Bright-Triplet Relaxation
Massachusetts Institute of Technology（麻省理工学院）；Center for Hybrid Organic Inorganic Semiconductors for Energy（有机无机半导体混合能源中心）；National Laboratory of the Rockies（落基山国家实验室）；U.S. Naval Research Laboratory（美国海军研究实验室）；Lund University（隆德大学）
研究发现CsPbBr3纳米晶中声学声子介导的激子精细结构弛豫导致亮三重态布居泄漏，限制相干性至变换极限的0.81倍，并提出精细结构与声子工程作为提高相干性的内在途径。
2026-09-09 cond-mat.mtrl-sci
Intense Dark Exciton Emission from Strongly Quantum Confined CsPbBr$_3$ Nanocrystals
半导体纳米晶体中的暗基态激子由于其长的寿命对于需要长寿命的电子或自旋态的应用具有吸引力而一直是人们非常感兴趣的主题。最近已经做出了重大努力来探索和访问金属卤化物钙钛矿纳米晶体中的暗激子能级，与其他现有的半导体纳米晶体相比，金属卤化物钙钛矿纳米晶体正在成为光子和电荷的优越来源。然而，在金属卤化物钙钛矿纳米晶体中，直接观察来自暗激子的长寿命光致发光仍然是难以捉摸的。本文报道了在强量子限制的CsPbBr 3纳米晶体中观察到的暗基态激子的强发射，其寿命为1-10 μ s，这与迄今为止探索的弱量子限制系统的行为形成了对比。对不同限制程度的CsPbBr 3纳米晶体的研究揭示了量子限制在增强亮-暗激子能级分裂中的关键作用，这对于获得暗激子是重要的。我们的工作展示了强量子限制的钙钛矿纳米晶体作为利用暗激子的新平台的未来潜力。
2020-03-26 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Probing Localized Surface Plasmons of Trisoctahedral Gold Nanocrystals for Surface Enhanced Raman Scattering
三八面体（TOH）形状的金纳米晶体（NCs）由于其高折射率面上存在高密度的原子台阶和悬挂键而具有优异的催化和表面增强拉曼光谱（SERS）活性，成为一类新型的金属纳米颗粒（MNP）。我们研究了辐射局部表面等离子体共振（LSPR）模式的一个孤立的单一的TOH金NC使用阴极发光（CL），与高分辨率的空间信息的局部光学态密度（LDOS）在整个可见光谱范围。此外，我们通过对Si衬底上的罗丹明6G（R6G）覆盖的TOH Au NPs聚集体进行拉曼光谱测量，显示出明显的拉曼散射增强因子。我们认为，两个相邻的MNP表面（纳米间隙）之间的热点可以比单个颗粒LSPR明显更强。这种纳米间隙热点可能对本报告中观察到的实质性SERS增强起着至关重要的作用。因此，本研究表明，MNP聚集体比单个等离子体纳米颗粒更适合于基于SERS的生物传感中的可能应用。
2017-05-12 cond-mat.mtrl-sci
Partially-Bright Triplet Excitons in Perovskite Nanocrystals
光电子学的发展要求开发具有新颖和工程特性的材料。已经引起巨大兴趣的一类材料是金属卤化物钙钛矿，其受到钙钛矿太阳能电池光伏效率的流星增加的刺激。此外，最近的进展已经将钙钛矿纳米晶体（NC）应用于发光器件中。最近发现，对于铯铅卤化物钙钛矿NC，它们异常有效的发光可能是由于由三个明亮的三重态组成的独特的激子精细结构，这些三重态与邻近的暗单重态的相互作用最小。为了研究这种精细结构而不分离单个NC，我们使用多维相干光谱在低温下揭示相干涉及CsPbI $_3$ NC系综的三重态。皮秒时间尺度的移相时间测量的三重态和三重态间的相干性，从中我们推断出一个独特的激子精细结构的水平排序包括一个黑暗的状态大力定位在明亮的三重态歧管。
2020-02-26 cond-mat.mtrl-sci
Mechanism of carrier localization in doped perovskite nanocrystals for bright emission
基于金属卤化物钙钛矿的纳米晶体为高效照明提供了有前途的材料平台。利用瞬态光谱技术研究了锰掺杂的钙钛矿型纳米晶体CsPb（Cl，Br）3的激发复合动力学。我们发现，在掺杂时，本征激子辐射复合率增加，这通常是一个具有挑战性的材料特性定制。通过从头计算，我们可以将增强的发射速率归因于通过Mn掺杂剂的晶格周期性断裂增加的激子局域化，这增加了激子有效质量和电子和空穴波函数的重叠，从而增加了振子强度。我们的报告的基本策略，提高钙钛矿纳米晶体的发光效率将是有价值的发光应用效率最大化。
2020-08-26 cond-mat.mtrl-sci
Plasmonics in heavily-doped semiconductor nanocrystals
重掺杂半导体杂质半导体纳米晶具有可调谐等离子体激元带的特性，近年来受到越来越多的关注。在这里，我们介绍这种类型的材料，重点是它们的结构和光物理性能。除了他们的连续波等离子体响应，描述了理论和实验，我们还回顾了最近的结果，他们的瞬态，超快响应。这是成功地解释了适应模型的超快响应的金纳米粒子。
2013-06-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Broadband Defects Emission and Enhanced Ligand Raman Scattering in 0D Cs3Bi2I9 Colloidal Nanocrystals
激子0D和2D卤化铅钙钛矿最近已经被开发和研究作为用于光产生的新材料。在这里，我们报告宽带（> 1 eV）的新合成的零维（0D）无铅胶体Cs3Bi2I9纳米晶体的发射。我们调查的性质，他们的发射状态，以及目前正在激烈辩论的相对动力学。特别地，我们发现宽带发射是由发射激子和亚带隙发射陷阱态的共存造成的。值得注意的是，我们观察到的证据增强拉曼散射的配位体时，连接到纳米晶体表面，我们初步归因于强激子配位体电子耦合在这些系统中的效果。
2018-11-19 cond-mat.mtrl-sci
Fine structure and size dependence of exciton and bi-exciton optical spectra in CdSe nanocrystals
介绍了CdSe球形纳米晶中激子和双激子复合物的电子和光学性质的理论。电子和空穴态的计算使用原子$sp^3d^5s^*$紧束缚哈密顿量，包括一个有效的晶体场分裂，自旋轨道相互作用，和模型表面钝化。将光学激发态展开为电子-空穴组态，用组态相互作用方法计算了多体光谱。结果表明，低能电子能谱是以壳层（$s$，$p$，.）而价空穴谱由四个低位的、双简并态组成，它们通过能隙与其余的能隙分开。因此，双激子和激子谱由一系列紧密排列的态组成，从而得到激子和双激子谱的精细结构。空穴谱的准简并性质导致相关的双激子态，这使得它随着基底尺寸缓慢收敛。我们进行了一个系统的研究激子和双激子的发射光谱作为一个功能的双量子直径和发现，组分激子之间的排斥和相关效应的相互作用的结果在双激子结合能的符号从负到正的变化在一个临界的双量子尺寸。
2010-11-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Exciton-plasmon states in nanoscale materials: breakdown of the Tamm-Dancoff approximation
在Tamm-Dancoff近似中，从头算方法将激子描述为仅在时间上向前传播的电子-空穴对的包。然而，我们表明，在纳米材料激子和等离子体杂交，创造激子-等离子体状态的电子空穴对振荡来回的时间。然后，以反式偶氮苯分子和碳纳米管为例，Tamm-Dancoff近似产生的误差与从头计算中声称的精度一样大。相反，我们提出了一个通用的和有效的方法，避免了Tamm-Dancoff近似，并正确地描述激子，等离子体激元和激子等离子体激元状态。
2008-09-19 cond-mat.mtrl-sci
Giant-Shell CdSe/CdS Nanocrystals: Exciton Coupling to Shell Phonons Investigated by Resonant Raman Spectroscopy
半导体纳米晶体中激子和声子之间的相互作用在激子能谱和动力学中起着至关重要的作用，因此在它们的光学性质中起着至关重要的作用。我们利用共振拉曼光谱研究了巨壳结构的CdSe/CdS核壳纳米晶体中激子2声子的耦合。利用CdS的光学声子（LO）与其第一次多重散射（2LO）的强度比来计算Huang-Rhys参数。我们使用了四个不同的激发波长的范围内，从CdS壳吸收的发病以及以上的CdS壳的带边，以深入了解高能量激子跃迁的CdS LO声子的共振效应。各向同性的球形巨壳纳米晶体表现出一贯更强的激子-声子耦合相比，各向异性棒形的点在棒（DiR）架构，和2LO/LO强度比接近CdS带边的激发波长降低。球形巨壳层纳米晶体中强的激子-声子耦合与电子波函数的离域有关。此外，我们观察到的GS纳米晶体的径向呼吸模式和它们的泛音，通过超低频拉曼光谱与非共振激发，使用激光能量远低于异质纳米晶体的带隙，并强调高阶之间的差异，
2020-04-24 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Understanding the different exciton-plasmon coupling regimes in two-dimensional semiconductors coupled with plasmonic lattices: a combined experimental and unified equations of motion approach
我们研究激子-等离子体激元耦合在二维半导体耦合Ag等离子体晶格通过角度分辨反射光谱，并通过求解运动方程（EOMs）在一个耦合振荡器模型占所有的共振系统。在EOM模型中考虑了五种共振：半导体A和B激子，等离子体纳米结构的局部表面等离子体共振（LSPR）和等离子体阵列的晶格衍射模式。我们研究了不同二维半导体和等离子体晶格几何结构中的激子-等离子体激元耦合，包括单层MoS 2和WS 2与Ag纳米盘和蝴蝶结阵列的耦合，并通过具有不同激子-等离子体激元耦合参数的EOM模型研究了耦合系统中的色散和线形演化。EOM方法对激子-等离子体激元相互作用在弱、中、强耦合情况下提供了统一的描述，正确解释了复杂系统的色散和线形。这项研究提供了一个更深入的了解光-物质相互作用的多级系统中的一般，将是有用的，以指导设计新颖的二维激子等离子体激元器件的各种光电应用与精确定制的响应。
2017-06-25 cond-mat.mtrl-sci
Confined acoustic phonons in CsPbI3 nanocrystals explored by resonant Raman scattering on excitons
该研究通过实验与理论结合，利用共振拉曼散射探索CsPbI3纳米晶中受限声学声子特性，建立模型解释其尺寸依赖规律，并确定样品中纳米晶主要呈球形或椭球形。
2025-06-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Time- and Polarization-Resolved Optical Spectroscopy of Colloidal CdSe Nanocrystal Quantum Dots in High Magnetic Fields
为了阐明胶体半导体纳米晶体量子点中的自旋（而不是电荷）自由度，我们报告了胶体CdSe量子点在高达45特斯拉的超高磁场中的一系列静态和时间分辨光致发光测量结果。在低温（1.5 K - 40 K）下，稳态光致发光（PL）随外加磁场的变化呈现出高度的圆极化，表明存在自旋极化激子.时间分辨的PL研究表明，随着磁场和温度的增加，辐射激子寿命显著降低。除了初始突发的非偏振PL后立即光激发，高场时间分辨PL测量揭示了恒定的圆偏振度在整个激子的寿命，即使在存在显着的激子转移通过福斯特能量转移过程。
2005-11-28 cond-mat.mtrl-sci
Near-Field Plasmonic Behavior of Au/Pd Nanocrystals with Pd-Rich Tips
使用纳米空间分辨率的电子能量损失谱（EELS），能量色散X射线光谱（EDS），和阴极发光（CL）映射，我们证明，金合金含有一个贫穷的等离子体金属（Pd），但可以维持多个大小相关的局部表面等离子体共振，并观察强场增强在Pd丰富的提示，其中的组合物实际上是最不利于等离子体。这些Au/Pd星状纳米晶体也参与了衬底和粒子间的耦合，解开EELS倾斜系列。
2015-06-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Measuring Exciton Fine-Structure in Perovskite Nanocrystal Ensembles
卤化铅钙钛矿纳米晶（PNC）具有独特的光电性能，其中许多来自所谓的亮三重态激子精细结构。测量这种精细结构的一个主要障碍是不均匀的光谱展宽，这限制了大多数实验研究的单光子光谱。它在这里示出的线性偏振的单粒子选择规则在PNCs中被保存在随机取向的合奏的非线性光谱。结合旋转平均的模拟表明，如瞬态吸收和二维相干光谱技术能够解决激子精细结构的PNCs，即使在存在不均匀的加宽和取向无序。
2021-05-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Excitons in Silicon Nanocrystalites: The Nature of Luminescence
在第一性原理框架内计算了直径达1 nm的硅纳米晶体的吸收和发射光谱，包括几何优化和由电子-空穴对的产生引起的多体效应。从不同尺寸的氢化硅团簇出发，考虑了团簇表面不同的Si/O键。我们发现，Si-O-Si桥键的存在下，起源显着的激子发光功能在可见光范围内，是在公平的协议与实验结果。
2007-07-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Slow Auger Recombination of Charged Excitons in Nonblinking Perovskite Nanocrystals without Spectral Diffusion
在过去的二十年里，人们一直致力于研究金属-硫族化物纳米晶体（NC）中的光致发光（PL）闪烁和俄歇复合，直到最近才在几种特定的异质结构中取得了重大进展。在这里，我们表明，非闪烁PL是很容易在新合成的钙钛矿CsPbI 3（碘化铯铅）NC，和他们的俄歇重组的带电激子大大减慢，所示的PL寿命约为中性激子的两倍短。此外，在低温下，在单个CsPbI 3 NC中完全不存在光谱扩散，导致分辨率受限的PL线宽为~200 μeV。
2016-05-01 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Imaging localized plasmon resonances in vacancy doped Cu3-xP semiconductor nanocrystals with STEM-EELS
由于Cu（I）空位的存在，铜二元化合物通常是本征p型半导体，在价带中具有相应的空穴载流子。如果自由载流子浓度足够高，则相对于在金属（Ag、Au、.）的情况下在可见光范围中看到的典型共振，可以在纳米晶体中维持局部等离子体共振，其频率在红外（<1 eV）。共振的局部化可以用扫描透射电子能量损失谱（STEM-EELS）结合高空间分辨率和高能量分辨率来证明。在这里，我们证明，Cu（I）空位可以直接测量从STEM图像在Cu（3-x）P六方纳米晶体。从STEM-EELS中可以看到两个局域共振，这与从STEM获得的空位浓度计算的共振一致。
2019-07-12 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Distribution of carrier multiplication rates in CdSe and InAs nanocrystals
计算了半导体纳米晶体在光子吸收后载流子倍增率的分布。NC电子结构描述使用屏蔽赝势方法已知NC激子的可靠描述。双激子产生率的计算使用费米黄金法则与所有相关的库仑矩阵元素，考虑到适当的选择规则。在CdSe和InAs的NC，我们发现一个广泛的分布双激子产生率强烈依赖于激子的能量和NC的大小。对于直径超过3 nm的NC，在2-3倍带隙的光子能量范围内，该过程变得低效。
2008-03-04 cond-mat.mtrl-sci
Direct observation of ultrafast lattice distortions during exciton-polaron formation in lead-halide perovskite nanocrystals
铅卤化物钙钛矿中慢载流子冷却的微观起源仍有争议，并对应用有直接影响。慢载流子冷却归因于极化子形成或在高激发载流子密度（> 10 $^{18}$ cm $^{-3}$）下的热声子瓶颈效应。这些效应无法仅从光学实验中明确地解开。然而，它们可以通过直接观察超快晶格动力学来区分，因为这些效应预计会产生定性的不同指纹。为此，我们采用飞秒电子衍射和直接测量弱限制CsPbBr $_3$纳米晶体的亚皮秒晶格动力学上述间隙光激发。数据揭示了光诱导的结构畸变出现在380 fs至1200 fs之间的时间尺度上，取决于激发通量。我们将这些动力学归因于激子-极化子对晶格的影响，而在高能量密度下较慢的动力学归因于较慢的热载流子冷却，这减慢了激子-极化子种群的建立。进一步的分析和模拟表明，这种畸变与[PbBr $_3$ ] $^{-}$八面体离子笼的运动是一致的，Pb-Br键的伸长与实验数据最为吻合.我们的工作演示了亚皮秒时间尺度上的晶格动力学的直接研究如何区分竞争方案，从而揭示了铅卤化物钙钛矿中缓慢载流子冷却的起源。
2022-09-13 cond-mat.mtrl-sci
Revealing the Exciton Fine Structure in PbSe Nanocrystal Quantum Dots
我们测量了PbSe胶体纳米晶（NC）中激子在低温（270 mK）和高磁场（15 T）下的光致发光（PL）寿命$τ$。对于所有的NC（1.3-2.3 nm半径），$τ$在低于10 K时急剧增加，但在500 mK时饱和。与通常分离的"亮”和"暗”激子态的图像相反（例如，在CdSe NC中），这些动力学非常好地适合于具有两个激子状态的系统，所述激子状态具有可比较的但小的振子强度，所述振子强度仅相隔300-900 $μ$ eV。重要的是，磁场使$τ$降低到10 K以下，这与两种状态之间的场诱导混合一致。磁性圆二色性研究揭示了2-5的激子g因子，并且磁性PL显示$>$ 10\%圆偏振发射。
2010-06-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Excitons and their Fine Structure in Lead Halide Perovskite Nanocrystals from Atomistic GW/BSE Calculations
纳米晶体的原子详细计算研究，如那些来自有前途的铅卤化物钙钛矿，是具有挑战性的，由于大量的原子和缺乏对称性利用。在这里，专注于甲基铵碘化铅纳米晶体，我们结合了实空间紧束缚模型与GW近似的自能和获得激子波函数和吸收光谱通过相关的Bethe-Salpeter方程的解决方案。我们发现，载流子约束，介电对比度，电子-空穴交换，和激子结合能的尺寸依赖性有很强的影响，最低的激发能，这可以调整几乎1 eV的直径范围内的2-6 nm。我们计算的激发能比实验测得的光致发光高约0.2 eV，并且它们显示出相同的定性尺寸依赖性。聚焦于带边激子的精细结构，我们发现最低层的激子在光谱上是暗的，并且能量比较高层的亮态三重态低约20-30 meV，其简并性被晶场效应略微破坏。
2022-10-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Plasmonic multiple exciton generation
我们表明，双激子的形成可以是非常有效的太阳能电池中的半导体吸收体填充有金属纳米粒子的阵列具有等离子体共振调谐到半导体的间隙能量。这个过程可以被看作是等离子体增强的多激子产生（PMEG），与所得的电池效率超过肖克利-奎瑟限制。我们证明，PMEG过程的效率，随着半导体间隙尺寸的减小而增加，并说明通过详细考虑三个系统逐渐减小的间隙尺寸：GaAs，Si和Ge。
2018-06-27 cond-mat.mtrl-sci
Plasmon-Mediated Hybridization of Wannier-Mott and Frenkel Excitons in a Monolayer WS2 -- J-Aggregate Hybrid System
提出一种可调谐等离激元平台，在室温下通过表面等离极化激元实现单层WS2的Wannier-Mott激子与J-聚体Frenkel激子的强耦合杂化，并证明可通过分子数量及静电门控调控极化激元特性与耦合强度。
2025-04-30 cond-mat.mtrl-sci
Exciton-photocarrier interference in mixed lead-halide-perovskite nanocrystals
本文在混合铅卤钙钛矿纳米晶体中识别出激子与光生载流子之间的类Fano干涉，并通过调节飞秒脉冲光谱在中等耦合区域证实该干涉为内禀效应，将影响系统退相干动力学及其量子技术应用。
2024-05-06 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Theory of highly excited semiconductor nanostructures including Auger coupling: exciton-bi-exciton mixing in CdSe nanocrystals
我们提出了一种限制在半导体纳米结构中的高激发相互作用载流子的理论，并结合了具有不同激发次数的激发态之间的俄歇耦合。导出了连接激子、双激子和三激子复合物的库仑矩阵元，给出了中性多激子复合物断裂成带正、负电荷多激子复合物的直观图象。通过分析CdSe球形纳米晶体中双激子和激子的耦合，说明了一般的方法。电子和空穴态的计算使用原子$sp^3d^5s^*$紧束缚哈密顿量，包括一个有效的晶体场分裂和表面钝化。对于每一个数目的电子-空穴对的多体光谱计算的组态相互作用的方法。低能量相关的双激子能级被分解成带电荷的复合物：一个空穴和一个带负电荷的trion以及一个电子和一个带正电荷的trion。在高激发态激子谱中，通过俄歇过程发现了一个耦合到双激子能级的子空间。关联双激子和激子态之间的相互作用是用精确对角化技术处理。这允许提取的双激子的光谱函数，并将其特征宽度和振幅的耦合系统的相干时间演化的特征振幅和时标。结果表明，这个过程可以描述的费米黄金法则，只有当一个快速弛豫的激子子系统占。
2011-09-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Exciton Transport in Disordered Perovskite Nanocrystal Solids
Condensed Matter Physics Center, IFIMAC, Universidad Autónoma de Madrid（马德里自治大学凝聚态物理中心IFIMAC）；Departamento de Física de la Materia Condensada, Facultad de Ciencias, Universidad Autónoma de Madrid（马德里自治大学理学院凝聚态物理系）；Instituto de Ciencia de Materiales de Madrid, ICMM, Consejo Superior de Investigaciones Científicas, CSIC（西班牙国家研究委员会马德里材料科学研究所ICMM）；Departamento de Química Inorgánica, Facultad de Ciencias Químicas, Universidad Complutense de Madrid（马德里康普顿斯大学化学学院无机化学系）
研究揭示在铅卤钙钛矿纳米晶固体中，能量无序而非结构无序主导激子传输效率，长烷基链配体虽提高单分散性却因增强量子限域效应导致传输效率降低。
2026-06-19 cond-mat.mtrl-sci
Fine structure of the band edge excitons and trions in CdSe/CdS core/shell nanocrystals
我们提出了一个理论描述的激子和正，负电荷的trions在“巨型”的CdSe/CdS核壳纳米晶体（NC）。所开发的理论提供了描述作为CdSe/CdS导带偏移和CdSe核半径的函数的CdSe/CdS核/厚壳NC中的激子的精细结构的参数。我们还发展了一个一般性的理论，描述了半导体纳米碳中产生的带正电荷的三电子的精细结构与简并价带。计算中考虑了CdSe价带的复杂结构和粒子间的库仑和交换相互作用。本文给出了CdSe芯尺寸和CdSe/CdS导带偏移量对三电子精细结构的依赖关系，对三电子束缚能的依赖关系，对激子和三电子辐射衰减时间的依赖关系。理论计算结果与实验数据定性一致。
2012-11-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Non-Monotonic Size-Dependent Exciton Radiative Lifetime in CsPbBr3 Nanocrystals
该研究通过单指数时间分辨光致发光衰减揭示CsPbBr3纳米晶体辐射寿命随尺寸呈非单调变化，并归因于暗态布居与振子强度的竞争机制。
2024-09-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Exciton-Phonon Coupling in Single Band-Gap Engineered ZnCdSe-Dot/CdS-Rod Nanocrystals
该研究通过低温单粒子光谱结合原位阳离子交换技术，统计探究带隙工程化ZnCdSe量子点/CdS纳米棒的激子-声子耦合，发现声子伴线相对强度与载流子分布相关，并用量子力学计算佐证了表面电荷的作用。
2024-04-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Strong exciton-plasmon coupling in MoS2 coupled with plasmonic lattice
我们证明了强烈的激子-等离子体激元耦合在银纳米盘阵列集成与单层二硫化钼通过角度分辨反射显微镜光谱的耦合系统。观察到强激子-等离子体激元耦合，激子-等离子体激元耦合强度在77 K下高达58 meV，其在室温下也存活。强耦合涉及三种类型的共振：二硫化钼激子，局部表面等离子体共振（LSPR）的个别银纳米盘和等离子体晶格共振的纳米盘阵列。我们发现，激子-等离子体激元耦合强度，极化激元成分和色散可以有效地工程通过调整等离子体晶格的几何形状，这使得该系统有望实现新颖的二维等离子体激元极化激元器件。
2015-11-12 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
In Situ Phase-Transition Crystallization of All-Inorganic Water-Resistant Exciton-Radiative Heteroepitaxial CsPbBr3-CsPb2Br5 Core-Shell Perovskite Nanocrystals
金属卤化物钙钛矿在暴露于湿气或热时的不稳定性严重阻碍了它们在光电子器件中的应用。在这里，我们报告了高产率的合成高耐水性的全无机绿色发光CsPbBr 3/CsPb 2Br 5核/壳异质纳米晶体（HNC）通过开发一个原位相变的方法。它是通过水驱动的相变的原始单斜晶系CsPbBr 3和所得的四重CsPb 2Br 5纳米壳具有小的晶格失配与CsPbBr 3核心，这确保了形成的外延界面所产生的CsPbBr 3/CsPb 2Br 5 HNC。这些HNC在水中浸泡11个月后几乎保持100%的原始发光强度，并且在100 °C下发光强度仅下降到81.3%。瞬态发光光谱和密度泛函理论计算结果表明，CsPbBr 3纳米壳层中存在双辐射复合通道，CsPb 2Br 5纳米壳层提供的电子势垒显著提高了激子复合速率.基于这些稳健的CsPbBr 3/CsPb 2Br 5 HNC实现了原型准白光发光器件，显示了它们在固态照明和宽色域显示方面的强大竞争力。
2021-06-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Efficient Up-Conversion in CsPbBr3 Nanocrystals via Phonon-Driven Exciton-Polaron Formation
本研究针对CsPbBr3纳米晶体上转换机制不明确的问题，通过多种光谱方法发现Pb-Br-Pb弯曲声子模式参与上转换，效率达75%且存在相干声子，揭示了软晶格、声子与激发态动力学的相互作用机制。
2023-12-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Infrared nanoplasmonic properties of hyperdoped embedded Si nanocrystals in the few electrons regime
使用局域表面等离子体共振（LSPR）作为光学探针，我们证明了存在的自由载流子在磷掺杂的硅纳米晶体（SiNC）嵌入在二氧化硅基质。在小的SiNC中，半径范围从2.6到5.5 nm，红外光谱研究结合数值模拟使我们能够以几个原子的精度确定电活性磷原子的数量。我们证明，LSP共振可以支持只有约10个自由电子每电子束，确认理论预测和探测的等离子体激元的集体性质的限制。我们揭示了一种现象，独特的嵌入式纳米晶体，与外观的避免交叉行为链接到本地化的表面等离子体在掺杂的纳米晶体和二氧化硅基质声子模式之间的杂交。最后，在小尺寸制度的散射时间依赖性与载流子密度的仔细分析，使我们能够检测到在高掺杂剂浓度的一个新的散射过程的外观。
2022-04-27 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Electron-Hole Binding Governs Carrier Transport in Halide Perovskite Nanocrystal Thin Films
二维卤化物钙钛矿纳米片（NPL）具有优异的发光特性，包括宽光谱可调谐性、超快辐射衰减、高量子产率（QY）和定向发射。为了实现高效的器件，必须了解激子输运在NPL薄膜中的进展。由于电子-空穴对的高结合能，激子通常被认为是负责载流子转移的主要物质。我们采用空间和时间分辨的光学显微镜来绘制15 ° C和50 ° C之间钙钛矿型纳米晶（NC）薄膜中激子扩散的地图。在室温（RT）下，我们发现扩散长度与纳米晶体（NC）的厚度成反比。随着温度的升高，激子扩散下降的所有NC膜，但在不同的速度。这导致特定的温度转换点，在该温度转换点处，较薄的NPL表现出较高的扩散长度。我们把这种反常的扩散行为归因于在我们的温度范围内单个纳米碳内激子和自由电子空穴对的共存。围绕NC的有机配体壳层防止电荷转移。因此，电子-空穴对处于未结合状态的任何时间都会降低FRET介导的NC间转移速率，从而降低总体扩散。这些结果阐明了如何激子扩散进展强烈限制卤化物钙钛矿NC膜，强调光电子器件的关键考虑。
2022-03-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Theory of plasmon-enhanced Foerster energy transfer in optically-excited semiconductor and metal nanoparticles
我们描述了在金属子系统（金属纳米晶体）的存在下，半导体纳米粒子之间的Foerster转移的过程。在金属纳米晶体的存在下，Foerster过程可以变得更快，更长。Foerster转移的增强是由于等离子体辅助放大纳米级组件内的电场的效果而发生的。同时，金属纳米晶体导致在Foerster转移过程中的能量损失增加。在等离子体共振的激励下，我们推导出了能量转移率、光致发光强度和能量耗散率的方便方程。由于金属的强耗散，等离子体增强的Foerster转移的实验观察需要特殊的条件。作为可能的实验方法，我们考虑连续波和时间分辨的光致发光研究，并描述了观察等离子体增强转移的条件。特别是，我们表明，光致发光光谱应仔细分析，因为等离子体增强的福斯特效应可以出现在一起与强激子能量耗散。我们的研究结果可以应用到各种实验纳米系统。
2007-05-23 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Anomalous circular polarization of magneto-photoluminescence from individual CdSe nanocrystals
我们研究了单个CdSe纳米晶的低温磁光致发光（PL）。具有小的“亮”激子精细结构分裂（$<$ 0.5 meV）的纳米晶体在施加的磁场中表现出常规的左和右圆偏振塞曼PL双峰。相比之下，具有大的精细结构分裂（$>$ 1 meV）的纳米晶体显示出异常的磁-PL极化，其中较低能量峰随着场的增加而变成圆极化，而较高能量峰保持线性极化。这种不寻常的行为是由于强各向异性交换相互作用引起的吸收和发射亮激子能级之间的强混合引起的。
2008-09-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Long Exciton Dephasing Time and Coherent Phonon Coupling in CsPbBr$_{2}$Cl Perovskite Nanocrystals
本文利用瞬态共振三脉冲四波混频技术研究CsPbBr₂Cl钙钛矿纳米晶的激子动力学，测得5 K下退相干时间为24.5 ps，并发现激子与3.45 meV声子模式的相干耦合。
2018-08-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Tunable magnetic exchange interactions in manganese-doped inverted core/shell ZnSe/CdSe nanocrystals
半导体纳米结构的磁性掺杂在磁存储器和基于自旋的电子学中的应用被积极地追求。这些努力的核心是控制载流子（电子和空穴）与嵌入的磁性原子之间的相互作用强度。在这方面，胶体双异质结构提供了很大的灵活性，通过生长控制的“工程”的电子和空穴波函数在个别纳米晶体。在这里，我们证明了一个广泛可调的磁sp-d交换电子空穴激发（激子）和顺磁锰离子之间的相互作用，使用“倒”核壳纳米晶体组成的Mn掺杂的ZnSe核心包覆未掺杂的壳的窄间隙的CdSe。磁性圆二色性研究揭示了巨大的塞曼自旋分裂的带边激子，令人惊讶的是，是可调的幅度和符号。有效激子g因子仅通过增加CdSe壳厚度从-200可控地调谐到+30，表明异质结构的SiGe材料中的强量子限制和波函数工程可以用于操纵载流子-Mn波函数重叠和sp-d交换参数本身。
2008-11-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Strain effects on optical properties of tetrapod-shaped CdTe/CdS core-shell nanocrystals
采用基于单带有效质量近似的组态相互作用哈密顿量对角化方法，对应变CdTe/CdS核壳四脚形纳米晶的激子态进行了理论研究.我们发现，列入应变促进II型的性质，限制在非相邻区域的电子和空穴。这种载流子分离比II型球形纳米晶体更有效。应变导致最低激子能量的小的蓝移。其幅度小于壳层厚度增加引起的红移。此外，较大的臂直径减小了壳层厚度和应变对激子能量的影响。考虑到对称性破缺，揭示了一个随机诱导的载流子分离，这是独特的分支核壳结构。计算的壳层厚度依赖的发射能量与现有的实验数据吻合得很好。
2014-11-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Electrical tuning of exciton-plasmon polariton coupling in monolayer MoS2 integrated with plasmonic nanoantenna lattice
半导体中的光-物质相互作用的主动控制对于实现下一代光电子器件是至关重要的，通过外场可调谐地控制系统的光学性质。操纵通过几何参数耦合到腔体的活性物质中的光学相互作用的能力，所述几何参数与利用施加的场的动态控制一起固定，开辟了控制激子寿命、振子强度及其弛豫性质的可能性。在这里，我们展示了电控制激子等离子体激元耦合强度的二维半导体集成与等离子体激元纳米谐振器组装在场效应晶体管器件之间的强耦合和弱耦合限制静电掺杂。因此，激子-等离子体激元极化子色散可以动态地改变所施加的电场通过调制的激子性质的单层二硫化钼所产生的多体效应与载流子浓度。此外，强耦合带电激子等离子体激元也观察到后增加载流子注入。利用等离子体纳米谐振器和电场动态控制超薄半导体的光学特性的能力证明了耦合系统的多功能性，并为具有精确定制响应的光电子器件的设计提供了新的平台。
2016-08-24 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Impacts of Surface Depletion on the Plasmonic Properties of Doped Semiconductor Nanocrystals
简并杂质半导体纳米晶体（NC）在电磁波谱的红外范围内表现出局域表面等离子体共振（LSPR）。与金属不同，半导体NC通过掺杂或通过电化学或光化学充电提供可调的LSPR特性。通过载流子密度调制来调节等离子体特性表明了其在智能光电子学、催化和传感方面的潜在应用。在这里，我们阐明了LSPR调制的基本方面，通过动态载流子密度调谐在Sn掺杂氧化铟NC。合成了具有不同掺杂水平和尺寸的单分散Sn掺杂氧化铟纳米碳，并组装成均匀的薄膜。然后在原位电化学电池中对NC膜充电，并监测LSPR调制光谱。基于LSPR的光谱位移和强度调制，结合光学建模，发现经常被忽视的半导体性质，特别是由于掺杂和表面状态引起的能带结构修改，强烈影响LSPR调制。费米能级钉扎的表面缺陷状态创建一个表面耗尽层，改变LSPR的属性，它决定了LSPR频率调制的程度，减少预期的近场增强，并大大降低了LSPR对周围环境的敏感性。
2018-01-02 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Full Quantum and Mixed Quantum--Classical Dynamics of Hot Exciton Cooling in Semiconductor Nanocrystals
University of California, Berkeley（加州大学伯克利分校）；University of Freiburg（弗赖堡大学）；Universität Heidelberg（海德堡大学）；The Hebrew University of Jerusalem（耶路撒冷希伯来大学）；Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室）
通过全量子动力学基准测试，发现CdSe纳米晶中超快初始衰减源于低频声子热涨落驱动的非绝热态混合，而量子主方程和混合量子-经典方法在描述慢速冷却时各有优劣，其中映射表面跳跃方法最准确。
2026-05-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Simulations of nonradiative processes in semiconductor nanocrystals
空间受限的半导体纳米晶体中载流子的动力学描述是现代计算科学面临的一个巨大挑战。这些NC通常包含数千个原子和数万个价电子，其在低激发能下具有离散谱，类似于原子和分子，其在较高能量下收敛到连续体体积极限。为分子开发的计算方法仅限于非常小的纳米团簇，并且由于NC中缺乏平移对称性，具有周期性边界条件的散装系统的方法不适合。这种观点的重点是我们最近的努力，在开发一个统一的原子模型的基础上的半经验赝势的方法，这是参数化的第一性原理计算和实验测量验证，描述两个主要的非辐射弛豫过程的量子限制激子：激子冷却和俄歇复合。我们专注于电子-空穴和激子-声子相互作用的描述在我们的方法和讨论的大小，形状和接口上的电子性质和动力学的II-VI和III-V半导体NC的作用。
2022-10-31 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Temperature behavior of the Optical Absorption and Photoluminescence Spectra of InP/ZnS Nanocrystals with a Stabilizing Polyvinylpyrrolidone-based Coating
本文论述了异双功能聚乙烯吡咯烷酮聚合物稳定的InP/ZnS胶体纳米晶体的光学性质的研究工作的结果。我们分析了样品在不同浓度溶液和沉积膜中的吸收光谱和光致发光谱，以及它们在6.5 - 296 K温度范围内的温度变化规律。已经观察到激子光学带的不均匀加宽与纳米晶体尺寸的宽分布有关。激子吸收和发射最大值的温度漂移已被发现是由于与声学声子的相互作用。结果表明，缺陷相关发光的猝灭是通过核壳界面处磷原子悬挂键的局部能级实现的，激子发光的温度稳定性由ZnS壳层的厚度决定。
2023-01-29 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
ATR excitation of surface polaritons at the interface between a metal and a layer of nanocrystal quantum dots
研究了由金属薄膜和一层或多层双金属（NC）量子点（QD）组成的多层结构中的表面等离子体激元。结果表明，沿金属/NC层界面传播的等离子体激元与量子点中的激子之间存在共振耦合，除非量子点尺寸的色散太大，否则对结构的光学性质有很大的影响.可以探索这种耦合，以便通过使用衰减全反射（ATR）结构来选择性地激发不同尺寸的QD。它开启了控制由不同尺寸的QD发射的不同颜色的光的相对强度的可能性。
2011-02-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Inhomogeneous Broadening of the Exciton Band in Optical Absorption Spectra of InP/ZnS Nanocrystals
在这项工作中，我们模拟了InP/ZnS胶体量子点（QD）系综的光吸收谱（OA）中第一激子带的展宽过程。已经提出了一个唯象模型，考虑到激子-声子相互作用的影响，并允许一个分析的影响的静态和动态类型的原子无序的温度变化的光谱特性的问题。为了改变模型系统中静态无序的程度，我们使用了一个参数$δ$，它表征了整个系综中量子点的尺寸色散。此外，我们已经计算了温度的变化的最大值和激子峰的半宽度的变化在单个纳米晶体（$δ$ = 0），以及积分OA带的QD系综与不同值的$δ$ = 0.6 - 17%。模拟结果与2.1nm InP/ZnS纳米晶的OA谱测量数据进行了比较（$δ$ = 11.1%）和2.3 nm在6.5 K-RT的温度范围内，量子点的OA谱带（$δ$ = 17.3%）具有很好的一致性，静态无序对量子点OA谱带的不均匀展宽的贡献超过90%.计算实验表明，积分OA带的最大温度漂移与单个光子带中激子峰的温度漂移一致。在这种情况下，一个可靠的估计的基本激子-声子相互作用的参数可以。同时，指定的参数的值，从OA光谱的温度展宽计算，可以显着不同于真实的，由于在真正的量子点系综的静态原子无序的影响。
2019-06-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Surface Plasmon Enhanced Strong Exciton-Photon Coupling in Hybrid Inorganic-Organic Perovskites Nanowires
在半导体微腔中操纵强的光-物质相互作用是发展高性能激子极化激元器件的关键，在下一代全固态量子技术中具有巨大的潜力。在这项工作中，我们报告了表面等离子体增强强激子-光子相互作用的CH 3 NH3 PbBr 3钙钛矿纳米线。在室温下，在混合介质-绝缘体-金属波导腔中，在激子共振附近观察到特征的反交叉行为，表明Rabi分裂能量高达~ 560 meV。激子-光子耦合强度增强因子约为1.4倍，这主要归因于表面等离子体激元诱导的局域激发场重新分布。此外，系统地研究了纳米线和绝缘体尺寸对激子-光子相互作用的影响。这些结果为实现极高的耦合强度提供了新的途径，并推动了电泵浦和超低阈值小型激光器的发展。
2017-11-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Direct Measurements of Magnetic Polarons in Cd$_{1-x}$Mn$_x$Se Nanocrystals from Resonant Photoluminescence
在半导体中，量子限制可以大大增强带载子（电子和空穴）与掺杂剂原子之间的相互作用。这种增强的一个表现是磁掺杂纳米结构中激子磁极化子的稳定性增加。在胶体半导体纳米晶体中实现的非常强的0 D限制的限制下，单个激子可以在嵌入的磁性掺杂剂上施加超过几特斯拉的有效交换场$B_{\rm{ex}}$。在这里，我们使用非常敏感的共振光致发光（PL）的方法来直接测量的存在和性质的激子磁极化子在胶体镉$_{1-x}$锰$_x$硒纳米晶体。尽管Mn $^{2+}$浓度很小（$x$ =0.4- 1.6%），但在低温下通过泵浦激光和共振PL最大值之间的实质性斯托克斯位移观察到高达$\sim$ 26 meV的大极化子结合能，表明所有Mn $^{2+}$自旋几乎完全由$B_{\rm{ex}}$对准。温度和磁场依赖的研究表明，这些纳米晶体中的$B_{\rm{ex}} \approx$ 10~T，与理论估计很好地吻合。此外，发射线宽提供了直接洞察Mn $^{2+}$自旋的统计波动。这些共振PL的研究提供了详细的洞察集体磁现象，特别是在轻掺杂的纳米晶体，传统的技术，如非共振PL或时间分辨PL提供模糊的结果。
2017-04-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Marrying excitons and plasmons in monolayer transition-metal dichalcogenides
就像光子是光的量子一样，等离子体激元是导电介质中精心安排的电荷密度振荡的量子。在正常金属、超导体和杂质半导体中的等离子体激元现象通常由长波长库仑相互作用驱动。然而，在费米表面由布里渊区中的不连通口袋组成的晶体中，当电子在这些口袋之间跃迁时，集体电子激发也可以获得短波分量。在这里，我们表明，单层过渡金属dichalcogenides的能带结构引起一个有趣的机制，通过短波等离子体激元配对与激子。这种耦合阐明了在WSe $_2$和WS $_2$的单层中反复观察到的光学边带的起源，但还不清楚。该理论解释了为什么激子-等离子体激元耦合只有在电子掺杂的钨基单分子膜的光谱中才能清楚地表现出来。
2017-06-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Carrier multiplication yields in CdSe and CdTe nanocrystals by transient photoluminescence
工程半导体以增强载流子倍增（CM）可能会提高光伏电池的性能，并显着扩大适用于未来太阳能技术的材料范围。半导体纳米晶体（NC）已被提出作为一个有利的结构CM增强，和最近的测量瞬态吸收的证据表明，高效率的CM在铅硫族化物和CdSe NC。在这里，我们报告的评估CM收益率在CdSe和CdTe的NC的双激子和激子签名的瞬态光致发光衰减的定量分析。尽管该技术由于相对于激子的增强的双激子辐射率（kradBX > 2kradX）而特别敏感，但是我们在高达光子能量E > 3Eg的CdSe和CdTe NC中没有发现CM的证据，远高于先前报道的相对能量阈值。
2007-08-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Magneto-optical chirality in a coherently coupled exciton-plasmon system
手性是一种基本的不对称现象，手性光学元件在反射或吸收圆偏振光时表现出不对称响应。这些元素的最新实现包括具有打破镜面对称性和称为圆二色性的偏振对比光学吸收的纳米等离子体系统。圆二色性的另一种途径是原子级薄半导体中的自旋谷极化激子。在存在磁场的情况下，它们表现出与圆偏振光子的不平衡耦合，从而表现出圆二色性。在这里，我们证明了与单层WSe $_2$中激子相关的偏振对比光学跃迁可以通过相干耦合转移到近端等离子体纳米盘。耦合激子等离子体激元系统表现出磁致圆二色性的光谱窄窗口的Fano干涉，我们在一个主方程框架模型。我们的工作激励激子-等离子体激元界面作为手性超颖表面的构建块，用于信息处理，非线性光学和传感。
2023-01-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Microscopic theory for a minimal oscillator model of exciton-plasmon coupling in hybrids of 2d semiconductors and metal nanoparticles
本文提出改进的耦合振子模型，从微观麦克斯韦方程推导二维TMDC激子与金属纳米颗粒等离激元的有效耦合常数，揭示亮激子与动量暗激子的不同耦合行为，并建议用三振子方程描述实验光谱。
2024-10-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
