Influence of molecular vibrations on dissociative adsorption
用六维量子动力学方法研究了分子振动对解离吸附的影响。对于Pd（100）处的H_2体系，由于其非活化途径，我们发现存在大的振动效应，而不是如以前所认为的那样，是由于强烈弯曲的反应途径和延迟的阻碍解离的最小势垒。相反，它们是由解离过程中H-H振动频率的降低和势能面的多维性引起的。理论和实验之间仍然存在定量差异。
1996-07-10 cond-mat.mtrl-sci mtrl-th
Adsorption and dissociation of hydrogen molecules on bare and functionalized carbon nanotubes
采用第一性原理平面波方法研究了氢分子与裸单壁碳纳米管以及功能化单壁碳纳米管之间的相互作用。我们发现，H $_{2}$物理吸附在裸单壁碳纳米管上的结合能是非常弱的，并不能通过增加表面的曲率通过径向变形，也不能通过Li原子的共吸附，使半导体管金属化。虽然在直接吸附到Li原子上时键合得到加强，但其性质仍然是物理吸附。然而，当单壁碳纳米管通过吸附Pt原子而功能化时，成键特性发生了显著变化。单H $_{2}$以解离或分子形式与Pt原子发生化学吸附。如果通过将Pt从桥位置换到特定位置或通过增加吸附的H $_{2}$的数量来削弱Pt-SWNT键，则有利于H $_{2}$的解离吸附。例如，在两个吸附的H $_{2}$中，第一个可以解离吸附，第二个可以化学吸附。第三种吸附态H $_{2}$的成键性质为弱物理吸附。钯还促进具有相对较小结合能的H $_{2}$的化学吸附。本研究结果揭示了过渡金属原子吸附在单壁碳纳米管上的重要作用，并推进了我们对氢的分子吸附和解离吸附的理解，以实现有效的储氢。
2005-04-26 cond-mat.mtrl-sci
Molecular Orientation and Surface Site Dependence of the Dissociative Adsorption of O$_{2}$/Al(111)
利用自旋极化的密度泛函理论和量子动力学计算再现了O $_{2}$ /Al（111）体系的初始粘附几率。我们发现了一个大的活化势垒时，分子通过$abstraction$上的顶部网站上的中空和桥网站不同的解离吸附。该屏障对分子取向和表面位置敏感。由于$late barrier$，分子的振动运动促进了提取。最后，我们提出了一种可能性如何广泛分离的氧原子吸附在表面上可以实现。
2012-09-08 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Dynamical Quantum Processes of Molecular Beams at Surfaces: Dissociative Adsorption of Hydrogen on Metal Surfaces
由于计算机能力的提高和有效算法的发展，现在可以将分子束解离吸附的高维量子动力学计算与可靠的从头计算势能面（PES）结合起来。本文简要地介绍了最近对H_2/Cu（111）体系和H_2/Pd（100）体系的两个研究实例。在H_2/Cu（111）体系中，吸附受到明显的能垒的阻碍;在H_2/Pd（100）体系中，存在活化和非活化的吸附途径。结合H_2/Cu（111）实验结果，讨论了侧表面波纹对隧穿和经典区粘附几率的影响以及附加平行动量的作用。对于H_2/Pd（100）体系，粘滞几率随动能的增加而降低，这通常归因于一种前驱机制，可以用动力转向来解释。此外，旋转的吸附和解吸动力学的影响进行了研究。
1996-03-05 cond-mat.mtrl-sci mtrl-th
H_2 Dissociative Adsorption at the Armchair Edges of Graphite
我们调查和讨论氢在石墨片的边缘，特别是扶手椅边缘的行为。我们基于密度泛函理论的计算结果表明，与锯齿形边缘相反[cf.，E-J冲浪Sci.纳米技术2（2004）77]，无论取向如何，在扶手椅边缘都存在阻碍H_2解离的活化势垒。一旦它们被解离吸附在扶手椅边缘，我们发现，将H从扶手椅边缘的吸附位点解吸是非常困难的。此外，我们还发现，与我们先前的结论一致，日本物理学会72（2003）1867]，我们不太可能在普通石墨片之间找到完整的H_2。
2004-08-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Ab initio Quantum and ab initio Molecular Dynamics of the Dissociative Adsorption of Hydrogen on Pd(100)
用从头算量子动力学和从头算分子动力学方法研究了氢在Pd（100）表面的解离吸附。将所有氢自由度视为动力学坐标意味着高维数，并且需要数千个轨迹的统计平均值。一个有效和准确的治疗，这样广泛的统计，实现在两个步骤：在第一步中，我们评估的从头算势能面（PES），并确定一个分析表示。然后，在一个独立的第二步动力学计算上的PES的解析表示进行。因此，解离动力学的研究没有任何重要的假设，除了波恩-奥本海默近似，无论如何采用时，密度泛函理论计算进行。从头算分子动力学进行了比较，详细的量子动力学计算完全相同的从头算PES。讨论了粘滞几率随动能变化时的量子振荡现象。它们对初始条件的对称性非常敏感。在低动能时，粘附主要受转向效应的影响，这一点用经典轨迹加以说明。转向效应取决于分子的动能，而不取决于分子的质量。零点效应导致量子和经典计算的粘附概率之间的强烈差异。粘附概率的入射角的依赖关系进行了分析，它被发现是在良好的协议与实验数据。结果表明，结合高维动力学计算的势能面的确定，其中考虑到所有相关的自由度，导致氢在过渡金属表面的解离动力学的详细了解。
1997-05-12 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption of ammonia at GaN(0001) surface in the mixed ammonia/hydrogen ambient - a summary of ab initio data
用从头计算方法研究了氨在NH3/NH2/H覆盖的GaN（0001）表面的吸附。NH_3/NH_2/H部分覆盖的GaN（0001）表面的整个位形空间被划分为不同的费米能级钉扎区：Ga断键态（主要裸露表面）（I区），VBM（NH_2和H覆盖表面）（II区）和CBM（NH_3覆盖表面）（III区）。广泛的从头计算表明，电子计数规则（ECR）的有效性，所有的混合覆盖，为接壤这三个区域。吸附进行了分析，使用新确定的依赖性的吸附能在表面上的电荷转移。对于区域I和II，氨以解离吸附，对于大部分空位，氨分解成H吸附原子和HN2自由基，而对于高覆盖度，氨吸附是分子吸附。根据最近发表的理论，解离吸附能强烈地依赖于表面（钉扎）和本体（未钉扎）的费米能级，而分子吸附能仅由与表面的键合决定。分子吸附由与表面共价键合的能量决定。氨吸附在区域III（费米能级钉扎在CBM）导致不稳定的配置，分子和解离这是解释的事实，镓断裂的键位点被双重占据的电子。吸附的氨将8个电子带到表面，需要将电子从Ga断裂键态转移到费米能级，这是能量昂贵的过程。氨在氢覆盖位点的吸附导致在表面产生NH2自由基和H2分子逃逸。过程能量接近0.12 eV，因此不大，但是由于氢分子的逃逸，逆过程是不可能的。
2014-05-24 cond-mat.mtrl-sci
Titanium-decorated carbon nanotubes: a potential high-capacity hydrogen storage medium
我们报告的第一性原理研究，这表明，一个单一的钛原子涂覆在单壁纳米管（SWNT）绑定到四个氢分子。第一个H $_2$吸附是解离的，没有能量障碍，而其他三个吸附是分子的显着延长的H-H键。在高钛覆盖率，我们表明，单壁碳纳米管可以强烈吸附高达8重量%的氢。该系统是相当稳定的，并表现出关联解吸加热时，可逆存储的要求。这些结果推进了我们对氢在纳米结构中解离吸附的基本理解，并提出了更好的存储和催化材料的新途径。
2005-04-26 cond-mat.mtrl-sci
The Adsorption of H2O on TiO2 and SnO2(110) Studied by First-Principles Calculations
采用基于密度泛函理论的第一性原理计算和赝势方法研究了H $_2$ O在TiO $_2$和SnO $_2$（110）表面的吸附能.对具有周期边界条件的平板系统进行了原子位置的全松弛，研究了全覆盖和半覆盖的情况。分子和解离（H $_2$ O $\rightarrow$ OH $^-$ + H $^+$）的吸附处理，并津贴是由松弛的吸附物种的不对称配置。发现TiO $_2$和SnO $_2$的非对称解离构型是最稳定的。对称的分子吸附的配置是不稳定的对称性降低，并从完全解离的配置分开，最多一个非常小的能量障碍。计算的TiO $_2$和SnO $_2$的解离吸附能与热脱附实验的结果符合较好。计算的总的和局部的电子态密度的解离和分子吸附的配置和它们与实验UPS光谱的关系进行了讨论。
1995-08-24 cond-mat.mtrl-sci mtrl-th
Molecular and dissociative absorption of multiple hydrogens on transition metal decorated C60
最近，我们预测[物理学。May 2005（cond-mat/0504694）]，Ti修饰的碳纳米管可以在环境条件下吸收高达8重量%的氢。在这里，我们表明，类似的现象发生在轻过渡金属装饰C60。而Sc和Ti优选具有2.1eV的结合能的六边形（H）位点，V和Cr优选分别具有1.3和0.8eV的结合能的双键（D）位点。较重的金属如Mn、Fe和Co不与C60键合。一旦金属被吸附在C60上，每个金属可以结合多达四个氢分子，平均结合能为0.3-0.5 eV/H2。在高金属覆盖率下，我们发现一个C $_{60}$可以容纳6个D位和8个H位金属，其可以可逆地吸收高达56个H2分子，相当于7.5wt%。
2005-05-02 cond-mat.mtrl-sci
The electric field as a novel switch for uptake/release of hydrogen storage in nitrogen doped graphene
氮掺杂石墨烯最近被合成，并且据报道是在垂直施加的电场（F）下用于氢解离吸附的催化剂。本文利用密度泛函理论研究了在垂直电场存在和不存在的情况下，H原子在N掺杂石墨烯上的扩散.我们证明，外加电场可以显着促进氮掺杂石墨烯上的氢分子的结合，通过解离吸附和表面上的扩散。通过去除外加场，可以有效地释放被吸收的H原子。我们的理论计算表明，N掺杂石墨烯是一种很有前途的储氢材料，具有可逆的氢吸附/脱附，其中施加的电场可以作为摄取/释放过程的开关。
2011-11-24 cond-mat.mtrl-sci
Energy of adsorption at semiconducting surfaces with Fermi level differently pinned -- ab initio study
结果表明，在半导体表面的吸附能关键取决于电荷转移到或从吸附物种。对于没有电荷转移的过程，如闭壳层体系的分子吸附，吸附能仅由成键决定。在涉及电荷转移的情况下，例如开壳层系统，如金属原子或解离分子，对于不同钉扎的费米能级，能量达到不同的值。对氨在氢覆盖的GAN（0001）上吸附的DFT模拟证实了这些预测：分子吸附与覆盖率无关，而解离过程能量变化几个电子伏。
2013-08-22 cond-mat.mtrl-sci
Computational Study of Water Adsorption and Dissociative Mechanisms Impacting g-C3N4's Optical and Electronic Properties
Hefei Institutes of Physical Science, Chinese Academy of Sciences（中国科学院合肥物质科学研究院）；University of Science and Technology of China（中国科学技术大学）；NOMATEN Centre of Excellence, National Centre for Nuclear Research（国家核研究中心NOMATEN卓越中心）；Institute of Theoretical Physics, Faculty of Physics, University of Warsaw（华沙大学物理学院理论物理研究所）；Institute of Physics Ministry of Science and Education Republic of Azerbaijan（阿塞拜疆共和国教育与科学部物理研究所）；University of Electronic Science and Technology of China（电子科技大学）
本研究采用DFT、SCC-DFTB及ReaxFF模拟，探究水吸附对g-C3N4纳米片性质的影响，发现水分解为HO和O可显著提升其光吸收与电导，凸显其水分解应用潜力。
2026-07-30 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption and Diffusion of F2 molecules on Pristine Graphene
采用第一性原理计算研究了F2分子在石墨烯上的吸附和扩散。对于F2从气相中的分子状态扩散到石墨烯表面的解离吸附状态，确定了动力学势垒，这解释了石墨烯在室温下在分子F2中的惰性，以及在较高温度下与F2的反应性。研究了F2分子在石墨烯表面的扩散过程，确定了F2分子沿最佳扩散路径的能垒，有助于理解氟代石墨烯的高稳定性。
2018-08-08 cond-mat.mtrl-sci
Non-adiabatic effects during the dissociative adsorption of O2 at Ag(111)? A first-principles divide and conquer study
我们研究的气体表面动力学的O2在Ag（111）与特定的目标，以解开电子非绝热效应是否有助于实验建立的惰性的表面相对于氧气的吸收。我们采用第一性原理分而治之的方法的基础上广泛的密度泛函理论映射的绝热势能面（PES）沿六个O2分子的自由度。随后使用神经网络将该网格数据插值为连续表示。从该PES表示可获得力的低计算成本允许足够大数量的分子动力学轨迹以定量地确定在该表面处的非常低的初始解离粘附系数。这些绝热计算已经产生了接近散射实验数据的离解几率。我们的分析表明，这种低反应性是由大的能量势垒超过1.1 eV非常接近表面。不幸的是，这些绝热PES特性使得解离粘附相对于O2-Ag（111）相互作用中潜在的自旋或电荷非绝热性相当不敏感。我们相应地属性之间的剩余偏差的计算和测量的解离概率主要是未解决的实验问题，相对于表面缺陷。
2012-01-26 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
How does an external electrical field affect adsorption patterns of thiol and thiolate on the gold substrate ?
研究了甲硫醇和甲硫醇分子在Au（111）表面上对外加电场的响应行为，揭示了硫吸附位、S-H键取向和相互作用能随外加电场强度的变化规律.计算了对应于电场的电子电荷密度减去在零场下获得的电子电荷密度，并采用零场最佳几何结构来解释响应行为。完整的甲硫醇吸附的相互作用能大于解离吸附的相互作用能，说明外加电场不能使氢从硫中解离出来。
2009-01-06 cond-mat.mtrl-sci
Dissociative Adsorption of Molecules on Graphene and Silicene
研究了H $_2$、O $_2$、CO、H $_2$ O和OH分子与石墨烯和硅烯空位缺陷的相互作用。裸露空位周围的原子重新构造，并产生特定的化学活性位点。虽然H $_2$、O $_2$和CO在原始石墨烯和硅烯上都保持完整，但当这些分子被置于这些化学活性位点和成核中心附近时，它们可以解离用于氢化和氧化。由解离分子的组成原子在缺陷位点处的悬挂键的饱和引起电子和磁性的显著修改。我们分析了解离的机制，揭示了周围的主机原子与解离分子的协同作用，以降低解离所需的能量障碍。H $_2$ O和OH的解离受到高能势垒的阻碍。我们的研究表明，石墨烯和硅烯可以通过创建单空位的网格来功能化，其中特定的分子可以解离，而其他一些分子可以被钉扎。
2014-10-31 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Six-Dimensional Quantum Dynamics of Adsorption and Desorption of H_2 at Pd(100): No Need for a Molecular Precursor Adsorption State
采用从头计算势能面对H_2/Pd（100）体系的解离吸附和缔合脱附进行了六维量子动力学计算。我们专注于转向机制中的旋转效应，这是负责的粘附概率与动能的初始下降。此外，空间效应进行了简要讨论。
1996-03-05 cond-mat.mtrl-sci mtrl-th
Hydrogen adsorption on boron doped graphene: an {\it ab initio} study
用{ \it ab initio}方法研究了硼掺杂石墨烯片的电子和结构性质，以及氢原子在硼掺杂石墨烯片上的化学吸附过程.
2007-05-26 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen adsorption on hexagonal silicon nanotubes
本文采用第一性原理研究了氢在六方单壁硅纳米管（SiNTs）上的吸附几何结构和吸附能量。研究了氢分子在SiNTs中的吸附行为。最稳定的物理吸附配置的结合能计算为小于0.1 eV。还研究了H_2分子离解的能垒。最后，我们考虑在SiNTs中封装H2分子。讨论了SiNTs作为贮氢材料的可能性。
2009-01-08 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen atom/molecule adsorption on 2D metallic porphyrin: A first-principles study
氢是一种在新能源如燃料电池中有应用前景的元素。这种应用的一个关键问题是储存氢。而且，为了提高存储容量，理解氢与可能的存储材料之间的相互作用机制至关重要。本文采用密度泛函理论（DFT）模拟研究了H/H $_2$在中心含一个过渡金属的二维金属卟啉上的吸附机理。我们的研究结果表明，H（H $_2$）的吸附机理是化学吸附（物理吸附）。嵌入钒或铬原子的二维卟啉对氢原子的最大吸附能为$-3.7$ eV。我们的结果还揭示了上$-0.43$ e向化学吸附的H原子的电荷转移。与此相反，分子氢的最大吸附能计算为$-122.5$毫电子伏嵌入钪原子的二维卟啉。此外，电荷转移是最小的物理吸附。最后，我们还确定了单轴应变对二维金属卟啉的吸附性质的影响最小。
2023-01-26 cond-mat.mtrl-sci
Direct Observation of Hydrogen Adsorption Sites and Nano-Cage Formation in Metal-Organic Frameworks (MOF)
利用中子粉末衍射结合第一性原理计算确定了MOF 5中的氢吸附位。金属氧化物簇是主要负责的吸附，而有机链接只起次要作用。同样重要的是，在低温和高浓度下，H2分子形成独特的相互连接的高对称性纳米簇，分子间距离小至3.0 Ang。吸氢率高达10wt%。这些结果是优化用于储氢应用的MOF材料的关键，也表明MOF可以用作模板来创建具有新特性的人工互连氢纳米笼。
2005-07-09 cond-mat.mtrl-sci
Remarkably enhanced Curie temperature in monolayer CrI3 by hydrogen and oxygen adsorption: A first-principles calculations
二维（2D）材料的独特性质及其在后硅微电子学中的应用前景在过去十年中引起了人们的极大关注。最近，在单层CrI3中观察到了具有面外易磁化轴的铁磁有序结构，居里温度为45 K。在这里，我们研究，使用密度泛函理论（DFT）计算，氢和氧的吸附如何影响的CrI3单层的结构，电子和磁性。我们的研究结果表明，虽然氢的吸附几乎保持不变的结构，氧的吸附完全扭曲它。我们还发现，氢和氧原子的吸附显着影响的电子和磁性的单分子膜。当氢淬灭Cr原子的磁矩时，氧在带隙中引入杂质带。有趣的是，我们发现完全加氢可以大大提高居里温度，而O的结果却没有定论。这一结果表明，一个简单而有效的方法来操纵自旋电子学应用的二维磁体的电子和磁性。
2020-07-24 cond-mat.mtrl-sci
Understanding adsorption of hydrogen atoms on graphene
采用基于平面波的周期性密度泛函理论，通过第一性原理电子结构方法研究了氢原子在单层石墨（石墨烯）上的吸附.一个相当大的5 × 5表面晶胞已被用来研究单和多个吸附的H原子。结合能和势垒连续粘贴已计算出一些配置涉及吸附在碳原子上。我们发现，每个原子的结合能范围从~0.8 eV到~1.9 eV，与障碍坚持在0.0-0.2 eV的范围内。此外，根据吸附的氢原子的数量和位置，我们发现，磁结构可能会形成自旋密度定位在一个$\sqrt{3}{x}\sqrt{3}{R}30^{\circ}$子晶格，并为顺序吸附的结合（势垒）能增加（减少）与网站集成磁化线性。这些结果可以合理化的平面$π$共轭系统的价键共振理论的帮助下，并建议，由于无势垒吸附的优先粘附是有限的氢对的形成。
2008-08-08 cond-mat.mtrl-sci
CO$_2$ Dissociative Sticking on Cu(110)
Instituto de Física Rosario (IFIR), CONICET-UNR（罗萨里奥物理研究所 (IFIR)，阿根廷国家科学研究委员会-罗萨里奥国立大学）；Facultad de Ciencias Exactas, Ingeniería y Agrimensura, Universidad Nacional de Rosario（罗萨里奥国立大学理、工及测量学院）
研究CO₂在Cu(110)表面解离过程，通过理论计算揭示高能CO₂解离引发的表面畸变及其对氧覆盖度的影响。
2025-12-26 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
The Static and Dynamic Lattice Changes Induced by Hydrogen Adsorption on NiAl(110)
研究了130 K时氢原子在NiAl（110）晶格上吸附引起的静态和动态变化与吸附物覆盖度的关系。吸附的氢以三种不同的相存在。在低覆盖率的氢是巡回的，因为量子隧道之间的网站，并没有表现出可观察到的振动模式。在0.4 ML和0.6 ML之间，基质介导的相互作用产生具有c（2x2）对称性的有序超结构，并且在更高的覆盖率下，氢作为无序的格子气存在。氢如何与NiAl（110）相互作用的这张图片是从我们的数据中发展出来的，并与当前的理论预测进行了比较。
2002-05-29 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption of water molecules on pristine and defective NiPX$_3$ (X: S, Se) monolayers
层状过渡金属三硫属化合物MPX $_3$（M：过渡金属; X：S，Se）表现出广泛的性质，被广泛推荐作为水裂解反应的有效材料。在这些材料中，NiPx $_3$由于其电子结构与析氧和析氢反应的匹配而成为最有前途的材料。在这里，我们提出了第一步的一个详细的理论描述上的吸附水分子的原始和缺陷（硫族元素空位）表面的$_3$，并表明，在所有情况下，物理吸附发生的地方，吸附能不超过$-650$ \，毫电子伏和水解离吸附是不利的。本工作为水分子与MPX $_3$的相互作用提供了一般性的描述，并可作为进一步研究更复杂的水/MPX $_3$反应的基础。
2021-12-22 cond-mat.mtrl-sci
Accentuating the Competency of $3d$ Transition Metal Doped $Mg_4$ Clusters towards Molecular Hydrogen Adsorption: A DFT Study
密度泛函理论$(DFT)$研究表明，$3d TM$原子掺杂到$Mg_4^{0,+} (TMMg_3^{0,+})$中可以改变分子氢在裸$Mg_4^{0,+}$上吸附的吸热性质。$H_2$在$TMMg_3^{0,+}$团簇上的吸附取决于$TM(3d)$轨道对团簇前线分子轨道的贡献。在$H_2TMMg_3^{0,+}$复合物中，$H_2$通过电子电荷与$TMMg_3^{0,+}$簇的捐赠和反馈而被吸附。在中性和阳离子$TMMg_3$簇中，$H_2$结合能分别为$NiMg_3$（-0.76 eV）和$FeMg_3^+$（-0.48 eV）的最大值。$H_2$吸附复合物的几何形状完全取决于主体簇的几何形状。$NiMg_3$和$FeMg_3^+$团簇的最低能量对称结构对于吸附多个氢分子的效率低于一些稍高能量的低对称几何异构体（$NiMg_3$的13.28 $H_2$ $wt\%$和$FeMg_3^+$的7.89 $H_2$ $wt\%$）。$TM^{0,+}$的更大的溶解性以及其较低的Mg配位数使得主体簇更适合于储氢。
2021-12-18 cond-mat.mtrl-sci
The influence of oxygen and hydrogen adsorption on the magnetic structure of the ultrathin iron film on the Ir(001) surface
本文用从头算方法详细研究了Ir（001）表面吸附氧和氢的Fe单层膜的电子结构和磁序。结果进行了比较干净的Fe/Ir（001）系统，最近深入的研究表明，一个反铁磁秩序和复杂的磁性结构的强烈趋势。氧覆盖层的吸附显著增加了Fe层和Ir衬底之间的层间距离，而氢的影响要弱得多。我们发现，氧（和氢）的吸附导致的p（2 $\times $ 1）反铁磁顺序的Fe时刻，这也是支持的调查的基础上无序的本地矩状态。模拟的扫描隧道图像使用简单的Tersoff-Hamann模型暗示，建议的p（2 $\times $ 1）反铁磁秩序，甚至可以检测到非磁性提示。
2013-06-25 cond-mat.mtrl-sci
Breaking the Sabatier Principle by Dynamic Adsorption-Desorption Decoupling in Electrocatalytic Hydrogen Evolution
研究通过铁电平台单层GeS$_2$修饰过渡金属原子，利用极化驱动表面电子重构实时调制中间体结合强度，实现动态吸附-解耦，打破Sabatier原理限制，获得前所未有的HER活性，为自适应电催化剂设计提供新范式。
2025-10-12 cond-mat.mtrl-sci
Six-Dimensional Quantum Dynamics of Adsorption and Desorption of H_2 at Pd(100): Steering and Steric Effects
我们报告的第一个六维量子动力学计算的解离吸附和缔合脱附。利用由密度泛函理论计算得到的势能面，我们证明了H_2/Pd（100）体系中粘附几率随动能增加而降低的动力学转向现象。此外，我们研究了氢分子的旋转运动和取向对吸附和脱附的影响。
1995-07-12 cond-mat.mtrl-sci mtrl-th
Work Function and High-Coverage Adsorption Energy as Hydrogen-Evolution Descriptors on Ag-Au-Pd-Pt Alloys
University of Copenhagen（哥本哈根大学）；Ruhr University Bochum（波鸿鲁尔大学）
本研究以Ag-Au-Pd-Pt合金为对象，探究功函数与高覆盖率吸附能作为析氢反应描述符的有效性，发现二者结合可提升活性预测拟合质量，且均为强预测因子。
2026-08-31 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen adsorption and diffusion around Si(001)/Si(110) corners in nanostructures
虽然氢在硅表面上的扩散已经在实验和理论上得到了比较好的表征，但是在纳米线和纳米结构上发现的表面之间的拐角周围的扩散还没有被研究。受图形化原子层外延（PALE）纳米结构制造的启发，我们采用密度泛函理论（DFT）研究了氢在硅中正交（001）和（110）面形成的边缘附近的扩散.我们发现从（001）到（110）的势垒比从（110）到（001）的势垒低约0.3 eV，并且它与清洁表面上的行之间的扩散相当，在所使用的生长温度下对氢图案没有显著影响。
2014-05-16 cond-mat.mtrl-sci
Halogen adsorption and reaction with Bi$_2$(Se,Te)$_3$ and Bi/Bi$_2$(Se,Te)$_3$
Bi $_2$ Se $_2$和Bi $_2$ Te $_3$以及这些覆盖有Bi膜的相同表面在超高真空中暴露于Br $_2$和Cl $_2$。低能电子衍射（LEED）和低能离子散射（LEIS）被用来研究卤素暴露前后的表面组成。结果发现，Br $_2$弱化学吸附到Se或Te-终止的清洁表面和光退火去除吸附物恢复完整的表面。相反，卤素解离吸附到覆盖有额外的双层Bi的表面上，具有p掺杂效应。在130°C下退火这些卤素覆盖的表面导致Bi原子被化学蚀刻掉，并且表面恢复为Se或Te终止。这项工作显示了如何卤素吸附和反应可以用来修改这些材料的表面终止。
2018-06-17 cond-mat.mtrl-sci
Dissociative Mechanism from NH3 and CH4 on Ni-Doped Graphene: Tuning Electronic and Optical Properties
本研究结合DFT与SCC-DFTB多尺度模拟，揭示镍掺杂石墨烯对NH3和CH4吸附解离及氢透射的增强作用，证明其在气体分离、制氢和高灵敏传感中的优势。
2025-10-20 cond-mat.mtrl-sci
First-principles DFT study for the structural stability of Hydrogen passivated graphene (H-graphene) and atomic adsorption of oxygen on H-graphene with different schemes
采用第一性原理密度泛函方法研究了氢钝化石墨烯团簇的结构稳定性和电子性质。研究了两种不同形状的团簇，矩形和圆形，由6至160个碳原子和氢终止在锯齿形边界边缘组成。由96个碳原子组成的矩形团簇的相对稳定性比由相同碳原子数组成的圆形团簇的相对稳定性高1.5%。在比较含相同碳原子数的圆形团簇和矩形团簇时，前者的HOMO-LUMO能隙为2.159 eV，后者的HOMO-LUMO能隙为0.346 eV。采用第一性原理密度泛函方法，以四种不同的氢型石墨烯团簇为例，系统研究了氧原子在氢型石墨烯上的吸附行为，包括单面吸附、双面吸附和高浓度吸附。
2014-05-01 cond-mat.mtrl-sci
High-dimensional quantum dynamics of adsorption and desorption of H$_2$ at Cu(111)
我们对氢在Cu（111）上的解离吸附和缔合脱附进行了高维量子动力学计算。势能面（PES）是由密度泛函理论计算。两个制度的动力学发现，在低能量的粘附是由最小的能量势垒，在高能量的势垒高度的分布。实验结果是很好地再现定性，但也确定了一些定量的差异。
1994-11-22 cond-mat.mtrl-sci mtrl-th
Operando Analysis of Adsorption-Limited Hydrogen Oxidation Reaction at Palladium Surfaces
本文利用流体池透射电子显微镜原位研究了Pd催化氢氧化反应，发现气体引入顺序显著影响反应速率，并通过电子衍射和DFT计算证明该反应受气体前驱体吸附过程限制，为优化水生产技术提供了纳米尺度见解。
2024-04-22 cond-mat.mtrl-sci
First principles modeling of oxygen adsorption on LaMnO3 (001) surface
我们提出并讨论了原子和分子氧在固体氧化物燃料电池阴极模型材料LaMnO 3（001）表面的吸附和扩散的从头算DFT平面波超原电池计算结果。从气相中的O2分子的解离吸附是积极有利的表面Mn离子，即使在无缺陷的表面上。吸附的O离子的表面迁移能被发现是相当高的，1.6 eV。我们预测，吸附的O原子可以渗透到电极的第一平面时，更多的移动表面氧空位（迁移能为0.69 eV）的方法，O离子强烈结合到表面Mn离子。从头算热力学预测，在典型的SOFC工作温度（~1200 K）下，吸附有氧原子的MnO 2（001）表面在很宽的氧气压力范围内（高于10^2 atm）是最稳定的。
2008-02-04 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen adsorption at RuO2(110)
用密度泛函理论研究了氢在RuO2（110）化学计量末端的结构、振动、能量和电子性质.氧化物表面被发现稳定分子和解离H2。在低配位的O^br表面阴离子处以羟基（单氢）形式存在的最稳定构型是在低温下通过在低配位的Ru^cus原子处的分子状态（二氢）和在O^br位点处以水状物质（二氢）形式存在的第二前体获得的。这种复杂的图片的低温分解动力学的H2在RuO2（110）与现有的数据，从高分辨率的能量损失谱和程序升温脱附。氢吸附在O^br位上增加了邻近Ru^cus位的反应活性，Ru ^cus位被认为是催化氧化反应的活性位。
2003-09-30 cond-mat.mtrl-sci
Mechanisms of adsorbing hydrogen gas on metal decorated graphene
针对石墨烯等二维材料储氢结合力弱的问题，本研究通过第一性原理筛选碱金属/碱土金属修饰石墨烯的氢吸附性能，揭示三种吸附机制，并发现Kubas吸附可被外电场调控，为高效储氢材料设计提供依据。
2022-08-23 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption and desorption of hydrogen at nonpolar GaN(1-100) surfaces: Kinetics and impact on surface vibrational and electronic properties
利用表面电子能谱结合密度泛函理论（DFT）计算研究了氢在非极性GAN（1-100）表面的吸附及其对电子和振动性质的影响.对于表面介导的H2解离和随后的H吸附，必须克服0.55 eV的能垒。计算的动力学表面相图表明，该反应在低压和低温下受到动力学阻碍。在较高的温度从头算热力学表明，H-自由表面是积极的青睐。为了验证这些理论预测实验在室温下，并在高真空条件下进行。结果表明，分子氢在GAN（1-100）表面上没有解离吸附.只有活化的原子氢原子附着在表面上。在820 K以上的温度下，附着的氢被解吸。吸附的氢原子饱和镓和氮表面原子的悬挂键，并导致Ga-N表面二聚体屈曲的反转。在H覆盖的表面上的Ga-H和N-H振动模式的签名已被实验确定，并与表面声子模式的DFT计算符合得很好。理论和实验都表明，H的吸附导致清洁GAN（1-100）表面的占据和未占据的带隙内电子态的去除，并使表面向上的能带弯曲减小0.4eV。后一种机制大大减少了表面电子耗尽。
2017-02-02 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption of Hydrogen in Graphene without Band Gap Opening at the Dirac Point
研究了氢掺杂石墨烯的带隙。通过紧束缚模型（TB）发现，对于某些周期性，这里称为NGP（非能隙周期性），在狄拉克点没有能隙打开。这一结果得到了密度泛函理论（DFT）计算的证实。DFT结果表明，一个微小的差距是开放的NGP由于交换效应，没有考虑在TB模型。然而，这个微小的差距是一个或两个数量级的差距比其他周期不同的NGP打开。这一发现为石墨烯的带隙工程实验开辟了新的途径。
2010-07-26 cond-mat.mtrl-sci
Unravelling H$_2$ chemisorption and physisorption on metal decorated graphene using quantum Monte Carlo
本研究采用量子扩散蒙特卡洛方法计算Li、Na、Ca、K修饰石墨烯的氢吸附能，验证了Ca修饰石墨烯上Kubas结合的可行性，发现常用DFT方法与DMC结果存在非系统性差异，为储氢材料筛选提供高精度参考。
2023-08-29 cond-mat.mtrl-sci
Platinum-Decorated Graphene: Experimental Insight into Growth Mechanisms and Hydrogen Adsorption Properties
本研究利用扫描隧道显微镜和热脱附光谱分析铂在外延石墨烯上的团簇生长机制及氢吸附行为，证明铂功能化石墨烯可在室温相关条件下稳定储氢。
2023-09-27 cond-mat.mtrl-sci
Fermi level influence on the adsorption at semiconductor surfaces - ab initio simulations
在半导体表面的物种的化学吸附进行了分析，显示存在两个贡献的吸附能：键的创建和电荷转移。结果表明，量子表面态的能量受表面电场的影响，但电子和原子核的势能贡献相互抵消。钉扎表面的电荷转移贡献与费米能级无关。因此，对于钉扎在表面的费米能级，吸附能与费米能无关，即与体中的掺杂无关。氢在清洁GAN（0001）和硅在SiC（0001）表面的吸附的DFT模拟证实了吸附能对体中掺杂的独立性。对于费米能级非钉扎表面，电荷贡献取决于费米能级在体中的位置。因此，吸附能对本体中的费米能的变化敏感，即掺杂。对氢原子在覆盖0.75 ML氢的GAN（0001）表面上吸附的DFT模拟证实，通过掺杂从n型到p型的改变，吸附能可以改变约2 eV。
2013-06-12 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen adsorption on Na-SWCNT systems
采用第一性原理电子结构计算方法研究了钠包覆碳纳米管（Na-SWCNTs）在绝对温度和压力下的吸氢性能。在所考虑的所有六种不同的SWCNT中，总是发现单个Na原子占据六边形碳环的中空位点，具有几乎均匀的Na-C键长2.5 A。与具有扶手椅和手性几何形状的金属SWCNT相比，半导体锯齿形纳米管（8，0）和（5，0）显示出更强的Na原子结合能（分别为-2.1eV和-2.6eV）。单个Na原子可以进一步吸附多达6个氢分子，结合能相对恒定为-0.26 eV/H $_{2}$。Mulliken布居分析表明，具有0.82 $e$电荷的带正电荷的Na原子转移到最近的碳原子，其使SWCNT极化，导致局部偶极矩。这种电荷诱导的偶极相互作用是Na涂覆的单壁碳纳米管的较高氢吸收的原因。过渡态搜索结果表明，Na原子在两个相邻C-C环之间的单壁碳纳米管上的扩散势垒为0.35 eV。我们还研究了Na原子的聚集，以找出H $_{2}$分子的最大重量百分比吸附。在高Na覆盖率下，我们表明Na涂覆的单壁碳纳米管可以吸附9.2-11.28重量%的氢。我们的分析表明，尽管Na涂覆的SWCNT确实提供了用于储氢的潜在材料，但应注意避免Na原子在升高的温度和压力下聚集在载体材料上，以实现更高的氢容量。
2012-10-31 cond-mat.mtrl-sci
Light-Driven Ferroic Switching Enables Reversible Control of Hydrogen Adsorption Thermodynamics
Xi’an Jiaotong University（西安交通大学）；University of Arkansas（阿肯色大学）；Université Paris-Saclay（巴黎萨克雷大学）；Ludong University（鲁东大学）
本文通过光诱导二维离子铁电单层中的铁性序切换，实现了氢吸附自由能的连续可调（0.33-1.11 eV），并展示了超快可逆循环，为动态热力学重构提供了光学可寻址途径。
2026-05-23 cond-mat.mtrl-sci
Enhancing Hydrogen Adsorption Ability of MOF-5 with Metal Node Exchange and Linker Functionalisation
Carl von Ossietzky Universität Oldenburg（奥尔登堡卡尔·冯·奥西茨基大学）；Friedrich-Schiller Universität Jena（耶拿弗里德里希·席勒大学）；Université de Montpellier, CNRS, ENSCM（蒙彼利埃大学，法国国家科学研究中心，国立化学学院）
该研究通过第一性原理探究MOF-5的金属节点交换与配体官能化改性，发现Cd中心结合NO₂基团可显著提升其氢吸附能力，为储氢吸附材料开发提供设计框架。
2026-08-18 cond-mat.mtrl-sci
A Relativistic DFT Study of Water Adsorption on delta-Plutonium (111) Surface
用标量相对论DFT-GGA方法研究了水在δ-Plu（111）面上的分子态和解离态吸附。在分子状态下，水在一个几乎平躺的方向上在一个单倍的协调的顶部网站的物理吸附。水1b 1轨道和Pu-6d轨道的相互作用提供了水在表面上的稳定性，这意味着Pu-5 f电子保持化学惰性。共吸附的情况下，部分解离和完全解离的产品在三重空心网站产生化学吸附，再加上褶皱的表面层和离域的Pu-5 f电子和形成强离子键。
2009-02-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Tuning Hydrogen Adsorption and Electronic Properties from Graphene to Fluorographone
通过氢和氟官能化石墨烯已被提出作为调节其反应性和电子性质的途径。然而，到目前为止，所提出的系统存在降解和有限的氢吸附能力。本研究结合基于密度泛函理论和反应分子动力学的第一性原理计算，分析了氟化和氢化单层石墨烯中氢吸附和电子性质的调控。我们的研究结果表明，氟吸附促进更强的碳$-$氢键。通过改变氟和氢的浓度，可以调整电荷密度转移和电子性质，如带隙和自旋分裂，增加它们对电子和自旋电子器件的潜在适用性。尽管氟不影响总H掺入，但$\textit{ab initio}$分子动力学结果表明，3%氟化石墨烯增加氢锚定，表明氢化和氟化石墨烯用于储氢和相关应用的潜力。
2020-05-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Adsorption and dissociation of O$_{2}$ at Be(0001): First-principles prediction of an energy barrier on the adiabatic potential energy surface
采用广义梯度近似下的密度泛函理论和超原胞方法研究了O $_{2}$分子在Be（0001）表面的吸附和解离.物理和化学吸附的分子前体状态被确定为沿平行和垂直的通道，分别。结果表明，HH-Z（定义见正文）通道是O $_{2}$分子化学吸附的最稳定通道。研究了这种最稳定的化学吸附分子态的电子和磁性，结果表明电子在自旋分辨反键$π^{\ast}$分子轨道和表面Be $sp$态之间来回转移.还示出了分子-金属键中的不同共价量。通过计算绝热势能面确定了O $_{2}$的解离过程，发现T-Y通道是O $_{2}$解离吸附的最稳定通道.值得注意的是，我们预测，不同于其他简单的$sp$金属表面，如Al（111）和Mg（0001），\textit{adiabatic}的解离过程中的O $_{2}$在Be（0001）是一个激活的类型与一个相当大的能量障碍。
2008-12-08 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen storage in pristine and Janus transition-metal dichalcogenide monolayers: electronic origins, coverage effects, and finite-temperature stability
Federal University of Goiás, Institute of Physics（戈亚斯联邦大学物理研究所）
本研究通过DFT和AIMD模拟揭示了Janus过渡金属二硫化物单层中氢气吸附的电子起源、覆盖效应及热稳定性，发现Ni和Pd基系统在氢气存储中表现最优。
2026-01-01 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen Adsorption of Back Side of Graphene
采用经典的分子动力学模拟和改进的Brenner REBO势研究了单个氢原子与单个石墨烯的相互作用。观察到三种相互作用，即吸附、反射和穿透。悬垂结构出现并在石墨烯的背面上产生吸附位点。据认为，背侧吸附发生在两个条件下，即入射的氢原子应具有大于石墨烯的六边形孔的势垒的入射能量，以及在氢原子穿过石墨烯之后，其不保持其动能被吸附位点捕获。该条件解释了随着入射能量的增加，背侧吸附的入射点在模拟中移动到石墨烯的六边形孔的外围。此外，当石墨烯的六边形孔通过氢原子入射到六边形孔的外围而扩展时，其势垒降低。
2007-10-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
